WO2013137184A1 - 有機エレクトロルミネッセンス素子 - Google Patents

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Definitions

  • the first light distribution distribution conversion means 40 converts the light distribution of the emitted light emitted from the organic compound layer 20 and makes it incident on the translucent substrate 50.
  • the first light distribution distribution converting means 40 constitutes the first light distribution distribution converting means 40 with the refractive index of the material constituting the light transmitting substrate 50 occupying with respect to the total luminous flux of the radiated light in the light transmitting substrate 50.
  • the light distribution is converted so that the ratio of the luminous flux having an angle component larger than the total reflection angle defined by the refractive index of the material is 20% or more.
  • the first light distribution distribution conversion means 40 is an organic EL element when the first light distribution distribution conversion means 40 exists between the second electrode 30 and the translucent substrate 50.
  • the convex part 411 and the recessed part 412 are alternately formed continuously by cross-sectional view, and the uneven
  • the low refractive index layer 42 is laminated with the high refractive index layer 41, the low refractive index layer 42 has a concave portion 422 corresponding to the convex portion 411 of the concave and convex portion unit 41A and a convex portion 421 corresponding to the concave portion 412.
  • irregularities are formed on the film made of the material constituting the low refractive index layer 42, and a solution made of the material constituting the high refractive index layer 41 is applied to the high refractive index layer 41.
  • the method of forming may be used.
  • a resin binder in which fine particles of titania or zirconia are dispersed is applied to a base film made of a material constituting the high refractive index layer 41 and having a thickness equal to or larger than the distance d 1.
  • the unevenness corresponding to the shape of the plurality of uneven portion units 41A is formed.
  • FIG. 17 shows a comparison of light distribution diagrams of emitted light having a wavelength of 520 nm emitted from the organic EL elements of Comparative Example 1 and Examples 1 and 2.
  • FIG. 17 shows a distribution diagram of light distribution for each measurement light component, that is, all components, the S-polarized component, and the P-polarized component for comparison.
  • FIG. 17 shows the ratio of light in the above-described substrate mode for each light distribution diagram.
  • 16 and 17 show the external quantum efficiency (EQE) of each organic EL element as a relative value when the organic EL element of Reference Example 1 is used as a reference. Note that the light distribution diagrams in FIGS.

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Abstract

 有機EL素子(1)は、第一電極(10)と、第二電極(30)と、発光層を有する有機化合物層(20)と、透光性基板(50)と、第一配光分布変換手段(40)と、第二配光分布変換手段(60)と、を備える。第一配光分布変換手段(40)は、第一凹凸構造を有し、前記発光層から出射された放射光の透光性基板(50)における全光束に対して占める、透光性基板(50)を構成する材料の屈折率と第一配光分布変換手段(40)を構成する材料の屈折率とで定義される全反射角より大きい角度成分の光束の割合が20%以上となるように配光分布を変換する。第二配光分布変換手段(60)は、第二凹凸構造を有し、透光性基板(50)に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を素子外部へと出射させる。

Description

有機エレクトロルミネッセンス素子
 本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。
 陽極と陰極との間に発光層を含む有機薄膜層を備え、陽極から発光層に注入された正孔と陰極から発光層に注入された電子とが有機薄膜層で再結合し、その再結合によって生じる励起子(エキシトン)エネルギーによって発光を得る有機エレクトロルミネッセンス素子(以下、有機EL素子という場合がある。)が知られている。
 有機EL素子においては、自発光型素子としての利点を活かし、発光効率、画質、消費電力、さらには薄型のデザイン性に優れた発光素子として期待されている。
 有機EL素子の光学設計において、発光効率を向上させるために、光学可干渉距離の調整が行われている。正孔輸送層などの有機層の膜厚を調整することで、実効的な発光効率の向上や発光スペクトルの変調が可能であり、素子設計において不可欠な手法となっている。
 しかしながら、光学可干渉距離の調整だけでは素子内部に閉じ込められた光を取り出すことはできない。そこで、素子内部に閉じ込められた光を効率良く取り出すための構造が提案されている(例えば、特許文献1~3参照)。
 特許文献1には、発光層から出射された光が、透明電極を介して観測者側に出射するまでの間に、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を設けた有機EL素子が開示されている。また、特許文献1によれば、有機EL素子は、陽極と、陰極と、発光層とが、光取り出し面から観測者側に放射される発光光の正面輝度値よりも、50度~70度方向の輝度値が大きくなるように形成されている。
 特許文献2には、有機EL素子の光出射面側に回折光学素子を設けた構造が開示されている。特許文献2によれば、有機EL素子に設けられた光学回折素子は、発光層から出射される異なる主発光波長の光に対応して回折させて光の進行方向を変えている。
 特許文献3には、透明電極と透光性基板との間に光取出し層を設けた有機EL素子が開示されている。この光取出し層は、透明電極側に高屈折率層を有し、透光性基板側に低屈折率層を有し、高屈折率層と低屈折率層との間には、凹凸構造が形成されている。
特開2004-296423号公報 特開2010-198881号公報 国際公開第2011/132773号
 特許文献1から特許文献3までに記載された有機EL素子によれば、素子内部に閉じ込められた光を素子外部へと取り出すことが可能になるものの、有機EL素子を照明装置等の光源に採用するにあたっては、更なる外部量子効率の向上が要望されている。
 本発明の目的は、外部量子効率を向上させることのできる有機EL素子を提供することである。
 本発明の一実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、
 第一電極と、前記第一電極と対向して設けられる第二電極と、前記第一電極と前記第二電極との間に設けられ、少なくとも発光層を有する有機化合物層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
 前記第二電極の前記第一電極と対向する面とは反対側に設けられる透光性基板と、
 前記第二電極と前記透光性基板との間に設けられ、第一凹凸構造を有し、前記発光層から出射された放射光の配光分布を変換して前記透光性基板へ入射させる第一配光分布変換手段と、
 前記透光性基板の前記第一配光分布変換手段と対向する面とは反対側に設けられ、第二凹凸構造を有し、前記透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる第二配光分布変換手段と、を備え、
 前記第一配光分布変換手段は、前記透光性基板における前記放射光の全光束に対して占める、前記透光性基板を構成する材料の屈折率と前記第一配光分布変換手段を構成する材料の屈折率とで定義される全反射角より大きい角度成分の光束の割合が20%以上となるように配光分布を変換する、
 ことを特徴とする。
