TWI785113B - 具有窄帶綠色磷光體之色域擴展顯示器 - Google Patents
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Abstract
可使用在窄波長範圍內發射綠光之磷光體以擴展顯示裝置之色域。在一個態樣中，發光裝置包含：發光固態裝置，其發射藍光或紫光；第一磷光體，其吸收由該發光固態裝置發射之藍光或紫光且作為響應發射一光譜帶中之綠光，該光譜帶具有在波長λG
處之峰及在該帶之長波長邊緣上在波長λGhalf
處的其峰二分之一之高度；及第二磷光體，其吸收由該發光固態裝置發射之藍光或紫光且作為響應發射一光譜帶中之紅光，該光譜帶具有在波長λR
處之峰及在該帶之短波長邊緣上在波長λRhalf
處的其峰二分之一之高度。比率(λRhalf
-λGhalf
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-λG
)大於0.70。
Description
本發明一般係關於具有窄綠色發射光之磷光體及包含此類磷光體之顯示裝置。
在顯示器背光照明中，需要綠色光源具有窄發射波長以使得來自綠色光源之光呈現較飽和、加寬色彩域之綠色頂點且當穿過典型LCD濾光片系統之綠色濾光片時維持較少損失，此係因為其強度之大部分很好地與對濾光片之最高透射率準。
本發明係關於發射具有光譜功率分佈(SPD)之特定態樣之光的照射系統，該照射系統可經由色彩域之擴展增強藉由顯示器背光單元呈現之色彩的廣度，或經由一般照明及用於照射產品之照明中之特定光譜區的飽和度增強特定產品之外觀。
本發明係利用來自美國國家科學基金會(National Science Foundation)之U.S.A.聯邦政府之獎勵號1534771下的支援進行。聯邦政府在本發明中享有某些權利。本發明亦係利用來自在肯塔基州經濟發展內閣、創業辦公室在肯塔基州科學及技術公司(Kentucky Science and Technology Corporation)之撥款協議KSTC-184-512-17-247下之獎勵進行。 相關申請案之交互參照
本申請案主張對標題為「Gamut Broadened Illumination with Narrow Band Green Phosphors」且2017年9月19日提交之美國臨時專利申請案第62/560,539號、標題為「Gamut Broadened Displays With Narrow Band Green Phosphors」且2018年3月28日提交之美國臨時專利申請案第62/649,374號且標題為「Gamut Broadened Displays With Narrow Band Green Phosphors」且2018年5月17日提交之美國專利申請案第15/982,193號之優先權，其各者以全文引用之方式併入本文中。
本申請案亦係關於標題為「Phosphors With Narrow Green Emission」且2017年5月10日提交之美國專利申請案第15/591,629號及標題為「Phosphor-Converted White Light Emitting Diodes Having Narrow-Band Green Phosphors」且2017年8月16日提交之美國專利申請案第15/679,021號，其兩者皆以全文引用之方式併入本文中。
應參考圖式閱讀以下實施方式，該等實施方式描繪選擇性實施例且不意圖限制本發明之範疇。實施方式藉助於實例而非限制之方式來說明本發明之原理。此描述將明確使得熟習此項技術者能夠進行且使用本發明，且描述本發明之若干實施例、改編、變化形式、替代方式及用途，包括何為當前咸信之進行本發明之最佳模式。除非上下文另外明確指示，否則如本說明書及所附申請專利範圍中所用，單數形式「一(a/an)」及「該(the)」包括複數個參考物。
美國專利申請案第15/591,629號及美國專利申請案第15/679,021號中之具有本文中所揭示之窄帶綠色發射光的新型磷光體材料對顯示器具有良好的應用性。顯示器製造商根據各種規格設計顯示器。
最關鍵規格中之一者為可藉由顯示器產生之色彩的色彩域或範圍。對於基於LCD之背光照明，藉由背光照明之發射光譜及用於製造該顯示器之彩色濾光片的透射特性確定此色域。用於經背光照明LCD顯示器之兩個典型彩色濾光片組之透射率譜圖示出於圖1A及圖1B中。各濾光器組包括如圖式中所指示之紅色濾光器、綠色濾光器及藍色濾光器。
自此等圖式可以看出，在不同彩色濾光片之間存在顯著重疊。此使擴增顯示器之色彩域複雜化，此係由於其需要產生具有相對窄光譜峰之光源。應注意，可相對於其他者調節濾光器組中之任何特定彩色濾光片之相對最大透射率。
