WO2008153188A1

WO2008153188A1 - 二軸配向積層フィルム

Info

Publication number: WO2008153188A1
Application number: PCT/JP2008/061072
Authority: WO
Inventors: Eiji Kinoshita; Ieyasu Kobayashi; Mitsuo Tojo; Tomoyuki Kishino; Kazuteru Kohno
Original assignee: Teijin Limited
Priority date: 2007-06-13
Filing date: 2008-06-11
Publication date: 2008-12-18
Also published as: TW200920598A; US20100190037A1; US8216704B2

Abstract

本発明の目的は、温度、湿度などの環境の変化に対する寸法安定性に優れ、平坦性および巻取性に優れる二軸配向積層ポリエステルフィルムを提供することにある。本発明は、フィルム層Ａの片面にフィルム層Ｂが積層され、フィルム層Ｂ側の表面粗さ(ＲａＢ)がフィルム層Ａ側の表面粗さ(ＲａＡ)よりも１．０ｎｍ以上大きい二軸配向積層ポリエステルフィルムであって、少なくとも一方のフィルム層は、グリコール成分および下記式(Ａ) (式中ＲＡは、炭素数１～１０のアルキレン基を示す。) で表される繰り返し単位を５モル%以上８０モル%未満含有するジカルボン酸成分により構成される芳香族ポリエステル(Ｉ)からなる前記フィルムである。

Description

明細書二軸配向層フィルム技術分野

本発明は、 6， 6 ' _ (アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸を共重合した芳香族ポリエステルからなるフィルムを積層した二軸配向積層フィルムに関する。背景技術

ポリエチレンテレフ夕レートやポリエチレン一 2， 6—ナフ夕レンカルボキシレートに代表される芳香族ポリエステルは、機械的特性、寸法安定性および耐熱性に優れ、フィルムなどに幅広く使用されている。特にポリエチレン— 2， 6— ナフ夕レンジ力ルポキシレートは、ポリエチレンテレフ夕レートよりも優れた機械的特性、寸法安定性および耐熱性を有し、寸法安定性の要求される高密度磁気記録媒体のベースフィルムなどに使用されている。しかしながら、近年の高密度磁気記録媒体に対する寸法安定性の要求はますます高くなってきており、さらなる特性の向上が求められている。

特許文献 1〜4には、 6 , 6 ' — （アルキレンジォキシ）ジ— 2—ナフトェ酸のエステル化合物であるジェチル— 6， 6 ' - (アルキレンジォキシ）ジ一 2— ナフ卜エー卜から得られるポリアルキレン一 6 , 6 ' 一（アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ一トが提案されている。これらの文献には、結晶性で融点が 2 9 4でのポリエチレン— 6 , 6， - (エチレンジォキシ）ジ一 2—ナフ卜エートが具体的に提示されている。

しかしながら、これら特許文献に記載のポリエチレン— 6， 6 ' — （アルキレンジォキシ）ジー 2 _ナフトエートは、融点が非常に高く、また結晶性も非常に高いので、溶融状態での流動性に乏しく、製膜時の押出しが不均一化し、また高倍率で延伸すると結晶化が進み破断するなどの問題点があった。また、特許文献 3では、ポリエチレン— 6， 6，一（エチレンジォキシ）ジー 2—ナフ卜エートを用いたフィルムで、最大の温度膨張率を 1 0〜 35 (p pm /°C), 最大の湿度膨張率を 0〜8 (p pmZ%RH)、最大と最小の温度膨張率の差が 0〜6. 0 (p pm ：)、そして最大と最小の湿度膨張率の差を 0〜4. 0 (p pm/%RH) にすることで、トラッキングズレの小さな磁気記録フレキシブルディスクが得られることを教示している。そして、具体的にはその実施例で、製膜方向のヤング率が 48 5 k gZmm² (4. 8 GP a) および幅方向のヤング率が 1, 1 00 k g/mm² (1 0. 9 GP a) で、最大の温度膨張率が 1 9 (p pm Ό)、最小の温度膨張率が 1 6. δ (p pmZ ：)、最大の湿度膨張率が 6 (p pm/ RH), そして最小の湿度膨張率が 4. 5 (p pm/%R H) のフィルムが開示されている。

しかしながら、近年の磁気記録媒体などにおける記録密度向上への要求は厳しく、それに伴ってベースフィルムに求められる寸法安定性も、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン一 2， 6—ナフ夕レンジカルボキシレート、特許文献 3に提示されたフィルムでも達成できない状況となってきている。また、一層良好な走行性、耐摩耗性等の表面特性が求められている。

(特許文献 1 ) 特開昭 60— 1 35428号公報

(特許文献 2) 特開昭 60 _22 1420号公報

(特許文献 3) 特開昭 6 1 - 145724号公報

(特許文献 4) 特開平 6 _ 145323号公報発明の開示

そこで本発明の目的は、温度、湿度などの環境の変化に対する寸法安定性に優れ、平坦性および巻取性に優れる二軸配向積層フィルムを提供することにある。また本発明の目的は、高温化で荷重を負荷したときの伸びの小さい二軸配向積層フィルムを提供することにある。また本発明の目的は、熱処理によるカールが発生し難い二軸配向積層フィルムを提供することにある。また本発明の目的は、フイルム層の厚みに対して比較的大きな粒子を含有させてもボイドが少なく耐削れ性に優れた二軸配向積層フィルムを提供することにある。

二軸配向フィルムにおいて、湿度膨張係数（ah) および温度膨張係数（a t) はともに、ヤング率と非常に密接な関係にある。湿度膨張係数（ah) および温度膨張係数（a t) は、ヤング率が高いほど一般的に低くなる。しかしながら、ヤング率はいくらでも高められるというわけではなく、製膜性や直交する方向のヤング率を確保するためには自ずと限界がある。

ポリアルキレン— 6， 6' - (アルキレンジォキシ）ジ— 2—ナフトエートからなるフィルムは、ヤング率が低くても低い湿度膨張係数（ah) を示す傾向がある。

しかしながら、前述の特許文献 1〜4を見ると、ポリアルキレン一 6, 6 ' 一 (アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフ卜エー卜からなるフィルムは、一方のヤング率はきわめて高くできるものの、それに直交する方向のヤング率が極めて低くなるという欠点がある。また、湿度膨張係数（ah) は非常に小さいものの温度膨張係数（a t) が高いという欠点もある。ちなみに、特許文献 3の実施例 1に開示されたフィルムを見ると、温度膨張係数（a t) は 16. 5〜19 p pm Z と非常に高い値を示す。

本発明者は、湿度膨張係数（ah) が小さいポリアルキレン— 6， 6' - (ァルキレンジォキシ）ジ一 2—ナフトエー卜の特性を生かし、かつ、温度膨張係数 (a t) の上昇を防止する方法について鋭意検討した。

その結果、 6, 6' — (アルキレンジォキシ）ジ— 2—ナフトェ酸と、ナフ夕レンジカルポン酸などの他の芳香族カルボン酸とを重合させた芳香族ポリエステル（I) からなるフィルムは、湿度膨張係数（ah) および温度膨張係数（a t) が共に小さく、寸法安定性に優れることを見出した。さらに、芳香族ポリエステル（I) からなるフィルムを、少なくとも一方の層に用いると、寸法安定性、平坦性および巻取性に優れた積層フィルムが得られることを見出した。また、芳香族ポリエステル（I) からなるフィルム層 Bにフィルム層 Bの厚みに対して比較的大きな粒子を含有させると、大きな突起が均一に分布し、ボイドの形成が抑制され、耐削れ性に優れた二軸配向積層フィルムが得られることを見出した。本発明はこれらの知見に基づく。

即ち本発明は、フィルム層 Aの片面にフィルム層 Bが積層され、フィルム層 B 側の表面粗さ（R a B) がフィルム層 A側の表面粗さ（R a A) よりも l n m以上大きい二軸配向積層フィルム（以下、積層フィルムということがある）であつて、少なくとも一方のフィルム層は、グリコール成分および下記式（A)

(式中 R^Aは、炭素数 1〜1 0のアルキレン基を示す。）

で表される単位を 5モル％以上 8 0モル％未満含有するジカルボン酸成分を有する芳香族ポリエステル（I ) からなる前記フィルムである。発明を実施するための最良の形態

<芳香族ポリエステル（I ) >

本発明において、少なくとも一方のフィルム層は、グリコール成分および下記式（A)

(式中の R^Aは、炭素数 1〜1 0のアルキレン基を示す。）

で表される単位を 5モル％以上 8 0モル％未満含有するジカルボン酸成分を有する芳香族ポリエステル（I ) からなる。

(式（A) で表される単位）

式（A) で表される単位は、 6， 6 ' — (アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸（以下、 ANAということある）由来の単位である。

ジカルボン酸成分中の AN Aの含有量が 5モル％未満であると、湿度膨張係数 ( a h ) の低減効果が発現され難い。 ANAの含有量は、成形性などの観点から、 8 0モル％未満である。また、驚くべきことに、 ANAによる湿度膨張係数（α h ) の低減効果は、少量で非常に効率的に発現され 5 0モル％でほぼ飽和状態に近い。そのような観点からジカルボン酸成分中の AN Aの含有量の上限は、好ましくは 4 5モル％、より好ましくは 4 0モル％、さらに好ましくは 3 5モル％、特に好ましくは 3 0モル％である。ジカルボン酸成分中の AN Aの含有量の下限は、好ましくは 5モル％、より好ましくは 7モル％、さらに好ましくは 1 0モル％、特に好ましくは 1 5モル％である。

このような特定量の A N Aを共重合した芳香族ポリエステルを少なくとも一つのフィルム層に用いることで、温度膨張係数（a t ) と湿度膨張係数（a h ) の両方がともに低いフィルムを得ることができる。

式（A) 中の R^Aは、炭素数 1〜1 0のアルキレン基である。アルキレン基として、エチレン基、プロピレン基、イソプロピレン基、卜リメチレン基、テトラメチレン基、へキサメチレン基、ォクタメチレン基等が挙げられる。

式（A) は、 6， 6 ' — (エチレンジォキシ）ジー 2 _ナフトェ酸、 6 , 6 ' - (トリメチレンジォキシ）ジ— 2—ナフトェ酸、 6 , 6 ' — （プチレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸由来の単位であることが好ましい。中でも本発明の効果の点からは、式（A) における R^Aの炭素数が偶数のものが好ましく、特に 6， 6 ' - (エチレンジォキシ）ジ— 2—ナフトェ酸由来の単位であることが好ましレ^

(他のジカルボン酸成分）

ジカルボン酸成分中の式（A) で表される単位以外の単位として、下記式

(B) で表される単位が好ましい。

O 0

C— R。一 C—— (B)

式（B) 中、 R ^Bはフエ二レン基またはナフ夕レンジィル基である。式（B ) で表される単位として、テレフタル酸、イソフ夕ル酸、 2， 6 _ナフ夕レンジ力ルボン酸、 2， 7 —ナフ夕レンジカルボン酸由来の単位が挙げられる。得られるフィルムの力学的特性の点からテレフタル酸、 2 , 6 _ナフ夕レンジカルボン酸由来の単位が好ましく、特に 2 , 6—ナフ夕レンジカルボン酸由来の単位が好ましい。

ジカルボン酸成分中の式（B) で表される単位の含有量は、 2 0モル％を超ぇ 9 5モル％以下である。ジカルボン酸成分中の式（B) で表される単位の含有量の下限は、好ましくは 5 5モル％、より好ましくは 6 0モル％、さらに好ましくは 6 5モル％、特に好ましくは 7 0モル％である。ジカルボン酸成分中の式 (B) で表される単位の含有量の上限は、好ましくは 9 5モル％、より好ましくは 9 3モル％以上、さらに好ましくは 9 0モル％、特に好ましくは 8 5モル％である。

従って、芳香族ポリエステル（I ) は、ジカルボン酸成分として、 5モル％以上 8 0モル％未満の式（A) で表される単位および 2 0モル％を超え 9 5モル％以下の下記式（B )

0 0

C— R。一 C— (B )

(式（B) 中、 R ^Bはフエ二レン基またはナフタレンジィル基である。）で表される単位を有することが好ましい。

(ジオール成分）

ジオール成分は、 9 0〜1 0 0モル％の下記式（C) で表される単位を含有することが好ましい。式（C ) で表される単位の含有量は、好ましくは 9 5〜 1 0 0モル％、より好ましくは 9 8〜： L 0 0モル％である。

— 0— R^c— 0—— (C)

式（C ) 中、 R ^cは炭素数 2〜1 0のアルキレン基である。 R ^cのアルキレン基として、エチレン基、プロピレン基、イソプロピレン基、トリメチレン基、テトラメチレン基、へキサメチレン基、ォクタメチレン基等が挙げられる。これらの中でも式（C) で表される単位として、エチレングリコール、卜リメチレングリコール、テトラメチレングリコール、シクロへキサンジメタノール等に由来する単位が好ましく挙げられる。ジオール成分のエチレングリコール由来の単位の含有量は、好ましくは 9 0モル％以上、より好ましくは 9 0〜1 0 0モル％、さらに好ましくは 9 5〜1 0 0モル％、最も好ましくは 9 8〜1 0 0モル％である。ジオール成分は、式（C ) で表されるジオール成分に以外の他のジオール成分を含有していてもよい。他のジオール成分の含有量は、好ましくは 0〜1 0モル％、より好ましくは 0〜5モル％、さらに好ましくは 0〜2モル％である。他のジオール成分として、式（C) のジオール成分で例示されたものが挙げられる。例えば、式（C ) のジオール成分がエチレングリコール由来の単位のとき、他のジオール成分はェチレングリコール由来の単位以外の単位である。

式（A) で表される単位と、式（C ) で表される単位で構成されるエステル単位（― （A) - (C) 一）の含有量は、全単位中、好ましくは 5モル％以上 5 0 モル％未満、より好ましくは 5〜4 5モル％、さらに好ましくは 1 0〜4 0モル％である。

他のエステル単位として、ポリエチレンテレフ夕レート、ポリトリメチレンテレフ夕レート、ポリブチレンテレフタレートなどのポリアルキレンテレフ夕レート単位、ポリエチレン一 2， 6—ナフ夕レンジカルポキシレート、ポリトリメチレンー2， 6 _ナフ夕レンジカルボキシレート、ポリブチレン一 2 , 6 _ナフ夕レンジカルボキシレートなどのポリアルキレン一 2， 6—ナフ夕レンジ力ルポキシレート単位が好ましく挙げられる。これらの中でも機械的特性などの点からェチレンテレフ夕レート単位やエチレン一 2 , 6一ナフ夕レンジカルボキシレート単位が好ましく、特にエチレン— 2， 6—ナフタレンジカルボキシレート単位が好ましい。

