TWI428309B - A ceramic composite for optical conversion and a light-emitting device using the ceramic composite - Google Patents

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Shin-Ichi Sakata
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Description

光變換用陶瓷複合體及使用該陶瓷複合體之發光裝置 相關申請說明
本申請案係依據2006年9月25日在日本專利局申請之特願2006－258187號，主張優先權之申請案，且該日本申請案之揭示內容在此併入作為參考。
技術領域
本發明係有關可利用於顯示器、照明、背光源等之發光二極體等所用之光變換構件及其發光裝置。詳言之，本發明係有關於利用照射光得到螢光之光變換構件，即，光變換用陶瓷複合體，與使用該光變換用陶瓷複合體之發光裝置。
 背景技術
近年來，以藍光發光元件為發光源之白光發光裝置的研究開發日益盛行。特別是，使用藍光發光二極體之白光發光二極體因重量輕、不使用水銀、壽命長，故今後之需求預估將會急速地擴大。而將藍光發光元件之藍光轉變成白光之方法中最常被使用之方法係將藍色和與其具補色關係之黃色混色以得到類似白色之方法，例如特開2000－208815號公報中之記載，於發藍光之發光二極體前面，設置含有可吸收一部份藍光並發黃光之螢光體的塗層，再於其前設置可使光源之藍光與由螢光體來之黃光混色的模層，便可構成白光發光二極體，而螢光體可使用經鈰激化之YAG(Y3 Al5 O12 )粉末等。
但是，特開2000－208815號公報中，現在一般所使用之代表性白光發光二極體的構造中，因需將螢光體粉末與環氧樹脂等樹脂混合並塗佈，故難以確保螢光體粉末與樹脂混合狀態之均一性，且難以進行塗佈膜厚度之穩定化等的控制，因此被指出容易產生白光發光二極體之光斑、色散。又，因使用螢光體粉末時所需之樹脂之耐熱性較金屬及陶瓷低，故易因發光元件產生之熱而變質，使透過率下降，成為現在所追求之白光發光二極體的高輸出化之阻礙。
本發明人等已提出，使用光變換用陶瓷複合體及藍光發光元件所構成之白光發光裝置，且前述光變換用陶瓷複合體係由含有可發螢光之結晶相的複數氧化物相，連續地且三次元地相互纏繞而形成之凝固體構成。(國際公開WO2004/065324號公報)。該光變換用陶瓷複合體因其螢光體相係均一地分佈，故可穩定地得到均質的黃光螢光，且因為是陶瓷，故具有優異的耐熱性。另外，因其自身為精密陶瓷，故於白光發光裝置的構成中不需要樹脂。因此，此白光發光裝置之光斑、色散很小，且非常適合高輸出化。
 發明揭示
但是，該光變換用陶瓷複合體在其製造過程中利用組成相，即氧化物相間之共晶反應，故各相的比率受到某種程度之限定，使大幅改變可發螢光之結晶相的量變得困難。因此，於調整發光裝置的色調，而需增加黃色成分之光時，光變換用陶瓷複合體的所需厚度將會增加，如此將會有光變換用陶瓷複合體之材料成本增加的問題。又，光變換用陶瓷複合體內部之光損失雖小，但厚度一旦增加，損失也將增加，在發光裝置提高發光效率方面亦不理想。
本發明之目的係提供一種光變換用陶瓷複合體，其係可於同一厚度下得到更強之螢光，並可於更薄的厚度下得到與習知同等以上之螢光。又，本發明目的係提供一種以低成本使用發光元件與該光變換用陶瓷複合體，且具高效率、色散小，非常適合高輸出化之發光裝置。
本發明係有關於一種光變換用陶瓷複合體，其係由凝固體構成之塊狀光變換用陶瓷複合體，而該凝固體具有至少2個以上之氧化物相連續地且三次元地相互纏繞之組織，且該氧化物相中至少1個為可發螢光之結晶相，又，該光變換用陶瓷複合體中之平面，於每1mm2 中，前述氧化物相間之界面長度為150mm以上、1500mm以下。