 本発明の一実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、発光層からの放射光が入射される透光性基板を挟んで、第二電極側に第一配光分布変換手段、有機エレクトロルミネッセンス素子外部側に第二配光分布変換手段を備える。第一配光分布変換手段は、第一凹凸構造を有し、前記透光性基板における前記放射光の全光束に対して占める、前記透光性基板を構成する材料の屈折率と前記第一配光分布変換手段を構成する材料の屈折率とで定義される全反射角より大きい角度成分の光束の割合が20%以上となるように配光分布を変換する。つまり、いわゆる基板モードの光の割合が20%以上となるように配光分布を変換する。
 ここで、基板モードの光とは、空気と透光性基板との界面における全反射により透光性基板内部に閉じ込められる光の成分である。全反射が生じる臨界角は、第二電極面の法線方向に対して放射光の方向がなす角度で定義され、透光性基板と外部との屈折率の違いにより決まる角度である。なお、有機化合物層を支持する透光性基板が位置する方向に光を取り出す素子構成における光の損失は、主に次のようなモードに分類される。(i)透光性基板と空気との界面での全反射により、透光性基板内部に閉じ込められる光のモード(基板モード)、(ii)第二電極(透明電極)と透光性基板との界面での全反射により、透明電極及び有機化合物層内に閉じ込められる光のモード(薄膜モード)、(iii)第一電極(金属電極)に表面プラズモンとして吸収される光のモード(表面プラズモンモード)。
 また、本発明の一実施形態では、第二配光分布変換手段は、第二凹凸構造を有し、前記透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる。
 そのため、本実施形態によれば、第一配光分布変換手段によって、透光性基板内における基板モードの光の成分の全光束に対して占める割合を20%以上に増やした上で、第二配光分布変換手段によって、増加した当該基板モードの光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる。
 ゆえに、本実施形態によれば、有機エレクトロルミネッセンス素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
 本発明の一実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、
 第一電極と、前記第一電極と対向して設けられる第二電極と、前記第一電極と前記第二電極との間に設けられ、少なくとも発光層を有する有機化合物層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
 前記第二電極の前記第一電極と対向する面とは反対側に設けられる透光性基板と、
 前記第二電極と前記透光性基板との間に設けられ、前記発光層から出射された放射光の配光分布を変換して前記透光性基板へ入射させる第一配光分布変換手段と、
 前記透光性基板の前記第一配光分布変換手段と対向する面とは反対側に設けられ、第二凹凸構造を有し、前記透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる、第二配光分布変換手段と、を備え、
 前記第一配光分布変換手段は、前記第二電極と前記透光性基板との間に当該第一配光分布変換手段が存在する場合に前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部で測定される放射光の全光束のうち、前記第二電極と前記透光性基板との間に当該第一配光分布変換手段が存在しなかった場合に前記透光性基板に閉じ込められる光束の割合が20%以上となるように配光分布を変換する
 ことを特徴とする。
 本発明の一実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、発光層からの放射光が入射される透光性基板を挟んで、第二電極側に第一配光分布変換手段、有機エレクトロルミネッセンス素子外部側に第二配光分布変換手段を備える。
 第一配光分布変換手段は、前記第二電極と前記透光性基板との間に当該第一配光分布変換手段が存在する場合に前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部で測定される放射光の全光束のうち、前記第二電極と前記透光性基板との間に当該第一配光分布変換手段が存在しなかった場合に前記透光性基板に閉じ込められる光束の割合が20%以上となるように配光分布を変換する。
 また、第二配光分布変換手段は、前記透光性基板の前記第一配光分布変換手段と対向する面とは反対側に設けられ、第二凹凸構造を有し、前記透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる。
 ゆえに、本実施形態によれば、有機エレクトロルミネッセンス素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
 本発明の一実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、
 第一電極と、前記第一電極と対向して設けられる第二電極と、前記第一電極と前記第二電極との間に設けられ、少なくとも発光層を有する有機化合物層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
 前記第二電極の前記第一電極と対向する面とは反対側に設けられる透光性基板と、
 前記第二電極と前記透光性基板との間に設けられ、前記発光層から出射された放射光の配光分布を変換して前記透光性基板へ入射させる第一配光分布変換手段と、
 前記透光性基板の前記第一配光分布変換手段と対向する面とは反対側に設けられ、第二凹凸構造を有し、前記透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる第二配光分布変換手段と、を備え、
 前記第一配光分布変換手段は、前記第二電極側に配置された高屈折率層と、前記透光性基板側に配置され、前記高屈折率層と隣接する低屈折率層とを備え、
 前記高屈折率層と前記低屈折率層との界面には、凸部および凹部で構成される複数の凹凸部ユニットが形成されている
 ことを特徴とする。
 本発明の一実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、発光層からの放射光が入射される透光性基板を挟んで、第二電極側に第一配光分布変換手段、有機エレクトロルミネッセンス素子外部側に第二配光分布変換手段を備える。
 前記第一配光分布変換手段は、前記第二電極側に配置された高屈折率層と、前記透光性基板側に配置され、前記高屈折率層と隣接する低屈折率層とを備え、前記高屈折率層と前記低屈折率層との界面には、凸部および凹部で構成される複数の凹凸部ユニットが形成されている。
 また、第二配光分布変換手段は、前記透光性基板の前記第一配光分布変換手段と対向する面とは反対側に設けられ、第二凹凸構造を有し、前記透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる。
 そのため、第一配光分布変換手段において、第二電極側から順に高屈折率層及び低屈折率層が隣接して積層され、凹凸部ユニットが高屈折率層と低屈折率層との界面に設けられている。そのため、臨界角以上の角度で高屈折率層に入射する光は、高屈折率層と低屈折率層との界面で全反射せずに、低屈折率層を透過し、透光性基板へ入射する。このようにして、透光性基板内における基板モードの光の成分を増やした上で、第二配光分布変換手段によって、透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる。
 ゆえに、本実施形態によれば、有機エレクトロルミネッセンス素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
 本発明の一実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記光束がP偏光成分のみであることが好ましい。
 放射光のP偏光成分とは、放射光と透光性基板面の法線とを含む面を入射面とした場合に、入射面に対して平行な振動方向の光の成分のことをいい、入射面に垂直な振動方向の光の成分は、S偏光成分である。
 放射光のP偏光成分は、発光面に対して垂直方向に配向している発光分子から放射され、透光性基板の面に沿う方向へ伝搬する発光となり、配光分布において高角度側へ放射する光が多くなり易い。
 本発明の一実施形態では、光束がP偏光成分のみであるから、第一配光分布変換手段によって透光性基板内における基板モードの光の成分の全光束に対して占める割合がより大きくなるように配光分布が変換され、第二配光分布変換手段は、透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる。
 ゆえに、本実施形態によれば、有機エレクトロルミネッセンス素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
 本発明の一実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
 前記第二凹凸構造は、前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へ向かって突出する複数の第二凸部と、この第二凸部同士の間に設けられた複数の第二凹部とを有し、
 前記複数の第二凸部は、互いに光学可干渉距離以上のピッチで形成されている
 ことが好ましい。
 本発明の一実施形態では、第二配光分布変換手段は、第二凸部と第二凹部とを備える第二凹凸構造を有し、複数の第二凸部は、互いに光学可干渉距離以上のピッチで形成されている。そのため、本実施形態によれば、非回折性の放射光を得ることができる。
 本発明の一実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
 前記複数の第二凸部は、柱状、錐状または半球状に突出し、格子状配列からずれたパターンで配列されている
 ことが好ましい。
 本発明の一実施形態では、複数の第二凸部は、柱状、錐状または半球状に突出し、格子状配列からずれたパターンで配列されている。そのため、本実施形態によれば、均一な発光を得ることができる。
第一実施形態に係る有機EL素子の基板厚み方向の断面概略図である。 全光束に占める基板モードの光の割合の算出方法を説明する図である。 前記有機EL素子の第一配光分布変換手段の高屈折率層を透光性基板側から平面視した図である。 前記有機EL素子の第一配光分布変換手段の高屈折率層を透光性基板側から平面視した図である。 前記有機EL素子の第一配光分布変換手段の高屈折率層を透光性基板側から平面視した図である。 前記有機EL素子の基板厚み方向の断面概略図であり、第一配光分布変換手段の凹凸構造を説明するための図である。 前記有機EL素子の第一配光分布変換手段における高屈折率層と低屈折率層との界面について図4と同様の方向で断面視して一部拡大した図。 前記有機EL素子の第二配光分布変換手段の形状を説明する斜視図である。 前記有機EL素子の第二配光分布変換手段の形状を説明する斜視図である。 前記有機EL素子の第二配光分布変換手段の形状を説明する斜視図である。 前記有機EL素子の第二配光分布変換手段の形状を説明する斜視図である。 第二実施形態に係る有機EL素子の基板厚み方向の断面概略図である。 第三実施形態に係る有機EL素子の基板厚み方向の断面概略図である。 第四実施形態に係る有機EL素子が備える第二配光分布変換手段の斜視図である。 第四実施形態に係る有機EL素子が備える第二配光分布変換手段の断面図である。 第四実施形態に係る有機EL素子が備える第二配光分布変換手段の平面図である。 第五実施形態に係る有機EL素子が備える第二配光分布変換手段について説明する平面図である。 第六実施形態に係る有機EL素子が備える第二配光分布変換手段の斜視図である。 第六実施形態に係る有機EL素子が備える第二配光分布変換手段の断面図である。 第六実施形態に係る有機EL素子が備える第二配光分布変換手段の平面図である。 第七実施形態に係る有機EL素子が備える第二配光分布変換手段について説明する平面図である。 前記第二配光分布変換手段の他の形状を説明する断面図である。 前記第一配光分布変換手段とは異なる形状の高屈折率層を透光性基板側から平面視した図である。 前記第一配光分布変換手段とは異なる形状の高屈折率層を透光性基板側から平面視した図である。 実施例等の有機EL素子の発光層から放射される光の配光分布の評価方法を説明する概略図である。 参考例の有機EL素子の配光分布図を対比して示す図である。 実施例および比較例の有機EL素子の配光分布図を対比して示す図である。 配光分布図の光束割合を確認する際の有機EL素子の構成を示す概略図である。 配光分布図の光束割合を確認する際の有機EL素子の構成を示す概略図である。