對於藍色原色，在彩色濾光片之間的此重疊通常不係顯著的，此係由於可容易地獲得具有窄發射譜圖之藍色LED，且可選擇峰波長以使得存在可忽略之藍色LED滲出通過至綠色濾光器之透射區中。然而仍存在問題，其中由於在藍色與綠色濾光器之間的重疊，來自綠光源之一些光可能最終以藍色輸出出現。此使藍色不飽和，從而導致色彩域減少。類似地，在紅色與綠色濾光片之間的重疊意謂來自紅光源之光可移位綠色原色之色度且再次減少色彩域。一旦已經使光通過濾光器過濾至紅色、綠色及藍色組件中，則其可在各子像素之情形中經檢測為全開，使得藉由該組合觀測到白光-此可稱為通過濾光器白色。
各種色彩域已經由業界定義且用作目標效能量度。大多數彩色顯示器之最小色域及最小要求為所謂的sRGB(或Rec.709)色域。較理想且較大的色彩域為Adobe RGB色域。此等色域與經開發用於彩色CRT顯示器之NTSC色彩域一起顯示於下圖2A及3A中。近年來，已開發出其他較寬色域，諸如示出於圖2B及3B中之經開發用於數位影院之DCI-P3色域及提議用於超高清晰度TV的Rec.2020。較為新近之色域看似部分地由可獲得之技術定義。舉例而言，DCI-P3之綠色色域點與來自β-SiAlON磷光體之發射光強烈匹配，且Rec.2020之綠色色域點與來自Nd:YAG雷射之發射光強烈匹配。下表1示出NTSC、sRGB、Adobe RGB、DCI-P3及Rec.2020色彩域之紅色、綠色及藍色色域頂點之CIE x,y色域座標。
當約2006-2008年首次引入用於彩色LCD顯示器之基於LED的背光照明時，色彩域之最小目標為sRGB色域。如可見於圖2A、2B、3A及3B，sRGB色域為繪示之最小色彩域。由於彼時可獲得之綠色磷光體之相對寬發射帶而導致此為難以達成之目標。儘管其能夠最終超過sRGB色彩域，但顯示器製造商不能達成所需且大得多的Adobe RGB色彩域。當繪製於CIE x,y色度圖上時，sRGB色彩域僅為Adobe RGB色彩域之約74%。高品質顯示器將具有為Adobe RGB色彩域區之至少90%之色彩域。
美國專利申請案第15/591,629號及美國專利申請案第15/679,021號中之本文中所揭示之新開發綠色磷光體可在綠色中具有極窄發射帶。此對於LCD彩色顯示器具有大效用且提供超過Adobe RGB色彩域區之能力。
來自此類型材料(下述實例3及表2及3中之磷光體)之典型發射光譜示於圖4中。此磷光體之相對窄發射帶最小化經背光照明LCD顯示器之紅色與綠色原色之間的重疊。此使綠色原色自紅色原色移位且亦增加綠色原色之飽和度。此兩影響之組合大大增加顯示器色域。圖5示出可使用新開發綠色發射磷光體材料及標準彩色濾光片達成之模擬色彩域。來自此模擬之總色域區＞103%之Adobe RGB色彩域。對紅色濾光器之輕微修改將進一步減少紅色與綠色濾光器光譜之間的重疊且可使綠色原色進一步移位至將使顯示器色彩域很好地增加超過Adobe RGB色彩域之左邊。對於具有較窄FWHM之磷光體之變化形式，類似色域擴增亦將出現。
對於一般照明應用，通常期望使藍色LED以通常較長波長(例如在455 nm與465 nm之間)發射。相比於與較短波長藍色LED組合之同一磷光體，藍色之此等波長通常對白色光源產生較佳的顯色指數，以及較亮白色LED，此係由於藍色發射光較接近亮光最大值。對於顯示器背光照明，較長波長藍色將產生較亮子像素亦係真實的，然而，滲出通過至綠色子像素中及綠色子像素之後續不飽和之影響超過藍色子像素亮度。結果，對於顯示器背光照明，儘管期望具有峰波長為約445 nm之藍色LED以在最大化色域覆蓋度的同時最小化綠色子像素不飽和，但亦期望具有峰波長為約450 nm之藍色LED以向較高亮度提供色域覆蓋度之適度權衡。
紅色磷光體可為傳統寬帶紅色，諸如以下中之一者：CaAlSiN3
:Eu2+
族(例如可獲自Mitsubishi Chemical之BR-102/Q或BR-101/J)或Sr2
Si5
N8
：Eu2+
或其可為較窄紅色磷光體諸如最近所報告之Sr[LiAl3
N4
]：Eu2+
或其可為窄發射量子點，或摻雜錳之氟矽酸鹽族磷光體(諸如可獲自GE之PFS或KSF)。替代地，可使用直接發射紅色LED或紅色發射光之一些其他來源代替紅色磷光體。當選擇用於顯示器之紅色磷光體時，需考慮兩個原色光譜因素：與綠色濾光器之透射率重疊之量及亮度。不同於綠色磷光體，FWHM不為自顏色飽和度/純度觀點之考慮因素，此係因為光譜之紅色區域鄰近於亮光響應曲線之邊緣，亦即人眼無法特別好地察覺到發射光，因此發射光之寬度不強烈影響紅色色域點之顏色飽和度。仍必須自滲出通過至綠色色域點中及顯示器之表面亮度之觀點考慮紅色磷光體之FWHM。
習知背光可利用例如與PFS紅色磷光體(諸如由GE出售或授權之彼)組合之摻雜銪之β-SiAlON型綠色磷光體(諸如由Denka出售之彼)。摻混磷光體以使得經由彩色濾光片所見之LED發射光譜的色點將滿足白色光目標要求，諸如CIE x,y (0.333, 0.333)或D65照射體(0.313, 0.329)或另一色點。比較綠色磷光體實例