従って、式（A) で表される単位が下記式（A— 1 )

であるポリエステルが好ましい。

ジカルボン酸成分が 1 0〜4 0モル％の式（A) で表される単位および 9 0〜 6 0モル％の下記式（B— 1 )

で表される単位を含有するポリエステルが好ましい。

またジカルボン酸成分が 5〜4 5モル％の式（A) で表される単位および 9 5 〜 5 5モル％の下記式（B— 2 )

で表される単位を含有するポリエステル力好ましい。

芳香族ポリエステル（I ) の D S Cで測定した融点は、好ましくは 2 0 0〜2 6 0で、より好ましくは 2 1 0〜2 5 5 ：、さらに好ましくは 2 2 0〜2 5 3での範囲である。融点が上記上限を越えると、溶融粘度が大きく溶融押し出しして成形する際に、流動性が劣り、吐出などが不均一化しやすくなり、製膜性が低下しゃすい。一方、上記下限未満になると、製膜性は優れるものの、芳香族ポリエステル（I ) の機械的特性などが損なわれやすくなる。一般的に芳香族ポリエステルは、他の酸成分を共重合して融点を下げれば、同時に機械的特性なども低下する。しかし本発明で用いる芳香族ポリエステル（I ) からなるフィルムは、共重合により製膜性が向上するため、特許文献 2に記載の式（A) で表される単位のみからなるホモポリマーと同様な機械的特性を有する。融点は、共重合成分の種類と共重合量、そして副生物であるジアルキレングリコールの制御などによつて調整できる。

また、芳香族ポリエステル（I ) の D S Cで測定したガラス転移温度（以下、 T gと称することがある）は、好ましくは 9 0〜1 2 0 、より好ましくは 9 5 〜1 1 9で、さらに好ましくは 1 0 0〜1 1 7 の範囲である。 T gがこの範囲にあると、耐熱性、寸法安定性に優れたフィルムとなる。ガラス転移温度は、共重合成分の種類と共重合量、そして副生物であるジアル.キレングリコールの制御などによって調整できる。芳香族ポリエステル（I) の P—クロ口フエノール 1, 1， 2, 2—テトラクロ口ェ夕ン（重量比 40Z60) の混合溶媒を用いて 35でで測定した固有粘度は、好ましくは 0. 4〜： 1. 5 d 1/g、より好ましくは 0. 5〜： I. 3 d l /gの範囲である。

<芳香族ポリエステル（I) の製造 >

芳香族ポリエステル（I) の製造方法について説明する。まず、 6， 6 ' — (アルキレンジォキシ）ジ— 2—ナフトェ酸もしくはそのエステル形成性誘導体を含有するジカルボン酸成分と、グリコール成分とを反応させ、ポリエステル前駆体を製造する。そして、得られたポリエステル前駆体を重合触媒の存在下で重合することにより、芳香族ポリエステル（I) を製造することができる。必要に応じて固相重合などを施しても良い。

なお、前述のポリエステル前駆体を製造する工程でグリコール成分は、全ジカルボン酸成分のモル数に対して、 1. 1〜 6倍、さらに 2〜 5倍、特に 3〜 5倍用いることが生産性の点から好ましい。

また、ポリエステルの前駆体を製造する際の反応は、エチレングリコールの沸点以上で行うことが好ましく、特に 190 〜 250での範囲で行うことが好ましい。 190 よりも低いと反応力十分に進行しにくく、 250でよりも高いと副反応物であるジエチレングリコールが生成しやすい。また、反応を常圧下で行うこともできるが、さらに生産性を高めるために加圧下で反応を行ってもよい。より詳しくは、反応圧力は絶対圧力で 1 O kP a以上 200 kP a以下、反応温度は通常 150で以上 250 以下、好ましくは 180 以上 230で以下で、反応時間 10分以上 10時間以下、好ましくは 30分以上 7時間以下で行なうことが好ましい。このエステル化反応によってポリエステル前駆体としての反応物が得られる。

ポリエステルの前駆体を製造する反応工程では、公知のエステル化もしくはェステル交換反応触媒を用いてもよい。例えばアルカリ金属化合物、アルカリ土類金属化合物、チタン化合物などが挙げられる。

つぎに、重縮合反応について説明する。重縮合温度は、得られるポリマーの融点以上でかつ 2 3 0〜2 8 0で、より好ましくは融点より 51以上高い温度から融点より 3 0 高い温度の範囲である。重縮合反応では通常 3 0 P a以下の減圧下で行うことが好ましい。 3 O P aより高いと重縮合反応に要する時間が長くなり且つ重合度の高い芳香族ポリエステル（I ) を得ることが困難になる。

重縮合触媒としては、少なくとも一種の金属元素を含む金属化合物が挙げられる。なお、重縮合触媒はエステル化反応においても使用することができる。金属元素としては、チタン、ゲルマニウム、アンチモン、アルミニウム、ニッケル、亜鉛、スズ、コバルト、ロジウム、イリジウム、ジルコニウム、ハフニウム、リチウム、カルシウム、マグネシウムなどが挙げられる。より好ましい金属としては、チタン、ゲルマニウム、アンチモン、アルミニウム、スズなどであり、中でも、チタン化合物はエステル化反応と重縮合反応との双方の反応で、高い活性を発揮するので特に好ましい。

これらの触媒は単独でも、あるいは併用してもよい。かかる触媒量は、共重合芳香族ポリエステルの繰り返し単位のモル数に対して、 0 . 0 0 1〜0 . 5モル％、さらには 0 . 0 0 5〜0 . 2モル％力好ましい。

具体的な重縮合触媒としてのチタン化合物としては、例えば、テトラー n—プ口ピルチタネート、テトライソプロピルチタネート、テトラー n—プチルチタネート、テトライソプチルチ夕ネート、テトラー t e r t —プチルチ夕ネート、テトラシクロへキシルチタネート、テトラフエ二ルチ夕ネート、テトラベンジルチ夕ネート、蓚酸チタン酸リチウム、蓚酸チタン酸カリウム、蓚酸チタン酸アンモ二ゥム、酸化チタン、チタンのオルトエステル又は縮合オルトエステル、チタンのオルトエステル又は縮合オルトエステルとヒドロキシカルボン酸からなる反応生成物、チタンのオルトエステル又は縮合オルトエステルとヒドロキシカルボン酸とリン化合物からなる反応生成物、チタンのオルトエステル又は縮合オルトェステルと少なくとも 2個のヒドロキシル基を有する多価アルコール、 2—ヒドロキシカルボン酸、又は塩基からなる反応生成物などが挙げられる。

(添加剤）

芳香族ポリエステル（I ) は、本発明の効果を阻害しない範囲で、他の熱可塑性ポリマー、紫外線吸収剤等の安定剤、酸化防止剤、可塑剤、滑剤、難燃剤、離型剤、顔料、核剤、充填剤あるいはガラス繊維、炭素繊維、層状ケィ酸塩などを必要に応じて含有していても良い。他の熱可塑性ポリマーとしては、脂肪族ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリカーボネート、 ABS樹脂、ポリメチルメ夕クリレート、ポリアミド系エラストマ一、ポリエステル系エラストマ一、ポリエーテルィミド、ポリイミドなどが挙げられる。

ぐ芳香族ポリエステル（I I) >

本発明の積層フィルムは、少なくとも一方のフィルム層が芳香族ポリエステル

(I) からなる。他方のフィルム層は、芳香族ポリエステル（I) 以外の芳香族ポリエステル（以下、芳香族ポリエステル（I I) ということがある）からなるものであってもよい。

芳香族ポリエステル（I I) は、ジカルボン酸成分として 90〜100モル％の下記式（B)

0 0

C— FT— C— (B)

(式（B) 中、 R^Bはフエ二レン基またはナフ夕レンジィル基である。）で表される単位を有し、ジオール成分として下記式（C)

—— 0— R^c— 0—— (C)

(式（C) 中、 R^cは炭素数 2〜10のアルキレン基である。）で表される単位を有することが好ましい。

芳香族ポリエステル（I I) として、ポリエチレンテレフ夕レート、ポリトリメチレンテレフ夕レート、ポリブチレンテレフ夕レートなどのアルキレンテレフ夕レートが挙げられる。また、ポリエチレン一 2, 6—ナフ夕レンジカルボキシレー卜、ポリ卜リメチレン一 2, 6—ナフ夕レンジカルボキシレー卜、ポリブチレン一 2， 6_ナフ夕レンジカルボキシレートなどのアルキレン一 2， 6—ナフ夕レンジカルボキシレートが挙げられる。これらの中でも機械的特性などの点からポリエチレンテレフ夕レート、ポリエチレン一 2， 6_ナフ夕レンジカルボキシレートが好ましく、特にポリエチレン一 2, 6—ナフ夕レンジカルボキシレー卜が好ましい。芳香族ポリエステル（I I) は、本発明の効果を阻害しない範囲で他の共重合成分を含有していても良い。芳香族ポリエステル（I I) は、芳香族ポリエステル（I) と同様に添加剤を含有していても良い。芳香族ポリエステル（I I) は、それ自体公知の方法で製造されたものを好適に用いることができる。

<積層フィルム〉

本発明の積層フィルムは、フィルム層 Aの片面にフィルム層 Bが積層されたものである。本発明の積層フィルムの少なくとも一方のフィルム層は、芳香族ポリエステル（I) からなる。もちろん、環境変化に対する寸法安定性の観点からは、フィルム層 Aおよびフィルム層 B力芳香族ポリエステル（I) からなることが好ましい。環境変化に対する寸法安定性を向上させる観点からは、芳香族ポリエステル（I) は、より厚いフィルム層に用いられていることが好ましい。本発明には、フィルム層 Aが芳香族ポリエステル（I I) からなり、フィルム層 Bが芳香族ポリエステル（I) からなる積層フィルムが包含される。

(フィルム層 B)

フィルム層 Bの表面粗さ（RaB) は、好ましくは 5〜15nm、より好ましくは 5〜10nm、さらに好ましくは 6〜 8 nmの範囲である。フィルム層 Bの表面粗さ（RaB) をこの範囲にすることで、得られる積層フィルムに優れた卷取性を付与できる。

フィルム層 B側の表面粗さ（RaB) は、フィルム層 A側の表面粗さ（Ra A) よりも、 l nm以上、好ましくは 2 nm以上、さらに好ましくは 3 nm以上大きい。 R a Aと R a Bとの表面粗さの差を下限以上にすることで、単層フィルムに比べ、優れた平坦性と巻取性とを高度に具備させることができる。なお、 R a Aと RaBとの差の上限は、特に制限されないが、フィルム層 Aの表面を、フイルム層 Bによって損なわれないようにする点から、 8nm以下、好ましくは 5 n m以下、さらに好ましくは 4 n m以下であることが好ましい。

通常フィルムの表面粗さを粗くするには、粗くしたい側のフィルム層に不活性粒子を含有させたりして、突起を形成すればよい。フィルム層 Bに含有させる不活性粒子としては、（1 ) 有機高分子粒子（例えば、架橋シリコーン樹脂、架橋ポリスチレン、架橋アクリル樹脂、メラミン—ホルムアルデヒド樹脂、芳香族ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、架橋ポリエステルなどからなる粒子）が挙げられる。また、（2 ) 金属酸化物（例えば、酸化アルミ二ゥム、二酸化チタン、二酸化ケイ素（シリカ）、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、酸化ジルコニウムなど）、金属の炭酸塩（例えば、炭酸マグネシウム、炭酸カルシゥムなど）、金属の硫酸塩（例えば、硫酸カルシウム、硫酸バリウムなど）、炭素（例えば、力一ボンブラック、グラフアイト、ダイアモンドなど）および粘土鉱物（例えば、カオリン、クレー、ベントナイトなど）などのような無機化合物からなる粒子が挙げられる。また、（3 ) 異なる素材を例えばコアとシェルに用いたコアシェル型などの複合粒子など粒子の状態で添加する外部添加粒子が挙げられる。さらに、（4 ) 触媒などの析出によって形成する内部析出粒子などが挙げられる。

これらの中で、架橋シリコーン樹脂、架橋アクリル樹脂、架橋ポリエステル、架橋ポリスチレン、酸化アルミニウム、二酸化チタン、二酸化ケイ素、カオリン及びクレーからなる群から選ばれる少なくとも 1種の粒子が好ましレ^ 特に架橋シリコーン樹脂、架橋アクリル樹脂、架橋ポリエステル、架橋ポリスチレンおよび二酸化ケイ素（但し、多孔質シリカなどは除く）力^なる群から選ばれる少なくとも 1種の粒子であることが、粒子の粒径のバラツキを小さくしゃすいことから好ましい。もちろん、これらは 2種以上を併用しても良い。

フィルム層 Bに含有させる不活性粒子の平均粒径は、好ましくは 0. 0 5〜1 . O m、より好ましくは 0 . 1〜0 . 8 x mの範囲である。特に磁気記録媒体として用いる場合は 0 . 1〜0. 5 m、さらに 0 . 1〜0. の範囲にあることが好ましい。また、フィルム層 Bに含有させる不活性粒子の含有量は、フィルム層 Bの重量を基準として、好ましくは 0 . 1〜1 . 0重量％、より好ましくは 0 . 1 5〜0 . 5重量％の範囲である。特に磁気記録媒体として用いる場合は 0 . 2〜0 . 4重量％、さらに 0 . 2〜0 . 3重量％の範囲にあることが好ましい。フィルム層 Bの厚みは、積層フィルム全体の厚みに対して、好ましくは 50〜 90%, より好ましくは 55〜85%、さらに好ましくは 60〜80%の範囲にある。フィルム層 Bはフィルム層 Aよりも表面粗さが大きいことから、フィルム層 Aに比べより大きな粒子を含有するか、より多く粒子を含有することになり、そのような粒子の脱落をフィルム層 Bの厚みを下限以上にすることでより抑制しやすくなる。また、積層フィルムを製膜する際に生じる製品とならない部分を回収して用いようとする場合、フィルム層 Bの厚みを下限以上にすることで、フィルム層 Bに大量の回収されたポリマー（回収チップ）を用いることができ、フィルムコストを抑制することができる。なお、フィルム層 Aに回収チップを用いると、フィルム層 Bだけに粒径の大きな粒子を含有させることができなくなり、表面粗さの調整が難しくなつたり、フィルム層 Aの平坦性が損なわれたりする。他方、フィルム層 Bの厚み割合が上限を越えると、フィルム層 Aの厚みが非常に薄くなり、フィルム層 Bの粒子の影響がフィルム層 Aに影響するようになり、表面が粗くなり、電磁変換特性が悪化しやすくなる。寸法安定性の観点から、芳香族ポリエステル（I) はより厚いフィルム層に用いられていることが好ましく、そのような観点から、芳香族ポリエステル（I) は、フィルム層 Bに用いられるの力好ましい。