<第一実施形態>
 以下、本発明の第一実施形態を図面に基づいて説明する。
〔有機エレクトロルミネッセンス素子〕
 図1は、第一実施形態に係る有機EL素子1の基板厚み方向の断面概略図である。
 有機EL素子1は、第一電極10と、有機化合物層20と、第二電極30と、第一配光分布変換手段40と、透光性基板50と、第二配光分布変換手段60とをこの順に積層されて構成される。
(透光性基板)
 透光性基板50は、第一電極10と、有機化合物層20と、第二電極30と、第一配光分布変換手段40と、第二配光分布変換手段60とを支持するための平滑な板状の部材である。有機EL素子1は、有機化合物層20から出射された放射光の光取出し方向が、透光性基板50側となる、いわゆるボトムエミッション型の素子である。そのため、透光性基板50は、透光性の部材が用いられ、400nmから700nmまでの可視領域の光の透過率が50%以上であることが好ましい。具体的には、ガラス板、ポリマー板等が挙げられる。ガラス板としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等が挙げられる。またポリマー板としては、ポリカーボネート系樹脂、アクリル系樹脂、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ポリエーテルサルファイド系樹脂、ポリサルフォン系樹脂等を原料として用いてなるものを挙げることができる。透光性基板50の屈折率nは、1.4以上1.6以下とするのが好ましい。
(第一電極)
 第一電極10は、有機化合物層20に隣接して設けられ、電極材料が用いられる。
 第一電極10は、好ましくは、光を反射させる材料で構成され、例えば、Al、Cu、Ag、Au等の金属や合金等で構成される。
 第一電極10は、一層で構成してもよいし、複数層で構成してもよい。光を反射させる材料で構成される層同士を積層させてもよいし、透明な導電性部材で構成される層と光を反射させる材料で構成される層とを積層させてもよい。
(第二電極)
 第二電極30は、有機化合物層20と第一配光分布変換手段40との間に隣接して設けられ、また、有機化合物層20を挟んで第一電極10と対向して設けられている。上述のとおり本実施形態では、有機化合物層20から出射された放射光を透光性基板50側から素子外部へ取り出すため、第二電極30を透明電極とする。この場合、第二電極30の可視領域の光の透過率を10%より大きくすることが好ましい。また、第二電極30のシート抵抗は、数百Ω/□(オーム/スクエア)以下が好ましい。第二電極30の厚さ寸法は、材料にもよるが、通常10nm以上1μm以下、好ましくは10nm以上200nm以下の範囲で選択される。
 本実施形態では、第二電極30が陽極となり、第一電極10が陰極となる。なお、第二電極30を陰極とし、第一電極10を陽極としてもよい。
 第二電極30には、電極材料が用いられ、例えば、ITO(インジウム錫酸化物)や、IZO(登録商標)(酸化インジウム亜鉛)、ZnO(酸化亜鉛)等の透明電極材料が用いられる。第二電極30の屈折率nは、1.8以上2.2以下とするのが好ましい。
(有機発光層)
 有機化合物層20は、第一電極10と第二電極30との間に設けられる。有機化合物層20は、一層又は複数層で構成される。有機化合物層20のうち少なくとも1層は、発光層である。そのため、有機化合物層20は、例えば、一層の発光層で構成されていてもよいし、正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層、正孔障壁層、電子障壁層等の有機EL素子で採用される層を有していてもよい。有機化合物層20は、無機化合物を含んでいてもよい。
 有機化合物層20にはAlq(tris(8-hydroxyquinolinato)aluminium)等の発光材料が用いられ、赤色、緑色、青色、黄色等の単色光を示す構成のものや、それらの組み合わせによる発光色、例えば、白色発光を示す構成のもの等が用いられる。また、発光層を形成するにあたっては、ホスト材料に、ドーパント材料として発光材料をドーピングするドーピング法が知られている。ドーピング法で形成した発光層では、ホスト材料に注入された電荷から効率よく励起子を生成することができる。そして、生成された励起子の励起子エネルギーをドーパント材料に移動させ、ドーパント材料から高効率の発光を得ることができる。また、本発明の一実施形態では、発光層を、一重項励起子による発光を利用する蛍光型発光層、または三重項励起子による発光を利用する燐光型発光層とすることができる。
 有機EL素子1の有機化合物層20において、上述の例示した化合物以外に、有機EL素子において使用される化合物の中から任意の化合物を選択して用いることができる。
(第一配光分布変換手段)
 第一配光分布変換手段40は、有機化合物層20から出射された放射光の配光分布を変換して、透光性基板50へ入射させる。
 第一配光分布変換手段40は、透光性基板50における放射光の全光束に対して占める、透光性基板50を構成する材料の屈折率と第一配光分布変換手段40を構成する材料の屈折率とで定義される全反射角より大きい角度成分の光束の割合が20%以上となるように配光分布を変換する。
 また、別の観点から説明すると、第一配光分布変換手段40は、第二電極30と透光性基板50との間に当該第一配光分布変換手段40が存在する場合に有機EL素子の外部で測定される放射光の全光束のうち、第二電極30と透光性基板50との間に当該第一配光分布変換手段40が存在しなかった場合に透光性基板50に閉じ込められる光束の割合が20%以上となるように配光分布を変換する。
 そして、換言すると、第一配光分布変換手段40は、透光性基板50における放射光の全光束に対して占める基板モードの光の割合が20%以上となるように配光分布を変換する。ここで、基板モードの光の割合が20%以上となる場合とは、有機EL素子1の第二配光分布変換手段60が設けられていない状態で、透光性基板50の光取り出し面側に半球レンズを取り付けて配光分布を測定したときに、配光分布図中の全光束の面積に対して基板モードの光の占める面積の割合が20%以上となる場合をいう。つまり、第一配光分布変換手段40を透光性基板50と第二電極30との間に設けることで、透光性基板50における基板モードの光の割合が、入射した全光束のうち20%以上となることをいう。
 ここで、基板モードの光の割合の算出について説明するため、図2に、ある有機EL素子に半球レンズを取り付けた際の配光分布図を示す。基板モードの光は、上述のように、空気と透光性基板50との界面における全反射により透光性基板50内部に閉じ込められる光の成分であり、図2には全反射が生じる臨界角θcを示した。図2に示す配光分布図において、臨界角θcよりも高角度側の光の成分が基板モードの光に相当し、基板モードの光が占める面積は、領域S2と領域S3で表される。また、全光束の光を示す面積は、図2の臨界角θcよりも低角度側の領域S1と、領域S2および領域S3との合計面積に相当する。よって、基板モードの光の割合は、
     {(S2+S3)/(S1+S2+S3)}×100
という式で算出することができる。
 第一配光分布変換手段40は、透光性基板50及び第二電極30の間に設けられる。
 第一配光分布変換手段40は、第二電極30側から順に高屈折率層41及び低屈折率層42が積層されて構成され、低屈折率層42が透光性基板50に隣接する。高屈折率層41は、低屈折率層42よりも高い屈折率を有し、高屈折率層41の厚さ寸法は、光学可干渉距離以上に形成されている。
 なお、本発明において、第一配光分布変換手段に対する光学可干渉距離は、
  (光学可干渉距離)=λ/{n(△λ)}
で規定される。ここで、λは、有機発光層で生じた放射光の発光スペクトルのピーク波長であり、△λは発光スペクトルの半値幅である。また、nは高屈折率層の屈折率である。
 また、高屈折率層41は、図4に示すように、低屈折率層42との界面に、凸部411及び凹部412で構成される第一凹凸構造としての複数の凹凸部ユニット41Aを有している。凸部411は、図1に示すように、第二電極30側から透光性基板50側へ向かって略円柱状に突出し、略矩形の断面形状を有している。
 図3A、図3B、及び図3Cは、高屈折率層41の一部を透光性基板50側から平面視した図であり、低屈折率層42及び透光性基板50については、説明の都合上、省略してある。図3A、図3B、及び図3Cは、高屈折率層41の凸部411及び凹部412の配置パターンを複数例示するものである。
 配置パターンは、後述する高屈折率層41及び凹凸部ユニット41Aの寸法関係を満たす限りにおいて、図3Bに示すような、凸部411が格子状に配置されたものであったり、図3Aに示すような、稠密構造となるように配置されたものであったり、図3Cに示すような、凸部411同士が接するように配置されたものであってもよいし、このような配置に限られない。また、凸部411と凹部412とが逆の関係になっていてもよい。すなわち、図5の凸部411の位置が凹部412となって、高屈折率層41に穴が設けられた状態であってもよい。
 第一実施形態では、図3Bの配置パターンで高屈折率層41が設けられている。
 図4は、第一実施形態に係る有機EL素子1の基板厚み方向の断面概略図であり、第一配光分布変換手段40の凹凸構造を詳細に説明するための図である。なお、図4は、図3BにおけるIV-IV線で断面を切り出した場合であって、矢印方向に沿って見た断面図を示すものである。
 凹部412は、凸部411が多数配置されていることに伴い、凸部411が配置されていない部分に形成されることになる。そして、図4に示すように、断面視で凸部411及び凹部412が交互に連続して形成され、一つの凸部411及び一つの凹部412で凹凸部ユニット41Aが構成される。低屈折率層42は、高屈折率層41と積層されているため、凹凸部ユニット41Aの凸部411に対応する凹部422、及び凹部412に対応する凸部421を有する。
 図5は、第一配光分布変換手段40の高屈折率層41と低屈折率層42との界面について図4と同様の方向で断面視して一部拡大した図である。
 凸部411の高さ方向に沿った側縁(凸部側縁)411Aが有機EL素子1の光取出し方向(有機化合物層20から透光性基板50へ向かう方向であって、透光性基板50の面に対して鉛直方向)に対して傾斜する角度θは、35度以下であることが好ましい。凸部側縁411Aの当該傾斜角度θを35度以下にすることで、高屈折率層41と低屈折率層42との界面に臨界角θc以上の角度で入射する光Rcを、低屈折率層42内へと効率的に導くことができる。
 本実施形態では、傾斜角度θが略0度である。そのため、凸部411側縁は、光取出し方向に沿った形状となっている。また、凸部411の幅方向に沿った上縁(凸部上縁)411Bは、光取出し方向と直交する方向に沿った形状となっている。さらに、凹凸部ユニット41Aの凹部412の下縁412A(換言すれば、低屈折率層42側から見て、低屈折率層42の凸部の上縁)も、光取出し方向と直交する方向に沿った形状となっている。
 本実施形態では、第一配光分布変換手段40及び凹凸部ユニット41Aの寸法が、光学可干渉距離又は所定の値によって規定される。まず、高屈折率層41と第二電極30との界面から、高屈折率層41と低屈折率層42との界面までの距離dは、光学可干渉距離以上である。
