CN103959107A - 光扩散性转印材料、光扩散层的形成方法、有机电致发光装置和有机电致发光装置的制造方法 - Google Patents

Abstract

本发明的目的在于提供一种能够形成光扩散层的光扩散性转印材料，该光扩散层具有优异的转印性、并且能够提高有机电致发光装置的光提取效率；本发明提供一种光扩散性转印材料，该光扩散性转印材料在支撑体上具有含有至少一种光扩散颗粒和至少一种高折射率无机填料的有机膜，该有机膜中的上述光扩散颗粒的含有率为25体积％以上50％体积以下。

Description

光扩散性转印材料、光扩散层的形成方法、有机电致发光装置和有机电致发光装置的制造方法

技术领域

本发明涉及光扩散性转印材料、光扩散层的形成方法、有机电致发光装置和有机电致发光装置的制造方法。

背景技术

有机电致发光(有机EL)装置是自发光型的显示装置，在显示器及照明的用途中被期待。例如，有机电致发光显示器与现有的CRT或LCD相比具有可见性高、不存在可视角依赖性等显示性能上的优点。另外，还具有能够使显示器轻量化、薄层化的优点。另一方面，有机电致发光照明除了具有能够轻量化、薄层化的优点以外，还存在通过使用柔性基板而能够实现迄今为止无法实现的形状的照明的可能性。

一般而言，有机电致发光装置具有在透明基板上层积有透明电极、包含发光层的有机层、背面电极(反射电极)的结构。由有机层发出的光直接或在背面电极反射，从透明电极和透明基板侧出射。有机电致发光装置具有如上所述优异的特征，但透明电极、有机层的折射率比空气高，发出的光在界面容易发生全反射。因此，作为装置的光提取效率不足20％，损失了大部分发出的光。

为了提高该光提取效率，提出了在透明基板与透明电极之间设有光扩散层(光散射层)的有机电致发光装置。例如，专利文献1中记载了一种有机电致发光元件，其中，与光提取面侧的透明电极相邻地设有光扩散层，该光扩散层在树脂中分散了平均粒径1位数以上不同的至少2种微粒。

作为形成这样的光扩散层的方法，除了涂布法外，还研究了利用转印法的形成方法。

例如，专利文献2中记载了一种光散射层转印材料，其在预支撑体上设有光散射层，该光散射层含有透光性树脂和平均粒径为50nm～300nm的光散射颗粒。此处，记载了下述示例：使该转印材料的光散射层侧的面与被转印体(形成有有机层和电极等的有机EL装置)贴合，通过加热或激光的照射转印了光散射层。

在有机电致发光(有机EL)装置以外的LCD等显示器中，为了使来自光源的光均匀化等，设有在树脂中含有光散射性的颗粒的光扩散层。在这样的LCD等显示器中，作为形成光扩散层的方法也利用转印法。

例如，专利文献3中记载了一种光扩散层转印片，其在支撑体上设有未固化的光扩散层，该未固化的光扩散层包含电离射线固化树脂和作为光扩散剂的颗粒，并且其具有粘着性；记载了通过与被转印体贴合并进行加压、加热从而将未固化的光扩散层转印至被转印体的方法、以及通过光照射使光扩散层降低后与被转印体贴合从而将固化后的光扩散层转印至被转印体的方法。

另外，专利文献4中记载了一种前向散射膜，其在支撑体上具有包含电离射线和球状微粒的光散射层；记载了下述方法：将该前向散射膜贴合至被转印体后，图案化照射电离射线，使照射部分固化，从而改变与支撑体的粘接力由此来转印至被写体。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特开2005-190931号公报

专利文献2：日本特开2009-259802号公报

专利文献3：日本特开2005-121811号公报

专利文献4：日本特开2001-264518号公报

发明内容

发明要解决的问题

从提高有机电致发光装置中的光提取效率的方面出发，对于光扩散层而言，为了防止来自有机层的光在与透明基板的界面发生全反射，希望使来自有机层的光前向散射以及为高折射率。特别是，为了使光充分地前向散射，希望含有一定比例以上的光散射性的颗粒。在专利文献2的光散射层转印材料中，光散射层中的光散射颗粒的比例以体积填充率计低至10％以下。

另外，在专利文献3和4中，光扩散层中使用了光散射性的颗粒，但是并未提及层中的颗粒的含有率及层的高折射率化。由专利文献3及专利文献4的实施例推测的光散射层的折射率为1.6左右，作为有机电致发光装置中的光扩散层不足。此外，若提高颗粒的含有率则光的散射增强，因而树脂的光固化有可能无法充分进行。

进一步地，在利用转印法形成光扩散层的情况下，希望高转印性、即膜不残留地进行转印。在专利文献4的前向散射膜中，利用与电离射线的照射所致的树脂固化相伴的光散射层与支撑体的粘接力变化，进行光散射层的转印。从上述提高光提取效率的方面出发，在专利文献4的前向散射膜中增加光散射性的颗粒的比例时，由于该颗粒的影响，光的散射增大，因此树脂的固化有可能无法充分进行，由于固化不充分，因此担心会因支撑体上的膜残留而导致转印性降低。

鉴于上述状况，本发明的目的在于提供一种能够形成光扩散层的光扩散性转印材料，该光扩散层具有优异的转印性、并且能够提高有机电致发光装置的光提取效率。另外，本发明的目的在于提供一种能够形成光扩散层的光扩散层的形成方法，该光扩散层能够提高有机电致发光装置的光提取效率。此外，本发明的目的在于提供光提取效率优异的有机电致发光装置和有机电致发光装置的制造方法。

用于解决课题的方案

作为用于解决上述课题的方案，如下所述。

(1)

一种光扩散性转印材料，该光扩散性转印材料在支撑体上具有含有至少一种光扩散颗粒和至少一种高折射率无机填料的有机膜，

该有机膜中的上述光扩散颗粒的含有率N[体积％]为25～50的范围，该有机膜的厚度T[μm]满足T≥150/N。

(2)

如(1)所述的光扩散性转印材料，其中，上述有机膜的膜厚为4μm以上15μm以下。

(3)

如(1)或(2)所述的光扩散性转印材料，其中，上述支撑体由选自聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚乙烯醇和聚氯乙烯中的至少一种构成。

(4)

一种光扩散层的形成方法，该形成方法中，将(1)～(3)的任一项所述的光扩散性转印材料中的具有有机膜的面贴合至被转印体，在加热温度为60℃以上的条件下将上述有机膜转印至上述被转印体，从而在上述被转印体上形成光扩散层。

(5)

如(4)所述的光扩散层的形成方法，其中，上述加热温度为80℃以上150℃以下。

(6)

如(4)或(5)所述的光扩散层的形成方法，其中，在将上述光扩散性转印材料与上述被转印体贴合的状态下，在大气中对上述有机膜照射电离射线，从而将上述有机膜固化。

(7)

如(4)或(5)所述的光扩散层的形成方法，其中，将上述有机膜转印至上述被转印体，将上述支撑体从上述有机膜剥离后，对上述有机膜照射电离射线，从而使上述有机膜固化。

(8)

一种有机电致发光装置的制造方法，其为依次具有基板、光扩散层、透明电极、有机电致发光层和反射电极的有机电致发光装置的制造方法，

该制造方法包括利用(4)～(7)的任一项所述的形成方法形成上述光扩散层的工序。

(9)

如(8)所述的有机电致发光装置的制造方法，其中，该制造方法包括将上述基板作为被转印体、在该基板上形成上述光扩散层的工序。

(10)

一种有机电致发光装置，其通过(8)或(9)所述的制造方法制造。

发明的效果

根据本发明，可以提供一种能够形成光扩散层的光扩散性转印材料，该光扩散层具有优异的转印性、并且能够提高有机电致发光装置的光提取效率。另外，可以形成一种能够提高有机电致发光装置的光提取效率的光扩散层。此外，能够提供光提取效率优异的有机电致发光装置和有机电致发光装置的制造方法。

附图说明

图1是示意性地示出本发明的光扩散层的形成方法的一例的图。

图2是示出本发明的有机电致发光装置的一例的示意图。

图3是示出本发明的有机电致发光装置的另一例的示意图。

图4是示出本发明的有机电致发光装置的又一例的示意图。

具体实施方式

[光扩散性转印材料]

本发明的光扩散性转印材料在支撑体上具有含有至少一种光扩散颗粒和至少一种高折射率无机填料的有机膜，有机膜中的上述光扩散颗粒的含有率N[体积％]为25～50的范围，该有机膜的厚度T[μm]满足T≥150/N。

(支撑体)

作为本发明的光扩散性转印材料中的支撑体，只要能够用作转印材料的支撑体则没有特别限制。作为支撑体的材料，可以使用现有公知的树脂，具体地说，可以举出聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚乙烯醇(PVA)、聚氯乙烯(PVC)、聚碳酸酯、聚乙烯、聚丙烯、三乙酰纤维素等。从机械强度、化学稳定性和热稳定性、气体阻隔性、经济性的方面出发，优选为聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚乙烯醇、聚氯乙烯，更优选为聚对苯二甲酸乙二醇酯。

支撑体的厚度优选50μm～2000μm、更优选200μm～1500μm、进一步优选500μm～1000μm。

从提高转印性的方面出发，为了提高与有机膜的剥离性，可以对支撑体进行脱模处理。作为脱模处理的方法，可以举出例如涂布硅酮系聚合物或氟聚合物的方法、蒸镀氟化合物的方法、涂布氟系或氟硅酮系的硅烷偶联剂的方法等。优选利用氟硅酮系的硅烷偶联剂的处理。

(有机膜)

本发明的光扩散性转印材料中的有机膜包含有机材料作为用于膜形成的主要成分，并含有至少一种光扩散颗粒和至少一种高折射率无机填料，根据需要含有其它成分。

<<有机材料>>

作为形成有机膜的有机材料，没有特别限制，可以根据目的适宜选择。可以举出例如(1)热塑性树脂、(2)反应性固化性树脂、(3)固化性化合物(后述的固化性的多官能单体或多官能低聚物等)等。

-(1)热塑性树脂-

作为(1)热塑性树脂，没有特别限制，可以根据目的适宜选择，可以举出例如聚苯乙烯树脂、聚酯树脂、纤维素树脂、聚醚树脂、氯乙烯树脂、乙酸乙烯酯树脂、氯乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂(塩ビニル-酸ビ共重合体樹脂)、聚丙烯酸系树脂、聚甲基丙烯酸系树脂、聚烯烃树脂、氨基甲酸酯树脂、有机硅树脂、酰亚胺树脂等。它们可以单独使用一种，也可以合用两种以上。这些之中，优选聚丙烯酸系树脂、聚甲基丙烯酸系树脂，更优选由具有芴结构的丙烯酸系或甲基丙烯酸系衍生的聚丙烯酸系树脂、聚甲基丙烯酸系树脂，特别优选具有芴结构的聚丙烯酸系树脂。

