WO2017018493A1 - 混合グラファイトを用いた放熱材およびその製造方法 - Google Patents

混合グラファイトを用いた放熱材およびその製造方法 Download PDF

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mixed
expanded graphite
filler
sheet
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勝朗 塚本
浩晃 塚本
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Definitions

  • the present invention relates to a heat dissipating material using mixed graphite, and by using a heat conductive filler, the thermal conductivity in the thickness direction (Z-axis direction) which was low in the conventional expanded graphite sheet (made from natural graphite) was improved. It relates to a heat dissipation material.
  • Patent Document 1 describes a radiator. More specifically, a heat dissipation material is described in which a laminate having a structure in which both sides of an expanded graphite sheet are sandwiched between metal foils is bent into a corrugated shape.
  • Patent Document 2 describes a radiator and a method of manufacturing the same. More specifically, a heat dissipation material is described in which a polymer film is graphitized and a thermally conductive artificial graphite sheet is attached to a metal plate and bent in a wave shape together with the metal plate.
  • the radiator using the conventional expanded graphite sheet described in Patent Documents 1 and 2 has excellent thermal conductivity in the plane direction (XY-axis direction) but has thermal conductivity in the thickness direction (Z-axis direction) There was a problem that it was low.
  • the present invention has been made to solve the above-mentioned problems, and comprises foaming at least one thermally conductive filler selected from the group consisting of artificial graphite, boron nitride, and pitch-based carbon fiber milled.
  • foaming at least one thermally conductive filler selected from the group consisting of artificial graphite, boron nitride, and pitch-based carbon fiber milled.
  • the invention according to claim 1 comprises mixed graphite in which filler is uniformly mixed with expanded graphite, and a sheet having a thickness of 0.25 to 1.65 mm, and the expanded graphite is contained 80% to 95% of the entire mixed graphite.
  • the present invention relates to a heat dissipating material characterized in that mixed graphite and a sheet body are laminated.
  • the invention according to claim 2 relates to the heat dissipation material according to claim 1, wherein the sheet body is a polyester sheet.
  • the invention according to claim 3 relates to the heat dissipation material according to claim 1, wherein the sheet body is an aluminum foil.
  • the invention according to claim 4 is characterized in that the filler is one or more heat conductive fillers selected from the group consisting of artificial graphite, boron nitrite, and pitch-based carbon fiber milled. It relates to the heat dissipation material described.
  • the invention according to claim 5 is a mixed graphite in which a filler is uniformly mixed with a foamed graphite composed of a first foamed graphite having a particle diameter of 30 to 50 ⁇ m and a second foamed graphite having a particle diameter of 200 to 250 ⁇ m, It consists of a sheet with a thickness of 0.25 to 1.65 mm.
  • the filler is one or more heat conductive fillers selected from the group consisting of artificial graphite, boron nitrite, and pitch-based carbon fiber milled,
  • the first expanded graphite in the expanded graphite is 30 to 45%
  • the second expanded graphite is 50 to 65%
  • the mixed expanded graphite is 80 to 95% of the whole mixed graphite, and the mixed graphite and the sheet are laminated
  • the present invention relates to a heat dissipation material characterized in that the thermal conductivity is 3 to 10 W / m ⁇ K in the thickness direction and 50 to 250 W / m ⁇ K in the surface direction.
  • the invention according to claim 6 is a method of manufacturing the heat dissipating material, Acid-immersing natural graphite to produce expanded graphite; Adding one or more heat conductive fillers selected from the group consisting of artificial graphite, boron nitrite, and pitch-based carbon fiber milled to expanded graphite to produce mixed graphite; A step of drawing the mixed graphite made in the above step into a sheet; And sandwiching the sheet-like graphite in a sheet body,
  • the present invention relates to a method of manufacturing a heat dissipating material according to any one of claims 1 to 5.
  • the step of producing the expanded graphite comprises a step of immersing the natural graphite into particles and then immersing in sulfuric acid to carry out neutralization washing to obtain expanded graphite.
  • the step of producing the mixed graphite natural graphite is put in a furnace to foam at a high temperature under high temperature, and further the furnace is at least one kind of thermal conductivity selected from the group consisting of artificial graphite, boron nitrite and pitch based carbon fiber milled 7.
  • the invention according to claim 1 comprises mixed graphite in which filler is uniformly mixed with expanded graphite, and a sheet having a thickness of 0.25 to 1.65 mm, and the expanded graphite contains 80% to 95% of the entire mixed graphite.
  • the mixed graphite is a heat dissipating material laminated in a sheet body, and is characterized in that the thermal conductivity is improved by blending a filler.
  • a polyester sheet can be used as a sheet body which clamps the said mixed graphite.
  • aluminum foil can be used as a sheet body which clamps mixed graphite.
  • the filler is one or more heat conductive fillers selected from the group consisting of artificial graphite, boron nitride light, and pitch-based carbon fiber milled. It is a heat sink as described in 3.
  • a filler is uniformly mixed in the expanded graphite to the expanded graphite composed of the first expanded graphite having a particle diameter of 30 to 50 ⁇ m and the second expanded graphite having a particle diameter of 200 to 250 ⁇ m.
  • the filler is made of graphite and a sheet having a thickness of 0.25 to 1.65 mm, and the filler is at least one thermally conductive filler selected from the group consisting of artificial graphite, boron nitride light, and pitch-based carbon fiber milled,
  • the first expanded graphite in the expanded graphite is 30 to 45%
