JP6154580B2 - 有機エレクトロルミネッセンス素子、及び有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法、並びに電子機器 - Google Patents

Description

本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子、及び有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法、並びに有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた電子機器に関する。

陽極と陰極との間に発光層を含む有機薄膜層を備え、陽極から発光層に注入された正孔と陰極から発光層に注入された電子とが有機薄膜層で再結合し、その再結合によって生じる励起子（エキシトン）エネルギーによって発光を得る有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子という場合がある。）が知られている。
有機ＥＬ素子においては、自発光型素子としての利点を活かし、発光効率、画質、消費電力、さらには薄型のデザイン性に優れた発光素子として期待されている。

有機ＥＬ素子の光学設計において、発光効率を向上させるために、光学干渉距離の調整が行われている。正孔輸送層などの有機層の膜厚を調整することで、実効的な発光効率の向上や発光スペクトルの変調が可能であり、素子設計において不可欠な手法となっている。
しかしながら、光学干渉距離の調整だけでは素子内部に閉じ込められた光を取り出すことはできない。そこで、素子内部に閉じ込められた光を効率良く取り出すための構造が提案されている（例えば、特許文献１〜２参照）。

特許文献１には、特定の形状の五面体構造の光学素子がマトリックス状に配置された光学シートを、基板の光出射面に設けた有機ＥＬ素子が記載されている。
特許文献２には、断面三角形の複数本のストライプ状の周期構造単位を有する拡散板を、基板に接着した有機ＥＬ光源装置が記載されている。特許文献２の有機ＥＬ光源装置では、この拡散板の他、拡散板と同様の形状の反射板が封止基板側に設けられている。

また、従来、図１５に示すような光取り出し構造も提案されている。図１５は、有機ＥＬ素子１００の透光性基板１３０における面状の発光領域１１０に対応させて、半球レンズ１２０を取り付けた構造を示す断面図である。なお、図１５においては、電極や発光層は省略する。

特開２００７−５２７７号公報 特開２００９−２６６４２９号公報

特許文献１に記載された光学シートや、特許文献２に記載された拡散板によれば、有機ＥＬ素子内部に閉じ込められた光を素子外部へと取り出すことが可能になるものの、有機ＥＬ素子を照明装置や表示装置等の電子機器の光源に採用するにあたっては、更なる光取り出し効率の向上と、均一な光取り出しが必要である。
また、図１５に示すような光取り出し構造としての半球レンズ１２０の場合、発光領域１１０からの光は、様々な角度の方向に向けて放射される。外部に出射される光の強度は、半球レンズ１２０の中心から離れた位置の方が、半球レンズ１２０の中心、またはその近傍に対応する位置と比べて、弱くなる。これは、半球レンズ１２０の中心から離れた位置で入射した放射光は、半球レンズ１２０内部で反射して効率的に外部へと出射しないためと考えられる。ここで、図１６は、上述の図１５に示す構造を稠密構造で配列した状態を、透光性基板１３０面の法線方向で見た時の平面図である。図１６においては、半球レンズ１２０から出射された光の強度を色の濃淡で表現しており、半球レンズ１２０の中心、すなわち、円の中心部から外周に向かうに従って徐々に色が薄くなっている。図１６に示すように、半球レンズ１２０の中心から離れるほど強度が弱くなっており、複数の半球レンズ１２０を稠密構造で配列したとしても、均一な光取り出しが難しい。

本発明の目的は、光取り出し効率を向上させること、および素子外部へ取り出す光の均一性を向上させることのできる有機ＥＬ素子を提供すること、およびその有機ＥＬ素子の製造方法を提供すること、並びに、当該有機ＥＬ素子を備えた電子機器を提供することである。

本発明の一実施形態の有機ＥＬ素子は、
第一電極と、
前記第一電極と対向して設けられる第二電極と、
前記第一電極と前記第二電極との間に設けられ、発光層を有する有機化合物層と、
前記第二電極の前記第一電極と対向する面とは反対側に設けられる透光性基板と、
前記透光性基板の前記第二電極と対向する面、及び前記透光性基板の前記第二電極と対向する面とは反対側の面の少なくともいずれかに隣接して設けられる光取出層と、を備え、
前記光取出層は、前記発光層から放射される放射光の光取り出し方向に突出する複数の凸部を有し、
前記凸部は、前記透光性基板の厚さ方向の少なくとも一つの断面が左右非対称に形成され、かつ前記透光性基板面の法線方向に対してｎ回対称ではなく（ただしｎは２以上の整数である）、
一つ又は複数の前記凸部で構成される凸部ユニットが複数形成され、
前記複数の凸部ユニットは、前記透光性基板面の法線方向に対して回転対称に配置されていることを特徴とする。

本発明の一実施形態の有機ＥＬ素子では、発光層から放射された放射光は、透光性基板を通じて有機ＥＬ素子外部へと放射される。その際、当該放射光は、特定形状の複数の凸部を有し、特定配列パターンで凸部ユニットが形成された光取出層に入射される。凸部は、少なくとも一つの断面で左右非対称の形状であり、透光性基板面の法線方向に対して１回対称に形成されている（回転対称性が無い）。そのため、半球レンズのように回転対称性のある構造と比べて、発光面に対して法線方向から臨界角に至る放射角の放射光と、臨界角以上の角度に放射される放射光とを、少ない反射損失で素子外部へ取り出すことができる。さらに、凸部ユニットが透光性基板面の法線方向に対して回転対称に配置されているので、指向性の少ない光取り出しができる。
よって、本発明の一実施形態によれば、光取り出し効率を向上させること、および素子外部へ取り出す光の均一性を向上させることのできる有機ＥＬ素子を提供することが出来る。
なお、左右非対称とは、断面視で、凸部の底辺の二等分線によって区分される凸部の右側部分と左側部分との形状が非対称であることをいい、凸部をある断面で切り出したときに左右非対称に形成されていればよく、すべての断面において、左右非対称に形成されていなくてもよい。
また、凸部が１回対称に形成されているとは、透光性基板面の法線方向に回転軸を取り、平面内で３６０度回転させたときに、凸部の形状が回転前の形状と重なるような回転軸が存在する形状のことをいう。
また、凸部ユニットが回転対称に配置されるとは、凸部ユニットを区画する領域内のある点を透光性基板面の法線方向に通過する軸を回転中心軸として平面内で回転させ、３６０度／ｎ回転させると元の凸部ユニットの形状に重なることをいい、ｎは２以上の整数である。

また、本発明の一実施形態の有機ＥＬ素子では、前記凸部は、湾曲面を少なくとも一部に有することが好ましい。

本発明の一実施形態の有機ＥＬ素子では、光取出層の凸部は、湾曲面を少なくとも一部に有している。そのため、発光層からの放射光のうち、発光面に対して法線方向から臨界角に至る放射角の放射光を、より少ない反射損失で素子外部へと取り出すことができる。
よって、本発明の一実施形態の有機ＥＬ素子によれば、光取り出し効率をさらに向上させることができる。

また、本発明の一実施形態の有機ＥＬ素子では、前記凸部は、起立部を有し、前記透光性基板面の法線方向と、前記起立部との成す角度が、０度以上４５度以下であることが好ましい。透光性基板内部に閉じ込められた光の放射角と、前記起立部面の法線の成す角が、ブリュスター角の近傍となり、基板内部に閉じ込められた光がＰ−偏光成分を多量に含む事と相まって、少ない反射損失で光を取り出すことが可能となる。

本発明の一実施形態の有機ＥＬ素子では、光取出層の凸部は、上述の湾曲面に加え、所定角度で起立する起立部を有する。そのため、発光層からの放射光のうち、臨界角以上の角度に放射される放射光を、少ない反射損失で素子外部へ取り出すことができる。
よって、本発明の一実施形態の有機ＥＬ素子によれば、光取り出し効率をさらに向上させることができる。