-(2)反应性固化性树脂-

作为(2)反应性固化性树脂，优选使用热固化型树脂和/或电离射线固化型树脂。

作为上述热固化型树脂，没有特别限制，可以根据目的适宜选择，可以举出例如酚醛树脂、脲树脂、邻苯二甲酸二烯丙酯树脂、三聚氰胺树脂、胍胺树脂、不饱和聚酯树脂、聚氨酯树脂、环氧树脂、氨基醇酸树脂、三聚氰胺-脲共缩合树脂、硅树脂、聚硅氧烷树脂等。

对上述电离射线固化型树脂没有特别限制，可以根据目的适宜选择，例如为具有自由基聚合性不饱和基团{(甲基)丙烯酰氧基、乙烯基氧基、苯乙烯基、乙烯基等}和/或阳离子聚合性基团(环氧基、硫代环氧基、乙烯基氧基、氧杂环丁烷基等)的官能团的树脂，可以举出例如分子量比较低的聚酯树脂、聚醚树脂、(甲基)丙烯酸系树脂、环氧树脂、氨基甲酸酯树脂、醇酸树脂、螺缩醛树脂、聚丁二烯树脂、多硫醇-多烯树脂等。它们可以单独使用一种，也可以合用两种以上。

需要说明的是，“电离射线”是通过其照射而给物质带来电离作用的放射线，包含α射线、γ射线、X射线、紫外线、可见光线、电子射线等。本发明中，优选紫外线和电子射线，特别优选紫外线。

在使用这些反应性固化性树脂的情况下，根据需要优选合用交联剂(环氧化合物、多异氰酸酯化合物、多元醇化合物、多元胺化合物、三聚氰胺化合物等)、聚合引发剂(偶氮二化合物、有机过氧化合物、有机卤化物、鎓盐化合物、酮化合物等UV光引发剂等)等固化剂、聚合促进剂(有机金属化合物、酸化合物、碱性化合物等)等现有公知的化合物。具体地说，可以举出例如山下普三、金子东助“交联剂手册(架橋剤ハンドブック)”(大成社、1981年发行)中记载的化合物。

-(3)固化性化合物-

(3)固化性化合物是通过电离射线的照射利用交联或聚合反应而固化的化合物，其是多官能单体或多官能低聚物等。

作为多官能单体或多官能低聚物的官能团，可以为自由基聚合性官能团和阳离子聚合性官能团中的任一种。

作为上述自由基聚合性官能团，可以举出例如(甲基)丙烯酰基、乙烯基氧基、苯乙烯基、烯丙基等烯键式不饱和基团等。这些之中，特别优选(甲基)丙烯酰基，特别优选含有分子内具有2个以上自由基聚合性基团的多官能单体。

作为上述自由基聚合性多官能单体，优选从至少具有2个末端烯键式不饱和键的化合物中选择。优选为分子中具有2～6个末端烯键式不饱和键的化合物。这样的化合物组在聚合物材料领域中广泛已知，本发明中可以对其无特别限定地使用。它们可以具有例如单体、预聚物(即二聚体、三聚体和低聚物)或这些的混合物以及这些的共聚物等化学形态。

作为上述自由基聚合性单体，可以举出例如不饱和羧酸(例如，丙烯酸、甲基丙烯酸、衣康酸、丁烯酸、异丁烯酸、马来酸等)、或其酯类、酰胺类等。这些之中，特别优选不饱和羧酸与脂肪族多元醇化合物的酯、不饱和羧酸与脂肪族多元胺化合物的酰胺类。

另外，还适宜使用具有羟基、氨基、巯基等亲核性取代基的不饱和羧酸酯类或酰胺类与单官能或多官能异氰酸酯类、环氧类的加成反应物、与多官能的羧酸的脱水缩合反应物等。另外，还适宜为具有异氰酸酯基或环氧基等亲电子性取代基的不饱和羧酸酯或酰胺类与单官能或多官能的醇类、胺类和硫醇类的反应物。此外，作为另一个例子，还可以代替上述不饱和羧酸而使用替换为不饱和膦酸、苯乙烯等得到的化合物组。

作为脂肪族多元醇化合物，可以举出例如链烷烃二醇、链烷烃三醇、环己二醇、环己三醇、肌醇、环己烷二甲醇、季戊四醇、山梨糖醇、二季戊四醇、三季戊四醇、甘油、双甘油等。作为这些脂肪族多元醇化合物与不饱和羧酸的聚合性酯化合物(单酯或聚酯)，可以举出例如日本特开2001-139663号公报的段落号〔0026〕～〔0027〕中记载的化合物。

作为其它聚合性酯，还适宜使用例如甲基丙烯酸乙烯酯、甲基丙烯酸烯丙酯、丙烯酸烯丙酯、日本特公昭46-27926号公报、日本特公昭51-47334号公报、日本特开昭57-196231号公报等中记载的脂肪族醇系酯类、或日本特开平2-226149号公报等中记载的具有芳香族系骨架的聚合性酯、日本特开平1-165613号公报中记载的具有氨基的聚合性酯等。

进一步地，作为由脂肪族多元胺化合物与不饱和羧酸形成的聚合性酰胺的具体例，可以举出亚甲基双(甲基)丙烯酰胺、1,6-六亚甲基双(甲基)丙烯酰胺、二亚乙基三胺三(甲基)丙烯酰胺、亚二甲苯基双(甲基)丙烯酰胺、日本特公昭54-21726号公报中记载的具有亚环己基结构的物质等。

进一步地，还可以使用在1分子中含有2个以上聚合性乙烯基的乙烯基氨基甲酸酯化合物(日本特公昭48-41708号公报等)、聚氨酯丙烯酸酯类(日本特公平2-16765号公报等)、具有环氧乙烷系骨架的氨基甲酸酯化合物(日本特公昭62-39418号公报等)、聚酯丙烯酸酯类(日本特公昭52-30490号公报等)、以及日本粘接协会志(日本接着協会誌)20卷7号300～308页(1984年)中记载的光固化性单体和低聚物。这些自由基聚合性的多官能单体可以合用两种以上。

含有上述阳离子聚合性基团的化合物(下文中也称为“阳离子聚合性化合物”或“阳离子聚合性有机化合物”)可以使用在电离射线敏感性阳离子聚合引发剂的存在下照射电离射线时产生聚合反应和/或交联反应的化合物中的任一种，作为代表例，可以举出环氧化合物、环状硫醚化合物、环状醚化合物、螺环原酸酯化合物、乙烯基烃化合物、乙烯基醚化合物等。可以使用上述阳离子聚合性有机化合物中的1种，也可以使用2种以上。

作为上述含有阳离子聚合性基团的化合物，1分子中的阳离子聚合性基团的数量优选2个～10个、更优选2个～5个。上述化合物的重均分子量优选3,000以下、更优选200～2,000、进一步优选400～1,500。若上述重均分子量为200以上，不会发生覆膜形成过程中的挥发成为问题等不良情况；若上述重均分子量为3,000以下，不会产生与有机膜的其它成分的相容性变差等问题，因而优选。

作为上述环氧化合物，可以举出例如脂肪族环氧化合物、芳香族环氧化合物等。

作为上述脂肪族环氧化合物，可以举出例如脂肪族多元醇或其环氧烷加成物的聚缩水甘油基醚、脂肪族长链多元酸的聚缩水甘油基酯、丙烯酸缩水甘油酯或甲基丙烯酸缩水甘油酯的均聚物、共聚物等。此外，除了上述环氧化合物以外，还可以举出例如脂肪族高级醇的单缩水甘油基醚、高级脂肪酸的缩水甘油基酯、环氧化大豆油、环氧硬脂酸丁酯、环氧硬脂酸酸辛酯、环氧化亚麻籽油、环氧化聚丁二烯等。另外，作为脂环式环氧化合物，可以举出具有至少1个脂环族环的多元醇的聚缩水甘油基醚、或者对含有不饱和脂环族环(例如环己烯、环戊烯、二环辛烯、三环癸烯等)的化合物用过氧化氢、过氧酸等适当的氧化剂进行环氧化而得到的含有环氧环己烷或环氧环戊烷的化合物等。

作为上述芳香族环氧化合物，可以举出例如具有至少1个芳香核的1元或多元苯酚、或者其环氧烷加成物的单缩水甘油基醚或聚缩水甘油基醚。作为这些环氧化合物，可以举出例如日本特开平11-242101号公报中的段落号〔0084〕～〔0086〕中记载的化合物、日本特开平10-158385号公报中的段落号〔0044〕～〔0046〕中记载的化合物等。

在这些环氧化合物中，若考虑快速固化性，则优选芳香族环氧化物和脂环式环氧化物，进一步优选脂环式环氧化物。可以单独使用1种上述环氧化合物，也可以将2种以上适宜组合使用。

作为环状硫醚化合物，可以举出代替上述环氧化合物的环氧环而具有硫代环氧环的化合物。

关于作为环状醚化合物的含有氧杂环丁烷基的化合物，具体地说，可以举出例如日本特开2000-239309号公报的段落号〔0024〕～〔0025〕中记载的化合物等。这些化合物优选与含有环氧基的化合物合用。

作为螺环原酸酯化合物，可以举出例如日本特表2000-506908号公报等中记载的化合物。

作为乙烯基烃化合物，可以举出例如苯乙烯化合物、乙烯基取代脂环烃化合物(乙烯基环己烷、乙烯基双环庚烯等)、上述自由基聚合性单体中记载的化合物、丙烯基化合物{记载于"J.Polymer Science:Part A:Polymer Chemistry",32卷2895页(1994年)等}、烷氧基丙二烯化合物{记载于"J.Polymer Science:Part A:Polymer Chemistry",33卷2493页(1995年)等}、乙烯基化合物{记载于"J.Polymer Science:Part A:PolymerChemistry",34卷1015页(1996年)、日本特开2002-29162号公报等}、异丙烯基化合物{记载于"J.Polymer Science:Part A:Polymer Chemistry",34卷2051页(1996年)等}等。它们可以适宜组合使用2种以上。

另外，上述多官能性化合物优选使用至少分子内含有选自上述自由基聚合性基团和阳离子聚合性基团中的至少各1种的化合物。可以举出例如日本特开平8-277320号公报中的段落号〔0031〕～〔0052〕中记载的化合物、日本特开2000-191737号公报中的段落号〔0015〕中记载的化合物等。供本发明的化合物并不限定于这些。

以自由基聚合性化合物：阳离子聚合性化合物的质量比例计，优选以90：10～20：80的比例含有以上所述的自由基聚合性化合物与阳离子聚合性化合物，更优选以80：20～30：70的比例含有。

