TWI392110B - 製作發光轉換型發光二極體的方法 - Google Patents
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Description
本發明係一種具有如申請專利範圍第1項所述之特徵的發光轉換型發光二極體,尤其是一種具有很高的轉換效率的發光二極體(LED)。
美國專利US-A 2003/025449提出一種螢光轉換型發光二極體,這種發光二極體是將螢光材料埋在由含有玻璃成份的材料所構成的環境中。由於這種含有玻璃成份的材料的穩定性大於一般的樹脂或矽樹脂,尤其是對發出在紫外線或藍光範圍內的短波一次幅射的晶片而言,玻璃、玻璃陶瓷、以及石英玻璃均為適當的材料。
從美國專利US-A 6 417 019得知,應盡可能利用折射率至少為1.5(最好是大於2.1)的環境來進行螢光材料的轉換。不過這個美國專利並未提出實現這種主張的具體方案。
本發明的目的是提出一種具有如申請專利範圍第1項所述之特徵的發光轉換型發光二極體,也就是具有如申請專利範圍第1項所述之特徵的發光轉換型發光二極體。
採用具有如申請專利範圍第1項所述之特徵的發光轉換型發光二極體即可達到本發明的目的。本發明之其他附屬於請專利範圍第1項的申請專利項目的內容均為本發明之發光二極體的其他具有特殊優點的實施方式。
本發明基本構想是經由在不同材料的折射率內的躍遷
來降低發生在發光二極體內的損耗。螢光材料通常是被埋入包覆的材料內。一次幅射及二次幅射會在螢光材料的粉末顆粒上被散射,因而造成散射損耗。這種包覆的材料也會將晶片包住,並為光束離開發光二極體的輸出耦合提供光程。已知的包覆材料包括環氧樹脂、矽樹脂、以及這兩類樹脂混合成的混合物。此類樹脂材料及常見的玻璃材料的折射率通常介於1.4至1.6之間。經由使用具有高折射率的玻璃(折射率應大於1.6,而且最好是大於或等於1.7),可以有效降低玻璃造成的損耗。另外一種有利的方式是使用對波長介於400 nm至750 nm之間的光線透光性良好的玻璃。
為了盡可能降低折射率躍遷造成的損耗及發生在螢光材料上的散射,玻璃的折射率應盡可能與螢光材料的折射率接近。另一方面,為了盡可能提高藍光從半導體晶片逸出進入玻璃螢光材料轉換複合物的逸出效率,這種轉換複合物的折射率應盡可與半導體晶片的折射率接近。舉例而言,在使用的螢光材料為YAG:Ce及發光二極體為發出藍光的InGaN型半導體發光二極體的情況下,二者的折射率約為n=1.8及n=2.2。
另外邊界條件是晶片的發射波長要能夠激發螢光材料發光,而且包覆材料對螢光材料的一次幅射及二次幅射的吸收率要盡可能的低。
因此一個基本的要求是要以一種高折射率的玻璃將螢光材料包覆住。有許多種螢光材料的折射率是介於1.7至大於2之間。因此在使用這些螢光材料時,應盡可能使用
具有高折射率的包覆材料將螢光材料包覆住,以便盡可能降低發生在螢光材料的顆粒上的散射及折射率躍遷造成的損耗及全反射,以及盡可能降低發生在螢光材料的顆粒內收作用造成的損耗。
相較於其他已知的包覆材料(例如環氧樹脂、矽樹脂、以及此二者的混合物),玻璃的另外一個優點是具有較高的耐熱性,這一個優點對所謂的連接(junction)溫度明顯高於140℃的高效率發光二極體而言尤其重要。
石榴石(garnet)螢光材料特別適於這上述的加工過程:一方面是因為這種螢光材料具有很高的折射率(n=2左右),另外一方面是這種螢光材料對於在埋入玻璃內時可能產生的高溫具有很好的耐熱性。另外有若干種氮氧化物螢光材料也很適於這上述的加工過程。