本発明の積層フィルムにおいて、フィルム層 Bは、芳香族ポリエステル（I) および平均粒子径が 50 nm以上の粒子を含有し、フィルム層 Bの厚さ（t B) に対して平均粒子径（dB) が下記式（1)

0. 2≤ t B/dB≤ 10 (1)

を満足する粒子 Bを最も平均粒子径の大きな粒子として含有することが好ましい。式（1) を満足する粒子 Bを含有することによりフィルム層 Bの比較的大きな突起を均一にすることができる。

好ましい t BZdBは 1〜7、さらに：！〜 4の範囲である。 t BZdBが上記の範囲より小さいということは、フィルム層 Bの厚み（t B) が薄すぎたり、フイルム層 Bの厚みに対して粒子径が過度に大きいものがあることを意味し、粒子 Bがフィルム層 Bより脱落しやすくなる。他方 t BZdBが上記範囲よりも大きいということは、フィルム層 Bの厚み（t B) が厚すぎたり、フィルム層 Bの厚みに対して粒子径が過度に小さいものしかないことを意味し、突起を均一にしにくくなつたり、二軸配向積層フィルム全体に占めるフィルム層 Bの厚みが厚くなつてフィルム層 A側の表面が粗くなりやすかつたりする。

このような粒子 Bとしては、前述の不活性粒子の説明で挙げたものが好ましく用いることができる。粒子 Bは、シリカ粒子および有機高分子粒子からなる群より選ばれる少なくとも一種の粒子であることが好ましい。有機高分子粒子が、シリ.コ一ン樹脂粒子および架橋ポリスチレン粒子からなる群より選ばれる少なくとも一種であることが好ましい。

もちろん、フィルム層 Bは上述の粒子 Bを含有していれば良く、本発明の効果を損なわない範囲で、他の粒子を併用しても良い。なお、本発明におけるフィルム層 Bが複数の粒子を併用しているかどうかは、後述の平均粒子径の測定で作成した粒度分布から確認および判断できる。例えば、縦軸に頻度、横軸に粒子径とする粒度分布を作成し、 2つのピークが確認され、それぞれのピークの最大高さに対して、高さが半分に満たない谷部があるとき、 2つの粒子が併用されているといえる。そして、本発明では、それら粒子の平均粒子径は、その谷部を境に、それぞれのピークを形成する粒子の粒径から平均粒子径を求める。

粒子 Bの平均粒径は、好ましくは 0. 05〜1. 0 ; m、より好ましくは 0. 1〜0. 8^mである。特に磁気記録媒体として用いる場合は、好ましくは 0. 1〜0. 6 m、より好ましくは 0. 2〜0. 4 ΙΠの範囲である。また、好ましい粒子 Bの含有量は、フィルム Bの重量を基準として、好ましくは 0. 001 〜1. 0重量％、より好ましくは 0. 005〜0. 8重量％である。特に磁気記録媒体として用いる場合は好ましくは 0. 01〜0. 5重量％、より好ましくはさらに 0. 01〜0. 3重量％の範囲である。

また、本発明のフィルム層 Bは、フィルム層 A側の表面をフィルム層 Bが含有する粒子による突き上げによって粗くしないために、二軸配向積層フィルム全体の厚みに対してフィルム層 Bの厚みは少ない方が好ましく、そのような観点からフィルム層 Aよりも薄いことが好ましい。また、前述の含有する粒子 Bの平均粒子径との関係から、フィルム層 Bの厚みは 0. 005〜3 zm、さらに 0. 05 〜2. 0 zm、特に 0. 1〜1. 5 / mであることが好ましい。

フィルム層 B側の表面粗さ（RaB) は 5〜10 nmの範囲にあることが好ましい。

(フィルム層 A)

フィルム層 Aの表面粗さ（RaA) は、好ましくは l〜7nm、より好ましくは 1. 5〜5nm、さらに好ましくは 2〜 4 nmの範囲である。フィルム層 Aの表面粗さ（RaA) をこの範囲にすることで、得られる積層フィルムに優れた平坦性を付与することができる。

また、フィルム層 Aは、不活性粒子を含有しないか、含有する場合は、不活性粒子の平均粒径は、好ましくは 0. 01〜0. 3 m、より好ましくは 0. 05 〜0. 25 mである。特に磁気記録媒体として用いる場合、不活性粒子の平均粒径は、 0. ：!〜 0. 2 /im、さらに 0. ：!〜 0. 15 ^mの範囲にあることが好ましい。また、フィルム層 Aの不活性粒子の含有量は、フィルム層 Aの重量を基準として、好ましくは 0. 005〜0. 3重量％、より好ましくは 0. 01〜 0. 2重量％の範囲である。特に磁気記録媒体として用いる場合は 0. 05〜0. 15重量％の範囲にあることが好ましい。フィルム層 Aに含有させる不活性粒子として、フィルム層 Bに含有させるものと同じ粒子が挙げられる。

(ヤング率）

本発明の積層フィルムは、磁気テープなどのベースフィルムとして用いたとき、ベースフィルムが伸びないようにフィルム面方向における少なくとも一方向のャング率が 6. 0 GP a以上であることが好ましい。しかも、このようにヤング率を高くすることで、より湿度膨張係数（ah) を小さくすることができる。ヤング率の上限は制限されないが、通常 1 lGPaである。ヤング率は、積層フィルムの長手方向力好ましくは 4〜11 GP a、より好ましくは 5〜1 OGP a、さらに好ましくは 5. 5〜9 GP aの範囲である。フィルムの幅方向が、好ましくは 5〜： l l GPa、より好ましくは 6〜； L 1 GP a、さらに好ましくは 7〜： L 0 GP a, 特に好ましくは 8〜10 GP aの範囲である。 1フ

(温度膨張係数：ひ t )

本発明の積層フィルムは、優れた寸法安定性を発現する点から、少なくとも一方向、好ましくはフィルムの幅方向の温度膨張係数（a t) が l O p pmZ :以下であることが好ましい。フィルムの少なくとも一方向における温度膨張係数 (a t ) が 10 p 以下であることで、環境変化に対する優れた寸法安定性を発現することができる。なお、特許文献 3の結果から、アルキレン一 6， 6' 一（アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸を共重合した場合、温度膨張係数（a t) は大きくなつてしまうと予想されるが、特定の共重合量の範囲で共重合させ、かつそれを延伸することで、驚くべきことに温度膨張係数（a t) を小さくすることもできる。温度膨張係数（a t) の下限は制限されなレ ^が、通常 - 15 p pmZ :である。温度膨張係数（a t) は、好ましくは— 10〜； I 0 p pmZt：、より好ましくは一？〜 7 p pmZt：、さらに好ましくは一 5〜5 p p m/t:の範囲である。この範囲にあると、例えば磁気記録テープとしたとき、雰囲気の温湿度変化による寸法変化に対して優れた寸法安定性を発現できることから好ましい。

(湿度膨張係数： ah)

本発明の積層フィルムは、少なくとも一方向、好ましくはフィルムの幅方向における温度膨張係数（a t) の関係を満足する方向の湿度膨張係数（ah) は、好ましくは 3〜7 p pm/%RH、より好ましくは 3〜6 p pmZ%RHの範囲にある。この範囲にあると、磁気記録テープにしたときの寸法安定性の点で好ましい。特に、磁気記録テープをベースフィルムに用いる場合、湿度膨張係数（a h) の小さい方向が積層フィルムの幅方向であることが、トラックずれなどを極めて抑制できることから好ましい。なお、本発明において、フィルムの幅方向とは、フィルムの製膜方向（長手方向、縦方向と称することもある。）に直交する方向であり、横方向と称することもある。

また、温度膨張係数（a t) が 10 p pmZ 以下の方向については、少なくとも一方向、好ましくは前述のとおり、幅方向が満足していれば良いが、それに直交する方向も寸法安定性の点からは、同様な温度膨張係数（a t) や湿度膨張係数（ah)、さらにヤング率などを満足することが好ましい。

ところで、磁気記録媒体の中でも、磁性層が片側だけに形成される磁気記録テープなどの場合、磁性層側をより平坦にしつつ優れた巻取性を発現させやすいことから、フィルム層 Aの表面に磁性層を形成し、フィルム層 Bの表面を走行面側にするのが、好ましい。

(芳香族ポリエステル（I I ) との積層フィルム）

本発明の二軸配向積層フィルムは、前述の通り、温度および湿度膨張係数の観点から両方の層が芳香族ポリエステル（I ) であることが好ましいが、一方の層が芳香族ポリエステル（I) で、他方の層が芳香族ポリエステル（I I ) であつてもよい。一方の層が芳香族ポリエステル（I ) で、他方の層が芳香族ポリエステル（I I ) である場合、製膜方向に沿って粘弾性測定をしたときの高温側 t a η δのピーク温度が 135で以上であることが好ましい。高温側 t an δのピーク温度が 135で以上であると、 120 程度の高温での加工における張力負荷方向への伸びを抑制でき、加工後のしわの発生を防止できる利点がある。

このような t a η <5のピーク温度を高くするには、芳香族ポリエステル（I I ) として DSCにおける Tg (ガラス転移温度）が 1 10で以上であるような芳香族ボリエステル（I I ) を選択し、製膜方向により分子鎖を配向させる条件を選択すればよい。好ましい芳香族ポリエステル（I I ) のガラス転移温度の下限は 1 10 以上、さらに 1 15 以上であり、上限は特に制限されないがフィルム層（B) と積層したときの製膜性の点から 170で以下、さらに 150 以下が好ましい。

このような点から、好ましい芳香族ポリエステル（I I ) としては、繰り返し単位の 95モル％以上がエチレン— 2， 6—ナフ夕レンジカルボキシレートからなるポリエチレンー2， 6—ナフ夕レンジカルボキシレート力 S好ましく、さらに Tgを高くできるような成分を共重合したり、ブレンドしたものであっても良い。また、芳香族ポリエステル（I I ) はエチレンテレフ夕レートを主たる繰り返し単位とするポリエチレンテレフ夕レートであってもよい。しかし、ポリエチレンテレフ夕レートの場合は、前述のポリエチレン一 2， 6—ナフ夕レンジカルボキシレートと異なり、ホモポリマーそのものでは、前述の t a n (5を満足させるのが困難である。そのため、ガラス転移温度を高くできる共重合成分を共重合したり、ポリエーテルイミドゃ液晶樹脂をブレンドすること（例えば、特開 2000 - 3 5563 1号公報、特開 2000— 14147 5号公報および特開平 1 1一 1 568号公報などを参照）などが好ましい。

また、芳香族ポリエステル（I I ) との積層は、芳香族ポリエステル（I I ) からなるフィルム層と、芳香族ポリエステル（I ) からなるフィルム層とが交互に 1 1層以上積層されている多層積層フィルムであることがカールをさらに抑えられることから好ましい。好ましい積層数は、両層の合計層数で 3 1〜1 0, 0 0 1の範囲、さらに 5 1〜1， 00 1の範囲にあることが層構成の均一性と効果の発現性の点から好ましい。積層数が下限未満であると、カールの発生を抑制しがたくなる。なお、積層数の上限は特に制限されないが、積層構造を維持しやすい点から、上記上限以下であることが好ましい。また、各層の 1層あたり厚みは、 0. ：!〜 1， 000 nmの範囲、さらに 1〜1 00 nmの範囲にあることが層構成の均一性と効果の発現性の点から好ましい。

<積層フィルムの製造方法 >

本発明の積層フィルムは、製膜方向と幅方向に延伸してそれぞれの方向の分子配向を高めたものであり、例えば以下のような方法で製造することが、製膜性を維持しつつ、ヤング率を向上させやすいことから好ましい。

まず、フィルム層 Aおよび B用の芳香族ポリエステル（少なくとも一方は芳香族ポリエステル（1 )) を乾燥後、溶融状態でダイ内において積層してからフィルム状に押出すか、それぞれを溶融状態でシート状にダイから押出した後に積層する。溶融温度は、好ましくはそれぞれの層を形成するポリエステルの融点（T m : X:) ないし（Tm+ 70) での温度である。押出した後、急冷固化して積層未延伸フィルムとした後、二軸延伸する。

本発明で規定する両方向のヤング率、さらに a tや ahを満足させるには、その後の延伸を進行させやすくすることから、冷却ドラムによる冷却を非常に速やかに行うことが好ましい。そのような観点から、冷却ドラムの温度は、特許文献 3に記載されるような 80でといった高温ではなく、 20〜60でという低温で行うことが好ましい。このような低温で行うことで、未延伸フィルムの状態での結晶化が抑制され、その後の延伸をよりスムーズに行うことができる。

二軸延伸は、逐次二軸延伸でも同時二軸延伸でもよい。ここでは、逐次ニ軸延伸で、縦延伸、横延伸および熱処理をこの順で行う製造方法を一例として挙げて説明する。まず、最初の縦延伸はそれぞれのフィルム層を形成するポリエステルのガラス転移温度（Tg：）ないし（Tg + 40) での温度で、 3〜 8倍に延伸し、次いで横方向に先の縦延伸よりも高温で（Tg+ 10) 〜（Tg + 5 0) の温度で 3〜8倍に延伸し、さらに熱処理としてポリマーの融点以下の温度でかつ（Tg + 50) 〜（Tg+150) での温度で 1〜20秒熱固定処理するのが好ましい。特に、突起を均一としつつ寸法安定性高める観点からは、熱固定処理の温度を 180〜220で、さらに好ましくは 190〜210での範囲で：!〜 15秒行うことが好ましい。

前述の説明は逐次二軸延伸について説明したが、本発明の積層フィルムは縦延伸と横延伸とを同時に行う同時二軸延伸でも製造でき、例えば先で説明した延伸倍率や延伸温度などを参考にすればよい。

本発明の積層フィルムの厚みは、用途に応じて適宜決めればよく、磁気記録テープのべ一スフイルムに用いる場合は、 2〜10 /m、さらに 3〜7j^m、特に 4〜6 mの範囲が好ましい。

なお、粒子を含有させる方法については、それ自体公知の方法を採用でき、例えばポリエステルの製造工程において、反応系に添加しても良いし、ポリエステルに溶融混練によって添加してもよい。粒子の分散性の点から、好ましくはポリエステルの反応系に添加して、粒子濃度の高いポリエステル組成物をマスターポリマ一として製造し、それを粒子を含まないか、粒子濃度の低いポリエステル組成物と混ぜ合わせる方法が好ましい。