前述光變換用陶瓷複合體之一狀態係組成成分至少包含Y元素、Al元素與Ce元素者。
又，本發明係有關於由前述光變換用陶瓷複合體與發光元件構成之發光裝置。
前述發光裝置之一態樣係前述光變換用陶瓷複合體可發出於波長530~580nm具有峰值之螢光，前述發光元件可發出於波長400nm~500nm具有峰值之光者。
本發明之光變換用陶瓷複合體因對於相同入射光可以同一厚度得到較習知強之螢光，故可以更薄之厚度得到所需螢光強度，因此，可提供於陶瓷複合體內部光損失少之優異光變換用陶瓷複合體。又，藉組合發光元件與本光變換用陶瓷複合體，可從同一發光元件，放射出更多的光。另外，由於陶瓷複合體較習知薄，故可抑制陶瓷複合體之使用量。因此，可以低成本提供具高效率且非常適合高輸出化之白光發光裝置。
圖式簡單說明
第1圖係顯示本發明發光裝置之一實施態樣的模式截面圖。
第2圖係顯示本發明光變換用陶瓷複合體的組織構造之一例之顯微照片。
第3圖係顯示本發明光變換用陶瓷複合體的組織構造之一例之實施例1的顯微照片。
第4圖係顯示本發明光變換用陶瓷複合體的螢光特性之一例之實施例1的螢光光譜圖。
第5圖係顯示本發明發光裝置之發光光譜之一例之實施例7的發光光譜圖。
 實施發明之最佳態樣
以下，詳細說明本發明。
本發明之光變換用陶瓷複合體係具有至少2個以上之氧化物相連續地且三次元地相互纏繞之組織的凝固體，且該等氧化物相中至少1個為可發螢光之結晶相。因此，可藉將激發光射入光變換用陶瓷複合體來發出螢光，且，該等氧化物相相接之界面係在每1mm2 之光變換用陶瓷複合體的某平面中，以150mm以上、1500mm以下之長度存在之細微組織。又，於平面觀測光變換用陶瓷複合體組織時之界面當作邊界線觀測，以下稱該邊界線長度為「界面長度」。
例如，如第2圖所示，光變換用陶瓷複合體具有氧化物相連續地纏繞之組織，無法定義在一般陶瓷中使用之粒子徑作為評價其組織大小之指標。因此，將每1mm2 之光變換用陶瓷複合體的某平面中，氧化物相相接之界面的長度(界面長度)定義為評價組織大小之指標，即，意味著界面長度越長組織大小越小。若界面長度變長，而組織大小變小時，因於入射光光程上發出螢光之結晶相存在機率變高，可有效率地吸收激發光，得到更強之螢光，此處之界面長度係光變換用陶瓷複合體中之平均界面長度。界面長度為150mm以上時，與界面長度為50mm之同一厚度光變換用陶瓷複合體相較，可得到增強10%以上之螢光，界面長為200mm以上時，可得到更強之螢光，因此是理想的。因組織大小分佈不同，故即使有局部的組織大小為大之領域存在(界面長度短之領域)，亦可藉由巨觀之平均中存在細微之組織，得到本發明之效果，又，界面長度宜為1500mm以下。為使界面長度增長，一般於製造條件內，例如加速凝固時之冷卻速度即可，但加速過快將難以得到良好之凝固體。
氧化物相會依組成成分及凝固體的製造條件變化且無特殊限制，但組成成分至少包含Y元素、A1元素與Ce元素時，可舉A12 O3 (藍寶石)相、(Y、Ce)3 A15 O12 相等為例，如此之氧化物相至少包含2相以上。各個氧化物相中至少2相具有連續地且三次元地相互纏繞的構造，一部份之氧化物相也有於其他氧化物相相互地纏繞形成之構造中，以粒狀存在的情況。總之，各相之邊界不存在非晶質等之邊界層，而是氧化物相間直接相接。因此，光變換用陶瓷複合體內之光損失少，且光透過率高。
可發出螢光之結晶相也會依組成成分及凝固體的製造條件變化且無特殊限制，但組成成分至少包含Y元素、Al元素與Ce元素時，可舉前述氧化物相內之(Y、Ce)3 Al5 O12 相等為例，如此之可發出螢光之結晶相至少包含1相。含有該等可發螢光之結晶相的氧化物相具有連續地且三次元地相互纏繞的構造，因各氧化物相全體於光變換用陶瓷複合體內均一地分佈，故可得不會產生部分偏離之均質的螢光。