  • the second expanded graphite is 50 to 65%
  • the expanded graphite is 80% to 95% of the whole mixed graphite
  • the mixed graphite is a sheet It is a heat dissipation material excellent in thermal conductivity of 3 to 10 W / m ⁇ K in the thickness direction and 50 to 250 W / m ⁇ K in the surface direction by uniformly blending the fillers.
  • the filler can be uniformly mixed with the expanded graphite, and a heat dissipation material having a high thermal conductivity in the thickness direction can be manufactured.
  • the filler in the manufacturing method, can be blended more uniformly by mixing the expanded graphite and the filler in a furnace.
  • the mixed graphite of the present invention means one in which the expanded graphite and the filler are uniformly mixed.
  • the mixed graphite of the present invention improves the thermal conductivity in the thickness direction (Z-axis direction), which is low in the conventional expanded graphite sheet, by blending the filler between the particles of the expanded graphite, thereby forming the expanded graphite and the filler.
  • the expanded graphite becomes a link between filler molecules and is a mixed graphite which makes it possible to extend the mixed graphite into a sheet.
  • the plane direction is a direction parallel to the plane of the sheet
  • the thickness direction is a direction perpendicular to the plane of the sheet.
  • Expanded graphite is obtained by pulverizing natural graphite (graphite) into particles, immersion in sulfuric acid, neutralization and washing, and heating and foaming at a high temperature.
  • Expanded graphite is composed of two types of expanded graphite with different particle sizes: first expanded graphite with particle size of 30 to 50 ⁇ m and expanded graphite with second expanded graphite with particle size of 200 to 250 ⁇ m. It is more preferable because the thermal conductivity in the direction is improved. It is desirable that the proportion of the first expanded graphite in the expanded graphite be 30 to 45%, and the ratio of the second expanded graphite be 50 to 65% in the case of being composed of two types of expanded graphite having different sizes.
  • High-temperature heating and foaming may be performed, for example, by blocking and heating air under high temperature, and the temperature may be performed at 1000 ° C. or more and 2000 ° C. or less.
  • a furnace such as a graphitization furnace.
  • the filler of the present invention is a filler having high thermal conductivity, and includes hexagonal boron nitride and carbon compound, and examples thereof include pitch-based carbon fiber milled fiber, boron nitride and artificial graphite, but are not limited thereto. I will not.
  • the artificial graphite of the present invention includes those made of coke and pitch as raw materials, and those obtained by heating and calcinating a polyimide film in an inert gas and graphitizing.
  • Mixed graphite is produced, for example, by mixing filler with foamed graphite prepared by treating natural graphite as described above.
  • natural graphite may be pulverized into particles, and then the mixture may be mixed with an acid-treated graphite powder which has been immersed in sulfuric acid, neutralized and washed, and heated to foam at high temperature for production.
  • the artificial graphite does not foam even if the filler is mixed with the acid-treated graphite powder and heated and foamed at a high temperature.
  • the method of mixing the expanded graphite and the filler, and the method of mixing the acid-treated graphite powder and the filler include a method of rotating and mixing with a stirrer, and the like, but the method is not limited thereto.
  • the mixing ratio of the expanded graphite and the filler is preferably 8: 2.
  • the density of the mixed graphite is 0.8-1.5g / cm 3, in particular 1.24 g / cm 3 are preferred.
  • the sheet body may use a resin sheet such as polyethylene terephthalate (PET), and may use a metal foil, preferably an aluminum foil.
  • PET polyethylene terephthalate
  • the thickness of the sheet is 0.25 to 1.65 mm.
  • Example 1 Although an example of the manufacturing method of the heat sink of the present invention is described, the present invention is not limited to these examples.
  • Method of Producing Expanded Graphite Natural graphite is pulverized into particles, immersed in sulfuric acid, neutralized and washed, and further expanded at a high temperature to produce expanded graphite.
  • Production method of mixed graphite 2% of GRANOC milled fiber (HC-600-15M, fiber length 150 ⁇ m) made by Nippon Graphite Fiber Co., Ltd. as filler is added to foamed graphite as a filler, and a plastic bag is shaken to make the foamed graphite and GRANOC milled fiber uniform.
  • GRANOC milled fiber HC-600-15M, fiber length 150 ⁇ m
  • Example 2 The same as Example 1 except mixing 5% of GRANOC milled fiber (HC-600-15M, fiber length 150 ⁇ m) manufactured by Japan Graphite Fiber Co., Ltd. as a filler and setting the thickness of the laminate to 200 ⁇ m.
  • GRANOC milled fiber HC-600-15M, fiber length 150 ⁇ m
  • Example 3 The process is the same as Example 1 except that 5% of charge boron nitride (GP particle size 8.2 ⁇ m) manufactured by Denki Kagaku Kogyo Co., Ltd. is mixed as a filler and the thickness of the laminate is 220 ⁇ m.
  • charge boron nitride GP particle size 8.2 ⁇ m
  • Example 4 The process is the same as Example 1 except that 10% of charge boron nitride (GP particle diameter 8.2 ⁇ m) manufactured by Denki Kagaku Kogyo Co., Ltd. is mixed as a filler and the thickness of the laminate is 330 ⁇ m.
  • 10% of charge boron nitride (GP particle diameter 8.2 ⁇ m) manufactured by Denki Kagaku Kogyo Co., Ltd. is mixed as a filler and the thickness of the laminate is 330 ⁇ m.
  • Example 5 The same as Example 1 except mixing 10% of SEC fine powder SGL-25 manufactured by SEC Carbon Co., Ltd. with a particle size of 20 ⁇ m as a filler and setting the thickness of the laminate to 250 ⁇ m.
  • Example 6 The same as Example 1 except mixing 20% of SEC fine powder SGL-25 manufactured by SEC Carbon Co., Ltd. with a particle size of 20 ⁇ m as a filler and setting the thickness of the laminate to 320 ⁇ m.