本発明の一実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法は、
金型転写により複数の凸部を樹脂フィルムに形成する工程と、
前記複数の凸部が形成された樹脂フィルムを、前記凸部の突出方向が外側を向くように透光性基板の一方の面に貼り付ける工程と、
前記透光性基板の前記樹脂フィルムが貼り付けられる面とは反対側の面に、第二電極、少なくとも発光層を有する有機化合物層、および第一電極をこの順序で積層する工程と、を備え、
前記樹脂フィルムに形成された凸部は、前記透光性基板の厚さ方向の少なくとも一つの断面が左右非対称に形成され、かつ前記透光性基板面の法線方向に対してｎ回対称ではなく（ただしｎは２以上の整数である）、
一つ又は複数の前記凸部で構成される凸部ユニットが複数形成され、
前記複数の凸部ユニットは、前記透光性基板面の法線方向に対して回転対称に配置されていることを特徴とする。

この有機ＥＬ素子の製造方法によれば、光取出層が透光性基板の光取り出し面側に設けられた形態の上述の本発明の一実施形態の有機ＥＬ素子を製造できる。

また、本発明の一実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法は、
金型転写により複数の凹部を樹脂フィルムに形成する工程と、
前記複数の凹部が形成された樹脂フィルムを、前記凹部の開口部が外側を向くように透光性基板の一方の面に貼り付ける工程と、
前記凹部に前記樹脂フィルムよりも高い屈折率を有する高屈折率材料を充填して高屈折率層を形成する工程と、
前記高屈折率層を平坦化する工程と、
平坦化された前記高屈折率層の面に、第二電極、少なくとも発光層を有する有機化合物層、および第一電極をこの順序で積層する工程と、を備え、
前記高屈折率材料が前記樹脂フィルムの凹部に充填されることで形成される凸部は、前記透光性基板の厚さ方向の少なくとも一つの断面が左右非対称に形成され、かつ前記透光性基板面の法線方向に対してｎ回対称ではなく（ただしｎは２以上の整数である）、
一つ又は複数の前記凸部で構成される凸部ユニットが複数形成され、
前記複数の凸部ユニットは、前記透光性基板面の法線方向に対して回転対称に配置されていることを特徴とする。

この有機ＥＬ素子の製造方法によれば、光取出層が透光性基板と第二電極との間に設けられた形態の上述の本発明の一実施形態の有機ＥＬ素子を製造できる。

本発明の一実施形態の電子機器は、上述の本発明の有機ＥＬ素子を用いる。
この本発明の一実施形態の電子機器によれば、用いる有機ＥＬ素子の光取り出し効率および素子外部へ取り出す光の均一性が向上するので、良好な光源を備えた電子機器を得ることができる。

第一実施形態に係る有機ＥＬ素子の基板厚さ方向の断面概略図である。 （Ａ）は、光取出層の一例についての、基板の厚さ方向の一部拡大断面図であり、（Ｂ），（Ｃ）は、光取出層が有する凸部の一例の斜視図であり、（Ｄ）は、（Ａ）とは異なる形状の光取出層についての部拡大断面図である。 （Ａ）は、凸部の一例の平面図であり、（Ｂ）は、凸部ユニットの一例の平面図であり、（Ｃ）は、凸部グループの一例の平面図である。 図３（Ｂ）の凸部ユニットを複数個、配置したパターンを示す平面図である。 図３（Ｃ）の凸部グループを２つ配置して凸部ユニットを構成したパターンを示す平面図である。 第二実施形態に係る有機ＥＬ素子の基板厚さ方向の断面概略図である。 第二実施形態に係る光取出層についての、基板の厚さ方向の一部拡大断面図である。 第三実施形態に係る有機ＥＬ素子の基板厚さ方向の断面概略図である。 実施例で用いた光取出層の形状を示す平面図である。 （Ａ）は、比較例で用いた光取出層の形状を示す平面図であり、（Ｂ）は、（Ａ）において示した矢印方向で見た場合の断面図である。 有機ＥＬ素子から放射される光の配光分布の評価方法を説明する概略図である。 実施例および比較例に係る有機ＥＬ素子から放射される光の配光分布図である。 実施例に係る有機ＥＬ素子から放射される光の配光分布を透光性基板面法線方向から見た図である。 参考例に係る有機ＥＬ素子から放射される光の配光分布図である。 従来の光取り出し構造を示す断面図である。 図１５に示す従来の光取り出し構造を稠密構造で配列した状態を示す平面図である。

＜第一実施形態＞
以下、本発明の第一の実施形態を図面に基づいて説明する。
〔有機エレクトロルミネッセンス素子〕
図１は、第一実施形態に係る有機ＥＬ素子１の基板厚さ方向の断面概略図である。
有機ＥＬ素子１は、第一電極１０と、有機化合物層２０と、第二電極３０と、透光性基板４０と、光取出層５０と、を第一電極１０側からこの順に積層されて構成される。

（透光性基板）
透光性基板４０は、第一電極１０と、有機化合物層２０と、第二電極３０と、光取出層５０と、を支持するための平滑な板状の部材である。有機ＥＬ素子１は、有機化合物層２０から放射された放射光の光取出し方向が、透光性基板４０側となる、いわゆるボトムエミッション型の素子である。そのため、透光性基板４０は、透光性の部材が用いられ、４００ｎｍから７００ｎｍまでの可視領域の光の透過率が５０％以上であることが好ましい。具体的には、ガラス板、ポリマー板等が挙げられる。ガラス板としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等が挙げられる。またポリマー板としては、ポリカーボネート系樹脂、アクリル系樹脂、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ポリエーテルサルファイド系樹脂、ポリサルフォン系樹脂、トリアジン系樹脂等を原料として用いてなるものを挙げることができる。透光性基板４０としては、板状に限定されず、フィルム状であっても良い。
透光性基板４０の屈折率ｎ_２は、透光性基板材料と透明電極材料の屈折率を考慮し、１．３以上２．５以下とするのが好ましい。

（第一電極）
第一電極１０は、有機化合物層２０に隣接して設けられ、電極用材料が用いられる。
第一電極１０は、ボトムエミッション型の素子においては、光を反射させる材料で構成されることが好ましく、例えば、Ａｌ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ等の金属や合金等で構成される。
第一電極１０は、一層で構成してもよいし、複数層で構成してもよい。光を反射させる材料で構成される層同士を積層させてもよいし、透明な導電性部材で構成される層と光を反射させる材料で構成される層とを積層させてもよい。

（第二電極）
第二電極３０は、有機化合物層２０と透光性基板４０との間に隣接して設けられ、また、有機化合物層２０を挟んで第一電極１０と対向して設けられている。上述のとおり本実施形態では、有機化合物層２０から放射された放射光を透光性基板４０側から素子外部へ取り出すため、第二電極３０を透明電極とする。この場合、第二電極３０の可視領域の光の透過率を１０％より大きくすることが好ましい。また、第二電極３０のシート抵抗は、数百Ω／□（オーム／スクエア）以下が好ましい。第二電極３０の厚さ寸法は、材料にもよるが、通常１０ｎｍ以上１μｍ以下、好ましくは１０ｎｍ以上２００ｎｍ以下の範囲で選択される。
本実施形態では、第二電極３０が陽極となり、第一電極１０が陰極となる。なお、第二電極３０を陰極とし、第一電極１０を陽極としてもよい。
第二電極３０には、電極用材料が用いられ、例えば、ＩＴＯ（インジウム錫酸化物）や、ＩＺＯ（酸化インジウム亜鉛。ただし、「ＩＺＯ」は、登録商標である。）、ＺｎＯ（酸化亜鉛）等の透明電極材料が用いられる。第二電極３０の屈折率ｎ_１は、１．７以上２．２以下とするのが好ましい。

