WO2011002064A1 - ラミネート形電池 - Google Patents

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WO2011002064A1
WO2011002064A1 PCT/JP2010/061266 JP2010061266W WO2011002064A1 WO 2011002064 A1 WO2011002064 A1 WO 2011002064A1 JP 2010061266 W JP2010061266 W JP 2010061266W WO 2011002064 A1 WO2011002064 A1 WO 2011002064A1
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WO
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positive electrode
negative electrode
external terminal
negative
positive
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PCT/JP2010/061266
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English (en)
French (fr)
Inventor
川合徹夫
有島康夫
Original Assignee
日立マクセル株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a laminated battery including a laminated electrode body having a large number of layers and a wound electrode body having a large number of turns.
  • the electrode is made thinner and the electrode reaction area is increased. It is effective.
  • Examples of the large battery include a battery using a laminated electrode body in which a positive electrode having a positive electrode mixture layer on the surface of a current collector and a negative electrode having a negative electrode mixture layer on the surface of the current collector are stacked via a separator. In some cases, the number of stacked positive and negative electrodes is increased (for example, Patent Document 1). Also, a battery using a wound electrode body in which a positive electrode having a positive electrode mixture layer on the surface of a current collector and a negative electrode having a negative electrode mixture layer on the surface of the current collector are stacked with a separator and wound in a spiral shape. In the case of (2), an example in which the number of windings is increased is mentioned (for example, Patent Document 2).
  • the large battery often uses a laminate film outer package made of a metal laminate film because of its advantage of high degree of freedom in shape and light weight.
  • the current collection from the electrode of the battery as described above is to make a part of the current collector a plain part without forming a positive electrode mixture layer or a negative electrode mixture layer, and such a point as a current collecting tab and an external terminal.
  • the connection is performed by welding (ultrasonic welding or the like).
  • the thickness of the electrode body inevitably increases. Therefore, the current collecting tab related to the electrode having a distance from the external terminal needs to be routed over a long distance for connection to the external terminal, and in this case, a large tension is applied to the current collecting tab, resulting in damage. There is a fear. For this reason, usually, measures are taken to reduce the tension applied to the current collecting tab by, for example, drawing the current collecting tab along the electrode end face. In this case, however, the current collecting tab is very long. As a result, the internal resistance of the battery increases.
  • a large number of current collecting tabs are stacked and welded to an external terminal. The reliability of the welded portion between the tab and the external terminal is also lowered.
  • the present invention has been made in view of the above circumstances, and includes a laminated electrode body with a large number of laminated layers and a wound electrode body with a large number of turns, has high reliability, and has a high degree of freedom in the position where an external terminal is drawn out.
  • a laminated battery is provided.
  • the laminate type battery of the present invention is a laminate type battery comprising an electrode body formed by laminating a positive electrode and a negative electrode with a separator interposed therebetween, and a laminate film exterior body containing the electrode body, wherein the electrode body Comprises a plurality of positive electrode tabs and a plurality of negative electrode tabs, and the plurality of positive electrode tabs are divided into a plurality of sets to form a plurality of positive electrode tab laminates, and the plurality of negative electrodes The tabs are divided into a plurality of groups and laminated to form a plurality of negative electrode tab laminates, and each of the positive electrode tab laminates is connected to a different positive external terminal, and each of the negative electrode tab laminates Are respectively connected to different negative external terminals, and the positive external terminals and the negative external terminals are electrically connected to each other.
  • FIG. 1 is a plan view schematically showing an example of a laminated battery of the present invention.
  • FIG. 2 is a plan view schematically showing another example of the laminated battery of the present invention.
  • FIG. 3 is an example of a cross-sectional view of an essential part taken along line II in FIG. 1 or line II-II in FIG.
  • FIG. 4 is another example of a cross-sectional view of the main part taken along the line II in FIG. 1 or the line II-II in FIG.
  • the laminated battery of the present invention includes an electrode body formed by laminating a positive electrode and a negative electrode with a separator interposed therebetween, and a laminate film exterior body containing the electrode body.
  • the electrode body includes a plurality of positive electrode tabs and a plurality of negative electrode tabs, and the plurality of positive electrode tabs are divided into a plurality of sets to form a plurality of positive electrode tab laminates,
  • the plurality of negative electrode tabs are divided into a plurality of groups and stacked to form a plurality of negative electrode tab laminates.
  • the positive electrode tab laminates are connected to different positive external terminals
  • the negative tab laminates are connected to different negative external terminals
  • the positive external terminals and the negative external terminals are connected to each other. The two are electrically connected to each other.
  • the laminated battery of the present invention can provide a laminated battery having high reliability and a high degree of freedom in the position where the external terminal is pulled out by having the above-described configuration.
  • FIG. 1 is a plan view schematically showing an example of a laminated battery of the present invention.
  • the electrode body and the electrolytic solution are accommodated in a rectangular laminated film outer package 2 in a plan view.
  • the positive external terminal 3 and the negative external terminal 4 are drawn from the same side of the laminate film outer package 2.
  • Laminate film outer package 2 is formed of a metal laminate film having a heat-sealing resin layer on the inner surface of the battery. More specifically, for example, two metal laminate films are stacked to form a laminate film exterior body 2, and the outer periphery of the laminate film exterior body 2 is heat-sealed in a state where the electrode body and the electrolytic solution are housed inside. As a result, the inside is sealed.
  • FIG. 2 is a plan view schematically showing another example of the laminated battery of the present invention.
  • the laminated battery 1 shown in FIG. 2 is the same as the laminated battery shown in FIG. 1 except that the positive electrode external terminal 3 and the negative electrode external terminal 4 are drawn out from the opposite sides of the laminate film outer package 2. It is the same composition.
  • FIG. 3 shows an example of a sectional view taken along the line II in FIG. 1 or the line II-II in FIG.
  • FIG. 3 is an example of a laminated battery 1 having a laminated electrode body in which a plurality of sheet-like positive electrodes 5 and a plurality of sheet-like negative electrodes 6 are laminated via separators 7.
  • each layer of the metal laminate film constituting the laminate film outer package 2 is not distinguished, and the positive electrode mixture layer and the current collector of the sheet-like positive electrode 5, and The negative electrode mixture layer and the current collector of the sheet-like negative electrode 6 are not distinguished.
  • FIG. 4 described later the same applies to FIG. 4 described later.
  • the plurality of sheet-like positive electrodes 5 have a positive electrode mixture layer formed on one side or both sides of the current collector, and a part of the current collector (right end side in FIG. 3). In this way, the positive electrode mixture layer is not formed, and a positive electrode tab is formed, and the positive electrode tabs of each sheet-like positive electrode 5 are divided into two sets and stacked to form positive electrode tab laminates 5a and 5b.
  • the positive electrode tab laminate 5a is connected to the positive electrode external terminal 3a
  • the positive electrode tab laminate 5b is connected to the positive electrode external terminal 3b.
  • the plurality of sheet-like negative electrodes 6 have a negative electrode mixture layer formed on one side or both sides of the current collector, and a negative electrode mixture on a part of the current collector.
  • the agent layer is not formed to be a negative electrode tab, and the negative electrode tabs of each sheet-like negative electrode 6 are divided into two sets and laminated to form two negative electrode tab laminates. Each negative electrode tab laminate is connected to a different negative external terminal.
  • the total number of the sheet-like positive electrode and the sheet-like negative electrode in the laminated electrode body is 20 or more.
  • the positive and negative current collecting tabs may be damaged when connected to external terminals (welding), and the connection between the current collecting tabs and external terminals may be insufficient. Reliability degradation can occur.
  • a positive electrode tab laminate in which a plurality of sheet-like positive electrode tabs are laminated is divided into a plurality of pieces, and each positive electrode tab laminate is provided as a separate positive electrode external terminal.
  • the positive electrode external terminals are pulled out to the outside of the laminate film exterior body while being electrically connected to each other at least either inside or outside of the laminate film exterior body by connecting and overlapping each positive electrode external terminal.
  • the negative electrode tab laminate in which the negative electrode tabs are laminated is divided into a plurality of sheet-like negative electrodes, and each negative electrode tab laminate is divided into a separate negative electrode.
  • the laminated battery of the present invention while increasing the number of electrodes related to the laminated electrode body, in one positive electrode tab laminated body or one negative electrode tab laminated body, the number of laminated positive electrode tabs and negative electrode tabs is reduced, and The number of positive electrode tabs and the number of negative electrode tabs connected to one positive electrode external terminal or one negative electrode external terminal can be reduced. Therefore, the welding strength between the positive electrode tab laminate and the positive electrode external terminal and the welding strength between the negative electrode tab laminate and the negative electrode external terminal can be increased, and the electrical connection therebetween can be improved.
  • the distance between the sheet-like positive electrode and the positive electrode external terminal and the distance between the sheet-like negative electrode and the negative electrode external terminal are shortened as much as possible. It is possible to suppress damage during battery manufacturing and increase in resistance due to the long tab distance. In the laminated battery of the present invention, high reliability can be secured by these actions.
  • a plurality of positive electrode external terminals and negative electrode external terminals are used, and each of them is electrically connected to at least one of the inside and the outside of the laminate film exterior body.
  • each positive electrode external terminal and each negative electrode external terminal A method of superposing each inside a laminate film outer package is mentioned.
  • Each positive external terminal is overlapped inside the laminate film exterior body, and each negative electrode external terminal is overlapped inside the laminate film exterior body, and these are pulled out from the laminate film exterior body, for example, in plan view 1, that is, for example, without increasing the lateral length of the positive electrode external terminal or the negative electrode external terminal shown in FIG. 1, the total cross-sectional area of the positive electrode external terminal or the total cross-sectional area of the negative electrode external terminal Can be increased.
  • the laminate type battery of the present invention as described above, for example, in a plan view of the positive external terminal and the negative external terminal, by selecting the electrical connection method between the positive external terminals and the electrical connection method between the negative external terminals. Without increasing the width, the total cross-sectional area of the positive external terminal and the total cross-sectional area of the negative external terminal can be increased and, as described above, welded to one positive external terminal or one negative external terminal. Since the number of stacked positive electrode tab laminates and negative electrode tab laminates can be reduced, the reliability of the welded portion can be improved. Therefore, the laminated battery of the present invention can discharge a large current and has a high degree of freedom in the position where the external terminal is drawn from the laminated film outer package without impairing high reliability.
  • the number of positive electrode tab laminates and negative electrode tab laminates may be plural and is at least 2 but usually 5 or less and 4 or less. Preferably, it is 3 or less. In consideration of the reliability of the weld location, the number of positive electrode tabs in one positive electrode tab laminate is preferably 5 to 60, and the number of negative electrode tabs in one negative tab laminate is 5 Preferably it is ⁇ 60.
  • FIG. 4 shows another example of a cross-sectional view of the main part taken along the line II in FIG. 1 or the line II-II in FIG.
  • FIG. 4 shows a wound electrode body (with a transverse cross section) in which a continuous sheet-like positive electrode 5 and a continuous sheet-like negative electrode 6 are laminated via a separator 7 and wound in a spiral shape.
  • This is an example of a laminated battery 1 having a substantially oval wound electrode body.
  • the substantially oval wound electrode body includes an oval wound electrode body.
  • FIG. 4 in order to facilitate understanding of each component, between the laminate film outer package 2 and the outermost peripheral portion (positive electrode current collector 51) of the wound electrode body, and the winding center of the wound electrode body. A gap is made in the portion (negative electrode current collector 61).