作為背光照明應用中所用之習知磷光體轉化白色LED之比較實例，圖6A示出來自磷光體轉化LED之模擬發射光譜(實線)，該磷光體轉化LED使用峰波長為543 nm且FWHM 54 nm之綠色磷光體β-SiAlON、紅色PFS磷光體及藍色LED。模擬發射光譜具有色彩座標CIE x,y (0.256, 0.228)。在圖6A中，模擬發射光譜覆蓋有來自圖1A之彩色濾光片組(綠色濾光器，短虛線；藍色濾光器，中等虛線；紅色濾光器，長虛線)。
圖6B示出調整至CIE x,y (0.333, 0.333)之LED之通過濾光器白色譜圖。圖6C示出藍色子像素，圖6D示出綠色子像素，及圖6E示出紅色子像素。圖6F對使用該LED之經背光照明LCD顯示器之模擬色域與sRGB及Rec.2020色域進行比較。Rec.2020覆蓋度在CIE 1931色彩空間中為62.3%。(儘管使用圖1A中所說明之例示性彩色濾光片組貫穿本發明，但熟習此項技術者將知道可切換單個彩色濾光片且可操控相對透射率。)
作為背光照明應用中所用之習知磷光體轉化白色LED之第二比較實例，圖6G示出來自磷光體轉化LED之模擬發射光譜，該磷光體轉化LED使用峰波長為528 nm且FWHM 49 nm之綠色磷光體β-SiAlON、紅色PFS磷光體及具有色彩座標CIE x,y (0.249, 0.224)之藍色LED。圖6H示出調整至CIE x,y (0.333, 0.333)之LED之通過濾光器白色譜圖。此對應於70.0%色域區覆蓋度CIE 1931 (x,y)對色彩空間中之Rec.2020。
作為背光照明應用中所用之習知磷光體轉化白色LED之第三比較實例，圖6I示出來自磷光體轉化LED之模擬發射光譜，該磷光體轉化LED使用綠色磷光體正矽酸酯磷光體(諸如可獲自Merck KGaA之Isiphor RGA 524 500)、紅色PFS磷光體及藍色LED。圖6J示出來自由Dow Corning OE6550、Isiphor RGA 524 500綠色磷光體、PFS紅色磷光體及PowerOpto 457 nm 2835封裝製造之磷光體轉化LED之發射光譜。
本發明之窄綠色磷光體可包含例如形式Eu(Al1-z
Gaz
)x
Sy
或Ca1-w
Euw
(Al1-z
Gaz
)x
Sy
之組合物，其中x在2.0與4.0之間(包括端點)，且y在4與7之間(包括端點)，z在0與1之間(包括端點)，且w在0與1之間(包括端點)，但不等於零。綠色磷光體實例
實例1：相比於剛剛所述之習知背光照明實例，用發射主峰波長為540 nm及半峰全幅值為40 nm之本發明之磷光體取代較寬β-SiAlON具有擴增綠色色域點(此係因為綠色磷光體為較色彩飽和的)及擴增紅色色域點(此係因為綠色磷光體之滲出通過至紅色濾光器中經減少)之雙重影響。
一種此類磷光體材料為Eu(Al1/3
Ga2/3
)2.7
S5.05
，峰波長541 nm，FWHM 40 nm。藉由以適當量合併預先形成之EuAl2.7
S5.05
與EuGa2.7
S5.05
且在抽空碳包套管中加熱至1200℃來製備Eu(Al0.33
Ga0.67
)2.7
S5.05
之固溶體。藉由以適當量合併Eu、Al與S且在抽空碳包套管中加熱至1000℃來形成EuAl2.7
S5.05
。藉由以適當量合併Eu、Ga2
S3
與S且在抽空碳包套管中加熱至800℃來形成EuAl2.7
S5.05
。
圖7A示出來自磷光體轉化LED之模擬發射光譜，其中已經用綠色磷光體Eu(Al0.33
Ga0.67
)2.7
S5.05
取代第一比較實例中之綠色磷光體。發射光譜具有色彩座標CIE x,y (0.252, 0.223)。圖7B示出調整至CIE x,y (0.333, 0.333)之LED之通過濾光器白色譜圖。圖7C示出藍色子像素，圖7D示出綠色子像素，及圖7E示出紅色子像素。圖7F對使用該LED之經背光照明LCD顯示器之模擬色域與用於比較β-SiAlON之模擬色域及Rec.2020色域進行比較。Rec.2020覆蓋度在CIE 1931 (x,y)色彩空間中為68.3%。對圖6E及7E中之紅色子像素之比較示出，使綠色磷光體發射光變窄大約15 nm導致紅色子像素減少在550與600 nm之間的發射強度。
實例2：圖8A-8C示出在使綠色磷光體之峰波長藍移5 nm至535 nm的同時將其FWHM維持在40 nm處之結果。圖8A示出來自具有色彩座標CIE x,y (0.249, 0.221)之此類磷光體轉化LED之模擬發射光譜。圖8B示出調整至CIE x,y (0.333, 0.333)之LED之通過濾光器白色譜圖。圖8C對使用該LED之經背光照明LCD顯示器之模擬色域與用於來自實例1的LED之模擬色域及比較β-SiAlON LED之模擬色域進行比較。在535 nm峰綠色磷光體之情況下，綠色及紅色色域點經擴增，且色域在CIE x,y中覆蓋71.0%之Rec.2020色域。