（有機化合物層）
有機化合物層２０は、第一電極１０と第二電極３０との間に設けられる。有機化合物層２０は、一層又は複数層で構成される。有機化合物層２０のうち少なくとも１層は、発光層である。そのため、有機化合物層２０は、例えば、一層の発光層で構成されていてもよいし、正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層、正孔障壁層、電子障壁層等の有機ＥＬ素子で採用される層を有していてもよい。また、有機化合物層２０は、無機化合物を含んでいてもよい。本実施形態では、有機化合物層２０は、面状の発光領域を構成する。

発光層にはＡｌｑ_３(tris(8-hydroxyquinolinato)aluminium)等の発光材料が用いられ、赤色、緑色、青色、黄色等の単色光を示す構成のものや、それらの組み合わせによる発光色、例えば、白色発光を示す構成のもの等が用いられる。また、発光層を形成するにあたっては、ホスト材料に、ドーパント材料として発光材料をドーピングするドーピング法が知られている。ドーピング法で形成した発光層では、ホスト材料に注入された電荷から効率よく励起子を生成することができる。そして、生成された励起子の励起子エネルギーをドーパント材料に移動させ、ドーパント材料から高効率の発光を得ることができる。また、本発明の一実施形態では、発光層を、一重項励起子による発光を利用する蛍光型発光層、または三重項励起子による発光を利用する燐光型発光層とすることができる。
有機ＥＬ素子１の有機化合物層２０において、上述の例示した化合物以外に有機ＥＬ素子において使用される材料の中から任意の化合物を選択して用いることができる。

（光取出層）
光取出層５０は、有機化合物層２０の発光層から放射された放射光を効率的に有機ＥＬ素子１の外部へ取り出すために、透光性基板４０に取り付けられている。
本実施形態では、光取出層５０は、図１に示すように、透光性基板４０の第二電極３０が設けられている面とは反対側の面に隣接して設けられる。
光取出層５０は、発光層からの放射光の光取出し方向に突出する複数の凸部を有する。
図２（Ａ）は、透光性基板４０の厚さ方向の光取出層５０の断面図であり、図２（Ｂ）および図２（Ｃ）は、光取出層５０が有する凸部５２の斜視図である。
図２（Ａ）に示されているように、光取出層５０は、透光性基板４０の光取り出し側の面に隣接させて配置されるベース部５１と、このベース部５１から光取出し方向に向かって突出する複数の凸部５２を有する。

凸部５２は、
(i)透光性基板４０の厚さ方向の少なくとも一つの断面が左右非対称に形成され、
(ii)透光性基板４０面の法線方向に対して１回対称に形成され、
(iii)光取出層５０において、一つ又は複数の凸部５２で構成される凸部ユニットが複数形成され、複数の凸部ユニットは、透光性基板４０面の法線方向に対して回転対称に配置されている。

・凸部断面の非対称性
凸部５２は、透光性基板４０の厚さ方向（基板面法線方向）の少なくとも一つの断面が左右非対称に形成されている。図２（Ａ）に示されているように、凸部５２の底辺の二等分線によって区分される凸部５２の右側部分５２ｂと左側部分５２ａとで形状が異なる。凸部５２は、少なくとも左右非対称の断面を有すればよく、すべての断面において左右非対称に形成されていなくてもよい。
上述したような凸部５２の断面が左右非対称となる形状としては、例えば、図２（Ｂ）に示されているような球体を４分の１に分割した形状（以下、４分の１球形状という場合がある。）や、図２（Ｃ）に示されているような４分の１球形状をさらに半分に分割した形状（以下、８分の１球形状という場合がある。）が挙げられる。もちろん、凸部５２の断面が左右非対称となる形状としては、ここに示した例に限定されない。８分の１球形状をさらに分割した形状、例えば、１６分の１球形状であってもよいし、半球を３分割した形状であってもよいが、半球状のものは含まない。そして、球体を分割した形状でなくてもよく、多面体を分割した形状であっても良い。

凸部５２は、湾曲面５２ｃを少なくとも一部に有することが好ましい。例えば、図２（Ｂ）に示された４分の１球形状の凸部５２や、図２（Ｃ）に示された８分の１球形状であれば、湾曲面５２ｃを有している。この湾曲面５２ｃは、凸部５２の少なくとも一部に形成されていれば良いため、複数の湾曲面５２ｃが連続して波打ったような形状であっても良い。
また、凸部５２の湾曲面５２ｃは、湾曲面５２ｃの弧に対して内側から発光層からの放射光が入射するように形成されていることが好ましい。

凸部５２は、ベース部５１から光取出し方向に向かって起立する起立部５２ｄを有する。図２（Ｄ）は、図２（Ａ）とは異なる形状の凸部５２を有する光取出層５０の、透光性基板４０の厚さ方向における断面図であり、起立部５２ｄと、透光性基板４０面の法線方向との成す角度θが、０度以上４５度以下であることが好ましい。

例えば、凸部５２が、４分の１球形状や８分の１球形状である場合、図２（Ａ）に示すように、起立部５２ｄと透光性基板４０面の法線方向との成す角度θは０度となる。つまり、透光性基板４０面に対して、起立部５２ｄは、垂直に起立している。本実施形態のように、垂直に起立する起立部５２ｄがより好ましい。起立部５２ｄは、垂直に起立する部分を少なくとも一部に有すると好ましく、全体にわたって垂直であるとさらに好ましい。

凸部５２の寸法は、発光層から放射された放射光の波長に対して、３倍以上の大きさであることが好ましく、サブミクロン程度の微細な周期構造を有する回折格子と比べて大きな寸法で形成されていることが好ましい。回折格子のようにサブミクロン程度の周期性及び突出高さを有する構造だと、白色光が分光され易くなるからである。そのため、有機ＥＬ素子１によれば、回折性の小さい良好な白色発光を得ることができ、照明装置や電子機器の光源に適している。凸部５２の寸法は、光取出層５０を構成する材料の屈折率も考慮し、放射光の光路長換算で、約３μｍ以上であることが好ましい。
例えば、本実施形態のように、８分の１球形状の凸部５２であれば、ベース部５１からの高さ寸法や縦横寸法が約３μｍ以上となることが好ましい。また、均一な発光を考慮して凸部５２の当該寸法は１０ｍｍ以下であることが好ましい。
光取出層５０に形成された複数の凸部５２同士の間隔は、光の回折を防止するために３μｍ以上であることが好ましい。また、凸部５２の間隔は光源より均一な放射光を得るために１０ｍｍ以下であることが好ましい。また、凸部５２同士が隣接していてもよいが、この場合においては、隣接した凸部を一つの凸構造と見なし、その間隔が３μｍ以上であることが好ましい。

・凸部平面視の非回転対称性
図３は、光取出層５０の凸部５２を透光性基板４０面の法線方向で見た場合の平面図である。図３（Ａ）は、複数形成されている内の一つの凸部５２に着目して示した平面図である。図３（Ｂ）は、いくつかの凸部５２がまとまって構成される凸部ユニット５３の平面図であり、後に詳述する。図３（Ａ）には、図２（Ｃ）で示した８分の１球形状の凸部５２の平面図が示されており、凸部５２の平面形状は、扇形状である。なお、図３以降において、凸部５２の平面形状に重ねて記された矢印の方向は、凸部５２の配置方向を便宜的に表現するために付すものであって、この矢印方向に当該配置方向は限定されない。本実施形態では、凸部５２の当該矢印方向は、扇形状の円弧に向かう方向に付してある。また、説明の便宜上、凸部５２の配置について、図面上で当該矢印だけで示す場合がある。