本発明の二軸配向積層フィルムは、寸法安定性、平坦性、巻取性、耐削れ性に優れ、加熱処理による伸びが小さく、耐カール性に優れるので磁気記録媒体のベ一スフイルムに用いることができる。即ち、本発明によれば、本発明の積層フィルムをベースフィルムとし、そのフィルム層 A側の表面に非磁性層および磁性層がこの順で形成され、フィルム層 B側の表面にバックコート層を形成することなどで磁気記録テープが提供される。実施例

以下に実施例及び比較例を挙げ、本発明をより具体的に説明する。なお、本発明では、以下の方法により、その特性を測定および評価した。

(1) 固有粘度

得られた芳香族ポリエステルの固有粘度は P—クロ口フエノール Z1, 1， 2, 2—テトラクロ口ェ夕ン（40/60重量比）の混合溶媒を用いてポリマーを溶解して 3 5 で測定して求めた。

(2) ガラス転移点および融点

ガラス転移点、融点は DSC (TAインスツルメンッ（株）製、商品名： Th e rma 1 1 y s t 2 1 00) により昇温速度 20°C/m i nで測定した。 (3) 共重合量

グリコール成分は、試料 1 Omgを p—クロ口フエノール： 1， 1， 2， 2 - テトラクロ口ェ夕ン =3 ： 1 (容積比）混合溶液 0. 5m 1に 8 Ot:で溶解した。イソプロピルアミンを加えて、十分に混合した後に 600Mの¹ H— NMR (日立電子製 J EOL A600) にて 80 で測定した。

芳香族ジカルボン酸成分は、試料 5 Omgを p—クロ口フエノール： 1， 1， 2， 2—テトラクロ口ェ夕ン =3 ： 1混合溶液 0. 5m lに 1 40でで溶解し、 40 OM 1 3 C— NMR (日立電子 J EOL A 600 ) にて 140でで測定した。

(4) ヤング率

得られたフィルムを試料幅 1 Omm、長さ 1 5 cmで切り取り、チャック間 1 0 Omm, 引張速度 l OmmZ分、チャート速度 500 mmZ分の条件で万能引張試験装置（東洋ボールドウィン製、商品名：テンシロン）にて引っ張り、得られた荷重一伸び曲線の立ち上がり部の接線よりヤング率を計算した。 (5) 温度膨張係数（0! t)

得られたフィルムを、フィルムの製膜方向または幅方向が測定方向となるように長さ 15mm、幅 5 mmに切り出し、真空理工製 TMA 3000にセットし、窒素雰囲気下（0%RH)、 60でで 30分前処理し、その後、室温まで降温させた後、 25でから 70 まで 2 Zm i nで昇温して、各温度でのサンプル長を測定し、次式より温度膨張係数（a t) を算出した。なお、測定方向が切り出した試料の長手方向であり、 5回測定し、その平均値を用いた。

a t = {(L60-L40)} / (L40 ΧΔΤ)} + 0. 5

ここで、上記式中の L 40は 40でのときのサンプル長（mm)、 L 60は 6 0でのときのサンプル長（mm)、 ΔΤは 20 (=60— 40) で、 0. 5は石英ガラスの温度膨張係数（ppmZ ）である。

(6) 湿度膨張係数（ah)

得られたフィルムを、フィルムの製膜方向または幅方向が測定方向となるように長さ 15mm、幅 5 mmに切り出し、真空理工製 TMA 3000にセットし、 30での窒素雰囲気下で、湿度 30%RHと湿度 70%RHにおけるそれぞれのサンプルの長さを測定し、次式にて湿度膨張係数（ah) を算出した。なお、測定方向が切り出した試料の長手方向であり、 5回測定し、その平均値を ahとした。

ah= (L 70 -L 30) / (L 30 ΧΔΗ)

ここで、上記式中の L 30は 30 %RHのときのサンプル長（mm)、 L 70 は 70%RHのときのサンプル長（mm)、 ΔΗ： 40 (=70— 30) %RH である。

(7) 中心面平均粗さ（Ra)

Z y g o社製非接触三次元表面構造解析顕微鏡（NewV i ew5022) を用いて測定倍率 25倍、測定面積 283 zzmX 2 13 //m (=0. 0603 mm²) の条件にて測定し、該粗さ計に内蔵された表面解析ソフトにより中心面平均粗さ R aを以下の式より求めた。

I Ζ】に∑ レ（Μ · N) ここで

Z =∑∑ Z_{i k} (M - N)

Z _jkは測定方法（283 urn), それと直行する方法（213 rn) をそれぞれ M分割、 N分割したときの各方向の j番目、 k番目の位置における 2次元粗さチャート上の高さである。

(8) 巻取性

スリット速度 6 OmZ分で、スリット幅 1, 00 Ommのサイズで、 8， 00 Om巻いた時の巻き上がったフィルムロールを観察し、以下の基準で巻取性を評価した。

◎ ：シヮが見られない

〇：シヮが多少見られるが、実用的には問題ないレベル

X ：シヮが多数発生

(9) 電磁変換特性

電磁変換特性測定には、ヘッドを固定した 1 Z 2インチリニアシステムを用いた。記録は、電磁誘導型ヘッド（トラック幅 25 m、ギャップ 0. l wm) を用い、再生は MRヘッドを用いた。ヘッドノテープの相対速度は 10 mZ秒とし、記録波長 0. 2;umの信号を記録し、再生信号をスペクトラムアナライザ一で周波数分析し、キャリア信号（波長 0. 2/ m) の出力 Cと、スぺクトル全域の積分ノイズ Nの比を CZN比とし、実施例 1を 0 dBとした相対値を求め、以下の基準で、評価した。

◎ ： + l dB以上

〇： — 1 dB以上、 + 1 dB未満

X ：一 l dB未満

なお、電磁変換特性測定に供する磁気記録テープは、以下の方法で作成した。まず、各実施例及び比較例で得られたフィルムの一方の表面（積層フィルムの場合はフィルム層 Bの表面）に下記組成のバックコート層塗料をダイコ一夕で塗布し、乾燥させた後、フィルムの他方の表面（積層フィルムの場合はフィルム層 A の表面）に下記組成の非磁性塗料、磁性塗料をダイコー夕で同時に膜厚を変えて塗布し、磁気配向させて乾燥させる。さらに、小型テストカレンダー装置（スチ —ルロール _ ナイロンロール、 5段）で、温度： 70 ：、線圧： 200 kgZc mでカレンダ一処理した後、 70 、 48時間キュアリングする。上記テープを 12. 65 mmにスリットし、カセットに組み込み磁気記録テープとした。なお、乾燥後のバックコート層、非磁性層および磁性層の厚みは、それぞれ 0. 5 im、 1. 2 mおよび 0. 1 mであった。

<非磁性塗料の組成 >

•二酸化チタン微粒子： 100重量部，エスレック A (積水化学製塩化ビニル酢酸ビニル共重合体）： 10重量部

•ニッポラン 2304 (日本ポリウレタン製

ポリウレタンエラストマ一）： 10重量部，コロネート L (日本ポリウレタン製ポリイソシァネート）： 5重量部 - レシチン： 1重量部

•メチルェチルケトン： 75重量部

•メチルイソプチルケトン： 75重量部

• トルエン： 75重量部 ·カーボンブラック：

•ラウリン酸： 1.

ぐ磁性塗料の組成 >

，鉄（長さ： 0. 3 zzm、針状比： 10Z1、 1800エルステッド）

100重量部

·エスレック A (積水化学製塩化ビニル Z酢酸ビニル共重合体： 1

•ニッポラン 2304 (日本ポリウレタン製ポリウレタンエラストマ一） 10重量部

-コ口ネート L (日本ポリウレタン製ポリイソシァネート）： • レシチン

•メチルェチルケトン 7 5重量部 •メチルイソプチルケトン 7 5重量部 • トルエン 7 5重量部 ·カーボンブラック： 2重量部 •ラウリン酸 . 5重量部ぐバックコート層塗料の組成 >

カーボンブラック 1 0 0重量部熱可塑性ポリウレタン樹脂： 6 0重量部イソシァネー卜化合物： 1 8重量部

(日本ポリウレタン工業（株）製コロネート L)

シリコーンオイル 0 . 5重量部メチルェチルケトン 2 5 0重量部トルエン： 5 0重量部 ( 1 0 ) 積層フィルムおよびフィルム層の厚み

積層フィルムを層間の空気を排除しながら 1 0枚重ね、 J I S規格の C 2 1 5 1に準拠し、（株）ミツトヨ製ダイヤルゲージ MD C— 2 5 Sを用いて、 1 0枚重ね法にて厚みを測定し、 1枚当りのフィルム厚みを計算する。この測定を 1 0 回繰り返して、その平均値を 1枚あたりの積層フィルム全体の厚みとした。一方、フィルム層 Aおよびフィルム層 Bの厚みは、フィルムの小片をエポキシ樹脂にて固定成形し、ミクロト一ムにて約 6 0 n mの厚みの超薄切片（フィルムの製膜方向および厚み方向に平行に切断する）を作成する。この超薄切片の試料を透過型電子顕微鏡（日立製作所製 H— 8 0 0型）にて観察し、フィルム層 Aとフィルム層 Bのポリマーが異なり、境界が観察できる場合はその境界からフィルム層 Aと Bの厚みを求め、境界が観察できないような同種のポリマーの場合は、不活性粒子の存在量が変化する厚みの位置を、それぞれの表面側からそれぞれ 1 0 0箇所求め、それらの平均値から A層と B層の厚みを求めた。

( 1 1 ) フィルムの生産性フィルム層 Bに入れられる回収チップの回収可能比率から、以下の基準で、評価した。

◎ ： 60 %以上

〇： 40%以上、 60%未満

X ： 40%未満

(12) 粒子の平均粒子径

試料フィルム小片を走査型電子顕微鏡用試料台に固定し、日本電子（株）製スパッターリング装置（J FC— 1 100型イオンエッチング装置）を用いてフィルム表面に下記条件にてイオンエッチング処理を施す。条件は、ベルジャー内に試料を設置し、約 1 d— 3 To r rの真空状態まで真空度を上げ、電圧 0.25 kV、電流 12. 5mAにて約 10分間イオンエッチングを実施する。更に同装置にて、フィルム表面に金スパッ夕一を施し、走査型電子顕微鏡にて 5, 000 〜10， 000倍で観察し、日本レギユレ一夕一（株）製ルーゼックス 500にて各粒子の面積円相当径を 1000個求め、それらの平均を平均粒子径とした。なお、複数種の粒子が併用されている場合は、面積円相当径を横軸、縦軸を頻度とする粒度分布を作成し、ピークの最大高さに対して高さが半分に満たない谷部に挟まれたピークを一つの粒子とし、それぞれの粒子について平均粒子径を算出した。

(13) 粒子の含有量

ポリエステル樹脂は溶解し粒子は溶解させない溶媒を選択し、ポリエステル樹脂を溶解処理した後、粒子をポリエステル樹脂から遠心分離し、粒子の全体重量に対する比率（重量％) をもって粒子の含有量とする。尚、複数種の粒子が併存する場合は、前述の「（6) 粒子の面積円相当径（ im)」の測定結果に基づき、それぞれの粒子の存在比率から含有量を算出した。

(14) 耐削れ性

幅 12. 5mmにスリットしたフィルムの B面側を、市販の剃刀に接触させ、 6 OmZ分の速度で走行させたとき剃刀に付着する白粉の量で評価し、次のランク付けした。 ◎：白粉の発生がほとんどない

〇：白粉がうつすらと発生

X：白粉の発生が多い

(15) 加工時の伸びによる塗布斑

幅 500mmにスリットされた長さ 500mのフィルムサンプルを用意し、 2 0 MP aの張力条件で、一方の表面に、上記組成の非磁性塗料、磁性塗料をダイコ一夕で同時に、乾燥後の非磁性層および磁性層の厚みが、それぞれ 1. 2 urn および 0. 1 mとなるように膜厚を変えて塗布し、磁気配向させて 120で X 30秒の条件で乾燥させる。さらに、小型テストカレンダー装置（スチールロール Zナイロンロール、 5段）で、温度： 70 、線圧： 200 kgZcmでカレンダ—処理した後、 70で、 48時間キュアリングする。そして、得られた磁性層付フィルムについて、目視判定により、以下の基準で塗布斑を評価した。なお、目視判定は、フィルムの裏側に蛍光灯を設置し、磁性層の抜けによる光の漏れをカウントすることで行ない、この磁性層付フィルムを必要に応じてバックコート層などを設けた上で、幅 12. 65mmにスリットし、カセットに組み込みことで磁気記録テープにできる。

〇：塗布抜けが 2個 Z 250 m² 未満

△：塗布抜けが 2個 Z25 Om² 以上 10個 Z2 δ Om² 未満

X：塗布抜けが 10個 250 m² 以上

(16) 粘弾性測定

フィルムサンプルをフィルムの製膜方向（MD) に長さ 35mm、幅方向（T D) に幅 3 mmとなるように切り、オリエンテック（株）製のバイブロン装置 (DDV—01 FP) を用い、荷重 3 g、周波数 1 Hzで室温から 200でまで 5 ノ分で昇温して、 MD方向に測定する。得られたチャートより t an δのピ —ク温度及びピーク強度を求める。

(17) カール

フィルムサンプルをフィルムの製膜方向（MD) に長さ 250mm、幅方向 (TD) に幅 10 Ommとなるように切り取り、 20 M P aの荷重で 120で X I分処理し、カールの度合いを下記基準により判断した。

〇：カールなし

△：フィルムサンプルの四方のみが軽くめくれる程度のカール。

X ：フィルムサンプルが筒状に丸まる程のカール実施例 1

(芳香族ポリエステルの製造）

2, 6—ナフ夕レンジカルボン酸ジメチル、 6, 6' — （エチレンジォキシ）ジー 2—ナフ卜ェ酸およびエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0. 66 d lZgで、酸成分の 73モル％が 2, 6—ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の 27モル％が 6， 6' 一（アルキレンジォキシ）ジ— 2—ナフトェ酸成分、グリコール成分の 98モル％がエチレングリコ —ル成分、ダリコール成分の 2モル％がジエチレングリコール成分であるフィルム層 A用の芳香族ポリエステル（A— 1) を得た。なお、芳香族ポリエステルには、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. 1 mのシリカ粒子を 0. 1重量％含有させた。この芳香族ポリエステル（A— 1) の融点は 240 ：、ガラス転移温度は 1 1 7 であった。