一種此類磷光體為EuAl1.16
Ga1.74
S5.35
，峰波長535 nm，FWHM 42 nm。藉由合併Eu、Al2
S3
及Ga2
S3
以得到金屬之化學計量比來合成此磷光體。添加若干wt% AlCl3
，且將混合物研磨於充有氬氣之手套箱中且密封於熔融二氧化矽套管中。將混合物在400℃下加熱1小時，接著升高溫度且保持在850℃下6小時。將產物以約25℃/小時冷卻至室溫。
另一此類磷光體為EuAlGaS4
(揭示於2017年7月31日提交之US申請案62/539,233中且以全文引用之方式併入本文中)，峰波長533 nm，FWHM 41 nm。藉由在Ar下以化學計量合併Eu、Al2
S3
、Ga2
S3
與S來合成此磷光體。將混合物密封於抽空石英套管中且加熱至400℃ (6h)，接著加熱至800℃ (12h)。在研磨產物及添加50 mg盈餘S後，在第二加熱處理後接著加熱至400℃ (6h)，接著加熱至1000℃ (6h)。
實例3：圖9A-9C示出使綠色磷光體之峰波長藍移另外6 nm至529 nm且使FWHM再減少1 nm至39 nm之結果。圖9A示出來自具有色彩座標CIE x,y (0.246, 0.220)之此類磷光體轉化LED之模擬發射光譜。圖9B示出調整至CIE x,y (0.333, 0.333)之LED之通過濾光器白色譜圖。圖9C對使用該LED之經背光照明LCD顯示器之模擬色域與用於來自實例2的LED之模擬色域及第一比較β-SiAlON LED之模擬色域進行比較。在529 nm綠色磷光體之情況下，綠色色域點經擴增。存在對紅色色域點之可忽略影響。藍色色域點略微不飽和，此係因為綠色峰已移動足夠接近以開始滲出通過藍色濾光器。色域在CIE x,y中覆蓋73.6%之Rec.2020色域。
一種此類磷光體為EuAl1.5
Ga1.2
S4.47
，峰波長529 nm，且FWHM 39 nm。藉由合併0.562 g Eu粉末、0.416 g Al2
S3
、0.522 g Ga2
S3
、0.050 g S與0.115 g AlCl3
且在充有氬氣之手套箱中以研缽及研杵研磨來合成此磷光體。將混合物劃分至真空密封之4個石英套管中。將套管加熱至400℃一小時且接著在900℃下加熱6小時。接著將套管以50℃/小時冷卻至室溫。
實例4：圖10A-10C示出在使綠色磷光體之峰波長藍移另外6 nm至523 nm的同時使FWHM維持在39 nm處之結果。圖10A示出來自具有色彩座標CIE x,y (0.243, 0.222)之此類磷光體轉化LED之模擬發射光譜。圖10B示出調整至CIE x,y (0.333, 0.333)之LED之通過濾光器白色譜圖。圖10C對使用該LED之經背光照明LCD顯示器之模擬色域與用於來自實例3的LED之模擬色域及第一比較β-SiAlON LED之模擬色域進行比較。在523 nm綠色磷光體之情況下，綠色色域點經進一步擴增。存在對紅色色域點之可忽略影響。藍色色域點略微較不飽和。色域在CIE x,y中覆蓋74.9%之Rec.2020色域。
一種此類磷光體為Ca0.915
Eu0.085
(Al0.9
Ga0.1
)3
S5.5
，峰波長523 nm，FWHM 39 nm。藉由在氬氣下以化學計量比合併CaS、EuF3
、Al金屬、Ga2
S3
及S來合成此磷光體。將反應物混合，在使用快速混合器後接著使用研缽及研杵進行二次手動研磨。在AR/H2
S混合物下加熱反應物，首先在700℃下之中間停留之情況下，接著為在950與1100℃之間的溫度下1-2小時。所有溫度斜坡以10℃/min。
另一此類磷光體為Eu(Al1/3
Ga2/3
)2.7
S5.05
，峰波長523 nm，FWHM 39 nm。為了合成此磷光體，藉由以適當量合併預先形成之EuAl2.7
S5.05
及EuGa2.7
S5.05
與若干重量% LiCl且在抽空碳包套管中加熱至1200℃來製備Eu(Al0.33
Ga0.67
)2.7
S5.05
之固溶體。藉由以適當量合併Eu、Al與S且在抽空碳包套管中加熱至1000℃來形成EuAl2.7
S5.05
。藉由以適當量合併Eu、Ga2
S3
與S且在抽空碳包套管中加熱至800℃來形成EuAl2.7
S5.05
。
另一此類磷光體為Ca0.5
Eu0.5
Al2.25
Ga0.75
S5.5
，峰波長為525 nm且FWHM為39 nm。在流動H2
S下在950℃下自合併預先形成之EuAl2.5
S4.75
(將Eu2
O3
(1.084g，3.08 mol)與0.415 g之Al粉末(0.415 g，15.41 mol)且在氧化鋁晶舟中在H2