  • the sheet-like positive electrode 5 has a positive electrode mixture layer formed on one side or both sides of the current collector, and the end in the width direction of the current collector (the right end side in FIG. 4). )
  • the plurality of positive electrode tabs are laminated in two sets on the substantially oval flat portion of the wound electrode body to form a positive electrode tab laminate. 5a and 5b are formed.
  • the positive electrode tab laminate 5a is connected to the positive electrode external terminal 3a
  • the positive electrode tab laminate 5b is connected to the positive electrode external terminal 3b.
  • the sheet-like negative electrode 6 has a negative electrode mixture layer formed on one side or both sides of the current collector, and the current collector is opposite to the positive electrode tab.
  • a plurality of negative electrode tabs are formed without forming a negative electrode mixture layer at the end in the width direction, and the plurality of negative electrode tabs are divided into two sets and stacked in a substantially oval flat portion of the wound electrode body.
  • two negative electrode tab laminates are formed. Each negative electrode tab laminate is connected to a different negative external terminal.
  • the outermost peripheral portion is a sheet-like positive electrode (positive electrode current collector 51 in which a positive electrode mixture layer is not formed), and the winding center portion is a sheet-like negative electrode ( A negative electrode current collector 61) in which a negative electrode mixture layer is not formed.
  • the number of turns in the wound electrode body is 10 or more, and also in this case, in the case of the battery having the laminated electrode body having a large number of layers.
  • the positive electrode tab laminate in which the positive electrode tabs of the sheet-like positive electrode are laminated is divided into a plurality of parts, and each positive electrode tab laminate is divided into a separate positive electrode external
  • the positive external terminals are electrically connected to each other at least one of the inside and the outside of the laminate film exterior body and pulled out to the outside of the laminate film exterior body.
  • the negative electrode tab laminated body in which the negative electrode tabs are laminated is divided into a plurality of pieces, and each negative electrode tab laminated body is separated from each other.
  • the negative electrode external terminals are connected to each other, and the respective negative electrode external terminals are overlapped, so that the negative electrode external terminals are electrically connected to each other at least one of the inside and the outside of the laminate film exterior body. Pull out to the outside. Therefore, as in the case of a battery having a laminated electrode body, it is possible to discharge a large current and to increase the degree of freedom in the position of drawing out an external terminal from the laminate film exterior body while ensuring high reliability.
  • the number of positive electrode tab laminates and negative electrode tab laminates may be plural, as in the case of a battery having a laminated electrode body, and is at least 2 or more. However, it is usually 5 or less, preferably 4 or less, and more preferably 3 or less. In consideration of the reliability of the weld location, the number of positive electrode tabs in one positive electrode tab laminate is preferably 5 to 60, and the number of negative electrode tabs in one negative tab laminate is 5 Preferably it is ⁇ 60.
  • the method of overlapping both inside and outside of the laminate film outer package is a stable connection part. Although it is preferable from a viewpoint of property, it may be electrically connected by overlapping only inside the laminated film outer package or only outside the laminated body.
  • a plurality of positive external terminals and a plurality of negative external terminals are arranged so as to be arranged side by side in a plan view without overlapping each other, and at least one of the inside and the outside of the laminated film exterior body, each via a lead body etc.
  • the positive external terminal and each negative external terminal may be electrically connected to each other.
  • the positive electrode external terminal and the negative electrode external terminal in the laminated battery of the present invention may be taken out from different sides of the outer periphery of the laminate film outer package, respectively, but a plurality of stacked positive electrodes
  • the external terminal and the plurality of stacked negative electrode external terminals may be drawn to the outside from the same side of the laminate film exterior body.
  • a plurality of positive external terminals are stacked and a plurality of negative external terminals are stacked as shown in FIG.
  • the positive electrode external terminal 3 connected in this manner and the negative electrode external terminal 4 connected in a stacked manner are drawn out from the same side of the laminate film outer package. It is advantageous to increase the energy density by reducing the area of the heat seal portion around the outside.
  • the side where the external terminal of the laminate film outer body is taken out is normally formed with a heat seal portion wider than the side where the external terminal is not taken out so that the sealing performance does not deteriorate, and the positive external terminal and the negative external terminal Are pulled out from the same side of the laminate film outer package, the overall area of the heat seal portion can be reduced.
  • the positive electrode external terminal connected in a stacked manner and the negative electrode external member connected in a stacked manner are connected. It is more preferable that the terminal is drawn out from the other side of the laminated film outer package, and as shown in FIG. 2, the side where the positive electrode external terminal 3 in the rectangular laminated film outer package is drawn out to the outside. More preferably, the negative electrode external terminal 4 is led out to the outside from the side opposite to.
  • the sheet-like positive electrode constituting the laminate type battery of the present invention includes, for example, a layer (positive electrode mixture layer) made of a positive electrode mixture containing a positive electrode active material, a conductive additive and a binder, on one side or both sides of a current collector. Can be used.
  • the positive electrode active material for example, when the laminated battery of the present invention is a lithium ion secondary battery, an active material capable of occluding and releasing lithium ions is used.
  • a positive electrode active material for example, a layered structure represented by Li 1 + x MO 2 ( ⁇ 0.1 ⁇ x ⁇ 0.1, M: Co, Ni, Mn, Al, Mg, etc.) Lithium-containing transition metal oxide, LiMn 2 O 4 and spinel-type lithium manganese oxide obtained by substituting some of its elements with other elements, LiMPO 4 (M: Co, Ni, Mn, Fe, etc.) Type compounds and the like.
  • lithium-containing transition metal oxide having a layered structure examples include LiCoO 2 and LiNi 1-x Co xy Al y O 2 (0.1 ⁇ x ⁇ 0.3, 0.01 ⁇ y ⁇ 0. 2) and other oxides containing at least Co, Ni and Mn (LiMn 1/3 Ni 1/3 Co 1/3 O 2 , LiMn 5/12 Ni 5/12 Co 1/6 O 2 , LiNi 3 / 5 Mn 1/5 Co 1/5 O 2 etc.).
  • the positive electrode current collector an aluminum foil or an aluminum alloy foil is suitable.
  • the thickness of the positive electrode current collector is preferably 0.01 to 0.02 mm, for example, although it depends on the size and capacity of the battery.
  • PVDF polyvinylidene fluoride
  • a paste-like or slurry-like composition uniformly dispersed using a solvent such as N-methyl-2-pyrrolidone (NMP) is prepared, and this composition is applied onto a positive electrode current collector and dried.
  • NMP N-methyl-2-pyrrolidone
  • the binder may be dissolved in a solvent.
  • the manufacturing method of the positive electrode according to the present invention is not limited to the above method, and other methods may be adopted.
  • the thickness of the positive electrode mixture layer in the sheet-like positive electrode is preferably 30 to 100 ⁇ m per side.
  • the content of each component in the positive electrode mixture layer is preferably positive electrode active material: 90 to 98% by mass, conductive assistant: 1 to 5% by mass, and binder: 1 to 5% by mass.
  • the positive electrode external terminal used in the laminated battery of the present invention is preferably made of aluminum or an aluminum alloy from the viewpoint of ease of connection with the equipment used.
  • the thickness per one positive electrode external terminal is preferably 50 ⁇ m or more. That is, by setting the thickness of the positive external terminal to 50 ⁇ m or more, it is possible to prevent cutting during welding of the positive external terminal and to prevent tearing due to pulling and bending.
  • the thickness of each positive electrode external terminal is preferably 300 ⁇ m or less, and the total thickness (total thickness of all positive electrode external terminals) is preferably 600 ⁇ m or less. It is possible to prevent a gap in the thickness direction from occurring in the heat seal portion of the exterior body.
  • the positive electrode external terminals may be heat-sealed via an adhesive layer 8, and the positive electrode external terminal may be a laminate film, for example.
  • the adhesive layer 8 may be provided in advance at a location that is scheduled to be located in the heat seal portion of the exterior body.
  • the metal laminate film constituting the laminate film exterior body has the same kind of resin as the constituent resin (thermal fusion resin) of the thermal fusion resin layer provided on the inner surface of the battery. preferable.
  • the sheet-like positive electrode and the positive electrode external terminal may be connected by directly connecting a positive electrode tab (positive electrode tab laminate) constituted by a sheet-shaped positive electrode current collector and a positive electrode external terminal.
  • the positive electrode tab (positive electrode tab laminate) of the sheet-like positive electrode and the positive electrode external terminal can be connected via an aluminum lead body.
  • the thickness of the aluminum lead body is preferably 50 to 300 ⁇ m, like the positive external terminal.
  • Such a lead body is preferably used when the aluminum foil as the positive electrode current collector is particularly thin and the strength is insufficient for direct connection with the positive electrode external terminal.
  • Examples of the method of connecting the positive electrode tab (positive electrode tab laminate) in the sheet-like positive electrode or the aluminum lead body connected to the positive electrode tab and the positive electrode external terminal include resistance welding, ultrasonic welding, laser welding, caulking, Various methods such as a method using a conductive adhesive can be adopted, but ultrasonic welding is particularly suitable.
  • the laminated battery of the present invention for example, when the laminated battery of the present invention is a lithium ion secondary battery, one containing an active material capable of inserting and extracting lithium ions is used.
  • examples of such negative electrode active materials include lithium ions such as graphite, pyrolytic carbons, cokes, glassy carbons, organic polymer compound fired bodies, mesocarbon microbeads (MCMB), and carbon fibers.
  • lithium ions such as graphite, pyrolytic carbons, cokes, glassy carbons, organic polymer compound fired bodies, mesocarbon microbeads (MCMB), and carbon fibers.
  • MCMB mesocarbon microbeads
  • One type or a mixture of two or more types of carbon-based materials that can be occluded and released are used.
  • lithium metal such as an element such as Si, Sn, Ge, Bi, Sb, In and an alloy thereof, lithium-containing nitride, or lithium oxide
  • lithium metal or lithium / aluminum alloy can also be used as the negative electrode active material.
  • Conductive aids carbon materials and the like exemplified as the conductive aid for the positive electrode
  • binders mixed binders of rubber binders such as PVDF and styrene butadiene rubber (SBR)) and carboxymethyl cellulose (CMC) Etc.] or the like
  • a negative electrode mixture prepared by appropriately forming a molded body (negative electrode mixture layer) using the current collector as a core material, or laminating the above-mentioned various alloys and lithium metal foils on the surface of the current collector A thing etc. are used as a sheet-like negative electrode.
  • a negative electrode mixture containing the negative electrode active material, the binder, and a conductive auxiliary agent such as graphite, acetylene black, and carbon black if necessary, A paste-like or slurry-like composition uniformly dispersed using a solvent such as NMP is prepared, and this composition is applied onto a negative electrode current collector and dried, and if necessary, a negative electrode mixture is obtained by pressing.
  • a method of adjusting the thickness and density of the layer can be employed.
  • the binder may be dissolved in a solvent.
  • the method for producing the sheet-like negative electrode according to the present invention is not limited to the above method, and other methods may be adopted.
  • the current collector for the negative electrode a copper foil is suitable.
  • the thickness of the negative electrode current collector is preferably 0.05 to 0.02 mm, for example, although it depends on the size and capacity of the battery.