また平均粒径 0. 3 mのシリカ粒子を 0. 15重量％と、平均粒径 0. 1 β mのシリカ粒子を 0. 1重量％含有させた以外は同様にして、フィルム層 B用の芳香族ポリエステル（B— 1) を得た。この芳香族ポリエステル（B— 1) の融点は 24 o ,ガラス転移温度は 117でであった。

(積層）

得られた芳香族ポリエステル（A— 1) と（B— 1) とを、それぞれ別の押し出し機に供給して 290でで厚み比が 1 ： 2となるようダイ内で積層し、溶融状態で回転中の温度 50での冷却ドラム上にシート状に押し出し未延伸積層フィルムとした。そして、製膜方向に沿って回転速度の異なる二組のローラー間で、上方より I Rヒーターにてフィルム表面温度が 135でになるように加熱して縦方向（製膜方向）の延伸を、延伸倍率 5. 6倍で行い、一軸延伸フィルムを得た。そして、この一軸延伸フィルムをステン夕一に導き、 140でで橫方向（幅方向）に延伸倍率 7. 7倍で延伸し、その後 190 で 10秒間熱固定処理を行い、厚さ 5 mの二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 1に示す。実施例 2

(芳香族ポリエステルの製造）

実施例 1において、含有する不活性粒子を平均粒径 0. 15 mのシリカ粒子に変更し、かつその含有量を 0. 2重量％に変更した以外、芳香族ポリエステル (A— 1) と同様な操作を繰り返して芳香族ポリエステル（A— 2) を製造した。また、実施例 1において、含有する不活性粒子を、平均粒径 0. のシリコーン粒子と平均粒径 0. 15 / mのシリカ粒子とに変更し、かつそれらの含有量をそれぞれ 0. 02重量％と0. 2重量％に変更した以外は、芳香族ポリエステル（B— 1) と同様な操作を繰り返して、芳香族ポリエステル（B—2) 製造した。

(積層）

得られた芳香族ポリエステル（A— 2) をフィルム層 A用に、また芳香族ポリエステル（B—2) をフィルム層 B用とし、それぞれ別の押し出し機に供給して 290°Cで厚み比が 1 ： 1となるようダイ内で積層し、溶融状態で回転中の温度 50での冷却ドラム上にシート状に押し出し未延伸積層フィルムとした以外は、実施例 1と同様な操作を繰り返して、二軸配向積層フィルムを得た。得られたフイルムの特性を表 1に示す。実施例 3

(芳香族ポリエステルの製造）

芳香族ポリエステル（A— 1) の不活性粒子を、平均粒径 0. 0 のシリ力粒子 0. 3重量％に変更した以外、実施例 1と同様にして、フィルム層 A用の芳香族ポリエステル（A— 3) を製造した。

また芳香族ポリエステル（B— 1) の不活性粒子を、平均粒径 0. 2wmのシリカ粒子 0. 2重量％と、平均粒径 0. 05μιηのシリカ粒子 0. 3重量％に変更した以外は実施例 1と同様にしてフィルム層 Β用の芳香族ポリエステル（ Β— 3) を製造した。

(積層）

得られた芳香族ポリエステル（Α— 3) と（Β— 3) とを、それぞれ別の押し出し機に供給して 290でで厚み比が 1 ： 4となるようダイ内で積層し、溶融状態で回転中の温度 50での冷却ドラム上にシート状に押し出し未延伸積層フィルムとした以外は、実施例 1と同様な操作を繰り返して、二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 1に示す。実施例 4

(芳香族ポリエステルの製造）

芳香族ポリエステル（Α— 1) の不活性粒子を、平均粒径（一次粒子径） 0. 06 mのアルミナ粒子 0. 2重量％に変更した以外、実施例 1と同様にしてフイルム層 A用の芳香族ポリエステル（A— 4) を製造した。

芳香族ポリエステル（B— 1) の不活性粒子を、平均粒径 0. 3 mの架橋ポリスチレン粒子 0. 15重量％と、平均粒径（一次粒子径） 0. のアルミナ粒子 0. 2重量％に変更した以外、実施例 1と同様にして、フィルム層 B用の芳香族ポリエステル（B— 4) を製造した。

(積層）

得られた芳香族ポリエステル（A— 4) と（B— 4) とを、それぞれ別の押し出し機に供給して 290でで厚み比が 1 ： 2となるようダイ内で積層し、溶融状態で回転中の温度 50での冷却ドラム上にシート状に押し出し未延伸積層フィルムとした以外は、実施例 1と同様な操作を繰り返して、二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 1に示す。実施例 5

(芳香族ポリエステルの製造）

2, 6—ナフ夕レンジカルボン酸ジメチル、 6， 6' — （エチレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸およびエチレンダリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0. 72 d lZgで、酸成分の 94モル％が 2, 6—ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の 6モル％が 6， 6 ' 一（エチレンジォキシ）ジ— 2—ナフトェ酸成分、グリコール成分の 99モル％がエチレングリコール成分、 1モル％がジエチレングリコール成分であるフィルム層 A用の芳香族ポリエステル（A— 5) を得た。なお、芳香族ポリエステル（A— 5) には、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. l /zmのシリ力粒子を 0. 1重量％含有させた。この芳香族ポリエステル（A— 5) の融点は 255で、ガラス転移温度は 119t:であった。

また、不活性粒子を平均粒径 0. 3 ;umのシリカ粒子を 0. 15重量％と、平均粒径 0. 1 zzmのシリカ粒子を 0. 1重量％に変更した以外は芳香族ポリエステル（A— 5) と同様にして、フィルム層 B用の芳香族ポリエステル（B— 5) を得た。この芳香族ポリエステル（B— 5) の融点は 255 、ガラス転移温度は 119 であった。

(積層）

得られた芳香族ポリエステルを、実施例 1と同様にして未延伸積層フィルムとし、製膜方向に沿って回転速度の異なる二組のローラー間で、上方より I Rヒー夕一にてフィルム表面温度が 140でになるように加熱して縦方向（製膜方向）の延伸を、延伸倍率 5. 3倍で行い、一軸延伸フィルムを得た。そして、この一軸延伸フィルムをステン夕一に導き、 140でで横方向（幅方向）に延伸倍率 4. 0倍で延伸し、その後 20 で 10秒間熱固定処理を行い、厚さ 5 mの二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 1に示す。実施例 6 (芳香族ポリエステルの製造）

2, 6—ナフ夕レンジカルボン酸ジメチル、 6， 6' — (エチレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸およびエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0. 77 d lZgで、酸成分の 80モル％が 2， 6—ナフ夕レンジカルボン酸成分、酸成分の 20モル％が 6, 6' 一（エチレンジォキシ）ジ— 2—ナフトェ酸成分、グリコール成分の 99モル％がエチレングリコール成分、 1モル％がジェチレングリコール成分であるフィルム層 A用の芳香族ポリエステル（A— 6) を得た。なお、芳香族ポリエステル（A— 6) には、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. 1 / mのシリ力粒子を 0. 1重量％含有させた。この芳香族ポリエステル（A— 6) の融点は 252 、ガラス転移温度は 116 であった。

また、不活性粒子を、平均粒径 0. 3//mのシリカ粒子を 0. 15重量％と、平均粒径 0. 1 mのシリカ粒子を 0. 1重量％に変更した以外は芳香族ポリエステル（A— 6) と同様にして、フィルム層 B用の芳香族ポリエステル（B— 6) を得た。この芳香族ポリエステル（B— 6) の融点は 252で、ガラス転移温度は 116でであった。

(積層）

得られた芳香族ポリエステルを、実施例 1と同様にして積層未延伸フィルムとし、製膜方向に沿って回転速度の異なる二組のローラ一間で、上方より I Rヒー夕一にてフィルム表面温度が 135でになるように加熱して縦方向（製膜方向）の延伸を、延伸倍率 5. 5倍で行い、一軸延伸フィルムを得た。そして、この一軸延伸フィルムをステン夕一に導き、 140でで横方向' (幅方向）に延伸倍率 4. 3倍で延伸し、その後 210でで 10秒間熱固定処理を行い、未延伸フィルムの厚みを調整して厚さ 5 の二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 1に示す。実施例 7 (芳香族ポリエステルの製造）

2, 6—ナフ夕レンジカルボン酸ジメチル、 6， 6' — （エチレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸およびエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0. 77 d 1 Zgで、酸成分の 65モル％が 2， 6—ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の 35モル％が 6, 6，一（エチレンジォキシ）ジ— 2—ナフトェ酸成分、グリコ一ル成分の 98モル％がェチレングリコ一ル成分、 2モル％がジェチレングリコール成分であるフィルム層 A用の芳香族ポリエステル（A—7) を得た。なお、芳香族ポリエステル（A— 7) には、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. lwmのシリ力粒子を 0. 1重量％含有させた。この芳香族ポリエステル（A— 7) の融点は 247 、ガラス転移温度は 1 16 であった。

また、不活性粒子を、平均粒径 0. のシリカ粒子を 0. 15重量％と、平均粒径 0. 1 zmのシリカ粒子を 0. 1重量％に変更した以外は芳香族ポリエステル（A—7) と同様にして、フィルム層 B用の芳香族ポリエステル（B— 7) を得た。この芳香族ポリエステル（B— 7) の融点は 247で、ガラス転移温度は 116でであった。

(積層）

得られた芳香族ポリエステルを、押し出し機に供給して 290 でダイから溶融状態で回転中の温度 50での冷却ドラム上にシート状に押し出し未延伸フィルムとした。そして、製膜方向に沿って回転速度の異なる二組のローラー間で、上方より I Rヒ一夕一にてフィルム表面温度が 140でになるように加熱して縦方向（製膜方向）の延伸を、延伸倍率 5. 5倍で行い、一軸延伸フィルムを得た。そして、この一軸延伸フィルムをステン夕一に導き、 140T:で横方向（幅方向）に延伸倍率 6. 0倍で延伸し、その後 210でで 10秒間熱固定処理を行い、未延伸フィルムの厚みを調整して厚さ 5 mの二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 1に示す。実施例 8

(芳香族ポリエステルの製造）

テレフタル酸ジメチル、 6, 6' — (エチレンジォキシ）ジ一 2—ナフトェ酸およびエチレンダリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0. 73d lZgで、酸成分の 65モル％がテレフタル酸成分、酸成分の 3 5モル％が 6, 6 ' - (アルキレンジォキシ）ジ一 2—ナフトェ酸成分、グリコール成分の 98. 5モル％がエチレングリコール成分、 1. 5モル％がジェチレングリコール成分であるフィルム層 A用の芳香族ポリエステル（A— 8) を得た。なお、芳香族ポリエステル（A— 8) には、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. 1 /mのシリカ粒子を 0. 1重量％含有させた。この芳香族ポリエステル（A— 8) の融点は 233 、ガラス転移温度は 9 1 であった。

また、不活性粒子を、平均粒径 0. のシリカ粒子を 0. 15重量％と、平均粒径 0. 1 Atmのシリカ粒子を 0. 1重量％に変更した以外は芳香族ポリエステル（A_8) と同様にして、フィルム層 B用の芳香族ポリエステル（B— 8) を得た。この芳香族ポリエステル（B— 8) の融点は 233t：、ガラス転移温度は 91でであった。

(積層）

得られた芳香族ポリエステルを、実施例 1と同様にして積層未延伸フィルムとし、、製膜方向に沿って回転速度の異なる二組のローラー間で、上方より I Rヒ —夕一にてフィルム表面温度が 1 10 になるように加熱して縦方向（製膜方向）の延伸を、延伸倍率 5. 0倍で行い、一軸延伸フィルムを得た。そして、この一軸延伸フィルムをステン夕一に導き、 120でで横方向（幅方向）に延伸倍率 6. 0倍で延伸し、その後 210 で 3秒間熱固定処理を行い、未延伸フィルムの厚みを調整して厚さ 5 mの二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 1に示す。実施例 9

(芳香族ポリエステルの製造）

テレフタル酸ジメチル、 6， 6' — （エチレンジォキシ）ジ一 2—ナフトェ酸およびエチレンダリコールを、チタンテ卜ラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0. 68d lZgで、酸成分の 80モル％がテレフタル酸成分、酸成分の 2 0モル％が 6， 6' - (アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸成分、グリコール成分の 98モル％がエチレングリコール成分、 2モル％がジエチレングリコール成分であるフィルム層 A用の芳香族ポリエステル（A— 9) を得た。なお、芳香族ポリエステル（A— 9) には、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. 1 xmのシリカ粒子を 0. 1重量％含有させた。この芳香族ポリエステル（A_9) の融点は 230で、ガラス転移温度は 85 でめった。

また、不活性粒子を平均粒径 0. 3 xmのシリカ粒子を 0. 15重量％と、平均粒径 0. 1 ; mのシリカ粒子を 0. 1重量％に変更した以外は芳香族ポリエステル（A— 9) と同様にして、フィルム層 B用の芳香族ポリエステル（B— 9) を得た。この芳香族ポリエステル（B— 9) の融点は 230t：、ガラス転移温度は 85でであった。

(積層）

得られた芳香族ポリエステルを、実施例 1と同様にして積層未延伸フィルムとした。そして、製膜方向に沿って回転速度の異なる二組のローラー間で、上方より I Rヒー夕一にてフィルム表面温度が 105でになるように加熱して縦方向 (製膜方向）の延伸を、延伸倍率 5. 0倍で行い、一軸延伸フィルムを得た。そして、この一軸延伸フィルムをステン夕一に導き、 115でで横方向（幅方向）に延伸倍率 5. 2倍で延伸し、その後 210でで 3秒間熱固定処理を行い、未延伸フィルムの厚みを調整して厚さ 5 mの二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 1に示す。実施例 10

(芳香族ポリエステルの製造）

2, 6—ナフ夕レンジカルボン酸ジメチル、 6， 6' — (エチレンジォキシ）ジー 2—ナフ卜ェ酸およびエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0. 70d lZgで、酸成分の 70モル％が 2， 6—ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の 30モル％が 6, 6' 一（アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸成分、グリコール成分の 98モル％がエチレングリコール成分、 2モル％がジェチレングリコール成分であるフィルム層 A用の芳香族ポリエステル（A— 10) を得た。なお、芳香族ポリエステル（A— 10) には、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. のシリカ粒子を 0. 1重量％含有させた。この芳香族ポリエステル（A— 10) の融点は 268 ：、ガラス転移温度は 101でであった。