S氛圍下在900℃燃燒1小時)、CaS、Al、Ga2
S3
及10% CsCl焊劑合成此磷光體。
另一此類磷光體為Eu0.31
Ca0.69
Al1.03
Ga0.97
S4
，峰波長為524 nm且FWHM為41 nm。為了合成此磷光體，將Eu2
O3
(1.084 g，3.08 mol)與0.415 g之Al粉末(0.415 g，15.41 mol)混合，以2000 rpm使用快速混合器3次持續45秒。使混合粉末在氧化鋁晶舟中在H2
S氛圍下在900℃下燃燒1小時。將燃燒前驅體餅狀物手動研磨於手套箱中以破裂成粉末。用研杵將3 g之EuAl2.5
S4.75
前驅體、0.2 g之Al粉末、0.3 g CaS及0.7 g Ga2
S3
手動研磨於研缽中。在H2
S氛圍下使混合粉末在960℃下在氧化鋁杯中燃燒2小時。
自藍色LED(藉由Plessey之3535封裝)、綠色磷光體Ca0.5
Eu0.5
Al2.25
Ga0.75
S5.5
、PFS紅色磷光體及Dow Corning OE6550聚矽氧製造例示性磷光體轉化LED 1。圖10D示出此LED之發射光譜，該發射光譜具有色彩座標CIE x,y (0.2445, 0.2678)。
自藍色LED (藉由Plessey之3535封裝)、綠色磷光體Eu0.31
Ca0.69
Al1.03
Ga0.97
S4
、PFS紅色磷光體及Dow Corning OE6550聚矽氧製造例示性磷光體轉化LED 2。圖10E示出此LED之發射光譜，該發射光譜具有色彩座標CIE x,y (0.2780, 0.2473)。
實例5：圖11A-11C示出綠色磷光體之峰波長藍移另外3 nm至520 nm且使發射光進一步變窄至36 nm之FWHM的結果。圖11A示出來自具有色彩座標CIE x,y (0.241, 0.222)之此類磷光體轉化LED之模擬發射光譜。圖11B示出調整至CIE x,y (0.333, 0.333)之通過濾光器白色譜圖。圖11C對使用該LED之經背光照明LCD顯示器之模擬色域與用於來自實例4的LED之彼及第一比較β-SiAlON LED之彼進行比較。在520 nm綠色磷光體之情況下，綠色色域點經進一步擴增。存在對紅色色域點之可忽略影響。藍色色域點仍略微較不飽和。色域在CIE x,y中覆蓋75.9%之Rec.2020色域。
一種此類磷光體為Ca0.915
Eu0.085
Al2.7
S5.05
(揭示於US 62/539,233中)，峰波長520 nm且FWHM 36 nm。藉由以化學計量合併CaS、Eu、Al與S來合成此磷光體。在氬氣下將混合物以研缽及研杵來進行均勻化，隨後裝至碳包矽石套管中，該碳包矽石套管隨後經抽空且真空密封。藉由逐步加熱方法進行合成：290℃ (17h)、770℃ (24h)、870℃ (24h)，且在20h內緩慢冷卻。將產物回收，且在返回至新型碳包矽石套管之前將其手動地再研磨並加熱至400℃ (6h)及1000℃ (3h)。
實例6：用於背光照明之LED亦可利用寬紅色磷光體來製造，諸如由Mitsubishi Chemical出售之BR-101/J。圖12A示出來自例示性磷光體轉化LED之發射光譜，該磷光體轉化LED係用458 nm藍色LED、發射主峰波長為539 nm且FWHM為44 nm之綠色磷光體及BR-101/J紅色磷光體製造。該磷光體轉化LED具有色彩座標CIE x,y (0.2531, 0.2501)。圖12B示出藉由調節單個濾光器厚度而調節至CIE x,y (0.333, 0.333)之通過濾光器白色譜圖。圖12C示出藍色子像素，圖12D示出綠色子像素，及圖12E示出紅色子像素。圖12F示出使用與450 nm峰藍色LED相同之磷光體摻混物之模擬發射光譜。發射光譜具有色彩座標CIE x,y (0.2540, 0.2355)。圖12G示出針對圖12F之模擬發射光譜調節至CIE x,y (0.333, 0.333)的通過濾光器白色譜圖。圖12H對使用所製造之磷光體轉化LED且使用模擬磷光體轉化LED之經背光照明LCD顯示器的色域與使用比較β-SiAlON LED之經背光照明LCD之模擬色域進行比較。在相同波長藍色LED之情況下，β-SiAlON與PFS之組合相比於與寬BR-101/J偶合之較窄綠色磷光體具有較小色域覆蓋度(62%至66%相對Rec.2020)。將藍色波長自450 nm移位至458 nm使色域覆蓋度自66%減少至63%。
一種此類磷光體為具有峰波長539 nm及FWHM 44 nm之EuAl0.92
Ga1.38
S4.45
(US申請案15/591,629中之磷光體實例5)。自化學計量比之Eu、Al2
S3
、Ga2
S3
及S，用額外0.25硫每式單元及7.5 wt% AlCl3