-聚合引发剂-

在使用上述固化性化合物的情况下，优选合用聚合引发剂。作为上述聚合引发剂，可以举出热聚合引发剂、光聚合引发剂等。

上述聚合引发剂优选为通过光和/或热照射而产生自由基或酸的化合物。上述光聚合引发剂优选最大吸收波长为400nm以下。通过这样使吸收波长为紫外线区域，可以在白灯下实施处理。另外，也可以使用在近红外线区域具有最大吸收波长的化合物。

上述产生自由基的化合物是指通过光和/或热照射而产生自由基，从而引发、促进具有聚合性不饱和基团的化合物的聚合的化合物。可以适宜选择并使用公知的聚合引发剂或具有结合离解能小的结合的化合物等。另外，产生自由基的化合物可以单独或将2种以上合用来使用。

作为上述产生自由基的化合物，可以举出例如现有公知的有机过氧化合物、偶氮系聚合引发剂等热自由基聚合引发剂、有机过氧化合物(日本特开2001-139663号公报等)、胺化合物(日本特公昭44-20189号公报中记载)、茂金属化合物(日本特开平5-83588号公报、日本特开平1-304453号公报等中记载)、六芳基二咪唑化合物(美国专利第3,479,185号说明书等中记载)、二砜化合物(日本特开平5-239015号公报、日本特开昭61-166544号公报等)、有机卤化物、羰基化合物、有机硼酸化合物、氧化膦化合物、膦酸酯化合物等光自由基聚合引发剂。作为上述自由基引发剂，更优选为氧化膦化合物、膦酸酯化合物，特别优选可以举出酰基氧化膦、酰基膦酸酯等，具体为双(2,4,6-三甲基苯甲酰基)-苯基氧化膦。

作为上述有机卤化物，具体地说，可以举出若林等人的"Bull.Chem.Soc Japan",42卷2924页(1969年)、美国专利第3,905,815号说明书、日本特开平5-27830号公报、M.P.Hutt,"J.Heterocyclic Chemistry",1卷(3号)、(1970年)”等中记载的化合物，特别是可以举出取代有三卤甲基的噁唑化合物：均三嗪化合物。更适宜地可以举出至少一个单、二或三卤素取代甲基与均三嗪环结合的均三嗪衍生物。

作为上述羰基化合物，可以举出例如“最新UV固化技术(最新UV硬化技術)”60页～62页[株式会社技术信息协会刊、1991年]、日本特开平8-134404号公报的段落号〔0015〕～〔0016〕、日本特开平11-217518号公报的段落号〔0029〕～〔0031〕中记载的化合物等。另外，可以举出苯乙酮系、羟基苯乙酮系、二苯甲酮系、噻噁烷系、苯偶姻***、苯偶姻异丁醚等苯偶姻化合物、对二甲氨基苯甲酸乙酯、对二乙氨基苯甲酸乙酯等苯甲酸酯衍生物、安息香双甲醚、酰基氧化膦等。

作为上述有机硼酸盐化合物，可以举出例如日本专利第2764769号、日本特开2002-116539号等各公报、以及Kunz,Martin,"Rad.Tech'98.Proceeding April19～22,1998,Chicago"等中记载的有机硼酸盐中记载的化合物。例如，可以举出上述日本特开2002-116539号公报的段落号〔0022〕～〔0027〕中记载的化合物。另外，作为其它有机硼化合物，可以举出日本特开平6-348011号公报、日本特开平7-128785号公报、日本特开平7-140589号公报、日本特开平7-306527号公报、日本特开平7-292014号公报等的有机硼过渡金属配位络合物等作为具体例。

这些自由基产生化合物可以仅添加1种，也可以合用2种以上。作为添加量，相对于自由基聚合性单体总量，优选0.1质量％～30质量％、更优选0.5质量％～25质量％、进一步优选1质量％～20质量％。在上述添加量的范围中，有机膜的经时稳定性没有问题，聚合性高。

接下来，对可以用作光聚合引发剂的光产酸剂进行详细说明。

作为上述光产酸剂，可以举出光阳离子聚合的光引发剂、色素类的光脱色剂、光变色剂、或微抗蚀剂(マイクロレジスト)等中使用的公知的光产酸剂等公知的化合物和它们的混合物等。另外，作为上述光产酸剂，可以举出例如有机卤化物、二砜化合物、鎓化合物等。这些之中，特别优选有机卤化物、二砜化合物。上述有机卤化物、二砜化合物的具体例可以举出与上述产生自由基的化合物的记载同样的示例。

作为上述鎓化合物，可以举出例如重氮盐、铵盐、亚胺盐、鏻盐、碘鎓盐、锍盐、砷鎓盐、硒鎓盐等，可以举出例如日本特开2002-29162号公报的段落号〔0058〕～〔0059〕中记载的化合物等。

作为上述产酸剂，特别适宜使用鎓盐，其中从光聚合引发的光灵敏度、化合物的材料稳定性等的方面考虑，优选重氮盐、碘鎓盐、锍盐、亚胺盐。

作为上述鎓盐的具体例，可以举出例如日本特开平9-268205号公报的段落号〔0035〕中记载的戊基化的锍盐、日本特开2000-71366号公报的段落号〔0010〕～〔0011〕中记载的二芳基碘鎓盐或三芳基锍盐、日本特开2001-288205号公报的段落号〔0017〕中记载的硫代苯甲酸仲苯基酯的锍盐、日本特开2001-133696号公报的段落号〔0030〕～〔0033〕中记载的鎓盐等。

作为上述光产酸剂的其它例子，可以举出日本特开2002-29162号公报的段落号〔0059〕～〔0062〕中记载的有机金属/有机卤化物、具有邻硝基苄基型保护基的光产酸剂、光分解而产生磺酸的化合物(亚氨基磺酸酯等)等化合物。

这些产酸剂可以分别单独使用1种，也可以合用2种以上。上述产酸剂的添加量相对于全部阳离子聚合性单体的总质量优选0.1质量％～20质量％、更优选0.5质量％～15质量％、进一步优选1质量％～10质量％。从有机膜的稳定性、聚合反应性等出发，上述添加量优选在上述范围内。

相对于自由基聚合性化合物或阳离子聚合性化合物的总质量，优选以0.5质量％～10质量％的比例含有自由基聚合引发剂或以1质量％～10质量％的比例含有阳离子聚合引发剂，更优选以1质量％～5质量％的比例含有自由基聚合引发剂或以2质量％～6质量％的比例含有阳离子聚合引发剂。

构成上述有机膜的粘结剂(上述有机材料。在上述反应性固化性树脂和固化性化合物的情况下为固化后的物质。)的折射率优选1.7～2.2、更优选1.7～2.1、进一步优选1.7～2.0。若折射率在上述范围，则对于使用了由有机膜形成的光扩散层的有机电致发光装置，适合于提高该装置的光提取效率。

<<光扩散颗粒>>

作为本发明的光扩散性转印材料的有机膜中使用的光扩散颗粒，只要能够使光扩散则没有特别限制，可以根据目的适宜选择，可以为有机颗粒也可以为无机颗粒，可以含有2种以上的颗粒。

作为上述有机颗粒，可以举出例如聚甲基丙烯酸甲酯颗粒、交联聚甲基丙烯酸甲酯颗粒、丙烯酸-苯乙烯共聚物颗粒、三聚氰胺颗粒、聚碳酸酯颗粒、聚苯乙烯颗粒、交联聚苯乙烯颗粒、聚氯乙烯颗粒、苯并胍胺-三聚氰胺甲醛颗粒等。

作为上述无机颗粒，可以举出例如ZrO₂、TiO₂、Al₂O₃、In₂O₃、ZnO、SnO₂、Sb₂O₃等。这些之中，特别优选TiO₂、ZrO₂、ZnO、SnO₂。

这些之中，作为上述光扩散颗粒，从耐溶剂性和上述粘结剂中的分散性的方面考虑，优选交联状态的树脂颗粒，特别优选交联聚甲基丙烯酸甲酯颗粒。

通过分散于溶剂、例如甲苯中并观察树脂颗粒的溶解难易度，可以确认上述光扩散颗粒为交联状态的树脂颗粒。

对上述光扩散颗粒的折射率没有特别限制，可以根据目的适宜选择，优选1.0～3.0、更优选1.2～1.6、进一步优选1.3～1.5。若上述折射率在上述范围，则由有机膜形成的光扩散层中的光扩散(散射)性变得良好，适合于提高使用了该光扩散层的有机电致发光装置的光提取效率。

关于上述光扩散颗粒的折射率，使用例如自动折射率测定器(KPR-2000、株式会社岛津制作所制造)测定折射液的折射率，之后利用精密分光计(GMR-1DA、株式会社岛津制作所制造)通过シュリブスキー法可以进行测定。

本发明中，有机膜中的粘结剂(上述有机材料。在固化性树脂和固化性化合物的情况下为固化后的物质)的折射率A与上述光扩散颗粒的折射率B的折射率差|A-B|(绝对值)为0.2以上1.0以下、优选为0.2以上0.5以下、更优选为0.2以上0.4以下。若上述折射率差|A-B|在上述范围，则由有机膜形成的光扩散层中的光扩散(散射)性变得良好，适合于提高使用了该光扩散层的有机电致发光装置的光提取效率。

上述光扩散颗粒的平均粒径优选为0.5μm～10μm、更优选为0.5μm～6μm、进一步优选为1μm～3μm。若上述光扩散颗粒的平均粒径为10μm以下，从可得到适当的光扩散(散射)性的方面出发是优选的。另一方面，若上述光扩散颗粒的平均粒径为0.5μm以上，光扩散颗粒的散射效率的波长依赖性小，使用了由有机膜形成的光扩散层的有机电致发光装置的色度变化小，光提取效率提高，从这方面出发是优选的。

上述光扩散颗粒的平均粒径可以通过例如日机装株式会社制造NANOTRACUPA-EX150等利用了动态光散射法的装置、或电子显微镜照片的图像处理来进行测定。

上述有机膜中的光扩散颗粒的含有率为25体积％以上50体积％以下、优选为25体积％以上40体积％以下、更优选为30体积％以上35体积％以下。在考虑使用了由有机膜形成的光扩散层的有机电致发光装置的情况下，若上述含有率小于25体积％，则入射到光扩散层的光被光扩散颗粒散射的概率小，光扩散层改变光角度的能力小，因而若不使光扩散层的厚度足够厚则光提取效率有时会降低。另外，增加上述光扩散层的厚度与成本的增加有关，上述光扩散层的厚度的偏差变大，发光面内的散射效果有可能产生偏差。另一方面，若上述含有率超过50体积％，则上述光扩散层的表面非常粗糙，内部也会产生空洞，由此导致上述光扩散层的物理强度有时会降低。

另外，通过固化性树脂或固化性化合物在固化时产生的体积收缩，在与光扩散颗粒的界面施加有应力，膜强度降低，与之相伴转印性也降低。若上述有机膜中的光扩散颗粒的含有率在上述范围，则能够抑制光扩散颗粒与固化性化合物之间的应力，有机膜的转印性提高。