  • the thickness of the negative electrode mixture layer in the sheet-like negative electrode is preferably 30 to 100 ⁇ m per side.
  • the content of each component in the negative electrode mixture layer is preferably 90 to 98% by mass of the negative electrode active material and 1 to 5% by mass of the binder. Further, when a conductive additive is used for the negative electrode, the content of the conductive additive in the negative electrode mixture layer is preferably 1 to 5% by mass.
  • the negative electrode external terminal used in the laminated battery of the present invention nickel, nickel-plated copper, nickel-copper clad metal plate, foil, ribbon or the like is preferable. Moreover, it is preferable that the thickness per said negative electrode external terminal is 50 micrometers or more similarly to a positive electrode external terminal. That is, by setting the thickness of the negative electrode external terminal to 50 ⁇ m or more, it is possible to prevent cutting during welding of the negative electrode external terminal and to prevent tearing due to pulling and bending.
  • the thickness of each negative external terminal is preferably 300 ⁇ m or less, and the total thickness (total The total thickness of the negative external terminals) is preferably 600 ⁇ m or less.
  • the adhesive layer 9 may be provided in advance at a location that is scheduled to be located in the heat seal portion of the laminate film exterior body.
  • the metal laminate film constituting the laminate film exterior body is a constituent resin (thermal fusion resin) of the heat fusion resin layer on the inner surface of the battery. Those having the same type of resin as the resin) are preferred.
  • the connection between the sheet-like negative electrode and the negative electrode external terminal may be performed by directly connecting the negative electrode tab (negative electrode tab laminate) constituted by the sheet-like negative electrode current collector and the negative electrode external terminal.
  • the negative electrode tab (negative electrode tab laminate) of the sheet-like negative electrode and the negative electrode external terminal can be connected via a copper lead body.
  • the thickness of the copper lead body is preferably 50 to 300 ⁇ m, like the negative electrode external terminal.
  • Such a lead body is preferably used when the copper foil as the negative electrode current collector is particularly thin and the strength is insufficient for direct connection with the negative electrode external terminal.
  • connection method between the negative electrode tab (negative electrode tab laminate) or the copper lead connected to the negative electrode tab and the negative electrode external terminal in the sheet negative electrode examples include resistance welding, ultrasonic welding, laser welding, caulking, and conductive. Various methods such as a method using an adhesive may be employed, but ultrasonic welding is particularly suitable.
  • Examples of the separator used in the laminate type battery of the present invention include polyethylene, polypropylene, a fusion of polyethylene and polypropylene, a porous film made of polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, and the like, and a nonwoven fabric.
  • the thickness of the separator is preferably 10 to 50 ⁇ m, and the porosity is preferably 30 to 70%.
  • the effect which prevents a short circuit can be improved and the reliability of a battery can be improved more by using several separators, such as overlapping a porous film and a nonwoven fabric.
  • the laminated battery of the present invention when the laminated battery of the present invention is a lithium ion secondary battery, for example, ethylene carbonate (EC), propylene carbonate (PC), ⁇ -butyrolactone (BL), etc.
  • Dissolve solutes such as LiPF 6 and LiBF 4 in high dielectric constant solvents and organic solvents such as linear solvents such as dimethyl carbonate (DMC), diethyl carbonate (DEC), and methyl ethyl carbonate (EMC).
  • Solution non-aqueous electrolyte
  • PVDF a rubber-based material, an alicyclic epoxy, an oxetane-based material having a three-dimensional cross-linked structure, or the like may be mixed and solidified into the above solution to obtain a polymer electrolyte.
  • the laminate film exterior body of the laminate type battery of the present invention is composed of a metal laminate film.
  • a metal laminate film having a three-layer structure composed of an exterior resin layer / a metal layer / a heat-welding resin layer is used.
  • the exterior resin layer in the metal laminate film can be formed from, for example, a nylon film (nylon 66 film, etc.), a polyester film (PET film, etc.), and the metal layer can be formed from, for example, an aluminum film, a stainless steel film, or the like.
  • the heat-weldable resin layer can be formed from, for example, a modified polyolefin film (such as a modified polyolefin ionomer film).
  • the exterior resin layer preferably has a thickness of 20 to 100 ⁇ m
  • the metal layer preferably has a thickness of 10 to 150 ⁇ m
  • the heat-fusible resin layer has a thickness of 20 to It is preferable that it is 100 micrometers.
  • the shape is not particularly limited, and if necessary, in plan view, such as a triangle, quadrangle, pentagon, hexagon, heptagon, octagon, etc. Although various shapes can be taken, a quadrangle (rectangle or square) is common in plan view. However, in the case of a battery having a wound electrode body, a rectangular laminate film exterior body is used in plan view.
  • Example 1 ⁇ Preparation of positive electrode> 96 parts by mass of LiCoO 2 as a positive electrode active material, 2 parts by mass of acetylene black as a conductive additive, and 2 parts by mass of PVDF as a binder were mixed, and NMP was further added to prepare a positive electrode mixture-containing paste. .
  • the obtained positive electrode mixture-containing paste was applied to both surfaces of a current collector made of an aluminum foil having a thickness of 15 ⁇ m, dried, and then subjected to a press treatment to form a positive electrode mixture layer, whereby a sheet-like positive electrode was obtained. .
  • the thickness of the positive electrode mixture layer of the obtained sheet-like positive electrode was 60 ⁇ m per one side of the current collector.
  • the obtained sheet-like positive electrode was cut into a shape in which a portion where the positive electrode mixture layer was formed had a width of 105 mm and a length of 200 mm, and also included an exposed portion of a positive electrode current collector that became a positive electrode tab.
  • a negative electrode active material-containing paste was prepared by adding and mixing SBR: 1.5 parts by mass and CMC: 0.5 parts by mass to graphite: 98 parts by mass of the negative electrode active material and further adding water.
  • the obtained negative electrode mixture-containing paste was applied to both sides of a current collector made of a copper foil having a thickness of 10 ⁇ m, dried, and then subjected to a press treatment to form a negative electrode mixture layer, whereby a sheet-like negative electrode was obtained. .
  • the thickness of the negative electrode mixture layer of the obtained sheet-like negative electrode was 60 ⁇ m per one side of the current collector.
  • the obtained sheet-like negative electrode was cut into a shape in which a portion where the negative electrode mixture layer was formed had a width of 110 mm and a length of 205 mm, and also included an exposed portion of a negative electrode current collector that became a negative electrode tab.
  • the positive electrode tab related to the sheet-shaped positive electrode and the negative electrode tab related to the sheet-shaped negative electrode were arranged to be located on the same side. Further, both ends of the laminated electrode body were laminated so as to be negative electrodes.
  • the positive electrode tab laminate in which the positive electrode tabs for the upper 25 sheets are stacked is ultrasonically welded to the positive electrode external terminal, and the lower 25 positive electrode tabs are stacked.
  • the positive electrode tab laminate was ultrasonically welded to another positive electrode external terminal.
  • the negative electrode tab laminated body in which the negative electrode tabs for the upper 25 sheets were stacked was ultrasonically welded to the negative electrode external terminal, and the negative electrode tabs for the lower 26 sheets were stacked.
  • the negative electrode tab laminate was ultrasonically welded to another negative electrode external terminal.
  • Two aluminum plates with a length of 30 mm, a width of 20 mm, and a thickness of 0.2 mm were used for the positive electrode external terminal, and two copper plates with a length of 30 mm, a width of 20 mm, and a thickness of 0.2 mm were used for the negative electrode external terminal. Used.
  • the positive electrode external terminals and the negative electrode external terminals were overlapped and electrically connected by welding the entire surfaces in contact with each other using an ultrasonic welding machine.
  • the positive electrode external terminal and the negative electrode external terminal have a resin constituting the heat-weldable resin layer of the laminate film exterior body on both surfaces of the location that is expected to be located in the heat seal portion of the laminate film exterior body described below.
  • An adhesive layer composed of the same modified polyolefin was disposed.
  • the laminated electrode body on the modified polyolefin layer in one metal laminate film a part of the positive external terminal and a part of the negative external terminal protrude from the same side of the metal laminate film as shown in FIG.
  • the modified polyolefin layer side of the other metal laminate film is placed on top of it, and the three sides where the external terminals are not exposed are heat-sealed to form a laminate film outer package, which is vacuumed at 70 ° C. for 15 hours. Dried. Thereafter, a non-aqueous electrolyte was injected from one side of the laminate film outer package that was not sealed, and one side that was not sealed was heat-sealed in a reduced pressure state to obtain a laminated lithium ion secondary battery.
  • non-aqueous electrolyte a solution in which LiPF 6 was dissolved at a concentration of 1.0 mol / L in a solvent in which EC and DEC were mixed at a volume ratio of 1: 3 was used.
  • the width of the heat seal of the laminate film outer package was 10 mm.
  • the laminated lithium ion secondary battery is aged for 24 hours, then charged for 1 hour at a current value of 0.1 C, and then constant current-constant voltage charging (constant current charging: The chemical conversion treatment was performed by carrying out 0.5C, constant voltage charging: 4.2V).
  • Example 2 In the same manner as in Example 1, a positive electrode mixture layer was formed on both surfaces of the positive electrode current collector, had a width of 200 mm, had an exposed portion of the positive electrode current collector serving as a positive electrode tab at one end in the width direction, and was long A long sheet-like positive electrode having a length of 6 m having an exposed portion of the positive electrode current collector at both ends in the scale direction was produced.
  • a negative electrode mixture layer is formed on both surfaces of the negative electrode current collector, the width is 205 mm, the exposed portion of the negative electrode current collector serving as a negative electrode tab is provided at one end in the width direction, and A long sheet-like negative electrode having a length of 6.1 m having an exposed portion of the negative electrode current collector at both ends in the scale direction was produced.
  • One sheet-like positive electrode and one sheet-like negative electrode are passed through a polyolefin microporous film having a thickness of 25 ⁇ m as a separator, and a positive electrode tab relating to the sheet-like positive electrode and a negative electrode tab relating to the sheet-like negative electrode, However, they were overlapped so as to be on the other end face side of the electrode body and wound in a spiral shape (the number of windings was 25) and crushed to obtain a wound electrode body having a substantially oval cross section.
  • the positive electrode tab stack in which one positive electrode tab is stacked in the minor axis direction with the major axis in the cross section of the wound electrode body sandwiched therebetween.
  • the body was ultrasonically welded to the positive electrode external terminal, and a positive electrode tab laminate in which the other 25 positive electrode tabs were stacked in the minor axis direction was ultrasonically welded to another positive electrode external terminal.
  • a negative electrode tab laminate in which 25 negative electrode tabs are stacked in the minor axis direction with the major axis in the cross section of the wound electrode body interposed therebetween. was welded ultrasonically to the negative electrode external terminal, and a negative electrode tab laminate in which the other 26 negative electrode tabs were stacked in the minor axis direction was ultrasonically welded to another negative electrode external terminal.
  • the positive electrode external terminal and negative electrode external terminal as those used in Example 1 were used, and each positive external terminal and each negative external terminal were electrically connected in the same manner as in Example 1.
  • the positive electrode external terminal and the negative electrode external terminal include a resin that forms a heat-welding resin layer of the laminate film exterior body on both sides of a location that is expected to be located in the heat seal portion of the laminate film exterior body.
  • An adhesive layer composed of the same modified polyolefin was disposed.