  • Example 7 The same as Example 1 except mixing 10% of SEC fine powder SGL-50 manufactured by SEC Carbon Co., Ltd. with a particle size of 50 ⁇ m as a filler and setting the thickness of the laminate to 215 ⁇ m.
  • Example 8 The same as Example 1 except mixing 20% of SEC fine powder SGL-50 manufactured by SEC Carbon Co., Ltd. with a particle diameter of 50 ⁇ m as a filler and setting the thickness of the laminate to 410 ⁇ m.
  • Example 9 Production method of mixed graphite 20% of mixed SEC treated powder SGL-50 manufactured by SEC Carbon Co., Ltd. with particle diameter 50 ⁇ m as artificial graphite of filler is mixed with acid treated graphite powder obtained by soaking natural graphite powder with sulfuric acid and neutralizing and washing 20% The mixture was heated and foamed to a high temperature, and then put in a 105 mm square mold to form mixed graphite under a forming pressure of 7500 N (surface pressure of about 68 kg / cm 2 ). 2.
  • Example 9 is the same as Example 9 except that an aluminum foil of 50 ⁇ m is used as the heat dissipating material, and the thickness of the laminate is set to 1600 ⁇ m.
  • Comparative Example 1 uses a laminate having a thickness of 157 ⁇ m, which is obtained by laminating expanded graphite with a PET sheet. Comparative Example 2 uses a 300 ⁇ m-thick laminate obtained by laminating expanded graphite with a PET sheet. Comparative Example 3 uses only expanded graphite.
  • the thermal diffusivity and thermal conductivity of the heat sink in the thickness direction of the heat dissipation material were measured using Eye Phase Mobile 1u (manufactured by I-Phase Co., Ltd.) with each of the above Examples 1 to 10 and Comparative Examples 1 to 13 as samples of 5 mm square did.
  • Table (average value of N 3)
  • the thermal conductivity of Comparative Example 1 which is a conventional heat-radiating material is 0.5 W / m ⁇ K
  • the thermal conductivity of Comparative Example 2 is 1.0 W / m ⁇ K
  • the thermal conductivity is 1.0 W / m ⁇ K
  • the thermal conductivity of Example 1 is as high as 3.6 W / m ⁇ K
  • the thermal conductivity of Example 2 is as high as 4.4 W / m ⁇ K.
  • Comparative Example 3 has a high thermal conductivity, but the powder of the expanded graphite scatters inside the apparatus to be used, causing an electrical failure, and in fact, it can not be used as a heat dissipation material.
  • Example 1 is 3.6 W / m ⁇ K
  • Example 2 the thermal conductivity is improved as the amount of the filler mixed with 4.4 W / m ⁇ K increases.
  • the thermal conductivities were 10.9 W / m ⁇ K and 12.1 W / m ⁇ K, respectively. It showed a much higher value than the comparative example. It is considered that this is because the adhesion between the expanded graphite and the artificial graphite is enhanced by mixing the artificial graphite and then foaming.
  • the heat dissipating material of the present invention has a thermal diffusivity higher than that of the conventional heat dissipating material.
  • Comparative Example 1 6.07E-07m 2 / s
  • Comparative Example 2 is 14.1E-07m 2 / s at which compared to Example 1, 41.8E-07m 2 / s, in the second embodiment 52. It shows a high value of 8E-07 m 2 / s.
  • the examples 9 and 10 the thermal diffusivity is shown and 128.0E-07m 2 /s,141.7E-07m 2 / s, respectively, much higher than the comparative examples.
  • GRANOC milled fiber HC-600-15M, fiber length 150 ⁇ m, thermal conductivity 600 W / m ⁇ K, density 2.22
  • a disc with a thickness of 1 mm and a diameter of 110 mm is made from a press sheet, and from three points on the disc to three samples, one with a thickness of about 0.97 mm (sample [1]) and one with a thickness of 1.11 mm (sample [2] ), The thermal conductivity in the thickness direction was measured for a sample having a thickness of 1.12 mm (sample [3]).
  • the thermal conductivity ⁇ (W / m ⁇ K) is measured five times at each of three locations of samples [1] to [3], and the density ⁇ is 1.58 g / cm 3 , and the specific heat Cp is 1.25 J / (g ⁇ ).
  • the average value of the thermal conductivity of three samples [1] to [3] was 17.33 W / m ⁇ K.
  • a value of 5 to 7 W / m ⁇ K was shown. From this fact, it can be said that the present invention has high thermal conductivity in the thickness direction and high performance as compared with single expanded graphite.
  • Example 12 Describe another method of producing expanded graphite 1.
  • Method of Producing Expanded Graphite Natural graphite is pulverized into particles, immersed in sulfuric acid, neutralized and washed, put in a furnace and expanded by being exposed to a temperature of 1350 ° C. to generate expanded graphite.
  • Method of Producing Mixed Graphite 15% of artificial graphite as a filler is added to expanded graphite in a furnace and stirred to form mixed graphite.
  • 3. Method of Manufacturing Heat Dissipator The mixed graphite is discharged from a furnace outlet and passed between a plurality of rollers disposed above and below to stretch the mixed graphite. The stretched mixed graphite was sandwiched between two aluminum foils to prepare a laminate of 1.5 ⁇ m in thickness.
  • Example 13 Still another method of producing expanded graphite is described.
  • Method of Producing Expanded Graphite Natural graphite is pulverized into particles, immersed in sulfuric acid, neutralized and washed, put in a furnace and expanded by being exposed to a temperature of 1350 ° C. to generate expanded graphite.
  • Method of Producing Mixed Graphite 20% of artificial graphite as a filler is added to expanded graphite in a furnace and stirred to form mixed graphite.
  • 3. Method of Manufacturing Heat Dissipator The mixed graphite is discharged from a furnace outlet and passed between a plurality of rollers disposed above and below to stretch the mixed graphite. The stretched mixed graphite was sandwiched between two aluminum foils to prepare a laminate of 1.5 ⁇ m in thickness.
  • the mixed graphite of the present invention has high thermal conductivity in the Z-axis direction and the XY-axis direction, it may be used not only as a heat dissipation material but also as a heat conductor according to the thinness of the equipment used.
  • a mixed graphite sandwiched between a resin-based sheet or metal foil having high thermal conductivity in the surface direction because the fins and CPU overlap and are disposed therebetween.