<<高折射率无机填料>>

作为本发明的光扩散性转印材料的有机膜中使用的高折射率无机填料，只要为高折射率则没有特别限制，可以举出金属氧化物等无机微粒。

作为上述金属氧化物的金属，可以举出锆、钛、铝、铟、锌、锡、铬和锑等。作为金属氧化物，具体地说，可以举出ZrO₂、TiO₂、Al₂O₃、In₂O₃、ZnO、SnO₂、Sb₂O₃、ITO、Cr₂O₃等。这些之中，特别优选TiO₂(二氧化钛)。

作为二氧化钛颗粒，从经时稳定性的方面出发，优选进行了光催化剂惰性处理的二氧化钛微粒。进行了光催化剂惰性处理的二氧化钛微粒只要不具有光催化活性则没有特别限制，可以根据目的适宜选择，可以举出：(1)用氧化铝、二氧化硅和氧化锆中的至少一种包覆二氧化钛微粒表面而得到的二氧化钛微粒；(2)在上述(1)的经包覆的二氧化钛微粒的包覆表面包覆树脂而成的二氧化钛微粒；等等。作为上述树脂，可以举出例如聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)等。

上述进行了光催化剂惰性处理的二氧化钛微粒不具有光催化活性的确认例如可以通过亚甲基蓝法进来行。

作为上述进行了光催化剂惰性处理的二氧化钛微粒中的二氧化钛微粒，没有特别限制，可以根据目的适宜选择，上述晶体结构优选金红石、金红石/锐钛矿的混晶、锐钛矿为主要成分，特别优选金红石结构为主要成分。

上述二氧化钛微粒也可以添加二氧化钛以外的金属氧化物而使其复合化。

作为能够与上述二氧化钛微粒复合化的金属氧化物，优选为选自Sn、Zr、Si、Zn和Al中的至少一种的金属氧化物。

上述金属氧化物相对于钛的添加量优选为1摩尔％～40摩尔％、更优选为2摩尔％～35摩尔％、进一步优选为3摩尔％～30摩尔％。

上述高折射率无机填料的一次平均粒径优选为1nm～30nm、更优选为1nm～25nm、进一步优选为1nm～20nm。

上述一次平均粒径例如可以通过由X射线衍射装置所测定的衍射图谱的半峰宽进行计算或由电子显微镜(TEM)拍摄图像的直径进行统计计算等来测定。

对上述高折射率无机填料的形状没有特别限制，可以根据目的适宜选择，优选例如米粒状、球状、立方体状、纺锤状或无定形状。上述高折射率无机填料可以单独使用1种，也可以将2种以上合用。

上述高折射率无机填料的折射率为2.2以上3.0以下、更优选为2.2以上2.8以下、进一步优选为2.2以上2.6以下。若折射率在上述范围，能够不使其着色而有效地提高有机膜和由该有机膜形成的光扩散层的折射率。

此处，测定折射率高(1.8以上)、平均一次粒径为1nm～100nm左右的微粒的折射率较困难，可以如下测定折射率。向折射率已知的树脂材料中掺杂上述高折射率无机填料，对于分散有上述高折射率无机填料的树脂材料，在Si基板或石英基板上形成涂布膜。利用偏振光椭圆率测量仪测定上述涂布膜的折射率，由构成上述涂布膜的树脂材料和二氧化钛微粒的体积分率可知上述二氧化钛微粒的折射率。

从使用了由有机膜形成的光扩散层的有机电致发光装置的光提取效率的方面出发，上述有机膜中的上述高折射率无机填料的含有率相对于上述有机材料为10体积％以上30体积％以下、更优选为10体积％以上25体积％以下、进一步优选为10体积％以上20体积％以下。

<<有机膜的厚度>>

本发明的光扩散性转印材料中，上述有机膜的厚度T[μm]与上述有机膜中的上述光扩散颗粒的含有率N[体积％]满足T≥150/N。优选为T≥200/N、更优选为T≥220/N。另外，作为上限，优选为T≤400/N、更优选为T≤370/N。

上述有机膜的厚度优选为4μm以上15μm以下、更优选为4μm以上12μm以下、特别优选为4μm以上9μm以下。在考虑使用了由有机膜形成的光扩散层的有机电致发光装置的情况下，通过使上述厚度在上述范围，可得到适当的光扩散性，适合于提高光提取效率。

另外，若上述有机膜的厚度在上述范围，能够降低加热时产生的在与基板的界面产生的应力，有机膜的转印性提高。

对于上述有机膜的厚度，例如切下有机膜的一部分，用扫描型电子显微镜(S-3400N、Hitachi High-Technologies Corporation制造)进行测定，从而可以求出该有机膜的厚度。

<<有机膜的形成方法>>

上述有机膜可以通过将上述有机材料、光扩散颗粒、高折射率无机填料等与根据需要的溶剂混合而成的涂布组合物涂布到上述支撑体上并进行干燥而形成。

作为上述溶剂，没有特别限制，可以根据目的适宜选择，可以举出例如醇类、酮类、酯类、酰胺类、醚类、醚酯类、脂肪族烃类、卤代烃类等。具体地说，可以举出醇(例如甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、苯甲醇、乙二醇、丙二醇、乙二醇单乙酸酯等)、酮(例如甲基乙基酮、甲基异丁基酮、环己酮、甲基环己酮等)、酯(例如乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、乙酸丁酯、甲酸乙酯、甲酸丙酯、甲酸丁酯、乳酸乙酯等)、脂肪族烃(例如己烷、环己烷)、卤代烃(例如甲基氯仿等)、芳香族烃(例如苯、甲苯、二甲苯、乙苯等)、酰胺(例如二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、正甲基吡咯烷酮等)、醚(例如二氧六环、四氢呋喃、乙二醇二甲醚、丙二醇二甲醚等)、醚醇(例如1-甲氧基-2-丙醇、乙基溶纤剂、甲基甲醇等)。它们可以单独使用1种，也可以合用2种以上。这些之中，优选芳香族烃、酮类，更优选甲苯、二甲苯、甲基乙基酮、甲基异丁基酮、环己酮，特别优选甲苯、二甲苯。

上述有机膜可以通过利用例如浸渍涂布法、气刀涂布法、幕涂法、辊涂法、线棒涂布法、凹版涂布法、微凹版涂布法、挤压涂布法等公知的薄膜形成方法将上述涂布组合物涂布到基板上并进行干燥来制作。

(覆盖膜)

本发明的光扩散性转印材料中，为了保护转印材料以免储藏时受到污染或损伤，可以在上述有机膜上设置覆盖膜。

覆盖膜可以由与支撑体相同或类似的材料构成，优选为易于从有机膜分离的材料。作为覆盖膜的材料，优选例如硅酮纸、聚烯烃或聚四氟乙烯片，更优选聚乙烯膜或聚丙烯膜。

覆盖膜的厚度优选为5μm～100μm、更优选为15μm～50μm。

[光扩散层的形成方法]

本发明的光扩散层的形成方法为，将上述本发明的光扩散性转印材料的具有上述有机膜的面贴合至被转印体(此处，在设置覆盖膜的情况下，将该覆盖膜剥离后贴合至被转印体)，在加热温度为60℃以上的条件下将上述有机膜转印至上述被转印体，在上述被转印体上形成光扩散层。

本发明的光扩散性转印材料的有机膜通过贴合至被转印体并在加热温度60℃以上进行加热，由此能够不残留膜地、以良好的转印性转印至被转印体上，通过剥离支撑体，在被转印体上形成光扩散层。通过在上述加热温度进行转印，无论有无有机膜的固化，均能够不残留膜地、以良好的转印性将该有机膜转印至被转印体上。

从转印性的方面出发，上述加热温度优选为80℃以上150℃以下、更优选为100℃以上140℃以下。

在将上述光扩散性转印材料与上述被转印体贴合并进行加热时，还可以同时进行加压。作为加压的压力，优选为0.2Pa以上20Pa以下，更优选为0.5Pa以上10Pa以下。

上述贴合可以使用现有公知的层压机、真空层压机等，为了进一步提高生产率，还可以使用自动切割层压机。

图1示意性地示出本发明的光扩散层的形成方法的一例。

工序(a)中，制作片状的本发明的光扩散性转印材料107，该光扩散性转印材料107在支撑体101上具有有机膜102，进而在有机膜102上设有覆盖膜103。

在形成光扩散层时，首先，剥离覆盖膜103，使光扩散性转印材料107的有机膜102的面与被转印体104贴合(工序(b))。接着，在光扩散性转印材料107与被转印体104贴合的状态下利用层压机105进行加热·加压(工序(c))。优选将加热温度设为60℃以上、加压压力设为上述范围的压力。其后，将支撑体101从有机膜102剥离，由此有机膜102被转印至被转印体104上，在被转印体104上形成光扩散层(有机膜102)(工序(e))。

本发明的光扩散层的形成方法中，优选使用上述反应性固化性树脂或固化性化合物作为有机膜102的树脂、并通过电离射线照射(优选光照射)使有机膜102固化。这是因为膜强度通过固化而提高。

此处，作为固化的优选方式，如图1的工序(d)所示，可以举出下述方式：在光扩散性转印材料107与被转印体104贴合的状态下(即将支撑体101剥离之前)，在大气中对有机膜102照射电离射线106，从而将有机膜102固化。在大气中照射电离射线，能够使有机膜102充分固化，因此能够简便地解决制造设备等，不必进行电离射线照射时的气氛控制。此时的大气中是指氧浓度为18％以上的环境。

该情况下，作为支撑体101，优选为具有氧阻隔性的支撑体，具体地说，优选聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚乙烯醇、聚氯乙烯等。

另一方面，还优选下述方式：将有机膜转印至被转印体，将支撑体从有机膜剥离后，对有机膜照射电离射线，由此将有机膜固化。在希望提高膜的固化度的情况下，该方式是优选的方式。

关于光照射的光源，只要在与反应性固化性树脂或固化性化合物合用的固化剂或光聚合引发剂发生反应的波长(吸收波长)附近即可，可以为任意的光源，在吸收波长为紫外区域的情况下，作为光源可以举出超高压、高压、中压、低压的各种汞灯、化学灯、碳弧灯、金属卤化物灯、氙灯、太阳光等。也可以将波长为350nm～420nm的可获得的各种激光源多光束化而进行照射。另外，在吸收波长为红外区域的情况下，作为光源可以举出卤素灯、氙灯、高压钠灯，也可以将波长为750nm～1,400nm的可获得的各种激光源多光束化而进行照射。

在利用光照射进行光自由基聚合的情况下，可以在空气或不活性气体中进行。在利用光照射进行光自由基聚合的情况下，并且在将支撑体从有机膜剥离后进行光照射时，为了缩短自由基聚合性单体的聚合的诱导期、或者充分提高聚合率等，优选尽可能减少了氧浓度的气氛。上述氧浓度范围优选为0～1,000ppm、更优选为0～800ppm、进一步优选为0～600ppm。