以玻璃基材搭配奈米級螢光材料是一種特別有利的實施方式,因為在這種情況下,玻璃的透光性可以完全被保留,或是至少可以大部分被保留。所謂奈米級螢光材料是指平均粒徑明顯小於1μm的螢躲材料,尤其是平均粒徑介於10nm至500nm之間的螢光材料。
可以先用玻璃將顆粒狀的螢光材料包覆住,然後再分散到玻璃或聚合物內。但是也可以直接將螢光材料分散到玻璃內,然後再經由成型過程被塑造成所需要的形狀。也可以直接在熔融的玻璃中直接合成螢光材料的顆粒。在某些情況下,對螢光材料玻璃轉換複合物的表面進行再加工會是一種有利的方式,例如經由表面拋光處理以獲得所需的表面特性或形狀。將螢光材料的顆粒分散到玻璃內的一種
方法是將螢光材料及玻璃粉末的混合物加熱,然後將熔融物裝在以Pt製成的坩鍋中放到電爐內一直加熱到形成玻璃狀物體為止。接著將坩鍋放到水浴中迅速冷卻,並將冷卻的玻璃狀物體自坩鍋中取出。上述過程是在到達某一個特定的溫度時才會開始形成透明的玻璃狀物體,也就是說是在玻璃成份被部分熔化時,才開始形成透明的玻璃狀物體。
有多種不同的方法可以用來製作螢光材料玻璃轉換複合物:
第1種方法:將螢光材料與玻璃粉末的混合物(必要時還可以添加適當的添加劑,以提高螢光材料的顆粒在玻璃中的分散性)以接近玻璃的軟化溫度燒結。燒結前最好是先將螢光材料與玻璃粉末的混合物壓縮,以減少留存在混合物顆粒間的氣穴。這種方法可以使螢光材料相當均勻的分散在玻璃中,當然先決條件是溫度不能高到螢光材料的顆粒與玻璃之間會產生化學反應的程度,以免玻璃的黏滯性大幅降低,導致螢光材料在玻璃中沉積。玻璃的冷卻速度與玻璃的種類有關,必要時可以加快冷卻速度,以避免玻璃形成結晶。為了將玻璃冷卻,可以將玻璃澆灌到模子中,並且立刻或是等一下再將玻璃壓縮。這種方法的優點是可以同時使玻璃具有所需的光學特性。例如可以形成透鏡。使用這種方法時,由於螢光材料的顆粒被玻璃緊密的包覆住,因此通常可以有效的避免螢光材料的顆粒被燒結。
第2種方法:將玻璃或是適當的先驅材料的液態熔融物及懸浮在其中的螢光材料的粉末噴散出去。在噴散及因此
而造成的擴散過程中,熔融物會立刻被冷卻,並形成被玻璃罩包覆住的螢光材料的顆粒。接著就可以將這些螢光材料的顆粒燒結成緊密的玻璃狀物體。
第3種方法:在一片玻璃基板上形成具有特定厚度的螢光材料層,在這個螢光材料層中還可以選擇性的加入玻璃粉末及黏合劑或其他的添加物,然後以適當的溫度進行燒結,此處所謂適當的溫度是指,在此溫度下玻璃及螢光材料之間還不會產生化學反應的溫度。在燒結形成的薄層內,螢光材料的顆粒會被玻璃基材緊密的包覆住。以上的步驟可以不斷的重複進行,直到薄層的厚度達到所需要特定厚度為止。使用這種方法時可以使用具有特殊形狀或經過加工處理的玻璃基板,例如使用平面玻璃基板或是經過拋光處理的玻璃基板。由於加入螢光材料對轉換物的形狀的影響很小,因此這種方法的優點是在加入螢光材料之前就可以明確定義轉換物的的形狀(尤其是平坦性)。因此這種方法可以使用價廉物美的標準型玻璃基板,或至少可以使用標準化的成型技術。另外一個優點是螢光材料僅從基玻基板的一個面滲入玻璃基板內,因此不會對另外一個面造成干擾,也就是說不會改變玻璃基板的另外一個面原有的特性,尤其是不會對玻璃基板原有的良好的力學穩定性造成影響。在玻璃基板上燒結出玻璃/螢光材料層的過程最好是在單面加熱的情況下進行。除了使用傳統的加熱方法外,也可以使用照射電磁幅射的加熱方法,尤其是以雷射(例如二氧化碳雷射)或微波發射器進行單面加熱。
第4種方法:在基板上形成螢光材料層,而且最好是直