凸部５２は、図３（Ａ）のように透光性基板４０面の法線方向に対して１回対称に形成されている。すなわち、凸部５２は、透光性基板４０面の法線方向に１回対称の回転軸を有する。例えば、凸部５２を図３（Ａ）で示す平面内で回転させ、３６０度回転させたときに凸部５２の形状が回転前の形状と重なることを１回対称であるという。３６０度／ｎ回転させると元の図形に重なる配置をその軸回りの回転に関してｎ回対称であるといい、ｎは２以上の整数である。本明細書において、このような凸部５２の１回対称の平面形状について、平面視非回転対称性という場合がある。

・凸部ユニット
有機ＥＬ素子１の光取出層５０には、一つの凸部５２で構成される凸部ユニット、または複数の凸部５２で構成される凸部ユニットが複数形成されている。
図３（Ｂ）には、複数の凸部５２で構成される凸部ユニット５３が示されている。
光取出層５０において、凸部ユニット５３は、透光性基板４０面の法線方向に対して回転対称性を有する。凸部ユニット５３は、凸部ユニット５３を区画する領域内のある点を透光性基板４０面の法線方向に通過する軸を回転中心軸として平面内で回転させ、３６０度／ｎ回転させると元の凸部ユニットの形状に重なる。ただし、ｎは２以上の整数である。
凸部ユニット５３は、例えば、図３（Ｂ）に示すように配列された４つの凸部５２で構成され、９０度回転させると、元の凸部ユニット５３の形状に重なる。よって、図３（Ｂ）に示す凸部ユニット５３は、４回対称の回転対称性を有する。

回転対称性を有する凸部ユニット５３は、さらに、他の凸部ユニット５３との関係で回転対称性を有することが好ましい。このような回転対称性を有する凸部ユニット５３が光取出層５０に形成されていることで、有機ＥＬ素子１の外部に取り出される光をより均一にすることが出来る。
例えば、図４に示すように、図３（Ｂ）に示された４回対称の回転対称性を有する凸部ユニット５３Ａが、さらに他の２つの凸部ユニット５３Ｂ，凸部ユニット５３Ｃとの関係で３回対称の回転対称性を有する。回転対称性は、光取出層５０において、一つの種類に限定されず、凸部ユニット５３が、他の凸部ユニット５３との間で、複数種類の回転対称性を有しても良い。例えば、ある凸部ユニット５３の組み合わせでは、３回対称となり、他の組み合せでは４回対称の回転対称性となる配置となっていても良い。

なお、図３（Ｃ）に示す平面図は、凸部５２が複数集まって凸部グループ５４が形成されている。この凸部グループ５４は、回転対称性が無く、１回対称（平面視非回転対称性）であるから、上述の凸部ユニット５３には当たらない。ただし、このような平面視非回転対称性の凸部グループ５４であっても、凸部グループ５４が、他の凸部グループ５４との関係で回転対称性を有するように配置されることで、凸部ユニット５３を形成してもよい。
例えば、図５は、光取出層５０の凸部５２を透光性基板４０面の法線方向で見た場合の平面図であり、光取出層５０の別の例を説明するものである。図５の平面図では、二つの凸部グループ５４Ａ，５４Ｂが示されている。左側に図示された凸部グループ５４Ａを構成する凸部５２は、いずれも同じ方向（矢印方向が右側）に向かって２列４段の計８個配置されている。そのため、凸部グループ５４Ａは、回転対称性を有さない（１回対称）。右側に図示された凸部グループ５４Ｂを構成する凸部５２は、凸部グループ５４Ａとは反対に矢印方向が左側に向かって２列４段の計８個配置されており、回転対称性を有さない（１回対称）。ところが、二つの凸部グループ５４Ａ，５４Ｂをまとめて見ると、平面内で１８０度回転させたときに、凸部グループ５４Ａは、凸部グループ５４Ｂの元の位置に重なり、凸部グループ５４Ｂは、凸部グループ５４Ｂの元の位置に重なる。ゆえに、凸部グループ５４Ａおよび凸部グループ５４Ｂは、２回対称の回転対称に配置されており、凸部ユニット５３を構成することになる。
よって、局所的には、凸部５２が図３（Ｃ）に示す凸部グループ５４を形成していても、より広いエリアで見た場合に、回転対称に配置されていれば、光取出層５０は回転対称性を有する凸部ユニット５３を備えていることになる。
なお、凸部５２がランダムに配置された場合であっても、発光面全体の対称性は無限回転対称と見なせるため、均一な発光を得ることができる。

本実施形態で説明した凸部５２および凸部ユニット５３と、従来技術の凹凸構造とでは、以下の点で相違している。
特許文献１に記載された、五面体構造の光学素子（凸部に相当する。）は、断面で左右非対称性を有する。しかし、当該光学素子は、マトリックス状に配置され、いずれも同じ方向を向いて配置されているだけなので、複数の光学素子（凸部）からなる凸部ユニットには、平面視で回転対称性がない（１回対称性）。
また、特許文献２に記載されたストライプ状の断面三角形の凸部は、断面が左右非対称である。しかし、当該ストライプは、一定方向に延びるものだけで構成されるので、複数の凸部からなる凸部ユニットには、平面視で回転対称性がない（１回対称性）。
また、従来の半球レンズでは、断面が左右対称である。

・光取出層の構成材料
光取出層５０を構成する材料としては、ガラス材料、ポリマー材料等が挙げられる。ガラス材料としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等が挙げられる。またポリマー材料としては、ポリエチレンナフタレート系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、アクリル系樹脂、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ポリエーテルサルファイド系樹脂、ポリサルフォン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、トリアジン系樹脂等を原料として用いてなるものを挙げることができる。
光取出層５０の屈折率ｎ_ｃ２は、透光性基板４０の屈折率と同等であることが好ましい。光取出層５０の屈折率ｎ_ｃ２と、透光性基板４０の屈折率ｎ_２とが同等であると、透光性基板４０と光取出層５０との界面で生じる光の反射損失を低減できる。通常、透光性基板として用いられるガラス基板の屈折率は１．５である。その他、有機ＥＬ素子用の透光性基板として用いられる材料の中で、比較的屈折率の低い材料としては、１．４程度であり、比較的屈折率の大きな材料としては、１．６５程度、さらに屈折率の大きい材料としては２．０程度である。光取出層５０の屈折率は、透光性基板４０と同等が好ましいため、３８０ｎｍから７８０ｎｍまでの全波長領域屈折率の差を±０．３以内にすることが好ましい。
なお、光取出層５０の凸部５２を構成する材料を、ベース部５１を構成する材料と異なるものとしてもよい。光取出層５０は、ベース部５１に凸部５２を貼り合わせる構成であってもよい。また、ベース部５１および凸部５２の狙い厚さ寸法以上の厚さを有する上記材料で形成された板状部材を加工して、凸部５２を形成した構成であってもよい。

（有機ＥＬ素子の製造方法）
・光取出層の形成
光取出層５０の凸部ユニット５３の形状および配置パターンを反転させた凹形状が形成されたモールドを加熱し、当該加熱されたモールドを、光取出層５０を構成する材料で形成された熱可塑性樹脂フィルムに押し当てて軟化させ、当該モールドの形状を転写する（熱インプリント）。その後、モールドおよび熱可塑性樹脂フィルムを室温程度まで冷却する。光硬化性の樹脂を用いる場合はさらに紫外線露光による硬化を行ない、その後モールドを脱型すると凸部ユニット５３を有する光取出層５０が形成される。