  • a laminated lithium ion secondary battery was produced in the same manner as in Example 1 except that the above wound electrode body was used in place of the laminated electrode body, and the lead-out positions of the positive and negative external terminals were as shown in FIG. .
  • Example 3 It is composed of the same modified polyolefin as the resin that constitutes the heat-welding resin layer of the laminate film exterior body on both surfaces of the positive electrode external terminal and the negative electrode external terminal that are planned to be located in the heat seal portion of the laminate film exterior body.
  • a laminated lithium ion secondary battery was produced in the same manner as in Example 1 except that no adhesive layer was provided.
  • the positive electrode tab laminate in which 25 positive electrode tabs are stacked in the short axis direction across the major axis in the cross section of the wound electrode body, and the other A positive electrode tab laminated body in which 25 positive electrode tabs are stacked in the minor axis direction is disposed on different surfaces of the same positive electrode external terminal as one positive electrode external terminal used in Example 1, and ultrasonic waves Welded.
  • a negative electrode tab laminate in which the other 26 negative electrode tabs are stacked in the minor axis direction are arranged on different surfaces of the same negative electrode external terminal as the one negative electrode external terminal used in Example 1.
  • a laminated lithium ion secondary battery was produced in the same manner as in Example 2 except that ultrasonic welding was performed.
  • the length of the positive electrode external terminal was changed to 40 mm, and among the positive electrode tabs of the sheet-like positive electrode related to the wound electrode body, one positive electrode tab of 25 sheets was shortened across the major axis in the cross section of the wound electrode body.
  • the positive electrode tab laminated body stacked in the axial direction and the positive electrode tab laminated body obtained by stacking the other 25 positive electrode tabs in the short axis direction are the same as one positive external terminal used in the first embodiment.
  • the positive electrode tab laminate and the negative electrode tab laminate were divided into a plurality of parts, and the positive electrode tab laminate and the negative electrode tab laminate were welded to different external terminals. It can be seen that the positive electrode tab laminate, the negative electrode tab laminate, and the positive and negative external terminals can be welded well, and the internal resistance under each condition is small and has high reliability.
  • the adhesive layer is arranged between the positive electrode external terminal and the negative electrode external terminal and the laminate film outer package, whereas in the battery of Example 3, the adhesive layer is not arranged. .
  • the battery of Example 1 has a smaller increase in internal resistance and the sealing reliability of the laminate film outer package. Is seen to be improved.
  • the reliability of the battery can be further enhanced although there is an increase in cost due to the adhesive layer and an increase in manufacturing steps.
  • the positive electrode tab laminate divided into two parts is welded to another part of one positive external terminal, and the negative electrode divided into two using a long negative external terminal Even in the battery of Comparative Example 3 in which the tab laminate was welded to another portion of one negative electrode external terminal, the positive electrode tab laminate, the negative electrode tab laminate, and the positive and negative external terminals were welded twice each.
  • the positive and negative external terminals have to be lengthened and more welding points have to be taken, the volume of the battery is increased, and the degree of freedom in arranging the external terminals is further reduced.
  • the resistance of the current collecting portion also increased as both the positive and negative electrode tabs and the external terminals became longer.
  • the laminate type battery of the present invention is a conventionally known laminate type battery, particularly a laminate type battery, such as a power source application for various electronic devices, including applications requiring high output and high capacity batteries such as automobile applications. It can be used for the same applications as various applications in which lithium ion secondary batteries are used.

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Abstract

　本発明のラミネート形電池は、正極と負極とがセパレータを介して積層されて形成された電極体と、前記電極体を収容したラミネートフィルム外装体とを含み、前記電極体は、複数の正極タブと、複数の負極タブとを備え、前記複数の正極タブは、複数の組に分けられて積層されることにより、複数の正極タブ積層体を形成し、前記複数の負極タブは、複数の組に分けられて積層されることにより、複数の負極タブ積層体を形成し、前記各正極タブ積層体は、それぞれ別の正極外部端子に接続され、前記各負極タブ積層体は、それぞれ別の負極外部端子に接続され、前記各正極外部端子同士及び前記各負極外部端子同士は、それぞれ互いに電気的に接続されていることを特徴とする。

Description

ラミネート形電池
　本発明は、積層数の多い積層電極体や巻回数の多い巻回電極体を備えたラミネート形電池に関する。
　近年では、電池の用途が拡大するにつれて、高容量化や、高エネルギー密度化、高出力化といった電池の特性向上を目的とした開発が盛んに行われている。特に、自動車用途等の高出力、高容量が要求される用途への電池の適用も求められるようになっている。従来、このような高出力、高容量が要求される用途にはニッケル水素電池が用いられてきたが、最近では、より軽量化を図り得るリチウムイオン二次電池の適用も検討されている。
　ところで、電池の高容量化を図るには、電池内に導入する活物質量を増やすことが有効であり、また、電池の負荷特性向上を図るには、電極を薄くし、電極反応面積を増やすことが有効である。
　例えば、一般的な円筒形の１８６５０型電池を上記高容量、高出力が要求される用途に使用するには、数百個から数千個を用いる必要があり、それらの電池を直列接続や並列接続して組電池とすることも不可能ではないが、作業が非常に煩雑となり、信頼性の確保も困難となる。