从不使有机膜变色等而使其充分固化的方面考虑，所照射的紫外线的照射强度优选为0.1mW/cm²～100mW/cm²，涂布膜表面上的光照射量优选为100mJ/cm²～10,000mJ/cm²、更优选为100mJ/cm²～5,000mJ/cm²、特别优选为100mJ/cm²～1,000mJ/cm²。

另外，从有效地进行固化的方面出发，光照射工序中的温度优选为15℃～70℃、更优选为20℃～60℃、特别优选为25℃～50℃。

(被转印体)

作为本发明的光扩散层的形成方法中使用的被转印体，没有特别限定，可以根据适用光扩散层的用途来选择。

在将光扩散层适用于有机电致发光装置的情况下，可以将后述的有机电致发光装置的基板作为被转印体，也可以将预先层积有透明电极、或透明电极、有机电致发光层以及反射电极的层积体作为被转印体，优选将基板作为被转印体。

[有机电致发光装置和有机电致发光装置的制造方法]

本发明的有机电致发光装置依次具有基板、光扩散层、透明电极、有机电致发光层和反射电极。

此处，上述光扩散层通过本发明的光扩散层的形成方法形成。此时，作为被转印体优选的是，使用上述基板作为被转印体，在该基板上形成上述光扩散层。由于透明电极与基板界面处的全反射强，因此，通过在该位置配置光扩散层，能够更高效地获得光提取效果。

还可以在上述光扩散层与上述透明电极之间设置平坦化层，通过利用本发明的光扩散层的形成方法形成光扩散层，可以得到平坦的光扩散层，因此也优选不设置平坦化层。

另外，还可以在上述平坦化层或上述光扩散层与上述透明电极之间设置阻隔层。

此外，还优选在密封罐内封入上述透明电极、上述反射电极和上述有机电致发光层。还优选除了上述透明电极、上述反射电极、上述有机电致发光层外，在密封罐内封入上述光扩散层、或进一步封入上述平坦化层、上述阻隔层。

-光扩散层-

上述光扩散层通过本发明的光扩散层的形成方法形成，上述有机膜或上述有机膜固化而成的物质成为上述光扩散层。即，上述光扩散层至少含有由上述有机膜的有机材料或该有机材料固化而成的物质形成的粘结剂、光扩散颗粒、高折射率无机填料。

上述光扩散层中的光扩散颗粒的含有率为25体积％以上50体积％以下、优选为25体积％以上40体积％以下、更优选为30体积％以上35体积％以下。若上述含有率小于25体积％，则入射到光扩散层的光被光扩散颗粒散射的概率小，光扩散层变换光角度的能力小，因而若不使光扩散层的厚度足够厚则光提取效率有时会降低。另外，增加上述光扩散层的厚度与成本的增加有关，上述光扩散层的厚度的偏差变大，发光面内的散射效果有可能产生偏差。另一方面，若上述含有率超过50体积％，则上述光扩散层的表面非常粗糙，内部也会产生空洞，由此上述光扩散层的物理强度有时会降低。

上述光扩散层的厚度T[μm]与上述有机膜中的上述光扩散颗粒的含有率N[体积％]满足T≥150/N。优选为T≥200/N、更优选为T≥220/N。另外，作为上限，优选为T≤400/N、更优选为T≤370/N。

上述光扩散层的厚度优选为4μm以上15μm以下、更优选为4μm以上12μm以下、特别优选为4μm以上9μm以下。通过使上述厚度在上述范围，可得到适当的光扩散性，适合于提高光提取效率。

对于上述光扩散层的平均厚度，例如切下光扩散层的一部分，用扫描型电子显微镜(S-3400N、Hitachi High-Technologies Corporation制造)进行测定，从而可以求出该光扩散层的平均厚度。

上述光扩散层中的粘结剂的折射率优选为1.7～2.2、更优选为1.7～2.1、进一步优选为1.7～2.0。若粘结剂的折射率在上述范围，适合于提高有机电致发光装置的光提取效率。

另外，上述光扩散层中的粘结剂的折射率优选与有机电致发光层中的发光层的折射率同等或更高。

上述光扩散层的光入射面优选平坦，或者在上述光扩散层的光入射面具有平坦化层。由此，即便增加光扩散颗粒的密度也能够抑制反向散射的增加。另外，通过平坦化，可防止异物附着。

作为不设置平坦化层而使上述光扩散层的光入射面平坦的方法，可以举出根据本发明的光扩散层的形成方法利用转印而形成光扩散层的方法。

-平坦化层-

作为上述平坦化层，优选在上述光扩散层中不包含上述光扩散颗粒的组成。该平坦化层可以通过将含有上述树脂和上述高折射率无机填料的涂布组合物涂布到上述光扩散层上并干燥、利用电离射线照射使其固化来形成。涂布、固化可以利用上述光扩散层的形成方法中说明的方法来进行。

对上述平坦化层的平均厚度没有特别限制，可以根据目的适宜选择，从平坦化和光提取效率提高的方面出发，优选为1μm～10μm、更优选为2μm～8μm、特别优选为3μm～6μm。

从平坦化和光提取效率提高的方面出发，上述光扩散层与上述平坦化层的合计平均厚度优选为5μm～25μm、更优选为7μm～20μm、特别优选为8μm～15μm。

从光提取效率的方面出发，上述平坦化层的折射率优选为1.7～2.2、更优选为1.7～2.1、进一步优选为1.7～2.0。上述平坦化层的折射率优选与上述光扩散层的折射率同等或更高。

-基板-

作为上述基板，对其形状、结构、尺寸、材料等没有特别限制，可以根据目的适宜选择，作为上述形状，可以举出例如平板状等，作为上述结构，可以为单层结构也可以为层积结构，作为上述尺寸，可以根据上述光提取部件的尺寸等适宜选择。

作为上述基板的材料，没有特别限制，可以根据目的适宜选择，可以举出例如氧化钇稳定氧化锆(YSZ)、玻璃(无碱玻璃、钠钙玻璃等)等无机材料、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)等聚酯树脂、聚碳酸酯、聚酰亚胺树脂(PI)、聚乙烯、聚氯乙烯、聚偏二氯乙烯、聚苯乙烯、苯乙烯-丙烯腈共聚物等。它们可以单独使用1种，也可以合用2种以上。这些之中优选聚酯树脂，从利用辊的涂布适应性的方面出发，特别优选聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)。

对于上述基板的表面，为了提高与设置于其上的光扩散层的密合性，优选进行表面活化处理。作为上述表面活化处理，可以举出例如辉光放电处理、电晕放电处理等。

上述基板可以为适宜合成的基板，也可以使用市售品。

作为上述基板的厚度，没有特别限制，可以根据目的适宜选择，优选为10μm以上、更优选为50μm以上。

从减小与上述光扩散层或空气(光射出侧)的折射率差、提高光提取效率的方面考虑，上述基板的折射率优选为1.3～1.8、更优选为1.4～1.7、进一步优选为1.4～1.6。

-有机电致发光层-

作为上述有机电致发光层，至少具有发光层。作为上述发光层以外的功能层，可以举出空穴传输层、电子传输层、空穴阻挡层、电子阻挡层、空穴注入层、电子注入层等各层。

上述有机电致发光层优选在阳极与发光层之间具有空穴传输层，优选在阴极与发光层之间具有电子传输层。此外，也可以在空穴传输层与阳极之间设置空穴注入层，也可以在电子传输层与阴极之间设置电子注入层。

另外，也可以在上述发光层与空穴传输层之间设置空穴传输性中间层(电子阻挡层)，也可以在发光层与电子传输层之间设置电子传输性中间层(空穴阻挡层)。各功能层可以分成多个二次层。

包含上述发光层的这些功能层也可以通过蒸镀法或溅射法等干式制膜法、湿式涂布方式、转印法、印刷法、喷墨方式等任一种而适宜地形成。

--发光层--

上述发光层是具有下述功能的层：在施加电场时，从阳极、空穴注入层或空穴传输层接受空穴，从阴极、电子注入层或电子传输层接受电子，提供空穴与电子的再结合的场所，使其发光。

上述发光层包含发光材料。上述发光层可以仅由发光材料构成，也可以是主体材料与发光材料的混合层(在后者的情况下，有时将发光材料称为“发光性掺杂剂”或“掺杂剂”)。上述发光材料可以为荧光发光材料，也可以为磷光发光材料，还可以对2种以上进行混合。主体材料优选电荷传输材料。主体材料可以为1种，也可以为2种以上。此外，在发光层中还可以含有不具有电荷传输性、不发光的材料。

对上述发光层的厚度没有特别限制，可以根据目的适宜选择，优选为2nm～500nm，从外量子效率的方面出发，更优选为3nm～200nm、进一步优选为5nm～100nm。另外，上述发光层可以为1层，也可以为2层以上，各个层可以以不同的发光颜色发光。

---发光材料---

上述发光材料可以适宜使用磷光发光材料、荧光发光材料等中的任一种。

从驱动耐久性的方面出发，上述发光材料优选为在与主体化合物之间电离势之差(ΔIp)和电子亲和力之差(ΔEa)满足1.2eV>△Ip>0.2eV和/或1.2eV>△Ea>0.2eV的关系的掺杂剂。

相对于上述发光层中一般形成发光层的全部化合物质量，上述发光层中的发光材料含有0.1质量％～50质量％，从耐久性、外量子效率的方面出发，优选含有1质量％～50质量％，更优选含有2质量％～50质量％。

<磷光发光材料>

作为上述磷光发光材料，一般可以举出包含过渡金属原子或镧系原子的络合物。

作为上述过渡金属原子，没有特别限制，可以根据目的适宜选择，可以举出例如钌、铑、钯、钨、铼、锇、铱、金、银、铜和铂，更优选为铼、铱和铂，进一步优选为铱、铂。

作为上述络合物的配位体，可以举出例如G.Wilkinson等人著、Pergamon Press社1987年发行的Comprehensive Coordination Chemistry(综合配位化学)；H.Yersin著、Springer-Verlag社1987年发行的“Photochemistry and Photophysics of CoordinationCompounds(配位化合物的光化学和光物理学)”；山本明夫著、裳华房社1982年发行的“有機金属化学－基礎と応用－(有机金属化学-基础与应用-)”等中记载的配位体等。