・有機発光層および電極の形成
光取出層５０を貼り付ける面とは反対側の透光性基板４０面上に、第二電極３０、有機化合物層２０及び第一電極１０を順次積層形成する。第一電極１０や第二電極３０の形成は、真空蒸着法やスパッタリング法等の形成方法を採用することができる。また有機化合物層２０の形成は、真空蒸着法、スパッタリング法、プラズマ法、イオンプレーティング法等の乾式成膜法やスピンコーティング法、ディッピング法、フローコーティング法、インクジェット法等の湿式成膜法等の形成方法を採用することができる。
次に、光取出層５０を形成した熱可塑性樹脂フィルムを透光性基板４０の一方の面（第二電極３０等が形成された面とは反対側の面）に貼り付ける。例えば、光取出層５０と同等の屈折率を有する接着剤で貼り付ける。光取出層５０と透光性基板４０との接着には、アクリル系やエポキシ系等の光学接着剤を用いることができる。
このようにして、光取出層５０を備えた有機ＥＬ素子１を得ることができる。なお、先に透光性基板４０に光取出層５０を貼り付けた後に、第二電極３０，有機化合物層２０，第一電極１０等の有機ＥＬ層を形成しても良い。

（第一実施形態の効果）
以上のような第一実施形態によれば、次のような効果を奏する。
有機ＥＬ素子１では、光取出層５０の凸部５２は、断面が左右非対称であり、透光性基板４０面の法線方向に対して１回対称に形成されている。そのため、発光面に対して法線方向から臨界角に至る放射角の放射光と、臨界角以上の角度に放射される放射光とを、少ない反射損失で有機ＥＬ素子１の外部へ取り出すことができる。さらに、凸部ユニット５３が透光性基板４０面の法線方向に対して回転対称に配置されているので、指向性の少ない光取り出しができる。
よって、有機ＥＬ素子１によれば、光取り出し効率を向上させること、および素子外部へ取り出す光の均一性を向上させることが出来る。

有機ＥＬ素子１では、凸部５２が湾曲面５２ｃを有しているため、発光層からの放射光のうち、発光面に対して法線方向から臨界角に至る放射角の放射光を、当該湾曲面５２ｃによって、少ない反射損失で有機ＥＬ素子１外部へと取り出すことができる。
さらに、有機ＥＬ素子１では、光取出層５０の凸部５２は、湾曲面５２ｃに加え、所定角度で起立する起立部５２ｄを有する。そのため、発光層からの放射光のうち、臨界角以上の角度に放射される放射光を、少ない反射損失で有機ＥＬ素子１外部へ取り出すことができる。
よって、有機ＥＬ素子１によれば、光取り出し効率をさらに向上させることができる。

＜第二実施形態＞
次に、本発明の第二実施形態を図面に基づいて説明する。
（有機ＥＬ素子）
図６は、第二実施形態に係る有機ＥＬ素子２の基板厚さ方向の断面概略図である。
有機ＥＬ素子２は、光取出層が設けられた位置について、第一実施形態に係る有機ＥＬ素子１と相違する。有機ＥＬ素子２におけるその他の積層構成は、第一実施形態の有機ＥＬ素子１と同様である。第二実施形態の説明において第一実施形態と同一の構成要素は、同一符号や名称を付す等して説明を省略もしくは簡略にする。また、第二実施形態では、第一実施形態で説明したものと同様の材料や化合物を用いることができる。

有機ＥＬ素子２は、図６に示すように、第一電極１０と、有機化合物層２０と、第二電極３０と、光取出層６０と、透光性基板４０と、を第一電極１０側からこの順に積層されて構成される。なお、第二実施形態の光取出層６０は、第二電極３０と透光性基板４０との間に配置されていることから、以下において、説明の便宜上、内側光取出層６０と称する場合があり、第一実施形態の光取出層５０は、外側光取出層５０と称する場合がある。

・光取出層
図７は、透光性基板４０の厚さ方向の光取出層６０の断面図である。
図７に示されているように、光取出層６０は、第二電極３０側の面に隣接させて配置される電極側ベース部６１と、この電極側ベース部６１から光取出し方向に向かって突出する複数の凸部６２と、透光性基板４０に隣接させて配置され凸部６２の形状に対応して窪む凹部を有する基板側ベース部６５とを有する。
凸部６２は、第一実施形態と同様に、
(iv)透光性基板４０の厚さ方向の少なくとも一つの断面が左右非対称に形成され、
(v)凸部６２は、透光性基板４０面の法線方向に対して１回対称に形成され、
(vi)光取出層６０において、一つ又は複数の凸部６２で構成される凸部ユニットが複数形成され、複数の凸部ユニットは、透光性基板４０面の法線方向に対して回転対称に配置されている。

凸部６２は、湾曲面６２ｃを少なくとも一部に有することが好ましい。また、凸部６２の湾曲面６２ｃは、円弧に対して内側から発光層からの放射光が入射するように形成されていることが好ましい。
凸部６２は、電極側ベース部６１から光取出し方向に向かって起立する起立部６２ｄを有する。起立部６２ｄと、透光性基板４０面の法線方向との成す角度θが、０度以上４５度以下であることが好ましい。さらに、起立部６２ｄは、垂直に起立していることが好ましい。
凸部６２の寸法も、第一実施形態の凸部５２と同様に形成されていることが好ましい。
光取出層６０においても、第一実施形態の光取出層５０における凸部ユニット５３と同様の条件で凸部ユニットが形成されている。

・光取出層の構成材料
光取出層６０の電極側ベース部６１および凸部６２を構成する材料としては、チタン系メタロキサンポリマーなど無機酸化物や、高屈折率を示すチタニア、ジルコニアなど無機酸化物等の微粒子を汎用樹脂に分散させたものや、エピスルフィド系樹脂材料、トリアジン系樹脂材料などを挙げることができる。
光取出層６０の電極側ベース部６１および凸部６２の屈折率ｎ_Ｈは、１．８以上２．２以下とするのが好ましい。なお、電極側ベース部６１を構成する材料と、凸部６２を構成する材料とを異なるものとしてもよい。この場合、両者の屈折率を等しくするか、凸部６２の方を低い屈折率の材料で構成するのが好ましい。また、基板側ベース部６５を構成する材料よりも高い屈折率の材料で構成することが好ましい。なお、電極側ベース部６１および凸部６２からなる層は、本発明の一実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法で説明した高屈折率層に相当する。

基板側ベース部６５を構成する材料としては、ガラス材料、ポリマー材料等が挙げられる。ガラス材料としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等が挙げられる。またポリマー材料としては、ポリカーボネート系樹脂、アクリル系樹脂、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ポリエーテルサルファイド系樹脂、ポリサルフォン系樹脂、シクロオレフィン系樹脂等を原料として用いてなるものを挙げることができる。
基板側ベース部６５の屈折率ｎ_Ｌは、１．４以上１．６以下とするのが好ましい。なお、基板側ベース部６５からなる層は、上述の高屈折率層に対して低い屈折率を有するので、低屈折率層と称する場合がある。

（第二実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法）
第二実施形態の光取出層６０は、例えば、次のような方法で形成される。
光取出層６０の凸部ユニットの形状および配置パターンに対応する凸形状が形成されたモールドを加熱し、当該加熱されたモールドを、基板側ベース部６５を構成する材料で形成された熱可塑性樹脂フィルムに押し当てて軟化させ、当該モールドの形状を転写する（熱インプリント）。その後、モールドおよび熱可塑性樹脂フィルムを室温程度まで冷却する。光硬化性の樹脂を用いる場合はさらに紫外線露光による硬化を行ない、その後モールドを脱型すると、光取出層６０の凸部ユニットの形状および配置パターンを反転させた形状の凹部を有する基板側ベース部６５が形成される。