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Abstract

［課題］混合グラファイトを用いた放熱材に関し、熱伝導性フィラーを用いることで従来の膨張黒鉛シート（天然グラファイトから製造）では低かった厚み方向（Ｚ軸方向）の熱伝導率を向上させた放熱材を提案する。 ［解決手段］　粒子径３０～５０μｍの第一の発泡黒鉛と粒子径２００～２５０μｍの第二の発泡黒鉛から構成された発泡黒鉛にフィラーが均一に配合されてなる混合グラファイトと、厚さ０．２５～１．６５ｍｍのシート体からなり、前記フィラーは人造黒鉛、ボロンナイトライト、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーであり、発泡黒鉛中の第一の発泡黒鉛は３０～４５％、第二の発泡黒鉛は５０～６５％であり、混合発泡黒鉛は混合グラファイト全体の８０～９５％含まれ、 混合グラファイトとシート体が積層されてなり、熱伝導率は厚み方向が３～１０Ｗ／ｍ・Ｋ、面方向が５０～２５０Ｗ／ｍ・Ｋであることを特徴とした放熱材。

Description

混合グラファイトを用いた放熱材およびその製造方法
　本発明は、混合グラファイトを用いた放熱材に関し、熱伝導性フィラーを用いることで従来の膨張黒鉛シート（天然グラファイトから製造）では低かった厚み方向（Ｚ軸方向）の熱伝導率を向上させた放熱材に関する。
　従来からテレビやパーソナルコンピュータなどの電気製品の放熱材には膨張黒鉛シートを用いた放熱材を使用していた。
　特許文献１には、放熱器について記載されている。より詳しくは膨張黒鉛シートの両面を金属箔で挟んだ構造を有する積層体をコルゲート状に曲げ加工した放熱材が記載されている。
　特許文献２には、放熱器及びその製造方法が記載されている。より詳しくは、高分子フィルムをグラファイト化し熱伝導性を発現した人造黒鉛シートを金属板に貼り付け、金属板と共に波状に曲げ加工した放熱材が記載されている。
特開２０１５－４６５５７号公報 特許第３６４９１５０号
　特許文献１及び２に記載の従来の膨張黒鉛シートを使用する放熱器は、面方向（ＸＹ軸方向）には熱伝導性が優れているが厚み方向（Ｚ軸方向）には熱伝導性が低いという問題があった。
　本発明は、上記した課題を解決するためになされたものであり、人造黒鉛、ボロンナイトライト（ｂｏｒｏｎ　ｎｉｔｒｉｄｅ）、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーを発泡黒鉛に均一になるよう混合して有することで、厚み方向の熱伝導性を上げ、さらにシート体で挟むことで面方向の熱伝導性も高めた放熱材を提供する。
　請求項１に係る発明は、発泡黒鉛にフィラーを均一に配合した混合グラファイトと、厚さ０．２５～１．６５ｍｍのシート体からなり、発泡黒鉛は混合グラファイト全体の８０％～９５％含まれ、混合グラファイトとシート体が積層されてなることを特徴とした放熱材に関する。
　請求項２に係る発明は、前記シート体がポリエステルシートであることを特徴とする請求項１に記載の放熱材に関する。
　請求項３に係る発明は、前記シート体がアルミニウム箔であることを特徴とする請求項１に記載の放熱材に関する。
　請求項４に係る発明は、前記フィラーは人造黒鉛、ボロンナイトライト、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーであることを特徴とする請求項１乃至３に記載の放熱材に関する。
請求項５に係る発明は、粒子径３０～５０μｍの第一の発泡黒鉛と粒子径２００～２５０μｍの第二の発泡黒鉛から構成された発泡黒鉛にフィラーが均一に配合されてなる混合グラファイトと、厚さ０．２５～１．６５ｍｍのシート体からなり、
前記フィラーは人造黒鉛、ボロンナイトライト、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーであり、
発泡黒鉛中の第一の発泡黒鉛は３０～４５％、第二の発泡黒鉛は５０～６５％であり、混合発泡黒鉛は混合グラファイト全体の８０～９５％含まれ、混合グラファイトとシート体が積層されてなり、熱伝導率は厚み方向が３～１０Ｗ／ｍ・Ｋ、面方向が５０～２５０Ｗ／ｍ・Ｋであることを特徴とした放熱材に関する。
　請求項６に記載の発明は、前記放熱材を製造する方法であって、
天然グラファイトを酸浸漬し発泡黒鉛を製造する工程と、
発泡黒鉛に人造黒鉛、ボロンナイトライト、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーを加え混合グラファイトを製造する工程と、
前記工程でできた混合グラファイトを延伸しシート状にする工程と、
及びシート状にしたグラファイトをシート体に挟む工程と、を含むことを特徴とする、
請求項１乃至５記載の放熱材の製造方法に関する。
請求項７にかかる発明は、前記発泡黒鉛を製造する工程は、天然グラファイトを粉砕し粒子状にした後、硫酸浸漬をし、中和洗浄して発泡黒鉛を得る工程からなり、
前記混合グラファイトを製造する工程は、炉に天然グラファイトを入れ高温下で高温発泡し、更に炉に人造黒鉛、ボロンナイトライト、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーを入れ混合する工程からなることを特徴とする請求項６に記載の製造方法に関する。
　請求項１に係る発明は、発泡黒鉛にフィラーを均一に配合した混合グラファイトと、厚さ０．２５～１．６５ｍｍのシート体からなり、前記発泡黒鉛は混合グラファイト全体の８０％～９５％含まれ、混合グラファイトはシート体で積層される放熱材であり、フィラーを配合することで熱伝導率を向上させたことを特徴としている。
　請求項２に係る発明によれば、前記混合グラファイトを挟むシート体としてはポリエステルシートを用いることができる。
　請求項３に係る発明によれば、混合グラファイトを挟むシート体としてアルミ箔を用いることができる。
　請求項４に係る発明によれば、前記フィラーは人造黒鉛、ボロンナイトライト、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーであることを特徴とする請求項１乃至３に記載の放熱材である。
　請求項５に係る発明によれば、粒子径３０～５０μｍの第一の発泡黒鉛と粒子径２００～２５０μｍの第二の発泡黒鉛から構成された発泡黒鉛に発泡黒鉛にフィラーを均一に配合した混合グラファイトと、厚さ０．２５～１．６５ｍｍのシート体からなり、前記フィラーは人造黒鉛、ボロンナイトライト、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーであり、発泡黒鉛中の第一の発泡黒鉛は３０～４５％、第二の発泡黒鉛は５０～６５％であり、発泡黒鉛は混合グラファイト全体の８０％～９５％含まれており、混合グラファイトはシート体で積層されており、フィラーを均一に配合することで熱伝導率は厚み方向が３～１０Ｗ／ｍ・Ｋ、面方向が５０～２５０Ｗ／ｍ・Ｋと優れている放熱材である。
　請求項６に係る方法によれば、発泡黒鉛にフィラーを均一に混合でき厚み方向の熱伝導率が高い放熱材が製造できる。