また、不活性粒子を平均粒径 0. 3 mのシリカ粒子を 0. 15重量％と、平均粒径 0. 1 のシリカ粒子を 0. 1重量％に変更した以外は芳香族ポリエステル（A— 10) と同様にして、フィルム層 B用の芳香族ポリエステル（B— 1 0) を得た。この芳香族ポリエステル（B—10) の融点は 268で、ガラス転移温度は 101 であった。

(積層）

得られた芳香族ポリエステルを、押し出し機に供給して 300ででダイから溶融状態で回転中の温度 50での冷却ドラム上にシート状に押し出し未延伸フィルムとした。そして、製膜方向に沿って回転速度の異なる二組のローラ一間で、上方より I Rヒー夕一にてフィルム表面温度が 135 になるように加熱して縦方向（製膜方向）の延伸を、延伸倍率 3. 0倍で行い、一軸延伸フィルムを得た。そして、この一軸延伸フィルムをステン夕一に導き、 140でで横方向（幅方向）に延伸倍率 3. 8倍で延伸し、その後 200でで 10秒間熱固定処理を行い、未延伸フィルムの厚みを調整して厚さ 5 / mの二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 1に示す。実施例 11

フィルム層 Aとフィルム層 Bの厚み比（A： B) を 2 ： 1に変更した以外は、実施例 1と同様に行い、二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 1に示す。比較例 1 (単層フィルム）

2， 6—ナフ夕レンジカルボン酸ジメチル、 6, 6' — （エチレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸およびエチレンダリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0. 66d lZgで、酸成分の 73モル％が 2， 6—ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の 27モル％が 6， 6 ' 一（アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸成分、グリコール成分の 98モル％がエチレングリコール成分、グリコール成分の 2モル％がジエチレングリコール成分であるフィルム単層用の芳香族ポリエステル（A— 11) を得た。なお、芳香族ポリエステル (A-11) には、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. 3 mのシリカ粒子を 0. 15重量％含有させた。この芳香族ポリエステル（A— 11) の融点は 240で、ガラス転移温度は 1 17でであった。得られた芳香族ポリエステルを、溶融状態で回転中の温度 50での冷却ドラム上にシート状に押し出し未延伸（単層）フィルムとした以外は、実施例 1と同様な操作を繰り返して、二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 1 に示す。比較例 2 (単層フィルム）

2, 6—ナフ夕レンジカルボン酸ジメチル、 6， 6' — （エチレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸およびエチレングリコールを、チタンテ卜ラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0. 66d l/gで、酸成分の 73モル％が 2， 6—ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の 27モル％が 6， 6' - (アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸成分、グリコール成分の 98モル％がエチレングリコール成分、 2モル％がジエチレングリコール成分であるフィルム単層用の芳香族ポリエステル（A—12) を得た。なお、芳香族ポリエステル（A— 12) には、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. 1 /zmのシリカ粒子を 0. 1重量％含有させた。この芳香族ポリエステル（A— 12) の融点は 240 、ガラス転移温度は 117 であった。

得られた芳香族ポリエステルを、溶融状態で回転中の温度 50での冷却ドラム上にシート状に押し出し未延伸（単層）フィルムとした以外は、実施例 1と同様な操作を繰り返して、二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 1 に示す。比較例 3

(芳香族ポリエステルの製造）

2, 6 _ナフ夕レンジカルボン酸ジメチルとエチレングリコールとを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0. 62 d lZgで、グリコール成分の 1. 5モル％がジエチレングリコール成分であるフィルム層 A用のポリェチレン一 2， 6 _ナフ夕レート（A— 13) を得た。なお、ポリエチレン一 2, 6—ナフ夕レート（A— 13) には、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. 1 /zmのシリカ粒子を 0. 1重量％含有させた。また、不活性粒子を平均粒径 0. 3 /mのシリカ粒子を 0. 15重量％と、平均粒径 0. 1 j mのシリカ粒子を 0. 1重量％に変更した以外は同様にして、フイルム層 B用のポリエチレン一 2， 6—ナフ夕レート（B— 11) を得た。これらのポリエチレン一 2, 6—ナフタレート（A— 13) と（B— 11) の融点は 27 O ：、ガラス転移温度は 120でであった。

(積層）

そして、実施例 1と同様にして未延伸積層フィルムとした。そして、製膜方向に沿って回転速度の異なる二組のローラー間で、上方より I Rヒー夕一にてフィルム表面温度が 1 4 0でになるように加熱して縦方向（製膜方向）の延伸を、延伸倍率 3 . 0倍で行い、一軸延伸フィルムを得た。そして、この一軸延伸フィルムをステン夕一に導き、 1 4 0 で横方向（幅方向）に延伸倍率 4. 3倍で延伸し、その後 2 0 0 で 1 0秒間熱固定処理を行い、厚さ 5 mの二軸配向積層フイルムを得た。得られたフィルムの特性を表 1に示す。比較例 4

比較例 3において、製膜方向の延伸温度を 1 4 0でに、製膜方向の延伸倍率を 4. 0倍に、幅方向の延伸温度を 1 4 0 °Cに、幅方向の延伸倍率を 4. 0倍に、熱固定処理温度を 2 0 0でに、そして未延伸フィルムの厚みを変更するほかは同様な操作を繰り返して厚さ 5； mの二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 1に示す。比較例 5

比較例 3において、製膜方向の延伸温度を 1 4 0でに、製膜方向の延伸倍率を 4. 5倍に、幅方向の延伸温度を 1 4 0 に、幅方向の延伸倍率を 3 . 4倍に、熱固定処理温度を 2 0 0でに、そして未延伸フィルムの厚みを変更するほかは同様な操作を繰り返して厚さ 5 mの二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 1に示す。

表 1

表 1 (つづき)

表 1中の、 A— 1〜1 3および B— 1〜1 1は、それぞれ各実施例で説明した芳香族ポリエステルの種類、 AN A割合は全酸成分中の 6， 6 ' - (アルキレンジォキシ）ジー 2 _ナフトェ酸成分のモル％、 MDはフィルムの製膜方向、 T D はフィルムの幅方向を示す。実施例 1 2

(芳香族ポリエステルの製造）

2 , 6—ナフタレンジカルボン酸ジメチル、 6， 6，一（エチレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸およびエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0 . 6 6 d l Z gで、酸成分の 7 3モル％が 2， 6—ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の 2 7モル％が 6， 6 ' 一（アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸成分、グリコール成分の 9 8モル％がエチレングリコール成分、 2モル％がジェチレングリコール成分であるフィルム層 A用の芳香族ポリエステル（A) を得た。なお、芳香族ポリエステルには、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0 . 1 mのシリカ粒子を 0 . 0 3重量％含有させた。この芳香族ポリエステル（A) の融点は 2 4 0で、ガラス転移温度は 1 1 7でであった。

また平均粒径 0 . 1 のシリカ粒子 0 . 2重量％を含有させた以外は同様にして、フィルム層 B用の芳香族ポリエステルを得た。この芳香族ポリエステル (B) の融点は 2 4 0で、ガラス転移温度は 1 1 7でであった。

(積層）

このようにして得られた芳香族ポリエステル（A) と（B) とを、それぞれ別の押し出し機に供給して 2 9 0でで厚み比が 4 ： 1となるようダイ内で積層し、溶融状態で回転中の温度 5 0での冷却ドラム上にシート状に押し出し未延伸積層フィルムとした。そして、製膜方向に沿って回転速度の異なる二組のローラー間で、上方より I Rヒーターにてフィルム表面温度が 1 3 5 になるように加熱して縦方向（製膜方向）の延伸を、延伸倍率 5. 6倍で行い、一軸延伸フィルムを得た。そして、この一軸延伸フィルムをステン夕一に導き、 140でで横方向 (幅方向）に延伸倍率 8. 0倍で延伸し、その後 190でで 10秒間熱固定処理を行い、厚さ 5 mの二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムは、温度膨張係数が MD方向 10 p pmZ :および TD方向一 2. O ppmZ ：、湿度膨張係数が MD方向 6. 5 p pmZ RHおよび TD方向 4. O ppmZ%RHであり、その他の特性を表 2に示す。実施例 13

実施例 12において、フィルム層 B用の芳香族ポリエステルに含有する粒子を平均粒径 0. 3 zmのシリカ粒子を 0. 1重量％および小粒子として平均粒径 0. 1 mのシリカ粒子を 0. 1重量％に変更し、芳香族ポリエステル（A) と (B) との厚み比を 3 ： 2に変更した以外は同様な操作を繰り返した。得られた二軸配向積層フィルムは、温度膨張係数が MD方向 10 ppmZ°Cおよび TD方向— 2. 0 p pmZ 、湿度膨張係数が MD方向 6. 5 ppm/%RHおよび T D方向 4. 0 p pm/%RHであり、その他の特性を表 2に示す。実施例 14

実施例 12において、フィルム層 B用の芳香族ポリエステルに含有する粒子を平均粒径 0. 3 /zmのシリカ粒子を 0. 1重量％および小粒子として平均粒径 0. 1 mのシリカ粒子を 0. 1重量％に変更し、芳香族ポリエステル（A) と (B) との厚み比を 4 ： 1に変更した以外は同様な操作を繰り返した。得られた二軸配向積層フィルムは、温度膨張係数が MD方向 10 p pmZtおよび TD方向— 2. 0 p pmZで、湿度膨張係数が MD方向 6. 5ppmZ%RHおよび T D方向 4. O ppm_ %RHであり、その他の特性を表 2に示す。実施例 15

実施例 12において、フィルム層 B用の芳香族ポリエステルに含有する粒子を平均粒径 0. 8 mの架橋シリコーン粒子を 0. 01重量％および小粒子として平均粒径 0. 1 j mのシリカ粒子を 0. 1重量％に変更し、芳香族ポリエステル (A) と（B) との厚み比を 45 ： 5に変更した以外は同様な操作を繰り返した。得られた二軸配向積層フィルムは、温度膨張係数が MD方向 1 O ppm/でおよび TD方向一 2. O ppmZで、湿度膨張係数が MD方向 6. 5 p pm/%RH および TD方向 4. 0 p pmZ%RHであり、その他の特性を表 2に示す。実施例 16

実施例 12において、フィルム層 B用の芳香族ポリエステルに含有する粒子を平均粒径 0. 6 / mの架橋ポリスチレン粒子を 0. 02重量％および小粒子として平均粒径 0. のシリカ粒子を 0. 1重量％に変更し、芳香族ポリエステル（A) と（B) との厚み比を 48 ： 2に変更以外は同様な操作を繰り返した。得られた二軸配向積層フィルムは、温度膨張係数が MD方向 10 p pmZtおよび TD方向一 2. 0 p pmZ^、湿度膨張係数が MD方向 6. 5 p pm/%RH および TD方向 4. O ppmZ%RHであり、その他の特性を表 2に示す。実施例 17

(芳香族ポリエステルの製造）

2, 6—ナフ夕レンジカルボン酸ジメチル、 6， 6' — (エチレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸およびエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0. 72d lZgで、酸成分の 94モル％が 2， 6—ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の 6モル％が 6, 6 ' 一（エチレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸成分、グリコール成分の 99モル％がエチレングリコ一ル成分、 1モル％がジエチレングリコール成分であるフィルム層 A用の芳香族ポリエステル（A) を得た。なお、芳香族ポリエステルには、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. 1 mのシリカ粒子を 0. 0 3重量％含有させた。

また平均粒径 0. 3 zmのシリカ粒子を 0. 1重量％および小粒子として平均粒径 0· 1 mのシリカ粒子を 0. 1重量％に変更した以外は同様にして、フィルム層 B用の芳香族ポリエステル（B) を得た。これら芳香族ポリエステル (A) および芳香族ポリエステル（B) の融点は 255 、ガラス転移温度は 1 19 であった。

(積層）

このようにして得られた芳香族ポリエステルを、実施例 14と同様にして未延伸積層フィルムとし、製膜方向に沿って回転速度の異なる二組のローラー間で、上方より I Rヒーターにてフィルム表面温度が 140でになるように加熱して縦方向（製膜方向）の延伸を、延伸倍率 5. 3倍で行い、一軸延伸フィルムを得た。そして、この一軸延伸フィルムをステン夕一に導き、 140でで横方向（幅方向）に延伸倍率 4. 0倍で延伸し、その後 200でで 10秒間熱固定処理を行い、厚さ 5 /zmの二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムは、温度膨張係数が MD方向 4 p pmZ :および TD方向 8 p pm/で、湿度膨張係数が MD方向 8. 5 p pmZ%RHおよび TD方向 10. 0 p pm/%RHであり、その他の特性を表 2に示す。実施例 18

(芳香族ポリエステルの製造）

2, 6—ナフ夕レンジカルボン酸ジメチル、 6， 6' — (エチレンジォキシ）ジ _ 2—ナフトェ酸およびエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0. 77d lZgで、酸成分の 80モル％が 2， 6—ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の 20モル％が 6， 6' 一（エチレンジォキシ）ジ一 2—ナフトェ酸成分、グリコール成分の 99モル％がエチレングリコール成分、 1モル％がジエチレングリコール成分であるフィルム層 A用の芳香族ポリエステル（A) を得た。なお、芳香族ポリエステルには、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. 1 / mのシリカ粒子を 0. 0 3重量％含有させた。また平均粒径 0. 3 mのシリカ粒子を 0. 1重量％および小粒子として平均粒径 0. のシリカ粒子を 0. 1重量％に変更した以外は同様にして、フィルム層 B用の芳香族ポリエステル（B) を得た。これらの芳香族ポリエステルの融点は 252で、ガラス転移温度は 116 であった。

(積層）

このようにして得られた芳香族ポリエステルを、実施例 14と同様にして積層未延伸フィルムとし、製膜方向に沿って回転速度の異なる二組のローラ一間で、上方より I Rヒー夕一にてフィルム表面温度が 135でになるように加熱して縦方向（製膜方向）の延伸を、延伸倍率 5. 5倍で行い、一軸延伸フィルムを得た。そして、この一軸延伸フィルムをステン夕一に導き、 140T:で横方向（幅方向）に延伸倍率 4. 3倍で延伸し、その後 210でで 10秒間熱固定処理を行い、厚さ 5 /mの二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムは、温度膨張係数が MD方向 6. 0 p および TD方向 12 p pmZt：、湿度膨張係数が M

