WO2014050156A1 - 導電性組成物及びそれを用いた導電性成形体 - Google Patents

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conductive composition
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元博 滝口
一智 河原
越智　幸史
政博 巖本
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Definitions

  • the present invention relates to a molded article comprising a conductive composition useful for forming a conductive adhesive, an electrode, and the like, and a conductive part (conductive adhesive layer, electrode, wiring, etc.) formed by this conductive composition. It relates to (conductive molding).
  • a conductive composition (conductive paste) containing conductive metal powder (conductive filler) such as silver paste is used for forming electrodes and circuits of electronic components and the like.
  • the conductive paste containing a thermoplastic or thermosetting resin usually exhibits electrical conductivity by contact between the conductive fillers due to shrinkage of the resin used, and the presence of the resin. Adhesion or adhesion to the substrate is ensured. Therefore, in the conductive paste containing such a binder, in order to obtain sufficient conductivity, it is important to increase the contact area between the conductive metal powders. From such a viewpoint, attempts have been made to use metal flakes (flaked metal powder) as the conductive metal powder.
  • Patent Document 1 discloses a conductive paste containing flaky silver powder and an organic resin.
  • This document describes polyester resins, modified polyester resins (urethane-modified polyester resins, etc.), polyether urethane resins, polycarbonate urethane resins, vinyl chloride / vinyl acetate copolymers, epoxy resins, phenol resins, acrylic resins, polyamides as organic resins.
  • a wide range of organic resins such as imide, nitrocellulose, cellulose acetate acetate butyrate, cellulose acetate propionate, etc. are exemplified, and in particular, polyester resin and urethane-modified polyester resin are used in terms of flex resistance in the examples. Yes.
  • Patent Document 2 discloses flaky silver powder in which the average particle diameter and the BET specific surface area have a specific relationship. And in this document, epoxy resin, acrylic resin, polyester resin, polyimide resin, polyurethane resin, phenoxy resin, silicone resin, etc. are exemplified as the resin used for the conductive paste, and polyester resin is used in the examples. .
  • an object of the present invention is to provide a conductive composition capable of realizing excellent conductivity even when a resin component is included, and a molded body having a conductive portion formed of the conductive composition. .
  • Another object of the present invention is to provide a conductive composition capable of improving or improving conductivity without impairing adhesion or adhesion to a substrate, and a molded article having a conductive portion formed from the conductive composition. It is to provide.
  • Still another object of the present invention is to provide a molded article provided with a conductive adhesive excellent in conductivity and heat dissipation and a bonding substrate directly bonded by this conductive adhesive.
  • the present inventors have combined metal nanoparticles and a specific resin component with respect to metal flakes (flaked metal powder) in the conductive composition, High conductivity is obtained, and despite having such high conductivity, excellent adhesion or adhesion to the base material can be compatible, and furthermore, high heat dissipation is required.
  • the inventors have found that sufficient conductivity and heat dissipation (and further adhesion) can be secured even in the use of conductive adhesives, and the present invention has been completed.
  • the present invention is a composition comprising a conductive metal powder and a resin component, wherein the conductive metal powder includes metal flakes and metal nanoparticles, and the resin component is an aromatic amine skeleton (or aromatic amine or An electrically conductive composition comprising an aromatic amine-derived skeleton) is provided.
  • the metal flakes may have a crystal structure in which a metal (or metal crystal) is grown (or two-dimensionally) in the form of flakes (or crystal growth).
  • the metal flake is a metal having a value X represented by the following formula of 20% or less when the diffraction integrated intensity of the (111) plane and (200) plane in X-ray diffraction is I 111 and I 200 , respectively. Flakes may be used.
  • the resin component may be a thermosetting resin component.
  • the resin component is composed of a thermosetting resin (or a thermosetting resin precursor) and a curing agent (or a crosslinking agent), and the thermosetting resin and / or the curing agent has an aromatic amine skeleton.
  • the thermosetting resin component may be included.
  • the curing agent may be composed of an aromatic amine curing agent.
  • the resin component is an epoxy resin component containing an epoxy resin and a curing agent composed of an aromatic amine curing agent, or composed of a polyisocyanate compound and an aromatic amine curing agent. It may be a polyisocyanate resin component containing a curing agent.
  • the resin component may be an epoxy resin component including an epoxy resin having an epoxy equivalent of 600 g / eq or less and a curing agent composed of an aromatic amine-based curing agent.
  • the aromatic amine curing agent may be, for example, an aromatic amine curing agent having a structure in which an amino group is directly substituted on the aromatic ring.
  • the conductive composition of the present invention may be a conductive adhesive (for example, a die bond paste).
  • a metal substrate for example, a lead frame formed of metal (copper, copper alloy, etc.), a lead frame formed of metal and further plated, etc.] and a semiconductor substrate
  • a conductive adhesive (die bond paste) for adhering to (a semiconductor chip, for example, a semiconductor substrate, a semiconductor chip having a metal film formed on the semiconductor substrate) may be used.
  • a semiconductor chip on which the metal film is formed it may be used as a conductive adhesive for bonding the lead frame and the metal film of the semiconductor chip.
  • the present invention further provides a molded body (conductive molded body) having at least a conductive portion (or conductive film) formed of the conductive composition.
  • a molded body (electrical / electronic component, etc.) is a molding provided with a joining base material composed of two base materials and a conductive adhesive that is interposed between the base materials and adheres the two base materials. It may be a molded body in which the conductive adhesive is a conductive portion formed of the conductive composition.
  • a molded body includes, for example, a base material (such as a lead frame) formed of a metal and a base material (such as a semiconductor chip) formed of a semiconductor, and the conductive material interposed and bonded between these base materials. It may be formed with the composition.
  • the present invention is a conductive molded body having at least a conductive part (or conductive film) formed of a conductive composition containing metal flakes, metal nanoparticles, and a resin component,
  • a conductive part or conductive film formed of a conductive composition containing metal flakes, metal nanoparticles, and a resin component
  • the value X represented by the following formula is 25% or less (particularly 20% or less, particularly preferably The conductive molded body is 10% or less.
  • the conductive molded body is a molded body provided with a joining base material composed of two base materials and a conductive adhesive that is interposed between the base materials and adheres the two base materials.
  • the conductive adhesive is formed of a conductive composition containing metal flakes, metal nanoparticles, and a resin component, and the value X in the conductive adhesive is 25% or less (particularly 20% or less, particularly preferably 10%). The following may be used.
  • the value of X may be measured on the side in contact with the base material (base material side) or on the surface side.
  • the X value may be slightly different depending on the measurement site, the X value is preferably within the above range even in such a case.
  • the conductive composition is particularly a conductive composition including metal flakes, metal nanoparticles, and a resin component (a resin component that may have an aromatic amine skeleton). It is not limited, and it is not necessary to have the same composition as the conductive composition.
  • a resin component that does not have an aromatic amine skeleton as a resin component for example, a thermosetting resin component such as an epoxy resin component). May be used.
  • at least the metal flakes and metal nanoparticles may be the same components as the conductive composition, and in a more preferred embodiment, the resin component is also the same resin component as described above (that is, a resin component having an aromatic amine skeleton). ).
  • the metal flake may be a metal flake having a crystal structure in which a metal (or metal crystal) is grown (or two-dimensionally) in the form of flakes (or crystal growth). It may be metal flakes (particularly 20% or less, particularly preferably 10% or less). That is, by using such metal flakes, it is possible to easily form a conductive portion or a conductive adhesive that keeps the crystal state of the metal flakes surprisingly in a conductive molded body.
  • the conductive composition of the present invention excellent conductivity can be realized in spite of including a resin component as a binder. In addition, such improvement or improvement in conductivity can be realized without impairing adhesion or adhesion to the substrate. Moreover, since the electroconductive composition of this invention is excellent in electroconductivity and heat dissipation (thermal conductivity), and also can ensure sufficient adhesiveness, it is especially useful as a conductive adhesive.
  • the conductive composition of the present invention is composed of a specific conductive metal powder and a specific resin component.
  • the conductive metal powder contains at least metal flakes (flaky metal powder, plate-like metal powder, scale-like metal powder) and metal nanoparticles.
  • metal (metal flakes) examples of the metal (metal atom) constituting the metal flake include transition metals (for example, periodic table group 4 metals such as titanium and zirconium; periodic table group 5 metals such as vanadium and niobium; periodicity such as molybdenum and tungsten).
  • transition metals for example, periodic table group 4 metals such as titanium and zirconium; periodic table group 5 metals such as vanadium and niobium; periodicity such as molybdenum and tungsten.
  • Group 6 metal Periodic table Group 7 metal such as manganese, rhenium
  • Group 8-10 metal of periodic table such as iron, nickel, cobalt, ruthenium, rhodium, palladium, iridium, platinum; Copper, silver, gold, etc.
  • Periodic table group 11 metals Periodic table group 11 metals
  • periodic table group 12 metals eg, zinc, cadmium, etc.
  • periodic table group 13 metals eg, aluminum, gallium, indium, etc.
  • periodic table group 14 metals eg, Germanium, tin, lead, etc.
  • periodic table group 15 metals for example, antimony, bismuth, etc.
  • a metal may be individual or may combine 2 or more types.
  • Typical metals include Group 8-10 metals of the periodic table (iron, nickel, rhodium, palladium, platinum, etc.), Group 11 metals of the periodic table (copper, silver, gold, etc.), Group 13 metals of the periodic table ( Aluminum), periodic table group 14 metals (tin, etc.).
  • the metal is in the form of a metal alloy, a compound of metal and nonmetal (for example, metal oxide, metal hydroxide, metal sulfide, metal carbide, metal nitride, metal boride, etc.) There may be.
  • the metal is often a simple metal or a metal alloy.
  • the metal is preferably a metal (for example, a simple metal or a metal alloy) containing at least a noble metal such as silver (particularly a Group 11 metal in the periodic table), particularly a single noble metal (for example, silver alone).
  • a metal for example, a simple metal or a metal alloy
  • a noble metal such as silver (particularly a Group 11 metal in the periodic table), particularly a single noble metal (for example, silver alone).
  • metal flakes can be used alone or in combination of two or more.
  • the metal flake is not particularly limited, but (i) a metal flake having a crystal structure (crystal structure 1) in which a metal (or metal crystal) is grown (or crystal grown) in a flake shape (or two-dimensionally), (ii) Any of flaked (or flattened) metal fine particles (or spherical fine particles) having a crystal structure (crystal structure 2) in which a large number of crystallites are assembled may be used.
  • the metal flake (i) mainly has a crystal structure in which a single crystal is grown to a flaky metal, whereas the metal flake (ii) usually has a crystal in which a large number of crystallites are assembled.
  • the fine metal particles (or aggregates thereof) having a structure the flakes also mainly have a crystal structure in which a large number of crystallites are assembled.
  • the metal flake (ii) is physically formed into flakes, fine irregularities are easily generated on the metal surface.
  • the metal flake (i) mainly having the crystal structure 1 is preferable because it is smaller than the crystal structure 2 in terms of resistance at the crystal grain boundary, but is a plate that occupies most of the flake area in the crystal plane.
  • the surface for example, (111) plane mainly in the case of a face-centered cubic lattice such as silver flakes] has low surface energy and metal bonding at the interface hardly occurs, sufficient electrical conductivity cannot be secured. There is.
  • the metal flake (ii) is caused by the crystal structure 2 and the resistance at the crystal grain boundary is larger than that of the crystal structure 1.
  • the sintering at the metal flake interface is caused by fine irregularities on the surface. In comparison, it is easier to compare with the crystal structure 1 and a reduction in resistance due to metal bonding can be expected.
  • the metal flakes may be appropriately selected according to the desired use and conductivity, but in the present invention, the metal flakes (i) may be particularly preferably used. Even with such metal flakes (i), by combining with metal nanoparticles and resin components described later, sufficient contact between the metal flakes can be ensured, or high conductivity can be ensured. These components can act synergistically to achieve even higher conductivity than when metal flake (ii) is used.
  • the degree of crystallinity in the metal flakes can be estimated using the diffraction intensity in X-ray diffraction as an index.
  • the diffraction intensity in X-ray diffraction in the powder X-ray diffraction method, in the metal flake having the crystal structure 1 to which anisotropy (orientation) is imparted by crystal growth, the diffraction with respect to the plane or the plate surface mainly corresponds to the (111) plane and has a large intensity.
  • the diffraction with respect to the surface forming the thickness mainly corresponds to the (200) surface, and its intensity appears extremely small.
  • metal flakes having 0 to 9%) may be mainly metal flakes having crystal structure 1 (that is, metal flakes (i)).
  • the value of the above X is maintained even after molding (for example, after the conductive composition is cured) in the conductive sites and conductive adhesives described later.
  • An electroconductive molded object can be obtained efficiently.
  • the value of X is usually more than 25% (for example, 27 to 40%), preferably about 30% or more (for example, 32 to 40%). It may be about 40%.
  • the metal flakes commercially available products may be used, or those synthesized by a conventional method may be used.
  • the metal flakes (i) are produced using the production methods described in Japanese Patent No. 3429985, Japanese Patent No. 4144856, Japanese Patent No. 4399799, Japanese Unexamined Patent Publication No. 2009-144188, and the like.
  • metal flakes described in these documents can be used.
  • the average particle diameter of the metal flakes is, for example, 0.1 to 20 ⁇ m, preferably 0.3 to 15 ⁇ m (for example, 0.5 to 12 ⁇ m), more preferably 0.7 to 10 ⁇ m (for example, 0.8 to 7 ⁇ m). It may be about 1 to 10 ⁇ m.
  • the average particle size of the metal flakes can be measured using, for example, a laser diffraction / scattering particle size distribution measurement method. In such a measurement method, the average particle diameter (center particle diameter) is measured as a volume-based value.
  • the average thickness of the metal flakes may be, for example, 5 to 1000 nm, preferably 20 to 500 nm, more preferably 50 to 300 nm, and usually about 10 to 300 nm.
  • the aspect ratio (average particle diameter / average thickness) of the metal flakes may be, for example, about 5 to 100, preferably about 7 to 50, and more preferably about 10 to 30.
  • the BET specific surface area of the metal flakes can be selected from the range of about 0.3 to 7 m 2 / g, for example, 0.5 to 6 m 2 / g, preferably 1 to 5 m 2 / g, more preferably 1.2 to It may be about 4 m 2 / g, and usually about 1 to 5 m 2 / g.
  • the tap density of the metal flakes can be selected from the range of about 0.1 to 7 g / cm 3 (for example, 0.2 to 6 g / cm 3 ), for example, 0.3 to 5 g / cm 3 , preferably 0.5 May be about 4.5 g / cm 3 , more preferably about 1 to 4 g / cm 3 , and usually about 1.2 to 4 g / cm 3 (eg, 1.5 to 3.5 g / cm 3 ). May be.
  • Metal nanoparticles Metal flakes are used in combination with metal nanoparticles. By combining metal flakes with such metal nanoparticles (and with a specific resin component), high conductivity and adhesion can be realized efficiently. The reason for this is not clear, but the metal nanoparticle intervenes between the metal flakes to physically increase the contact area between the metal flakes or form metal bonds by sintering the metal nanoparticles. This is also considered to be a factor. In particular, since such an effect has a feature of supplementing the contact at the metal interface, it is often remarkable in combination with the metal flake having the single crystal structure as described above. However, even if metal flakes and metal nanoparticles are simply combined, sufficient contact may not be ensured, and high conductivity can be realized by further combining specific resin components described later.
  • the form of the metal nanoparticles may be non-flaked and may be fibrous, but may be usually spherical (or almost spherical).
  • the aspect ratio of the metal nanoparticles (spherical metal nanoparticles) may be, for example, 3 or less (for example, 1 to 2.5), preferably 2 or less (for example, 1 to 1.5).
  • the metal which comprises a metal nanoparticle is the same as the metal described in the item of the said metal flakes.
  • the metal flakes and the metal nanoparticles may be the same or different from each other.
  • the metal nanoparticles may be used alone or in combination of two or more.
  • the average particle diameter (D50) of the metal nanoparticles may be nano-sized, but can be selected from a range of about 1 to 800 nm (for example, 2 to 600 nm), for example, 3 to 500 nm (for example, 5 to 300 nm), Preferably, it may be about 5 to 200 nm (eg, 7 to 180 nm), more preferably about 10 to 150 nm (eg, 20 to 120 nm), and usually 1 to 300 nm (eg, 2 to 200 nm, preferably 3 to 150 nm, More preferably, it may be about 4 to 100 nm.
  • the average particle size can be measured using an electron microscope (such as a transmission electron microscope or a scanning electron microscope) or a laser diffraction / scattering particle size distribution measurement method.
  • a commercial item may be used for a metal nanoparticle, and what was synthesize
  • commercially available products include Sylbest C-34, Sylbest H-1, Sylbest E-20, Mitsui Mining & Mining ST-M, SPH02J, Superfine Silver Powder-1, DOWA Electronics Co., Ltd., Silver Nanoparticle dry powder-1, Silver nanoparticle dry powder-2, G-13, G-35, GS-36 manufactured by DOWA High-Tech Co., Ltd., AgC-101, AgC-111, AgC-114, AgC- manufactured by Fukuda Metal Foil Powder Industry 141, AgC-152, AgC-153, AgC-154, and the like.
  • 97/3 to 15/85 for example, 96/4 to 20/80
  • 95/5 to 25/75 for example, 93/7 to 27/73
  • 90/10 to It may be about 30/70 (for example, 88/12 to 35/65), particularly about 85/15 to 40/60 (for example, 80/20 to 45/55), and usually about 80/20 to 40/60. It may be.
  • the resin component constituting the conductive composition has an aromatic amine skeleton (or a skeleton derived from an aromatic amine).
  • an aromatic amine skeleton or a skeleton derived from an aromatic amine.
  • thermoplastic resins or thermoplastic resin components, for example, condensation resins such as polyamide resins and polyester resins; addition polymerization resins such as (meth) acrylic resins), thermosetting resin components, and the like. Although there may be, in this invention, you may use a thermosetting resin component suitably.
  • thermosetting resin or thermosetting resin component
  • examples of the thermosetting resin (or thermosetting resin component) include epoxy resin, phenol resin, amino resin, polyurethane resin (polyisocyanate compound or polyisocyanate resin), (meth) acrylic resin, and polyimide resin. It is done.
  • the resin component contains an aromatic amine skeleton depending on the form of the resin.
  • the aromatic amine skeleton may have a free amino group or may be contained in the resin monomer.
  • a resin having an aromatic amine as a polymerization component (or monomer) for example, aromatic diamine (the aromatic amine system exemplified in the section of the epoxy resin component described later)
  • Addition polymerization resin such as (meth) acrylic resin having a polymerization component such as phenyl.
  • thermosetting resin component a thermosetting resin (for example, glycidylamine-type aromatic epoxy resin, aniline resin, or the like) having an aromatic amine as a polymerization component (or monomer) or cured Thermosetting resin component containing an aromatic amine as an agent (or cross-linking agent), curing accelerator, or initiator
  • thermosetting resin for example, epoxy resin, phenol resin, polyisocyanate compound, etc.
  • aromatic Thermosetting resin components containing a curing agent (or curing accelerator) composed of an aromatic amine-based curing agent for example, a curing agent of an epoxy resin, a phenol resin or a polyisocyanate compound
  • the resin component having an aromatic amine skeleton may be used alone or in combination of two or more.
  • the ratio of the aromatic amine skeleton depends on the form of the resin, but is, for example, 1% by weight or more of the total resin component (for example, 2 To 100% by weight), preferably 3% by weight or more (eg, 4 to 90% by weight), and more preferably about 5% by weight or more (eg, 7 to 80% by weight).
  • the ratio of the aromatic amine skeleton to the entire thermosetting resin component is 3% by weight or more of the entire resin component (for example, it may be about 4 to 100% by weight), preferably about 5% by weight or more (for example, 7 to 90% by weight), more preferably about 10% by weight or more (for example, 15 to 80% by weight).