接在半導體基板上形成螢光材料層,並在螢光材料的顆粒之間的空隙從氣相中沉積出玻璃或適當的初級玻璃。從氣相中將玻璃沉積出來係屬於已知的技術。
第5種方法:螢光材料的顆粒是在玻璃的熔融物中進行合成。從Y2
O3
-Al2
O3
-SiO2
-CeO2
中析出YAG:Ce結晶的技術係屬於已知的技術,請參見S.Tanabe(Graduate School of Human and Environmental Sciences,Kyoto University,Kyoto,Jap an):”Galss ceramic phosphors for solid-state lighting”,79.Glastechnische Tagung,Wuerzburg,Mai 2005(2005年5月在符茲保舉行的玻璃技術研討會)。由於這種方法可以有效防止螢光材料的顆粒被燒結,因此特別適於用來製作分散在玻璃內的奈米及次微米級的螢光材料的顆粒。
原則上折射率在1.6以上(尤其是1.7以上)的玻璃均為適用於本發明的玻璃,其中又以鋇冕玻璃、鑭冕玻璃、以及重火石玻璃最為適用。在玻璃中加入特殊的離子即可使玻璃具有很高的折射率,這些特殊的離子包括Pb2+
、Bi3+
、Ba2+
、Li+
以及Ti4+
等。
Pb的優點是加工溫度較低,以及比較不容易出現脫玻作用。典型的鉛玻璃的成份為15-30%的PbO、3-7%的Na2
O及/或K2
O、其餘則為SiO2
。鉛玻璃的物理特性是具有較低的的軟化溫度(約為300℃至500℃)、較大的熱膨脹係數、較高的折射率(n=1.8左右)、以及對波長在300nm至3000nm之間的光線具有良好的透光性。在本發明中,鉛玻璃的典型加工溫度介於720℃至880℃之間。
在不含鉛的玻璃中,含有鉍的硼酸鹽玻璃及磷酸鹽玻璃均也是具有高折射率的玻璃,這兩種玻璃除了具有相當高的折射率(介於2.0至2.3之間)外,也具有加工溫度也較低的優點。
此外,以上提及的玻璃也很適合被直接用來製作成具有特定光學特性的工具,例如被製作成具有透鏡特性的量測用倒圓側頭。
以下將配合圖式及數個實施方式對本發明的內容作進一步的說明。
以一種類似於美國專利US 5 998 925提出的構造方式與一種InGaN晶片共同應用在白色發光二極體中。第1圖清楚的顯示出這種作為白光光源的構造方式。第1圖中的光源為一種InGaN型的半導體元件(晶片2),其尖峰發射波長為460nm,具有埋設在凹部9的區域內並連接到一不透光的外殼8內的第一電連接部3及第二電連接部4。其中第二電連接部4是經由焊線14與晶片2連接。凹部的外壁7是作為反射晶片2發出的藍色一次幅射用的反射器。凹部9內有灌注一種含有玻璃成份及螢光材料6的灌注料5。這種螢光材料是由包括YaG:Ce在內的多種顏料混合而成的混合物。另外一種可行的方式是以TbAG:Ce作為這種螢光材料的成份。可以利用第1種方法或第2種方法來製作這種半導體元件。
第2圖的電子顯微鏡掃描照片顯示一種固態螢光材料玻璃複合物的斷面圖。第2圖的螢光材料玻璃複合物是以第
1種方法製成,也就是將玻璃粉末與螢光材料的粉末徹底混合,然後以1000℃的高溫燒結1小時。
從第2圖的電子顯微鏡掃描照片可以看出,顆粒狀的螢光材料被玻璃緊密的包覆住,其間完全沒有任何氣隙,而且不需使YAG顆粒在玻璃中溶解就可以使玻璃內的YAG顆粒達到很高的密度,而且要達到這種效果對不同形狀及不同粒徑的螢光材料的顆粒而言都是可能的。