次に、基板側ベース部６５を形成した熱可塑性樹脂フィルムを透光性基板４０の一方の面に貼り付ける。例えば、基板側ベース部６５と同等の屈折率を有する接着剤で貼り付ける。基板側ベース部６５と透光性基板４０との接着には、アクリル系やエポキシ系等の光学接着剤を用いることができる。
その後、基板側ベース部６５に形成された凹部を埋めて平坦化することで電極側ベース部６１および凸部６２を形成する。例えば、チタン系メタロキサンポリマーなど無機酸化物をゾルゲル反応により成膜する手法がある。また，高屈折率を示すチタニア、ジルコニアなど無機酸化物等の微粒子を汎用樹脂に分散させスピンコート法などの塗布法により成膜する手法がある。
このようにして、透光性基板４０の一方の面上に光取出層６０が形成される。
ここで、高屈折率層（電極側ベース部６１および凸部６２）を形成する際には、平坦化処理を行うことが好ましい。例えば、高屈折率層を構成する材料を熱や紫外線照射等で硬化する前に、離型処理を施した平滑フィルムを電極側ベース部６１に貼り合わせて、高屈折率層材料の塗布面を平滑化した後、硬化させる。
光取出層６０の形成後は、光取出層６０面上に、第二電極３０、有機化合物層２０及び第一電極１０を順次積層形成することで、光取出層６０を備えた有機ＥＬ素子２を得ることができる。

（第二実施形態の効果）
以上のような第二実施形態によれば、次のような効果を奏する。
有機ＥＬ素子２では、透光性基板４０と第二電極３０との間に光取出層６０を備え、この光取出層６０は、第一実施形態の有機ＥＬ素子１で用いた外側光取出層５０と同様の形状の凸部６２や凸部ユニットを有する。そのため、有機ＥＬ素子２では、従来、透光性基板４０と第二電極３０との界面で反射して、素子内部に閉じ込められていた光の成分を、透光性基板４０内部へと効率的に導くことが出来る。さらに、有機ＥＬ素子２の凸部ユニットが透光性基板４０面の法線方向に対して回転対称に配置されているので、指向性の少ない光取り出しができる。
よって、有機ＥＬ素子２によれば、光取り出し効率を向上させること、および素子外部へ取り出す光の均一性を向上させることが出来る。

＜第三実施形態＞
次に、本発明の第三実施形態を図面に基づいて説明する。
（有機ＥＬ素子）
図８は、第三実施形態に係る有機ＥＬ素子３の基板厚さ方向の断面概略図である。
有機ＥＬ素子３は、第一実施形態で説明した外側光取出層５０と、第二実施形態で説明した内側光取出層６０とを両方備えている点で、第一および第二実施形態に係る有機ＥＬ素子と相違する。有機ＥＬ素子３におけるその他の積層構成は、第一および第二実施形態の有機ＥＬ素子と同様である。第三実施形態の説明において第一および第二実施形態と同一の構成要素は、同一符号や名称を付す等して説明を省略もしくは簡略にする。また、第三実施形態では、第一および第二実施形態で説明したものと同様の材料や化合物を用いることができる。

有機ＥＬ素子３では、外側光取出層５０および内側光取出層６０のそれぞれが、上述の凸部ユニットを有するが、それぞれの層における凸部の形状や、配置パターンは同じでも、異なっていても良い。

（有機ＥＬ素子の製造方法）
有機ＥＬ素子３は、透光性基板４０の一方の面に内側光取出層６０を形成し、その後、第二電極３０、有機化合物層２０及び第一電極１０を順次積層形成し、さらにその後、透光性基板４０の他方の面に外側光取出層５０を貼り付けることで製造することが出来る。
なお、初めに透光性基板４０の一方の面に外側光取出層５０を形成してから、透光性基板４０の他方の面に内側光取出層６０、第二電極３０、有機化合物層２０及び第一電極１０を順次積層形成する方法でも有機ＥＬ素子３を製造することが出来る。

すなわち、有機ＥＬ素子３の一実施形態の製造方法は、
金型転写により複数の凸部５２を第一樹脂フィルムに形成する工程と、
前記凸部５２を形成する工程で用いた金型とは異なる金型を用い、金型転写により複数の凹部を第二樹脂フィルムに形成する工程と、
前記複数の凹部が形成された第二樹脂フィルムを、前記凹部の開口部が外側を向くように透光性基板４０の他方の面に貼り付ける工程と、
前記凹部に前記第二樹脂フィルムよりも高い屈折率を有する高屈折率材料を充填して高屈折率層を形成する工程と、
前記高屈折率層を平坦化する工程と、
平坦化された前記高屈折率層の面に、第二電極３０、少なくとも発光層を有する有機化合物層２０、および第一電極１０をこの順序で積層する工程と、
前記複数の凸部５２が形成された前記第一樹脂フィルムを、前記凸部５２の突出方向が外側を向くように透光性基板４０の一方の面に貼り付ける工程と、を備え、
前記第一樹脂フィルムに形成された凸部５２、並びに前記高屈折率材料が前記第二樹脂フィルムの凹部に充填されることで形成される凸部６２は、それぞれ前記透光性基板４０の厚さ方向の少なくとも一つの断面が左右非対称に形成され、かつ前記透光性基板４０面の法線方向に対して１回対称に形成され、
一つ又は複数の前記凸部５２で構成される凸部ユニット５３が複数形成され、前記複数の凸部ユニット５３は、前記透光性基板４０面の法線方向に対して回転対称に配置され、
一つ又は複数の前記凸部６２で構成される第二凸部ユニットが複数形成され、この複数の第二凸部ユニットは、前記透光性基板４０面の法線方向に対して回転対称に配置されていることを特徴とする。

（第三実施形態の効果）
以上のような第三実施形態によれば、次のような効果を奏する。
有機ＥＬ素子３では、外側光取出層５０および内側光取出層６０を備える。そのため、内側光取出層６０によって、発光層からの放射光を透光性基板４０内部へと効率的に導き、外側光取出層５０によって、透光性基板４０内部へと入射した放射光を、少ない反射損失で有機ＥＬ素子３の外部へ取り出すとともに、指向性の少ない光取り出しができる。
よって、有機ＥＬ素子３によれば、光取り出し効率を向上させること、および素子外部へ取り出す光の均一性をさらに向上させることが出来る。

＜実施形態の変形＞
なお、本発明は前述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良等は本発明に含まれるものである。

上記実施形態では、４分の１球状や８分の１球状の凸部を例に挙げて説明したが、これに限定されず、例えば、三角形や五角形などの多角形を連ねた多面体を分割して得られる断面左右非対称の凸部であっても良い。

上記実施形態では、光取出層５０，６０は、凸部５２，６２を支持するベース部５１や電極側ベース部６１を有する形態を例に挙げて説明したが、これに限られず、凸部が直接、透光性基板４０に支持されたり、基板側ベース部６５に支持されたりしていても良い。

凸部の配置パターンは、上記実施形態で説明したものに限定されない。例えば、図５に示した二つの凸部グループ５４Ａ，５４Ｂでは、凸部５２がそれぞれのグループで２列４段に整列されているが、１つまたは複数おきにずらして配置したパターンでもよく、凸部ユニット５３として回転対称性を有していればよい。

