JP6465368B2 - 混合グラファイトを用いた放熱材およびその製造方法 - Google Patents
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Description
前記混合グラファイトの密度は0.8〜1.5g/cm3であり、
前記混合グラファイトと前記シート体が積層されてなり、熱伝導率は厚み方向が3〜10W/m・K、面方向が50〜250W/m・Kであることを特徴とする放熱材に関する。
発泡黒鉛に人造黒鉛、ボロンナイトライド、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーを加え混合グラファイトを製造する工程、
前記工程でできた混合グラファイトを圧延しシート状にする工程、及び
シート状にしたグラファイトをシート体に挟む工程と、を含む
ことを特徴とする、
放熱材の製造方法に関する。
前記混合グラファイトを製造する工程は、炉に天然グラファイトを入れ高温下で高温発泡し、更に炉に人造黒鉛、ボロンナイトライド、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーを入れ混合する工程からなる
ことを特徴とする請求項4に記載の製造方法に関する。
前記フィラーは、人造黒鉛、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーであり、
前記混合発泡黒鉛には、前記第一の発泡黒鉛が30乃至45重量%含まれ、前記第二の発泡黒鉛が50乃至65重量%含まれ、
前記混合発泡黒鉛は、前記混合グラファイト100重量%のうちの80乃至95重量%が含まれ、
前記混合グラファイトの密度は0.8〜1.5g/cm3であり、
前記混合グラファイトはシート状に形成され、かつシート状にされたグラファイトがシート体に挟持され、
熱伝導率は厚み方向が3〜10W/m・K、面方向が50〜250W/m・Kであることを特徴とする放熱材に関する。
前記混合グラファイトを製造する工程は、炉に天然グラファイトを入れ高温下で高温発泡し、更に炉に人造黒鉛、ボロンナイトライド、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーを入れ混合する工程からなる構成を有しているので、炉の中で発泡黒鉛とフィラーを混合することでより均一にフィラーを配合できる。
本発明は、シート状に形成された前記混合グラファイトの一方の面にバインダーを含む水系塗料が塗布されてなる構成を具備しても良く、この場合、放熱材の厚さ方向に高い熱伝導性を達成することができる。
本発明の混合グラファイトは、発泡黒鉛の粒子間にフィラーが配合されることで、従来の膨張黒鉛シートでは低かった厚み方向(Z軸方向)の熱伝導率を向上させ、発泡黒鉛とフィラーとを混合して有することで発泡黒鉛はフィラー分子間のつなぎとなり、混合グラファイトをシート状に延ばすことを可能にした混合グラファイトである。
面方向とはシートの面に対して平行の方向をいい、厚み方向とはシートの面に対して垂直に交わる方向をいう。
発泡黒鉛とは天然グラファイト(黒鉛)を粉砕し粒子状にしたのち硫酸浸漬、中和洗浄し、さらに高温加熱発泡させてできたものである。
当該発泡黒鉛は粒子径が30〜50μmの第一の発泡黒鉛と粒子径が200〜250μmの第二の発泡黒鉛との大きさの異なる2種類の発泡黒鉛から構成されるので、同一の粒径の発泡黒鉛にフィラーが配合されたもより、厚さ方向の熱伝導率が向上する。
大きさの異なる2種類の発泡黒鉛から構成する場合の比率は発泡黒鉛中の第一の発泡黒鉛は30〜45重量%、第二の発泡黒鉛は50〜65重量%である。
高温加熱発泡は、例えば高温下で空気を遮断し熱することで行い、温度は1000℃以上2000℃以下で行ってもよい。
天然グラファイト(黒鉛)を高温処理するためには、黒鉛化炉などの炉を用いるのが望ましい。
本発明のフィラーとは高熱伝導率を有する充填材のことであり、六方晶窒化ホウ素、炭素化合物が挙げられ、例えばピッチ系炭素繊維ミルドファイバー、ボロンナイトライド、人造黒鉛が挙げられるがこれに限定されない。
本発明の人造黒鉛には、コークスとピッチを原料としたものや、ポリイミドフィルムを不活性ガス中で加熱焼成し、黒鉛化したものを含む。
混合グラファイトは、例えば、天然グラファイトを上述のように処理して作成した発泡黒鉛にフィラーを混合させて製造する。
また、天然グラファイトを粉砕し粒子状にしたのち硫酸浸漬、中和洗浄した酸処理黒鉛粉末にフィラーを混合し、高温加熱発泡させて製造してもよい。フィラーに人造黒鉛を用いた場合、酸処理した黒鉛粉末にフィラーを混合し、高温加熱発泡させても人造黒鉛は発泡しない。
