CN111215114A - 一种g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种g‑C3N4/氧化MXene复合光催化剂及其制备方法和应用，涉及催化材料领域。一种g‑C3N4/氧化MXene复合光催化剂的制备方法，将少层MXene粉末经一次煅烧获得氧化MXene，在所得氧化MXene表面包裹g‑C3N4前驱体，再经二次煅烧，得到g‑C3N4/氧化MXene复合光催化剂，其中，所述MXene为Ti3C2或Ti2C。该方法制备流程简单，所制备的复合材料在可见光照射下能快速、高效去除NOx污染物，具有优异的可见光催化性能。
Description
技术领域
本发明涉及一种g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂及其制备方法和应用，涉及催化材料领域。
背景技术
随着工业化和城市化的进程，空气污染是人类社会面临的主要挑战之一。化石燃料燃烧和汽车尾气排放的NOx是酸雨和光化学烟雾的重要来源，污染环境并严重危害人类健康。NOx的主要成分为NO，全球每年排入大气的NOx总量超3000万吨，其中汽车尾气排放约占55％，化石燃料燃烧约占45％。NOx的治理已成为国际环保领域的研究热点之一。光催化作为一种环保的、几乎没有二次污染、可直接通过光照射驱动的治理技术，在去除大气中低浓度NOx方面具有极大的应用潜力。
g-C3N4(类石墨相氮化碳)是一种共轭聚合物半导体，禁带宽度2.7eV，是一种常用的可见光催化材料。虽然g-C3N4具有化学稳定性高、制备方法简便、成本低等优点，但是仍具有可见光吸收不足、光生载流子分离效率低、比表面积不足等缺陷，其可见光催化转化NOx效率较低。因此，提升g-C3N4材料的可见光催化活性为近年来该领域的研究重点。专利CN106914264B将钛源和氮源混合后，于马弗炉中煅烧，制备了TiO2/g-C3N4复合材料，虽然催化剂的可见光响应有所提高，但TiO2与g-C3N4均为半导体，电子传递速率慢，光生电子与空穴的分离效率难以继续提升。
发明内容
本发明的一个目的在于提供一种g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂的制备方法，利用该方法制得的催化剂具有良好的光催化活性，可实现大气中低浓度NOx在可见光下的快速、高效转化。本发明将含Ti的MXene经高温煅烧制备成分为TiO2/碳的二维氧化MXene，进而将其与g-C3N4前驱体混合后二次高温煅烧，得到g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂。
一种g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂的制备方法，其特征在于：将少层MXene粉末经一次煅烧获得氧化MXene，在所得氧化MXene表面包裹g-C3N4前驱体，再经二次煅烧，得到g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂，其中，所述MXene为Ti3C2或Ti2C。
本发明所述g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂的制备方法，是将少层MXene粉末进行煅烧后获得氧化MXene，所述MXene氧化为二维TiO2/碳纳米片，再在其表面均匀附着一层g-C3N4前驱体，二次高温煅烧后生成的g-C3N4与氧化MXene中的TiO2形成异质结，同时氧化MXene中的碳提高光生载流子分离效率，得到具有高可见光催化性能的片状g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂。
上述技术方案中，所述少层MXene材料是通过将酸刻蚀形成的多层MXene进行插层或超声处理剥离至10层以下所得到的片状材料。
上述技术方案中，所述氧化MXene为具有光催化活性、二维结构的TiO2/C复合纳米片。
上述技术方案中，所述的g-C3N4前驱体为三聚氰胺、尿素、双氰胺中的一种。
优选地，所述一次煅烧的温度为300～600℃，煅烧时间为0.5～4h，升温速率控制在3～15℃/min。
优选地，所述二次煅烧的温度为300～600℃，煅烧时间为1～4h，升温速率控制在3～15℃/min。
优选地，将氧化MXene与g-C3N4前驱体分散在去离子水中，经超声、搅拌、-5～-18℃下低温冷冻、-5～-40℃冷冻干燥后，置于马弗炉中在300～600℃的温度下煅烧0.5～4h，冷却至室温收集得到g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂，其中，所述氧化MXene与g-C3N4前驱体的质量比为1:1～30。
进一步地，所述-5～-18℃下低温冷冻后的混合液于-5～-40℃进行冷冻干燥6～72h。
进一步地，所述的氧化MXene与g-C3N4前驱体均匀混合的方式为超声0.5～1.5h、搅拌1～5h。
本发明的另一目的是提供由上述方法制得的g-C3N4/氧化MXene光催化剂，所述g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂中，氧化MXene为具有二维结构的TiO2/C复合纳米片，g-C3N4包裹在氧化MXene上并与氧化MXene中的TiO2形成异质结。
本发明的又一目的是提供所述光催化剂在可见光下光催化转化气态氮氧化物中的应用。
上述气态氮氧化物优选为一氧化氮。大气中气态氮氧化物主要以一氧化氮(NO)为主，其中氮元素(N)的化合价为+2价，经过光催化将其氧化为硝酸盐(NO3 -)，其中氮元素(N)变成了+5价。
本发明的有益效果为：本发明所述复合光催化剂的制备方法从二维片状MXene出发，经马弗炉高温煅烧形成氧化MXene，在其表面均匀包裹g-C3N4前驱体后低温冷冻、冷冻干燥、马弗炉中二次高温煅烧制得的g-C3N4/氧化MXene具有褶皱的片层结构，有利于NOx污染气体与光催化剂充分接触，提升去除效果。所得复合催化剂中g-C3N4与氧化MXene通过高温烧结紧密结合在一起，氧化MXene中的TiO2与g-C3N4形成异质结，拓宽了可见光响应范围；氧化MXene中的碳增强电子传导，使复合材料具有良好的光生电子与空穴快速分离和转移效果。该方法制备流程简单，所制备的复合材料在可见光照射下能快速、高效去除NOx污染物，具有优异的可见光催化性能。