　請求項７に係る発明によれば、前記製造方法は炉の中で発泡黒鉛とフィラーを混合することでより均一にフィラーを配合できる。
　本発明の混合グラファイトとは、発泡黒鉛とフィラーとが均一に混合しているものをいう。
　本発明の混合グラファイトは、発泡黒鉛の粒子間にフィラーが配合されることで、従来の膨張黒鉛シートでは低かった厚み方向（Ｚ軸方向）の熱伝導率を向上させ、発泡黒鉛とフィラーとを混合して有することで発泡黒鉛はフィラー分子間のつなぎとなり、混合グラファイトをシート状に延ばすことを可能にした混合グラファイトである。
　面方向とはシートの面に対して平行の方向をいい、厚み方向とはシートの面に対して垂直に交わる方向をいう。
　発泡黒鉛とは天然グラファイト（黒鉛）を粉砕し粒子状にしたのち硫酸浸漬、中和洗浄し、さらに高温加熱発泡させてできたものである。
　発泡黒鉛は粒子径が３０～５０μｍの第一の発泡黒鉛と、発泡黒鉛は粒子径が２００～２５０μｍの第二の発泡黒鉛との大きさの異なる２種類の発泡黒鉛から構成する方が厚さ方向の熱伝導率が向上するためより好ましい。
大きさの異なる２種類の発泡黒鉛から構成する場合の比率は発泡黒鉛中の第一の発泡黒鉛は３０～４５％、第二の発泡黒鉛は５０～６５％にするのが望ましい。
　高温加熱発泡は、例えば高温下で空気を遮断し熱することで行い、温度は１０００℃以上２０００℃以下で行ってもよい。
　天然グラファイト（黒鉛）を高温処理するためには、黒鉛化炉などの炉を用いるのが望ましい。
　本発明のフィラーとは高熱伝導率を有する充填材のことであり、六方晶窒化ホウ素、炭素化合物が挙げられ、例えばピッチ系炭素繊維ミルドファイバー、ボロンナイトライト、人造黒鉛が挙げられるがこれに限定されない。
　本発明の人造黒鉛には、コークスとピッチを原料としたものや、ポリイミドフィルムを不活性ガス中で加熱焼成し、黒鉛化したものを含む。
　混合グラファイトは、例えば、天然グラファイトを上述のように処理して作成した発泡黒鉛にフィラーを混合させて製造する。
　また、天然グラファイトを粉砕し粒子状にしたのち硫酸浸漬、中和洗浄した酸処理黒鉛粉末にフィラーを混合し、高温加熱発泡させて製造してもよい。フィラーに人造黒鉛を用いた場合、酸処理した黒鉛粉末にフィラーを混合し、高温加熱発泡させても人造黒鉛は発泡しない。
発泡黒鉛とフィラーを混合させる方法、及び酸処理黒鉛粉末とフィラーを混合させる方法には、攪拌機で回転させ混合する方法などが挙げられるがこれに限定されない。
　発泡黒鉛とフィラーの混合比率は８：２が好ましい。
また混合グラファイトの密度は０．８－１．５ｇ／ｃｍ３であり、特に１．２４ｇ／ｃｍ３が好ましい。
　発泡黒鉛自体は強度が低く、使用する機器の内部で黒鉛粉末が飛散し、電気障害をおこすおそれがあるので、２枚のシートの間にグラファイト層を挟むことでその点を改善する。
　シート体はポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等の樹脂製シートを使用してもよく、金属箔好ましくは、アルミニウム箔を使用してもよい。
　シート体の厚さは０．２５～１．６５ｍｍである。
　混合グラファイトをシート体に挟む際は、シート体をあらかじめ敷いておき、その上に混合グラファイトを延ばし更にシート体を貼り付けてもよく、また粘着剤を塗布したシート体と共に混合グラファイトをローラで圧延してもよく、また予めローラ等で延伸した混合グラファイトを２枚のシートで挟むことで製造してもよい。
（実施例１）
　本件発明の放熱材の製造方法の一例を記載するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものでない。
１．発泡黒鉛の製造方法
　天然グラファイトを粉砕し粒子状にしたのち硫酸浸漬、中和洗浄し、さらに高温発泡させて発泡黒鉛を製造する。
２．混合グラファイトの製造方法
発泡黒鉛にフィラーとして日本グラファイトファイバー株式会社製のＧＲＡＮＯＣミルドファイバー（ＨＣ－６００－１５Ｍ、繊維長１５０μｍ）を２％添加しポリ袋を振って発泡黒鉛とＧＲＡＮＯＣミルドファイバーが均一になるように撹拌し１０５ｍｍ角の金型に入れ成形圧７５００Ｎ（面圧約６８ｋｇ／ｃｍ２）で混合グラファイトを成形する。
３．放熱材の製造方法
　事前に接着剤処理した１１μｍのアルミ箔をセットしその上から成形した混合グラファイトを投入しさらにアルミ箔を重ねプレス成型をすることで厚さ２５０μｍの積層体を作製した。
（実施例２）
　フィラーとして日本グラファイトファイバー株式会社製のＧＲＡＮＯＣミルドファイバー（ＨＣ－６００－１５Ｍ、繊維長１５０μｍ）を５％混合すること及び積層体の厚さを２００μｍにすること以外は実施例１と同じである。
（実施例３）
　フィラーとして電気化学工業株式会社製の電荷ボロンナイトライド（ＧＰ　粒径８．２μｍ）を５％混合すること及び積層体の厚さを２２０μｍとすること以外は実施例１と同じである。
（実施例４）
　フィラーとして電気化学工業株式会社製の電荷ボロンナイトライド（ＧＰ　粒径８．２μｍ）を１０％混合すること及び積層体の厚さを３３０μｍとすること以外は実施例１と同じである。
（実施例５）
　フィラーとして粒径２０μｍのＳＥＣカーボン株式会社製のＳＥＣファインパウダー　ＳＧＬ－２５を１０％混合すること及び積層体の厚さを２５０μｍとすること以外は実施例１と同じである。
（実施例６）
　フィラーとして粒径２０μｍのＳＥＣカーボン株式会社製のＳＥＣファインパウダー　ＳＧＬ－２５を２０％混合すること及び積層体の厚さを３２０μｍとすること以外は実施例１と同じである。
（実施例７）
　フィラーとして粒径５０μｍのＳＥＣカーボン株式会社製のＳＥＣファインパウダー　ＳＧＬ－５０を１０％混合すること及び積層体の厚さを２１５μｍとすること以外は実施例１と同じである。
（実施例８）
　フィラーとして粒径５０μｍのＳＥＣカーボン株式会社製のＳＥＣファインパウダー　ＳＧＬ－５０を２０％混合すること及び積層体の厚さを４１０μｍとすること以外は実施例１と同じである。
（実施例９）
１．混合グラファイトの製造方法
　天然黒鉛粉末を硫酸浸漬、中和洗浄した酸処理黒鉛粉末に、フィラーの人造黒鉛として粒径５０μｍのＳＥＣカーボン株式会社製のＳＥＣファインパウダー　ＳＧＬ－５０を２０％混合し、均一になるように高温加熱発泡させた後に、１０５ｍｍ角の金型に入れ成形圧７５００Ｎ（面圧約６８ｋｇ／ｃｍ２）で混合グラファイトを成形する。
２．放熱材の製造方法
　事前に接着剤処理した３０μｍのＰＥＴシートをセットし、その上から成形した混合グラファイトを投入し、さらに３０μｍのＰＥＴシートを重ねプレス成型をすることで厚さ１５６０μｍの積層体を作製した。
（実施例１０）
　放熱材として５０μｍのアルミ箔を用いること及び積層体の厚さを１６００μｍとすること以外は実施例９と同じである。
（比較例）
比較例１は膨張黒鉛をＰＥＴシートで積層してなる厚さ１５７μｍの積層体を用いる。
比較例２は膨張黒鉛をＰＥＴシートで積層してなる厚さ３００μｍの積層体を用いる。
比較例３は発泡黒鉛のみを用いる。
　上記実施例１乃至１０及び比較例１乃至１３を夫々５ｍｍ角を試料としアイフェイズ・モバイル１ｕ（株式会社アイフェイズ社製）で放熱材の厚み方向の熱拡散率、熱伝導率を測定し比較した。
表（N＝３の平均値）