第二実施形態の内側光取出層６０の形成方法としては、上述の方法に限定されない。例えば、次のような方法であっても良い。
まず、透光性基板４０上に基板側ベース部６５を構成する低屈折率材料を均一に塗布する。ここでは、低屈折材料としてレジスト材料（例えば、新日鐵化学株式会社製のレジスト材等。）を用いる。次に、加熱したモールドを低屈折材料に押し当てて軟化させ、当該凹凸形状を転写する（熱インプリント）。その後、紫外線による露光硬化を行い、所定温度、所定時間（例えば、３０分間１８０℃）で加熱した後、モールド及び低屈折材料を室温程度まで冷却し、モールドを脱型すると基板側ベース部６５が透光性基板４０上に形成される。
次に、透光性基板４０上の基板側ベース部６５に対して、電極側ベース部６１および凸部６２を構成する高屈折材料を均一に塗布する。ここでは、金属酸化物微粒子を樹脂バインダー中に均一に分散させたインク組成物をスピンコーティング法により塗布する。塗布回数を調整することによって、基板側ベース部６５の凹部内に高屈折材料を充填して凸部６２を形作るとともに、電極側ベース部６１を形成する。その後、インク組成物を乾燥固化させることで、光取出層６０が形成される。光取出層６０に対してさらに高屈折率材料を塗布し、平坦化処理を行うことで、透明電極（第二電極３０）を成膜させる側の表面は、高屈折率であり、かつ、表面粗さＲａが２ｎｍ以下の面が得られる。

上記実施形態では、有機ＥＬ素子をボトムエミッション型素子として説明したが、必ずしもこれに限定されるものではない。例えば、トップエミッション型素子の場合にも適用し得る。
上記実施形態で説明した有機ＥＬ素子は、上述の例に限定されず、照明装置の光源として適用したり、パーソナルコンピュータ、携帯電話、プリンタヘッド等の電子機器等にも適用可能である。

次に、実施例を挙げて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例の記載内容に何ら制限されるものではない。

＜１＞有機ＥＬ素子の作製
図９および図１０には、実施例および比較例で用いた光取出層の形状が示されている。

（実施例１）
図９には、実施例１で用いた光取出層５０Ａの形状が示されている。光取出層５０Ａは、１６分の１球状の凸部５２Ａを４つ有し、４つの凸部５２Ａで構成される凸部ユニットが４回回転対称に配置された形状とした。凸部５２Ａの高さ寸法および半径は、４ｍｍとした。
光取出層５０Ａの凸部５２Ａの形状および配置パターンを反転させた凹形状が形成されたモールドを加熱し、当該加熱されたモールドを、熱可塑性樹脂板（ＰＭＭＡ（Poly(methyl methacrylate）)板。厚さ５ｍｍ。屈折率：１．４８（波長：５５０ｎｍ）。）に押し当てて軟化させ、当該モールドの形状を転写した（熱インプリント）。その後、モールドおよび熱可塑性樹脂フィルムを室温程度まで冷却し、モールドを脱型し、光取出層５０Ａを形成した。

また、有機ＥＬ素子を構成する各層は、次にようにして形成した。
まず、光取出層５０Ａを貼り付けるガラス基板面とは反対側の面にＩＺＯを蒸着し、膜厚１１０ｎｍのＩＺＯ膜を成膜し、透明電極（第二電極）を形成した。ガラス基板（透光性基板）は、２５ｍｍ×２５ｍｍ×０．７ｍｍ厚（日本板硝子製、ＮＡ３５）、屈折率：１．５０（波長=５５０ｎｍ）のガラス基板を用いた。
このＩＺＯ膜上に、正孔注入性の化合物ＨＩ−１を蒸着し、膜厚５ｎｍの正孔注入層を形成した。
この正孔注入層上に、正孔輸送性の化合物ＨＴ−１を蒸着し、膜厚１２０ｎｍの第一正孔輸送層を形成した。
この第一正孔輸送層上に、正孔輸送性の化合物ＨＴ−２を蒸着し、膜厚８５ｎｍの第二正孔輸送層を形成した。
さらに、この第二正孔輸送層上に、ホスト材料として化合物ＲＨ−１と、リン光ドーパント材料として化合物ＲＤ−１とを共蒸着し、膜厚４５ｎｍの発光層を形成した。この発光層内における化合物ＲＤ−１の濃度は５質量％であった。化合物ＲＤ−１の極大発光ピーク波長は、６０２ｎｍであった。
そして、この発光層上に、電子輸送性の化合物ＥＴ−１を蒸着し、膜厚５ｎｍの第一電子輸送層を形成した。
次に、この第一電子輸送層上に、電子輸送性の化合物ＥＴ−２を蒸着し、膜厚１０ｎｍの第二電子輸送層を形成した。
次に、この第二電子輸送層上に、電子輸送性の化合物ＥＴ−３を蒸着し、膜厚５ｎｍの第三電子輸送層を形成した。
そして、この第三電子輸送層上に、ＬｉＦを成膜速度０．１オングストローム／ｍｉｎで蒸着し、電子注入性電極（陰極）としての膜厚１ｎｍのＬｉＦ膜を形成した。
このＬｉＦ膜上に、金属Ａｌを蒸着し、膜厚８０ｎｍの金属陰極を形成した。

次に、透光性基板（ガラス基板）の有機ＥＬ素子の各層が積層された面とは反対側の面に、光取出層５０Ａが形成された熱可塑性樹脂フィルムを貼り付けた。熱可塑性樹脂フィルムの貼り付けには、イマージョンオイル（エドモンドオプティックス（株）製のイマージョンオイル（屈折率１．５））を用いた。
このようにして、実施例１の有機ＥＬ素子を作製した。

（比較例１）
比較例１として光取出層を備えていない有機ＥＬ素子を作成した。比較例１の有機ＥＬ素子は、光取出層を備えていないこと以外については、実施例１の有機ＥＬ素子と同様にして作製した。

（比較例２）
図１０には、比較例２で用いた光取出層５０Ｃの形状が示されており、図１０（Ａ）は、平面図であり、（Ｂ）は、（Ａ）において示した矢印方向で見た場合の断面図である。光取出層５０Ｃとしては、半球状の凸部５２Ｃを１つ有するものを用いた。凸部５２Ｃの高さ寸法および半径は、４ｍｍとした。
比較例２の有機ＥＬ素子は、光取出層５０Ｃの凸部５２Ｃを形成するためのモールドを変更した以外は、実施例１の有機ＥＬ素子と同様にして作製した。

＜２＞駆動試験
有機ＥＬ素子の駆動試験条件としては、電流密度が１０ｍＡ／ｃｍ^２となるように有機ＥＬ素子に電圧を印加し、そのときのＥＬ発光スペクトルを分光放射輝度計（ＣＳ−１０００：コミカミノルタ社製）にて計測した。

外部量子効率は、全放射角度の放射光について測定して得られた分光放射輝度スペクトル（波長３８０ｎｍから７８０ｎｍ）に基づいて算出した。
表１には、実施例１および比較例１，２の有機ＥＬ素子の光取り出し効率が示されている。表１において、光取り出し効率は、比較例１の有機ＥＬ素子を基準とした場合の各有機ＥＬ素子の外部量子効率（ＥＱＥ）の相対値として示されている。