前述Al2 O3 相與(Y、Ce)3 Al5 O12 相之組合，可輕易地得到兩者連續地且三次元地相互纏繞之構造。又，因(Y、Ce)3 Al5 O12 相可利用400~500nm之紫~藍光激發光，發出峰值波長為530~560nm之螢光，故適合作為白光發光裝置用光變換構件。如此，組成成分宜至少包含Y元素、Al元素與Ce元素。當加入而包含Gd元素時，可生成(Y、Gd、Ce)3 Al5 O12 相作為螢光體相，且發出較長波長側之峰值波長為540~580nm之螢光。
本發明之光變化用陶瓷複合體有別於特開2000－208815號公報中揭示之於樹脂中混合螢光體粉末者，且該光變換用陶瓷複合體本身為精密陶瓷，因其螢光體相係均一地分佈，故可穩定地得到均質的黃光螢光，於白色發光裝置的構造中不需要樹脂。因此，此白光發光裝置之光斑、色散很小，且非常適合高輸出化。又，因為是陶瓷，故具有耐熱性優異之特徵。
構成本發明之光變換用陶瓷複合體之凝固體係於熔解原料氧化物後，使之凝固而成，例如，可將裝於維持預定溫度之坩堝中之熔融物，以邊控制冷卻溫度邊使之冷卻凝結的簡單方法得到凝固體，但最佳之方法係以單向凝固法來製作。藉進行單向凝固法使內含之結晶相於單結晶狀態下連續地成長，以減少構件內之光衰減。
構成本發明之光變換用陶瓷複合體之凝固體除係至少1個可發螢光之氧化物相的結晶相，及組織細微以外，可以是與本申請案之申請人先前在特開平7－149597號公報、特開平7－187893號公報、特開平8－81257號公報、特開平8－253389號公報、特開平8－253390號公報及特開平9－67194號公報以及與該等對應之美國申請案(美國專利第5,569,547號、同第5,484,752號、同第5,902,963號)等中揭示之陶瓷複合材料相同者，且係可以該等申請案(專利)中揭示之製造方法製造者。該等申請案或專利之揭示內容在此併入作為參考。
利用在以前述方法製作凝固體時，調整製造條件使其成為預定之界面長度，再將得到之凝固體加工至預定的形狀，可製得本發明之光變換用陶瓷複合體。調整之製造條件雖無特殊限制，但一般係藉加速凝固時之冷卻速度，使所得之凝固體的界面長度變長，組織大小變小，且使用此方法是較佳的。於單向凝固法中，藉由加速下降速度可加速冷卻速度。
如此，本發明之光變換用陶瓷複合體，由於包含可發螢光之結晶相的各氧化物相連續地且三次元地相互纏繞地存在，可得到均質的螢光，並且由於氧化物相相接之界面長度長且組織大小小，可發螢光之結晶相可有效率地吸收光，進而得到更強之螢光。藉此，可以較習知薄之厚度得到所需之螢光強度，故可提供於陶瓷複合體內部之光損失少之優異光變換用陶瓷複合體。
本發明之發光裝置係由本發明之光變換用陶瓷複合體與發光元件構成之裝置，且其特徵在於：將發光元件發出之光照射於光變換用陶瓷複合體上，再將透過光變換用陶瓷複合體之光及發光元件發出之光，利用藉該光變換用陶瓷複合體產生波長業經變換之螢光。第1圖係顯示顯示本發明發光裝置之一實施態樣的模式截面圖。第1圖中，1為發光元件(發光二極體元件)、2為光變換用陶瓷複合體、3為導線、4為鉛電極、5為光變換用陶瓷複合體2之固持體。發光元件發出之光射入光變換用陶瓷複合體2後，入射光之一部份因被螢光體吸收而變換為長波長之光後被射出螢光體，並且與未經光變換用陶瓷複合體2吸收而透過之光混合，再由光變換用陶瓷複合體2射出。
本發明發光裝置之一實施態樣之白光發光裝置係由可發出於波長400nm~500nm具有峰值之光的紫~藍光發光元件，與藉該發光元件發出之光而可發出峰值波長為530~580nm之黃光螢光的前述光變換用陶瓷複合體構成。紫~藍光發光元件發出之紫~藍光射入進行螢光峰值波長調整之光變換用陶瓷複合體，以加入其波長而得到白光。可發出藉此激發之螢光之結晶相的黃光螢光與透過不會發出螢光之結晶相的紫~藍光，藉由氧化物相連續地且三次元地相互纏繞之構造，可均質地混合，且可得到色斑小之白光。