附图说明
图1是本发明实施例1制备的g-C3N4/氧化MXene复合材料的扫描电镜照片。
图2是本发明实施例1制备的g-C3N4/氧化MXene复合材料、对比例1样品、对比例2样品的X射线粉末衍射图谱。
图3是本发明实施例1和对比例1样品、对比例2样品的光催化去除氮氧化物性能图。
具体实施方式
下述非限制性实施例可以使本领域的普通技术人员更全面地理解本发明，但不以任何方式限制本发明。
下述实施例中所述试验方法，如无特殊说明，均为常规方法；所述试剂和材料，如无特殊说明，均可从商业途径获得。
具体实施方式：一种g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂的制备方法，包括下述工艺步骤：
(1)制备氧化MXene：取Ti3C2、Ti2C中的一种少层MXene粉末放入马弗炉中300～600℃煅烧0.5～2h，得到二维片状氧化MXene材料。
(2)g-C3N4前驱体/氧化MXene制备：将氧化MXene与g-C3N4前驱体以1:1～30的质量比于去离子水中均匀混合，将混合液在-5～-18℃下进行低温冷冻1～12h，在-5～-40℃下冷冻干燥6～72h。
(3)g-C3N4/氧化MXene的制备：将干燥所得g-C3N4前驱体/氧化MXene于马弗炉中300～600℃煅烧1～4h煅烧，待冷却至室温后收集得到最终产物g-C3N4/氧化MXene复合材料。
下述实施例中，所述少层MXene粉末按如下方法制备：
取75mL浓盐酸，加入25mL去离子水中，配制100mL 9M盐酸；向配制的盐酸中加入8gLiF，600rpm下搅拌至完全溶解，形成混合溶液；向混合溶液中加入5gTi3AlC2、Ti2AlC中的一种MAX，600rpm搅拌下于40℃反应48h；将反应后悬浊液5000rpm离心处理，用去离子水将沉淀洗涤至中性；将沉淀分散在200mL去离子水中，手动摇晃10min，超声处理2h；将上述分散液2000rpm离心处理，收集上层液体，得到剥离后的少层MXene分散液，经低温冷冻、冷冻干燥得到少层MXene粉末。
实施例1
(1)取0.100g少层MXene置于马弗炉中，500℃煅烧1h，冷却至室温，收集得到氧化MXene。
(2)将上述步骤所得全部氧化MXene与2.000g三聚氰胺投入到40mL去离子水中，混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到g-C3N4前驱体/氧化MXene。
(3)将上述步骤中的g-C3N4前驱体/氧化MXene于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到g-C3N4/氧化MXene光催化剂。
(4)取上述g-C3N4/氧化MXene光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到46.0％。
实施例2
(1)取0.111g少层MXene置于马弗炉中，500℃煅烧1h，冷却至室温，收集得到氧化MXene。
(2)将上述步骤所得全部氧化MXene与2.000g三聚氰胺投入到40mL去离子水中，对混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到g-C3N4前驱体/氧化MXene。
(3)将上述步骤中的g-C3N4前驱体/氧化MXene于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到g-C3N4/氧化MXene光催化剂。
(4)取上述g-C3N4/氧化MXene光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到43.2％。
实施例3
(1)取0.125g少层MXene置于马弗炉中，500℃煅烧1h，冷却至室温，收集得到氧化MXene。
(2)将上述步骤所得全部氧化MXene与2.000g三聚氰胺投入到40mL去离子水中，对混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到g-C3N4前驱体/氧化MXene。
(3)将上述步骤中的g-C3N4前驱体/氧化MXene于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到g-C3N4/氧化MXene光催化剂。
(4)取上述g-C3N4/氧化MXene光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到44.0％。
实施例4
(1)取0.143g少层MXene置于马弗炉中，500℃煅烧1h，冷却至室温，收集得到氧化MXene。
(2)将上述步骤所得全部氧化MXene与2.000g三聚氰胺投入到40mL去离子水中，对混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到g-C3N4前驱体/氧化MXene。
(3)将上述步骤中的g-C3N4前驱体/氧化MXene于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到g-C3N4/氧化MXene光催化剂。
(4)取上述g-C3N4/氧化MXene光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到42.7％。
实施例5
(1)取0.167g少层MXene置于马弗炉中，500℃煅烧1h，冷却至室温，收集得到氧化MXene。
(2)将上述步骤所得全部氧化MXene与2.000g三聚氰胺投入到40mL去离子水中，对混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到g-C3N4前驱体/氧化MXene。
(3)将上述步骤中的g-C3N4前驱体/氧化MXene于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到g-C3N4/氧化MXene光催化剂。
(4)取上述g-C3N4/氧化MXene光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到39.6％。
实施例6