図１１は、作製した有機ＥＬ素子から放射される光の配光分布の評価方法を説明する概略図である。
作製した有機ＥＬ素子の光取り出し面側から出射される放射光について、朝日分光株式会社製配光分布測定装置ＩＭＳ−５０００を用い、受光部９の角度を変化させながら測定した。図１１に示すように、透光性基板４０面の法線方向をθ＝０度とし、−９０度≦θ≦９０度、面内回転角をφとし、−１８０度≦φ≦１８０度の範囲で５度おきに受光部９の測定位置を変化させて、それぞれの角度におけるＥＬ発光スペクトルを計測した。ＥＬ素子は１０ｍＡ／ｃｍ^２の電流密度で駆動させて、全光束測定を行った。
なお、図１１については、比較例２の有機ＥＬ素子の場合の測定方法の概略を示している。また、透光性基板４０の光取り出し面側には、光取出層５０Ｃの半球状の凸部５２Ｃの直径に合わせて円形に開口する遮光マスク８１を設けた。各有機ＥＬ素子の発光面積は、１０ｍｍ×１０ｍｍであり、遮光マスク８１には、中心に直径８ｍｍの穴（アパーチャー）を設けた。配光分布測定装置の受光部９の検出エリアの直径は１０ｍｍである。直径８ｍｍのアパーチャーからの発光のみを、直径１０ｍｍの検出エリアで測定した。
実施例１および比較例１についても、比較例２と同じ直径で円形に開口する遮光マスク８１を設けて測定した。つまり、実施例１および比較例１，２において同じ発光面積について配光分布を測定した。

表１に示されているように、実施例１と比較例１の結果より、光取出し層５０Ａにより全光束の発光効率が１．８倍に向上した。この値は、元の有機ＥＬ素子の配向分布において基板モードを多量に含むために、反射損失の少ない非対称光取出し構造の効果が著しく表れた結果によるものである。光取出し効率は素子自身の配向分布に強く依存するため、同じ光取出し構造を用いたとしても、必ずしも同様の値が得られるとは限らないが、本発明で提案した非対称構造の効果を十分に表すことができた。
また、表１に示されているように、実施例１の有機ＥＬ素子は、半球レンズを用いた比較例２の有機ＥＬ素子よりも光取出し効率が向上していることが分かった。

図１２に実施例１および比較例１，２の有機ＥＬ素子から放射される光の配光分布図を示す。
図１２（Ａ）は、実施例１の有機ＥＬ素子の波長６０２ｎｍにおける放射光についての配光分布図であり、放射角（−９０度＜θ＜＋９０度），回転角φ＝０度の条件である。実施例１の有機ＥＬ素子で用いた光取出し層５０Ａにおいては、凸部ユニットを構成する４つの凸部５２Ａ（１／１６球プリズム）を、それぞれφ＝±４５度，±１３５度の位置に４回対称となるように配置した。凸部５２Ａの湾曲面は、光取出し層５０Ａをガラス基板面法線方向で見て、中心部の外側になるように配置した。
図１２（Ｂ）は、比較例１の有機ＥＬ素子の配光分布図であり、波長６０２ｎｍにおける放射光について測定したものである。
図１２（Ｃ）は、比較例２の有機ＥＬ素子の配光分布図であり、波長６０２ｎｍにおける放射光について測定したものである。
図１２（Ａ）の配光分布図から、実施例１の有機ＥＬ素子から均一な放射が得られたことがわかる。図１２（Ｃ）の配光分布図から、比較例２の有機ＥＬ素子からは、指向性の強い放射が得られたことがわかる。

図１３には、実施例１の有機ＥＬ素子から放射される光の配光分布をガラス基板面法線方向から見た図であり、θ＝３５度とし、−１８０度≦φ≦１８０度の範囲で測定した場合の配光分布図である。図１３に示されているように、実施例１で用いた光取出層５０Ａによれば、ガラス基板面法線方向で見た場合でも均一な光取り出しが可能であることが分かった。

図１４には、参考例として、実施例１で用いた光取出層５０Ａの１６分の１球状の凸部５２Ａを１つだけ備えた光取出層を用いた有機ＥＬ素子の配光分布図が示されている。図１４の配光分布図も上記実施例と同様、波長６０２ｎｍにおける放射光について測定したものである。図１４に示されているように、凸部ユニットが形成されていない断面非対称の凸部５２Ａが１個だけでは、素子外部へ取り出す光の均一性を向上させることが出来なかった。

以上より、実施例１の有機ＥＬ素子は、光取り出し効率を向上させること、および素子外部へ取り出す光の均一性を向上させることが出来た。

本発明の有機ＥＬ素子は、面光源として利用できる。

１，２，３…有機ＥＬ素子
１０…第一電極
２０…有機化合物層
３０…第二電極
４０…透光性基板
５０…光取出層
５２…凸部
５２ｃ…湾曲面
５２ｄ…起立部
５３…凸部ユニット
６０…光取出層
６２…凸部
６２ｃ…湾曲面
６２ｄ…起立部

Claims (6)

1. 第一電極と、
   前記第一電極と対向して設けられる第二電極と、
   前記第一電極と前記第二電極との間に設けられ、発光層を有する有機化合物層と、
   前記第二電極の前記第一電極と対向する面とは反対側に設けられる透光性基板と、
   前記透光性基板の前記第二電極と対向する面、及び前記透光性基板の前記第二電極と対向する面とは反対側の面の少なくともいずれかに隣接して設けられる光取出層と、を備え、
   前記光取出層は、前記発光層から放射される放射光の光取り出し方向に突出する複数の凸部を有し、
   前記凸部は、前記透光性基板の厚さ方向の少なくとも一つの断面が左右非対称に形成され、かつ前記透光性基板面の法線方向に対してｎ回対称ではなく（ただしｎは２以上の整数である）、
   一つ又は複数の前記凸部で構成される凸部ユニットが複数形成され、
   前記複数の凸部ユニットは、前記透光性基板面の法線方向に対して回転対称に配置されている
   ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
2. 請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
   前記凸部は、湾曲面を少なくとも一部に有する
   ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
3. 請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
   前記凸部は、起立部を有し、
   前記透光性基板面の法線方向と、前記起立部との成す角度が、０度以上４５度以下である
   ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
4. 金型転写により複数の凸部を樹脂フィルムに形成する工程と、
   前記複数の凸部が形成された樹脂フィルムを、前記凸部の突出方向が外側を向くように透光性基板の一方の面に貼り付ける工程と、
   前記透光性基板の前記樹脂フィルムが貼り付けられる面とは反対側の面に、第二電極、少なくとも発光層を有する有機化合物層、および第一電極をこの順序で積層する工程と、を備え、
   前記樹脂フィルムに形成された凸部は、前記透光性基板の厚さ方向の少なくとも一つの断面が左右非対称に形成され、かつ前記透光性基板面の法線方向に対してｎ回対称ではなく（ただしｎは２以上の整数である）、
   一つ又は複数の前記凸部で構成される凸部ユニットが複数形成され、
   前記複数の凸部ユニットは、前記透光性基板面の法線方向に対して回転対称に配置されている
   ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
5. 金型転写により複数の凹部を樹脂フィルムに形成する工程と、
   前記複数の凹部が形成された樹脂フィルムを、前記凹部の開口部が外側を向くように透光性基板の一方の面に貼り付ける工程と、
   前記凹部に前記樹脂フィルムよりも高い屈折率を有する高屈折率材料を充填して高屈折率層を形成する工程と、
   前記高屈折率層を平坦化する工程と、
   平坦化された前記高屈折率層の面に、第二電極、少なくとも発光層を有する有機化合物層、および第一電極をこの順序で積層する工程と、を備え、
   前記高屈折率材料が前記樹脂フィルムの凹部に充填されることで形成される凸部は、前記透光性基板の厚さ方向の少なくとも一つの断面が左右非対称に形成され、かつ前記透光性基板面の法線方向に対してｎ回対称ではなく（ただしｎは２以上の整数である）、
   一つ又は複数の前記凸部で構成される凸部ユニットが複数形成され、
   前記複数の凸部ユニットは、前記透光性基板面の法線方向に対して回転対称に配置されている
   ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
6. 請求項１から請求項３までのいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた電子機器。