第2圖的圖形只是作為說明用的例子,並未對YAG顆粒在玻璃內的密度或是螢光材料的顆粒的粒徑、分佈方式、或是形狀有任何限制。原則上不論YAG顆粒在玻璃內的密度或是螢光材料的顆粒的粒徑、分佈方式、或是形狀都是可以自由選擇擇而且可以依構造方式進行最佳化選擇。
第3圖的電子顯微鏡掃描照片顯示一種以第3種方法製成的螢光材料玻璃複合物。從第3圖可以看出,利用第3種方法可以製作出螢光材料含量很高而且厚度極薄的薄層。第3圖中的顆粒狀的螢光材料也是被玻璃緊密的包覆住,其間完全沒有任何氣隙,而且也玻璃內也沒有任何氣泡存在。
本發明的另外一種實施方式是將經過適當處理的玻璃板與發光二極體(LED)的晶片連接在一起。第4圖中的光源為一種InGaN型的半導體元件(晶片2),其尖峰發射波長為460nm,具有埋設在凹部9的區域內並連接到一個不透光的外殼8內的第一電連接部3及第二電連接部4。其中第二電連接部4是經由焊線14與晶片2連接。凹部的外壁7是作為反射晶片2發出的藍色一次幅射用的反射器。凹部
9內有灌注一種主要成份為一種浸沒液體的的灌注料5。與晶片連接的是玻璃板8,在玻璃板8的底面上有一層以第3種方法或第4種方法形成的含有YAG:Ce的顏料層。
最好是以具有高折射率、軟化溫度較低、以及在達到軟化溫度時黏滯性的改變程度相當小的玻璃作為基材。在達到特定的溫度時,螢光材料層就會開始擴散到玻璃板內,而且不能再以機械方以將擴散到玻璃板內的螢光材料去除。
為了避免氣泡造成的不良影響,在進行加工前最好是先對玻璃粉末進行熱處理。另外一種可行的方式是將熔化過程的溫度至少提高到1200℃。為了達到良好的均勻性,建議將熔化過程的溫度提高到1400℃至1500℃。以下均為典型的均勻化及精煉方法:-- 加熱精煉:將溫度提高到1590℃;-- 機械攪拌或超音波;-- 將額外的氣體注入處理槽底部;-- 化學精煉,以產生大型的氣泡;典型的的精煉劑為Na2
SO4
;精煉溫度至少要加熱到1300℃。
通常應採用需要提高溫度的程度最小的方法。
例如鑭冕玻璃、鑭重火石玻璃、鋇重火石玻璃、鑭火石玻璃、以及鋇火石玻璃等均為適當的玻璃。
表1顯示兩個具體的實施但。在表1中顯示的組成成份的單位是百分比。
第1個實施例為:將一種YAG:Ce粉末(d50
約為2μm)及一種Schott 8532玻璃粉末以1:3的質量比例放入離心旋
轉混合機中以每分鐘3000轉的轉數混合。接著將所得到的混合物放入白金製的鉗鍋中在空氣中以780℃的溫度加熱30分鐘,然後再放入水浴中快速冷卻至室溫。經過以上的處理會產生一種黃色的玻璃狀物體。最後再將這個黃色玻璃狀物體的表面磨平。
第2個實施例為:將一種YAG:Ce粉末(d50
約為2μm)及一種鉍-硼酸鹽(30% Bi2
O3
)玻璃粉末以1:3的質量比例放入離心旋轉混合機中以每分鐘3000轉的轉數混合。接著將所得到的混合物放入白金製的鉗鍋中在空氣中以700℃的溫度加熱30分鐘,然後再放入水浴中快速冷卻至室溫。最後再將所產生的玻璃狀物體的表面磨平。
第3個實施例為:將一種YAG:Ce粉末(d50
約為6μm)及一種Schott 8532玻璃粉末以1:3的質量比例放入離心旋轉混合機中以每分鐘2700轉的轉數混合。將所得到的混合物放入乙醇中使其在乙醇中懸浮。接著將含有這種混合物的乙醇塗在一小片由Schott 8532玻璃製成的玻璃片上,並置於50℃的環境中將乙醇蒸發到空氣中。接著將帶有塗層的玻璃片放入白金製的鉗鍋中在空氣中以780℃的溫度加熱30分鐘,然後慢慢的冷卻至室溫。第3圖顯示這種實施例所產生的生成物的電子顯微鏡掃描的斷面圖。