  • a typical resin component includes a thermosetting resin (or a thermosetting resin precursor) and a curing agent (or a crosslinking agent), and the thermosetting resin and / or the curing agent includes an aromatic amine skeleton.
  • a curable resin component is included.
  • a thermosetting resin component including a thermosetting resin (for example, epoxy resin, polyisocyanate compound) and a curing agent composed of an aromatic amine-based curing agent (such as a compound described later) is preferable. When an aromatic amine curing agent is used, high conductivity can be realized more efficiently.
  • the ratio of the aromatic amine-based curing agent depends on the type of the thermosetting resin, but is, for example, 0.1 to 800 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the thermosetting resin, preferably The amount may be about 0.5 to 500 parts by weight, more preferably about 1 to 300 parts by weight (for example, 2 to 200 parts by weight), and particularly about 3 to 150 parts by weight (for example, 5 to 100 parts by weight).
  • epoxy resin component As a typical epoxy resin component, an epoxy resin component containing an epoxy resin and a curing agent composed of an aromatic amine-based curing agent is included.
  • the epoxy resin is not particularly limited, and is a monofunctional epoxy resin [for example, glycidyl ethers (for example, aromatic monoglycidyl ethers such as phenyl glycidyl ether and o-phenylphenyl glycidyl ether), cycloalkene oxides (for example, 4 -Vinyl epoxycyclohexane, epoxyhexahydrophthalic acid dialkyl ester, etc.)] and any other polyfunctional epoxy resin may be used, but it can usually be constructed using at least a polyfunctional epoxy resin (or epoxy compound).
  • glycidyl ethers for example, aromatic monoglycidyl ethers such as phenyl glycidyl ether and o-phenylphenyl glycidyl ether
  • cycloalkene oxides for example, 4 -Vinyl epoxycyclohexane, epoxyhexahydrophthalic acid dialkyl ester, etc.
  • the epoxy resin may be any of a glycidyl ether type, a glycidyl amine type, a glycidyl ester type, an alicyclic type (epoxy resin having an epoxy cycloalkane skeleton), and the like.
  • the number of epoxy groups may be two or more, for example, 2 to 150 (for example, 2 to 120), preferably 2 to 100 (for example, 2 to 80), and more preferably May be about 2 to 50 (for example, 2 to 30).
  • Specific polyfunctional epoxy resins include aliphatic epoxy resins (polyfunctional aliphatic epoxy resins) and alicyclic epoxy resins [for example, bifunctional alicyclic epoxy resins. (Eg, 3,4-epoxycyclohexylmethyl-3,4-epoxycyclohexanecarboxylate), trifunctional or higher alicyclic epoxy resins (eg, 2,2-bis (hydroxymethyl) -1-butanol and 3, 4-alkane tri- or hexa-ols such as triesters with epoxycyclohexanecarboxylic acid, etc.], aromatic epoxy resins, nitrogen-containing epoxy resins (nitrogen-containing polyfunctional) Epoxy resin such as triglycidyl isocyanurate) .
  • aliphatic epoxy resins polyfunctional aliphatic epoxy resins
  • alicyclic epoxy resins for example, bifunctional alicyclic epoxy resins.
  • trifunctional or higher alicyclic epoxy resins eg, 2,2-bis (hydroxymethyl)
  • aliphatic epoxy resins include bifunctional aliphatic epoxy resins [for example, aliphatic diglycidyl ethers (eg, alkanediol diglycidyl ethers such as butanediol diglycidyl ether and neopentyl glycol diglycidyl ether; polyethylene glycol diglycidyl).
  • bifunctional aliphatic epoxy resins for example, aliphatic diglycidyl ethers (eg, alkanediol diglycidyl ethers such as butanediol diglycidyl ether and neopentyl glycol diglycidyl ether; polyethylene glycol diglycidyl).
  • poly C 2-4 alkanediol diglycidyl ether such as polypropylene glycol diglycidyl ether), diglycidyl ether type bifunctional aliphatic epoxy resin such as cyclohexanedimethanol diglycidyl ether; hydrogenated aromatic dicarboxylic acid (for example, , Tetrahydrophthalic acid, hexahydrophthalic acid, etc.) diglycidyl ester, dimer acid glycidyl ester glycidyl ester type bifunctional aliphatic epoxy resin], Sankan Or more aliphatic epoxy resins (e.g., trimethylol propane triglycidyl ether, glycerol triglycidyl ether, trimethylolpropane or hexa glycidyl ethers of alkane tri to hexa-ol, such as pentaerythritol or tetraglycidyl ether).
  • aromatic epoxy resin for example, glycidyl ether type aromatic epoxy resin ⁇ eg, polyglycidyloxyarenes [eg, diglycidyloxynaphthalene (eg, 1,5-di (glycidyloxy) naphthalene, 1,6-diethyl)] (Glycidyloxy) naphthalene, 2,6-di (glycidyloxy) naphthalene, 2,7-di (glycidyloxy) naphthalene, 2,7-di (2-methyl-2,3-epoxypropyloxy) naphthalene, etc.)
  • Polyglycidyloxynaphthalenes such as 2,2′-diglycidyloxybinaphthalene]; polyglycidyloxyarenes (such as the polyglycidyloxynaphthalene exemplified above) are directly bonded or linked (for example, methylene group, ethylene group).
  • Linked compounds for example, poly (diglycidyloxynaphthyl) C 1 -1, such as 1,1′-methylenebis (2,7-diglycidyloxynaphthalene) or bis (2,7-diglycidyloxynaphthyl) methane.
  • tri to octa (glycidyloxyaryl) alkanes for example, 1,1,2,2-tetrakis (4-glycidyloxyphenyl) ethane, 1,1,1-tris (glycidyloxyphenyl) methane, To hexa (glycidyloxyphenyl) C 1-10 alkane]; bisphenol type epoxy resin; novolac type epoxy resin; diglycidyl aniline, etc. ⁇ , glycidyl ester type aromatic epoxy resin [eg, aromatic dicarboxylic acid (phthalic acid, etc.) Diglycidyl ester, etc.], glycidyl Type aromatic epoxy resins [eg, N, N-diglycidylaniline; tetra- to octaglycidyl polyamines such as tetraglycidyldiaminodiphenylmethane, tetraglycidylmetaxylylenediamine;
  • Examples of the bisphenol type epoxy resin include diglycidyl ethers of bisphenols or adducts thereof (for example, C 2-4 alkylene oxides such as ethylene oxide and propylene oxide).
  • Examples of bisphenols include biphenols; bis (hydroxyphenyl) C 1-10 alkanes such as bisphenol A, bisphenol B, bisphenol E, and bisphenol F; 2,2-bis (3-methyl-4-hydroxyphenyl) propane; Bis (hydroxy C 1-10 alkylphenyl) C 1-10 alkanes such as bisphenol G; bis (hydroxy C 6-10 arylphenyl) C 1-10 alkanes such as bisphenol PH; bis (hydroxys such as bisphenol Z and bisphenol TMC Phenyl) C 5-10 cycloalkane; bisphenol AP, bisphenol BP; bisphenol AF; bisphenol S; bisphenol M; bisphenol P and the like.
  • the number of moles of alkylene oxide added relative to 1 mol of hydroxyl group of bisphenol is, for example, 1 mol or more (eg, 1 to 20 mol), preferably 1 to 15 mol, more preferably May be about 1 to 10 moles.
  • the phenol compound (compound having a phenolic hydroxyl group) may be phenols [eg, phenol; alkylphenol (eg, cresol, ethylphenol, s-butylphenol, t-butylphenol, 1,1 , 3,3-tetramethylbutylphenol, decylphenol, dodecylphenol, etc., C 1-20 alkylphenol, preferably C 1-12 alkylphenol, more preferably C1-4 alkylphenol), aralkylphenol (eg 1,1-dimethyl) -1-C 6-10 aryl C 1-10 alkylphenol) substituted phenols, such as such as phenyl methyl phenol], naphthols (e.g., naphthols and the like), bisphenols [eg, phenol; alkylphenol (eg, cresol, ethylphenol, s-butylphenol, t-butylphenol, 1,1 , 3,3-tetramethylbutyl
  • the novolac resin may be a modified novolac resin.
  • the novolak resin has a non-phenolic compound skeleton [for example, an araliphatic skeleton (for example, a C 6-10 arene di C 1-4 alkylene skeleton such as a xylylene skeleton), an alicyclic skeleton (for example, a dicyclopentadiene skeleton, etc.
  • Typical novolak-type epoxy resins include, for example, novolak-type epoxy resins having a phenolic compound as a polymerization component [for example, phenol novolak-type epoxy resins, alkylphenol novolak-type epoxy resins (for example, cresol novolak-type epoxy resins), naphthol, and the like.
  • Novolak type epoxy resins bisphenol novolak type epoxy resins (for example, bisphenol A novolak type epoxy resins, bisphenol F novolak type epoxy resins, etc.), etc., modified novolak type epoxy resins having a phenolic compound as a polymerization component
  • aralkyl novolak type Epoxy resin for example, xylylene skeleton-containing phenol novolac resin
  • dicyclopentadiene skeleton-containing novolak type epoxy resin for example, dicyclopentadiene resin
  • tantadiene skeleton-containing phenol novolac epoxy resin biphenyl skeleton-containing novolak epoxy resin (for example, biphenyl skeleton-containing phenol novolac epoxy resin), brominated novolak-type epoxy resin (for example, brominated phenol novolak-type epoxy resin), etc.
  • Modified novolak-type epoxy resin having a phenolic compound as a polymerization component for example, aralkyl novolak type Ep
  • the number average molecular weight of the novolak type epoxy resin may be, for example, about 1,000 to 1,000,000, preferably about 5,000 to 500,000, and more preferably about 10,000 to 100,000. .
  • Epoxies may be used alone or in combination of two or more.
  • the epoxy equivalent of the epoxy resin is not particularly limited and can be selected from the range of about 800 g / eq or less (for example, 50 to 750 g / eq), but for example, 700 g / eq or less (for example, 70 to 650 g / eq), preferably May be about 600 g / eq or less (for example, 80 to 550 g / eq), particularly about 500 g / eq or less (for example, 100 to 450 g / eq).
  • the epoxy resin component contains a curing agent (epoxy resin curing agent) composed of an aromatic amine-based curing agent in addition to the epoxy resin (and other epoxy resin as necessary) as a main agent.
  • a curing agent epoxy resin curing agent
  • aromatic amine-based curing agent an aromatic amine-based curing agent in addition to the epoxy resin (and other epoxy resin as necessary) as a main agent.
  • aromatic amine curing agent examples include polyamino arenes (eg, diamino arenes such as paraphenylene diamine and metaphenylene diamine, preferably diamino C 6-10 arenes), polyamino-alkyl arenes (eg, diethyl toluene diamine and the like).
  • polyamino arenes eg, diamino arenes such as paraphenylene diamine and metaphenylene diamine, preferably diamino C 6-10 arenes
  • polyamino-alkyl arenes eg, diethyl toluene diamine and the like.
  • Diamino-alkyl arenes preferably diamino-mono to tri C 1-4 alkyl C 6-10 arenes
  • poly (aminoalkyl) arenes eg di (aminoalkyl) arenes such as xylylenediamine, preferably di (amino) C 1-4 alkyl) C 6-10 arene
  • poly (aminoaryl) alkanes eg di (aminoaryl) alkanes such as diaminodiphenylmethane, preferably di (aminoC 6-10 aryl) C 1-6 alkanes
  • Poly ( Amino (alkylaryl) alkanes such as di (amino-alkylaryl) alkanes such as 4,4′-methylenebis (2-ethyl-6-methylaniline), preferably di (amino-C 1-4 alkylC 6- 10 aryl) C 1-6 alkane), bis (aminoarylalkyl) arene (eg
  • Aromatic amine curing agents may be used alone or in combination of two or more.
  • aromatic amines in which an amino group is directly substituted on the aromatic ring for example, poly (aminoaryl) alkane, di (aminoaryl) ether, etc.] are preferable.
  • curing agent contains the aromatic amine type hardening
  • examples of other curing agents include non-aromatic amine-based curing agents ⁇ for example, aliphatic amine-based curing agents (for example, ethylenediamine, hexamethylenediamine, diethylenetriamine, triethylenetetramine, tetraethylenepentamine, diethylaminopropylamine, etc.
  • alicyclic amine curing agents eg mensendiamine, isophoronediamine, bis (4-amino-3-methylcyclohexyl) methane, 3,9-bis (3-aminopropyl)- Monocyclic aliphatic polyamines such as 2,4,8,10-tetraoxaspiro [5.5] undecane; bridged cyclic polyamines such as norbornanediamine
  • imidazole-based curing agents [imidazoles (for example, 2-methyl Imidazole, 2-phenylimidazole, 2 Alkyl imidazoles such as heptadecylimidazole and 2-ethyl-4-methylimidazole; 2-phenylimidazole, 2-phenyl-4-methylimidazole, 2-phenyl-4-methyl-5-hydroxymethylimidazole, 1-benzyl- Aryl imidazoles such as 2-phenylimidazole), salts of imidazoles (for example, 2-methyl Imidazo
  • the ratio of the curing agent depends on the type of the curing agent and the combination of the epoxy resin and the curing agent, but for example, 0.1 to 500 with respect to 100 parts by weight of the epoxy resin. Parts by weight, preferably 1 to 300 parts by weight, more preferably about 2 to 200 parts by weight (eg 3 to 100 parts by weight), usually 4 to 80 parts by weight (eg 5 to 60 parts by weight) It may be a degree.
  • the proportion of the curing agent can be appropriately selected depending on the epoxy equivalent of the epoxy resin depending on the type of the curing agent.
  • the functional group (amino) of the curing agent with respect to 1 equivalent of the epoxy group of the epoxy resin. Group) may be, for example, 0.1 to 4.0 equivalents, preferably 0.3 to 2.0 equivalents, and more preferably 0.5 to 1.5 equivalents.
  • the epoxy resin component may contain a curing accelerator.
  • the curing accelerator is not particularly limited, and is a conventional curing accelerator for epoxy resins, such as phosphines (for example, ethylphosphine, propylphosphine, phenylphosphine, triphenylphosphine, trialkylphosphine, etc.), amines ( For example, piperidine, triethylamine, benzyldimethylamine, triethanolamine, dimethylaminoethanol, triethylenediamine, tris (dimethylaminomethyl) phenol, secondary or tertiary amines such as N, N-dimethylpiperazine or salts thereof, etc. Is mentioned.
  • the above-described curing agents for example, imidazoles
  • a hardening accelerator can be used individually or in combination of 2 or more types.
  • the ratio of the curing accelerator is not particularly limited, and depends on the combination with an epoxy resin or a curing agent. For example, 0.01 to 100 parts by weight, preferably 0.05 to 100 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the epoxy resin. It may be about 80 parts by weight, more preferably about 0.1 to 50 parts by weight, and usually about 0.5 to 30 parts by weight (for example, 1 to 25 parts by weight).
  • Polyisocyanate resin component As a typical polyisocyanate resin component, a polyisocyanate resin component containing a polyisocyanate compound and a curing agent composed of an aromatic amine-based curing agent is included.
  • Polyisocyanate compounds include polyisocyanates and modified polyisocyanates (for example, blocked isocyanates [blocking agents (for example, pyrazole, alkylpyrazole (3-methylpyrazole, etc.), halopyrazole (3-chloropyrazole, etc.), etc.
  • blocked isocyanates for example, pyrazole, alkylpyrazole (3-methylpyrazole, etc.), halopyrazole (3-chloropyrazole, etc.
  • alkanediols ethylene glycol, propylene glycol, etc.
  • di to tetraalkanediols diethylene glycol, etc.
  • Polyisocyanates can be roughly classified into, for example, aliphatic polyisocyanates, alicyclic polyisocyanates, araliphatic polyisocyanates, aromatic polyisocyanates, and the like.
  • Aliphatic polyisocyanates include, for example, aliphatic diisocyanates ⁇ eg, alkane diisocyanates [eg, 1,6-hexamethylene diisocyanate, 2,2,4-trimethylhexamethylene diisocyanate, 2,4,4-trimethylhexamethylene diisocyanate, C 2-20 alkane-diisocyanate, such as lysine diisocyanate, preferably C 4-12 alkane-diisocyanate, etc.] etc.] Aliphatic polyisocyanates having 3 or more isocyanate groups (eg 1,3,6-hexamethylene) Triisocyanate, triisocyanate such as 1,4,8-triisocyanatooctane) and the like.
  • alkane diisocyanates eg, 1,6-hexamethylene diisocyanate, 2,2,4-trimethylhexamethylene diisocyanate, 2,4,4-trimethylhexamethylene diisocyanate, C
  • alicyclic polyisocyanate examples include alicyclic diisocyanate ⁇ cycloalkane diisocyanate (for example, C 5-8 cycloalkane-diisocyanate such as methyl-2,4-cyclohexane diisocyanate, methyl-2,6-cyclohexane diisocyanate, etc.)
  • Isocyanatoalkylcycloalkane isocyanates eg, isocyanato C 1-6 alkyl-C 5-10 cycloalkane-isocyanates such as isophorone diisocyanate), di (isocyanatoalkyl) cycloalkanes [eg 1,4-di (isocyanato di etc.) cyclohexane (isocyanato C 1-6 alkyl) C 5-10 cycloalkane, di (isocyanatomethyl cycloalkyl) alkanes [e.g., 4,4'-methylene-bis
  • araliphatic polyisocyanate examples include di (isocyanatoalkyl) arene [for example, bis (isocyanato C 1-6 alkyl) C 6-12 arene such as xylylene diisocyanate, tetramethyl xylylene diisocyanate, etc.] Aliphatic diisocyanates are mentioned.
  • Aromatic polyisocyanates include aromatic diisocyanates ⁇ eg, arene diisocyanates [eg C 6-12 arene diisocyanates such as o-, m- or p-phenylene diisocyanate, chlorophenylene diisocyanate, tolylene diisocyanate, naphthalene diisocyanate, etc.]
  • Bis (isocyanato C 6-10 aryl) C 1 such as di (isocyanatoaryl) alkane [for example, diphenylmethane diisocyanate (MDI) (2,4′-diphenylmethane diisocyanate, 4,4′-diphenylmethane diisocyanate, etc.), tolidine diisocyanate, etc.
  • alkanes preferably bis (isocyanato C 6-8 aryl) C 1-6 alkanes etc.], poly (isocyanatoaryl) ethers (eg , Di (isocyanatophenyl) ether, etc.), poly (isocyanatoaryl) sulfone (eg, di (isocyanatophenyl) sulfone etc.), etc. ⁇ aromatic polyisocyanates having 3 or more isocyanate groups (eg, 4 , 4′-diphenylmethane-2,2 ′, 5,5′-tetraisocyanate, etc.) and the like.
  • isocyanate groups eg, 4 , 4′-diphenylmethane-2,2 ′, 5,5′-tetraisocyanate, etc.
  • polyisocyanate compounds may be used alone or in combination of two or more.
  • the polyisocyanate compound is often composed of at least a diisocyanate compound.
  • the content of isocyanate groups may be, for example, about 3 to 70% by weight, preferably about 5 to 60% by weight, and more preferably about 7 to 50% by weight.
  • the polyisocyanate resin component contains a curing agent (or a crosslinking agent or a polyisocyanate curing agent) composed of an aromatic amine curing agent in addition to the polyisocyanate compound as the main agent.
  • a curing agent or a crosslinking agent or a polyisocyanate curing agent
  • aromatic amine-based curing agent examples include the curing agents exemplified in the section of the epoxy resin component, and preferred embodiments are the same as described above.
  • Aromatic amine curing agents may be used alone or in combination of two or more.
  • the curing agent contains an aromatic amine-based curing agent
  • other curing agents for example, non-aromatic amine-based curing agents (non-aromatic amine-based curing agents exemplified in the section of the epoxy resin component, etc. ), Polyol compounds, etc.].