 また、凸部411の高さd、幅d、及び一つの凹凸部ユニット41Aを構成する凸部411と他の凹凸部ユニット41Aを構成する凸部411との間隔dの寸法は、1μm以上であり、好ましくは、5μm以上、さらに好ましくは、20μm以上である。
 なお、第一配光分布変換手段40にて薄膜モードの光を透光性基板50内へ効率的に導き、前述の基板モードの光の割合を20%以上とするには、凸部411の高さd、及び幅d、並びに凸部411同士の間隔dは1mm以下であることが好ましい。
 高さdは、図4のように有機EL素子1を断面視したときに、凸部411の上縁を通り透光性基板50の面に沿う方向の直線と凹部412の下縁を通り透光性基板50の面に沿う方向の直線との距離を示す。
 また、幅dは、図4のように有機EL素子1を断面視したときに、凸部411の左右の凸部側縁411A間の透光性基板50の面に沿う方向の距離を示す。
 さらに、間隔dは、図4のように有機EL素子1を断面視したときに、凸部411の左右どちらかの凸部側縁411Aと、凹部412を介して当該左右どちらかの凸部側縁411Aと対向する他の凸部側縁411Aとの透光性基板50の面に沿う方向の距離を示す。
 凸部411の高さd2、及び幅dは、2.0>d/d>0.2の関係を満たすのが好ましく、本実施形態ではこの関係を満たす。より好ましくは、1.0>d/d>0.5の関係を満たすことが好ましい。このような関係を満たすことで、高屈折率層41と低屈折率層42との界面にある凹凸部ユニット41Aまで透過した光をさらに効率的に低屈折率層42まで透過させることができるので、透光性基板50内へ効率的に放射光を導くことができる。d/dが2.0より大きくなりアスペクト比が大きくなると、凸部側縁411Aで屈折した光が隣接する凸部411に再び入射する割合が高くなって、多重反射などが起こり、光取り出し効率の低下を招くおそれがある。
 本実施形態において、有機EL素子を透光性基板の厚み方向で断面視する場合の、断面位置について説明する。本発明の一実施形態では、有機EL素子を平面視して、少なくとも2つの隣接する凹凸部ユニットを通過する断面切り出し線に沿って当該有機EL素子を切り出して得られる断面を見る。そして、この断面切り出し線の方向及び位置条件は、種々設定できるものであるが、本発明の一実施形態では、少なくとも一の方向及び位置条件で断面を切り出した際に、上記したような光学可干渉距離によって規定される光取出し層及び凹凸部ユニットの寸法を満たしていることが好ましい。
 また、前述したように、有機化合物層20は、それぞれ発光可能な有機発光層が積層されて構成される場合もある。この場合は、複数の有機発光層で生じた放射光のピーク波長のうち、最も大きいものを基準として光学可干渉距離を規定するものとする。例えば、赤色で発光する有機化合物層、緑色で発光する有機化合物層、及び青色で発光する有機化合物層を積層させて、これらの発光色を合成して有機EL素子から白色光を出射させる場合には、赤色光のピーク波長が最も大きいので、赤色光のピーク波長に基づいて光学可干渉距離が規定される。
 このような場合、光学可干渉距離を求めるための半値幅を測定するに当っては、赤色発光分子の発光スペクトルによって規定されるものとする。たとえばピーク波長610nmで半値幅10nmの時には、光学可干渉距離は、約20μmとなる。さらに、演色性に優れた照明装置を得るためには、発光ピークの半値幅が大きい発光分子を用いることが望ましく、たとえば発光ピークの半値幅が60nmのときは、光学可干渉距離は、3.5μm程度となる。したがって、高屈折率層41の距離dとして好ましい範囲は、3μm以上である。また、実際に用いられる照明パネルの基板の厚さが1mm程度であることから、高屈折率層41の膜厚は1mm以下が好ましい。
 高屈折率層41を形成するためには、例えば、チタン系メタロキサンポリマーなど無機酸化物をゾルゲル反応により成膜する手法がある。また,高屈折率を示すチタニア、ジルコニアなど無機酸化物等の微粒子を汎用樹脂に分散させスピンコート法などの塗布法により成膜する手法がある。さらには,エピスルフィド系樹脂材料などを挙げることができる。
 高屈折率層41の屈折率nは、1.8以上2.2以下とするのが好ましい。なお、高屈折率層41の凸部411を構成する材料を、他の部分を構成する材料と異なるものとしてもよい。この場合、両者の屈折率を等しくするか、凸部411の方を低い屈折率で構成するのが好ましい。
 低屈折率層42を構成する材料としては、ガラス材料、ポリマー材料等が挙げられる。ガラス材料としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等が挙げられる。またポリマー材料としては、ポリカーボネート系樹脂、アクリル系樹脂、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ポリエーテルサルファイド系樹脂、ポリサルフォン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂等を原料として用いてなるものを挙げることができる。低屈折率層42の屈折率nは、1.4以上1.6以下とするのが好ましい。なお、低屈折率層42の凸部421を構成する材料を、他の部分を構成する材料と異なるものとしてもよい。この場合、両者の屈折率を等しくするか、凸部421の方を凸部421以外の部分よりも高い屈折率で構成するのが好ましい。
(第二配光分布変換手段)
 第二配光分布変換手段60は、透光性基板50の第一配光分布変換手段40と対向する面とは反対側に隣接して設けられ、透光性基板50に入射した放射光の配光分布を変換して、放射光を外部へと出射させる。第二配光分布変換手段60は、透光性基板50に入射された基板モードの光の角度を、透光性基板50面の法線方向側へと変換し、素子外部へ出射する光(放射モードの光)へと変換する。なお、第二配光分布変換手段60は、透光性基板50に入射した放射モードの光についてはそのまま素子外部へと出射させる。
 図6Aは、本実施形態における第二配光分布変換手段60の斜視図である。図1、図4、図6A、図6B、図6C、及び図6Dに示すように、第二配光分布変換手段60は、透光性基板50の光取り出し側の面に隣接させて配置されベース部601と、このベース部601から光取出し方向に向かって突出する本発明の一実施形態の第二凸部としての凸部602を備える。凸部602は、有機EL素子1の厚さ方向断面で見た時に矩形状であり、凸部602は、ストライプ状に複数本形成されている。凸部602同士の間の凹部が本発明の一実施形態の第二凹部に当たる。このように第二凸部と第二凹部とで、本発明の一実施形態の第二凹凸構造が構成される。以下の実施形態でも同様である。
 本実施形態では、第二配光分布変換手段60は、凸部602の高さ寸法、幅寸法、並びに隣接する凸部602との間隔がいずれも同じ長さであり、周期性を有する第二凹凸構造を有している。なお、第二配光分布変換手段60の当該第二凹凸構造が、非回折性となるような寸法で形成されていれば、有機化合物層20から出射される放射光が白色の場合にも、分光されることなく、高効率な白色発光を得ることができるようになる。
 上述と同様、第二配光分布変換手段60の当該第二凹凸構造が、非回折性の周期構造となるためには、凸部602の高さ寸法、幅寸法、及び凸部同士の間隔が、可視光領域における波長よりも十分に大きい必要があり、通常1μm以上を必要とする。好ましくは、光の可干渉距離以上の大きさであるところの5μm以上、さらに好ましくは、20μm以上である。なお、透光性基板50からの光取出しを効率的に行う意味では、凸部602の高さ寸法、幅寸法、及び凸部同士の間隔は、1mm以下であることが好ましい。
 第二配光分布変換手段60を構成する材料としては、ガラス材料、ポリマー材料等が挙げられる。ガラス材料としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等が挙げられる。またポリマー材料としては、ポリカーボネート系樹脂、アクリル系樹脂、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ポリエーテルサルファイド系樹脂、ポリサルフォン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂等を原料として用いてなるものを挙げることができる。第二配光分布変換手段60の屈折率nc2は、透光性基板50の屈折率と同等でることが好ましい。第二配光分布変換手段60の屈折率nc2と、透光性基板50の屈折率nとが同等であると、透光性基板50と第二配光分布変換手段60との界面で生じる光の反射損失を低減できる。通常、透光性基板として用いられるガラス基板の屈折率は1.5である。その他、有機EL素子用の透光性基板として用いられる材料の中で、比較的屈折率の低い材料としては、1.4程度であり、比較的屈折率の大きな材料としては、1.65程度である。第二配光分布変換手段60の屈折率は、透光性基板50と同等が好ましいため、380nmから780nmの全波長領域屈折率の差を±0.3以内にすることが好ましい。
 なお、第二配光分布変換手段60の凸部602を構成する材料を、ベース部601を構成する材料と異なるものとしてもよい。第二配光分布変換手段60は、ベース部601に凸部602を貼り合わせる構成であってもよい。また、ベース部601および凸部602の狙い厚さ寸法以上の厚さを有する上記材料で形成された板状部材を加工して、凸部602を形成した構成であってもよい。
(有機EL素子の製造方法)
・第一配光分布変換手段の形成
 まず、低屈折率層42を形成する。
 透光性基板50上に低屈折率層42を構成する低屈折率材料を均一に塗布する。ここでは、低屈折材料としてレジストを用いる。次に、第一実施形態に係る凹凸部ユニット41Aが複数配置されたパターンに対応した凹凸形状を有するモールドを加熱し、当該加熱されたモールドを低屈折材料に押し当てて軟化させ、当該凹凸形状を転写する(熱インプリント)。その後、紫外線による露光硬化を行い、30分間180℃で加熱した後、モールド及び低屈折材料を室温程度まで冷却し、モールドを脱型すると低屈折率層42が透光性基板50上に形成される。
 次に、高屈折率層41を形成する。
 透光性基板50上の低屈折率層42に対して、高屈折率層41を構成する高屈折材料を均一に塗布する。ここでは、金属酸化物微粒子を樹脂バインダー中に均一に分散させたインク組成物をスピンコーティング法により塗布する。塗布回数を調整することによって、低屈折率層42の凹凸形状の凹部内に高屈折材料を充填するとともに、高屈折率層41の厚さ寸法(上記距離dに相当)を光学可干渉距離以上にする。その後、インク組成物を乾燥固化させることで、高屈折率層41が形成される。
 低屈折率層42にモールド形成された凹凸形状に対して当該インク組成物が塗布されて、高屈折率層41が形成されるので、当該高屈折率層41は、凹凸部ユニット41Aに対応した形状を有することになる。さらに高屈折率材料を塗布し、平坦化層を設けることで、透明電極が成膜させる側の表面は、高屈折率であり、かつ、表面粗さRaが2nm以下の面が得られる。
 このようして、第一配光分布変換手段40が形成される。
・第二配光分布変換手段の形成
 透光性基板50の第一配光分布変換手段40が形成された面とは反対側の面(光取り出し側の面)に第二配光分布変換手段60を形成する。透光性基板50上に第二配光分布変換手段60を構成する材料を塗布する。ここでは、熱可塑性樹脂材料を用いる。次に、第一実施形態に係る凹凸構造パターンに対応した形状を有するモールドを加熱し、当該加熱されたモールドを熱可塑性樹脂材料に押し当てて軟化させ、当該モールドの凹凸形状を転写する(熱インプリント)。その後、モールド及び熱可塑性樹脂材料を室温程度まで冷却し、モールドを脱型すると第二配光分布変換手段60が透光性基板50の光取り出し側の面上に形成される。