上述络合物可以在化合物中具有1个过渡金属原子，另外，也可以为具有2个以上过渡金属原子的所谓多核络合物。还可以同时含有异种的金属原子。

这些之中，作为磷光发光材料，可以举出例如US6303238B1、US6097147、WO00/57676、WO00/70655、WO01/08230、WO01/39234A2、WO01/41512A1、WO02/02714A2、WO02/15645A1、WO02/44189A1、WO05/19373A2、WO2004/108857A1、WO2005/042444A2、WO2005/042550A1、日本特开2001-247859、日本特开2002-302671、日本特开2002-117978、日本特开2003-133074、日本特开2002-235076、日本特开2003-123982、日本特开2002-170684、EP1211257、日本特开2002-226495、日本特开2002-234894、日本特开2001-247859、日本特开2001-298470、日本特开2002-173674、日本特开2002-203678、日本特开2002-203679、日本特开2004-357791、日本特开2006-93542、日本特开2006-261623、日本特开2006-256999、日本特开2007-19462、日本特开2007-84635、日本特开2007-96259等各公报中记载的磷光发光化合物等。这些之中，优选Ir络合物、Pt络合物、Cu络合物、Re络合物、W络合物、Rh络合物、Ru络合物、Pd络合物、Os络合物、Eu络合物、Tb络合物、Gd络合物、Dy络合物、Ce络合物，更优选Ir络合物、Pt络合物、或Re络合物，进一步优选为含有金属-碳键、金属-氮键、金属-氧键、金属-硫键中的至少一个配位方式的Ir络合物、Pt络合物、或Re络合物，从发光效率、驱动耐久性、色度等方面出发，特别优选含有3齿以上的多齿配位体的Ir络合物、Pt络合物、或Re络合物。

作为上述磷光发光材料的具体例，可以举出以下化合物，但并不限于这些。

<荧光发光材料>

作为上述荧光发光材料，没有特别限制，可以根据目的适宜选择，可以举出例如苯并噁唑、苯并咪唑、苯并噻唑、苯乙烯基苯、聚苯、二苯基丁二烯、四苯基丁二烯、萘二甲酰亚胺、香豆素、吡喃、紫环酮、噁二唑、醛连氮、吡啶、环戊二烯、双苯乙烯基蒽、喹吖啶酮、吡咯吡啶、噻二唑并吡啶、环戊二烯、苯乙烯基胺、芳香族二次甲基化合物、稠合多环芳香族化合物(蒽、菲咯啉、芘、二萘嵌苯、红荧烯或并五苯等)、8-羟基喹啉的金属络合物、吡咯亚甲基(pyrromethene)络合物或稀土络合物所代表的各种金属络合物、聚噻吩、聚苯撑(polyphenylene)、聚对苯乙炔(polyphenylenevinylene)等聚合物化合物、有机硅烷、或它们的衍生物等。

---主体材料---

作为上述主体材料，可以使用空穴传输性优异的空穴传输性主体材料(有时也记为空穴传输性主体)和电子传输性优异的电子传输性主体化合物(有时也记为电子传输性主体)。

<空穴传输性主体材料>

作为上述空穴传输性主体材料，例如可以举出以下材料。即，可以举出吡咯、吲哚、咔唑、氮杂吲哚、氮杂咔唑、***、噁唑、噁二唑、吡唑、咪唑、噻吩、聚芳基链烷烃、吡唑啉、吡唑啉酮、苯二胺、芳基胺、氨基取代的查耳酮、苯乙烯基蒽、芴酮、腙、均二苯代乙烯、硅氮烷、芳香族叔胺化合物、苯乙烯基胺化合物、芳香族二次甲基系化合物、卟啉系化合物、聚硅烷系化合物、聚(N-乙烯基咔唑)、苯胺系共聚物、噻吩低聚物、聚噻吩等导电性高分子低聚物、有机硅烷、碳膜、或它们的衍生物等。

这些之中，优选吲哚衍生物、咔唑衍生物、芳香族叔胺化合物、噻吩衍生物、分子内具有咔唑基的化合物，更优选具有叔丁基取代的咔唑基的化合物。

<电子传输性主体材料>

作为上述电子传输性主体材料，可以举出例如吡啶、嘧啶、三嗪、咪唑、吡唑、***、噁唑、噁二唑、芴酮、蒽醌二甲烷、蒽酮、二苯基醌、噻喃二氧化物、碳二亚胺、亚芴基甲烷、二苯乙烯基吡嗪、氟取代的芳香族化合物、萘、二萘嵌苯等的杂环四羧酸酐、酞菁、或它们的衍生物(也可以与其它环形成稠环)、8-羟基喹啉衍生物的金属络合物或金属酞菁、将苯并噁唑或苯并噻唑作为配位体的金属络合物所代表的各种金属络合物等。这些之中，从耐久性的的方面考虑，优选金属络合化合物，更优选含有具有至少1个与金属配位的氮原子、氧原子或硫原子的配位体的金属络合物。作为上述金属络合物电子传输性主体，可以举出例如日本特开2002-235076号公报、日本特开2004-214179号公报、日本特开2004-221062号公报、日本特开2004-221065号公报、日本特开2004-221068号公报、日本特开2004-327313号公报等中记载的化合物。

作为上述空穴传输性主体材料、电子传输性主体材料的具体例，可以举出以下化合物，但并不限于这些。

--空穴注入层、空穴传输层--

上述空穴注入层或上述空穴传输层是具有从阳极或阳极侧的层接受空穴并将空穴传输至阴极侧的功能的层。这些层中使用的空穴注入材料、空穴传输材料可以为低分子化合物，也可以为高分子化合物。具体地说，优选为含有吡咯衍生物、咔唑衍生物、***衍生物、噁唑衍生物、噁二唑衍生物、咪唑衍生物、聚芳基链烷烃衍生物、吡唑啉衍生物、吡唑啉酮衍生物、苯二胺衍生物、芳基胺衍生物、氨基取代的查耳酮衍生物、苯乙烯基蒽衍生物、芴酮衍生物、腙衍生物、均二苯代乙烯衍生物、硅氮烷衍生物、芳香族叔胺化合物、苯乙烯基胺化合物、芳香族二次甲基系化合物、酞菁系化合物、卟啉系化合物、噻吩衍生物、有机硅烷衍生物、碳等的层。

在上述空穴注入层或上述空穴传输层中可以含有电子接受性掺杂剂。作为引入上述空穴注入层或空穴传输层中的电子接受性掺杂剂，只要为电子接受性且具有氧化有机化合物的性质，则既可以使用无机化合物也可以使用有机化合物。

具体地说，无机化合物可以举出氯化铁(III)、氯化铝、氯化镓、氯化铟、五氯化锑等卤化金属、五氧化二钒和三氧化钼等金属氧化物等。在有机化合物的情况下，可以适宜使用具有硝基、卤素、氰基、三氟甲基等作为取代基的化合物；醌系化合物；酸酐系化合物；富勒烯；等等。

这些电子接受性掺杂剂可以单独使用，也可以使用2种以上。电子接受性掺杂剂的用量因材料的种类而不同，相对于空穴传输层材料，优选为0.01质量％～50质量％、进一步优选为0.05质量％～40质量％、特别优选为0.1质量％～30质量％。

上述空穴注入层或空穴传输层可以为由上述材料中的1种或2种以上构成的单层结构，也可以为由同一组成或异种组成的多个层构成的多层结构。

--电子注入层、电子传输层--

上述电子注入层或上述电子传输层是具有从阴极或阴极侧的层接受电子并将电子传输至阳极侧的功能的层。这些层中使用的电子注入材料、电子传输材料可以为低分子化合物，也可以为高分子化合物。

具体地说，优选为含有吡啶衍生物、喹啉衍生物、嘧啶衍生物、吡嗪衍生物、酞嗪衍生物、菲咯啉衍生物、三嗪衍生物、***衍生物、噁唑衍生物、噁二唑衍生物、咪唑衍生物、芴酮衍生物、蒽醌二甲烷衍生物、蒽酮衍生物、二苯基醌衍生物、噻喃二氧化物衍生物、碳二亚胺衍生物、亚芴基甲烷衍生物、二苯乙烯基吡嗪衍生物、萘、二萘嵌苯等芳香环四羧酸酐、酞菁衍生物、8-羟基喹啉衍生物的金属络合物或金属酞菁、将苯并噁唑或苯并噻唑作为配位体的金属络合物所代表的各种金属络合物、噻咯所代表的有机硅烷衍生物等的层。

在上述电子注入层或电子传输层中可以含有给电子性掺杂剂。作为引入上述电子注入层或电子传输层中的给电子性掺杂剂，只要为给电子性且具有还原有机化合物的性质即可，可以适宜使用Li等碱金属、Mg等碱土金属、包含稀土金属的过渡金属以及还原性有机化合物等。作为金属，特别是可以适宜使用功函为4.2eV以下的金属，具体地说，可以举出Li、Na、K、Be、Mg、Ca、Sr、Ba、Y、Cs、La、Sm、Gd和Yb等。另外，作为还原性有机化合物，可以举出例如含氮化合物、含硫化合物、含磷化合物等。

这些给电子性掺杂剂可以单独使用，也可以使用2种以上。给电子性掺杂剂的用量因材料的种类而不同，相对于电子传输层材料，优选为0.1质量％～99质量％、进一步优选为1.0质量％～80质量％、特别优选为2.0质量％～70质量％。

上述电子注入层或上述电子传输层可以为由上述材料中的1种或2种以上构成的单层结构，也可以为由同一组成或异种组成的多个层构成的多层结构。

--空穴阻挡层、电子阻挡层--

上述空穴阻挡层是具有防止从阳极侧传输至发光层的空穴通过阴极侧的功能的层，通常，作为与发光层在阴极侧相邻的有机化合物层来设置。

另一方面，上述电子阻挡层是具有防止从阴极侧传输至发光层的电子通过阳极侧的功能的层，通常，作为与发光层在阳极侧相邻的有机化合物层来设置。

作为构成上述空穴阻挡层的化合物的例子，可以举出BAlq等铝络合物、***衍生物、BCP等菲咯啉衍生物等。作为构成电子阻挡层的化合物的例子，可以利用例如作为上述空穴传输材料举出的化合物。

上述空穴阻挡层和电子阻挡层的厚度优选为1nm～500nm、更优选为5nm～200nm、进一步优选为10nm～100nm。另外，上述空穴阻挡层和电子阻挡层可以为由上述材料中的1种或2种以上构成的单层结构，也可以为由同一组成或异种组成的多个层构成的多层结构。

--电极--

上述有机电致发光元件包含透明电极和反射电极、即阳极和阴极。在有机电致发光元件的性质方面，优选阳极和阴极中的至少一个电极是透明的。

通常，阳极只要具有作为将空穴供给至有机化合物层的电极的功能即可，阴极只要具有作为将电子注入有机化合物层的电极的功能即可。对其形状、结构、尺寸等没有特别限制，可以根据发光元件的用途、目的从公知的电极材料中适宜选择。作为构成电极的材料，可以适宜举出例如金属、合金、金属氧化物、导电性化合物、或它们的混合物等。