本發明之發光裝置由於使用之光變換用陶瓷複合體之氧化物相相接之界面長度長且組織大小小，可以較習知薄之厚度得到所需之螢光，因此於陶瓷複合體內部之光損失少，可從同一發光元件放射出更多的光。又，因陶瓷複合體較習知薄，故可抑制陶瓷複合體的使用量。
本發明發光裝置之色調，可藉由光變換用陶瓷複合體的厚度輕易地控制。
本發明發光裝置使用之光變換用陶瓷複合體可藉由切斷、研削、研磨等加工法製成板狀等適當的形狀。該光變換用陶瓷複合體可直接單獨當作構件使用而不需密封樹脂，且不會因熱、光引起變質，故可與高輸出之紫~藍光發光元件組合使用，使發光裝置之高輸出化成為可能。
本發明之發光裝置中使用之發光元件可舉發光二極體元件、產生雷射光之元件等為例，但以發光二極體因小型且價格低廉為佳。
根據本發明，可藉較習知薄之光變換用陶瓷複合體與發光元件構成發光裝置。因此，可以低成本提供以抑制光變換用陶瓷複合體內部之光損失的高效率，且不會因熱和光引起變質之非常適合高輸出化的發光裝置。
實施例
以下，舉具體之例，更詳細地說明本發明。
(實施例1)
將α－Al2 O3 粉末(純度99.99%)以AlO3/2 換算秤量出0.82莫耳，Y2 O3 粉末(純度99.9%)以YO3/2 換算秤量出0.175莫耳，再秤量CeO2 粉末(純度99.9%)0.005莫耳。然後，將該等粉末於乙醇中以球磨機進行濕摻合16小時後，使用蒸發器去除溶劑乙醇得到原料粉末，再將原料粉末於真空爐中預溶作為單向凝固之原料。
接著，將該原料直接裝入鉬坩堝，並裝設於單向凝固裝置中，於1.33×10－3 Pa(10－5 Torr)的壓力下熔解該原料。之後，於同一氣體環境下，將坩堝以2040mm/小時的速度下降，得到由Al2 O3 (藍寶石)相、(Y、Ce)3 Al5 O12 相、CeAl11 O18 相3種氧化物相構成之凝固體。
於凝固體凝固方向上垂直之斷面組織顯示於第3圖中，且黑色部分的A為Al2 O3 (藍寶石)相、白色部分的B為(Y、Ce)3 Al5 O12 相、僅存在一點點之灰色部分的C為CeAl11 O18 相。由此可知該凝固體具有各氧化物相連續地且三次元地相互纏繞的組織，且組織係由大小細微的部分與包圍其之稍大的部分構成，但巨觀地看來，可知(Y、Ce)3 Al5 O12 相係均一地分佈。因此，可得均質之螢光。組織大小分佈不同，且細微的部分和大的部分中之界面長度雖有不同，平均全體後之界面長度為220mm/mm2 。如此，即使於組織大小分佈不同的情況下，只要在巨觀上平均界面長度為150mm/mm2 以上之細微的組織，即可得到效果。
從得到之凝固體切出16mm×0.2mm的圓盤狀樣本，再利用日本分光製固體量子效率測定裝置進行螢光特性的評價，且為求真正的光譜，使用副標準光源進行補正。螢光光譜顯示於第4圖中，藉由波長460nm之激發光，可得在547nm具有峰值波長之寬的螢光光譜。
將得到之凝固體製成呈2mm×2mm×0.15mm板狀，且2mm×2mm之面為鏡面之光變換用陶瓷複合體，再射入波長為463nm之激發光，並將於相反側放射出波長為547nm的螢光利用積分球聚集，進行螢光強度測定。若以後述之同一厚度且界面長度為50mm/mm2 之比較例1的最大螢光強度為100的話，本實施例的最大螢光強度為119，故可知界面長度為150mm/mm2 以上，可得到增強10%以上之螢光。
(比較例1)
除了將坩堝以5mm/小時的速度下降外，以與實施例1同樣之方法製作凝固體，得到之凝固體的界面長度為50mm/mm2 。將得到之凝固體製成呈2mm×2mm×0.15mm板狀，且2mm×2mm之面為鏡面之光變換用陶瓷複合體，以與實施例1同樣之方法測定螢光強度，並以所得之最大螢光強度為100，將之後各實施例的螢光強度以與其相對值表示。以前述之方法僅可得到較實施例1低10%以上之螢光。