・有機発光層および電極の形成
 第一配光分布変換手段40および第二配光分布変換手段60を形成した後、高屈折率層41上に、第二電極30、有機化合物層20及び第一電極10を順次積層形成する。第一電極10や第二電極30の形成は、真空蒸着法やスパッタリング法等の方法を採用することができる。また有機化合物層20の形成は、真空蒸着法、スパッタリング法、プラズマ法、イオンプレーティング法等の乾式成膜法やスピンコーティング法、ディッピング法、フローコーティング法、インクジェット法等の湿式成膜法等の方法を採用することができる。
 このようにして、複数の凹凸部ユニット41Aを有する第一配光分布変換手段40を備えた有機EL素子1を得ることができる。
(第一実施形態の効果)
 以上のような第一実施形態によれば、次のような効果を奏する。
 有機EL素子1が備える第一配光分布変換手段40は、透光性基板50における放射光の全光束に対して占める基板モードの光の割合が20%以上となるように配光分布を変換する。また、第二配光分布変換手段60は、第一配光分布変換手段40で配光分布が変換された後、透光性基板50に入射された基板モードの光の角度を、透光性基板50面の法線方向側へと変換する。
 そのため、有機EL素子1によれば、第一配光分布変換手段40によって透光性基板50内における基板モードの光の成分の全光束に対して占める割合を20%以上に増やした上で、第二配光分布変換手段60によって増加した当該基板モードの光を透光性基板50面の法線方向側へと変換することができる。つまり、有機EL素子1では、従来、素子内部に閉じ込められていた光の成分を、まず基板モードの光として透光性基板50内部へと導き、この基板モードの光を素子外部へと取り出す。
 ゆえに、有機EL素子1によれば、素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
 また、有機EL素子1によれば、第一配光分布変換手段40において、第二電極30側から順に高屈折率層41及び低屈折率層42が隣接して積層され、凹凸部ユニット41Aが高屈折率層41と低屈折率層42との界面に設けられている。そのため、臨界角以上の角度で高屈折率層41に入射する光は、高屈折率層41と低屈折率層42との界面で全反射せずに、低屈折率層42を透過し、透光性基板50へ入射する。このように、有機EL素子1によれば、透光性基板50内における基板モードの光の成分を増やすことができる。
 また、有機EL素子1によれば、光学可干渉距離以上の膜厚の高屈折率層41を第二電極30及び透光性基板50の間に設けることで、有機化合物層20の発光層からの放射光のうち、表面プラズモンモードに結合する割合が減少し、薄膜モードへの結合する割合が増える。その結果、薄膜モードの光のうち、臨界角以上の角度で高屈折率層41に入射する光が、第二電極30と高屈折率層41との界面で全反射せずに、低屈折率層42まで透過し、最終的に透光性基板50および第二配光分布変換手段60を経て、有機EL素子1の外部へと光が取り出される。
 よって、有機化合物層20の発光層で生じた放射光の取出し効率を向上させることができる。
 また、有機EL素子1によれば、凸部411の高さ寸法d、幅寸法d、及び凸部411同士の間隔dが、可視光領域における波長よりも十分に大きいので、サブミクロン程度の周期性及び突出高さを有する回折格子のように白色光が分光され難い。
 そのため、有機EL素子1によれば、回折性の小さい良好な白色発光を得ることができ、照明装置の光源に適している。
<第二実施形態>
 次に、本発明の第二実施形態を図面に基づいて説明する。
〔有機エレクトロルミネッセンス素子〕
 図7は、第二実施形態に係る有機EL素子2の基板厚み方向の断面概略図である。
 有機EL素子2は、第二配光分布変換手段の形状について、第一実施形態に係る有機EL素子1と相違する。有機EL素子2におけるその他の積層構成は、第一実施形態の有機EL素子1と同様である。第二実施形態の説明において第一実施形態と同一の構成要素は、同一符号や名称を付す等して説明を省略もしくは簡略にする。また、第二実施形態では、第一実施形態で説明したものと同様の材料や化合物を用いることができる。
 有機EL素子2の第二配光分布変換手段60Aは、図6Bや図7に示すように、ベース部601から光取出し方向に向かって突出する断面三角形状の凸部603を備える。凸部603は、図6Bに示すように、ストライプ状に複数本形成されている。
 本実施形態においても、第二配光分布変換手段60Aは、凸部603の高さ寸法、幅寸法、並びに隣接する凸部603との間隔がいずれも同じ長さである、周期性を有する凹凸構造を有している。なお、第二配光分布変換手段60Aの当該凹凸構造が、非回折性となるような寸法で形成されていれば、有機化合物層20から出射される放射光が白色の場合にも、分光されることなく、高効率な白色発光を得ることができるようになる。
 また、第二配光分布変換手段60Aの当該凹凸構造が、非回折性の周期構造となるためには、凸部603の高さ寸法、幅寸法、及び凸部603の断面三角形の頂点間距離が、可視光領域における波長よりも十分に大きい必要があり、通常1μm以上を必要とする。好ましくは、5μm以上、さらに好ましくは、20μm以上である。なお、透光性基板50からの光取出しを効率的に行う意味では、凸部603の高さ寸法、幅寸法、及び凸部同士の間隔は、1mm以下であることが好ましい。
(第二実施形態の効果)
 以上のような第二実施形態によれば、次のような効果を奏する。
 有機EL素子2も、第一実施形態の有機EL素子1が備える第一配光分布変換手段40を備えるため、透光性基板50における放射光の全光束に対して占める基板モードの光の割合が20%以上となるように配光分布を変換する。
 また、第二配光分布変換手段60Aも、第一配光分布変換手段40で配光分布が変換された後、透光性基板50に入射された基板モードの光の角度を、透光性基板50面の法線方向側へと変換する。
 ゆえに、有機EL素子2によれば、素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
<第三実施形態>
 次に、本発明の第三実施形態を図面に基づいて説明する。
 図8は、第三実施形態に係る有機EL素子3の基板厚み方向の断面概略図である。
 有機EL素子3は、第一配光分布変換手段の形状について、第一実施形態に係る有機EL素子1と相違する。有機EL素子3におけるその他の積層構成は、第一実施形態の有機EL素子1と同様である。第三実施形態の説明において第一実施形態と同一の構成要素は、同一符号や名称を付す等して説明を省略もしくは簡略にする。また、第三実施形態では、第一実施形態で説明したものと同様の材料や化合物を用いることができる。
 有機EL素子3の第一配光分布変換手段40Aは、図8に示すように、高屈折率層41が光取出し方向に向かって突出する断面三角形状の凸部413を備え、高屈折率層41だけに着目してみれば、図6Bに示したようなストライプ状に凸部413が形成されている。隣り合う凸部413同士の谷間が凹部414となる。凸部413と凹部414とで、凹凸部ユニット41Bが構成される。低屈折率層42は、凸部413がストライプ状に形成された面を覆うように形成されているため、低屈折率層42も断面三角形状の凸部423と、隣り合う凸部423同士の谷間である凹部424とを備える。
 第一配光分布変換手段40Aにおいて、高屈折率層41と第二電極30との界面から、高屈折率層41と低屈折率層42との界面までの距離dは、光学可干渉距離以上である。また、凸部413の断面三角形状において、底辺の寸法は、2μm以上10mm以下が好ましく、高さ寸法は、2μm以上10mm以下が好ましい。また、凸部413の断面三角形状において、斜辺と底辺とが成す角度は、0度より大きく45度未満であることが好ましく、0度より大きく25度未満であることがより好ましい。
(第三実施形態の効果)
 以上のような第三実施形態によれば、次のような効果を奏する。
 有機EL素子3が備える第一配光分布変換手段40Aによっても、透光性基板50における放射光の全光束に対して占める基板モードの光の割合が20%以上となるように配光分布を変換することができる。
 また、第二配光分布変換手段60は、第一配光分布変換手段40Aで配光分布が変換された後、透光性基板50に入射された基板モードの光の角度を、透光性基板50面の法線方向側へと変換する。
 ゆえに、有機EL素子3によれば、素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
<第四実施形態>
 次に、本発明の第四実施形態を図面に基づいて説明する。
 図9A、図9B、及び図9Cは、第四実施形態に係る有機EL素子が備える第二配光分布変換手段60Dについて説明する図である。図9Aは、第二配光分布変換手段60Dの斜視図であり、図9Bは、第二配光分布変換手段60Dの断面図であり、図9Cは、第二配光分布変換手段60Dの平面図である。
 第四実施形態に係る有機EL素子において、第二配光分布変換手段60Dの他の構成は、第一実施形態の有機EL素子1と同様である。第四実施形態の説明において第一実施形態と同一の構成要素は、同一符号や名称を付す等して説明を省略もしくは簡略にする。また、第四実施形態では、第一実施形態で説明したものと同様の材料や化合物を用いることができる。
 第二配光分布変換手段60Dは、図9Aに示すように、ベース部601上に、直方体状の凸部606を複数有し、図9Aや図9Cに示すように、凸部606は、格子状に配列されて形成されている。凸部606同士の間は、凹部となる。
 図9Bや図9Cに示すように、凸部606の各寸法は、縦寸法L、横寸法L、高さ寸法L、隣接する凸部606同士の間隔Lとする。
 縦寸法Lは、3μm以上10mm以下であることが好ましい。このような寸法範囲とすることで、凸部606は、光学的干渉距離以上のサイズとなり、非回折性の光を得ることができる。
 横寸法Lは、3μm以上10mm以下であることが好ましい。
 間隔Lは、0を超える値である。
 高さ寸法Lは、次の2つの式(4-1)および式(4-2)の少なくともいずれかを満たすことが好ましい。なお、式(4-1)および式(4-2)において、L、L、Lの単位は、μm(マイクロメートル)とする。
   3>L/L>0.5  …(4-1)
   3>L/L>0.5  …(4-2)
 式(4-1)および式(4-2)の少なくともいずれかを満たすように凸部606の寸法を規定することで、開口率の低下を抑制できる。その結果、有機EL素子の発光効率の低下を抑制できる。
 また、L、L、Lは、式(4-3)および式(4-4)の関係を満たすことが好ましい。式(4-3)および式(4-4)において、L、L、Lの単位は、μm(マイクロメートル)とする。
   L+L>3μm…(4-3)
   L+L>3μm…(4-4)
式(4-3)および式(4-4)の関係を満たすと、凸部606のピッチが光学可干渉距離以上となるため好ましい。
 第四実施形態に係る有機EL素子によれば、第二配光分布変換手段60Dが透光性基板50に入射された基板モードの光の角度を、透光性基板50面の法線方向側へと変換するので、素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
<第五実施形態>
 次に、本発明の第五実施形態を図面に基づいて説明する。
 図10は、第五実施形態に係る有機EL素子が備える第二配光分布変換手段60Eについて説明する図である。図10は、第二配光分布変換手段60Eの平面図である。
 第五実施形態に係る有機EL素子において、第二配光分布変換手段60Eの他の構成は、第一実施形態の有機EL素子1と同様である。第五実施形態の説明において第一実施形態と同一の構成要素は、同一符号や名称を付す等して説明を省略もしくは簡略にする。また、第五実施形態では、第一実施形態で説明したものと同様の材料や化合物を用いることができる。