Figure JPOXMLDOC01-appb-I000001
　表に示すように、従来の放熱材である比較例１の熱伝導率が０．５Ｗ／ｍ・Ｋ、比較例２の熱伝導率が１．０Ｗ／ｍ・Ｋであるのに対し、実施例１の熱伝導率は３．６Ｗ／ｍ・Ｋ、実施例２の熱伝導率は４．４Ｗ／ｍ・Ｋと高い結果となっている。
　比較例３は熱伝導率が高いが、発泡黒鉛の粉末が使用する機器の内部で飛散し、電気障害を起こすため実際は放熱材には用いることができない。
　また実施例１が３．６Ｗ／ｍ・Ｋであるのに対し、実施例２は４．４Ｗ／ｍ・Ｋとフィラーを配合する量が多い程熱伝導率が向上する。
　また、天然黒鉛粉末の酸処理黒鉛粉末に人造黒鉛を混合してから発泡させた実施例９、１０は、熱伝導率がそれぞれ１０．９Ｗ／ｍ・Ｋ、１２．１Ｗ／ｍ・Ｋと、比較例よりもはるかに高い値を示した。これは、人造黒鉛を混合してから発泡させることにより、発泡黒鉛と人造黒鉛との密着性が高まったためと思われる。
　また従来の放熱材と比べこの発明の放熱材は熱拡散率が高くなっている。
比較例１が６．０７E－０７ｍ２／ｓ、比較例２が１４．１E－０７ｍ２／ｓであるのに比べて実施例１では４１．８E－０７ｍ２／ｓ、実施例２では５２．８E－０７ｍ２／ｓと高い値を示している。そして、実施例９、１０は、熱拡散率がそれぞれ１２８．０E－０７ｍ２／ｓ、１４１．７E－０７ｍ２／ｓと、比較例よりもはるかに高い値を示した。
（実施例１１）
フィラーとして日本グラファイトファイバー株式会社製のＧＲＡＮＯＣミルドファイバー（ＨＣ－６００－１５Ｍ、繊維長１５０μｍ、熱伝導率６００W／ｍ・Ｋ、密度２．２２）を用い、膨張黒鉛：フィラー＝１２ｇ：３ｇの割合で混合撹拌しプレスシートを作成した。
プレスシートから厚み１ｍｍ、直径１１０ｍｍの円盤を作成し、円盤の三カ所から三つの試料、厚みが約０．９７ｍｍのもの（試料［１］）、厚みが１．１１ｍｍのもの（試料［２］）、厚みが１．１２ｍｍのもの（試料［３］）に対してサンプリングし厚み方向の熱伝導性を測定した。
試料［１］乃至［３］の３カ所夫々で熱伝導率α（W／ｍ・K）を５回測定し、密度ρを１．５８ｇ／ｃｍ３、比熱Ｃｐを１．２５J／（ｇ・K）として熱拡散率κ（１０－６ｍ２/ｓ）を求めた。
また５回測定した熱伝導率からそれぞれの箇所の平均熱伝導率を求めた。
試料［１］では以下の通りであり、平均熱伝導率（W／ｍ・K）は１７．７３である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000002