発泡黒鉛とフィラーを混合させる方法、及び酸処理黒鉛粉末とフィラーを混合させる方法には、攪拌機で回転させ混合する方法などが挙げられるがこれに限定されない。
発泡黒鉛とフィラーの混合比率は8:2が好ましい。
また混合グラファイトの密度は0.8−1.65g/cm3であり、特に1.50g/cm3が好ましい。
シート体はポリエチレンテレフタレート(PET)等の樹脂製シートを使用してもよく、金属箔好ましくは、アルミニウム箔を使用してもよい。
シート体の厚さは0.25〜1.65mmである。
混合グラファイトをシート体に挟む際は、シート体をあらかじめ敷いておき、その上に混合グラファイトを延ばし更にシート体を貼り付けてもよく、また粘着剤を塗布したシート体と共に混合グラファイトをローラで圧延してもよく、また予めローラ等で圧延した混合グラファイトを2枚のシートで挟むことで製造してもよい。
本発明の放熱材の製造方法の一例を記載するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものでない。
発泡黒鉛の製造方法
天然グラファイトを粉砕し粒子状にしたのち硫酸浸漬、中和洗浄し、さらに高温発泡させて発泡黒鉛を製造する。
混合グラファイトの製造方法
発泡黒鉛にフィラーとして日本グラファイトファイバー株式会社製のGRANOCミルドファイバー(HC−600−15M、繊維長150μm)を2重量%添加しポリ袋を振って発泡黒鉛とGRANOCミルドファイバーが均一になるように撹拌し105mm角の金型に入れ成形圧7500N(面圧約68kg/cm2)で混合グラファイトを成形する。
放熱材の製造方法
事前に接着剤処理した11μmのアルミ箔をセットしその上から成形した混合グラファイトを投入しさらにアルミ箔を重ねプレス成型をすることで厚さ250μmの積層体を作製した。
フィラーとして日本グラファイトファイバー株式会社製のGRANOCミルドファイバー(HC−600−15M、繊維長150μm)を5重量%混合すること及び積層体の厚さを200μmにすること以外は実施例1と同じである。
フィラーとして電気化学工業株式会社製の電荷ボロンナイトライド(GP 粒径8.2μm)を5重量%混合すること及び積層体の厚さを220μmとすること以外は実施例1と同じである。
フィラーとして電気化学工業株式会社製の電荷ボロンナイトライド(GP 粒径8.2μm)を10重量%混合すること及び積層体の厚さを330μmとすること以外は実施例1と同じである。
フィラーとして粒径20μmのSECカーボン株式会社製のSECファインパウダー SGL−25を10重量%混合すること及び積層体の厚さを250μmとすること以外は実施例1と同じである。
フィラーとして粒径20μmのSECカーボン株式会社製のSECファインパウダー SGL−25を20重量%混合すること及び積層体の厚さを320μmとすること以外は実施例1と同じである。
フィラーとして粒径50μmのSECカーボン株式会社製のSECファインパウダー SGL−50を10重量%混合すること及び積層体の厚さを215μmとすること以外は実施例1と同じである。
フィラーとして粒径50μmのSECカーボン株式会社製のSECファインパウダー SGL−50を20重量%混合すること及び積層体の厚さを410μmとすること以外は実施例1と同じである。
1.混合グラファイトの製造方法
天然黒鉛粉末を硫酸浸漬、中和洗浄した酸処理黒鉛粉末に、フィラーの人造黒鉛として粒径50μmのSECカーボン株式会社製のSECファインパウダー SGL−50を20重量%混合し、均一になるように高温加熱発泡させた後に、105mm角の金型に入れ成形圧7500N(面圧約68kg/cm2)で混合グラファイトを成形する。
2.放熱材の製造方法
事前に接着剤処理した30μmのPETシートをセットし、その上から成形した混合グラファイトを投入し、さらに30μmのPETシートを重ねプレス成型をすることで厚さ1560μmの積層体を作製した。
放熱材として50μmのアルミ箔を用いること及び積層体の厚さを1600μmとすること以外は実施例9と同じである。
(比較例)
比較例1は膨張黒鉛をPETシートで積層してなる厚さ157μmの積層体を用いる。
比較例2は膨張黒鉛をPETシートで積層してなる厚さ300μmの積層体を用いる。
比較例3は発泡黒鉛のみを用いる。
表に示すように、従来の放熱材である比較例1の熱伝導率が0.5W/m・K、比較例2の熱伝導率が1.0W/m・Kであるのに対し、実施例1の熱伝導率は3.6W/m・K、実施例2の熱伝導率は4.4W/m・Kと高い結果となっている。