 第二配光分布変換手段60Eは、第四実施形態における第二配光分布変換手段60Dと同様の直方体状の凸部を複数有する点は、同様であるが、その配列が異なる。すなわち、図10に示すように、第二配光分布変換手段60Eの凸部607自体は、凸部606と同様の寸法を有するが、当該凸部607は、ベース部601上において、格子状ではなく、格子状配列から位置がずらされて形成されている。凸部607同士の間の凹部が本発明の一実施形態の第二凹部に当たる。
 第二配光分布変換手段60Eの凸部607は、図10に示されているように、縦寸法L、横寸法L、高さ寸法Lで規定される。図10において、上下方向において隣接する凸部607同士の間隔は、Lで規定され、左右方向において隣接する凸部607同士の間隔は、Lで規定される。また、凸部607を図10に示すように平面視して、その中心(四角形の対角線の交点)Oとした場合、図10において、上下方向において隣接する凸部607の中心O同士の間隔は、上下方向においてLで規定され、左右方向においてLで規定される。
 縦寸法Lは、3μm以上10mm以下であることが好ましい。このような寸法範囲とすることで、凸部607は、光学可干渉距離以上のサイズとなり、非回折性の光を得ることができる。
 横寸法Lは、3μm以上10mm以下であることが好ましい。
 間隔L,Lは、0を超える値である。
 高さ寸法Lは、次の2つの式(5-1)および式(5-2)の少なくともいずれかを満たすことが好ましい。なお、式(5-1)および式(5-2)において、L、L、Lの単位は、μm(マイクロメートル)とする。
   3>L/L>0.5  …(5-1)
   3>L/L>0.5  …(5-2)
 式(5-1)および式(5-2)の少なくともいずれかを満たすように凸部607の寸法を規定することで、開口率の低下を抑制できる。その結果、有機EL素子の発光効率の低下を抑制できる。
 また、Lは、式(5-3)を満たすことが好ましい。なお、式(5-3)において、L、L、Lの単位は、μm(マイクロメートル)とする。
   L+L>L≧0μm  …(5-3)
 また、Lは、式(5-4)を満たすことが好ましい。なお、式(5-4)において、L、L、Lの単位は、μm(マイクロメートル)とする。
   L+L>L≧0μm  …(5-4)
 式(5-3)および式(5-4)の少なくともいずれかを満たすように凸部607の寸法を規定することで、第二配光分布変換手段60Eにおいては、第二配光分布変換手段60Dの凸部606の格子状配列からずれた、凸部607の配列とすることができ、その結果として、均一な発光を得ることができる。
 また、L、L、Lは、式(5-5)および式(5-6)の関係を満たすことが好ましい。L、L、Lの単位は、μm(マイクロメートル)とする。
   L+L>3μm…(5-5)
   L+L>3μm…(5-6)
 そのため、凸部607のピッチが光学可干渉距離以上となる。
 第五実施形態に係る有機EL素子によれば、第二配光分布変換手段60Eが透光性基板50に入射された基板モードの光の角度を、透光性基板50面の法線方向側へと変換するので、素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
<第六実施形態>
 次に、本発明の第六実施形態を図面に基づいて説明する。
 図11A、図11B、及び図11Cは、第六実施形態に係る有機EL素子が備える第二配光分布変換手段60Fについて説明する図である。図11Aは、第二配光分布変換手段60Fの斜視図であり、図11Bは、第二配光分布変換手段60Fの断面図であり、図11Cは、第二配光分布変換手段60Fの平面図である。
 第六実施形態に係る有機EL素子において、第二配光分布変換手段60Fの他の構成は、第一実施形態の有機EL素子1と同様である。第六実施形態の説明において第一実施形態と同一の構成要素は、同一符号や名称を付す等して説明を省略もしくは簡略にする。また、第六実施形態では、第一実施形態で説明したものと同様の材料や化合物を用いることができる。
 第二配光分布変換手段60Fは、図11Aに示すように、ベース部601上に、円柱状の凸部608を複数有し、図11Aや図11Cに示すように、凸部608は、格子状に配列されて形成されている。凸部608同士の間の凹部が本発明の一実施形態の第二凹部に当たる。
 図11Bや図11Cに示すように、凸部608の各寸法は、円柱の直径D、高さ寸法Dとする。また、図11Cに示すように、横方向で隣接する凸部608同士の間隔をDとし、縦方向で隣接する凸部608同士の間隔をDとする。
 直径Dは、2μm以上10mm以下であることが好ましい。
 高さ寸法Dは、2μm以上10mm以下であることが好ましい。
 間隔Dは、2μm以上10mm以下であることが好ましい。また、直径Dと高さ寸法Dは、式(6-1)の関係を満たすことが好ましい。なお、式(6-1)において、D、Dの単位は、μm(マイクロメートル)とする。
  3>D/D>0.5  …(6-1)
 間隔Dは、2μm以上10mm以下であることが好ましい。
 また、隣接する凸部608同士のピッチが光学可干渉距離以上であることが好ましい。
 第六実施形態に係る有機EL素子によれば、第二配光分布変換手段60Fが透光性基板50に入射された基板モードの光の角度を、透光性基板50面の法線方向側へと変換するので、素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
<第七実施形態>
 次に、本発明の第七実施形態を図面に基づいて説明する。
 図12は、第七実施形態に係る有機EL素子が備える第二配光分布変換手段60Gについて説明する図である。図12は、第二配光分布変換手段60Gの平面図である。
 第七実施形態に係る有機EL素子において、第二配光分布変換手段60Gの他の構成は、第一実施形態の有機EL素子1と同様である。第七実施形態の説明において第一実施形態と同一の構成要素は、同一符号や名称を付す等して説明を省略もしくは簡略にする。また、第七実施形態では、第一実施形態で説明したものと同様の材料や化合物を用いることができる。
 第二配光分布変換手段60Gは、第六実施形態における第二配光分布変換手段60Fと同様の円柱状の凸部を複数有する点は、同様であるが、その配列が異なる。すなわち、図12に示すように、第二配光分布変換手段60Gの凸部609自体は、凸部608と同様の寸法を有するが、当該凸部609は、ベース部601上において、格子状ではなく、格子状配列の位置がずらされて形成されている。凸部609同士の間の凹部が本発明の一実施形態の第二凹部に当たる。
 凸部609は、凸部608と同様、円柱の直径D、高さ寸法Dで規定される。また、図12に示すように、凸部609aと横方向で隣接する凸部609bとの中心間を結ぶ線分Labと、凸部609aと斜め方向で隣接する凸部609cとの中心間を結ぶ線分Lacとがなす角度θによって、凸部609の位置をずらす程度が規定される。
 角度θは、0度<θ<180度の範囲で設定される。
 また、線分Labおよび線分Lacの長さが、Lab>D、およびLac>Dであり光学可干渉距離以上であることが好ましい。つまり、凸部609aのピッチが光学可干渉距離以上であることが好ましい。
 また、直径Dと高さ寸法Dは、式(7-1)の関係を満たすことが好ましい。なお、式(7-1)において、D、Dの単位は、μm(マイクロメートル)とする。
  3>D/D>0.5  …(7-1)
 第七実施形態に係る有機EL素子によれば、第二配光分布変換手段60Gが透光性基板50に入射された基板モードの光の角度を、透光性基板50面の法線方向側へと変換するので、素子内部に閉じ込められていた光の成分をより多く素子外部へと取り出すことができ、外部量子効率を向上させることができる。
〔実施形態の変形〕
 なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲で以下に示される変形をも含むものである。
 第二配光分布変換手段60としては、上記実施形態で示した形状の他、図6Cに示したような断面半円状に突出する凸部604を有する第二配光分布変換手段60Bや、図6Dに示したような矩形状の台座上に断面半円状に突出する凸部605を有する第二配光分布変換手段60Cとしても良い。
 また、第二配光分布変換手段60Fのように円柱状の凸部608を格子状に整列させたものとは異なり、図13に示すような半球状の凸部611を格子状に整列させた第二配光分布変換手段60Jであってもよい。この場合、当該半球の直径は、3μm以上10mm以下が好ましい。
 また、三角錐は円錐状などの錘状の第二凸部(凸部604等)としても良い。
 さらに、半球レンズ、円柱レンズ、シリンドリカルレンズや等も用いることができる。
 その他、透光性基板50内に閉じ込められた基板モードの光を透光性基板50面の法線方向側へと放射分布を変換できるものであれば、例示した態様のものに限定されない。
 第一実施形態および第二実施形態では、凹凸部ユニット41Aの凸部411は、第二電極30側から透光性基板50側へ向かって円柱状に突出し、図4に示すように、略矩形の断面形状を有しているが、その他の形状であってもよい。
 図14A、および図14Bは、図3A、図3B、及び図3Cと同様に、高屈折率層41の一部を透光性基板50側から平面視した図である。図14Aや図14Bに示すように、平面視して四角形状となるように突出する四角柱状の凸部411であってもよい。そして、図14Aに示すように、格子状に配置されたり、図14Bに示すように、稠密構造となるように配置されたりしてもよい。その他にも、凸部411が千鳥格子状に配置(図示せず)されていてもよい。
 そして、凸部411同士の間隔、幅、及び高さが全ての凹凸部ユニット41Aにおいて同じでなくてもよい。さらに、凸部411が規則的に配置されていなくとも、ランダムに配置されていてもよい。
 さらに、凹凸部ユニット41Aを規定する上記高さd、上記幅d、及び上記間隔dの寸法関係は、必ずしも全ての凹凸部ユニット41Aが満たしている必要は無く、少なくとも一つの凹凸部ユニット41Aが満たしていれば良い。
 また、第一実施形態で説明した有機EL素子1において、図3BのIV-IV線で切り出した断面でなく、図3BのX-X線で切り出した断面で、上記した光学可干渉距離によって規定される第一配光分布変換手段40及び凹凸部ユニット41Aの寸法関係を満たしていれば良い。
 第一配光分布変換手段40および第二配光分布変換手段60の形成方法は、上記実施形態で説明したものに限られない。
 例えば、第一配光分布変換手段40については、高屈折率層41を構成する材料からなり、厚みが上記距離dと上記高さdの合計寸法以上のフィルムに対して、複数の凹凸部ユニット41Aの形状に対応するパターンを転写して凹凸を形成する。その後、当該凹凸が形成された高屈折率層41の面に対して、低屈折率層42を構成する材料からなる溶液を塗布して低屈折率層42を形成することで、第一配光分布変換手段40が形成される。なお、これとは逆に、低屈折率層42を構成する材料からなるフィルムに凹凸を形成しておいて、高屈折率層41を構成する材料からなる溶液を塗布して高屈折率層41を形成する方法でもよい。
 他の形成方法としては、例えば、高屈折率層41を構成する材料からなり、厚みが上記距離dの寸法以上の基材フィルム上に、チタニアやジルコニアの微粒子が分散した樹脂バインダーを塗布して複数の凹凸部ユニット41Aの形状に対応する凹凸を形成する。そして、当該凹凸が形成された面に対して、低屈折率層42を構成する材料からなる溶液を塗布して低屈折率層42を形成することで、第一配光分布変換手段40が形成される。なお、ここでも高屈折率層41と低屈折率層42とを逆にして形成する方法でもよい。そして、当該分散される微粒子の屈折率nは、n≦nの関係を満たす。
 このように形成した第一配光分布変換手段40と透光性基板50とは、例えば、低屈折率層42を構成する材料と屈折率が略同等の接着剤等で両者を貼り合わせることで積層される。
 上記実施形態では、有機EL素子をボトムエミッション型素子として説明したが、必ずしもこれに限定されるものではない。例えば、トップエミッション型素子の場合にも適用し得る。