  • the proportion of the curing agent depends on the type of the curing agent and the combination of the polyisocyanate compound and the curing agent, but is, for example, 0.1% with respect to 100 parts by weight of the polyisocyanate compound. It may be about 500 parts by weight, preferably 1 to 300 parts by weight, more preferably about 2 to 200 parts by weight (eg 3 to 100 parts by weight), and usually 4 to 80 parts by weight (eg 5 to 60 parts by weight). Part) degree.
  • the former / the latter (weight ratio) 99.9 / 0.1 to 20 / 80 (for example, 99.7 / 0.3 to 30/70) or so, for example, 99.5 / 0.5 to 40/60 (for example, 99.3 / 0.7 to 45 / 55), preferably 99/1 to 50/50 (eg, 98.5 / 1.5 to 55/45), more preferably 98/2 to 60/40 (eg, 97.5 /
  • / 40 particularly about 97/3 to 60/40 (for example, 96.5 / 3.5 to 65/35), usually 99/1 to 60/40 (for example, 98/2 to 65).
  • / 35 preferably 97/3 to 70/30, more preferably 96/4 It may be a 80/20).
  • the electrically conductive composition excellent in electroconductivity and adhesiveness can be obtained efficiently.
  • the conductive composition of the present invention may further contain a solvent (or a dispersion medium).
  • a composition containing such a solvent is suitable as a coating composition (coating conductive composition).
  • the solvent is not particularly limited.
  • alcohols ⁇ eg, aliphatic alcohols [eg, methanol, ethanol, propanol, isopropanol, butanol, hexanol, heptanol, octanol (1-octanol, 2-octanol, etc.)]
  • Decanol lauryl alcohol, tetradecyl alcohol, cetyl alcohol, 2-ethyl-1-hexanol, octadecyl alcohol, hexadecenol, oleyl alcohol and the like saturated or unsaturated C 1-30 aliphatic alcohols, preferably saturated or unsaturated C 8 -24 and aliphatic alcohols, alicyclic alcohols [e.g., cycloalkanols such as cyclohexanol; terpineol, terpene alcohols such as dihydro terpineol (e.g., Mo Terpene
  • aliphatic alcohols eg, alkanols such as ethyl alcohol, propyl alcohol, isopropyl alcohol, butyl alcohol, 2-ethyl-1-hexanol, octanol, decanol; ethylene glycol, diethylene glycol, propylene glycol, dipropylene glycol
  • Poly alkanediols such as 1,4-butanediol; glycerin and the like
  • alicyclic alcohols eg cycloalkanols such as cyclohexanol; terpene alcohols such as terpineol and dihydroterpineol
  • glycol ethers eg Cellosolves (C 1-4 alkyl cellosolve such as methyl cellosolve, ethyl cellosolve and butyl cellosolve
  • carbitols methylcarbi Tol, ethyl carbitol
  • the conductive composition of the present invention is a conventional additive, for example, a colorant (such as a dye / pigment), a hue improver, a dye fixing agent, a gloss, and the like within a range that does not impair the effects of the present invention.
  • a colorant such as a dye / pigment
  • a hue improver such as a dye fixing agent
  • a gloss such as a gloss, and the like
  • the conductive composition of the present invention may be a conductive composition containing a solvent as described above.
  • the solid content concentration can be selected from a range of about 10% by weight or more (for example, 20 to 99% by weight), depending on the application. 20% by weight or more (eg, 30 to 98% by weight), preferably 40% by weight or more (eg, 50 to 97% by weight), more preferably 60% by weight or more (eg, 70 to 95% by weight), usually 50% It may be ⁇ 90% by weight (for example, 60 ⁇ 80% by weight).
  • the viscosity of the conductive composition of the present invention is not particularly limited and can be appropriately selected depending on the application. For example, at 25 ° C., 1 to 300 Pa ⁇ s (for example, 3 to 200 Pa ⁇ s), preferably 5 to 150 Pa ⁇ s (for example, 7 to 100 Pa ⁇ s), more preferably about 10 to 100 Pa ⁇ s. If the viscosity is too small, there is a risk of dripping during application (for example, dispensing application), and if the viscosity is too large, stringing may occur. The viscosity is measured, for example, under the following conditions. Measuring equipment: Rheometer Measuring conditions: Shear strength 5 (1 / s), diameter 4 cm, 2 ° cone
  • the conductive composition of the present invention is not particularly limited, and can be obtained by mixing each component.
  • the conductive metal powder and the resin component containing metal nanoparticles may be obtained by dispersing in a solvent (or dispersion medium).
  • the conductive composition (or conductive paste) of the present invention is useful for forming various molded products (conductive molded products) that require electrical conductivity (or conductive sites).
  • the conductive composition of the present invention since it has conductivity, it can be used as a composition for forming wirings and circuits (or electrodes) on a substrate.
  • the conductive composition of the present invention is suitable as a conductive adhesive because it can achieve high conductivity and thermal conductivity and is excellent in adhesion or adhesion to a substrate.
  • the electroconductive molded object of this invention has at least the electroconductive site
  • the conductive molded body can be used as a wiring or a circuit (or an electrode) in a wiring or circuit application by using a conductive portion formed of a conductive composition on a substrate.
  • the conductive adhesive application the conductive molded body is a joining base composed of two base materials and a conductive adhesive that is interposed between the base materials and adheres (directly bonds) the two base materials.
  • the conductive adhesive is formed of a conductive composition.
  • the conductive composition forming the conductive portion is not particularly limited as long as it is a conductive composition containing metal flakes, metal nanoparticles, and a resin component, and the conductive composition of the present invention.
  • the composition does not need to be the same as that of the composition, and for example, a resin component having no aromatic amine skeleton (for example, a thermosetting resin component such as an epoxy resin component) may be used as the resin component.
  • a resin component having no aromatic amine skeleton for example, a thermosetting resin component such as an epoxy resin component
  • the resin component is also the same resin component as described above (that is, a resin component having an aromatic amine skeleton).
  • the metal flake may be a metal flake having a crystal structure in which a metal (or metal crystal) is grown (or two-dimensionally) in the form of flakes (or crystal growth), and in particular, (111) in X-ray diffraction.
  • the value X represented by the above formula is 25% or less (for example, 0 to 22%), preferably 20% or less.
  • Metal flakes for example, 0 to 18%), more preferably 15% or less (for example, 0 to 12%), particularly preferably 10% or less (for example, 0 to 9%) may be used.
  • the conductive composition forming the conductive site is the conductive composition of the present invention or not, the diffraction integration of the (111) plane and (200) plane in the X-ray diffraction of the conductive site.
  • the intensities are I 111 and I 200 , respectively, the value X represented by the above formula is 25% or less (for example, 0 to 22%), preferably 20% or less (for example, 0 to 18%), More preferably, it is 15% or less (for example, 0 to 12%), and particularly preferably 10% or less (for example, 0 to 9%).
  • Such a molded body can be obtained by applying (or coating) a conductive composition on a base material and curing it.
  • a conductive composition is normally apply
  • the substrate (or substrate) is not particularly limited and can be appropriately selected depending on the application.
  • the material constituting the substrate may be an inorganic material (inorganic material) or an organic material (organic material).
  • inorganic materials include glasses (soda glass, borosilicate glass, crown glass, barium-containing glass, strontium-containing glass, boron-containing glass, low alkali glass, alkali-free glass, crystallized transparent glass, silica glass, and quartz glass.
  • Ceramics ⁇ metal oxide (silicon oxide, quartz, alumina or aluminum oxide, zirconia, sapphire, ferrite, titania or titanium oxide, zinc oxide, niobium oxide, mullite, beryllia, etc.), metal nitride (nitriding) Aluminum, silicon nitride, boron nitride, carbon nitride, titanium nitride, etc.), metal carbide (silicon carbide, boron carbide, titanium carbide, tungsten carbide, etc.), metal boride (titanium boride, zirconium boride, etc.), metal double oxidation Product [metal titanate ( Barium titanate, strontium titanate, lead titanate, niobium titanate, calcium titanate, magnesium titanate, etc.), metal zirconate (barium zirconate, calcium zirconate, lead zirconate, etc.) etc.], etc., metal (Aluminum, copper, gold,
  • organic material examples include polymethyl methacrylate resin, styrene resin, vinyl chloride resin, polyester resin [polyalkylene arylate resin (polyalkylene arylate resin such as polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyethylene naphthalate, etc. Etc.), polyamide resins, polycarbonate resins, polysulfone resins, polyethersulfone resins, polyimide resins, cellulose derivatives, fluororesins, and the like.
  • polyester resin polyalkylene arylate resin (polyalkylene arylate resin such as polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyethylene naphthalate, etc. Etc.), polyamide resins, polycarbonate resins, polysulfone resins, polyethersulfone resins, polyimide resins, cellulose derivatives, fluororesins, and the like.
  • materials having high heat resistance such as inorganic materials such as semiconductors, glasses and metals, engineering plastics [for example, aromatic polyester resins (polyalkylene arylate resins such as polyethylene naphthalate, polyarylate resins) Etc.), polyimide resins, polysulfone resins, etc.], liquid crystal polymers, plastics such as fluororesins are preferred.
  • the two substrates may be the same or different substrates.
  • Specific examples of the combination of base materials can be appropriately selected according to the application, and are a combination of a base material formed of metal and a base material formed of metal, formed of a base material formed of metal and a semiconductor The combination with the made base material etc. are mentioned.
  • the metal When used as an adhesive between metals, the metal may be formed on a non-metallic base material (for example, semiconductor, plastic, etc.) as long as the metal and the metal can be bonded.
  • a non-metallic base material for example, semiconductor, plastic, etc.
  • one base is a lead frame [for example, a lead frame formed of metal (copper, copper alloy, etc.)], and the other base is a semiconductor substrate.
  • a semiconductor chip for example, a semiconductor substrate (such as a silicon substrate), a combination of a semiconductor chip or the like in which a metal film (such as titanium, platinum, or gold) is formed on a semiconductor substrate (such as a silicon substrate)
  • a semiconductor substrate such as a silicon substrate
  • a metal film such as titanium, platinum, or gold
  • the surface of the base material is subjected to oxidation treatment [surface oxidation treatment such as discharge treatment (corona discharge treatment, glow discharge, etc.), acid treatment (chromic acid treatment, etc.), ultraviolet irradiation treatment, wrinkle treatment, etc., surface unevenness treatment (solvent Surface treatment such as treatment, sandblast treatment, etc.).
  • surface oxidation treatment such as discharge treatment (corona discharge treatment, glow discharge, etc.), acid treatment (chromic acid treatment, etc.), ultraviolet irradiation treatment, wrinkle treatment, etc., surface unevenness treatment (solvent Surface treatment such as treatment, sandblast treatment, etc.).
  • the thickness of the substrate may be appropriately selected depending on the application, and may be, for example, about 0.001 to 10 mm, preferably 0.01 to 5 mm, and more preferably about 0.05 to 3 mm.
  • Examples of the coating method of the conductive composition on the substrate include, for example, a flow coating method, a spin coating method, a spray coating method, a screen printing method, a flexographic printing method, a casting method, a bar coating method, a curtain coating method, and a roll coating. Method, gravure coating method, dipping method, slit method, photolithography method, inkjet method and the like.
  • the conductive composition may be formed in part or in whole with respect to the entire surface of the substrate depending on the application. For example, when forming a wiring or a circuit, a coating film of the conductive composition may be formed in a pattern, and when used as a conductive adhesive, the shape of the adherend between two substrates is used. You may form the coating film of an electroconductive composition according to these.
  • a coating film in a pattern for example, screen printing, ink jet printing, intaglio printing (eg, gravure printing), offset printing, intaglio offset printing, flexographic printing, etc. It may be used for coating.
  • the heating temperature can be selected according to the type of solvent, and is, for example, about 50 to 200 ° C., preferably about 80 to 180 ° C., and more preferably about 100 to 150 ° C. (particularly 110 to 140 ° C.).
  • the heating time is, for example, about 1 minute to 3 hours, preferably about 5 minutes to 2 hours, and more preferably about 10 minutes to 1 hour.
  • the applied film (coating film) is in an uncured (precursor) conductive composition and is usually subjected to a curing treatment.
  • the curing treatment can usually be performed by at least heating (or baking or heat treatment).
  • the heating temperature may be, for example, about 100 to 350 ° C., preferably 120 to 320 ° C., more preferably about 150 to 300 ° C. (for example, 180 to 250 ° C.).
  • the heating time may be, for example, about 10 minutes to 5 hours, preferably 15 minutes to 3 hours, more preferably about 20 minutes to 1 hour, depending on the heating temperature.
  • the thickness of the obtained conductive part or conductive film can be appropriately selected from the range of about 0.01 to 10,000 ⁇ m depending on the application, for example, 0.01 to 100 ⁇ m, Preferably, it may be about 0.1 to 50 ⁇ m, more preferably about 0.3 to 30 ⁇ m (particularly 0.5 to 10 ⁇ m).
  • a relatively thick film for example, 0.3 ⁇ m or more (for example, 0.3 to 100 ⁇ m), preferably 0.5 ⁇ m or more (for example, 0.5 to 50 ⁇ m), more preferably 1 ⁇ m or more (for example, 1 to 1 ⁇ m).
  • a metal film having a thickness of about 30 ⁇ m may be formed. Even if it is such a thick film, it can be set as a highly electroconductive metal film, without impairing the adhesiveness with respect to a base material.
  • Aromatic amine resin component A To 3.75 parts by weight of bisphenol A propoxy diglycidyl ether (manufactured by Wako Pure Chemical Industries, epoxy equivalent 228 g / eq), aromatic polyamine [manufactured by Tokyo Chemical Industry, 4,4′-methylenebis (2-ethyl-6-methylaniline) )] 1.25 parts by weight were mixed to prepare an aromatic amine resin component A.
  • Aromaatic amine resin component B 1.27 parts by weight of an aromatic polyamine (Wako Pure Chemicals, 4,4′-diaminodiphenyl ether) is added to 3.73 parts by weight of bisphenol A propoxydiglycidyl ether (Wako Pure Chemicals, epoxy equivalent 228 g / eq). By mixing, an aromatic amine resin component B was produced.
  • Aromaatic amine resin component D An aromatic polyamine [manufactured by Tokyo Chemical Industry Co., Ltd., 4,4′-methylenebis (2-ethyl-6-) is added to 3.56 parts by weight of a phenol novolac type epoxy resin (Mitsubishi Chemical, “jER152”, epoxy equivalent 174 g / eq). Methylaniline)] 1.44 parts by weight were mixed to prepare an aromatic amine resin component D.
  • (Aromatic amine resin component E) Block isocyanate (manufactured by Asahi Kasei Chemicals, “Duranate SBN-70D”, polyisocyanate obtained by blocking 1,6-hexamethylene diisocyanate with a pyrazole derivative, resin content 70% by weight, NCO rate 10.10%) 5.75 parts by weight ( 0.98 parts by weight of an aromatic polyamine [manufactured by Tokyo Chemical Industry Co., Ltd., 4,4′-methylenebis (2-ethyl-6-methylaniline)] is mixed with 4.02 parts by weight of the resin. Component E was made.
  • Non-aromatic amine resin component A Bisphenol A propoxy diglycidyl ether (manufactured by Wako Pure Chemical Industries, epoxy equivalent: 228 g / eq) 4.75 parts by weight is mixed with dicyandiamide (Mitsubishi Chemical, "DICY-7") 0.25 parts by weight, non-aromatic A group amine resin component A was prepared.
  • Non-aromatic amine resin component B 6.58 parts by weight of blocked isocyanate (manufactured by Asahi Kasei Chemicals, “Duranate SBN-70D”, polyisocyanate obtained by blocking 1,6-hexamethylene diisocyanate with a pyrazole derivative, resin content 70 wt%, NCO ratio 10.10%)
  • Non-aromatic amine resin component B was prepared by mixing 0.39 parts by weight of an aliphatic polyamine (manufactured by Tokyo Chemical Industry Co., Ltd., triethylenetetramine) with respect to the resin content (4.61 parts by weight).
  • Silver flake A was produced according to Example 2 of Japanese Patent No. 4144856.
  • Silver flake B Silver flakes B were produced according to Example 2 of Japanese Patent No. 4399799.
  • Silver flake C Commercially available silver flakes ("Q03R flake 2", manufactured by Mitsui Mining & Smelting Co., Ltd.) obtained by flattening a spherical silver powder produced by liquid phase reduction of a silver salt with a ball mill.
  • Silver nanoparticles a Commercially available silver nanoparticles (Mitsuboshi Belting, “MDot-SLP”, spherical silver powder produced by liquid phase reduction of silver salt) were used.
  • the average particle size (D50) of the silver nanoparticles a as measured by transmission electron microscope was 63 nm, and the particle size distribution was 1 to 200 nm.
  • Silver nanoparticles b Commercially available silver nanoparticles (“Mitsui Metal Mining Co., Ltd.,“ EHD ”, spherical silver powder produced by liquid phase reduction of silver salt) were used.
  • the average particle diameter (D50) of the silver nanoparticles b as measured by a scanning electron microscope was 650 nm, and the particle size distribution was 380 to 800 nm.
  • the collected precipitate was redispersed in 2.2.4-trimethylpentane, filtered and dried to obtain silver nanoparticles c.
  • the silver contains 75% by weight of silver and the remaining 25% by weight is a protective colloid component.
  • the average particle diameter (D50) of the silver nanoparticles c measured with a transmission electron microscope was 5 nm, and the particle size distribution was 1 to 10 nm.
  • the average particle diameter (D50) of the silver flakes is a volume-based center particle diameter measured using a laser diffraction / scattering particle size distribution measuring device (manufactured by Nikkiso, “Microtrack”).
  • the average particle diameter (D50) of the silver nanoparticles is a volume-based center particle diameter measured using a transmission electron microscope. Note that the volume was converted on the assumption that the particles were spherical.
  • the push ring was attached to a position about 2 mm lower than the sample surface of the sample holder, and silver flake powder was put therein. After the sample surface was brought into close contact with the glass plate, the pressing ring was pushed with a pushing jig from the opposite side, the silver flake powder was hardened so that the sample surface was flat, and a measurement sample was prepared.
  • X-ray diffractometer RINTKU, RINT1200
  • measuring conditions are 2 ⁇ / ⁇ scan method
  • scanning angle is 35-55 °
  • the integrated intensity values of diffraction peaks from the (111) plane of about 38 ° and the (200) plane of about 44 ° are I 111 and I 200 , respectively, and [I 200 / (I 111 + I 200 )] ⁇ 100 (%) was calculated.
  • the crystallinity of the conductive composition was measured as follows.
  • the conductive composition was applied onto a polytetrafluoroethylene (PTFE) plate with an applicator, and heated at 120 ° C. for 30 minutes and then at 200 ° C. for 90 minutes to produce a film-like cured product having a thickness of about 200 to 400 ⁇ m. .
  • the film-like cured product was peeled off from the polytetrafluoroethylene plate, and XRD measurement was performed on the surface coated with the applicator (surface side) and the surface in contact with the PTFE plate (PTFE side). The measurement was performed under the same conditions as when silver flakes were measured.
  • the conductive composition is applied onto a slide glass using an applicator, dried at 120 ° C. for 30 minutes, and then dried and fired under predetermined conditions (in Example 6 and Reference Example 4, it is fired at 120 ° C. for 30 minutes without drying) Otherwise, after drying at 120 ° C. for 30 minutes and firing at 200 ° C. for 90 minutes), a conductive film having a thickness of 15 ⁇ m is formed. Was calculated.
  • the conductive composition is applied to a slide glass (substrate) using an applicator, dried at 120 ° C. for 30 minutes, and then dried and fired under predetermined conditions (in Example 6 and Reference Example 4, at 120 ° C. without drying).
  • a conductive film having a thickness of 15 ⁇ m was formed by baking for 30 minutes, otherwise drying at 120 ° C. for 30 minutes, and baking at 200 ° C. for 90 minutes.