試料［２］では以下の通りであり、平均熱伝導率（W／ｍ・K）は１５．２５である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000003

試料［３］では以下の通りであり、平均熱伝導率（W／ｍ・K）は１９．０１である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000004
実施例１１で作成した円盤の熱伝導率を求めるため、試料［１］から［３］の３カ所の熱伝導率の平均値を求めたところ、１７．３３W／ｍ・Kであった。
　膨張黒鉛単体の厚み方向の熱伝導率を測定した結果、５乃至７W／ｍ・Kという値を示した。
　このことから本発明は膨張黒鉛単体に比べ厚み方向の熱伝導率が高く高性能であるといえる。
（実施例１２）
　発泡黒鉛の別の製造方法を記載する
１．発泡黒鉛の製造方法
天然グラファイトを粉砕し粒子状にしたのち硫酸浸漬、中和洗浄したあと、炉の中にいれ、１３５０℃の温度にさらすことで発泡させて発泡黒鉛を製造する。
２．混合グラファイトの製造方法
炉の中の発泡黒鉛に、フィラーとして人造黒鉛を１５％添加し撹拌し、混合グラファイトを成形する。
３．放熱材の製造方法
混合グラファイトを炉の排出口から排出し、上下に配された複数個のローラの間に通すことで、前記混合グラファイトを延伸する。
延伸した混合グラファイトを二枚のアルミ箔で挟み、厚さ１．５μｍの積層体を作製した。
（実施例１３）
　発泡黒鉛のさらに別の製造方法を記載する
１．発泡黒鉛の製造方法
天然グラファイトを粉砕し粒子状にしたのち硫酸浸漬、中和洗浄したあと、炉の中にいれ、１３５０℃の温度にさらすことで発泡させて発泡黒鉛を製造する。
２．混合グラファイトの製造方法
炉の中の発泡黒鉛に、フィラーとして人造黒鉛を２０％添加し撹拌し、混合グラファイトを成形する。
３．放熱材の製造方法
混合グラファイトを炉の排出口から排出し、上下に配された複数個のローラの間に通すことで、前記混合グラファイトを延伸する。
延伸した混合グラファイトを二枚のアルミ箔で挟み、厚さ１．５μｍの積層体を作製した。
　本発明の混合グラファイトはＺ軸方向及びＸ－Ｙ軸方向の熱伝導率が高いため、使用する機器の薄さに合わせて放熱材としてだけでなく熱導体としても用いてもよい。
例えばコンピュータのような厚みのある機器に用いる場合は、フィンとＣＰＵが重なっておりその間に配置するため面方向の熱伝導率が高い樹脂系シート体或いは金属箔で挟んだ混合グラファイトを用いることができ、薄型テレビのように薄い機器はＣＰＵとフィンが並べて配置されそれを繋ぐヒートパイプとして用いることからＸ―Ｙ軸方向の熱伝導率が高い金属箔、特にアルミニウム箔で積層した混合グラファイトを用いることが出来る。