 次に、実施例を挙げて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例の記載内容に何ら制限されるものではない。
 本実施例では、有機EL素子を作製し、駆動試験を行い、配光分布図を確認すると共に、外部量子効率を測定した。
<1>有機EL素子の作製
〔実施例1〕
(1)第一配光分布変換手段の形成
(1-1)低屈折率層の形成
 新日鐵化学株式会社製レジスト材(NEX907)をキシレンに溶解したものを、低屈折率層形成用の塗布液とした。次に、この塗布液を、25mm×25mm×0.7mm厚(日本板硝子製、NA35)、屈折率:1.50(波長=550nm)のガラス基板(透光性基板)上にスピンコーティング法により塗布した。塗布条件は、1000rpmで60秒間、回転を保持した。
 その後、180℃のホットプレート上で20分間保持し、塗布液の乾燥を行いレジスト膜を形成した。レジスト膜の膜厚を測定したところ、20μmであった。
 屈折率の測定は、ジェーエー・ウーラム社製エリプソメーターを用いて測定した。屈折率測定値は1.50(波長=550nm)であった。以下の屈折率の測定も同様にして行った。
 次に、熱インプリント法によって、凹凸部ユニットが複数配置されたパターン(第一配光分布変換パターン)を上記レジスト膜に転写した。20mm×20mm×0.7mm厚のシリコン基板にフォトリソグラフィー法により形成した第一配光分布変換パターンを有する金型(モールド)を用いた。第一配光分布変換パターンとしては、図14Aに示す立方体状の凸部が格子状に配列したパターンであって、当該立方体は、縦3μm、横3μm、高さ3μmであって、各立方体同士が3μm間隔で、格子状に形成されているパターン(以下、この形状をグレーティングという場合がある。)を用いた。
 上記レジスト膜と第一配光分布変換パターンとが向き合うようにガラス基板と上記金型とを予め重ね合わせ、熱インプリント装置のステージに置いた。上記レジスト膜に対して圧力2MPaで上記金型を押し当て、上記レジスト膜の温度が120℃となるように、加熱温度を設定した。上記レジスト膜を軟化させるために3分間、この状態を保持し、その後、ステージおよび対向板の加熱を停止し、自然冷却した。上記金型と上記レジスト膜との温度が室温に戻ったところで圧力を開放し、紫外線露光によるレジスト材の硬化を行い、上記レジスト成膜基板と上記金型を取り出した。両者を離してガラス基板上に第一配光分布変換パターンが転写された低屈折率層であるレジスト膜を得た。上記レジスト膜を原子間力顕微鏡で観察したところ、縦3μm、横3μm、深さ3μmの立方体状に窪む凹部が3μm間隔で、格子状に形成されていた。
(1-2)高屈折率層の形成
 高屈折率材料として、酸化チタン微粒子と樹脂との混合材料を用いた。酸化チタン微粒子として、テイカ株式会社製の高透明性微粒子酸化チタンスラリー(酸化チタン微粒子径:15nm~25nm、溶剤プロピレングリコールモノメチルエーテル)を、また、樹脂として、新日鐵化学株式会社製レジスト材(NEX907)を用いた。両者の固形分質量比として、酸化チタン微粒子スラリー:レジスト溶液=5.0:5.0、となるように高屈折率層形成用のインクを調整した。
 高屈折材料膜の屈折率を測定するために上記高屈折率層形成用インクを別のガラス基板上にスピンコーティング法により塗布した。その後、上記インクの乾燥を100℃で行なって高屈折材料膜を形成した。高屈折材料膜の膜厚を測定したところ、1.8μmであった。また、高屈折材料膜の屈折率を測定したところ、1.83(波長=550nm)であった。
 上記熱インプリントにて第一配光分布変換パターンを形成した透光性基板上のレジスト膜(低屈折率層)の上に、上記高屈折率層形成用インクをスピンコーティング法により塗布した。塗布条件は、1500rpmで60秒間、回転を保持した。その後、さらに3回高屈折率層形成用インクをスピンコートし、180℃のホットプレート上で20分間保持し、上記高屈折率層形成用インクの乾燥を行った。高屈折率層の乾燥が十分に成された後、剥離材が塗布された平坦なポリエチレンフィルムの表面を高屈折率層に圧力2MPaで押し付け平坦化処理を行なった。180℃のホットプレート上で60分間保持し、上記高屈折率層形成用インクの乾燥を行った後、紫外線露光によるレジスト材の硬化を行い、ポリエチレンフィルムを剥離し高屈折材料膜を形成した。
 ガラス基板を基板厚み方向に沿って切断し、その断面を原子間力顕微鏡により観察したところ、ガラス基板側より、上記レジスト膜(低屈折率層)と上記高屈折率材料膜(高屈折率層)とが積層した、グレーティング形状の第一配光分布変換手段が形成されていた。そして、上記第一実施形態で説明した第一配光分布変換手段における高屈折率層、低屈折率層及び凹凸部ユニットの各寸法は、距離d=10μm、高さd=3μm、幅d=3μm、及び間隔d=3μmとなっていた。
(2)第二配光分布変換手段の形成
 次に、ガラス基板の第一配光分布変換手段が形成された面とは反対側の面(光取り出し側の面)に第二配光分布変換手段を形成した。
 具体的には、まず、ガラス基板の光取り出し側の面上に、屈折率1.5のインデックスマッチングオイルを部分的に塗布し、このインデックスマッチングオイル上にBK7ガラス製の直径4mmの半球レンズを正方格子状に配列させて接着した。
(3)電極および有機化合物層の形成
 次に、第一配光分布変換手段および第二配光分布変換手段を形成したガラス基板に対して、電極および有機化合物層を積層させた。
 まず、第一配光分布変換手段の高屈折率層上に、IZOを蒸着し、膜厚110nmのIZO膜を成膜し、透明電極(第二電極)を形成した。
 このIZO膜上に、正孔注入性の化合物HI-1を蒸着し、膜厚5nmの正孔注入層を形成した。
 この正孔注入層上に、正孔輸送性の化合物HT-1を蒸着し、膜厚145nmの第一正孔輸送層を形成した。
この第一正孔輸送層上に、正孔輸送性の化合物HT-2を蒸着し、膜厚10nmの第二正孔輸送層を形成した。
 さらに、この第二正孔輸送層上に、ホスト材料として化合物GH-1と、蛍光ドーパント材料として化合物GD-1とを共蒸着し、膜厚25nmの発光層を形成した。この発光層内における化合物GD-1の濃度は5質量%であった。化合物GD-1の極大発光ピーク波長は、520nmであった。
 そして、この発光層上に、電子輸送性の化合物ET-1を蒸着し、膜厚5nmの第一電子輸送層を形成した。
 次に、この第一電子輸送層上に、電子輸送性の化合物ET-2を蒸着し、膜厚30nmの第二電子輸送層を形成した。
 次に、この第二電子輸送層上に、電子輸送性の化合物ET-3を蒸着し、膜厚5nmの第二電子輸送層を形成した。
 そして、この第三電子輸送層上に、LiFを成膜速度0.1オングストローム/minで蒸着し、電子注入性電極(陰極)としての膜厚1nmのLiF膜を形成した。
 このLiF膜上に、金属Alを蒸着し、膜厚80nmの金属陰極を形成した。
 このようにして、実施例1の有機EL素子を作製した。
〔実施例2〕
 第一配光分布変換手段の凹凸構造を、高さ寸法25μm、底辺寸法50μmの断面三角形状の凸部が複数隣接したストライプ状(断面三角波状)に形成したもの(図6Bおよび図7参照)を用いた以外は、実施例1の有機EL素子と同様にして作製した。なお、以下、実施例2の有機EL素子で用いた第一配光分布変換手段の形状をプリズムシート形状という場合がある。
〔比較例1〕
 実施例1において、第一配光分布変換手段を形成しなかった以外は、実施例1と同様にして有機EL素子を作製した。つまり、透光性基板上に第二配光分布変換手段を形成し、透光性基板の反対面側には直接、電極および有機化合物層の形成をした。
〔参考例1~3〕
 また、実施例1、実施例2および比較例1の有機EL素子の配光分布図と比較するため、参考用として参考例1~3の有機EL素子も作製した。
 参考例1の有機EL素子は、実施例1において、第一配光分布変換手段および第二配光分布変換手段を形成しなかったこと以外は、実施例1と同様にして有機EL素子を作製した。つまり、透光性基板上に直接、電極および有機化合物層の形成をした。
 参考例2の有機EL素子は、実施例1において、第二配光分布変換手段を形成しなかったこと以外は、実施例1と同様にして有機EL素子を作製した。
 参考例3の有機EL素子は、実施例2において、第二配光分布変換手段を形成しなかったこと以外は、実施例1と同様にして有機EL素子を作製した。
 以上の実施例1~2、比較例1、参考例1~3の有機EL素子は、IZOからなる透明電極からAlからなる金属陰極までの層構成は共通であり、透明電極よりも透光性基板側(光取り出し側)における積層構成がそれぞれ異なることになる。
<2>駆動試験
 有機EL素子の駆動試験条件としては、電流密度が10mA/cmとなるように有機EL素子に電圧を印加し、そのときのEL発光スペクトルを分光放射輝度計(CS-1000:コミカミノルタ社製)にて計測した。
 外部量子効率は、全放射角度の放射光について測定して得られた分光放射輝度スペクトル(波長380nmから780nm)に基づいて算出した。
 図15は、作製した有機EL素子から放射される光の配光分布の評価方法を説明する概略図である。
 作製した有機EL素子の光取り出し面側から出射される放射光について、朝日分光株式会社製配光分布測定装置IMS-5000を用い、受光部9の角度を変化させながら測定した。図15に示すように、透光性基板50の法線方向をθ=0度とし、-90度≦θ≦90度の範囲で5度おきに受光部9の測定位置を変化させて、それぞれの角度におけるEL発光スペクトルを計測した。
 なお、図15については、比較例1の有機EL素子、すなわち、透光性基板50と第二電極30との間に第一配光分布変換手段を備えず、第二配光分布変換手段としての半球レンズ8が装着された有機EL素子の場合の測定方法の概略を示している。また、透光性基板50の光取り出し面側には、半球レンズ8の直径に合わせて開口する遮光マスク81を設けた。各有機EL素子の発光面積は、10mm×10mmであり、遮光マスク81には、中心に直径4mmの穴(アパーチャー)を設けた。配光分布測定装置の受光部9の検出エリアの直径は10mmである。直径4mmのアパーチャーからの発光を、直径10mmの検出エリアで測定した。具体的な測定方法としては後述のとおりに行った。
 また、放射光のS偏光成分またはP偏光成分を選択的に測定する場合には、有機EL素子から出射してから受光部9に入射するまでの光の経路上に各偏光成分(S偏光またはP偏光)に対応した偏光板を設置した。
 図16には、参考例1~3の有機EL素子から放射される輝度スペクトルのピーク波長に対応し、波長520nmの放射光の配光分布図を対比して示している。また、図16には、測定光成分ごと、すなわち、全成分、S偏光成分およびP偏光成分の配光分布図が比較のために示されている。
 図17には、比較例1および実施例1,2の有機EL素子から放射される波長520nmの放射光の配光分布図が対比して示されている。また、図17には、測定光成分ごと、すなわち、全成分、S偏光成分およびP偏光成分の配光分布図が比較のために示されている。さらに、図17には、配光分布図毎に上述の基板モードの光の割合が示されている。
 また、図16および図17には、参考例1の有機EL素子を基準とした場合の各有機EL素子の外部量子効率(EQE)が相対値として示されている。
 なお、図16および図17における配光分布図は、それぞれ、正面(θ=0度)の発光強度(単位:W/sr-1・nm-1・m-2)の大きさで規格化したものであり、発光波長520nmにおける角度依存性を示している。
 図16に示された第二配光分布変換手段を備えない比較例1~3の有機EL素子では、法線方向(θ=0度)から高角度側になるにつれ、発光強度が弱くなっている。特に、第一配光分布変換手段も備えない参考例1の有機EL素子では、その傾向が顕著である。一方、第一配光分布変換手段を備える参考例2および参考例3の有機EL素子は、高角度側の基板モードの光を透光性基板まで導くことが可能になり、外部量子効率(光取り出し効率)の相対値は、参考例1に対して1.2倍となった。