  • a cellophane tape with a width of 24 mm (manufactured by Nichiban Co., Ltd.) is attached to the conductive film formed on the glass substrate, and after applying a load of about 5 kg, the load is rubbed so that bubbles between the conductive film and the cellophane tape disappear. By removing the bubbles, the cellophane tape and the substrate were brought into close contact with each other. Then, fix the substrate, lift the cellophane tape, peel it off at a speed of about 0.6 seconds, taking care that the angle between the substrate and the tape is about 90 degrees, and the peeling of the conductive film will adhere to the tape at all. When it was not, it was determined that the adhesion was good (A), and when part or all of the conductive film was peeled, it was determined that the adhesion was not good (B).
  • a 3.5 mm ⁇ 3.5 mm silicon chip was attached to a copper plate having a thickness of 2 mm, dried at 120 ° C. for 30 minutes, and then baked at 200 ° C. for 90 minutes.
  • the silicon chip (bonded surface is gold) provided with a film formed by sputtering in the order of titanium, platinum, and gold] was bonded to the copper plate, and then evaluated by measuring the shear strength.
  • the thickness of the adhesive layer after curing was 30 ⁇ m, and the number of measurement samples was 4.
  • Example 1 Three parts of 50 parts by weight of silver flake A, 50 parts by weight of silver nanoparticles a, 5 parts by weight of aromatic amine resin component A, and 10 parts by weight of triethylene glycol monobutyl ether (manufactured by Wako Pure Chemical Industries) as a solvent. The mixture was kneaded to obtain a conductive composition. And various characteristics were evaluated about the obtained electroconductive composition.
  • Example 2 In Example 1, the conductive composition was the same as Example 1 except that 75 parts by weight of silver flake A was used instead of 50 parts by weight, and 25 parts by weight of silver nanoparticles a was used instead of 50 parts by weight. Got. And various characteristics were evaluated about the obtained electroconductive composition.
  • Example 4 In Example 1, it replaced with 5 weight part aromatic amine resin component A, and obtained the electrically conductive composition like Example 1 except having used 5 weight part aromatic amine resin component C. . And various characteristics were evaluated about the obtained electroconductive composition.
  • Example 5 In Example 1, it replaced with 5 weight part aromatic amine resin component A, and obtained the electrically conductive composition like Example 1 except having used 5 weight part aromatic amine resin component D. . And various characteristics were evaluated about the obtained electroconductive composition.
  • Example 6 In Example 1, in place of 5 parts by weight of the aromatic amine resin component A, 6.73 parts by weight (5 parts by weight of the resin component) of the aromatic amine resin component E is used, and 10 parts by weight of triethylene glycol monoester is used. A conductive composition was obtained in the same manner as in Example 1 except that 9 parts by weight of diethylene glycol monobutyl ether (manufactured by Wako Pure Chemical Industries) was used instead of butyl ether. And various characteristics were evaluated about the obtained electroconductive composition.
  • diethylene glycol monobutyl ether manufactured by Wako Pure Chemical Industries
  • Example 7 In Example 1, it replaced with 50 weight part silver flake A, and except having used 50 weight part silver flake B, it carried out similarly to Example 1, and obtained the electroconductive composition. And various characteristics were evaluated about the obtained electroconductive composition.
  • Example 8 In Example 1, it replaced with 50 weight part silver flake A, and except having used 50 weight part silver flake C, it carried out similarly to Example 1, and obtained the electroconductive composition. And various characteristics were evaluated about the obtained electroconductive composition.
  • Example 9 In Example 1, it replaced with 50 weight part silver nanoparticles a, and except having used 50 weight part silver nanoparticles b, it carried out similarly to Example 1, and obtained the conductive composition. And various characteristics were evaluated about the obtained electroconductive composition.
  • Example 10 95 parts by weight of silver flake A, 6.67 parts by weight of silver nanoparticles c (5 parts by weight as silver), 5 parts by weight of aromatic amine resin component A, and the silver concentration in the paste is 80% by weight Then, terpineol (manufactured by Wako Pure Chemical Industries, Ltd.) as a solvent was added and kneaded with three rolls to obtain a conductive composition. And various characteristics were evaluated about the obtained electroconductive composition.
  • terpineol manufactured by Wako Pure Chemical Industries, Ltd.
  • Example 11 90 parts by weight of silver flake A, 13.33 parts by weight of silver nanoparticles c (10 parts by weight as silver), 5 parts by weight of aromatic amine resin component A, and the silver concentration in the paste is 80% by weight Terpineol (manufactured by Wako Pure Chemical Industries) as a solvent was added and kneaded with three rolls to obtain a conductive composition. And various characteristics were evaluated about the obtained electroconductive composition.
  • Example 12 In Example 1, the electrically conductive composition was obtained like Example 1 except having used 10 weight part of aromatic amine resin component A instead of 5 weight part. And various characteristics were evaluated about the obtained electroconductive composition.
  • Example 13 In Example 10, the electrically conductive composition was obtained like Example 10 except having used 10 weight part of aromatic amine resin component A instead of 5 weight part. And various characteristics were evaluated about the obtained electroconductive composition.
  • Example 1 the conductive composition was prepared in the same manner as in Example 1 except that silver flake A was not used and 100 parts by weight of silver nanoparticles a was used instead of 50 parts by weight of silver nanoparticles a. Obtained. And various characteristics were evaluated about the obtained electroconductive composition.
  • Example 2 silver flake A was not used, but instead of 50 parts by weight of silver nanoparticles a, 50 parts by weight of silver nanoparticles a and 50 parts by weight of silver nanoparticles b were used. In the same manner, a conductive composition was obtained. And various characteristics were evaluated about the obtained electroconductive composition.
  • Example 3 a conductive composition was obtained in the same manner as in Example 1 except that 5 parts by weight of the non-aromatic amine resin component A was used instead of 5 parts by weight of the aromatic amine resin component A. . And various characteristics were evaluated about the obtained electroconductive composition.
  • Example 4 In Example 1, 6.97 parts by weight (5 parts by weight of resin component) of non-aromatic amine resin component B was used in place of 5 parts by weight of aromatic amine resin component A, and 10 parts by weight of triethylene glycol monoester was used. A conductive composition was obtained in the same manner as in Example 1 except that 10 parts by weight of diethylene glycol monobutyl ether (manufactured by Wako Pure Chemical Industries) was used instead of butyl ether. And various characteristics were evaluated about the obtained electroconductive composition.
  • diethylene glycol monobutyl ether manufactured by Wako Pure Chemical Industries
  • the conductive composition of the present invention can realize high conductivity, it can be used as a composition for forming various applications such as wiring, circuits, electrodes, and conductive adhesives.
  • high conductivity and heat dissipation can be realized without impairing high adhesion, it is suitable as a conductive adhesive for bonding two substrates.

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Abstract

　本発明は、導電性金属粉と樹脂成分とを含む組成物であって、導電性金属粉が金属フレークと金属ナノ粒子とを含み、樹脂成分が芳香族アミン骨格を含む導電性組成物に関する。

Description

導電性組成物及びそれを用いた導電性成形体
　本発明は、導電性接着剤や電極などを形成するのに有用な導電性組成物およびこの導電性組成物により形成された導電性部位（導電性接着層、電極、配線など）を含む成形体（導電性成形体）に関する。
　銀ペーストなどの導電性金属粉（導電性フィラー）を含む導電性組成物（導電性ペースト）は、電子部品などの電極や回路を形成するために用いられている。このうち熱可塑性あるいは熱硬化性樹脂を含む導電性ペーストでは、通常、使用している樹脂の収縮によって導電性フィラー間が接触して導電性が発現しており、また、樹脂が存在することによって基材に対する密着性又は接着性が担保されている。そのため、このようなバインダーを含む導電性ペーストにおいては、十分な導電性を得るためには、導電性金属粉間の接触面積を大きくすることが重要となる。このような観点から、導電性金属粉として、金属フレーク（フレーク状の金属粉）を用いる試みがなされている。
　例えば、特許文献１には、フレーク状の銀粉および有機樹脂を含む導電性ペーストが開示されている。この文献は、有機樹脂として、ポリエステル樹脂、変性ポリエステル樹脂（ウレタン変性ポリエステル樹脂など）、ポリエーテルウレタン樹脂、ポリカーボネートウレタン樹脂、塩化ビニル・酢酸ビニル共重合体、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂、ポリアミドイミド、ニトロセルロース、セルロース・アセテート・ブチレート、セルロース・アセテート・プロピオネートなどの有機樹脂を幅広く例示しており、特に、実施例では耐屈曲性などの観点からポリエステル樹脂およびウレタン変性ポリエステル樹脂を使用している。
　また、特許文献２には、平均粒径とＢＥＴ比表面積とが特定の関係にあるフレーク状銀粉が開示されている。そして、この文献には、導電性ペーストに用いる樹脂として、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂、ポリウレタン樹脂、フェノキシ樹脂、シリコーン樹脂などを例示し、実施例ではポリエステル樹脂を使用している。
　このような中、さらなる導電性や接着性の改善が望まれている。
日本国特開２００８－１７１８２８号公報 日本国特開２０１２－９２４４２号公報
　従って、本発明の目的は、樹脂成分を含んでいても、優れた導電性を実現できる導電性組成物およびこの導電性組成物で形成された導電性部位を有する成形体を提供することにある。
　本発明の他の目的は、基材に対する密着性又は接着性を損なうことなく、導電性を改善又は向上できる導電性組成物およびこの導電性組成物で形成された導電性部位を有する成形体を提供することにある。
　本発明のさらに他の目的は、導電性および放熱性に優れた導電性接着剤およびこの導電性接着剤により直接接着された接合基材を備えた成形体を提供することにある。
　本発明者らは、前記課題を解決するため鋭意検討した結果、導電性組成物において、金属フレーク（フレーク状金属粉）に対して、金属ナノ粒子と、特定の樹脂成分とを組み合わせることにより、高い導電性が得られること、また、このような高い導電性を有しているにもかかわらず、基材に対する優れた密着性又は接着性も両立できること、さらには、高い放熱性が要求される導電性接着剤用途などにおいても、十分な導電性と放熱性（さらには密着性）を担保できることを見出し、本発明を完成した。