2‧‧‧晶片
3‧‧‧第一電連接部
4‧‧‧第二電連接部
5‧‧‧灌注料
6‧‧‧螢光材料
8‧‧‧外殼
14‧‧‧焊線
17‧‧‧外壁
第1圖一種作為白色光源(一種發光二極體)用的半導體元件;第2圖以第1種方法製成的螢光材料玻璃複合物的電子顯微鏡掃描照片;第3圖以第3種方法製成的螢光材料玻璃複合物的電子顯微鏡掃描照片;第4圖發光二極體(LED)的另外一種實施方式。
2‧‧‧晶片
3‧‧‧第一連接部
4‧‧‧第二種接線
5‧‧‧缺口/灌注料
6‧‧‧螢光材料/本體
8‧‧‧外殼/蓋子
14‧‧‧壓焊絲
Claims (7)
- 一種製作發光轉換型發光二極體的方法,該發光轉換型發光二極體具有與電連接部(3,4)連接且被一外殼包覆的一輻射發射晶片,該外殼包括至少一本體及一蓋部,該晶片係設置在該本體上,且該晶片的主要輻射至少部分地藉一轉換元件轉換成波長較長的輻射,該蓋部藉一玻璃狀體形成,而該轉換元件係包含在該玻璃狀體中,該玻璃狀體的折射率大於1.6,其中方法包含燒結螢光物及玻璃粉末的混合物至一接近玻璃的軟化點的溫度。
- 如申請專利範圍第1項之方法,其中該螢光物及玻璃粉末的混合物被壓縮以最小化空氣雜質。
- 一種製作發光轉換型發光二極體的方法,該發光轉換型發光二極體具有與電連接部(3,4)連接且被一外殼包覆的一輻射發射晶片,該外殼包括至少一本體及一蓋部,該晶片係設置在該本體上,且該晶片的主要輻射至少部分地藉一轉換元件轉換成波長較長的輻射,該蓋部藉一玻璃狀體形成,而該轉換元件係包含在該玻璃狀體中,該玻璃狀體的折射率大於1.6,其中方法包含:由玻璃或具有懸浮在其間之螢光物粉末的適當先驅材料製作液態熔融物;且噴散該液態熔融物。
- 一種製作發光轉換型發光二極體的方法,該發光轉換型發光二極體具有與電連接部(3,4)連接且被一外殼包覆的一輻射發射晶片,該外殼包括至少一本體及一蓋部, 該晶片係設置在該本體上,且該晶片的主要輻射至少部分地藉一轉換元件轉換成波長較長的輻射,該蓋部藉一玻璃狀體形成,而該轉換元件係包含在該玻璃狀體中,該玻璃狀體的折射率大於1.6,其中方法包含:a)在一玻璃基板上產生一已界定厚度且由螢光物構成的層,並選擇性的加入玻璃粉末、黏合劑或其他的添加物;b)選擇性的重複步驟a),直到達到所需的厚度為止;c)在接近玻璃的軟化點的溫度進行燒結。
- 一種製作發光轉換型發光二極體的方法,該發光轉換型發光二極體具有與電連接部(3,4)連接且被一外殼包覆的一輻射發射晶片,該外殼包括至少一本體及一蓋部,該晶片係設置在該本體上,且該晶片的主要輻射至少部分地藉一轉換元件轉換成波長較長的輻射,該蓋部藉一玻璃狀體形成,而該轉換元件係包含在該玻璃狀體中,該玻璃狀體的折射率大於1.6,其中方法包含:對一基板施加由粒子構成的螢光物層;及從氣相中將玻璃或玻璃前驅物沉積到螢光物粒子之間的空隙。
- 如申請專利範圍第5項之方法,其中該螢光物層係直接施加至一晶片。
- 一種製作發光轉換型發光二極體的方法,該發光轉換型發光二極體具有與電連接部(3,4)連接且被一外殼包覆的一輻射發射晶片,該外殼包括至少一本體及一蓋部,該晶片係設置在該本體上,且該晶片的主要輻射至少部 分地藉一轉換元件轉換成波長較長的輻射,該蓋部藉一玻璃狀體形成,而該轉換元件係包含在該玻璃狀體中,該玻璃狀體的折射率大於1.6,其中方法包含:製作由玻璃所構成的液態熔融物;及從玻璃熔融物沉澱螢光物粒子。
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