D方向 7. 0 p pmZ%RHおよび TD方向 9. 0 p pmZ% RHであり、その他の特性を表 2に示す。実施例 19

(芳香族ポリエステルの製造）

2， 6—ナフ夕レンジカルボン酸ジメチル、 6， 6' — （エチレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸およびエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0. 77 d lZgで、酸成分の 65モル％が 2, 6—ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の 35モル％が 6， 6' - (エチレンジォキシ）ジ— 2—ナフ卜ェ酸成分、グリコール成分の 98モル％がエチレングリコール成分、 2モル％がジエチレングリコール成分であるフィルム層 A用の芳香族ポリエステル（A) を得た。なお、芳香族ポリエステルには、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. Ι μιηのシリカ粒子を 0. 0 3重量％含有させた。また平均粒径 0. 3 mのシリカ粒子を 0. 1重量％および小粒子として平均粒径 0. l zmのシリカ粒子を 0. 1重量％に変更した以外は同様にして、フィルム層 B用の芳香族ポリエステル（B) を得た。これらの芳香族ポリエステルの融点は 247で、ガラス転移温度は 1 16 であった。

(積層）

得られた芳香族ポリエステルを、実施例 14と同様にして積層未延伸フィルムとし、製膜方向に沿って回転速度の異なる二組のローラ一間で、上方より I Rヒ —夕一にてフィルム表面温度が 140でになるように加熱して縦方向（製膜方向）の延伸を、延伸倍率 5. 5倍で行い、一軸延伸フィルムを得た。そして、この一軸延伸フィルムをステン夕一に導き、 140 で横方向（幅方向）に延伸倍率 6. 0倍で延伸し、その後 21 O :で 10秒間熱固定処理を行い、厚さ 5 m の二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムは、温度膨張係数が MD方向 13. 0 p pm/でおよび TD方向 0 p pmZ ：、湿度膨張係数が MD方向 7. 0 p pmZ%RHおよび TD方向 4. 0 ppmZ%RHであり、その他の特性を表 2に示す。実施例 20

(芳香族ポリエステルの製造）

2, 6—ナフ夕レンジカルボン酸ジメチル、 6， 6' — (エチレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸およびエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0. 70 d lZgで、酸成分の 30モル％が2， 6—ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の 70モル％が 6, 6' — （アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸成分、グリコール成分の 98モル％がエチレングリコ —ル成分、 2モル％がジエチレングリコール成分であるフィルム層 A用の芳香族ポリエステル（A) を得た。なお、芳香族ポリエステルには、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. 1 /xmのシリカ粒子を 0. 03重量％含有させた。また平均粒径 0. 3 mのシリカ粒子を 0. 1重量％および小粒子として平均粒径 0. 1 Amのシリカ粒子を 0. 1重量％に変更した以外は同様にして、フィルム層 B用の芳香族ポリエステル（B) を得た。これらの芳香族ポリエステルの融点は 268で、ガラス転移温度は 10 Itであった。

(積層）

得られた芳香族ポリエステルを、実施例 14と同様にして積層未延伸フィルムとし、製膜方向に沿って回転速度の異なる二組のローラー間で、上方より I Rヒ一夕一にてフィルム表面温度が 135でになるように加熱して縦方向（製膜方向）の延伸を、延伸倍率 3. 0倍で行い、一軸延伸フィルムを得た。そして、この一軸延伸フィルムをステン夕一に導き、 140でで横方向（幅方向）に延伸倍率 3. 8倍で延伸し、その後 200でで 10秒間熱固定処理を行い、厚さ 5 zm の二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムは、温度膨張係数が MD方向 16 p 111 ぉょび丁0方向10 p pmZ ：、湿度膨張係数が MD方向 8. 0 p pmZ%RHおよび TD方向 6. O ppmZ^RHであり、その他の特性を表 2に示す。実施例 21

(芳香族ポリエステルの製造）

テレフタル酸ジメチル、 6， 6' — （エチレンジォキシ）ジ— 2—ナフトェ酸およびエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0. 73d lZgで、酸成分の 65モル％がテレフタル酸成分、酸成分の 3 5モル％が 6， 6' 一（アルキレンジォキシ）ジ—2 _ナフトェ酸成分、グリコール成分の 98. 5モル％がエチレングリコール成分、 1. 5モル％がジェチレングリコール成分であるフィルム層 A用の芳香族ポリエステル（A) を得た。なお、芳香族ポリエステルには、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. 1 mのシリカ粒子を 0. 03重量％含有させた。

また平均粒径 0. 3 mのシリカ粒子を 0. 1重量％および小粒子として平均粒径 0. l //mのシリカ粒子を 0. 1重量％に変更した以外は同様にして、フィルム層 B用の芳香族ポリエステル（B) を得た。これらの芳香族ポリエステルの融点は 233Τλ ガラス転移温度は 9 Itであった。

(積層）

このようにして得られた芳香族ポリエステルを、実施例 14と同様にして積層未延伸フィルムとし、製膜方向に沿って回転速度の異なる二組のローラ一間で、上方より I Rヒー夕一にてフィルム表面温度が 110でになるように加熱して縦方向（製膜方向）の延伸を、延伸倍率 5. 0倍で行い、一軸延伸フィルムを得た。そして、この一軸延伸フィルムをステン夕一に導き、 120 で横方向（幅方向）に延伸倍率 6. 0倍で延伸し、その後 210 で 3秒間熱固定処理を行い、厚さ 5 mの二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムは、温度膨張係数が MD方向 20 p 111 でぉょび丁0方向5. 0 p pmZで、湿度膨張係数が M D方向 8. 0 p pmZ%RHおよび TD方向 5. 0 p pmZ% RHであり、その他の特性を表 2に示す。実施例 22

(芳香族ポリエステルの製造）

テレフタル酸ジメチル、 6， 6' — （エチレンジォキシ）ジ一 2—ナフトェ酸およびエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0. 68d lZgで、酸成分の 80モル％がテレフタル酸成分、酸成分の 2 0モル％が 6， 6 ' 一（アルキレンジォキシ）ジ— 2—ナフ卜ェ酸成分、グリコール成分の 98モル％がエチレングリコール成分、 2モル％がジエチレングリコール成分であるフィルム層 A用の芳香族ポリエステル（A) を得た。なお、芳香族ポリエステルには、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. 1 のシリカ粒子を 0. 03重量％含有させた。

また平均粒径 0. 3 imのシリカ粒子を 0. 1重量％および小粒子として平均粒径 0. 1 zzmのシリカ粒子を 0. 1重量％に変更した以外は同様にして、フィルム層 B用の芳香族ポリエステル（B) を得た。これらの芳香族ポリエステルの融点は 230で、ガラス転移温度は 85 であった。

(積層）

得られた芳香族ポリエステルを、実施例 14と同様にして積層未延伸フィルムとした。そして、製膜方向に沿って回転速度の異なる二組のローラー間で、上方より I Rヒー夕一にてフィルム表面温度が 105でになるように加熱して縦方向 (製膜方向）の延伸を、延伸倍率 5. 0倍で行い、一軸延伸フィルムを得た。そして、この一軸延伸フィルムをステン夕一に導き、 115 で横方向（幅方向）に延伸倍率 5. 2倍で延伸し、その後 210でで 3秒間熱固定処理を行い、厚さ 5 mの二軸積層フィルムを得た。得られたフィルムは、温度膨張係数が MD方向 15 p pmZt:および TD方向 15 p pmZで、湿度膨張係数が MD方向 9. 5 p pm/%RHおよび TD方向 9. 5 ppmZ%RHであり、その他の特性を表 2に示す。比較例 6

実施例 12において、フィルム層 B用の芳香族ポリエステルに含有する粒子を平均粒径 0. 8 zmの架橋シリコーン粒子を 0. 01重量％および小粒子として平均粒径 0. 1 /zmのシリカ粒子を 0. 1重量％に変更し、芳香族ポリエステル (A) と（B) との厚み比を 49 ： 1に変更した以外は同様な操作を繰り返した。得られた二軸配向積層フィルムの特性を表 2に示す。比較例 7

実施例 12において、フィルム層 B用の芳香族ポリエステルに含有する粒子を平均粒径 0. 05 /imのシリカ粒子を 0. 2重量％に変更し、芳香族ポリエステル（A) と（B) との厚み比を 43 ： 7に変更した以外は同様な操作を繰り返した。得られた二軸配向積層フィルムの特性を表 2に示す。比較例 8 (芳香族ポリエステルの製造）

2 , 6—ナフ夕レンジカルボン酸ジメチルとエチレングリコールとを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0. 6 2 d l Z gで、グリコール成分の 1 . 5モル％がジエチレングリコール成分であるフィルム層 A用の芳香族ポリエステル（ポリエチレン— 2， 6—ナフ夕レート）（A) を得た。なお、芳香族ポリエステルには、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0 . 1 zmのシリカ粒子を 0 . 0 3重量％含有させた。

また平均粒径 0 . 5 の架橋シリコーン粒子を 0 . 0 3重量％および小粒子として平均粒径 0. 1 mのシリカ粒子を 0. 1重量％に変更した以外は同様にして、フィルム層 B用の芳香族ポリエステル（ポリエチレン一 2， 6—ナフタレート）（B ) を得た。これら芳香族ポリエステル（A) および芳香族ポリエステル（B) の融点は 2 7 0 、ガラス転移温度は 1 2 0 であった。

(積層）

このようにして得られた芳香族ポリエステル（A) と（B ) とを、それぞれ別の押し出し機に供給して 2 9 0でで厚み比が 4 ： 1となるようダイ内で積層し、溶融状態で回転中の温度 5 0での冷却ドラム上にシート状に押し出し未延伸積層フィルムとした。そして、製膜方向に沿って回転速度の異なる二組のローラー間で、上方より I Rヒー夕一にてフィルム表面温度が 1 4 0 になるように加熱して縦方向（製膜方向）の延伸を、延伸倍率 4. 0倍で行い、一軸延伸フィルムを得た。そして、この一軸延伸フィルムをステン夕一に導き、 1 4 5 で横方向 (幅方向）に延伸倍率 5 . 4倍で延伸し、その後 2 0 0 T:で 1 0秒間熱固定処理を行い、厚さ 5 mの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 2 に示す。表 2

表 2 (つづき)

実施例 23

(芳香族ポリエステルの製造）

2, 6—ナフ夕レンジカルボン酸ジメチルとエチレングリコールとを、チタンらに引き続いて重縮合反応を行い、グリコール成分の 1. 5モル％がジエチレングリコール成分であるフィルム層 A用のポリエチレン一 2， 6—ナフ夕レート (A— 1) を得た。なお、ポリエチレン一 2, 6—ナフ夕レート（3A— 1) には、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. 15 ； amのシリカ粒子を 0. 1重量％含有させた。

また、 2, 6—ナフ夕レンジカルボン酸ジメチル、 6, 6' — （エチレンジォキシ）ジ— 2—ナフトェ酸およびエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行い、酸成分の 73モル％が 2, 6—ナフ夕レンジカルボン酸成分、酸成分の 27モル％が 6, 6' 一（アルキレンジォキシ）ジ— 2—ナフトェ酸成分、グリコール成分の 98モル％がエチレングリコール成分、グリコール成分の 2モル％がジエチレングリコール成分であるフィルム層 B用の芳香族ポリエステル（3B—1) を得た。なお、芳香族ポリエステルには、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. 3; mのシリカ粒子を 0. 15 重量％、平均粒径 0. 15 imのシリカ粒子を 0. 10重量％含有させた。この芳香族ポリエステル（3B— 1) の融点は 240で、ガラス転移温度は 117でであった。

(積層）

このようにして得られた芳香族ポリエステル（3A—1) と（3B—1) とを、それぞれ別の押し出し機に供給して 295でで厚み比が 1 ： 2となるようダイ内で積層し、溶融状態で回転中の温度 50での冷却ドラム上にシート状に押し出し未延伸積層フィルムとした。そして、製膜方向に沿って回転速度の異なる二組のローラ一間で、上方より I Rヒー夕一にてフィルム表面温度が 135 になるように加熱して縦方向（製膜方向）の延伸を、延伸倍率 5. 3倍で行い、一軸延伸フィルムを得た。そして、この一軸延伸フィルムをステン夕一に導き、 1 4 5 で横方向（幅方向）に延伸倍率 6 . 0倍で延伸し、その後 1 9 0でで 5秒間熱固定処理を行い、厚さ 5 mの二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 3に示す。実施例 2 4

実施例 2 3において、含有する不活性粒子を表 3に示すように変更し、 B層と A層の厚み比率が 1 ： 1となるように変更する以外は、実施例 2 3と同様な操作を繰り返して、二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 3に示す。実施例 2 5

実施例 2 3において、含有する不活性粒子を表 3に示すように変更し、 B層と A層の厚み比率が 4： 1となるように変更する以外は、実施例 2 3と同様な操作を繰り返して、二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 3に示す。実施例 2 6

実施例 2 3において、含有する不活性粒子を表 3に示すように変更する以外は、実施例 2 3と同様な操作を繰り返して、二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 3に示す。実施例 2 7

実施例 2 3において、縦の延伸倍率を 5 . 5倍、横の延伸倍率を 5 . 3倍に変更する以外は、実施例 2 3と同様な操作を繰り返して、二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 3に示す。実施例 2 8 実施例 2 3において、縦の延伸倍率を 5 . 0倍、横の延伸倍率を 7 . 5倍に変更する以外は、実施例 2 3と同様な操作を繰り返して、二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 3に示す。実施例 2 9

実施例 2 3において、フィルム層 Bの芳香族ポリエステルを、酸成分の 6 5モル％が 2， 6—ナフ夕レンジカルボン酸成分、酸成分の 3 5モル％が 6， 6 ' 一

(アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸成分であるものに変更する以外は、実施例 2 3と同様な操作を繰り返して、二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 3に示す。実施例 3 0

実施例 2 3において、フィルム層 Bの芳香族ポリエステルを、酸成分の 7 2モル％が 2， 6—ナフ夕レンジカルボン酸成分、酸成分の 1 8モル％が 6， 6 ' - (アルキレンジォキシ）ジ— 2—ナフトェ酸成分であるものに変更する以外は、実施例 2 3と同様な操作を繰り返して、二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 3に示す。比較例 9

実施例 2 3において、二軸配向積層フィルムをフィルム層 Bの単層フィルムと変更する以外は、実施例 2 3と同様な操作を繰り返して、二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 3に示す。比較例 1 0

(芳香族ポリエステルの製造）

2 , 6—ナフ夕レンジカルボン酸ジメチルとエチレングリコールとを、チタンらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0 . 6 2 d l Z gで、グリコール成分の 1. 5モル％がジェチレングリコール成分であるフィルム層 B用のポリェチレン一 2, 6—ナフ夕レート（3B— 11) を得た。なお、ポリエチレン一 2, 6—ナフ夕レート（3B— 11) には、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. 30 zmのシリカ粒子を 0. 15重量％、平均粒径 0. 15 xmのシリカ粒子を 0. 10重量％含有させた。