作为上述电极，没有特别限制，可以根据目的适宜选择，优选在其阳极、阴极中构成上述反射金属、作为上述半透明部件的半透明金属。

作为构成上述阳极的材料的具体例，可以举出例如掺杂有锑、氟等的氧化锡(ATO、FTO)；氧化锡、氧化锌、氧化铟、氧化铟锡(ITO)、氧化锌铟(IZO)等导电性金属氧化物；金、银、铬、镍等金属；以及这些金属与导电性金属氧化物的混合物或层积物；碘化铜、硫化铜等无机导电性物质；聚苯胺、聚噻吩、聚吡咯等有机导电性材料以及它们与ITO的层积物等。其中优选导电性金属氧化物，特别是从生产率、高导电性、透明性等方面考虑，优选ITO。

作为构成上述阴极的材料，可以举出例如碱金属(例如，Li、Na、K、Cs等)、碱土金属(例如，Mg、Ca等)、金、银、铅、铝、钠-钾合金、锂-铝合金、镁-银合金、铟和镱等稀土金属等。它们可以单独使用1种，从兼顾稳定性和电子注入性的方面考虑，可以适宜地合用2种以上。这些之中，从电子注入性的方面考虑，优选碱金属、碱土金属，从保存稳定性优异的方面考虑，优选以铝为主体的材料。以铝为主体的材料是指单独的铝、铝与0.01质量％～10质量％的碱金属或碱土金属的合金或者它们的混合物(例如，锂-铝合金、镁-铝合金等)。

对上述电极的形成方法没有特别限制，可以根据公知的方法进行。例如，考虑到与构成上述电极的材料的适应性，通过从印刷方式、涂布方式等湿式方式、真空蒸镀法、溅射法、离子镀法等物理方式、CVD、等离子体CVD法等化学方式等中适宜选择的方法可以在上述基板上形成电极。例如，在选择ITO作为阳极材料的情况下，可以通过直流或高频溅射法、真空蒸镀法、离子镀法等形成。在选择金属等作为阴极材料的情况下，可以通过溅射法等同时或依次形成其中的1种或2种以上。

需要说明的是，在形成上述电极时进行图案化的情况下，可以通过光刻等进行化学蚀刻，也可以通过激光等进行物理蚀刻，另外，还可以重叠掩模并进行真空蒸镀或溅射等，也可以通过浮脱(lift-off)法或印刷法进行。

-阻隔层-

作为上述阻隔层，没有特别限制，根据目的适宜选择即可，可以为单独的由有机材料构成的有机层、或单独的由无机材料构成的无机层，也可以为由有机材料构成的有机层和由无机材料构成的无机层层积而成的多层结构。

作为上述无机材料，可以举出例如SiNx、SiON、SiO₂、Al₂O₃、TiO₂等。

作为上述有机材料，可以举出例如硅酮系聚合物、环氧系聚合物、丙烯酸系聚合物、氨基甲酸酯系聚合物等。

作为上述阻隔层的形成方法，没有特别限制，可以根据材料适宜选择，可以举出例如涂布法、CVD法、真空蒸镀法、溅射法等。

上述阻隔层的折射率(在多层结构的情况下为平均折射率)优选为1.7以上、更优选为1.8～2.2。若上述阻隔层的折射率小于1.7，则在透明电极与阻隔层的界面来自有机电致发光层的光的全反射增多，光提取效率有时会降低。

关于上述阻隔层的光学性质，透光率优选为80％以上、更优选为85％以上、进一步优选为90％以上。

对上述阻隔层的平均厚度没有特别限制，可以根据目的适宜选择，优选为0.1μm～10μm、更优选为0.1μm～5μm、进一步优选为0.2μm～3μm。若上述阻隔层的平均厚度小于0.1μm，则防止大气中的氧和水分透过的密封功能有时不足；若超过10μm，则透光率降低、会损害透明性，而且在以单层使用无机材料的情况下，有时会因应力差而破裂、从相邻层剥离等，阻隔性受损。

-密封罐-

作为上述密封罐，只要具有能够密封由上述透明电极、上述反射电极、上述有机电致发光层、上述平坦化层和上述光扩散层构成的层积体的尺寸、形状、结构等则没有特别限制，可以根据目的适宜选择。

在上述密封罐与由上述透明电极、上述反射电极、上述有机电致发光层、上述平坦化层和上述光扩散层构成的层积体之间的空间，可以封入水分吸收剂或惰性液体。

作为上述水分吸收剂，没有特别限制，可以根据目的适宜选择，可以举出例如氧化钡、氧化钠、氧化钾、氧化钙、硫酸钠、硫酸钙、硫酸镁、五氧化磷、氯化钙、氯化镁、氯化铜、氟化铯、氟化铌、溴化钙、溴化钒、分子筛、沸石、氧化镁等。

作为上述惰性液体，没有特别限制，可以根据目的适宜选择，可以举出例如链烷烃类、液体石蜡类；全氟链烷烃、全氟胺、全氟醚等氟系溶剂；氯系溶剂、硅油类等。

此处，图2是示出本发明的有机电致发光装置的一例的示意图。该图2的有机电致发光装置10在光提取部件11的平坦化层3上具有透明电极4、有机电致发光层5和反射电极6，该光提取部件11在玻璃基板1上具有光扩散层2和平坦化层3，透明电极4、有机电致发光层5和反射电极6被密封罐7所密封。

另外，如图3所示，通过在密封罐7内封入光扩散层2、平坦化层3、透明电极4、有机电致发光层5和反射电极6，能够提高经时稳定性。

另外，如图4所示，在图2中，通过在光提取部件11的平坦化层3上形成阻隔层8，能够提高经时稳定性。

上述有机电致发光装置可以构成为能够用全色显示的装置。

作为使上述有机电致发光装置为全色型的装置的方法，如例如“月刊显示器(月刊ディスプレイ)”、2000年9月号、33～37页中记载的那样，已知下述方法：在基板上配置分别发出与三原色(蓝色(B)、绿色(G)、红色(R))对应的光的层结构的三色发光法；使白色发光用的层结构所产生的白色发光通过滤色器层而分成三原色的白色法；使蓝色发光用的层结构所产生的蓝色发光通过荧光色素层而转换成红色(R)和绿色(G)的颜色转换法；等等。

该情况下，优选对于蓝色(B)、绿色(G)、红色(R)的每种像素适宜地调整激光功率、厚度。

另外，通过组合使用利用上述方法得到的发光颜色不同的多个层结构，能够得到所期望的发光颜色的平面型光源。例如为将蓝色和黄色的发光元件组合而得到的白色发光光源、将蓝色(B)、绿色(G)和红色(R)的有机电致发光元件组合而得到的白色发光光源等。

上述有机电致发光装置可以在例如以照明设备、计算机、车载用显示器、户外显示器、家庭用设备、业务用设备、家电用设备、交通部门显示器、钟表显示器、日历显示器、荧光屏、音响设备等为代表的各种领域中适宜地使用。

实施例

下面，说明本发明的实施例，但是本发明不受这些实施例的任何限定。

在以下说明的实施例和比较例中，如下测定有机膜和光扩散层的厚度。

<有机膜和光扩散层的厚度>

对于上述光扩散层的厚度，例如切下有机膜和光扩散层的一部分，用扫描型电子显微镜(S-3400N、Hitachi High-Technologies Corporation制造)进行测定，从而可以求出上述厚度。

(实施例1)

<光扩散性转印片1的制作>

将树脂材料(丙烯酸酯化合物“OGSOL EA-0200”(大阪燃气化学株式会社制造))11.2g和高折射率无机填料(TiO2分散液HTD-760(TAYCA CORPORATION)40g混合至甲苯42g中，利用辊式搅拌机、搅拌器进行搅拌，使其溶解，进而利用超声波(超声破碎器，Sonifier)使TiO2分散，得到高折射率树脂。

一边利用搅拌器进行搅拌，一边向所得到的高折射率树脂93g中添加光扩散颗粒(平均直径为1.5μm的交联丙烯酸系颗粒、折射率1.49、材料名“EX-150”)14.8g，通过超声波使光扩散颗粒充分分散于高折射率树脂中，进而用搅拌器充分地搅拌。接着，在截去了波长为450nm以下的光的环境下，相对于树脂添加2质量％的聚合引发剂(IRGACURE819、BASF社制造)，充分搅拌，得到树脂膜中的光扩散颗粒的含有率为30体积％的树脂膜形成用涂布组合物。

接下来，在利用氟系硅烷偶联剂(OPTOOL DSX(大金工业株式会社))实施了表面处理的PET膜构成的支撑体(厚度：0.75mm、200mm见方)上，涂布上述树脂膜形成用涂布组合物并使其干燥，形成了厚度为5μm的树脂膜(有机膜)。在上述树脂膜上贴附覆盖膜(聚丙烯制)，得到光扩散性转印片1。

<向基板的转印>

将玻璃基板(Corning社制造、Eagle XG、折射率1.51)放入清洗容器中，在中性洗涤剂中进行超声波清洗后，在纯水中进行超声波清洗，于120℃进行120分钟加热干燥。

将上述覆盖膜从上述光扩散性转印片1剥离，将上述有机膜侧的面贴附至上述玻璃基板的表面，使用层压机以温度120℃、压力1MPa加热、加压，进行贴合。接着，在上述光扩散性转印片与上述玻璃基板贴合的状态下，在大气中从上述光扩散性转印片1的PET膜侧照射紫外线，使有机膜固化。其后，剥离上述光扩散性转印片1的PET膜，得到在上述玻璃基板上均匀地转印有上述有机膜的光扩散层。

光扩散层的转印成功率为97％。此处，转印成功率是指下述比例(％)：准备100张100mm见方的上述光扩散性转印片，利用上述方法将有机膜转印至玻璃基板上而形成光扩散层，该情况下，无膜残留地、均匀地转印有有机膜的张数的比例(％)即上述转印成功率。

<有机电致发光装置1的制作>

接下来，通过溅射法在上述光扩散层上将ITO(氧化铟锡)成膜，使其厚度为100nm。

接下来，在上述ITO上，共蒸镀相对于下述结构式表示的4,4’,4”-三(N,N-(2-萘基)-苯基氨基)三苯胺(2-TNATA)99.7质量％掺杂了下述结构式表示的F4-TCNQ0.3质量％的空穴注入层，使其厚度为250nm。

接下来，利用真空蒸镀法在上述空穴注入层上形成α-NPD(双[N-(1-萘基)-N-苯基]联苯胺)作为空穴传输层，使其厚度为10nm。

接下来，在上述空穴传输层上真空蒸镀下述结构式表示的有机材料A，形成厚度为3nm的第2空穴传输层。

有机材料A

接下来，在第2空穴传输层上以30nm的厚度真空蒸镀白色发光层，该白色发光层在60质量％作为主体材料的下述结构式表示的mCP(1,3-双(咔唑-9-基)苯)中掺杂了40质量％作为磷光发光材料的下述结构式表示的发光材料A。

发光材料A

接下来，在发光层上真空蒸镀下述结构式表示的BAlq(双(2-甲基-8-羟基喹啉-N1,O8)-(1,1'-联苯-4-羟基)铝)作为电子传输层，使其厚度为39nm。