 図17に示された第一配光分布変換手段(グレーティング形状またはプリズムシート形状)および第二配光分布変換手段(半球レンズ)を備えた実施例1および実施例2の有機EL素子は、高角度側の発光強度が、参考例1~3や比較例1の有機EL素子よりも強く、光取り出し効率は、参考例に対して1.6倍~1.9倍程度となり、第二配光分布変換手段だけを備えた比較例1や、第一配光分布変換手段だけを備えた参考例2、3の有機EL素子よりも高い外部量子効率を示した。実施例1および実施例2の有機EL素子では、S偏光成分およびP偏光成分の配光分布図を比べると、P偏光成分の基板モードの光の割合が28%以上となっており、比較例1の有機EL素子の12.70%と比べると2倍以上の基板モードの光取り出しが達成できたことが分かる。S偏光成分についても同様に、実施例1および実施例2の有機EL素子では、比較例1の有機EL素子の2倍以上の基板モードの光取り出しが達成できた。その結果、S偏光成分とP偏光成分とを合わせた全成分でみても、実施例1および実施例2の有機EL素子では、基板モードの光の割合が38%となり、比較例1の有機EL素子の2倍以上の基板モードの光取り出しが達成できた。そして、基板モードの光の割合が増えたところで、第二配光分布変換手段にて素子外部へと効率的に出射させる。
 つまり、有機EL素子において、第一配光分布変換手段と第二配光分布変換手段とを組み合わせることで、それぞれの変換手段の機能が相乗的かつ効率的に発揮し、第一配光分布変換手段または第二配光分布変換手段だけを備えた素子と比べると、外部量子効率が顕著に向上することが分かった。
 また、図17に示されているように比較例1の有機EL素子は、配光分布図の35度付近に突出したピークが表れており、放射角度範囲において発光強度のばらつきが大きいことが分かる。一方で、実施例1や実施例2の有機EL素子では、比較例1のように発光強度のばらつきが少ないことが分かる。よって、有機EL素子において、第一配光分布変換手段と第二配光分布変換手段とを組み合わせることで、より均一な発光を得られることが分かった。
 なお、「前記透光性基板における前記放射光の全光束に対して占める、前記透光性基板を構成する材料の屈折率と前記第一配光分布変換手段を構成する材料の屈折率とで定義される全反射角より大きい角度成分の光束の割合が20%以上となるように配光分布を変換する」という文言は、次のように説明される。
 図18A及び図18Bには、有機EL素子において、第二電極30と透光性基板50との間に第一配光分布変換手段40が存在しない場合と(図18A)、存在する場合と(図18B)を比較する図が示されている。
 図18Aには、透光性基板50の光取り出し面側に半球レンズ8(第二配光分布変換手段60に相当する)が取り付けられ、その周囲には、遮光マスク81が取り付けられ、第一配光分布変換手段40を有さない有機EL素子が示されている。
 図18Bには、それぞれ凹凸構造を備えた第一配光分布変換手段40と第二配光分布変換手段60とをさらに備えた有機EL素子が示されている(凹凸構造は、図6Bや図7参照)。また、第二配光分布変換手段60の光取り出し面側には、遮光マスク81との間にインデックスマッチングオイル82(屈折率:1.5)が塗布された層が形成されている。
 上記文言は、図18Bのように素子を構成して配光分布を測定し、透光性基板50内の全光束の配光分布を確認したときに、透光性基板50を構成する材料の屈折率と第一配光分布変換手段40の第一凹凸構造(凹凸部ユニット)41Aの低屈折率層42を構成する材料の屈折率とで定義される全反射角より大きい角度成分の光束の割合が20%以上となることをいう。
 また、「第一配光分布変換手段は、前記第二電極と前記透光性基板との間に当該第一配光分布変換手段が存在する場合に前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部で測定される放射光の全光束のうち、前記第二電極と前記透光性基板との間に当該第一配光分布変換手段が存在しなかった場合に前記透光性基板に閉じ込められる光束の割合が20%以上となるように配光分布を変換する」という文言は、次のように説明される。
 この文言は、図18Aおよび図18Bのように素子を構成して測定した配光分布と比較して、図18Aの有機EL素子から出射される光束に対して、図18Bの有機EL素子から出射される光束が1.2倍以上になっていることをいう。
(実際に行った配光分布の測定方法)
 配光分布測定装置の受光部9の検出エリアの直径は10mmである。直径4mmのアパーチャーからの発光を、直径10mmの検出エリアで測定するため、正面から測定するときと、斜めから測定するときとで、射影面積の変化がないような測定が可能となる。
 直径4mmの半球レンズを用いて測定した結果、光取り出し効率の向上が得られた。よって、幾何光学の範囲で現象が取り扱える範囲であるところの、直径数10μmのレンズ1個からの放射を測定した場合でも、直径4mmの半球レンズを用いた場合と同じ効果が得られると容易に考えられる。
 よって、比較例1、実施例1,2の第二配光分布変換手段が半球レンズの場合には、図18Aおよび図18Bのように素子を構成(加工)して配光分布を測定すると、図15に示す構成(加工前)の配光分布とほぼ同一になる。
 なお、上記実施形態で説明した凹凸形状には、上述の図面において図示された形状を含む。
 本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、照明装置の他に、ディスプレイ、携帯電話、プリンタヘッド等の発光素子としても用いられる。
 1,2…有機エレクトロルミネッセンス素子(有機EL素子)
  10…第一電極
  20…有機化合物層
  30…第二電極
  40…第一配光分布変換手段
  41…高屈折率層
  42…低屈折率層
  41A,41B…凹凸部ユニット(第一凹凸構造)
  411,413…凸部
  412,414…凹部
  50…透光性基板
  60,60A~60H,60J…第二配光分布変換手段
  602~611…凸部(第二凸部)

Claims (6)

  1.  第一電極と、前記第一電極と対向して設けられる第二電極と、前記第一電極と前記第二電極との間に設けられ、少なくとも発光層を有する有機化合物層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
     前記第二電極の前記第一電極と対向する面とは反対側に設けられる透光性基板と、
     前記第二電極と前記透光性基板との間に設けられ、第一凹凸構造を有し、前記発光層から出射された放射光の配光分布を変換して前記透光性基板へ入射させる第一配光分布変換手段と、
     前記透光性基板の前記第一配光分布変換手段と対向する面とは反対側に設けられ、第二凹凸構造を有し、前記透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる第二配光分布変換手段と、を備え、
     前記第一配光分布変換手段は、前記透光性基板における前記放射光の全光束に対して占める、前記透光性基板を構成する材料の屈折率と前記第一配光分布変換手段を構成する材料の屈折率とで定義される全反射角より大きい角度成分の光束の割合が20%以上となるように配光分布を変換する、
     ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
  2.  第一電極と、前記第一電極と対向して設けられる第二電極と、前記第一電極と前記第二電極との間に設けられ、少なくとも発光層を有する有機化合物層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
     前記第二電極の前記第一電極と対向する面とは反対側に設けられる透光性基板と、
     前記第二電極と前記透光性基板との間に設けられ、前記発光層から出射された放射光の配光分布を変換して前記透光性基板へ入射させる第一配光分布変換手段と、
     前記透光性基板の前記第一配光分布変換手段と対向する面とは反対側に設けられ、第二凹凸構造を有し、前記透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる、第二配光分布変換手段と、を備え、
     前記第一配光分布変換手段は、前記第二電極と前記透光性基板との間に当該第一配光分布変換手段が存在する場合に前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部で測定される放射光の全光束のうち、前記第二電極と前記透光性基板との間に当該第一配光分布変換手段が存在しなかった場合に前記透光性基板に閉じ込められる光束の割合が20%以上となるように配光分布を変換する
     ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
  3.  第一電極と、前記第一電極と対向して設けられる第二電極と、前記第一電極と前記第二電極との間に設けられ、少なくとも発光層を有する有機化合物層とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
     前記第二電極の前記第一電極と対向する面とは反対側に設けられる透光性基板と、
     前記第二電極と前記透光性基板との間に設けられ、前記発光層から出射された放射光の配光分布を変換して前記透光性基板へ入射させる第一配光分布変換手段と、
     前記透光性基板の前記第一配光分布変換手段と対向する面とは反対側に設けられ、第二凹凸構造を有し、前記透光性基板に入射した前記放射光の配光分布を変換して前記放射光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと出射させる第二配光分布変換手段と、を備え、
     前記第一配光分布変換手段は、前記第二電極側に配置された高屈折率層と、前記透光性基板側に配置され、前記高屈折率層と隣接する低屈折率層とを備え、
     前記高屈折率層と前記低屈折率層との界面には、凸部および凹部で構成される複数の凹凸部ユニットが形成されている
     ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
  4.  請求項1または請求項2に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
     前記光束がP偏光成分のみである
     ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
  5.  請求項1から請求項3までのいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
     前記第二凹凸構造は、前記有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へ向かって突出する複数の第二凸部と、この第二凸部同士の間に設けられた複数の第二凹部とを有し、
     前記複数の第二凸部は、互いに光学可干渉距離以上のピッチで形成されている
     ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
  6.  請求項5に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
     前記複数の第二凸部は、柱状、錐状または半球状に突出し、格子状配列からずれたパターンで配列されている
     ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
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