比較例3は熱伝導率が高いが、発泡黒鉛の粉末が使用する機器の内部で飛散し、電気障害を起こすため実際は放熱材には用いることができない。
また実施例1が3.6W/m・Kであるのに対し、実施例2は4.4W/m・Kとフィラーを配合する量が多い程熱伝導率が向上する。
また、天然黒鉛粉末の酸処理黒鉛粉末に人造黒鉛を混合してから発泡させた実施例9、10は、熱伝導率がそれぞれ10.9W/m・K、12.1W/m・Kと、比較例よりもはるかに高い値を示した。これは、人造黒鉛を混合してから発泡させることにより、発泡黒鉛と人造黒鉛との密着性が高まったためと思われる。
また従来の放熱材と比べこの発明の放熱材は熱拡散率が高くなっている。比較例1が6.07E−07m2/s、比較例2が14.1E−07m2/sであるのに比べて実施例1では41.8E−07m2/s、実施例2では52.0E−07m2/sと高い値を示している。そして、実施例9、10は、熱拡散率がそれぞれ128.0E−07m2/s、141.7E−07m2/sと、比較例よりもはるかに高い値を示した。
フィラーとして日本グラファイトファイバー株式会社製のGRANOCミルドファイバー(HC−600−15M、繊維長150μm、熱伝導率600W/m・K、密度2.22)を用い、膨張黒鉛:フィラー=12g:3gの割合で混合撹拌しプレスシートを作成した。プレスシートから厚み1mm、直径110mmの円盤を作成し、円盤の三カ所から三つの試料、厚みが約0.97mmのもの(試料[1])、厚みが1.11mmのもの(試料[2])、厚みが1.12mmのもの(試料[3])に対してサンプリングし厚み方向の熱伝導性を測定した。試料[1]乃至[3]の3カ所夫々で熱伝導率α(W/m・K)を5回測定し、密度ρを1.58g/cm3、比熱Cpを1.25J/(g・K)として熱拡散率κ(10−6m2/s)を求めた。また5回測定した熱伝導率からそれぞれの箇所の平均熱伝導率を求めた。
発泡黒鉛の別の製造方法を記載する
1.発泡黒鉛の製造方法
天然グラファイトを粉砕し粒子状にしたのち硫酸浸漬、中和洗浄したあと、炉の中にいれ、1350℃の温度にさらすことで発泡させて発泡黒鉛を製造する。
2.混合グラファイトの製造方法
炉の中の発泡黒鉛に、フィラーとして人造黒鉛を15重量%添加し撹拌し、混合グラファイトを成形する。
3.放熱材の製造方法
混合グラファイトを炉の排出口から排出し、上下に配された複数個のローラの間に通すことで、前記混合グラファイトを圧延する。圧延した混合グラファイトを二枚のアルミ箔で挟み、厚さ1.5μmの積層体を作製した。
発泡黒鉛のさらに別の製造方法を記載する
1.発泡黒鉛の製造方法
天然グラファイトを粉砕し粒子状にしたのち硫酸浸漬、中和洗浄したあと、炉の中にいれ、1350℃の温度にさらすことで発泡させて発泡黒鉛を製造する。
2.混合グラファイトの製造方法
炉の中の発泡黒鉛に、フィラーとして人造黒鉛を20重量%添加し撹拌し、混合グラファイトを成形する。
3.放熱材の製造方法
混合グラファイトを炉の排出口から排出し、上下に配された複数個のローラの間に通すことで、前記混合グラファイトを圧延する。圧延した混合グラファイトを二枚のアルミ箔で挟み、厚さ1.5μmの積層体を作製した。
本発明の請求項7に相当する実施例に係る放熱材を作製した(図1の(a)参照)。粒径が30乃至50μmの第1の発泡黒鉛(1)40重量%と粒径が200乃至250μmの第2の発泡黒鉛(2)60重量%に、人造黒鉛フィラー(3)を配合した。配合割合は第1及び第2の発泡黒鉛(1、2)80重量%に対して人造黒鉛フィラー(3)を20重量%配合して混合グラファイトを得た。ついで、事前に接着剤処理した0.02mmのアルミ箔(4、5)をセットしその上から成形した前記混合グラファイト(1、2、3)を投入し、さらにアルミ箔(4、5)を重ね(図1の(a)参照)、プレス成型をすることで厚さ0.5mmの積層体を作製した。輻射率は45.6%、面方向(xy軸方向)の熱伝導率は284.6W/m・K、厚さ方向(z軸方向)の熱伝導率は5.44W/m・Kであった。
本発明の請求項8に相当する実施例に係る放熱材を作製した(図1の(b)参照)。粒径が30乃至50μmの第1の発泡黒鉛(1)40重量%と粒径が200乃至250μmの第2の発泡黒鉛(2)60重量%に、緑色シリコンカーバイドのフィラー(3)を配合した。配合割合は第1及び第2の発泡黒鉛(1、2)80重量%に対して人造黒鉛フィラー(3)を20重量%配合して混合グラファイトを得た。ついで、事前に接着剤処理した0.02mmのアルミ箔(4、5)をセットしその上から成形した前記混合グラファイト(1、2、3)を投入し、さらにアルミ箔(4、5)を重ね(図1の(a)参照)、プレス成型をすることで厚さ0.5mmの積層体を作製した。