　すなわち、本発明は、導電性金属粉と樹脂成分とを含む組成物であって、導電性金属粉が金属フレークと金属ナノ粒子とを含み、樹脂成分が芳香族アミン骨格（又は芳香族アミン又は芳香族アミン由来の骨格）を含む導電性組成物を提供する。
　このような組成物において、金属フレークは、金属（又は金属結晶）がフレーク状（又は二次元的）に成長（又は結晶成長）した結晶構造を有していてもよい。特に、金属フレークは、Ｘ線回折における（１１１）面、（２００）面の回折積分強度を、それぞれ、Ｉ１１１、Ｉ２００とするとき、下記式で表される値Ｘが２０％以下の金属フレークであってもよい。
　　　Ｘ＝［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００（％）
　本発明の組成物において、金属ナノ粒子の平均粒径は、例えば、２～２００ｎｍ（例えば、３～１５０ｎｍ）程度であってもよい。また、金属フレークと金属ナノ粒子との割合は、例えば、前者／後者（重量比）＝９９／１～３０／７０程度であってもよい。
　前記樹脂成分は、熱硬化性樹脂成分であってもよい。代表的な態様では、樹脂成分は、熱硬化性樹脂（又は熱硬化性樹脂前駆体）および硬化剤（又は架橋剤）で構成され、熱硬化性樹脂及び／又は硬化剤が芳香族アミン骨格を含む熱硬化性樹脂成分であってもよく、特に、このような熱硬化性樹脂組成物において、硬化剤が芳香族アミン系硬化剤で構成されていてもよい。
　より具体的な態様では、樹脂成分が、エポキシ樹脂と芳香族アミン系硬化剤で構成された硬化剤とを含むエポキシ樹脂成分であるか、又はポリイソシアネート化合物と芳香族アミン系硬化剤で構成された硬化剤とを含むポリイソシアネート樹脂成分であってもよい。特に、樹脂成分は、エポキシ当量が６００ｇ／ｅｑ以下のエポキシ樹脂、および芳香族アミン系硬化剤で構成された硬化剤を含むエポキシ樹脂成分であってもよい。
　芳香族アミン系硬化剤は、例えば、芳香環に直接アミノ基が置換した構造を有する芳香族アミン系硬化剤であってもよい。
　本発明の組成物において、導電性金属粉と樹脂成分との割合は、例えば、前者／後者（重量比）＝９９／１～５０／５０程度であってもよい。代表的には、金属フレークと金属ナノ粒子との割合が、前者／後者（重量比）＝９７／３～３５／６５であり、導電性金属粉と樹脂成分との割合が、前者／後者（重量比）＝９７／３～７０／３０であってもよい。
　本発明の導電性組成物は、特に導電性接着剤（例えば、ダイボンドペースト）であってもよい。より具体的な態様では、金属基材［リードフレーム、例えば、金属（銅、銅合金など）で形成されたリードフレーム、金属で形成され、さらにめっき処理されたリードフレームなど］と、半導体基材（半導体チップ、例えば、半導体基材、半導体基材上に金属膜が形成された半導体チップ）とを接着させるための導電性接着剤（ダイボンドペースト）であってもよい。なお、金属膜が形成された半導体チップでは、リードフレームと半導体チップの金属膜とを接着させるための導電性接着剤として用いてもよい。
　本発明はさらに、前記導電性組成物で形成された導電性部位（又は導電膜）を少なくとも有する成形体（導電性成形体）を提供する。このような成形体（電気・電子部品など）は、２つの基材とこの基材間に介在し、２つの基材を接着させる導電性接着剤とで構成された接合基材を備えた成形体であって、導電性接着剤が前記導電性組成物により形成された導電性部位である成形体であってもよい。このような成形体は、例えば、金属で形成された基材（リードフレームなど）と半導体で形成された基材（半導体チップなど）と、これらの基材間に介在して接着させる前記導電性組成物とで形成されていてもよい。
　また、本発明は、金属フレークと金属ナノ粒子と樹脂成分とを含む導電性組成物で形成された導電性部位（又は導電膜）を少なくとも有する導電性成形体であって、導電性部位のＸ線回折における（１１１）面、（２００）面の回折積分強度を、それぞれ、Ｉ１１１、Ｉ２００とするとき、下記式で表される値Ｘが２５％以下（特に２０％以下、特に好ましくは１０％以下）である導電性成形体を提供する。
　　　Ｘ＝［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００（％）
　上記導電性成形体は、具体的には、２つの基材とこの基材間に介在し、２つの基材を接着させる導電性接着剤とで構成された接合基材を備えた成形体であって、導電性接着剤が金属フレークと金属ナノ粒子と樹脂成分とを含む導電性組成物で形成され、導電性接着剤における値Ｘが２５％以下（特に２０％以下、特に好ましくは１０％以下）である導電性成形体であってもよい。
　なお、導電性部位又は導電性接着剤が所定の厚みを有する場合、Ｘの値は、基材と接触する側（基材側）や表面側などにおいて測定してもよい。このような測定部位によって、ややＸの値が異なる場合があるが、そのような場合でもＸの値は上記範囲内にあることが好ましい。
　このような導電性成形体において、導電性組成物は、金属フレークと金属ナノ粒子と樹脂成分（芳香族アミン骨格を有していてもよい樹脂成分）とを含む導電性組成物である限り特に限定されず、前記導電性組成物と同様の組成である必要はなく、例えば、樹脂成分として芳香族アミン骨格を有していない樹脂成分（例えば、エポキシ樹脂成分などの熱硬化性樹脂成分）を使用してもよい。特に、少なくとも金属フレークおよび金属ナノ粒子は、前記導電性組成物と同様の成分であってもよく、より好ましい態様では樹脂成分も前記と同様の樹脂成分（すなわち、芳香族アミン骨格を有する樹脂成分）であってもよい。通常、金属フレークは、金属（又は金属結晶）がフレーク状（又は二次元的）に成長（又は結晶成長）した結晶構造を有する金属フレークであってもよく、特に、上記Ｘ値が２５％以下（特に２０％以下、特に好ましくは１０％以下）の金属フレークであってもよい。すなわち、このような金属フレークを用いることで、意外にも、導電性成形体においても、容易に、金属フレークの結晶状態を保持した導電性部位又は導電性接着剤を形成できる。
　本発明の導電性組成物では、バインダーとしての樹脂成分を含むにもかかわらず、優れた導電性を実現できる。しかも、このような導電性の改善又は向上を、基材に対する密着性又は接着性を損なうことなく実現できる。また、本発明の導電性組成物は、導電性と放熱性（熱伝導性）に優れ、さらには十分な密着性も担保できるので、特に、導電性接着剤として有用である。
　＜導電性組成物＞
　本発明の導電性組成物は、特定の導電性金属粉および特定の樹脂成分で構成されている。
　［導電性金属粉］
　導電性金属粉は、金属フレーク（フレーク状金属粉、板状金属粉、鱗片状金属粉）と金属ナノ粒子とを少なくとも含んでいる。
　（金属フレーク）
　金属フレークを構成する金属（金属原子）としては、例えば、遷移金属（例えば、チタン、ジルコニウムなどの周期表第４族金属；バナジウム、ニオブなどの周期表第５族金属；モリブデン、タングステンなどの周期表第６族金属；マンガン、レニウムなどの周期表第７族金属；鉄、ニッケル、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、イリジウム、白金などの周期表第８～１０族金属；銅、銀、金などの周期表第１１族金属など）、周期表第１２族金属（例えば、亜鉛、カドミウムなど）、周期表第１３族金属（例えば、アルミニウム、ガリウム、インジウムなど）、周期表第１４族金属（例えば、ゲルマニウム、スズ、鉛など）、周期表第１５族金属（例えば、アンチモン、ビスマスなど）などが挙げられる。金属は、単独で又は２種以上組み合わせてもよい。
　代表的な金属には、周期表第８～１０族金属（鉄、ニッケル、ロジウム、パラジウム、白金など）、周期表第１１族金属（銅、銀、金など）、周期表第１３族金属（アルミニウムなど）、周期表第１４族金属（スズなど）などが含まれる。
　金属は、金属単体の他、金属の合金、金属と非金属との化合物（例えば、金属酸化物、金属水酸化物、金属硫化物、金属炭化物、金属窒化物、金属ホウ化物など）の形態であってもよい。通常、金属は、金属単体、又は金属合金である場合が多い。
　特に、金属は、少なくとも銀などの貴金属（特に周期表第１１族金属）を含む金属（例えば、金属単体、金属合金）、特に貴金属単体（例えば、銀単体など）であるのが好ましい。
　これらの金属フレークは単独で又は二種以上組み合わせて使用できる。
　金属フレークは、特に限定されないが、（ｉ）金属（又は金属結晶）がフレーク状（又は二次元的）に成長（又は結晶成長）した結晶構造（結晶構造１）を有する金属フレーク、（ｉｉ）多数の結晶子が集成した結晶構造（結晶構造２）を有する金属微粒子（又は球状微粒子）のフレーク化（又は扁平化）物などのいずれであってもよい。
　なお、金属フレーク（ｉ）では、結晶単体を成長させてフレーク状の金属に成長させた結晶構造を主に有するのに対し、金属フレーク（ｉｉ）では、通常、多数の結晶子が集成した結晶構造を有する金属微粒子（又はその凝集物）をフレーク化（又は扁平化）するため、フレーク化物もまた、多数の結晶子が集成した結晶構造を主に有することになる。また、金属フレーク（ｉｉ）では、物理的にフレーク化させるため、金属表面に微細な凹凸が生成しやすい。
　結晶構造１を主に有する金属フレーク（ｉ）は、結晶粒界における抵抗という点では、結晶構造２に比べて小さいため好適であるものの、結晶面の中でフレークの大部分の面積を占める板面［例えば、銀フレークのような面心立方格子である場合は主に（１１１）面］の表面エネルギーが低く、界面での金属結合も生じがたいため、十分な導電性を担保できなくなる場合がある。一方、金属フレーク（ｉｉ）は、結晶構造２に起因して、結晶粒界での抵抗は結晶構造１に比べて大きくなるが、金属フレーク界面での焼結は表面の微細な凹凸に起因してか、結晶構造１に比べてしやすく、金属結合による低抵抗化も期待できる。
　このような観点から、金属フレークは、所望の用途や導電性などに応じて適宜選択すればよいが、本発明では、特に、金属フレーク（ｉ）を好適に用いてもよい。このような金属フレーク（ｉ）であっても、後述の金属ナノ粒子および樹脂成分と組み合わせることにより、金属フレーク間の十分な接触を担保できるためか、高い導電性を担保でき、さらには、これらの成分が相乗的に作用して、金属フレーク（ｉｉ）を用いた場合に比べてより一層高い導電性を実現できる。
　なお、金属フレークにおける結晶性の程度は、Ｘ線回折における回折強度を指標として見積もることができる。粉末Ｘ線回折法では、結晶成長により異方性（配向性）が付与された結晶構造１を有する金属フレークにおいては、平面又は板面に対する回折は、主に（１１１）面に対応し大きな強度で現われるが、厚みを形成している面に対する回折は、主に（２００）面に対応し、その強度は極端に小さく現れる。一方、多数の結晶子が集成した金属フレーク（ｉｉ）においては、異方性（配向性）が小さく、（１１１）面、（２００）面からの回折強度の差異が小さくなる。そのため、（１１１）面の強度が大きく、（２００）面の強度が小さいほど、結晶構造１の割合が大きいということになる。具体的には、Ｘ線回折（２θ／θスキャン法）における（１１１）面、（２００）面の回折積分強度を、それぞれ、Ｉ１１１、Ｉ２００とするとき、下記式で表される値Ｘの値が、２５％以下（例えば、０～２２％）、好ましくは２０％以下（例えば、０～１８％）、さらに好ましくは１５％以下（例えば、０～１２％）、特に１０％以下（例えば、０～９％）となる金属フレークを、主に結晶構造１を有する金属フレーク（すなわち、金属フレーク（ｉ））としてもよい。
　　　Ｘ＝［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００（％）
　なお、このような金属フレークを使用すると、成形後においても（例えば、導電性組成物を硬化処理した後）においても、後述の導電性部位や導電性接着剤において、上記Ｘの値を維持した導電性成形体を効率よく得ることができる。
　なお、金属フレーク（ｉｉ）において、前記Ｘの値は、通常２５％超（例えば、２７～４０％）、好ましくは３０％以上（例えば、３２～４０％）程度であってもよく、通常２７～４０％程度であってもよい。
　金属フレークは、市販品を用いてもよく、慣用の方法により合成したものを用いてもよい。例えば、金属フレーク（ｉ）は、日本国特許第３４２９９８５号公報、日本国特許第４１４４８５６号公報、日本国特許第４３９９７９９号公報、日本国特開２００９－１４４１８８号公報などに記載の製造方法を用いて合成したものや、これらの文献に記載の金属フレークを使用できる。また、金属フレーク（ｉｉ）は、前記特許文献１や２に記載の方法を用いて合成してもよい。
　金属フレークの平均粒径は、例えば、０．１～２０μｍ、好ましくは０．３～１５μｍ（例えば、０．５～１２μｍ）、さらに好ましくは０．７～１０μｍ（例えば、０．８～７μｍ）程度であってもよく、通常１～１０μｍ程度であってもよい。なお、金属フレークの平均粒径は、例えば、レーザー回折散乱式粒度分布測定法などを利用して測定できる。このような測定法では、平均粒径（中心粒径）は体積基準の値として測定される。
　金属フレークの平均厚みは、例えば、５～１０００ｎｍ、好ましくは２０～５００ｎｍ、さらに好ましくは５０～３００ｎｍであってもよく、通常１０～３００ｎｍ程度であってもよい。
　また、金属フレークのアスペクト比（平均粒径／平均厚み）は、例えば、５～１００、好ましくは７～５０、さらに好ましくは１０～３０程度であってもよい。
　金属フレークのＢＥＴ比表面積は、０．３～７ｍ２／ｇ程度の範囲から選択でき、例えば、０．５～６ｍ２／ｇ、好ましくは１～５ｍ２／ｇ、さらに好ましくは１．２～４ｍ２／ｇ程度であってもよく、通常１～５ｍ２／ｇ程度であってもよい。
　金属フレークのタップ密度は、０．１～７ｇ／ｃｍ３（例えば、０．２～６ｇ／ｃｍ３）程度の範囲から選択でき、例えば、０．３～５ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．５～４．５ｇ／ｃｍ３、さらに好ましくは１～４ｇ／ｃｍ３程度であってもよく、通常１．２～４ｇ／ｃｍ３（例えば、１．５～３．５ｇ／ｃｍ３）程度であってもよい。
　（金属ナノ粒子）
　金属フレークは、金属ナノ粒子と組み合わせて用いられる。金属フレークをこのような金属ナノ粒子と（さらには特定の樹脂成分と）組み合わせることで、効率よく高い導電性や密着性を実現できる。このような理由は定かではないが、金属フレーク間に金属ナノ粒子が介在することで、物理的に金属フレーク間の接触面積が増大したり、金属ナノ粒子の焼結により金属結合が形成されることもその一因であるものと考えられる。特に、このような効果は、金属界面における接触を補うという特徴を有するため、前記のような単結晶構造の金属フレークとの組み合わせにおいて、顕著である場合が多い。ただし、単純に金属フレークと金属ナノ粒子とを組み合わせても、十分な接触が担保できない場合があり、後述の特定の樹脂成分をさらに組み合わせることで、高い導電性を実現できる。
　金属ナノ粒子の形態は、非フレーク状であればよく、繊維状などであってもよいが、通常球状（又はほぼ球状）であってもよい。なお、金属ナノ粒子（球状金属ナノ粒子）のアスペクト比は、例えば、３以下（例えば、１～２．５）、好ましくは２以下（例えば、１～１．５）であってもよい。
　なお、金属ナノ粒子を構成する金属は、前記金属フレークの項で記載した金属と同様である。金属フレークと金属ナノ粒子とは、構成金属が同じであってもよく、異なっていてもよい。金属ナノ粒子は、単独で又は２種以上組み合わせてもよい。
　金属ナノ粒子の平均粒径（Ｄ５０）は、ナノサイズであればよいが、１～８００ｎｍ（例えば、２～６００ｎｍ）程度の範囲から選択でき、例えば、３～５００ｎｍ（例えば、５～３００ｎｍ）、好ましくは５～２００ｎｍ（例えば、７～１８０ｎｍ）、さらに好ましくは１０～１５０ｎｍ（例えば、２０～１２０ｎｍ）程度であってもよく、通常１～３００ｎｍ（例えば、２～２００ｎｍ、好ましくは３～１５０ｎｍ、さらに好ましくは４～１００ｎｍ）程度であってもよい。なお、平均粒径は、電子顕微鏡（透過型電子顕微鏡、走査型電子顕微鏡など）やレーザー回折散乱式粒度分布測定法を用いて測定できる。
　なお、金属ナノ粒子は、市販品を用いてもよく、慣用の方法により合成したものを用いてもよい。例えば、市販のものとしては、徳力科学研究所製シルベストＣ－３４、シルベストＨ－１、シルベストＥ－２０、三井金属鉱業製ＳＴ－Ｍ、ＳＰＨ０２Ｊ、ＤＯＷＡエレクトロニクス株式会社製スーパーファイン銀粉－１、銀ナノ粒子乾粉－１、銀ナノ粒子乾粉－２、ＤＯＷＡハイテック株式会社製Ｇ－１３、Ｇ－３５、ＧＳ－３６、福田金属箔粉工業製ＡｇＣ－１０１、ＡｇＣ－１１１、ＡｇＣ－１１４、ＡｇＣ－１４１、ＡｇＣ－１５２、ＡｇＣ－１５３、ＡｇＣ－１５４などが挙げられる。
　また、金属ナノ粒子の製造方法としては、日本国特開２００５－２８１７８１号公報、日本国特開２００５－２９８９２１号公報、日本国特開２００６－１２４７８７号公報、日本国特開２００６－１５２３４４号公報、日本国特開２００７－１４６２７１号公報、日本国特開２００７－３２１２１５号公報、日本国特開２００８－２２３１０１号公報、日本国特開２００９－３００８４号公報、日本国特開２００９－６２５９８号公報、日本国特開２００９－７４１７１号公報、日本国特開２００９－１２０９４０号公報、日本国特開２０１０－２０２９４３号公報、日本国特開２０１０－２２９５４４号公報などに記載の方法が挙げられる。
　なお、金属フレークの平均粒径と金属ナノ粒子の平均粒径との割合（比）は、例えば、前者／後者＝２／１～５０００／１（例えば、３／１～３０００／１）、好ましくは４／１～２０００／１（例えば、５／１～１５００／１）、さらに好ましくは１０／１～１０００／１程度であってもよい。
　金属フレークと金属ナノ粒子（球状金属ナノ粒子など）との割合は、前者／後者（重量比）＝９９／１～５／９５（例えば、９８／２～１０／９０）程度の範囲から選択でき、例えば、９７／３～１５／８５（例えば、９６／４～２０／８０）、好ましくは９５／５～２５／７５（例えば、９３／７～２７／７３）、さらに好ましくは９０／１０～３０／７０（例えば、８８／１２～３５／６５）、特に８５／１５～４０／６０（例えば、８０／２０～４５／５５）程度であってもよく、通常８０／２０～４０／６０程度であってもよい。特に、金属フレークと金属ナノ粒子との割合は、前者／後者（重量比）＝９９／１～１０／９０（例えば、９８．５／１．５～１５／８５）、好ましくは９８／２～２０／８０（例えば、９７．５／２．５～３０／７０）、さらに好ましくは９７／３～３５／６５（例えば、９６／４～４０／６０）程度であってもよく、通常９９／１～３０／７０程度であってもよい。
　［樹脂成分］
　本発明において、導電性組成物を構成する樹脂成分は、芳香族アミン骨格（又は芳香族アミン由来の骨格）を有する。金属フレークに対して、金属ナノ粒子と芳香族アミン骨格を有する樹脂成分とを組み合わせることにより、高い導電性を実現でき、基板に対する十分な密着性を担保できる。このような理由は定かではないが、芳香族アミン骨格を有する樹脂が、何らかの形で金属フレーク同士、金属フレークと金属ナノ粒子、さらには金属ナノ粒子同士の接触や焼結（金属結合の形成）を促進する場合がある他、剛直な芳香族アミン骨格を有する樹脂構造と、金属フレークおよび金属ナノ粒子との組み合わせにおいて形成される剛直なメタルネットワーク構造との相性の良さも想定される。
　樹脂成分としては、熱可塑性樹脂（又は熱可塑性樹脂成分、例えば、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂などの縮合系樹脂；（メタ）アクリル樹脂などの付加重合系樹脂）、熱硬化性樹脂成分などのいずれであってもよいが、本発明では、熱硬化性樹脂成分を好適に使用してもよい。熱硬化性樹脂（又は熱硬化性樹脂成分）としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、アミノ樹脂、ポリウレタン樹脂（ポリイソシアナート化合物又はポリイソシアネート樹脂）、（メタ）アクリル樹脂、ポリイミド樹脂などが挙げられる。
　樹脂成分は、樹脂の態様に応じて芳香族アミン骨格を含んでいる。なお、芳香族アミン骨格は、遊離のアミノ基を有していてもよく、樹脂モノマー中に含まれていてもよい。例えば、樹脂成分が、熱可塑性樹脂である場合には、芳香族アミンを重合成分（又はモノマー）とする樹脂［例えば、芳香族ジアミン（後述の前記エポキシ樹脂成分の項において例示の芳香族アミン系硬化剤など）を含むジアミン成分を重合成分とするポリアミド樹脂；芳香族アミン骨格を有するラジカル重合性モノマー（例えば、２－エチルアミノフェニル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル酸４－（ベンゾイルアミノ）フェニルなど）を重合成分とする付加重合系樹脂（（メタ）アクリル樹脂など）など］などが挙げられる。
　一方、樹脂成分が熱硬化性樹脂成分である場合には、芳香族アミンを重合成分（又はモノマー）とする熱硬化性樹脂（例えば、グリシジルアミン型芳香族エポキシ樹脂、アニリン樹脂など）、又は硬化剤（又は架橋剤）、硬化促進剤、又は開始剤などとして芳香族アミンを含む熱硬化性樹脂成分［例えば、熱硬化性樹脂（例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリイソシアネート化合物など）と、芳香族アミン系硬化剤（例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂やポリイソシアネート化合物の硬化剤）で構成された硬化剤（又は硬化促進剤）とを含む熱硬化性樹脂成分など］などが挙げられる。
　芳香族アミン骨格を有する樹脂成分は、単独で又は２種以上組み合わせてもよい。
　なお、樹脂成分において、芳香族アミン骨格（例えば、芳香族アミン又は芳香族アミン由来の骨格）の割合は、樹脂の態様にもよるが、例えば、樹脂成分全体の１重量％以上（例えば、２～１００重量％）、好ましくは３重量％以上（例えば、４～９０重量％）、さらに好ましくは５重量％以上（例えば、７～８０重量％）程度であってもよい。
　特に、樹脂成分が熱硬化性樹脂成分である場合、熱硬化性樹脂成分全体に対する芳香族アミン骨格の割合（例えば、芳香族アミン系硬化剤の割合）は、樹脂成分全体の３重量％以上（例えば、４～１００重量％）、好ましくは５重量％以上（例えば、７～９０重量％）、さらに好ましくは１０重量％以上（例えば、１５～８０重量％）程度であってもよい。