(1)取0.200g少层MXene置于马弗炉中，500℃煅烧1h，冷却至室温，收集得到氧化MXene。
(2)将上述步骤所得全部氧化MXene与2.000g尿素投入到40mL去离子水中，对混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到g-C3N4前驱体/氧化MXene。
(3)将上述步骤中的g-C3N4前驱体/氧化MXene于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到g-C3N4/氧化MXene光催化剂。
(4)取上述g-C3N4/氧化MXene光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到37.2％。
实施例7
(1)取0.090g少层MXene置于马弗炉中，500℃煅烧1h，冷却至室温，收集得到氧化MXene。
(2)将上述步骤所得全部氧化MXene与2.000g尿素投入到40mL去离子水中，对混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到g-C3N4前驱体/氧化MXene。
(3)将上述步骤中的g-C3N4前驱体/氧化MXene于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到g-C3N4/氧化MXene光催化剂。
(4)取上述g-C3N4/氧化MXene光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到41.0％。
实施例8
(1)取0.091g少层MXene置于马弗炉中，500℃煅烧1h，冷却至室温，收集得到氧化MXene。
(2)将上述步骤所得全部氧化MXene与2.000g双氰胺投入到40mL去离子水中，对混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到g-C3N4前驱体/氧化MXene。
(3)将上述步骤中的g-C3N4前驱体/氧化MXene于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到g-C3N4/氧化MXene光催化剂。
(4)取上述g-C3N4/氧化MXene光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到43.9％。
对比例1
(1)将2.000g三聚氰胺投入到40mL去离子水中，对混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到g-C3N4前驱体。
(2)将上述步骤所得全部g-C3N4前驱体于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到g-C3N4。
(3)取上述g-C3N4光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到28.8％。
对比例2
(1)取0.195g少层MXene置于马弗炉中，500℃煅烧1h，冷却至室温，收集得到氧化MXene。
(2)将上述步骤所得全部氧化MXene投入到40mL去离子水中，对混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到干燥氧化MXene。
(3)将上述干燥氧化MXene于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到二次氧化MXene光催化剂。
(4)取上述二次氧化MXene光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到32.1％。
Claims (9)
1.一种g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂的制备方法，其特征在于：将少层MXene粉末经一次煅烧获得氧化MXene，在所得氧化MXene表面包裹g-C3N4前驱体，再经二次煅烧，得到g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂，其中，所述MXene为Ti3C2或Ti2C。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述一次煅烧的温度为300～600℃，煅烧时间为0.5～4h，升温速率控制在3～15℃/min；所述二次煅烧的温度为300～600℃，煅烧时间为1～4h，升温速率控制在3～15℃/min。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述少层MXene材料是通过将酸刻蚀形成的多层MXene进行插层或超声处理剥离至10层以下所得到的片状材料。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述氧化MXene为具有光催化活性、二维结构的TiO2/C复合纳米片。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：将氧化MXene与g-C3N4前驱体分散在去离子水中，经超声、搅拌，在-5～-18℃下低温冷冻、-5～-40℃冷冻干燥后，置于马弗炉中在300～600℃的温度下煅烧0.5～4h，冷却至室温收集得到g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂，其中，所述氧化MXene与g-C3N4前驱体的质量比为1:1～30。
6.根据权利要求1或5所述的方法，其特征在于：所述的g-C3N4前驱体为三聚氰胺、尿素、双氰胺中的一种。
7.权利要求1～6任一项所述方法制得的g-C3N4/氧化MXene光催化剂。
8.根据权利要求7所述的催化剂，其特征在于：所述g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂中，氧化MXene为具有二维结构的TiO2/C复合纳米片，g-C3N4包裹在氧化MXene上并与氧化MXene中的TiO2形成异质结。
9.权利要求7所述光催化剂在可见光下光催化转化气态氮氧化物中的应用。
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