更に、アルミ箔(5)に水系塗料(6)を塗布して放熱材を得た。水系塗料としてセイコーアドバンス社製のスクリーン印刷用の塗料(水系塗料)を用いた。この塗料(バインダーを含む)の成分はヘキサン、エチレングリコール、カーボンブラック、アクリル樹脂、溶剤からなる。輻射率は49.2%、面方向(xy軸方向)の熱伝導率は218.2W/m・K、厚さ方向(z軸方向)の熱伝導率は5.38W/m・Kであった。
比較例4に係る放熱材を作製した。粒径が30乃至50μmの第1の発泡黒鉛40重量%と粒径が200乃至250μmの第2の発泡黒鉛60重量%のグラファイトを得た。ついで、事前に接着剤処理した0.02mmのアルミ箔をセットしその上から成形した前記混合グラファイトを投入し、さらにアルミ箔を重ね、プレス成型をすることで厚さ0.5mmの積層体を作製した。輻射率は37.7%、面方向(xy軸方向)の熱伝導率は267.0W/m・K、厚さ方向(z軸方向)の熱伝導率は4.64W/m・Kであった。
実施例14、15の放熱材と、比較例4の放熱材とを比較すると、実施例14、15の放熱材は面方向(xy軸方向)及び厚さ方向(z軸方向)の熱伝導率とも比較例4の放熱材より優れていた。
2 第2の発泡黒鉛
3 フィラー
4、5 アルミ箔
6 水系塗料
Claims (6)
- 粒子径30〜50μmの第一の発泡黒鉛と粒子径200〜250μmの第二の発泡黒鉛から構成された混合発泡黒鉛にフィラーが均一に配合されてなる混合グラファイトと、
厚さ0.10〜1.65mmのシート体からなり、
前記フィラーは人造黒鉛、ボロンナイトライド、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーであり、
前記混合発泡黒鉛中の前記第一の発泡黒鉛は30〜45重量%、前記第二の発泡黒鉛は50〜65重量%であり、
前記混合発泡黒鉛は前記混合グラファイト全体の80〜95重量%含まれ、
前記混合グラファイトの密度は0.8〜1.5g/cm3であり、
前記混合グラファイトと前記シート体が積層されてなり、
熱伝導率は厚み方向が3〜10W/m・K、面方向が50〜250W/m・Kであることを特徴とした放熱材。 - 前記シート体がポリエステルシートであることを特徴とする請求項1に記載の放熱材。
- 前記シート体がアルミニウム箔であることを特徴とする請求項1に記載の放熱材。
- 請求項1乃至3のいずれか1項に記載の放熱材を製造する方法であって、
天然グラファイトを酸浸漬し発泡黒鉛を製造する工程と、
発泡黒鉛に人造黒鉛、ボロンナイトライド、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーを加え混合グラファイトを製造する工程と、
前記工程でできた混合グラファイトを圧延しシート状にする工程と、
及びシート状にしたグラファイトをシート体に挟む工程と、
を含むことを特徴とする放熱材の製造方法。 - 前記発泡黒鉛を製造する工程は、天然グラファイトを粉砕し粒子状にした後、硫酸浸漬をし、中和洗浄して発泡黒鉛を得る工程からなり、
前記混合グラファイトを製造する工程は、炉に天然グラファイトを入れ高温下で高温発泡し、更に炉に人造黒鉛、ボロンナイトライド、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーを入れ混合する工程からなることを特徴とする請求項4に記載の製造方法。 - 粒子径30乃至50μmの第一の発泡黒鉛と、粒子径200乃至250μmの第二の発泡黒鉛からなる混合発泡黒鉛にフィラーが均一に配合された混合グラファイトからなる放熱材であって、
前記フィラーは、人造黒鉛、ピッチ系炭素繊維ミルドからなる群から選択される一種以上の熱伝導性フィラーであり、
前記混合発泡黒鉛には、前記第一の発泡黒鉛が30乃至45重量%含まれ、前記第二の発泡黒鉛が50乃至65重量%含まれ、
前記混合グラファイトの密度は0.8〜1.5g/cm3であり、
前記混合発泡黒鉛は、前記混合グラファイト100重量%のうちの80乃至95重量%が含まれ、
前記混合グラファイトはシート状に形成され、かつシート状にされたグラファイトがシート体に挟持され、熱伝導率は厚み方向が3〜10W/m・K、面方向が50〜250W/m・Kであることを特徴とする放熱材。
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