Claims (7)

  1. 発泡黒鉛にフィラーを均一に配合した混合グラファイトと、
    厚さ０．２５～１．６５ｍｍのシート体からなり、
    発泡黒鉛は混合グラファイト全体の８０％～９５％含まれ、
    混合グラファイトとシート体が積層されてなることを特徴とした放熱材。
  2. 前記シート体がポリエステルシートであることを特徴とする請求項１に記載の放熱材。
  3. 前記シート体がアルミニウム箔であることを特徴とする請求項１に記載の放熱材。
  4. 前記フィラーは人造黒鉛、ボロンナイトライト、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーであることを特徴とする請求項１乃至３に記載の放熱材。
  5. 粒子径３０～５０μｍの第一の発泡黒鉛と粒子径２００～２５０μｍの第二の発泡黒鉛から構成された発泡黒鉛にフィラーが均一に配合されてなる混合グラファイトと、
    厚さ０．２５～１．６５ｍｍのシート体からなり、
    前記フィラーは人造黒鉛、ボロンナイトライト、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーであり、
    発泡黒鉛中の第一の発泡黒鉛は３０～４５％、第二の発泡黒鉛は５０～６５％であり、
    混合発泡黒鉛は混合グラファイト全体の８０～９５％含まれ、
    混合グラファイトとシート体が積層されてなり、
    熱伝導率は厚み方向が３～１０Ｗ／ｍ・Ｋ、面方向が５０～２５０Ｗ／ｍ・Ｋであることを特徴とした放熱材。
  6. 前記放熱材を製造する方法であって、
    天然グラファイトを酸浸漬し発泡黒鉛を製造する工程と、
    発泡黒鉛に人造黒鉛、ボロンナイトライト、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーを加え混合グラファイトを製造する工程と、
    前記工程でできた混合グラファイトを延伸しシート状にする工程と、
    及びシート状にしたグラファイトをシート体に挟む工程と、を含むことを特徴とする、
    請求項１乃至５記載の放熱材の製造方法。
  7. 前記発泡黒鉛を製造する工程は、天然グラファイトを粉砕し粒子状にした後、硫酸浸漬をし、中和洗浄して発泡黒鉛を得る工程からなり、
    前記混合グラファイトを製造する工程は、炉に天然グラファイトを入れ高温下で高温発泡し、更に炉に人造黒鉛、ボロンナイトライト、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーを入れ混合する工程からなることを特徴とする請求項６に記載の製造方法。
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP6233945B1 (ja) * 2017-04-27 2017-11-22 ジャパンマテックス株式会社 温調シート及び温調シート付製品
JP2018026527A (ja) * 2016-07-28 2018-02-15 ジャパンマテックス株式会社 混合グラファイトを用いた放熱材およびその製造方法

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20240017818A (ko) * 2021-06-09 2024-02-08 헨켈 아게 운트 코. 카게아아 비-실리콘 열 계면 재료
CN114621734A (zh) * 2022-04-24 2022-06-14 桂林电子科技大学 一种膨胀石墨-碳纤维热界面材料及其制备方法
CN116803950A (zh) * 2023-06-27 2023-09-26 陕西美兰德炭素有限责任公司 一种模压石墨匣钵制备方法及其应用

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2003168882A (ja) * 2001-11-30 2003-06-13 Sony Corp 熱伝導性シート
WO2005019132A1 (ja) * 2003-08-26 2005-03-03 Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. 高熱伝導性部材及びその製造方法ならびにそれを用いた放熱システム
JP2006298718A (ja) * 2005-04-22 2006-11-02 Japan Matekkusu Kk 膨張黒鉛シート及びその製造方法
JP2012195467A (ja) * 2011-03-17 2012-10-11 Sansha Electric Mfg Co Ltd 放熱板およびその製造方法

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS649150A (en) 1987-06-30 1989-01-12 Toshiba Corp Packaging container
JP2015046557A (ja) 2013-08-29 2015-03-12 Jnc株式会社 放熱器

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2003168882A (ja) * 2001-11-30 2003-06-13 Sony Corp 熱伝導性シート
WO2005019132A1 (ja) * 2003-08-26 2005-03-03 Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. 高熱伝導性部材及びその製造方法ならびにそれを用いた放熱システム
JP2006298718A (ja) * 2005-04-22 2006-11-02 Japan Matekkusu Kk 膨張黒鉛シート及びその製造方法
JP2012195467A (ja) * 2011-03-17 2012-10-11 Sansha Electric Mfg Co Ltd 放熱板およびその製造方法

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2018026527A (ja) * 2016-07-28 2018-02-15 ジャパンマテックス株式会社 混合グラファイトを用いた放熱材およびその製造方法
JP6233945B1 (ja) * 2017-04-27 2017-11-22 ジャパンマテックス株式会社 温調シート及び温調シート付製品
WO2018198293A1 (ja) * 2017-04-27 2018-11-01 ジャパンマテックス株式会社 温調シート及び温調シート付製品

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