合成此磷光體。將混合物於充有氬氣之手套箱中研磨且密封於熔融二氧化矽套管中。將混合物加熱至400℃ (1h)，接著900℃ (6h)。將產物以50℃/hr冷卻至室溫。
下表2、3及4概述上文所述之實例之特性。
為了擴增顯示器之色域，需要三個彩色峰(藍色、綠色及紅色)儘可能良好地彼此解析。綠色及紅色磷光體峰彼此解析之程度之一個量度為比較峰波長之間的差值及在兩個磷光體之二分之一高度處之最近邊緣的波長之間的差值。舉例而言，在利用β-SiAlON及PFS之第一比較實例中，綠色磷光體峰λG
在約544 nm處且紅色磷光體峰λR
在630 nm處，從而導致86 nm之差值(上部箭頭，圖13)。譜圖在575 nm處之綠色峰之二分之一其相對最大值處λGhalf
。類似地，當波長為628 nm時，PFS之極窄發射光在二分之一其相對最大值處λRhalf
，從而導致53 nm之差值(下部箭頭，圖13)。最近二分之一高度中之差值與全高中之差值比率為0.62。雖然將綠色磷光體自β-SiAlON改變成峰波長為540 nm且FWHM為40 nm之本發明中之一者在全高中粗略地保持相同差值，90 nm(上部箭頭，圖14)，但將最近二分之一高度中之差值增加至65 nm(下部箭頭，圖14)且將最近二分之一高度中的差值與全高中之差值比率增加至0.72。
峰位置及比率列表於用於上文給出之實例之表3中。看似比率愈高，很可能在綠色磷光體與紅色子像素之間的滲出通過愈少。在PFS磷光體之情況下，標準磷光體(諸如524 nm成峰狀正矽酸酯或540 nm成峰狀β-SiAlON)產生約0.6之比率，而此處所揭示之較窄磷光體產生高於0.7之比率。
若此等比率檢測於能量(電子伏特)而非波長(nm)之情形中，則儘管大體趨勢保留真實，但比率降低約0.03至0.04。舉例而言，在比較實例1中，綠色磷光體峰EG
為在約2.279 eV處，紅色峰ER
在約1.968 eV處，且二分之一高度EGhalf
及ERhalf
分別在2.157 eV及1.975 eV處，從而導致0.58之比率。
可自一或多個(亦即，複數個)LED構造典型背光照明單元。LED可為俯視圖型封裝，諸如1616、2835、3030、3535、3020、5030、7020或其他合理的封裝，其中需要相對較大發射表面區，諸如用於電視或獨立計算機監視器。此類LED可用於螢幕之發射表面後方之區中，或其可沿光導之邊緣經光學耦合，其中該光導跨越螢幕之發射表面區。替代地，在需要相對較薄顯示器之情況下，諸如在行動電話、平板電腦顯示器或超薄膝上型電腦顯示器中，LED可為呈現極薄發射表面及用於裝置之較薄整體外形之側視圖型。磷光體可應用於LED或替代地磷光體中之一者或兩者，磷光體可應用於光導之內部耦合或外部耦合側或應用於相對於檢視器之彩色濾光片後方。可例如藉助於薄膜電晶體(TFT)層及液晶控制單個子像素(打開或封閉)。
除了上文所述之用途以外，亦可使用本發明之磷光體以產生飽和彩色LED。儘管此等磷光體材料之極窄FWHM與直接發射LED之典型PL發射光不分上下，但經組態以利用更高效藍色LED泵源。舉例而言，當前極佳直接發射綠色LED具有約20%之外部效率。相比而言，極最佳LED可以超過80%之外部效率操作，同時中等藍色LED可為約55%外部效率(且可用於以約145 lm/W產生白色LED)。倘若綠色之輻射發光效率(LER)較高，則直接發射綠色(LED)經100 lm/W甚至在低20%外部效率下仍可很好。自藍色(約26 lm/Wrad
)移動至綠色(＞600 lm/Wrad
)之LER中之增加意謂，即使包括引發自藍色至綠色向下轉化之斯托克之損失，50%之極其適度的磷光體量子效率亦產生在展現外部效率優於直接綠色LED之彼的同時仍自直接發射LED提供預期窄FWHM之磷光體轉化綠色。有可能將以此方式製得之綠色LED與藍色LED及紅色LED合併以製得具有較寬色域之直觀式顯示器，該直觀式顯示器可能使用LCD及彩色濾光片技術。
本文中所使用之磷光體可展現相對於空氣及水分之不穩定度。因此，磷光體在使用之前較佳包覆有保護性障壁層。此障壁層防止磷光體隨時間降解且引起LED之色點移位。此包衣可藉由溶膠-凝膠方法沈積，諸如在於溶劑(諸如乙醇)中之適當前驅體(諸如四乙氧基矽烷)之溶液中攪拌磷光體粉末，且例如用5M NH4
OH (水溶液)將溶液之pH緩慢調節為鹼基，攪拌一段時間，視情況加熱，且接著過濾或傾析漿料以回收固體。替代地，磷光體可藉由化學氣相沈積包覆於流體化床反應器中且經適當前驅體(諸如三甲基鋁、四甲氧基矽烷、四乙氧基矽烷或四異丙醇鈦)及水或臭氧處理以形成金屬氧化物包衣。亦可藉由原子層沈積包覆磷光體，例如用水蒸氣或臭氧處理粉末床以形成磷光體表面上之氫氧化物/氧化物層，隨後用金屬前驅體(諸如三甲基鋁、烷氧矽烷、烷氧化鈦或氯矽烷或四氯化鈦或其他合理金屬源)處理以形成結合至該氧化物層之金屬層，隨後用水進行另一處理以之該金屬層頂部上形成含有氧化物之層，且接著重複處理金屬前驅體直至已沈積足夠數目個層，有時少至10且有時多達200。