　代表的な樹脂成分には、熱硬化性樹脂（又は熱硬化性樹脂前駆体）および硬化剤（又は架橋剤）で構成され、熱硬化性樹脂及び／又は硬化剤が芳香族アミン骨格を含む熱硬化性樹脂成分が含まれる。中でも、熱硬化性樹脂（例えば、エポキシ樹脂、ポリイソシアネート化合物）と、芳香族アミン系硬化剤（後述の化合物など）で構成された硬化剤とを含む熱硬化性樹脂成分が好ましい。芳香族アミン系硬化剤を用いると、より一層効率よく高い導電性を実現できる。このような理由は定かではないが、金属フレーク間に介在する金属ナノ粒子の焼結（金属結合の形成）速度と芳香族アミン系硬化剤による硬化速度とのバランスが、効率良い低抵抗化に寄与していることも想定される。
　このような場合、芳香族アミン系硬化剤の割合は、熱硬化性樹脂の種類などにもよるが、例えば、熱硬化性樹脂１００重量部に対して、０．１～８００重量部、好ましくは０．５～５００重量部、さらに好ましくは１～３００重量部（例えば、２～２００重量部）、特に３～１５０重量部（例えば、５～１００重量部）程度であってもよい。
　以下、より具体的な例として、エポキシ樹脂成分とポリイソシアネート樹脂成分について詳述する。
　（エポキシ樹脂成分）
　代表的なエポキシ樹脂成分としては、エポキシ樹脂と芳香族アミン系硬化剤で構成された硬化剤とを含むエポキシ樹脂成分が含まれる。
　エポキシ樹脂は、特に限定されず、単官能型エポキシ樹脂［例えば、グリシジルエーテル類（例えば、フェニルグリシジルエーテル、ｏ－フェニルフェニルグリシジルエーテルなどの芳香族モノグリシジルエーテル）、シクロアルケンオキシド類（例えば、４－ビニルエポキシシクロヘキサン、エポキシヘキサヒドロフタル酸ジアルキルエステルなど）など］、多官能型エポキシ樹脂のいずれであってもよいが、通常、少なくとも多官能型エポキシ樹脂（又はエポキシ化合物）を用いて構成できる。
　エポキシ樹脂は、例えば、グリシジルエーテル型、グリシジルアミン型、グリシジルエステル型、脂環式型（エポキシシクロアルカン骨格を有するエポキシ樹脂）などのいずれであってもよい。なお、多官能型エポキシ樹脂において、エポキシ基の数は、２以上であればよく、例えば、２～１５０（例えば、２～１２０）、好ましくは２～１００（例えば、２～８０）、さらに好ましくは２～５０（例えば、２～３０）程度であってもよい。
　具体的な多官能型エポキシ樹脂（２以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂）としては、脂肪族エポキシ樹脂（多官能脂肪族エポキシ樹脂）、脂環族エポキシ樹脂［例えば、二官能脂環族エポキシ樹脂（例えば、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３，４－エポキシシクロヘキサンカルボキシレートなど）、三官能以上の脂環族エポキシ樹脂（例えば、２，２－ビス（ヒドロキシメチル）－１－ブタノールと３，４－エポキシシクロヘキサンカルボン酸とのトリエステルなどのアルカントリ乃至ヘキサオールとエポキシシクロアルカンカルボン酸とのトリ乃至ヘキサエステルなど）など］、芳香族エポキシ樹脂、含窒素型エポキシ樹脂（含窒素型多官能エポキシ樹脂、例えば、トリグリシジルイソシアヌレートなど）などに大別できる。
　脂肪族エポキシ樹脂としては、例えば、二官能脂肪族エポキシ樹脂[例えば、脂肪族ジグリシジルエーテル（例えば、ブタンジオールジグリシジルエーテル、ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテルなどのアルカンジオールジグリシジルエーテル；ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリプロピレングリコールジグリシジルエーテルなどのポリＣ２－４アルカンジオールジグリシジルエーテル）、シクロヘキサンジメタノールジグリシジルエーテルなどのジグリシジルエーテル型二官能脂肪族エポキシ樹脂；芳香族ジカルボン酸の水添物（例えば、テトラヒドロフタル酸、ヘキサヒドロフタル酸など）のジグリシジルエステル、ダイマー酸グリシジルエステルなどのグリシジルエステル型二官能脂肪族エポキシ樹脂]、三官能以上の脂肪族エポキシ樹脂（例えば、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、グリセリントリグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールトリ又はテトラグリシジルエーテルなどのアルカントリ乃至ヘキサオールのトリ乃至ヘキサグリシジルエーテルなど）などが挙げられる。
　芳香族エポキシ樹脂としては、例えば、グリシジルエーテル型芳香族エポキシ樹脂｛例えば、ポリグリシジルオキシアレーン類［例えば、ジグリシジルオキシナフタレン（例えば、１，５－ジ（グリシジルオキシ）ナフタレン、１，６－ジ（グリシジルオキシ）ナフタレン、２，６－ジ（グリシジルオキシ）ナフタレン、２，７－ジ（グリシジルオキシ）ナフタレン、２，７－ジ（２－メチル－２，３－エポキシプロピルオキシ）ナフタレンなど）、２，２’－ジグリシジルオキシビナフタレンなどのポリグリシジルオキシナフタレン類など］；ポリグリシジルオキシアレーン類（前記例示のポリグリシジルオキシナフタレン類など）が直接結合又は連結基（例えば、メチレン基、エチレン基などのアルキレン基又はアルキリデン基など）を介して連結された化合物［例えば、１，１’－メチレンビス（２，７－ジグリシジルオキシナフタレン）又はビス（２，７－ジグリシジルオキシナフチル）メタンなどのポリ（ジグリシジルオキシナフチル）Ｃ１－１０アルカン］；トリ乃至オクタ（グリシジルオキシアリール）アルカン［例えば、１，１，２，２－テトラキス（４－グリシジルオキシフェニル）エタン、１，１，１－トリス（グリシジルオキシフェニル）メタンなどのトリ乃至ヘキサ（グリシジルオキシフェニル）Ｃ１－１０アルカン］；ビスフェノール型エポキシ樹脂；ノボラック型エポキシ樹脂；ジグリシジルアニリンなどなど｝、グリシジルエステル型芳香族エポキシ樹脂［例えば、芳香族ジカルボン酸（フタル酸など）のジグリシジルエステルなど］、グリシジルアミン型芳香族エポキシ樹脂［例えば、Ｎ、Ｎ－ジグリシジルアニリン；テトラグリシジルジアミノジフェニルメタン、テトラグリシジルメタキシリレンジアミンなどのテトラ乃至オクタグリシジルポリアミン；トリグリシジルパラアミノフェノール；Ｎ，Ｎ－ジグリシジル－４－グリシジルオキシアニリン（又はＮ，Ｎ－ビス（２，３－エポキシプロピル）－４－（２，３－エポキシプロポキシ）アニリン）など］などが挙げられる。
　ビスフェノール型エポキシ樹脂としては、ビスフェノール類又はそのアルキレンオキシド（例えば、エチレンオキシド、プロピレンオキシドなどのＣ２－４アルキレンオキシド）付加体のジグリシジルエーテルが挙げられる。ビスフェノール類としては、例えば、ビフェノール；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＢ、ビスフェノールＥ、ビスフェノールＦなどのビス（ヒドロキシフェニル）Ｃ１－１０アルカン；２，２－ビス（３－メチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、ビスフェノールＧなどのビス（ヒドロキシＣ１－１０アルキルフェニル）Ｃ１－１０アルカン；ビスフェノールＰＨなどのビス（ヒドロキシＣ６－１０アリールフェニル）Ｃ１－１０アルカン；ビスフェノールＺ、ビスフェノールＴＭＣなどのビス（ヒドロキシフェニル）Ｃ５－１０シクロアルカン；ビスフェノールＡＰ、ビスフェノールＢＰ；ビスフェノールＡＦ；ビスフェノールＳ；ビスフェノールＭ；ビスフェノールＰなどが挙げられる。なお、ビスフェノール類のアルキレンオキシド付加体において、ビスフェノール類のヒドロキシル基１モルに対するアルキレンオキシドの付加モル数は、例えば、１モル以上（例えば、１～２０モル）、好ましくは１～１５モル、さらに好ましくは１～１０モル程度であってもよい。
　ノボラック型エポキシ樹脂としては、フェノール化合物を重合成分とするノボラック樹脂のグリシジルエーテル化物が挙げられる。このようなノボラック型エポキシ樹脂において、フェノール化合物（フェノール性ヒドロキシル基を有する化合物）としては、フェノール類［例えば、フェノール；アルキルフェノール（例えば、クレゾール、エチルフェノール、ｓ－ブチルフェノール、ｔ－ブチルフェノール、１，１，３，３－テトラメチルブチルフェノール、デシルフェノール、ドデシルフェノールなどのＣ１－２０アルキルフェノール、好ましくはＣ１－１２アルキルフェノール、さらに好ましくはＣ１－４アルキルフェノール）、アラルキルフェノール（例えば、１，１－ジメチル－１－フェニルメチルフェノールなどのＣ６－１０アリールＣ１－１０アルキルフェノール）などの置換フェノール］、ナフトール類（例えば、ナフトールなど）、ビスフェノール類（例えば、ビフェノール、ビスフェノールＡなどの前記例示のビスフェノール類）などが挙げられる。これらのフェノール化合物は、単独で又は２種以上組み合わせてノボラック樹脂を構成してもよい。
　また、ノボラック樹脂は、変性ノボラック樹脂であってもよい。例えば、ノボラック樹脂は、非フェノール化合物骨格［例えば、芳香脂肪族骨格（例えば、キシリレン骨格などのＣ６－１０アレーンジＣ１－４アルキレン骨格）、脂環族骨格（例えば、ジシクロペンタジエン骨格などの橋架環式脂肪族炭化水素骨格）など］を含むノボラック樹脂であってもよく、ハロゲン化（例えば、臭素化）されたノボラック樹脂であってもよい。
　代表的なノボラック型エポキシ樹脂としては、例えば、フェノール性化合物を重合成分とするノボラック型エポキシ樹脂［例えば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、アルキルフェノールノボラック型エポキシ樹脂（例えば、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂など）、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールノボラック型エポキシ樹脂（例えば、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦノボラック型エポキシ樹脂など）など］、フェノール性化合物を重合成分とする変性ノボラック型エポキシ樹脂［例えば、アラルキルノボラック型エポキシ樹脂（例えば、キシリレン骨格含有フェノールノボラック樹脂など）、ジシクロペンタジエン骨格含有ノボラック型エポキシ樹脂（例えば、ジシクロペンタジエン骨格含有フェノールノボラック型エポキシ樹脂）、ビフェニル骨格含有ノボラック型エポキシ樹脂（例えば、ビフェニル骨格含有フェノールノボラック型エポキシ樹脂）、臭素化ノボラック型エポキシ樹脂（例えば、臭素化フェノールノボラック型エポキシ樹脂）などの前記フェノール性化合物を重合成分とする変性ノボラック型エポキシ樹脂］などが挙げられる。
　なお、ノボラック型エポキシ樹脂の数平均分子量は、例えば、１，０００～１，０００，０００、好ましくは５，０００～５００，０００、さらに好ましくは１０，０００～１００，０００程度であってもよい。
　エポキシ樹脂は、単独で又は２種以上組み合わせてもよい。
　エポキシ樹脂のエポキシ当量は、特に限定されず、８００ｇ／ｅｑ以下（例えば、５０～７５０ｇ／ｅｑ）程度の範囲から選択できるが、例えば、７００ｇ／ｅｑ以下（例えば、７０～６５０ｇ／ｅｑ）、好ましくは６００ｇ／ｅｑ以下（例えば、８０～５５０ｇ／ｅｑ）、特に５００ｇ／ｅｑ以下（例えば、１００～４５０ｇ／ｅｑ）程度であってもよい。
　なお、多官能型エポキシ樹脂と単官能型エポキシ樹脂とを組み合わせる場合、これらの割合は、前者／後者（重量比）＝９９．９／０．１～３０／７０（例えば、９９．５／０．５～４０／６０）程度の範囲から選択でき、例えば、９９／１～５０／５０、好ましくは９７／３～６０／４０、さらに好ましくは９５／５～７０／３０程度であってもよい。
　エポキシ樹脂成分は、主剤としてのエポキシ樹脂（および必要に応じて他のエポキシ樹脂）に加えて、芳香族アミン系硬化剤で構成された硬化剤（エポキシ樹脂硬化剤）を含んでいる。
　芳香族アミン系硬化剤としては、例えば、ポリアミノアレーン（例えば、パラフェニレンジアミン、メタフェニレンジアミンなどのジアミノアレーン、好ましくはジアミノＣ６－１０アレーン）、ポリアミノ－アルキルアレーン（例えば、ジエチルトルエンジアミンなどのジアミノ－アルキルアレーン、好ましくはジアミノ－モノ乃至トリＣ１－４アルキルＣ６－１０アレーン）、ポリ（アミノアルキル）アレーン（例えば、キシリレンジアミンなどのジ（アミノアルキル）アレーン、好ましくはジ（アミノＣ１－４アルキル）Ｃ６－１０アレーン）、ポリ（アミノアリール）アルカン（例えば、ジアミノジフェニルメタンなどのジ（アミノアリール）アルカン、好ましくはジ（アミノＣ６－１０アリール）Ｃ１－６アルカン）、ポリ（アミノ－アルキルアリール）アルカン（例えば、４，４’－メチレンビス（２－エチル－６－メチルアニリン）などのジ（アミノ－アルキルアリール）アルカン、好ましくはジ（アミノ－Ｃ１－４アルキルＣ６－１０アリール）Ｃ１－６アルカン）、ビス（アミノアリールアルキル）アレーン（例えば、１，３－ビス［２－（４－アミノフェニル）－２－プロピル）］ベンゼン、１，４－ビス［２－（４－アミノフェニル）－２－プロピル）］ベンゼンなどのビス（アミノＣ６－１０アリールＣ１－１０アルキル）Ｃ６－１０アレーンなど）、ジ（アミノアリール）エーテル（例えば、ジアミノジフェニルエーテルなどのジ（アミノＣ６－１２アリール）エーテル、好ましくはジ（アミノＣ６－１０アリール）エーテルなど）、ジ（アミノアリールオキシ）アレーン（例えば、１，３－ビス（３－アミノフェノキシ）ベンゼンなどのジ（アミノＣ６－１２アリールオキシ）Ｃ６－１２アレーン、好ましくはジ（アミノＣ６－１０アリールオキシ）Ｃ６－１０アレーン）、ジ（アミノアリール）スルホン（例えば、ジアミノジフェニルスルホンなどのジ（アミノＣ６－１２アリール）スルホン、好ましくはジ（アミノＣ６－１０アリール）スルホンなど）などが含まれる。芳香族アミン系硬化剤は、単独で又は２種以上組み合わせてもよい。
　これらのうち、特に、芳香環に直接アミノ基が置換した芳香族アミン［例えば、ポリ（アミノアリール）アルカン、ジ（アミノアリール）エーテルなど］が好ましい。
　なお、硬化剤は、芳香族アミン系硬化剤を含んでいれば、他の硬化剤と組み合わせてもよい。他の硬化剤としては、例えば、非芳香族アミン系硬化剤｛例えば、脂肪族アミン系硬化剤（例えば、エチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ジエチルアミノプロピルアミンなどの（ポリ）アルキレンポリアミンなど）、脂環族アミン系硬化剤（例えば、メンセンジアミン、イソホロンジアミン、ビス（４－アミノ－３－メチルシクロヘキシル）メタン、３，９－ビス（３－アミノプロピル）－２，４，８，１０－テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカンなどの単環式脂肪族ポリアミン；ノルボルナンジアミンなどの架橋環式ポリアミンなど）、イミダゾール系硬化剤［イミダゾール類（例えば、２－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－へプタデシルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾールなどのアルキルイミダゾール；２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾールなどのアリールイミダゾール）、イミダゾール類の塩（例えば、ギ酸塩、フェノール塩、フェノールノボラック塩などの有機塩；炭酸塩などの塩）、エポキシ化合物（例えば、ビスフェノールＡのジグリシジルエーテルなどのポリエポキシ化合物）とイミダゾール類との反応物（又は付加物）など］など｝、フェノール樹脂系硬化剤（例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂などの前記ノボラック型エポキシ樹脂の項で例示のノボラック樹脂など）、酸無水物系硬化剤（例えば、ドデセニル無水コハク酸、アジピン酸無水物などの脂肪族カルボン酸無水物；テトラヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、無水メチルハイミック酸、メチルシクロヘキセンジカルボン酸無水物などの脂環族カルボン酸無水物；無水フタル酸、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸無水物などの芳香族カルボン酸無水物）、ポリアミノアミド系硬化剤、ポリメルカプタン系硬化剤、潜在性硬化剤（三フッ化ホウ素－アミン錯体、ジシアンジアミド、カルボン酸ヒドラジドなど）などが挙げられる。これらの硬化剤は、単独で又は２種以上組み合わせてもよい。なお、硬化剤は、硬化促進剤として作用する場合もある。
　なお、芳香族アミン系硬化剤と他の硬化剤と組み合わせる場合、これらの割合は、前者／後者（重量比）＝９９．９／０．１～３０／７０（例えば、９９．５／０．５～４０／６０）程度の範囲から選択でき、例えば、９９／１～５０／５０、好ましくは９８／２～７０／３０、さらに好ましくは９７／３～８０／２０程度であってもよい。
　硬化剤（又は芳香族アミン系硬化剤）の割合は、硬化剤の種類や、エポキシ樹脂と硬化剤との組み合わせにもよるが、例えば、エポキシ樹脂１００重量部に対して、０．１～５００重量部、好ましくは１～３００重量部、さらに好ましくは２～２００重量部（例えば、３～１００重量部）程度であってもよく、通常４～８０重量部（例えば、５～６０重量部）程度であってもよい。
　なお、硬化剤の割合は、硬化剤の種類によっては、エポキシ樹脂のエポキシ当量に応じて適宜選択することもでき、例えば、エポキシ樹脂のエポキシ基１当量に対して、硬化剤の官能基（アミノ基など）が、例えば、０．１～４．０当量、好ましくは、０．３～２．０当量、さらに好ましくは、０．５～１．５当量となる割合であってもよい。
　また、エポキシ樹脂成分は、硬化促進剤を含んでいてもよい。硬化促進剤としては、特に限定されず、慣用のエポキシ樹脂用の硬化促進剤、例えば、ホスフィン類（例えば、エチルホスフィン、プロピルホスフィン、フェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリアルキルホスフィンなど）、アミン類（例えば、ピペリジン、トリエチルアミン、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリエチレンジアミン、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、Ｎ，Ｎ－ジメチルピペラジンなどの第２～３級アミン類又はその塩など）などが挙げられる。また、組み合わせによっては、前記例示の硬化剤（例えば、イミダゾール類など）を硬化促進剤として用いることもできる。硬化促進剤は、単独で又は２種以上組み合わせて使用することができる。
　硬化促進剤の割合は、特に限定されず、エポキシ樹脂や硬化剤との組み合わせにもよるが、例えば、エポキシ樹脂１００重量部に対して、０．０１～１００重量部、好ましくは０．０５～８０重量部、さらに好ましくは０．１～５０重量部程度であってもよく、通常０．５～３０重量部（例えば、１～２５重量部）程度であってもよい。
　（ポリイソシアネート樹脂成分）
　代表的なポリイソシアネート樹脂成分としては、ポリイソシアネート化合物と芳香族アミン系硬化剤で構成された硬化剤とを含むポリイソシアネート樹脂成分が含まれる。
　ポリイソシアネート化合物としては、ポリイソシアネートの他、ポリイソシアネートの変性体｛例えば、ブロックイソシアネート［ブロック剤（例えば、ピラゾール、アルキルピラゾール（３－メチルピラゾールなど）、ハロピラゾール（３－クロロピラゾールなど）などのピラゾール化合物；アルコール類；フェノール類；イミド類；イミダゾール類など）でブロックされたポリイソシアネート］、多量体（二量体、三量体など）、カルボジイミド体、ビウレット体、アロファネート体、ウレットジオン体など｝、ポリイソシアネートとポリヒドロキシ化合物［アルカンジオール（エチレングリコール、プロピレングリコールなど）、ジ乃至テトラアルカンジオール（ジエチレングリコールなど）、ポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオール、３官能以上のポリオール（グリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトールなど）など］やポリアミン化合物とが反応した末端イソシアネートプレポリマーなどが含まれる。
　ポリイソシアネートとしては、例えば、脂肪族ポリイソシアネート、脂環族ポリイソシアネート、芳香脂肪族ポリイソシアネート、芳香族ポリイソシアネートなどに大別できる。
　脂肪族ポリイソシアネートとしては、例えば、脂肪族ジイソシアネート｛例えば、アルカンジイソシアネート［例えば、１，６－ヘキサメチレンジイソシアネート、２，２，４－トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、２，４，４－トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、リジンジイソシアネートなどのＣ２－２０アルカン－ジイソシアネート、好ましくはＣ４－１２アルカン－ジイソシアネートなど）など］など｝、３以上のイソシアネート基を有する脂肪族ポリイソシアネート（例えば、１，３，６－ヘキサメチレントリイソシアネート、１，４，８－トリイソシアナトオクタンなどのトリイソシアネートなど）などが挙げられる。