　このような状況の中で、こうした問題を解決するには、１個の電池を大型化し、例えば組電池に用いる単電池の使用個数を減らすことが有効である。そして、現在では、１個で１０Ａｈを超えるような大型のリチウムイオン二次電池の開発も進みつつある。
　上記大型電池としては、例えば、集電体の表面に正極合剤層を有する正極と集電体の表面に負極合剤層を有する負極とをセパレータを介して積層した積層電極体を用いる電池の場合には、正極及び負極の積層数を多くしたものが挙げられる（例えば、特許文献１）。また、集電体の表面に正極合剤層を有する正極と集電体の表面に負極合剤層を有する負極とをセパレータを介して重ね、渦巻き状に巻回した巻回電極体を用いる電池の場合には、巻回数を多くしたものが挙げられる（例えば、特許文献２）。
　また、上記大型電池では、形状自由度が高く軽量であるといった利点から、金属ラミネートフィルムで構成されるラミネートフィルム外装体が使用される場合が多い。そして、上記のような電池の電極からの集電は、集電体の一部を正極合剤層や負極合剤層を形成せずに無地部とし、かかる箇所を集電タブとして外部端子と溶接（超音波溶接等）等によって接続して行うことが一般的である。
特開２００８－６６１７０号公報 特開２００６－２７８０７９号公報
　しかしながら、上記のように電極の積層数の多い積層電極体を有する電池や、巻回数の多い巻回電極体を有する電池では、必然的に電極体の厚さが大きくなる。よって、外部端子と距離のある電極に係る集電タブは、外部端子との接続のために長い距離を引き回す必要があり、その際に集電タブに大きな張力がかかることになって破損が生じる虞がある。このようなことから、通常は、集電タブを電極端面に沿わせて引き回すなどして集電タブにかかる張力を低減する方策が取られているが、この場合、集電タブが非常に長くなるため、電池の内部抵抗が増大してしまう。
　また、電極の積層数を増やした積層電極体を有する電池や、巻回数を増やした巻回電極体を有する電池では、多数の集電タブを積層して外部端子に溶接することから、集電タブと外部端子との溶接箇所の信頼性も低下する。
　例えば、電極の集電タブの一部を外部端子の片面に溶接し、それと同時に残りを外部端子の他面に溶接する手法や、外部端子の幅や長さを大きくして、電極の集電タブの一部を重ねて外部端子の所定箇所に溶接し、その後集電タブの残りを重ねて外部端子の別の箇所に溶接する手法によって、上記のような問題を回避することも考えられる（特許文献１参照）。しかし、前者の手法では、多数の集電タブを一度に一つの外部端子に溶接することに変わりはなく、集電タブと外部端子との溶接信頼性が不十分となる虞がある。また、後者の手法では、集電タブと外部端子との溶接が複数回に分けて行われることから、後の溶接時に先に溶接した箇所に振動等が加わるなどして悪影響を及ぼす虞があり、更に、外部端子の幅や長さが大きくなることで、電池内空間の利用の点で不利となり、外部端子を外装体から引き出す位置の自由度が損なわれる問題もある。
　本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、積層数の多い積層電極体や巻回数の多い巻回電極体を備え、信頼性が高く、また、外部端子の引き出し位置の自由度が高いラミネート形電池を提供する。
　本発明のラミネート形電池は、正極と負極とがセパレータを介して積層されて形成された電極体と、前記電極体を収容したラミネートフィルム外装体とを含むラミネート形電池であって、前記電極体は、複数の正極タブと、複数の負極タブとを備え、前記複数の正極タブは、複数の組に分けられて積層されることにより、複数の正極タブ積層体を形成し、前記複数の負極タブは、複数の組に分けられて積層されることにより、複数の負極タブ積層体を形成し、前記各正極タブ積層体は、それぞれ別の正極外部端子に接続され、前記各負極タブ積層体は、それぞれ別の負極外部端子に接続され、前記各正極外部端子同士及び前記各負極外部端子同士は、それぞれ互いに電気的に接続されていることを特徴とする。
　本発明によれば、信頼性が高く、また、外部端子の引き出し位置の自由度が高いラミネート形電池を提供することができる。
図１は、本発明のラミネート形電池の一例を模式的に示す平面図である。 図２は、本発明のラミネート形電池の他の例を模式的に示す平面図である。 図３は、図１のＩ－Ｉ線又は図２のＩＩ－ＩＩ線における要部断面図の一例である。 図４は、図１のＩ－Ｉ線又は図２のＩＩ－ＩＩ線における要部断面図の他の例である。
　本発明のラミネート形電池は、正極と負極とがセパレータを介して積層されて形成された電極体と、上記電極体を収容したラミネートフィルム外装体とを備えている。上記電極体は、複数の正極タブと、複数の負極タブとを備え、上記複数の正極タブは、複数の組に分けられて積層されることにより、複数の正極タブ積層体を形成し、上記複数の負極タブは、複数の組に分けられて積層されることにより、複数の負極タブ積層体を形成している。また、上記各正極タブ積層体は、それぞれ別の正極外部端子に接続され、上記各負極タブ積層体は、それぞれ別の負極外部端子に接続され、上記各正極外部端子同士及び上記各負極外部端子同士は、それぞれ互いに電気的に接続されていることを特徴とする。
　本発明のラミネート形電池は、上記構成を有することにより、信頼性が高く、また、外部端子の引き出し位置の自由度が高いラミネート形電池を提供することができる。
　以下、本発明のラミネート形電池を図面に基づき説明する。
　図１は、本発明のラミネート形電池の一例を模式的に示す平面図である。図１に示すラミネート形電池１では、電極体及び電解液が、平面視で矩形のラミネートフィルム外装体２内に収容されている。そして、正極外部端子３及び負極外部端子４が、ラミネートフィルム外装体２の同じ辺から引き出されている。ラミネートフィルム外装体２は、電池内側となる面に熱融着樹脂層を有する金属ラミネートフィルムにより構成されている。より具体的には、例えば２枚の金属ラミネートフィルムが重ねられてラミネートフィルム外装体２を構成し、電極体や電解液を内部に収容した状態でラミネートフィルム外装体２の外周辺が熱シールされることで、その内部が密閉されている。
　また、図２は、本発明のラミネート形電池の他の例を模式的に示す平面図である。図２に示すラミネート形電池１は、正極外部端子３及び負極外部端子４が、それぞれラミネートフィルム外装体２の互いに対向する辺から外部に引き出されている他は、図１に示すラミネート形電池と同様の構成である。
　図３に、図１のＩ－Ｉ線又は図２のＩＩ－ＩＩ線における要部断面図の一例を示す。図３は、複数のシート状正極５と複数のシート状負極６とがセパレータ７を介して積層された積層電極体を有するラミネート形電池１の例である。図３では、図面が複雑になることを避けるため、ラミネートフィルム外装体２を構成する金属ラミネートフィルムの各層を区別しておらず、また、シート状正極５の正極合剤層と集電体、及びシート状負極６の負極合剤層と集電体も区別していない。後記の図４も同様である。
　図３に示すラミネート形電池１において、複数のシート状正極５は、集電体の片面又は両面に正極合剤層が形成されており、かつ集電体の一部（図３中右端側）に正極合剤層が形成されずに正極タブとなり、各シート状正極５の正極タブが２組に分けられて積層されて正極タブ積層体５ａ、５ｂを形成している。そして、正極タブ積層体５ａが正極外部端子３ａに、正極タブ積層体５ｂが正極外部端子３ｂに、それぞれ接続されている。また、図示していないが、ラミネート形電池１では、複数のシート状負極６は、集電体の片面又は両面に負極合剤層が形成されており、かつ集電体の一部に負極合剤層が形成されずに負極タブとなり、各シート状負極６の負極タブが２組に分けられて積層されて、２個の負極タブ積層体が形成されている。そして、各負極タブ積層体は、それぞれ別の負極外部端子に接続されている。
　本発明のラミネート形電池では、積層電極体を有する態様においては、かかる積層電極体におけるシート状正極とシート状負極との合計数が２０以上であるが、このように積層数の多い積層電極体を有するラミネート形電池の場合、前述の通り、外部端子との接続時（溶接時）に正負極の集電タブの破損や、集電タブと外部端子との溶接による接続が不十分となることによる信頼性低下が起こり得る。
　そこで、本発明のラミネート形電池では、図３に示すように、複数のシート状正極の正極タブを積層した正極タブ積層体を複数に分け、各正極タブ積層体をそれぞれ別の正極外部端子に接続し、各正極外部端子を重ねるなどすることにより、各正極外部端子同士をラミネートフィルム外装体の内部及び外部の少なくとも一方で互いに電気的に接続しつつ、ラミネートフィルム外装体の外部に引き出している。また、図示していないが、本発明のラミネート形電池では、複数のシート状負極についても、それらの負極タブを積層した負極タブ積層体を複数に分け、各負極タブ積層体をそれぞれ別の負極外部端子に接続し、各負極外部端子を重ねるなどすることにより、各負極外部端子同士をラミネートフィルム外装体の内部及び外部の少なくとも一方で互いに電気的に接続しつつ、ラミネートフィルム外装体の外部に引き出している。
　そのため、本発明のラミネート形電池では、積層電極体に係る電極数を多くしつつ、１つの正極タブ積層体や１つの負極タブ積層体では、正極タブ、負極タブの積層数を減らし、かつ、１つの正極外部端子や１つの負極外部端子に接続する正極タブ数、負極タブ数を減らすことができる。よって、正極タブ積層体と正極外部端子との溶接強度、及び負極タブ積層体と負極外部端子との溶接強度を高めて、これらの間の電気的接続を良好にすることができる。また、正極外部端子や負極外部端子を複数にすることで、シート状正極と正極外部端子との距離及びシート状負極と負極外部端子との距離を可及的に短くして、正極タブや負極タブの距離が長くなることによる電池製造時の破損や、抵抗の増大を抑制することができる。本発明のラミネート形電池では、これらの作用によって、高い信頼性を確保することができる。
　しかも、本発明のラミネート形電池では、正極外部端子及び負極外部端子を複数枚使用し、それぞれをラミネートフィルム外装体の内部及び外部の少なくとも一方で互いに電気的に接続されているため、各正極外部端子の電気的接続方法及び各負極外部端子の電気的接続方法の選択によって、ラミネートフィルム外装体から外部端子を引き出す位置を容易に変更し得ることから、外部端子の引き出し位置の自由度が高く、本発明のラミネート形電池の使用機器の設計上の自由度も高くなる。
　本発明のラミネート形電池に係る各正極外部端子の上記電気的接続方法及び各負極外部端子の上記電気的接続方法の好適例としては、例えば、各正極外部端子同士及び各負極外部端子同士を、それぞれラミネートフィルム外装体の内部で重ねる方法が挙げられる。各正極外部端子同士をラミネートフィルム外装体の内部で重ね、かつ各負極外部端子同士をラミネートフィルム外装体の内部で重ねた上で、これらをラミネートフィルム外装体から引き出すことで、例えば、平面視での面積を大きくすることなく、即ち、例えば、正極外部端子や負極外部端子の図１に示す横方向の長さを長くすることなく、正極外部端子の総断面積や負極外部端子の総断面積を大きくできる。
　例えば、大電流放電が要求される電池では、正極外部端子や負極外部端子の断面積を大きくする必要があり、通常は平面視での幅を広げることで対応している。ところが、正極外部端子や負極外部端子の幅を広げると、正極外部端子と負極外部端子との接触による短絡が発生しやすくなる問題から、例えば、図１に示すようにラミネートフィルム外装体の同一辺から正極外部端子と負極外部端子とを引き出すことが難しくなり、外部端子の引き出し位置の自由度が損なわれてしまう。他方、１枚の正極外部端子や１枚の負極外部端子を厚くすることで断面積を大きくした場合、多数の電極に係る集電タブを積層したタブ積層体と、厚さの大きな外部端子とを溶接することになるため、溶接箇所の信頼性が低下する。
　しかしながら、本発明のラミネート形電池では、前述の通り、各正極外部端子同士の電気的接続方法及び各負極外部端子同士の電気的接続方法の選択によって、例えば正極外部端子や負極外部端子の平面視での幅を広げることなしに、正極外部端子の総断面積や負極外部端子の総断面積を大きくでき、しかも、前述の通り、１枚の正極外部端子や１枚の負極外部端子に溶接される正極タブ積層体や負極タブ積層体の積層数を少なくできるため、溶接箇所の信頼性も高め得る。よって、本発明のラミネート形電池は、大電流放電が可能であり、かつ高い信頼性が損なわれることなく、ラミネートフィルム外装体から外部端子を引き出す位置の自由度が高くなる。