(實施例2~5)
除了將坩堝的下降速度改為30~250mm/小時外，以與實施例1同樣之方法製作界面長度相異之凝固體。各實施例之坩堝的下降速度與平均得到之組織大小分佈所得之界面長度，顯示於第1表中。將各凝固體製成呈2mm×2mm×0.15mm板狀，且2mm×2mm之面為鏡面之光變換用陶瓷複合體，並將以與實施例1同樣之方法進行螢光強度測定之結果合併顯示於第1表中，可知平均得到之界面長度為150mm/mm2 以上時，可得較比較例1增強10%以上之螢光，且隨著界面長度增長，相對螢光強度將更增加。
(實施例6)
由與實施例1同樣地製成之界面長度為220mm/mm2 之凝固體，製成呈2mm×2mm×0.10mm板狀，且2mm×2mm之面為鏡面之光變換用陶瓷複合體，並以與實施例1同樣之方法進行螢光強度之測定，可得相對螢光強度106。可知以比較例1之2/3的厚度，可得同等以上之螢光強度。
(比較例2)
將比較例1之界面長度50mm/mm2 ，2mm×2mm×0.15mm之板狀光變換用陶瓷複合體與可發藍光(463nm)之發光二極體元件組合，構成如第2圖所示之白光發光裝置，且得到之白光發光裝置的發光光譜顯示於第5圖中。確認混合了分別以藍光(463nm)、光變換用陶瓷複合體發出之黃光(540nm左右)為峰值之光成分。CIE色度座標為x＝0.27，y＝0.30。
(實施例7)
將實施例6之界面長度220mm/mm2 ,2mm×2mm×0.10mm之板狀光變換用陶瓷複合體，與可發藍光(463nm)之發光二極體元件組合，構成與比較例2同樣之白光發光裝置，並將得到之白光發光裝置的發光光譜與比較例2合併顯示於第5圖中，可得CIE色度座標為x＝0.27,y＝0.29，與比較例2大致相同的色度。比較光譜中全光之積分值(總輻射通量)，若以比較例2為1，則實施例7為1.06,實施例7可得較多之光(輻射通量)。由此可知藉由增長界面長度，可以更薄厚度之光變換用陶瓷複合體構成具相同色度之發光裝置，可以低成本提供具抑制光變換用陶瓷複合體內部之光損失的高效率發光裝置。
產業上利用之可能性
本發明之光變換用陶瓷複合體與使用該光變化用陶瓷複合體之發光裝置，適用於可利用於顯示器、照明、背光源等之發光二極體等，明顯具有產業上利用之可能性。
1．．．發光元件
2．．．光變換用陶瓷複合體
3．．．導線
4．．．鉛電極
5．．．固持體
第1圖係顯示本發明發光裝置之一實施態樣的模式截面圖。
第2圖係顯示本發明光變換用陶瓷複合體的組織構造之一例之顯微照片。
第3圖係顯示本發明光變換用陶瓷複合體的組織構造之一例之實施例1的顯微照片。
第4圖係顯示本發明光變換用陶瓷複合體的螢光特性之一例之實施例1的螢光光譜圖。
第5圖係顯示本發明發光裝置之發光光譜之一例之實施例7的發光光譜圖。

Claims (4)

  1. 一種光變換用陶瓷複合體，其係由凝固體構成之塊狀光變換用陶瓷複合體，而該凝固體具有至少2個以上之氧化物相連續地且三次元地相互纏繞之組織，且該氧化物相中至少1個為可發螢光之結晶相，又，該光變換用陶瓷複合體中之平面，於每1mm2 中，前述氧化物相間之界面長度為500mm以上且1500mm以下。
  2. 如申請專利範圍第1項之光變換用陶瓷複合體，其中組成成分至少包含Y元素、Al元素與Ce元素。
  3. 一種發光裝置，係由申請專利範圍第1或2項之光變換用陶瓷複合體與發光元件構成者。
  4. 如申請專利範圍第3項之發光裝置，其中前述光變換用陶瓷複合體可發出於波長530~580nm具有峰值之螢光，前述發光元件可發出於波長400nm~500nm具有峰值之光。
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