　脂環族ポリイソシアネートとしては、例えば、脂環族ジイソシアネート｛シクロアルカンジイソシアネート（例えば、メチル－２，４－シクロヘキサンジイソシアネート、メチル－２，６－シクロヘキサンジイソシアネートなどのＣ５－８シクロアルカン－ジイソシアネートなど）、イソシアナトアルキルシクロアルカンイソシアネート（例えば、イソホロンジイソシアネートなどのイソシアナトＣ１－６アルキル－Ｃ５－１０シクロアルカン－イソシアネート）、ジ（イソシアナトアルキル）シクロアルカン［例えば、１，４－ジ（イソシアナトメチル）シクロヘキサンなどのジ（イソシアナトＣ１－６アルキル）Ｃ５－１０シクロアルカン］、ジ（イソシアナトシクロアルキル）アルカン［例えば、４，４’－メチレンビスシクロヘキシルイソシアネート）などのビス（イソシアナトＣ５－１０シクロアルキル）Ｃ１－１０アルカンなど］、ポリシクロアルカンジイソシアネート（ノルボルナンジイソシアネートなど）など｝、３以上のイソシアネート基を有する脂環族ポリイソシアネート（例えば、１，３，５－トリイソシアナトシクロヘキサンなどのトリイソシアネートなど）などが挙げられる。
　芳香脂肪族ポリイソシアネートとしては、例えば、ジ（イソシアナトアルキル）アレーン［例えば、キシリレンジイソシアネート、テトラメチルキシリレンジイソシアネートなどのビス（イソシアナトＣ１－６アルキル）Ｃ６－１２アレーンなど］などの芳香脂肪族ジイソシアネートが挙げられる。
　芳香族ポリイソシアネートとしては、芳香族ジイソシアネート｛例えば、アレーンジイソシアネート［例えば、ｏ－，ｍ－又はｐ－フェニレンジイソシアネート、クロロフェニレンジイソシアネート、トリレンジイソシアネート、ナフタレンジイソシアネートなどのＣ６－１２アレーン－ジイソシアネートなど］、ジ（イソシアナトアリール）アルカン［例えば、ジフェニルメタンジイソシアネート（ＭＤＩ）（２，４’－ジフェニルメタンジイソシアネート、４，４’－ジフェニルメタンジイソシアネートなど）、トリジンジイソシアネートなどのビス（イソシアナトＣ６－１０アリール）Ｃ１－１０アルカン、好ましくはビス（イソシアナトＣ６－８アリール）Ｃ１－６アルカンなど］、ポリ（イソシアナトアリール）エーテル（例えば、ジ（イソシアナトフェニル）エーテルなど）、ポリ（イソシアナトアリール）スルホン（例えば、ジ（イソシアナトフェニル）スルホンなど）など］など｝、３以上のイソシアネート基を有する芳香族ポリイソシアネート（例えば、４，４’－ジフェニルメタン－２，２’，５，５’－テトライソシアネートなどのトリ又はテトライソシアネートなど）などが挙げられる。
　これらのポリイソシアネート化合物は、単独で又は２種以上組み合わせてもよい。ポリイソシアネート化合物は、通常、少なくともジイソシアネート化合物を用いて構成する場合が多い。
　ポリイソシアネート化合物において、イソシアネート基（－ＮＣＯ）の含有割合は、例えば、３～７０重量％、好ましくは５～６０重量％、さらに好ましくは７～５０重量％程度であってもよい。
　ポリイソシアネート樹脂成分は、主剤としてのポリイソシアネート化合物に加えて、芳香族アミン系硬化剤で構成された硬化剤（又は架橋剤又はポリイソシアネート硬化剤）を含んでいる。
　芳香族アミン系硬化剤としては、前記エポキシ樹脂成分の項で例示の硬化剤が挙げられ、好ましい態様も前記と同じである。芳香族アミン系硬化剤は、単独で又は２種以上組み合わせてもよい。
　なお、硬化剤は、芳香族アミン系硬化剤を含んでいれば、他の硬化剤［例えば、非芳香族アミン系硬化剤（前記エポキシ樹脂成分の項で例示の非芳香族アミン系硬化剤など）、ポリオール化合物など］と組み合わせてもよい。
　なお、芳香族アミン系硬化剤と他の硬化剤と組み合わせる場合、これらの割合は、前者／後者（重量比）＝９９．９／０．１～３０／７０（例えば、９９．５／０．５～４０／６０）程度の範囲から選択でき、例えば、９９／１～５０／５０、好ましくは９８／２～７０／３０、さらに好ましくは９７／３～８０／２０程度であってもよい。
　硬化剤（又は芳香族アミン系硬化剤）の割合は、硬化剤の種類や、ポリイソシアネート化合物と硬化剤との組み合わせにもよるが、例えば、ポリイソシアネート化合物１００重量部に対して、０．１～５００重量部、好ましくは１～３００重量部、さらに好ましくは２～２００重量部（例えば、３～１００重量部）程度であってもよく、通常４～８０重量部（例えば、５～６０重量部）程度であってもよい。
　導電性金属粉と芳香族アミン骨格を有する樹脂成分（例えば、エポキシ樹脂成分、ポリイソシアネート樹脂成分など）との割合は、例えば、前者／後者（重量比）＝９９．９／０．１～２０／８０（例えば、９９．７／０．３～３０／７０）程度の範囲から選択でき、例えば、９９．５／０．５～４０／６０（例えば、９９．３／０．７～４５／５５）、好ましくは９９／１～５０／５０（例えば、９８．５／１．５～５５／４５）、さらに好ましくは９８／２～６０／４０（例えば、９７．５／２．５～６０／４０）、特に９７／３～６０／４０（例えば、９６．５／３．５～６５／３５）程度であってもよく、通常９９／１～６０／４０（例えば、９８／２～６５／３５、好ましくは９７／３～７０／３０、さらに好ましくは９６／４～８０／２０）であってもよい。本発明では、金属フレークと金属ナノ粒子と特定の樹脂成分とを組み合わせることにより、樹脂成分の割合が大きくても、導電性や密着性に優れた導電性組成物を効率よく得ることができる。
　（他の成分）
　本発明の導電性組成物は、溶媒（又は分散媒）をさらに含んでいてもよい。このような溶媒を含む組成物（特にペースト状組成物）は、コーティング用組成物（コーティング用導電性組成物）として好適である。溶媒としては、特に限定されず、例えば、水、アルコール類｛例えば、脂肪族アルコール類［例えば、メタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、ブタノール、ヘキサノール、ヘプタノール、オクタノール（１－オクタノール、２－オクタノールなど）、デカノール、ラウリルアルコール、テトラデシルアルコール、セチルアルコール、２－エチル－１－ヘキサノール、オクタデシルアルコール、ヘキサデセノール、オレイルアルコールなどの飽和又は不飽和Ｃ１－３０脂肪族アルコール、好ましくは飽和又は不飽和Ｃ８－２４脂肪族アルコールなど］、脂環族アルコール類［例えば、シクロヘキサノールなどのシクロアルカノール類；テルピネオール、ジヒドロテルピネオールなどのテルペンアルコール類（例えば、モノテルペンアルコールなど）など］、芳香脂肪族アルコール（例えば、ベンジルアルコール、フェネチルアルコールなど）、多価アルコール類（エチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、ポリエチレングリコールなどの（ポリ）Ｃ２－４アルキレングリコールなどのグリコール類；グリセリンなどの３以上のヒドロキシル基を有する多価アルコールなど）など｝、グリコールエーテル類（例えば、エチレングリコールモノメチルエーテル（メチルセロソルブ）、エチレングリコールモノエチルエーテル（エチルセロソルブ）、エチレングリコールモノブチルエーテル（ブチルセロソルブ）、ジエチレングリコールモノメチルエーテル（メチルカルビトール）、ジエチレングリコールモノエチルエーテル（エチルカルビトール）、ジエチレングリコールモノブチルエーテル（ブチルカルビトール）、トリエチレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、トリプロピレングリコールブチルエーテルなどの（ポリ）アルキレングリコールモノアルキルエーテル；２－フェノキシエタノールなどの（ポリ）アルキレングリコールモノアリールエーテルなど）、グリコールエステル類（例えば、酢酸カルビトールなどの（ポリ）アルキレングリコールアセテートなど）、グリコールエーテルエステル類（例えば、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノブチルエーテルアセテートなどの（ポリ）アルキレングリコールモノアルキルエーテルアセテート）、炭化水素類［例えば、脂肪族炭化水素類（例えば、ヘキサン、トリメチルペンタン、オクタン、デカン、ドデカン、テトラデカン、オクタデカン、ヘプタメチルノナン、テトラメチルペンタデカンなどの飽和又は不飽和脂肪族炭化水素類）、脂環式炭化水素類（シクロヘキサンなど）、ハロゲン化炭化水素類（塩化メチレン、クロロホルム、ジクロロエタンなど）、芳香族炭化水素類（例えば、トルエン、キシレンなど）など］、エステル類（例えば、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ベンジル、酢酸イソボルネオール、安息香酸メチル、安息香酸エチルなど）、アミド類（ホルムアミド、アセトアミド、Ｎ－メチルホルムアミド、Ｎ－メチルアセトアミド，Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミドなどのモノ又はジＣ１－４アシルアミド類など）、ケトン類（アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンなど）、エーテル類（ジエチルエーテル、ジプロピルエーテル、ジオキサン、テトラヒドロフランなど）、有機カルボン酸類（酢酸など）などが挙げられる。これらの溶媒は単独で又は２種以上組み合わせてもよい。
　これらの溶媒のうち、脂肪族アルコール（例えば、エチルアルコール、プロピルアルコール、イソプロピルアルコール、ブチルアルコール、２－エチル－１－ヘキサノール、オクタノール、デカノールなどのアルカノール；エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、１，４－ブタンジオールなどの（ポリ）アルカンジオール；グリセリンなど）、脂環族アルコール類（例えば、シクロヘキサノールなどのシクロアルカノール；テルピネオール、ジヒドロテルピネオールなどのテルペンアルコールなど）、グリコールエーテル類［例えば、セロソルブ類（メチルセロソルブ、エチルセロソルブ、ブチルセロソルブなどのＣ１－４アルキルセロソルブなど）、カルビトール類（メチルカルビトール、エチルカルビトール、プロピルカルビトール、ブチルカルビトールなどのＣ１－４アルキルカルビトールなど）など］、グリコールエーテルエステル類［例えば、セロソルブアセテート類（エチルセロソルブアセテートなどのＣ１－４アルキルセロソルブアセテート）、カルビトールアセテート類（例えば、ブチルカルビトールアセテートなどのＣ１－４アルキルカルビトールアセテートなど）など］などが汎用される。このような溶媒は、導電性組成物（又は導電性ペースト）に適度な粘度を生じさせるとともに、金属フレーク、金属ナノ粒子、およびエポキシ樹脂成分を均一に混合させやすく好適である。
　また、本発明の導電性組成物は、用途に応じて、本発明の効果を害しない範囲で、慣用の添加剤、例えば、着色剤（染顔料など）、色相改良剤、染料定着剤、光沢付与剤、金属腐食防止剤、安定剤（酸化防止剤、紫外線吸収剤など）、界面活性剤又は分散剤（アニオン性界面活性剤、カチオン性界面活性剤、ノニオン性界面活性剤、両性界面活性剤など）、分散安定化剤、増粘剤又は粘度調整剤、保湿剤、チクソトロピー性賦与剤、レベリング剤、消泡剤、殺菌剤、充填剤、反応性希釈剤などが含まれていてもよい。これらの添加剤は、単独で又は二種以上組み合わせて使用できる。
　なお、本発明の導電性組成物は、前記のように、溶媒を含む導電性組成物であってもよい。このような溶媒を含む導電性組成物（又は導電性ペースト）において、固形分濃度は、用途にもよるが、１０重量％以上（例えば、２０～９９重量％）程度の範囲から選択でき、例えば、２０重量％以上（例えば、３０～９８重量％）、好ましくは４０重量％以上（例えば、５０～９７重量％）、さらに好ましくは６０重量％以上（例えば、７０～９５重量％）、通常５０～９０重量％（例えば、６０～８０重量％）であってもよい。
　また、本発明の導電性組成物（特に溶媒を含む導電性組成物）の粘度は、特に制限されず用途に応じて適宜選択できるが、例えば、２５℃において、１～３００Ｐａ・ｓ（例えば、３～２００Ｐａ・ｓ）、好ましくは５～１５０Ｐａ・ｓ（例えば、７～１００Ｐａ・ｓ）、さらに好ましくは１０～１００Ｐａ・ｓ程度であってもよい。粘度が小さすぎると、塗布（例えば、ディスペンス塗布）の際に液垂れの虞があり、粘度が大きすぎると糸曳きが発生する虞がある。粘度は、例えば下記の条件で測定される。
　測定機器：　レオメータ
　測定条件：　剪断強度５（１／ｓ）、径４ｃｍ、２°コーン
　なお、本発明の導電性組成物は、特に限定されず、各成分を混合することにより得ることができるが、代表的には、導電性金属粉と金属ナノ粒子含有樹脂成分と（さらに必要に応じて他の成分と）を、溶媒（又は分散媒）に分散させることにより得てもよい。
　［導電性組成物の用途および成形体］
　本発明の導電性組成物（又は導電性ペースト）は、導電性（又は導電性部位）を要する種々の成形体（導電性成形体）を形成するのに有用である。例えば、本発明の導電性組成物は、導電性を有しているため、基材上に配線や回路（又は電極）を形成するための組成物として利用できる。特に、本発明の導電性組成物は、高い導電性や熱伝導性を実現できるとともに、基材に対する密着性又は接着性に優れているため、導電性接着剤として好適である。
　すなわち、本発明の導電性成形体は、導電性組成物で形成された導電性部位（又は導電膜）を少なくとも有する。より具体的には、導電性成形体は、配線又は回路用途においては、基材上に導電性組成物で形成された導電性部位を配線又は回路（又は電極）として利用できる。また、導電性成形体は、導電性接着剤用途では、２つの基材とこの基材間に介在し、２つの基材を接着（直接接着）させる導電性接着剤とで構成された接合基材を備えており、前記導電性接着剤が、導電性組成物により形成されている。このような導電性成形体において、導電性部位を形成する導電性組成物は、金属フレークと金属ナノ粒子と樹脂成分とを含む導電性組成物である限り特に限定されず、本発明の導電性組成物と同様の組成である必要はなく、例えば、樹脂成分として芳香族アミン骨格を有していない樹脂成分（例えば、エポキシ樹脂成分などの熱硬化性樹脂成分）を使用してもよい。特に、少なくとも金属フレークおよび金属ナノ粒子は、前記導電性組成物と同様の成分であってもよく、より好ましい態様では樹脂成分も前記と同様の樹脂成分（すなわち、芳香族アミン骨格を有する樹脂成分）であってもよい。通常、金属フレークは、金属（又は金属結晶）がフレーク状（又は二次元的）に成長（又は結晶成長）した結晶構造を有する金属フレークであってもよく、特に、Ｘ線回折における（１１１）面、（２００）面の回折積分強度を、それぞれ、Ｉ１１１、Ｉ２００とするとき、前述の式で表される値Ｘが２５％以下（例えば、０～２２％）、好ましくは２０％以下（例えば、０～１８％）、さらに好ましくは１５％以下（例えば、０～１２％）、特に好ましくは１０％以下（例えば、０～９％）の金属フレークであってもよい。なお、導電性部位を形成する導電性組成物が本発明の導電性組成物である場合でもそうではない場合でも、導電性部位のＸ線回折における（１１１）面、（２００）面の回折積分強度を、それぞれ、Ｉ１１１、Ｉ２００とするとき、前述の式で表される値Ｘは２５％以下（例えば、０～２２％）、好ましくは２０％以下（例えば、０～１８％）、さらに好ましくは１５％以下（例えば、０～１２％）、特に好ましくは１０％以下（例えば、０～９％）であることが好ましい。
　このような成形体は、基材上に導電性組成物を塗布（又はコーティング）し、硬化処理することで得ることができる。なお、導電性組成物は、通常、基材上に他の接着層などを形成することなく直接的塗布される。
　基材（又は基板）としては、特に限定されず、用途に応じて適宜選択できる。基材を構成する材質は、無機材料（無機素材）であってもよく、有機材料（有機素材）であってもよい。
　無機材料としては、例えば、ガラス類（ソーダガラス、ホウケイ酸ガラス、クラウンガラス、バリウム含有ガラス、ストロンチウム含有ガラス、ホウ素含有ガラス、低アルカリガラス、無アルカリガラス、結晶化透明ガラス、シリカガラス、石英ガラス、耐熱ガラスなど）、セラミックス｛金属酸化物（酸化珪素、石英、アルミナ又は酸化アルミニウム、ジルコニア、サファイア、フェライト、チタニア又は酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ニオブ、ムライト、ベリリアなど）、金属窒化物（窒化アルミニウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化炭素、窒化チタンなど）、金属炭化物（炭化ケイ素、炭化ホウ素、炭化チタン、炭化タングステンなど）、金属ホウ化物（ホウ化チタン、ホウ化ジルコニウムなど）、金属複酸化物［チタン酸金属塩（チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸鉛、チタン酸ニオブ、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウムなど）、ジルコン酸金属塩（ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム、ジルコン酸鉛など）など］など｝、金属（アルミニウム、銅、金、銀など）、半導体（導体、半導体、絶縁体などで形成された半導体など）が挙げられる。
　有機材料としては、例えば、ポリメタクリル酸メチル系樹脂、スチレン系樹脂、塩化ビニル系樹脂、ポリエステル系樹脂［ポリアルキレンアリレート系樹脂（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどのホモ又はコポリアルキレンアリレートなど）、ポリアリレート系樹脂や液晶ポリマーを含む］、ポリアミド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリスルホン系樹脂、ポリエーテルスルホン系樹脂、ポリイミド系樹脂、セルロース誘導体、フッ素樹脂などが挙げられる。
　これらの材料のうち、耐熱性の高い材料、例えば、半導体、ガラス、金属などの無機材料、エンジニアリングプラスチック［例えば、芳香族ポリエステル系樹脂（ポリエチレンナフタレートなどのポリアルキレンアリレート系樹脂、ポリアリレート系樹脂など）、ポリイミド系樹脂、ポリスルホン系樹脂など］、液晶ポリマー、フッ素樹脂などのプラスチックが好ましい。
　なお、導電性接着剤用途において、２つの基材は同一又は異なる基材であってもよい。具体的な基材の組み合わせの例としては、用途に応じて適宜選択でき、金属で形成された基材と金属で形成された基材との組み合わせ、金属で形成された基材と半導体で形成された基材との組み合わせなどが挙げられる。なお、金属同士の接着剤として用いる場合、金属と金属とを接着できれば、金属は非金属の基材（例えば、半導体、プラスチックなど）上に形成されていてもよい。より具体的な例としては、例えば、半導体分野においては、一方の基材がリードフレーム［例えば、金属（銅、銅合金など）で形成されたリードフレーム］であり、他方の基材が半導体基板（又は半導体チップ）［例えば、半導体基材（シリコン基板など）、半導体基材（シリコン基板など）上に金属膜（チタン、白金、金など）が形成された半導体チップなど］である組み合わせなどが挙げられる。
　基材の表面は、酸化処理［表面酸化処理、例えば、放電処理（コロナ放電処理、グロー放電など）、酸処理（クロム酸処理など）、紫外線照射処理、焔処理など］、表面凹凸処理（溶剤処理、サンドブラスト処理など）などの表面処理がされていてもよい。
　基材の厚みは、用途に応じて適宜選択すればよく、例えば、０．００１～１０ｍｍ、好ましくは０．０１～５ｍｍ、さらに好ましくは０．０５～３ｍｍ程度であってもよい。
　基材に対する導電性組成物のコーティング方法としては、例えば、例えば、フローコーティング法、スピンコーティング法、スプレーコーティング法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、キャスト法、バーコーティング法、カーテンコーティング法、ロールコーティング法、グラビアコーティング法、ディッピング法、スリット法、フォトリソグラフィ法、インクジェット法などを挙げることができる。導電性組成物は、用途に応じて、基材の全面に対して一部又は全部に形成してもよい。例えば、配線又は回路を形成する場合には、パターン状に導電性組成物の塗膜を形成してもよく、導電性接着剤として用いる場合には、２つの基材間の被接着部位の形状に対応させて導電性組成物の塗膜を形成してもよい。
　なお、パターン状に塗膜を形成する場合には、例えば、スクリーン印刷法、インクジェット印刷法、凹版印刷法（例えば、グラビア印刷法など）、オフセット印刷法、凹版オフセット印刷法、フレキソ印刷法などを利用してコーティングしてもよい。
　塗布後は、自然乾燥してもよいが、加熱して乾燥してもよい。加熱温度は、溶媒の種類に応じて選択でき、例えば、５０～２００℃、好ましくは８０～１８０℃、さらに好ましくは１００～１５０℃（特に１１０～１４０℃）程度である。加熱時間は、例えば、１分～３時間、好ましくは５分～２時間、さらに好ましくは１０分～１時間程度である。
　塗布後の膜（塗膜）は、導電性組成物は未硬化（前駆体）の状態であり、通常、硬化処理に供される。硬化処理は、通常、少なくとも加熱（又は焼成又は加熱処理）により行うことができる。
　硬化処理又は加熱処理において、加熱温度（熱処理温度）は、例えば、１００～３５０℃、好ましくは１２０～３２０℃、さらに好ましくは１５０～３００℃（例えば、１８０～２５０℃）程度であってもよい。また、加熱時間は、加熱温度などに応じて、例えば、１０分～５時間、好ましくは１５分～３時間、さらに好ましくは２０分～１時間程度であってもよい。
　得られた導電性部位又は導電膜（硬化処理後の塗膜、焼結パターン）の厚みは、用途に応じて０．０１～１００００μｍ程度の範囲から適宜選択でき、例えば、０．０１～１００μｍ、好ましくは０．１～５０μｍ、さらに好ましくは０．３～３０μｍ（特に０．５～１０μｍ）程度であってもよい。本発明では、比較的厚膜、例えば、０．３μｍ以上（例えば、０．３～１００μｍ）、好ましくは０．５μｍ以上（例えば、０．５～５０μｍ）、さらに好ましくは１μｍ以上（例えば、１～３０μｍ）程度の厚みの金属膜を形成してもよい。このような厚膜であっても、基材に対する密着性を損なうことなく、高い導電性の金属膜とすることができる。