　積層電極体を有する本発明のラミネート形電池において、正極タブ積層体及び負極タブ積層体の数は、複数であればよく、少なくとも２以上であるが、通常は５以下であり、４以下であることが好ましく、３以下であることがより好ましい。また、溶接箇所の信頼性を考慮して、１つの正極タブ積層体における正極タブの積層数は、５～６０であることが好ましく、１つの負極タブ積層体における負極タブの積層数は、５～６０であることが好ましい。
　図４に、図１のＩ－Ｉ線又は図２のＩＩ－ＩＩ線における要部断面図の他の例を示す。図４は、連続した１枚のシート状正極５と、連続した１枚のシート状負極６とがセパレータ７を介して積層され、更に渦巻き状に巻回された巻回電極体（横断面が略長円形の巻回電極体）を有するラミネート形電池１の例である。上記略長円形の巻回電極体には、長円形の巻回電極体が含まれる。図４では、各構成要素の理解を容易にするために、ラミネートフィルム外装体２と巻回電極体の最外周部（正極集電体５１）との間、及び巻回電極体の巻回中心部（負極集電体６１）に隙間を入れている。
　図４に示すラミネート形電池１において、シート状正極５は、集電体の片面又は両面に正極合剤層が形成されており、かつ集電体の幅方向の端部（図４中右端側）に正極合剤層が形成されずに複数の正極タブとなり、この複数の正極タブが、巻回電極体の略長円形の平坦部において、２組に分けられて積層されて正極タブ積層体５ａ、５ｂを形成している。そして、正極タブ積層体５ａが正極外部端子３ａに、正極タブ積層体５ｂが正極外部端子３ｂに、それぞれ接続されている。また、図示していないが、ラミネート形電池１では、シート状負極６は、集電体の片面又は両面に負極合剤層が形成されており、かつ集電体の、正極タブとは反対側の幅方向の端部に負極合剤層が形成されずに複数の負極タブとなり、この複数の負極タブが、巻回電極体の略長円形の平坦部において、２組に分けられて積層されて２個の負極タブ積層体が形成されている。そして、各負極タブ積層体は、それぞれ別の負極外部端子に接続されている。図４に示す電池に係る巻回電極体において、最外周部は、シート状正極（正極合剤層が形成されていない正極集電体５１）であり、巻回中心部は、シート状負極（負極合剤層が形成されていない負極集電体６１）である。
　本発明のラミネート形電池では、巻回電極体を有する態様においては、かかる巻回電極体における巻回数が１０以上であり、この場合にも、積層数の多い積層電極体を有する電池の場合における前述の問題と同じ問題が起こり得る。そこで、巻回電極体を有する本発明の電池では、図４に示すように、シート状正極の正極タブを積層した正極タブ積層体を複数に分け、各正極タブ積層体をそれぞれ別の正極外部端子に接続し、各正極外部端子を重ねるなどすることにより、各正極外部端子同士をラミネートフィルム外装体の内部及び外部の少なくとも一方で互いに電気的に接続しつつ、ラミネートフィルム外装体の外部に引き出している。また、図示していないが、巻回電極体を有する本発明の電池では、シート状負極についても、それらの負極タブを積層した負極タブ積層体を複数に分け、各負極タブ積層体をそれぞれ別の負極外部端子に接続し、各負極外部端子を重ねるなどすることにより、各負極外部端子同士をラミネートフィルム外装体の内部及び外部の少なくとも一方で互いに電気的に接続しつつ、ラミネートフィルム外装体の外部に引き出している。そのため、積層電極体を有する電池の場合と同様に、大電流放電を可能とし、かつ高い信頼性を確保しつつ、ラミネートフィルム外装体から外部端子を引き出す位置の自由度を高めることができる。
　巻回電極体を有する本発明のラミネート形電池において、正極タブ積層体及び負極タブ積層体の数は、積層電極体を有する電池の場合と同様に、複数であればよく、少なくとも２以上であるが、通常は５以下であり、４以下であることが好ましく、３以下であることがより好ましい。また、溶接箇所の信頼性を考慮して、１つの正極タブ積層体における正極タブの積層数は、５～６０であることが好ましく、１つの負極タブ積層体における負極タブの積層数は、５～６０であることが好ましい。
　本発明のラミネート形電池における複数の正極外部端子同士、及び複数の負極外部端子同士を互いに電気的に接続するにあたっては、ラミネートフィルム外装体の内部及び外部の両方で重ねる方法が、接続部の安定性の観点から好ましいが、他にも、例えば、ラミネートフィルム外装体の内部でのみ、又はその外部でのみ重ねるなどして電気的に接続してもよい。また、複数の正極外部端子及び複数の負極外部端子を、それぞれ重ねることなく平面視で横に並べるように配置し、ラミネートフィルム外装体の内部及び外部の少なくとも一方で、リード体等を介して各正極外部端子及び各負極外部端子を互いに電気的に接続してもよい。
　更に、本発明のラミネート形電池における正極外部端子と負極外部端子とは、ラミネートフィルム外装体の外周辺のうち、それぞれ別の辺から外部に取り出されていてもよいが、重ねられた複数の正極外部端子と、重ねられた複数の負極外部端子とが、ラミネートフィルム外装体の同じ辺から外部に引き出されていてもよい。
　例えば、図３に示すような積層電極体を有する電池の場合には、図１に示すように、複数の正極外部端子が重ねられ、かつ複数の負極外部端子が重ねられており、これら重ねられて接続された正極外部端子３と、重ねられて接続された負極外部端子４とが、ラミネートフィルム外装体の同じ辺から外部に引き出されていることがより好ましく、この場合、ラミネートフィルム外装体の外周辺の熱シール部の面積を減らして、エネルギー密度をより高めるのに有利である。ラミネートフィルム外装体の外部端子を取り出す辺は、封止性が低下しないように、通常は、外部端子を取り出さない辺よりも熱シール部を幅広に形成しており、正極外部端子と負極外部端子とが、ラミネートフィルム外装体の同じ辺から外部に引き出されていると、全体として熱シール部の面積を減らすことができる。
　一方、図４に示すような巻回電極体を有する電池の場合には、電池の製造を容易にする観点からは、重ねられて接続された正極外部端子と、重ねられて接続された負極外部端子とが、それぞれラミネートフィルム外装体の別の辺から外部に引き出されていることがより好ましく、図２に示すように、四角形のラミネートフィルム外装体における正極外部端子３が外部に引き出された辺と対向する辺から、負極外部端子４が外部に引き出されていることが更に好ましい。
　本発明のラミネート形電池を構成するシート状正極は、例えば、正極活物質、導電助剤及びバインダ等を含有する正極合剤からなる層（正極合剤層）を、集電体の片面又は両面に形成したものが使用できる。
　上記正極活物質としては、例えば、本発明のラミネート形電池がリチウムイオン二次電池の場合、リチウムイオンを吸蔵・放出できる活物質が使用される。このような正極活物質の具体例としては、例えば、Ｌｉ１＋ｘＭＯ２（－０．１＜ｘ＜０．１、Ｍ：Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｍｇ等）で表される層状構造のリチウム含有遷移金属酸化物、ＬｉＭｎ２Ｏ４やその元素の一部を他元素で置換したスピネル構造のリチウムマンガン酸化物、ＬｉＭＰＯ４（Ｍ：Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ、Ｆｅ等）で表されるオリビン型化合物等が挙げられる。上記層状構造のリチウム含有遷移金属酸化物の具体例としては、ＬｉＣｏＯ２やＬｉＮｉ１－ｘＣｏｘ－ｙＡｌｙＯ２（０．１≦ｘ≦０．３、０．０１≦ｙ≦０．２）等の他、少なくともＣｏ、Ｎｉ及びＭｎを含む酸化物（ＬｉＭｎ１／３Ｎｉ１／３Ｃｏ１／３Ｏ２、ＬｉＭｎ５／１２Ｎｉ５／１２Ｃｏ１／６Ｏ２、ＬｉＮｉ３／５Ｍｎ１／５Ｃｏ１／５Ｏ２等）等を例示することができる。
　上記正極集電体としては、アルミニウム箔やアルミニウム合金箔が好適である。正極集電体の厚さは、電池の大きさや容量にもよるが、例えば、０．０１～０．０２ｍｍであることが好ましい。
　上記正極を作製するにあたっては、上記正極活物質と、黒鉛、アセチレンブラック、カーボンブラック、繊維状炭素等の導電助剤と、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等のバインダ等とを含む正極合剤を、Ｎ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）等の溶剤を用いて均一に分散させたペースト状やスラリー状の組成物を調製し、この組成物を正極集電体上に塗布して乾燥し、必要に応じてプレス処理により正極合剤層の厚さや密度を調整する方法が採用できる。上記バインダは、溶剤に溶解していてもよい。但し、本発明に係る正極の作製方法は上記の方法に限られず、他の方法を採用しても構わない。
　上記シート状正極における正極合剤層の厚さは、片面あたり、３０～１００μｍとすることが好ましい。また、正極合剤層における各構成成分の含有量は、正極活物質：９０～９８質量％、導電助剤：１～５質量％、バインダ：１～５質量％とすることが好ましい。
　本発明のラミネート形電池に用いる正極外部端子には、使用機器との接続の容易さなどの関係から、アルミニウム又はアルミニウム合金製のものを用いることが好ましい。上記正極外部端子の１枚あたりの厚さは、５０μｍ以上が好適である。即ち、正極外部端子の厚さを５０μｍ以上にすることによって、正極外部端子溶接時の切断の防止、並びに引っ張り及び折り曲げによる断裂の防止を図ることができる。また、正極外部端子の１枚あたりの厚さは、３００μｍ以下であることが好ましく、その総厚さ（全正極外部端子の合計厚さ）が６００μｍ以下であることが好ましく、これにより、ラミネートフィルム外装体の熱シール部に厚さ方向の隙間が生じるのを防止することができる。
　複数の正極外部端子同士は、図１から図４に示すように、それらの一部が接着層８を介して熱融着されていてもよく、また、正極外部端子には、例えば、ラミネートフィルム外装体の熱シール部に位置することが予定されている箇所に、予め接着層８を設けてもよい。接着層８としては、ラミネートフィルム外装体を構成する金属ラミネートフィルムが、電池内側となる面に有している熱融着樹脂層の構成樹脂（熱融着樹脂）と同種の樹脂を有するものが好ましい。
　上記シート状正極と正極外部端子との接続は、シート状正極の集電体により構成される正極タブ（正極タブ積層体）と正極外部端子とを直接接続することで行ってもよいが、例えば、アルミニウム製のリード体を介してシート状正極の正極タブ（正極タブ積層体）と正極外部端子とを接続することで行うこともできる。アルミニウム製のリード体の厚さは、正極外部端子と同様に、５０～３００μｍであることが好ましい。このようなリード体は、特に正極集電体であるアルミニウム箔が薄く、正極外部端子と直接接続するには強度が不足するような場合に用いることが好ましい。
　上記シート状正極における正極タブ（正極タブ積層体）又は正極タブに接続したアルミニウム製のリード体と、正極外部端子との接続方法としては、例えば、抵抗溶接、超音波溶接、レーザー溶接、カシメ、導電性接着剤による方法等、各種の方法を採用することができるが、超音波溶接が特に適している。
　本発明のラミネート形電池を構成するシート状負極には、例えば、本発明のラミネート形電池がリチウムイオン二次電池の場合、リチウムイオンを吸蔵・放出できる活物質を含有するものが使用される。このような負極活物質としては、例えば、黒鉛、熱分解炭素類、コークス類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物の焼成体、メソカーボンマイクロビーズ（ＭＣＭＢ）、炭素繊維等の、リチウムイオンを吸蔵、放出可能な炭素系材料の１種又は２種以上の混合物が用いられる。また、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ｂｉ、Ｓｂ、Ｉｎ等の元素及びその合金、リチウム含有窒化物、又はリチウム酸化物等のリチウム金属に近い低電圧で充放電できる化合物（ＬｉＴｉ５Ｏ１２等）、もしくはリチウム金属やリチウム／アルミニウム合金も負極活物質として用いることができる。これらの負極活物質に導電助剤（正極に係る導電助剤として例示した炭素材料等）やバインダ［ＰＶＤＦ、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）のようなゴム系バインダとカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）との混合バインダ等］等を適宜添加した負極合剤を、集電体を芯材として成形体（負極合剤層）に仕上げたもの、又は、上記各種合金やリチウム金属の箔を集電体表面に積層したものなどが、シート状負極として用いられる。