視情況，在包覆後，可將所得磷光體在空氣中或視情況在惰性氛圍下在200與600℃之間的溫度下進行退火，或可包覆磷光體額外次。在沈積透明金屬氧化物層之前用緩衝層預包覆磷光體粒子亦可為有利的。此方法用視情況選用之透明緩衝層及包含氧化矽或氧化鋁之透明金屬氧化物包衣形成組合物Euw
Ca1-w
(Al1-z
Gaz
)x
Sy
(如上所述)之磷光體粒子。氧化矽包衣可具有一些百分比之氫氧化物，且亦可具有一些百分比之鋁、鈦、釔、鎵、鎂、鋅或形成透明氧化物之另一金屬。氧化鋁包衣可具有一些百分比之氫氧化物，且亦可具有一些百分比之矽、鈦、釔、鎵、鎂、鋅或形成透明氧化物之另一金屬。 表1. 紅色、綠色及藍色色域頂點之CIE x,y色域座標。 
表2.綠色磷光體及所得色域區。 
表3.磷光體峰位置特性(以nm為單位之波長) 
*在綠色與紅色峰之間發射譜圖最小值略微高於紅色峰之預期半高；替代地使用譜圖最小值位置。 表4.磷光體峰位置特性(以eV為單位之能量) 
*在綠色與紅色峰之間發射譜圖最小值略微高於紅色峰之預期半高；替代地使用譜圖最小值位置。
本發明為說明性且非限制性的。鑒於本發明之進一步修改將對熟習此項技術者顯而易見，且意欲處於所附申請專利範圍之範疇內。
圖1A示出用於經背光照明LCD顯示器之彩色濾光片組之典型透射率譜圖。
圖1B示出用於經背光照明LCD顯示器之另一彩色濾光片組之典型透射率譜圖。
圖2A示出其上繪製sRGB、NTSC及Adobe RGB色彩域之CIE 1931 x,y色度圖。
圖2B示出其上繪製sRGB、DCI-P3及Rec.2020色彩域之CIE 1931 x,y色度圖。
圖3A示出其上繪製sRGB、NTSC及Adobe RGB色彩域之CIE 1976 u'v'色度圖。
圖3B示出其上繪製sRGB、DCI-P3及Rec.2020色彩域之CIE 1976 u'v'色度圖。
圖4示出如本文中所描述之新開發之綠色磷光材料(例如EuAl1.5
Ga1.2
S4.47
)的典型發射光譜。
圖5示出其上繪製使用圖4之磷光體材料及標準彩色濾光片之經背光照明LCD顯示器的模擬色彩域的CIE 1976 u'v'色度圖。繪製sRGB及Adobe RGB色域以供參考。
圖6A示出來自覆蓋有來自圖1A之彩色濾光片組之習知磷光體轉化白色LED的模擬發射光譜。
圖6B示出透射通過彩色濾光片之圖6A之LED的模擬發射光譜。
圖6C示出透射通過藍色彩色濾光片之圖6A之LED的模擬發射光譜。
圖6D示出透射通過綠色彩色濾光片之圖6A之LED的模擬發射光譜。
圖6E示出透射通過紅色彩色濾光片之圖6A之LED的模擬發射光譜。
圖6F示出其上繪製用於圖6B之經背光照明LCD顯示器之模擬色彩域的CIE 1931 x,y色度圖。繪製sRGB及Rec.2020色域以供參考。
圖6G示出來自另一習知磷光體轉化白色LED之模擬發射光譜。
圖6H示出透射通過圖1A之彩色濾光片之圖6H的LED的模擬發射光譜。
圖6I示出來自另一習知磷光體轉化白色LED之模擬發射光譜。
圖6J示出來自習知磷光體轉化白色LED之發射光譜，該發射光譜大致匹配於圖6I之發射光譜。
圖7A示出來自下述實例1之磷光體轉化白色LED之模擬發射光譜。
圖7B示出透射通過圖1A之彩色濾光片之圖7A的LED的模擬發射光譜。
圖7C示出透射通過藍色彩色濾光片之圖7A之LED的模擬發射光譜。
圖7D示出透射通過綠色彩色濾光片之圖7A之LED的模擬發射光譜。
圖7E示出透射通過紅色彩色濾光片之圖7A之LED的模擬發射光譜。
圖7F示出其上繪製用於圖6B之經背光照明LCD顯示器的模擬色彩域及用於圖7B之經背光照明LCD顯示器的模擬色彩域的CIE 1931 x,y色度圖。繪製Rec.2020色域以供參考。
圖8A示出來自下述實例2之磷光體轉化白色LED之模擬發射光譜。
圖8B示出透射通過圖1A之彩色濾光片之圖8A的LED的模擬發射光譜。
圖8C示出其上繪製用於圖6B之經背光照明LCD顯示器之模擬色彩域、用於圖7B之經背光照明LCD顯示器的模擬色彩域及用於圖8A-8B之經背光照明LCD顯示器的模擬色彩域的CIE 1931 x,y色度圖。
圖9A示出來自下述實例3之磷光體轉化白色LED之模擬發射光譜。
圖9B示出透射通過圖1A之彩色濾光片之圖9A的LED的模擬發射光譜。
圖9C示出其上繪製用於圖6B之經背光照明LCD顯示器之模擬色彩域、用於圖8B之經背光照明LCD顯示器的模擬色彩域及用於圖9B之經背光照明LCD顯示器的模擬色彩域的CIE 1931 x,y色度圖。
圖10A示出來自下述實例4之磷光體轉化白色LED之模擬發射光譜。
圖10B示出透射通過圖1A之彩色濾光片之圖10A的LED的模擬發射光譜。