　以下に、実施例に基づいて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例によって限定されるものではない。実施例および比較例で用いた各種成分は、以下の通りである。
　（芳香族アミン樹脂成分Ａ）
　ビスフェノールＡプロポキシジグリシジルエーテル（和光純薬製、エポキシ当量２２８ｇ／ｅｑ）３．７５重量部に対して、芳香族ポリアミン［東京化成製、４，４’－メチレンビス（２－エチル－６－メチルアニリン）］１．２５重量部を混合し、芳香族アミン樹脂成分Ａを作製した。
　（芳香族アミン樹脂成分Ｂ）
　ビスフェノールＡプロポキシジグリシジルエーテル（和光純薬製、エポキシ当量２２８ｇ／ｅｑ）３．７３重量部に対して、芳香族ポリアミン（和光純薬製、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル）１．２７重量部を混合し、芳香族アミン樹脂成分Ｂを作製した。
　（芳香族アミン樹脂成分Ｃ）
　ダイマー酸のジグリシジルエステル（三菱化学製、「ｊＥＲ８７１」、エポキシ当量４２０ｇ／ｅｑ）４．２４重量部に対して、芳香族ポリアミン［東京化成製、４，４’－メチレンビス（２－エチル－６－メチルアニリン）］０．７６重量部を混合し、芳香族アミン樹脂成分Ｃを作製した。
　（芳香族アミン樹脂成分Ｄ）
　フェノールノボラック型エポキシ樹脂（三菱化学製、「ｊＥＲ１５２」、エポキシ当量１７４ｇ／ｅｑ）３．５６重量部に対して、芳香族ポリアミン［東京化成製、４，４’－メチレンビス（２－エチル－６－メチルアニリン）］１．４４重量部を混合し、芳香族アミン樹脂成分Ｄを作製した。
　（芳香族アミン樹脂成分Ｅ）
　ブロックイソシアネート（旭化成ケミカルズ製、「デュラネートＳＢＮ－７０Ｄ」、１，６－ヘキサメチレンジイソシアネートをピラゾール誘導体でブロックしたポリイソシアネート、樹脂含有量７０重量％、ＮＣＯ率１０．１０％）５．７５重量部（樹脂分４．０２重量部）に対して、芳香族ポリアミン［東京化成製、４，４’－メチレンビス（２－エチル－６－メチルアニリン）］０．９８重量部を混合し、芳香族アミン樹脂成分Ｅを作製した。
　（非芳香族アミン樹脂成分Ａ）
　ビスフェノールＡプロポキシジグリシジルエーテル（和光純薬製、エポキシ当量２２８ｇ／ｅｑ）４．７５重量部に対して、ジシアンジアミド（三菱化学製、「ＤＩＣＹ－７」）０．２５重量部を混合し、非芳香族アミン樹脂成分Ａを作製した。
　（非芳香族アミン樹脂成分Ｂ）
　ブロックイソシアネート（旭化成ケミカルズ製、「デュラネートＳＢＮ－７０Ｄ」、１，６－ヘキサメチレンジイソシアネートをピラゾール誘導体でブロックしたポリイソシアネート、樹脂含有量７０重量％、ＮＣＯ率１０．１０％）６．５８重量部（樹脂分４．６１重量部）に対して、脂肪族ポリアミン（東京化成製、トリエチレンテトラミン）０．３９重量部を混合し、非芳香族アミン樹脂成分Ｂを作製した。
　（銀フレークＡ）
　特許第４１４４８５６号公報の実施例２に準じて、銀フレークＡを作製した。得られた銀フレークＡの平均粒径（Ｄ５０）は、６．２μｍであり、Ｘ＝［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００の値（％）は、５．０１％であった。
　（銀フレークＢ）
　特許第４３９９７９９号公報の実施例２に準じて、銀フレークＢを作製した。得られた銀フレークＡの平均粒径（Ｄ５０）は、２．２μｍであり、Ｘ＝［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００の値（％）は、７．８８％であった。
　（銀フレークＣ）
　市販の銀フレーク（三井金属鉱業製、「Ｑ０３Ｒフレーク２」。銀塩を液相還元して作製した球状銀粉をボールミルで扁平化したもの）を用いた。銀フレークＣの平均粒径（Ｄ５０）は、１．１μｍであり、Ｘ＝［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００の値（％）は、３０．７８％であった。
　（銀ナノ粒子ａ）
　市販の銀ナノ粒子（三ツ星ベルト製、「ＭＤｏｔ－ＳＬＰ」、銀塩を液相還元して作製した球状銀粉）を用いた。銀ナノ粒子ａの透過型電子顕微鏡測定による平均粒径（Ｄ５０）は、６３ｎｍであり、粒径分布は１～２００ｎｍであった。
　（銀ナノ粒子ｂ）
　市販の銀ナノ粒子（三井金属鉱業製、「ＥＨＤ」、銀塩を液相還元して作製した球状銀粉）を用いた。銀ナノ粒子ｂの走査型電子顕微鏡測定による平均粒径（Ｄ５０）は、６５０ｎｍであり、粒径分布は３８０～８００ｎｍであった。
　（銀ナノ粒子ｃ）
　２，２，４－トリメチルペンタン１．０Ｌに、硝酸銀２．５ｇ、オクチルアミン４．９ｇ、リノール酸２．０ｇを加え溶解させた。これに、撹拌しながら、水素化ホウ素ナトリウム０．０３Ｍを含むプロパノール溶液１．０Ｌを滴下速度０．１Ｌ／時間の速度で滴下し、３時間撹拌した。得られた黒色の貴金属塩溶液をエバポレータにより濃縮し、２．０Ｌのメタノールを添加して、褐色の沈殿物としての球状粒子を生成させた後、吸引ろ過により該沈殿物を回収した。前記操作により得られた沈殿物を２．２．４－トリメチルペンタンに分散させ、再度２．０Ｌのメタノールを添加して、余剰保護コロイドを除去し、褐色の沈殿物を生成させる洗浄・回収工程を３回行ない、回収した沈殿物を２．２．４－トリメチルペンタンに再分散させ、ろ過し、乾燥させ、銀ナノ粒子ｃを得た。銀として７５重量％の銀が含まれており、残り２５重量％は保護コロイド成分である。銀ナノ粒子ｃの透過型電子顕微鏡測定による平均粒径（Ｄ５０）は、５ｎｍであり、粒径分布は１～１０ｎｍであった。
　なお、各種物性・特性の測定方法又は評価方法を以下に示す。
　（平均粒径）
　銀フレークの平均粒径（Ｄ５０）は、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置（日機装製、「マイクロトラック」）を用いて測定された体積基準中心粒径である。
　また、銀ナノ粒子の平均粒径（Ｄ５０）は、透過型電子顕微鏡を用いて測定された体積基準中心粒径である。なお、粒子は真球状であると仮定して体積変換した。
　（結晶性）
　銀フレークの結晶性は、以下のようにして測定した。
　押しリングを試料ホルダーの試料面から約２ｍｍ下げた位置に付け、銀フレーク粉末を入れた。試料面をガラス板に密着させた後、反対側から押し治具で押しリングを押し、試料面が平らになるように銀フレーク粉末を固め、測定試料を作製した。
　Ｘ線回折装置（ＲＩＧＡＫＵ製、ＲＩＮＴ１２００）を使用し、測定条件は２θ/θスキャン法、Ｘ線の波長はＣｕＫα線（λ＝０．１５４１８ｎｍ）、走査角３５－５５°で行い、銀由来の約３８°の（１１１）面および約４４°の（２００）面からの回折ピークの積分強度値をそれぞれＩ１１１、Ｉ２００とし、［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００（％）を算出した。
　また、導電性組成物（又はその硬化物）の結晶性は、以下のように測定した。
　導電性組成物をポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）板上にアプリケータで塗布し、１２０℃で３０分間、続けて２００℃で９０分間加熱し、厚み約２００～４００μｍのフィルム状硬化物を作製した。ポリテトラフルオロエチレン板からフィルム状硬化物を剥がし、アプリケータで塗布された面（表面側）およびＰＴＦＥ板に接していた面（ＰＴＦＥ側）について、それぞれＸＲＤ測定を行った。測定は銀フレークを測定した際と同様の条件で行い、銀由来の約３８°の（１１１）面および約４４°の（２００）面からの回折ピークの積分強度値をそれぞれＩ１１１、Ｉ２００とし、［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００（％）を算出した。
　（比抵抗）
　導電性組成物をスライドガラスにアプリケータを用いて塗布し、１２０℃、３０分間乾燥後、所定の条件で乾燥・焼成（実施例６および参考例４では乾燥することなく１２０℃で３０分間焼成、それ以外は１２０℃で３０分乾燥後、２００℃で９０分間焼成）して厚み１５μｍの導電膜を形成し、四探針法による表面抵抗と触針式膜厚計による膜厚から比抵抗を算出した。
　（剥離試験）
　導電性組成物をスライドガラス（基板）にアプリケータを用いて塗布し、１２０℃、３０分間乾燥後、所定の条件で乾燥・焼成（実施例６および参考例４では乾燥することなく１２０℃で３０分間焼成、それ以外は１２０℃で３０分乾燥後、２００℃で９０分間焼成）して厚み１５μｍの導電膜を形成した。
　ガラス基板上に形成された導電膜に幅２４ｍｍのセロハンテープ（ニチバン社製）を貼り付け、５ｋｇ重程度の荷重をかけた後、導電膜とセロハンテープの間の気泡がなくなるよう荷重を擦過させることによって、気泡を除去してセロハンテープと基板を密着させた。その後、基板を固定してセロハンテープを持ち上げ、基板とテープの角度が約９０度になるように注意しながら約０．６秒の速度で一気に引き剥がし、テープに導電膜の剥離が全く付着していない場合に密着性が良好である（Ａ）と判定し、導電膜の一部或いは全てが剥離している場合に密着性が良好でない（Ｂ）と判定した。
　（接着強度）
　導電性組成物を用いて、厚み２ｍｍの銅板に３．５ｍｍ×３．５ｍｍのシリコンチップを貼り付け、１２０℃で３０分間乾燥後、２００℃で９０分間焼成して、シリコンチップ［シリコン上に、チタン、白金、金の順にスパッタリングによる膜を設けたシリコンチップ（接着面は金）］を銅板と接着させた後、剪断強度を測定することで評価した。硬化後の接着層の厚みは３０μｍ、測定サンプル数は４とした。
　（熱伝導率）
　測定した比抵抗値を用い、ヴィーデマン・フランツ則による式　λ＝Ｌ×Ｔ/ρｖ（λは熱伝導率、Ｌはローレンツ数（２．４４×１０―８Ｗ・Ω・Ｋ―２）、Ｔは絶対温度（２９８Ｋ）、ρｖは比抵抗）を用いて、熱伝導率を測定した。
　（実施例１）
　５０重量部の銀フレークＡ、５０重量部の銀ナノ粒子ａ、５重量部の芳香族アミン樹脂成分Ａ、溶媒としてのトリエチレングリコールモノブチルエーテル（和光純薬製）１０重量部を三本ロールで混練し、導電性組成物を得た。そして、得られた導電性組成物について、各種特性を評価した。
　また、硬化物のＸ＝［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００（％）を測定したところ、表面側で４．８３％、ＰＴＦＥ側で１．６５％であった。
　（実施例２）
　実施例１において、銀フレークＡを５０重量部に代えて７５重量部、銀ナノ粒子ａを５０重量部に代えて２５重量部用いたこと以外は、実施例１と同様にして導電性組成物を得た。そして、得られた導電性組成物について、各種特性を評価した。
　また、硬化物のＸ＝［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００（％）を測定したところ、表面側で２．７２％、ＰＴＦＥ側で３．１８％であった。
　（実施例３）
　実施例１において、５重量部の芳香族アミン樹脂成分Ａに代えて、５重量部の芳香族アミン樹脂成分Ｂを用いるとともに、１０重量部のトリエチレングリコールモノブチルエーテルに代えて１０重量部のペンタンジオール／テルピネオール混合溶媒（重量比＝１／２）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして導電性組成物を得た。そして、得られた導電性組成物について、各種特性を評価した。
　（実施例４）
　実施例１において、５重量部の芳香族アミン樹脂成分Ａに代えて、５重量部の芳香族アミン樹脂成分Ｃを用いたこと以外は、実施例１と同様にして導電性組成物を得た。そして、得られた導電性組成物について、各種特性を評価した。
　（実施例５）
　実施例１において、５重量部の芳香族アミン樹脂成分Ａに代えて、５重量部の芳香族アミン樹脂成分Ｄを用いたこと以外は、実施例１と同様にして導電性組成物を得た。そして、得られた導電性組成物について、各種特性を評価した。
　（実施例６）
　実施例１において、５重量部の芳香族アミン樹脂成分Ａに代えて、６．７３重量部（樹脂成分５重量部）の芳香族アミン樹脂成分Ｅを用いるとともに、１０重量部のトリエチレングリコールモノブチルエーテルに代えて９重量部のジエチレングリコールモノブチルエーテル（和光純薬製）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして導電性組成物を得た。そして、得られた導電性組成物について、各種特性を評価した。
　（実施例７）
　実施例１において、５０重量部の銀フレークＡに代えて５０重量部の銀フレークＢを用いたこと以外は、実施例１と同様にして導電性組成物を得た。そして、得られた導電性組成物について、各種特性を評価した。
　また、硬化物のＸ＝［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００（％）を測定したところ、表面側で３．７４％、ＰＴＦＥ側で２．２５％であった。
　（実施例８）
　実施例１において、５０重量部の銀フレークＡに代えて５０重量部の銀フレークＣを用いたこと以外は、実施例１と同様にして導電性組成物を得た。そして、得られた導電性組成物について、各種特性を評価した。
　また、硬化物のＸ＝［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００（％）を測定したところ、表面側で３２．０４％、ＰＴＦＥ側で３３．５２％であった。
　（実施例９）
　実施例１において、５０重量部の銀ナノ粒子ａに代えて５０重量部の銀ナノ粒子ｂを用いたこと以外は、実施例１と同様にして導電性組成物を得た。そして、得られた導電性組成物について、各種特性を評価した。
　（実施例１０）
　９５重量部の銀フレークＡ、６．６７重量部の銀ナノ粒子ｃ（銀として５重量部）、５重量部の芳香族アミン樹脂成分Ａ、ペースト中の銀濃度が８０重量％になるように、溶媒としてのテルピネオール（和光純薬製）を加え、三本ロールで混練し、導電性組成物を得た。そして、得られた導電性組成物について、各種特性を評価した。
　また、硬化物のＸ＝［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００（％）を測定したところ、表面側で１．８９％、ＰＴＦＥ側で１．３５％であった。
　（実施例１１）
　９０重量部の銀フレークＡ、１３．３３重量部の銀ナノ粒子ｃ（銀として１０重量部）、５重量部の芳香族アミン樹脂成分Ａ、ペースト中の銀濃度が８０重量％になるように溶媒としてのテルピネオール（和光純薬製）を加え、三本ロールで混練し、導電性組成物を得た。そして、得られた導電性組成物について、各種特性を評価した。
　また、硬化物のＸ＝［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００（％）を測定したところ、表面側で２．６９％、ＰＴＦＥ側で２．４４％であった。
　（実施例１２）
　実施例１において、芳香族アミン樹脂成分Ａを５重量部に代えて１０重量部用いたこと以外は、実施例１と同様にして導電性組成物を得た。そして、得られた導電性組成物について、各種特性を評価した。
　また、硬化物のＸ＝［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００（％）を測定したところ、表面側で３．２１％、ＰＴＦＥ側で１．２３％であった。
　（実施例１３）
　実施例１０において、芳香族アミン樹脂成分Ａを５重量部に代えて１０重量部用いたこと以外は、実施例１０と同様にして導電性組成物を得た。そして、得られた導電性組成物について、各種特性を評価した。
　また、硬化物のＸ＝［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００（％）を測定したところ、表面側で２．８１％、ＰＴＦＥ側で１．３６％であった。
　（参考例１）
　実施例１において、銀フレークＡを用いず、５０重量部の銀ナノ粒子ａに代えて１００重量部の銀ナノ粒子ａを用いたこと以外は、実施例１と同様にして導電性組成物を得た。そして、得られた導電性組成物について、各種特性を評価した。
　（参考例２）
　実施例１において、銀フレークＡを用いず、５０重量部の銀ナノ粒子ａに代えて５０重量部の銀ナノ粒子ａおよび５０重量部の銀ナノ粒子ｂを用いたこと以外は、実施例１と同様にして導電性組成物を得た。そして、得られた導電性組成物について、各種特性を評価した。
　また、硬化物のＸ＝［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００（％）を測定したところ、表面側で３３．２３％、ＰＴＦＥ側で３４．２１％であった。
　（参考例３）
　実施例１において、５重量部の芳香族アミン樹脂成分Ａに代えて５重量部の非芳香族アミン樹脂成分Ａを用いたこと以外は、実施例１と同様にして導電性組成物を得た。そして、得られた導電性組成物について、各種特性を評価した。
　（参考例４）
　実施例１において、５重量部の芳香族アミン樹脂成分Ａに代えて６．９７重量部（樹脂成分５重量部）の非芳香族アミン樹脂成分Ｂを用いるとともに、１０重量部のトリエチレングリコールモノブチルエーテルに代えて１０重量部のジエチレングリコールモノブチルエーテル（和光純薬製）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして導電性組成物を得た。そして、得られた導電性組成物について、各種特性を評価した。
　結果を表１に示す。なお、表１において、「アミン型」とは「アミン樹脂成分」の略称を意味する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　本発明を詳細に、また特定の実施態様を参照して説明したが、本発明の精神と範囲を逸脱することなく、様々な修正や変更を加えることができることは、当業者にとって明らかである。
　本出願は、２０１２年９月２７日出願の日本特許出願２０１２－２１５００８及び２０１２年１１月１６日出願の日本特許出願２０１２－２５２０５８に基づくものであり、その内容はここに参照として取り込まれる。
　本発明の導電性組成物は、高い導電性を実現できるため、種々の用途、例えば、配線、回路、電極などを形成するための組成物や、導電性接着剤などとして利用できる。特に、高い密着性を損なうことなく、高い導電性や放熱性を実現できるため、２つの基材間を接着する導電性接着剤として好適である。

Claims (18)

  1. 　導電性金属粉と樹脂成分とを含む組成物であって、導電性金属粉が金属フレークと金属ナノ粒子とを含み、樹脂成分が芳香族アミン骨格を含む導電性組成物。
  2. 　金属フレークが、金属結晶がフレーク状に成長した結晶構造を有する請求項１記載の導電性組成物。
  3. 　金属フレークが、Ｘ線回折における（１１１）面、（２００）面の回折積分強度を、それぞれ、Ｉ１１１、Ｉ２００とするとき、下記式で表される値Ｘが２０％以下の金属フレークである請求項１又は２記載の導電性組成物。
    　　　Ｘ＝［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００（％）
  4. 　金属ナノ粒子の平均粒径が２～２００ｎｍである請求項１～３のいずれか一項に記載の導電性組成物。
  5. 　金属フレークと金属ナノ粒子との割合が、前者／後者（重量比）＝９９／１～３０／７０である請求項１～４のいずれか一項に記載の導電性組成物。
  6. 　樹脂成分が、熱硬化性樹脂成分である請求項１～５のいずれか一項に記載の導電性組成物。
  7. 　樹脂成分が、熱硬化性樹脂および硬化剤で構成され、熱硬化性樹脂及び／又は硬化剤が芳香族アミン骨格を含む熱硬化性樹脂成分である請求項１～６のいずれか一項に記載の導電性組成物。
  8. 　硬化剤が芳香族アミン系硬化剤で構成されている請求項７記載の導電性組成物。
  9. 　樹脂成分が、エポキシ樹脂と芳香族アミン系硬化剤で構成された硬化剤とを含むエポキシ樹脂成分であるか、又はポリイソシアネート化合物と芳香族アミン系硬化剤で構成された硬化剤とを含むポリイソシアネート樹脂成分である請求項７又は８記載の導電性組成物。
  10. 　樹脂成分が、エポキシ当量が６００ｇ／ｅｑ以下のエポキシ樹脂、および芳香族アミン系硬化剤で構成された硬化剤を含むエポキシ樹脂成分である請求項７～９のいずれか一項に記載の導電性組成物。
  11. 　芳香族アミン系硬化剤が、芳香環に直接アミノ基が置換した構造を有する芳香族アミン系硬化剤である請求項８～１０のいずれか一項に記載の導電性組成物。
  12. 　導電性金属粉と樹脂成分との割合が、前者／後者（重量比）＝９９／１～５０／５０である請求項１～１１のいずれか一項に記載の導電性組成物。
  13. 　金属フレークと金属ナノ粒子との割合が、前者／後者（重量比）＝９７／３～３５／６５であり、導電性金属粉と樹脂成分との割合が、前者／後者（重量比）＝９７／３～７０／３０である請求項１～１２のいずれか一項に記載の導電性組成物。
  14. 　導電性接着剤である請求項１～１３のいずれか一項に記載の導電性組成物。
  15. 　金属基材と半導体基材とを接着させるための導電性接着剤である請求項１～１４のいずれか一項に記載の導電性組成物。
  16. 　請求項１～１５のいずれか一項に記載の導電性組成物で形成された導電性部位を少なくとも有する導電性成形体。
  17. 　２つの基材とこの基材間に介在し、２つの基材を接着させる導電性接着剤とで構成された接合基材を備えた成形体であって、導電性接着剤が請求項１～１５のいずれか一項に記載の導電性組成物により形成された導電性部位である請求項１６記載の成形体。
  18. 　金属フレークと金属ナノ粒子と樹脂成分とを含む導電性組成物で形成された導電性部位を少なくとも有する導電性成形体であって、導電性部位のＸ線回折における（１１１）面、（２００）面の回折積分強度を、それぞれ、Ｉ１１１、Ｉ２００とするとき、下記式で表される値Ｘが２０％以下である、導電性成形体。
    　　　Ｘ＝［Ｉ２００／（Ｉ１１１＋Ｉ２００）］×１００（％）
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