(積層）

実施例 23において、フィルム層 Bの芳香族ポリエステルを（3B— 11) のポリエステルに変更し、縦の延伸倍率を 5. 0倍、横の延伸倍率を 6. 4倍、横の延伸温度を 150 に変更する以外は実施例 23と同様な操作を繰り返して、二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 3に示す。実施例 31

実施例 23において、 B層と A層の厚み比率が 1 ： 2となるように変更する以外は、実施例 23と同様な操作を繰り返して、二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 3に示す。比較例 11

実施例 23において、フィルム層 Aの芳香族ポリエステルを、酸成分の 94モル％が 2， 6—ナフ夕レンジカルボン酸成分、酸成分の 6モル％が 6, 6 ' 一 (アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸成分であるものに変更する以外は、実施例 23と同様な操作を繰り返して、二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 3に示す。実施例 32

実施例 23において、含有する不活性粒子を表 3に示すように変更し、積層構成を表 2に示すように A層 ZB層 ZA層の 3層構成で厚みの比率が 1 Z 4 Z 1に変更する以外は実施例 23と同様な操作を繰り返して、二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 3に示す。実施例 3 3

実施例 2 3において、フィルム層 Aの芳香族ポリエステルを、酸成分の 9 8モル％が 2， 6—ナフ夕レンジカルボン酸成分、酸成分の 2モル％が 6， 6 ' 一 (アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸成分であるものに変更する以外は、実施例 2 3と同様な操作を繰り返して、二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 3に示す。

表 3

表 3 (つづき)

ここで、表 3中の、 P s tは架橋ポリスチレン粒子、 ANA割合は、全酸成分のモル数を基準としたときの、 6， 6' 一（アルキレンジォキシ）ジ一 2—ナフトェ酸成分の割合を意味し、実施例 10の表面粗さは冷却ドラムと接する側を B 面とし、その反対面を A面とした。実施例 34

(芳香族ポリエステルの製造）

2， 6—ナフ夕レンジカルボン酸ジメチルとエチレングリコールとを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行い、グリコール成分の 1. 5モル％がジエチレンダリコール成分であるフィルム層 A用のポリエチレン一 2, 6—ナフ夕レート (4A- 1) を得た。なお、ポリエチレン一 2, 6_ナフ夕レート（4A— 1) には、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0. 3 mのシリカ粒子を 0. 3重量％、平均粒径 0. 15 mのシリカ粒子を 0. 2 重量％含有させた。

また、 2， 6—ナフタレンジカルボン酸ジメチル、 6， 6' — (エチレンジォキシ）ジー 2 _ナフトェ酸およびエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行い、酸成分の 73モル％が 2， 6—ナフ夕レンジカルボン酸成分、酸成分の 27モル％が 6， 6 ' 一（アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸成分、グリコール成分の 98モル％がエチレングリコール成分、グリコール成分の 2モル％がジエチレングリコール成分であるフィルム層 B用の芳香族ポリエステル（4B—1) を得た。この芳香族ポリエステル（4B— 1) の融点は 240で、ガラス転移温度は 117でであった。

(積層）

このようにして得られた芳香族ポリエステル（4A— 1) と（4B— 1) を 1 70でで 6時間乾燥後、押出し機に供給し、 295でまで加熱して溶融状態とし、 (4A— 1) の層用ポリエステルを 101層、（4B— 1) の層用ポリエステルを 1 0 0層に分岐させた後、（4 A— 1 ) の層と（4 B— 1 ) の層が交互に積層するような多層フィードブロック装置を使用して、その積層状態を保持したままダイへと導き、溶融状態で回転中の温度 5 0 の冷却ドラム上にシート状に押し出し、（4 A— 1 ) の層と（4 B— 1 ) の層が交互に積層された総数 2 0 1層の未延伸多層積層フィルムを作成した。尚、 B層と A層の吐出比率は 2 ： 1とした。そして、製膜方向に沿って回転速度の異なる二組のローラー間で、上方より I R ヒー夕一にてフィルム表面温度が 1 3 5でになるように加熱して縦方向（製膜方向）の延伸を、延伸倍率 5. 3倍で行い、一軸延伸フィルムを得た。そして、この一軸延伸フィルムをステン夕一に導き、 1 4 5 で横方向（幅方向）に延伸倍率 6 . 0倍で延伸し、その後 1 9 0でで 5秒間熱固定処理を行い、厚さ 5 z mの二軸配向多層積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 4に示す。実施例 3 5

実施例 3 4において、 B層と A層の吐出比率が 1 ： 1となるように変更する以外は、実施例 3 4と同様な操作を繰り返して、二軸配向多層積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 4に示す。実施例 3 6

実施例 3 4において、 B層と A層の吐出比率が 4 ： 1となるように変更する以外は、実施例 3 4と同様な操作を繰り返して、二軸配向多層積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 4に示す。実施例 3 7

実施例 3 4において、 A層の層数を 5 1層、 B層の層数を 5 0層、総数 1 0 1 層に変更する以外は、実施例 3 4と同様な操作を繰り返して、二軸配向多層積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 4に示す。実施例 3 8 実施例 3 4において、縦の延伸倍率を 5 . 5倍、横の延伸倍率を 5 . 3倍に変更する以外は、実施例 3 4と同様な操作を繰り返して、二軸配向多層積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 4に示す。実施例 3 9

実施例 3 4において、縦の延伸倍率を 5 . 0倍、横の延伸倍率を 7 . 5倍に変更する以外は、実施例 3 4と同様な操作を繰り返して、二軸配向多層積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 4に示す。実施例 4 0

実施例 3 4において、フィルム層 Bの芳香族ポリエステルの酸成分の 6 5モル％を 2 , 6—ナフ夕レンジカルボン酸成分、酸成分の 3 5モル％を 6， 6， - (アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸成分に変更する以外は、実施例 3 4 と同様な操作を繰り返して、二軸配向多層積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 4に示す。実施例 4 1

実施例 3 4において、フィルム層 Bの芳香族ポリエステルの酸成分の 7 2モル％を 2， 6—ナフ夕レンジカルボン酸成分、酸成分の 1 8モル％を 6 , 6 ' 一 (アルキレンジォキシ）ジ— 2—ナフトェ酸成分に変更する以外は、実施例 3 4 と同様な操作を繰り返して、二軸配向多層積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 4に示す。実施例 4 2

実施例 3 4において、フィルム層 Aの芳香族ポリエステルを、酸成分の 9 8モル％が 2 , 6—ナフ夕レンジカルボン酸成分、酸成分の 2モル％が 6 , 6 ' 一

(アルキレンジォキシ）ジー 2一ナフトェ酸成分であるものに変更する以外は、実施例 3 4と同様な操作を繰り返して、二軸配向多層積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 4に示す。比較例 1 2

(芳香族ポリエステルの製造）

2 , 6—ナフ夕レンジカルボン酸ジメチル、 6， 6 ' — （エチレンジォキシ）ジ— 2—ナフトェ酸およびエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行い、酸成分の 7 3モル％が 2， 6—ナフ夕レンジカルボン酸成分、酸成分の 2 7モル％が 6 , 6 ' - (アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸成分、グリコール成分の 9 8モル％がエチレングリコール成分、グリコール成分の 2モル％がジエチレングリコール成分であるフィルム層 A用の芳香族ポリエステル

( 4 A— 9 ) を得た。なお、芳香族ポリエステルには、重縮合反応前に得られる樹脂組成物の重量を基準として、平均粒径 0 . 3 z mのシリカ粒子を 0 . 3重量％、平均粒径 0 . 1 5 mのシリカ粒子を 0 . 2重量％含有させた。

(積層)

実施例 3 4において、フィルム層 Aの芳香族ポリエステルを（4 A—9 ) のポリエステルに変更し、縦の延伸倍率を 5 . 8倍、横の延伸倍率を 7 . 7倍、横の延伸温度を 1 4 0 に変更する以外は実施例 3 4と同様な操作を繰り返して、二軸配向多層積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 4に示す。比較例 1 3

実施例 3 4において、二軸配向多層積層フィルムをフィルム層 Bの単層フィルムと変更する以外は、実施例 3 4と同様な操作を繰り返して、二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 4に示す。比較例 1 4

2 , 6—ナフ夕レンジカルボン酸ジメチルとエチレングリコールとを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度 0. 62d lZgで、グリコール成分の 1. 5モル％がジエチレングリコール成分であるフィルム層 A用のポリェチレン一 2， 6—ナフ夕レート（4B— 11) を得た。実施例 34において、フイルム層 Bの芳香族ポリエステルを（4B— 1 1) のポリエステルに変更し、縦の延伸倍率を 5. 0倍、横の延伸倍率を 6. 4倍、横の延伸温度を 150 に変更する以外は実施例 34と同様な操作を繰り返して、二軸配向多層積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 4に示す。比較例 15

実施例 34において、 1層の B層と 1層の A層の 2層積層フィルムと変更する以外は、実施例 34と同様な操作を繰り返して、二軸配向積層フィルムを得た。得られたフィルムの特性を表 4に示す。

表 4

表 4 (つづき)

フィルム特性

ヤング率 (Y) GP 湿度膨張係数（ah) tan δ

塗布斑カール a ppm/%RH ピーク温度

MD TD MD TD °C

実施例 34 6.0 8.0 7.5 5.2 140 〇〇実施例 35 6.0 8.1 8.7 5.9 140 〇〇実施例 36 5.9 8.1 6.5 4.9 140 Δ 〇実施例 37 6.0 7.9 7.5 5.3 140 〇〇実施例 38 7.6 6.1 5.6 7.3 145 〇〇実施例 39 5.3 8.6 8.5 4.6 138 〇 Ο 実施例 40 6.0 8.0 6.3 4.7 140 〇〇実施例 41 6.0 8.0 8.0 6.0 140 〇 Ο 実施例 42 6.0 8.0 7.3 5.0 139 〇〇比較例 1 2 5.8 8.5 5.6 4.4 125 X 〇比較例 1 3 5.8 8.5 5.6 4.4 125 X ο 比較例 1 4 5.5 9.5 13.5 8.6 155 〇 ο 比較例 1 5 5.5 7.1 8.2 6.1 147 〇 X

ここで、表 4中の、 ANA割合は、全酸成分のモル数を基準としたときの、 6， 6 ' 一（アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフトェ酸成分の割合、 T gがガラス転移温度、 Tmは融点を意味する。発明の効果

本発明の積層フィルムは、ポリエチレンテレフ夕レート、ポリエチレン— 2， 6—ナフ夕レンカルボキシレート、ポリアルキレン一 6 , 6 ' ― (アルキレンジォキシ）ジー 2—ナフトエートでは達成できない、優れた寸法安定性を有する。特に、本発明の積層フィルムは、高温化で荷重を負荷したときの伸びが小さく、高温加工後のしわの発生を防止することができる。本発明の多層積層フィルムは、熱処理してもカールが発生し難い。

また本発明の積層フィルムは、優れた平坦性と巻取性とを有する。また本発明の積層フィルムは、フィルム層の厚みに対して比較的大きな粒子を含有させてもボイドが少なく耐削れ性に優れる。産業上の利用可能性

本発明の積層フィルムは、温度および湿度に対する優れた寸法安定性を有するので、高密度磁気記録媒体のベースフィルムとして好適に使用することができる。

Claims

1. フィルム層 Αの片面にフィルム層 Β力積層され、フィルム層 Β側の表面粗さ（RaB) がフィルム層 A側の表面粗さ（RaA) よりも l nm以上大きい二軸配向積層フィルムであつて、

少なくとも一方のフィルム層は、グリコール成分および下記式（A) 請

(式（A) 中 R^Aは、炭素数 1〜 6び ο

で表される単位を 5モル％以上 80モル％未満含有するジカルボン酸成分を有する芳香族ポリエステル（I)

2. 芳香族ポリエステル（I) は、ジカルボン酸成分として、 5モル％以上 8

0モル％未満の式（A) で表される単位および 20モル％を超え 95モル％以下の下記式（B)

0 0

C— R。一 C—— (B)

(式（B) 中、 R^Bはフエ二レン基またはナフ夕レンジィル基である。）で表される単位を有する請求項 1記載のフィルム。

3. 芳香族ポリエステル（I) は、ジオール成分として、 90〜100モル％の下記式（C)

—— 0— R^c— 0—— (C)

(式（C) 中、 R^cは炭素数 2〜10のアルキレン基である。）で表される単位を有する請求項 1記載のフィルム。 4. 芳香族ポリエステル（I) の P—クロ口フエノール 1， 1, 2, 2—テトラクロ口ェ夕ン（重量比 40/60) の混合溶媒を用いて 35 で測定した固有粘度が、 0.

4〜1. 5d lZgである請求項 1記載のフィルム。

5. フィルム層 Bは、芳香族ポリエステル（I) からなる請求項 1記載のフィルム。

6. フィルム層 Aおよびフィルム層 Bカ^ 芳香族ポリエステル（I) からなる請求項 1記載のフィルム。

7. フィルム層 A側の表面粗さ（RaA) が 1〜7 nmの範囲で、フィルム層 B側の表面粗さ（RaB) が 5〜15 nmの範囲にある請求項 1記載のフィルム。

8. フィルム層 Bの厚みが、積層フィルム全体の厚みに対して、 50〜90% の範囲にある請求項 1記載のフィルム。

9. フィルム層 Bは、芳香族ポリエステル（I) および平均粒子径が 50 nm 以上を含有し、フィルム層 Bの厚さ（t B) に対して平均粒子径（dB) が下記式（1) を満足する粒子 Bを最も平均粒子径の大きな粒子として含有する請求項

1記載のフィルム。

0. 2≤ t B/dB≤ 10 (1)

10. フィルム層 B側の表面粗さ（RaB) が 5〜10 nmの範囲にある請求項 7記載のフィルム。

11. 粒子 Bが、シリカ粒子および有機高分子粒子からなる群より選ばれる少なくとも一種の粒子である請求項 7記載のフィルム。

12. 有機高分子粒子が、シリコーン樹脂粒子および架橋ポリスチレン粒子からなる群より選ばれる少なくとも一種である請求項 11記載のフィルム。

13. フィルム層 B側の表面粗さ（RaB) 力フィルム層 A側の表面粗さ (RaA) よりも 1 nm以上大きい請求項 9記載のフィルム。

14. 磁気記録媒体のベースフィルムに用いる請求項 1記載のフィルム。