　例えば、負極合剤層を有するシート状負極とする場合、上記負極活物質と、上記バインダと、必要に応じて黒鉛、アセチレンブラック、カーボンブラック等の導電助剤等とを含む負極合剤を、ＮＭＰ等の溶剤を用いて均一に分散させたペースト状やスラリー状の組成物を調製し、この組成物を負極集電体上に塗布して乾燥し、必要に応じてプレス処理により負極合剤層の厚さや密度を調整する方法が採用できる。上記バインダは、溶剤に溶解していてもよい。但し、本発明に係るシート状負極の作製方法は上記方法に限られず、他の方法を採用しても構わない。
　上記負極の集電体としては、銅箔が好適である。負極集電体の厚さは、電池の大きさや容量にもよるが、例えば、０．０５～０．０２ｍｍであることが好ましい。
　上記シート状負極における負極合剤層の厚さは、片面あたり、３０～１００μｍとすることが好ましい。また、負極合剤層における各構成成分の含有量は、負極活物質：９０～９８質量％、バインダ：１～５質量％とすることが好ましい。また、負極に導電助剤を用いる場合には、負極合剤層中の導電助剤の含有量は、１～５質量％とすることが好ましい。
　本発明のラミネート形電池に用いる負極外部端子には、ニッケル、ニッケルメッキをした銅、ニッケル－銅クラッド等の金属の板や箔、リボン等が好ましい。また、上記負極外部端子の１枚あたりの厚さは、正極外部端子と同様に５０μｍ以上であることが好ましい。即ち、負極外部端子の厚さを５０μｍ以上にすることによって、負極外部端子溶接時の切断の防止、並びに引っ張り及び折り曲げによる断裂の防止を図ることができる。また、ラミネートフィルム外装体の熱シール部に厚さ方向の隙間が生じるのを防止するために、負極外部端子の１枚あたりの厚さは、３００μｍ以下であることが好ましく、その総厚み（全負極外部端子の合計厚さ）が６００μｍ以下であることが好ましい。
　複数の負極外部端子同士は、正極外部端子の場合と同様に、それらの一部が接着層９（図示せず。）を介して熱融着されていてもよく、また、負極外部端子には、図１及び図２に示すように、例えば、ラミネートフィルム外装体の熱シール部に位置することが予定されている箇所に、予め接着層９を設けてもよい。接着層としては、正極外部端子に係る接着層と同様に、ラミネートフィルム外装体を構成する金属ラミネートフィルムが、電池内側となる面に有している熱融着樹脂層の構成樹脂（熱融着樹脂）と同種の樹脂を有するものが好ましい。
　上記シート状負極と負極外部端子との接続は、シート状負極の集電体により構成される負極タブ（負極タブ積層体）と負極外部端子とを直接接続することで行ってもよいが、例えば、銅製のリード体を介してシート状負極の負極タブ（負極タブ積層体）と負極外部端子とを接続することで行うこともできる。銅製のリード体の厚さは、負極外部端子と同様に、５０～３００μｍであることが好ましい。このようなリード体は、特に負極集電体である銅箔が薄く、負極外部端子と直接接続するには強度が不足するような場合に用いることが好ましい。
　上記シート状負極における負極タブ（負極タブ積層体）又は負極タブに接続した銅製のリード体と、負極外部端子との接続方法としては、例えば、抵抗溶接、超音波溶接、レーザー溶接、カシメ、導電性接着剤による方法等、各種の方法を採用することができるが、超音波溶接が特に適している。
　本発明のラミネート形電池に用いるセパレータとしては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンとポリプロピレンの融合体、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等で構成された多孔質フィルムや不織布が挙げられる。セパレータの厚さは１０～５０μｍであることが好ましく、空孔率は３０～７０％であることが好ましい。また、多孔質フィルムと不織布とを重ねるなど、複数枚のセパレータを用いることにより、短絡を防止する効果を高め、電池の信頼性をより向上させることができる。
　本発明のラミネート形電池に用いる電解液としては、本発明のラミネート形電池がリチウムイオン二次電池の場合、例えば、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、γ－ブチロラクトン（ＢＬ）等の高誘電率溶媒や、直鎖状の、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、メチルエチルカーボネート（ＥＭＣ）等の低粘度溶媒等の有機溶媒に、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４等の溶質を溶解した溶液（非水電解液）が挙げられる。電解液溶媒には、上記高誘電率溶媒と、上記低粘度溶媒との混合溶媒を使用することがより好ましい。また、上記溶液に、ＰＶＤＦやゴム系の材料、脂環エポキシやオキセタン系の三次元架橋構造を有する材料等を混合して固化し、ポリマー電解液としてもよい。
　本発明のラミネート形電池のラミネートフィルム外装体は、金属ラミネートフィルムで構成されたものであり、例えば、外装樹脂層／金属層／熱溶着性樹脂層からなる３層構造の金属ラミネートフィルムを用いることができる。上記金属ラミネートフィルムにおける外装樹脂層は、例えば、ナイロンフィルム（ナイロン６６フィルム等）、ポリエステルフィルム（ＰＥＴフィルム等）等から形成でき、上記金属層は、例えば、アルミニウムフィルム、ステンレス鋼フィルム等から形成でき、上記熱溶着性樹脂層は、例えば、変性ポリオレフィンフィルム（変性ポリオレフィンアイオノマーフィルム等）等から形成できる。
　上記金属ラミネートフィルムにおいては、外装樹脂層の厚さは２０～１００μｍであることが好ましく、金属層の厚さは１０～１５０μｍであることが好ましく、熱融着性樹脂層の厚さは２０～１００μｍであることが好ましい。
　上記ラミネートフィルム外装体は、平面視で多角形であれば、その形状については特に制限はなく、必要に応じて、平面視で、三角形、四角形、五角形、六角形、七角形、八角形等の各種形状を取り得るが、平面視で四角形（矩形又は正方形）が一般的である。但し、巻回電極体を有する電池の場合には、平面視で四角形のラミネートフィルム外装体を使用する。
　以下、実施例に基づいて本発明を詳細に述べる。但し、下記実施例は、本発明を制限するものではない。
　（実施例１）
　＜正極の作製＞
　正極活物質であるＬｉＣｏＯ２：９６質量部、導電助剤であるアセチレンブラック：２質量部、及びバインダであるＰＶＤＦ：２質量部を混合し、更にＮＭＰを加えて正極合剤含有ペーストを調製した。得られた正極合剤含有ペーストを、厚さが１５μｍのアルミニウム箔からなる集電体の両面に塗布し、乾燥後、プレス処理を施して正極合剤層を形成し、シート状正極を得た。得られたシート状正極の正極合剤層の厚さは、集電体の片面あたり６０μｍであった。その後、得られたシート状正極を、正極合剤層の形成部分が幅１０５ｍｍ、長さ２００ｍｍとなり、更に正極タブとなる正極集電体の露出部も含む形状に裁断した。
　＜負極の作製＞
　負極活物質である黒鉛：９８質量部に、バインダであるＳＢＲ：１．５質量部及びＣＭＣ：０．５質量部を加えて混合し、更に水を加えて負極合剤含有ペーストを調製した。得られた負極合剤含有ペーストを、厚さが１０μｍの銅箔からなる集電体の両面に塗布し、乾燥後、プレス処理を施して負極合剤層を形成し、シート状負極を得た。得られたシート状負極の負極合剤層の厚さは、集電体の片面あたり６０μｍであった。その後、得られたシート状負極を、負極合剤層の形成部分が幅１１０ｍｍ、長さ２０５ｍｍとなり、更に負極タブとなる負極集電体の露出部も含む形状に裁断した。
　＜電池の組み立て＞
　上記シート状正極５０枚と、上記シート状負極５１枚とを、セパレータとして厚さが２５μｍのポリオレフィン微孔性フィルムを介して積層し、積層電極体とした。上記積層電極体では、上記シート状正極に係る正極タブと上記シート状負極に係る負極タブとは、同じ側に位置するように配置した。また、積層電極体の両端は、いずれも負極となるように積層した。次に、上記積層電極体に係る各シート状正極のうち、上側２５枚分の正極タブを重ねた正極タブ積層体を正極外部端子に超音波溶接し、下側２５枚分の正極タブを重ねた正極タブ積層体を別の正極外部端子に超音波溶接した。また、上記積層電極体に係る各シート状負極のうち、上側２５枚分の負極タブを重ねた負極タブ積層体を負極外部端子に超音波溶接し、下側２６枚分の負極タブを重ねた負極タブ積層体を別の負極外部端子に超音波溶接した。
　上記正極外部端子には、長さ３０ｍｍ、幅２０ｍｍ、厚さ０．２ｍｍのアルミニウム板を２枚用い、上記負極外部端子には、長さ３０ｍｍ、幅２０ｍｍ、厚さ０．２ｍｍの銅板を２枚用いた。
　上記各正極外部端子及び上記各負極外部端子は、それぞれ重ねられて、相互に接する全面を超音波溶接機により溶接することにより、電気的に接続した。
　また、上記正極外部端子及び上記負極外部端子には、下記ラミネートフィルム外装体の熱シール部に位置することが予定される箇所の両面に、ラミネートフィルム外装体の熱溶着性樹脂層を構成する樹脂と同じ変性ポリオレフィンにより構成された接着層を配した。
　また、ポリエステル層（外装樹脂層）／アルミニウム層（金属層）／変性ポリオレフィン層（熱溶着性樹脂層）からなる厚さ１５０μｍの三層構造を有し、外形がサイズ１３０ｍｍ×２３０ｍｍの矩形状の金属ラミネートフィルムを２枚用意した。そして、一方の金属ラミネートフィルムにおける変性ポリオレフィン層上に上記積層電極体を、上記正極外部端子の一部及び上記負極外部端子の一部が、図１に示すように金属ラミネートフィルムの同一辺から突出するように配置し、その上にもう一方の金属ラミネートフィルムの変性ポリオレフィン層側を重ねて、上記外部端子が出ていない３辺を熱シールしてラミネートフィルム外装体とし、７０℃で１５時間真空乾燥した。その後、ラミネートフィルム外装体の封止していない一辺から非水電解液を注入し、減圧状態で、封止していない一辺を熱シールして、ラミネート形リチウムイオン二次電池とした。上記非水電解液には、ＥＣとＤＥＣとを体積比で１対３に混合した溶媒にＬｉＰＦ６を濃度１．０ｍｏｌ／Ｌで溶解した溶液を用いた。また、ラミネートフィルム外装体の熱シールの幅は、１０ｍｍとした。
　上記ラミネート形リチウムイオン二次電池について、２４時間エージングし、その後、０．１Ｃの電流値で１時間充電し、続いて総充電時間を４時間とする定電流－定電圧充電（定電流充電：０．５Ｃ、定電圧充電：４．２Ｖ）を実施することで化成処理を行った。
　（実施例２）
　実施例１と同様にして正極集電体の両面に正極合剤層を形成し、幅が２００ｍｍで、その幅方向の片端に正極タブとなる正極集電体の露出部を有し、かつ長尺方向の両端にも正極集電体の露出部を有する長さ６ｍの長尺状のシート状正極を作製した。また、上記と同様にして負極集電体の両面に負極合剤層を形成し、幅が２０５ｍｍで、その幅方向の片端に負極タブとなる負極集電体の露出部を有し、かつ長尺方向の両端にも負極集電体の露出部を有する長さ６．１ｍの長尺状のシート状負極を作製した。
　上記シート状正極１枚と上記シート状負極１枚とを、セパレータとして厚さが２５μｍのポリオレフィン微孔性フィルムを介し、かつ上記シート状正極に係る正極タブと上記シート状負極に係る負極タブとが、それぞれ電極体の別の端面側となるように重ね合わせて渦巻き状に巻回し（巻回数２５回）、押し潰して横断面が略長円形の巻回電極体とした。次に、上記巻回電極体に係るシート状正極の正極タブのうち、上記巻回電極体の横断面における長軸を挟んで一方の正極タブ２５枚分を短軸方向に重ねた正極タブ積層体を正極外部端子に超音波溶接し、他方の正極タブ２５枚分を短軸方向に重ねた正極タブ積層体を別の正極外部端子に超音波溶接した。また、上記巻回電極体に係るシート状負極の負極タブのうち、上記巻回電極体の横断面における長軸を挟んで一方の負極タブ２５枚分を短軸方向に重ねた負極タブ積層体を負極外部端子に超音波溶接し、他方の負極タブ２６枚分を短軸方向に重ねた負極タブ積層体を別の負極外部端子に超音波溶接した。
　上記正極外部端子及び上記負極外部端子には、実施例１と同じものを用い、実施例１と同様にして上記各正極外部端子及び上記各負極外部端子をそれぞれ電気的に接続した。また、上記正極外部端子及び上記負極外部端子には、ラミネートフィルム外装体の熱シール部に位置することが予定される箇所の両面に、ラミネートフィルム外装体の熱溶着性樹脂層を構成する樹脂と同じ変性ポリオレフィンにより構成された接着層を配した。
　上記巻回電極体を積層電極体に代えて用い、正負極の外部端子の引き出し位置を図２に示すようにした以外は、実施例１と同様にしてラミネート形リチウムイオン二次電池を作製した。
　（実施例３）
　正極外部端子及び負極外部端子におけるラミネートフィルム外装体の熱シール部に位置することが予定される箇所の両面に、ラミネートフィルム外装体の熱溶着性樹脂層を構成する樹脂と同じ変性ポリオレフィンにより構成された接着層を配しなかった以外は、実施例１と同様にしてラミネート形リチウムイオン二次電池を作製した。