圖10C示出其上繪製用於圖6B之經背光照明LCD顯示器之模擬色彩域、用於圖9B之經背光照明LCD顯示器的模擬色彩域及用於圖10B之經背光照明LCD顯示器的模擬色彩域的CIE 1931 x,y色度圖。
圖10D示出包含來自下述實例3之綠色磷光體之來自下述例示性磷光體轉化LED 1的發射光譜。
圖10E示出包含來自下述實例3之另一綠色磷光體之來自下述例示性磷光體轉化LED 2的發射光譜。
圖11A示出來自下述實例5之磷光體轉化白色LED之模擬發射光譜。
圖11B示出透射通過圖1A之彩色濾光片之圖11A的LED的模擬發射光譜。
圖11C示出其上繪製用於圖6B之經背光照明LCD顯示器之模擬色彩域、用於圖10B之經背光照明LCD顯示器的模擬色彩域及用於圖11B之經背光照明LCD顯示器的模擬色彩域的CIE 1931 x,y色度圖。
圖12A示出來自用如以下實例6中所描述之窄綠色磷光體製造之例示性磷光體轉化LED的發射光譜。
圖12B示出透射通過圖1A之彩色濾光片之圖12A的磷光體轉化LED的發射光譜。
圖12C示出透射通過藍色彩色濾光片之圖12A之LED的發射光譜。
圖12D示出透射通過綠色彩色濾光片之圖12A之LED的發射光譜。
圖12E示出透射通過紅色彩色濾光片之圖12A之LED的發射光譜。
圖12F示出使用與圖12A之磷光體轉化LED相同之磷光體摻混物的模擬發射光譜。
圖12G示出透射通過圖1A之彩色濾光片之圖12F的LED的模擬發射光譜。
圖12H示出其上繪製用於圖6B之經背光照明LCD顯示器之模擬色彩域、用於圖12B之經背光照明LCD顯示器的模擬色彩域及用於圖12G之經背光照明LCD顯示器的模擬色彩域的CIE 1931 x,y色度圖。
圖13示出包含藍色LED、β-SiAlON綠色磷光體及紅色PFS磷光體之磷光體轉化LED之模擬光譜，且指示磷光體之發射峰之間的距離及最近磷光體峰二分之一高度之間的距離。
圖14示出包含藍色LED、其峰波長在540 nm處與FWHM為40 nm之窄綠色磷光體及紅色PFS磷光體之磷光體轉化LED的模擬光譜，且指示磷光體之發射峰之間的距離及最近磷光體峰二分之一高度之間的距離。
Claims (15)
- 一種發光裝置，其包含：發光固態裝置，其發射藍光或紫光；第一磷光體，其吸收由該發光固態裝置發射之藍光或紫光且作為響應發射一光譜帶中之綠光，該光譜帶具有在波長λG處之峰及在該帶之長波長邊緣上在波長λGhalf處的其峰二分之一之高度；及第二磷光體，其吸收由該發光固態裝置發射之藍光或紫光且作為響應發射一光譜帶中之紅光，該光譜帶具有在波長λR處之峰及在該帶之短波長邊緣上在波長λRhalf處的其峰二分之一之高度；其中比率(λRhalf-λGhalf)/(λR-λG)大於0.70。
- 如請求項1之發光裝置，其中該比率(λRhalf-λGhalf)/(λR-λG)係大於或等於0.75。
- 如請求項1之發光裝置，其中該比率(λRhalf-λGhalf)/(λR-λG)係大於或等於0.80。
- 如請求項1至3中任一項之發光裝置，其中該綠色光譜帶之該峰具有小於或等於45奈米之半峰全幅值。
- 如請求項1至3中任一項之發光裝置，其中： 該綠色磷光體為或包含Ca1-wEuw(Al1-zGaz).xSy；且2x
4，4
y
7，0
z
1且0<w
1。
- 如請求項1至3中任一項之發光裝置，其中該紅色磷光體為或包含基於氟矽酸鉀之磷光體。
- 如請求項1至3中任一項之發光裝置，其中該發光固態裝置發射藍光。
- 如請求項1至3中任一項之發光裝置，其中來自該發光固態裝置、該綠色磷光體及該紅色磷光體之組合發射具有在CIE 1931色度圖上在黑體軌跡(Planckian locus)下方的色點。
- 如請求項1至3中任一項之發光裝置，其中該第一磷光體、該第二磷光體、或該第一磷光體及該第二磷光體係安置於該發光固態裝置上。
- 如請求項1至3中任一項之發光裝置，其中該第一磷光體、該第二磷光體、或該第一磷光體及該第二磷光體係與該發光固態裝置間隔開。
- 如請求項1至3中任一項之發光裝置，其中該發光固態裝置為或包含發光二極體。
- 如請求項1至3中任一項之發光裝置，其中該發光固態裝置為或包含 雷射二極體。
- 一種發光裝置，其包含：發光固態裝置，其發射藍光；及Ca1-wEuw(Al1-zGaz)xSy磷光體，其吸收由該發光固態裝置發射之藍光且作為響應發射綠光；其中2x
4，4
y
7，0
z
1，且0<w
1。
- 如請求項13之發光裝置，其中該磷光體發射在具有500至545奈米之波長處之峰及25至45奈米之半峰全幅值之一光譜帶中的綠光。
- 如請求項13之發光裝置，其中該磷光體發射在具有535至545奈米之波長處之峰及25與50奈米之間的半峰全幅值之一光譜帶中的綠光。
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