接下来，在电子传输层上蒸镀下述结构式表示的BCP(2,9-二甲基-4,7-二苯基-1,10-菲咯啉)作为电子注入层，使其厚度为1nm。

接下来，在电子注入层上蒸镀LiF作为缓冲层，使其厚度为1nm，在该缓冲层上蒸镀铝作为电极层，使其厚度为100nm，制作得到层积体。

接下来，对于所制作的层积体，在氮气气氛中贴附干燥剂，利用在与基板的设置面涂布了密封材料的密封玻璃罐来密封基板的有机层侧。

如上制作有机电致发光装置1。另外，除了不设置光扩散层以外，与上述同样地制作无光扩散层的参照用的有机电致发光装置1。

<光提取效率的计算>

关于上述有机电致发光装置1和上述参照用的有机电致发光装置1各自的外量子效率，使用Hamamatsu Photonics K.K.制造的外量子效率测定装置“C9920-12”，对各有机电致发光装置施加直流恒流(0.2mA)，使其发光，测定外量子效率，由下式计算出上述有机电致发光装置1的光提取效率。

光提取效率(倍)

＝(有机电致发光装置的外量子效率/参照用的有机电致发光装置的外量子效率)

有机电致发光装置的光提取效率为1.65倍。

(实施例2)

在实施例1的光扩散性转印片1的制作中，使有机膜的膜厚为8μm，除此以外利用与光扩散性转印片1相同的方法制作光扩散性转印片2。在与实施例1相同的条件下通过转印进行光扩散层的形成，结果均匀地转印至玻璃基板的光扩散层的转印成功率为95％。

另外，使用形成了该光扩散层的玻璃基板，利用与实施例1的有机电致发光装置1的制作相同的方法制作有机电致发光装置2和参照用的有机电致发光装置2，计算出有机电致发光装置2的光提取效率，结果为1.7倍。

(实施例3)

在实施例1的光扩散性转印片1的制作中，使有机膜中的光散射颗粒的含有率为50体积％，除此以外利用与光扩散性转印片1相同的方法制作光扩散性转印片3。在与实施例1相同的条件下通过转印进行光扩散层的形成，结果均匀地转印至玻璃基板的光扩散层的转印成功率为97％。

另外，使用形成了该光扩散层的玻璃基板，利用与实施例1的有机电致发光装置1的制作相同的方法制作有机电致发光装置3和参照用的有机电致发光装置3，计算出有机电致发光装置3的光提取效率，结果为1.7倍。

(比较例1)

在实施例1的光扩散性转印片1的制作中，使有机膜中的光散射颗粒的含有率为10体积％，除此以外利用与光扩散性转印片1相同的方法制作光扩散性转印片4。在与实施例1相同的条件下通过转印进行光扩散层的形成，结果均匀地转印至玻璃基板的光扩散层的转印成功率为97％。

另外，使用形成了该光扩散层的玻璃基板，利用与实施例1的有机电致发光装置1的制作相同的方法制作有机电致发光装置4和参照用的有机电致发光装置4，计算出有机电致发光装置4的光提取效率，结果为1.1倍。

(比较例2)

在实施例1的光扩散性转印片1的制作中，使有机膜中的光散射颗粒的含有率为70体积％，除此以外利用与光扩散性转印片1相同的方法制作光扩散性转印片5。在与实施例1相同的条件下通过转印进行光扩散层的形成，结果均匀地转印至玻璃基板的光扩散层的转印成功率为50％。

另外，使用形成了该光扩散层的玻璃基板，利用与实施例1的有机电致发光装置1的制作相同的方法制作有机电致发光装置5和参照用的有机电致发光装置5，计算出有机电致发光装置5的光提取效率，结果为1.7倍。

(实施例4)

使用实施例3的光扩散性转印片3，使有机膜转印时的加热温度为70℃，除此以外在与实施例1相同的条件下通过转印进行光扩散层的形成，结果均匀地转印至玻璃基板的光扩散层的转印成功率为75％。

另外，使用形成了该光扩散层的玻璃基板，利用与实施例1的有机电致发光装置1的制作相同的方法制作有机电致发光装置6和参照用的有机电致发光装置6，计算出有机电致发光装置6的光提取效率，结果为1.7倍。

(实施例5)

在实施例3的光扩散性转印片3的制作中，使有机膜的膜厚为15μm，除此以外利用与光扩散性转印片3相同的方法制作光扩散性转印片6。在与实施例1相同的条件下通过转印进行光扩散层的形成，结果均匀地转印至玻璃基板的光扩散层的转印成功率为60％。

另外，使用形成了该光扩散层的玻璃基板，利用与实施例1的有机电致发光装置1的制作相同的方法制作有机电致发光装置7和参照用的有机电致发光装置7，计算出有机电致发光装置7的光提取效率，结果为1.7倍。

(比较例3)

在实施例3的光扩散性转印片3的制作中，使有机膜的膜厚为2.5μm，除此以外利用与光扩散性转印片3相同的方法制作光扩散性转印片7。在与实施例1相同的条件下通过转印进行光扩散层的形成，结果均匀地转印至玻璃基板的光扩散层的转印成功率为97％。

另外，使用形成了该光扩散层的玻璃基板，利用与实施例1的有机电致发光装置1的制作相同的方法制作有机电致发光装置8和参照用的有机电致发光装置8，计算出有机电致发光装置8的光提取效率，结果为1.1倍。

(比较例4)

使用实施例3的光扩散性转印片3，使有机膜转印时的加热温度为30℃，除此以外在与实施例1相同的条件下通过转印进行光扩散层的形成，结果未均匀地转印至玻璃基板，有机膜部分残留于支撑体上。均匀地转印至玻璃基板的光扩散层的转印成功率为0％。

(比较例5)

在实施例1的光扩散性转印片1的制作中，使有机膜中的光散射颗粒的含有率为20体积％，使有机膜的膜厚为10μm，除此以外利用与光扩散性转印片1相同的方法制作光扩散性转印片8。在与实施例1相同的条件下通过转印进行光扩散层的形成，结果均匀地转印至玻璃基板的光扩散层的转印成功率为80％。

另外，使用形成了该光扩散层的玻璃基板，利用与实施例1的有机电致发光装置1的制作相同的方法制作有机电致发光装置9和参照用的有机电致发光装置9，计算出有机电致发光装置9的光提取效率，结果为1.3倍。

(实施例6)

在实施例3的向玻璃基板的转印工序中，用层压机加热·加压后将PET膜剥离，其后通过紫外线照射使有机膜固化，除此以外在与实施例1相同的条件下通过转印进行光扩散层的形成，结果均匀地转印至玻璃基板的光扩散层(有机膜)的转印成功率为90％。

另外，使用形成了该光扩散层的玻璃基板，利用与实施例1的有机电致发光装置1的制作相同的方法制作有机电致发光装置10和参照用的有机电致发光装置10，计算出有机电致发光装置10的光提取效率，结果为1.65倍。

将实施例1～6和比较例1～5的转印成功率与光提取效率归纳至下述表1中。在比较例4中，无法通过转印形成均匀的光扩散层，因此未制作有机电致发光装置，未进行光提取效率的评价。

[表1]

如表1所示，通过使用在PET膜上具有有机膜的光扩散性转印片，并在加热温度为60℃以上的条件下贴合至玻璃基板，该有机膜中光扩散颗粒的含有率为25体积％以上50体积％以下，上述光扩散颗粒的含有率N[体积％]与有机膜的厚度T[μm]满足T≥150/N，从而能够以良好的转印性在上述玻璃基板上形成均匀的光扩散层。此外，通过使用形成了该光扩散层的玻璃基板，可以得到光提取效率高的有机电致发光装置。

工业实用性

本发明的光扩散性转印材料可以形成转印性优异、能够提高有机电致发光装置的光提取效率的光扩散层。另外，根据本发明的光扩散层的形成方法，能够提高有机电致发光装置的光提取效率。此外，根据本发明的有机电致发光装置的制造方法，能够提供光提取效率优异的有机电致发光装置。

本发明的有机电致发光装置可以在例如以各种照明、计算机、车载用显示器、户外显示器、家庭用设备、业务用设备、家电用设备、交通部门显示器、钟表显示器、日历显示器、荧光屏、音响设备等为代表的各种领域中适宜地使用。

详细地并参照特定的实施方式对本发明进行了说明，但是对于本领域技术人员显而易见的是可以不脱离本发明的精神和范围而施加各种变更及修正。

本申请基于2011年11月30日提交的日本专利申请(日本特愿2011-262828)，以参考的形式将其内容引入本说明书。

符号的说明

1      玻璃基板

2      光扩散层

3      平坦化层

4      透明电极

5      有机电致发光层

6      反射电极

7      密封罐

8      阻隔层

10     有机电致发光装置

11     光提取部件

101    支撑体

102    有机膜

103    覆盖膜

104    被转印体

105    层压机

106    电离射线

107    光扩散性转印材料

Claims (10)

1.一种光扩散性转印材料，该光扩散性转印材料在支撑体上具有含有至少一种光扩散颗粒和至少一种高折射率无机填料的有机膜，

该有机膜中的所述光扩散颗粒的含有率N[体积％]为25～50的范围，该有机膜的厚度T[μm]满足T≥150/N。

2.如权利要求1所述的光扩散性转印材料，其中，所述有机膜的膜厚为4μm以上15μm以下。

3.如权利要求1或2所述的光扩散性转印材料，其中，所述支撑体由选自聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚乙烯醇和聚氯乙烯中的至少一种构成。

4.一种光扩散层的形成方法，该形成方法中，将权利要求1～3的任一项所述的光扩散性转印材料中的具有有机膜的面贴合至被转印体，在加热温度为60℃以上的条件下将所述有机膜转印至所述被转印体，从而在所述被转印体上形成光扩散层。

5.如权利要求4所述的光扩散层的形成方法，其中，所述加热温度为80℃以上150℃以下。

6.如权利要求4或5所述的光扩散层的形成方法，其中，在将所述光扩散性转印材料与所述被转印体贴合的状态下，在大气中对所述有机膜照射电离射线，从而将所述有机膜固化。

7.如权利要求4或5所述的光扩散层的形成方法，其中，将所述有机膜转印至所述被转印体，将所述支撑体从所述有机膜剥离后，对所述有机膜照射电离射线，从而使所述有机膜固化。

8.一种有机电致发光装置的制造方法，其为依次具有基板、光扩散层、透明电极、有机电致发光层和反射电极的有机电致发光装置的制造方法，

该制造方法包括利用权利要求4～7的任一项所述的形成方法形成所述光扩散层的工序。

9.如权利要求8所述的有机电致发光装置的制造方法，其中，该制造方法包括将所述基板作为被转印体、在该基板上形成所述光扩散层的工序。

10.一种有机电致发光装置，其通过权利要求8或9所述的制造方法制造。