　（比較例１）
　シート状正極５０枚の正極タブを全て重ねて１つの正極タブ積層体とし、これを実施例１で用いた１枚の正極外部端子と同じ１つの正極外部端子に超音波溶接し、また、シート状負極５１枚の負極タブを全て重ねて１つの負極タブ積層体とし、これを実施例１で用いた１枚の負極外部端子と同じ１つの負極外部端子に超音波溶接した以外は、実施例１と同様にしてラミネート形リチウムイオン二次電池を作製した。
　（比較例２）
　巻回電極体に係るシート状正極の正極タブのうち、上記巻回電極体の横断面における長軸を挟んで一方の正極タブ２５枚分を短軸方向に重ねた正極タブ積層体と、他方の正極タブ２５枚分を短軸方向に重ねた正極タブ積層体とを、実施例１で用いた１枚の正極外部端子と同じ１つの正極外部端子のそれぞれ別の面に配して超音波溶接した。また、上記巻回電極体に係るシート状負極の負極タブのうち、上記巻回電極体の横断面における長軸を挟んで一方の負極タブ２５枚分を短軸方向に重ねた負極タブ積層体と、他方の負極タブ２６枚分を短軸方向に重ねた負極タブ積層体とを、実施例１で用いた１枚の負極外部端子と同じ１つの負極外部端子のそれぞれ別の面に配して超音波溶接した以外は、実施例２と同様にしてラミネート形リチウムイオン二次電池を作製した。
　（比較例３）
　正極外部端子の長さを４０ｍｍに変更し、巻回電極体に係るシート状正極の正極タブのうち、上記巻回電極体の横断面における長軸を挟んで一方の正極タブ２５枚分を短軸方向に重ねた正極タブ積層体と、他方の正極タブ２５枚分を短軸方向に重ねた正極タブ積層体とを、実施例１で用いた１枚の正極外部端子と同じ１つの正極外部端子のそれぞれ別の面に配して時間をおいて別々に超音波溶接し、また、負極外部端子の長さを４０ｍｍに変更し、巻回電極体に係るシート状負極の負極タブのうち、上記巻回電極体の横断面における長軸を挟んで一方の負極タブ２５枚分を短軸方向に重ねた負極タブ積層体と、他方の負極タブ２６枚分を短軸方向に重ねた負極タブ積層体とを、実施例１で用いた１枚の負極外部端子と同じ１つの負極外部端子のそれぞれ別の面に配して時間をおいて別々に超音波溶接し、ラミネートフィルム外装体を構成する金属ラミネートフィルムのサイズを１３０ｍｍ×２４０ｍｍに変更した以外は、実施例２と同様にしてラミネート形リチウムイオン二次電池を作製した。
　実施例１～３及び比較例１～３のラミネート形リチウムイオン二次電池について、正極タブ積層体の正極外部端子への溶接時、及び負極タブ積層体の負極外部端子への溶接時の状況（溶接信頼性）を評価した。また、実施例１～３及び比較例１～３のラミネート形リチウムイオン二次電池について、下記の各評価を行った。積層電極体を有する実施例１、３及び比較例１の電池の評価結果を表１に、巻回電極体を有する実施例２及び比較例２、３の電池の評価結果を表２に、それぞれ示す。
　＜電池作製後の内部抵抗＞
　各電池の内部抵抗を、交流インピーダンス測定（１ｋＨｚ）により求めた。
　＜振動試験後の内部抵抗＞
　各電池について、日本工業規格（ＪＩＳ）Ｃ　８７１２の４．２．２の規定に準拠した振動試験を行い、その後に各電池の内部抵抗を、交流インピーダンス測定（１ｋＨｚ）により求めた。
　＜貯蔵試験後の内部抵抗＞
　各電池について、６０℃、相対湿度９０％の環境下で２０日貯蔵した後の内部抵抗を、交流インピーダンス測定（１ｋＨｚ）により求めた。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１から明らかなように、正極タブ積層体及び負極タブ積層体を複数に分け、これら正極タブ積層体及び負極タブ積層体を、それぞれ別の外部端子に溶接した実施例１、３の電池では、正極タブ積層体及び負極タブ積層体と、正負極の外部端子とが良好に溶接できており、各条件下での内部抵抗も小さく、高い信頼性を有していることが分かる。これに対し、全ての正極タブ及び負極タブをそれぞれ１つの積層体とし、これら正極タブ積層体及び負極タブ積層体を、それぞれ１つの外部端子に溶接した比較例１の電池では、タブの積層数が非常に多いことから、十分な溶接強度を確保するために、より厳しい条件で溶接する必要があり、全てのタブが良好に溶接できる条件とした結果、タブの溶接点近傍に割れやひびが生じて内部抵抗が高くなり、信頼性が乏しいことが分かる。また、その比較例１の電池における溶接信頼性の影響は、電池に振動試験を行うと一層顕著となり、その後の内部抵抗が大きく増大しており、集電が十分に行われていないことが分かる。
　実施例１の電池では、正極外部端子及び負極外部端子と、ラミネートフィルム外装体との間に接着層を配しているのに対し、実施例３の電池では、その接着層を配していない。これらの電池では、作製後の内部抵抗に違いはないが、過酷な条件下で貯蔵した後には、実施例１の電池の方が内部抵抗の増大が小さく、ラミネートフィルム外装体の封止信頼性が向上していることが認められる。このように、上記接着層を配することで、接着層によるコストの増大や、製造工程の増加があるものの、電池の信頼性を更に高めることができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表２から明らかなように、巻回電極体を用いた実施例２の電池でも、積層電極体を用いた実施例１、３の電池と同様に、正極タブ積層体及び負極タブ積層体と、正負極の外部端子とが良好に溶接できており、各条件下での内部抵抗も小さく、高い信頼性を有していることが分かる。これに対し、正極タブ積層体及び負極タブ積層体を複数に分け、これら正極タブ積層体及び負極タブ積層体を、それぞれ１つの外部端子に溶接した比較例２の電池では、積層電極体を用いた比較例１の電池と同様に、全てのタブが良好に溶接できる条件とした結果、タブの溶接点近傍に割れやひびが生じて内部抵抗が高くなり、信頼性が乏しいことが分かる。
　また、長い正極外部端子を使用し、２つに分けた正極タブ積層体を、それぞれ１つの正極外部端子の別の箇所に溶接し、かつ長い負極外部端子を使用し、２つに分けた負極タブ積層体を、それぞれ１つの負極外部端子の別の箇所に溶接した比較例３の電池でも、正極タブ積層体及び負極タブ積層体と、正負極の外部端子とを、それぞれ２度にわたって溶接した結果、２回目の溶接の際に、最初に溶接したタブの溶接点近傍に割れやひびが生じ、信頼性が低下した。また、正負極の外部端子を長くし、より多くの溶接箇所を取る必要があったために電池の体積が増大し、更に、外部端子の配置の自由度が低下した。また、集電部分の抵抗も、正負極のタブ、外部端子ともに長くなることで増大した。
　本発明は、その趣旨を逸脱しない範囲で、上記以外の形態としても実施が可能である。本出願に開示された実施形態は一例であって、これらに限定はされない。本発明の範囲は、上述の明細書の記載よりも、添付されている請求の範囲の記載を優先して解釈され、請求の範囲と均等の範囲内での全ての変更は、請求の範囲に含まれるものである。
　本発明のラミネート形電池は、自動車用途等の高出力、高容量の電池が要求される用途を始めとして、各種電子機器の電源用途等、従来から知られているラミネート形電池、特にラミネート形のリチウムイオン二次電池が使用されている各種用途と同様の用途に用いることができる。
　１　ラミネート形電池
　２　ラミネートフィルム外装体
　３、３ａ、３ｂ　正極外部端子
　４　負極外部端子
　５　シート状正極
　５ａ、５ｂ　正極タブ積層体
　６　シート状負極

Claims (6)

  1. 　正極と負極とがセパレータを介して積層されて形成された電極体と、前記電極体を収容したラミネートフィルム外装体とを含むラミネート形電池であって、
    　前記電極体は、複数の正極タブと、複数の負極タブとを備え、
    　前記複数の正極タブは、複数の組に分けられて積層されることにより、複数の正極タブ積層体を形成し、
    　前記複数の負極タブは、複数の組に分けられて積層されることにより、複数の負極タブ積層体を形成し、
    　前記各正極タブ積層体は、それぞれ別の正極外部端子に接続され、
    　前記各負極タブ積層体は、それぞれ別の負極外部端子に接続され、
    　前記各正極外部端子同士及び前記各負極外部端子同士は、それぞれ互いに電気的に接続されていることを特徴とするラミネート形電池。
  2. 　集電体の少なくとも片面に正極合剤層を有する複数のシート状正極と、集電体の少なくとも片面に負極合剤層を有する複数のシート状負極とが、セパレータを介して積層されて積層電極体を形成し、
    　前記積層電極体が、平面視で多角形のラミネートフィルム外装体に収容されており、
    　前記ラミネートフィルム外装体の外周辺が熱シールされているラミネート形電池であって、
    　前記シート状正極と前記シート状負極との合計数が２０以上であり、
    　前記各シート状正極の前記集電体の一部は、前記正極合剤層が形成されずに正極タブとされ、
    　前記各シート状負極の前記集電体の一部は、前記負極合剤層が形成されずに負極タブとされ、
    　前記複数のシート状正極の前記正極タブが、複数の組に分けられて積層されることにより、複数の正極タブ積層体が形成されており、
    　前記複数のシート状負極の前記負極タブが、複数の組に分けられて積層されることにより、複数の負極タブ積層体が形成されており、
    　前記各正極タブ積層体は、それぞれ別の正極外部端子に接続され、かつ前記各負極タブ積層体は、それぞれ別の負極外部端子に接続されており、
    　前記各正極外部端子同士及び前記各負極外部端子同士は、それぞれ前記ラミネートフィルム外装体の内部及び外部の少なくとも一方で互いに電気的に接続されていることを特徴とするラミネート形電池。
  3. 　前記各正極外部端子が前記ラミネートフィルム外装体の内部で重ねられて電気的に接続されており、かつ前記各負極外部端子が前記ラミネートフィルム外装体の内部で重ねられて電気的に接続されており、
    　前記重ねられて接続された正極外部端子及び前記重ねられて接続された負極外部端子が、前記ラミネートフィルム外装体の同じ辺から外部に引き出されている請求項２に記載のラミネート形電池。
  4. 　集電体の少なくとも片面に正極合剤層を有するシート状正極と、集電体の少なくとも片面に負極合剤層を有するシート状負極とが、セパレータを介して積層されて渦巻き状に巻回されて、横断面が略長円形の巻回電極体を形成し、
    　前記巻回電極体が、平面視で四角形のラミネートフィルム外装体に収容されており、
    　前記ラミネートフィルム外装体の外周辺が熱シールされているラミネート形電池であって、
    　前記巻回電極体の巻回数が１０以上であり、
    　前記シート状正極の前記集電体の幅方向の端部は、前記正極合剤層が形成されずに複数の正極タブとされ、
    　前記シート状負極の前記集電体の、前記正極タブとは反対側の幅方向の端部は、前記負極合剤層が形成されずに複数の負極タブとされ、
    　前記シート状正極の前記複数の正極タブは、前記巻回電極体の略長円形の平坦部において、複数の組に分けられて積層されることにより、複数の正極タブ積層体が形成されており、
    　前記シート状負極の前記複数の負極タブは、前記巻回電極体の略長円形の平坦部において、複数の組に分けられて積層されることにより、複数の負極タブ積層体が形成されており、
    　前記各正極タブ積層体は、それぞれ別の正極外部端子に接続され、かつ前記各負極タブ積層体は、それぞれ別の負極外部端子に接続されており、
    　前記各正極外部端子同士及び前記各負極外部端子同士は、それぞれ前記ラミネートフィルム外装体の内部及び外部の少なくとも一方で互いに電気的に接続されていることを特徴とするラミネート形電池。
  5. 　前記各正極外部端子が前記ラミネートフィルム外装体の内部で重ねられて電気的に接続され、かつ前記各負極外部端子が前記ラミネートフィルム外装体の内部で重ねられて電気的に接続されており、
    　前記重ねられて接続された正極外部端子及び前記重ねられて接続された負極外部端子が、前記ラミネートフィルム外装体の対向する辺からそれぞれ外部に引き出されている請求項４に記載のラミネート形電池。
  6. 　前記ラミネートフィルム外装体の熱シール部において、前記正極外部端子及び前記負極外部端子と、前記ラミネートフィルム外装体の内面とが、前記ラミネートフィルム外装体が有する熱融着樹脂と同じ樹脂を含有する接着層を介して熱融着されている請求項１～５のいずれかに記載のラミネート形電池。
     
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