KR20030045082A - 레이저 제거 방법을 이용한 박막의 증착 - Google Patents

레이저 제거 방법을 이용한 박막의 증착 Download PDF

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KR20030045082A
KR20030045082A KR10-2003-7004078A KR20037004078A KR20030045082A KR 20030045082 A KR20030045082 A KR 20030045082A KR 20037004078 A KR20037004078 A KR 20037004078A KR 20030045082 A KR20030045082 A KR 20030045082A
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KR10-2003-7004078A
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아스트그히크 타만얀
그리고리 타만얀
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에이지티 원 피티와이 리미티드
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Abstract

타깃 표면(17)으로부터 멀어지는 이동 방향으로 확산된 증기화된 재료의 플룸(19)을 형성하기 위해 레이저 빔(12)으로 타깃(16)을 제거하는, 기판(2)상에 박막을 증착하는 방법. 상기 레이저 빔은 타깃 표면(17) 앞과 플룸(19)내에서 한정적 거리에 초점이 맞춰지고, 그 때문에 플룸(19)내에 증기화된 재료에 증가된 에너지를 준다. 상기 타깃은 또한 증기화된 재료에 속도의 미리 결정된 구성요소를 제공하기 위해 고속으로 회전될 수 있고, 상기 속도의 구성요소는 이동 방향에 편향되기 위해 증기화된 재료를 천천히 이동하는 원인이 되고 기판 상에 증착되는 것을 방해한다. 상기 방법은 다이아몬드 막의 형성에 사용되고 마이크로칩 제조, 영상 표시 장치, 태양 에너지 전환, 광학, 포토닉스, 보호면, 의료용 및 자르거나 구멍을 뚫는데 사용되는 용도에서 이용된다.

Description

레이저 제거 방법을 이용한 박막의 증착 {DEPOSITION OF THIN FILMS BY LASER ABLATION}
고품질의 박막 제조에서 PLD를 사용하는 다양한 기술이 수 년간 연구되어 왔다.
PLD는 펄스(pulsed) 레이저가 챔버, 통상적으로 진공 챔버에 위치한 타깃 재료로 향하게 하는 것에 관한 기술이다. 레이저의 에너지는 타깃의 표면의 타깃 재료을 제거 및 증기화하여 플룸(plume)화 시킨다. 플룸은 원자, 이온, 분자 및 입자 또는 클러스터(cluster)의 혼합물로 구성된다. 타깃 재료이 제거될때, 플룸은 챔버내에 확산된다. 플룸내의 상기 증기화된 재료의 에너지는 통상적으로 수 eV부터 수백의 eV에 달한다. 플룸의 이동 방향에 기판을 배치함으로써, 상기 제거된재료이 기판상에 층을 이루며 증착되어 박막이 형성된다.
박막의 제조를 위한 PLD의 장점이 증명되어 있지만, 공정 과정이 고품질 박막의 형성에 방해 될 수 있는 관련 결점을 가질 수 있다. 플룸내의 입자 존재는 결과물로 생기는 박막의 질을 저하시킨다. 상기 플룸내의 입자와 기판상에 증착된 입자를 감소시키는 다양한 방법이 개발되어 왔다.
국제 특허 공개 공보 WO99/13127에서 레이저 펄스에 의한 진공 챔버에서의 타깃의 증기화 방법을 설명하고 있다. 여기서, 상기 레이저는 플룸으로부터 입자를 제거하기 위한 최적의 세기에 초점이 맞춰진다. 상기 최적의 세기는 레이저 펄스 지속 기간과 타깃 재료의 특성에 따라 규정된다. 레이저 펄스 반복율이 기판에 증기화된 재료의 연속 플럭스(flux)를 형성하도록 미리 설정된다. 상기 펄스 반복율은 전형적으로 수 ㎑에서 수 백 ㎒까지의 범위를 가지고, 여기서, 펄스 지속 기간은 바람직하게 10-12sec 또는 10-15sec를 가진다. 그래파이트(graphite) 타깃의 증기화에 의한 박막 형성을 설명한다. 상기 박막은 비결정성 탄소와 결합된 sp3및 sp2의 혼합물이다. 상기 막은 5A/s의 증착율을 가진 실리콘 기판위에 증착되고, 입자는 거의 존재하지 않는다.
공개 번호 WO99/13127의 로드 등, 발명자에 의해 PLD에 관한 내용이 Journal of Applied Physics85, No. 8(1999, 4, 15), 4222 페이지에 나타나 있다.
국제 특허 공개 공보 WO00/22184에서 박막, 보다 구체적으로, 짧은 펄스 레이저(100 psec 이하)를 사용하는 다이아몬드와 유사한 탄소막의 PLD 방법을 설명하고 있다. 상기 레이저의 사용은 클러스터(cluster)가 없는 단일 원자 이온으로 구성된 플룸을 발생시킨다고 알려져 있다. 높은 평균 전력 femtosec 레이저의 사용은 25㎛/hr까지의 증착율로 귀착된다.
미국 특허 5,858,478에서는 펄스 레이저가 타깃 표면에서 제거된 박막의 PLD 방법을 설명하고 있다. 중성 분자가 기판을 계속 지나가는 동안, 실드(shield)는 타깃과 기판이 보이는 일직선 상에 놓여지고, 자기장은 기판 쪽에 제거된 재료의 플룸내에 이온을 굽히는데 사용된다. 상기 방법은 기판상에 증착된 다량의 중성 분자를 피할 수 있다.
미국 특허 5,411,772에서는 박막 형성을 위해 타깃의 레이저 제거에 관한 방법을 설명하고 있다. 기판은 일반적으로 제거된 재료의 플룸 이동 방향에 평행하게 위치한다. 증착 챔버는 플룸의 측면(lateral) 확산(이동 방향에 비례한)을 촉진시키기 위한 비활성 가스 또는 반응성 가스의 낮은 주변 압력을 포함한다. 다량의, 무거운 입자는 활발한 래테럴 확산이 없으므로 기판상에 증착될 가망이 없다.
그러므로, 본 발명의 목적은 바람직한 증기화 에너지에 의한, 고품질의 박막 제조 방법을 개선하여 제공하는 것이다. 상기 제조된 박막은 실질상 바람직하게 입자가 없는 것이다.
본 발명은 예를 들어, 펄스화된 레이저 증착(Pulsed Laser Deposition=PLD)으로 알려진 기술과 같은, 타깃(target)의 레이저 제거를 이용하여 기판상에 박막을 형성하는 방법에 관한 것이다. 본 발명은 보다 구체적으로, 다이아몬드 막 형성에 적합하지만 거기에 한정되지 않고, 임의의 재료 막 형성에 응용되며, 예를 들어, 초전도체 막 성장 공정, 포토닉스(photonics) 및 반도체 공학에서 사용될 수 있다.
도1은 본 발명의 실시예에 따른 PLD 장치의 다이어그램이다.
도2는 도1의 초점 영역 및 레이저 플룸의 확대 다이어그램이다.
도3은 회전 타깃 표면을 사용하여 타깃 표면으로부터 제거된 증기화물의 속도 필터링을 나타낸다.
도4는 본 발명의 실시예의 방법을 사용하여 얻어진 박막의 라만 스펙트럼이다.
제 1 실시예에서, 본 발명은 기판상에 박막을 증착하는 방법을 제공한다.
상기 방법은,
타깃 표면의 레이저 제거에 의해 타깃 표면으로부터 멀어지는 이동 방향으로확산되는 증기화물 플룸(plume)을 생성하는 단계;
플룸 내의 증기화물이 기판 상에 배치되도록 플룸의 이동 방향에 기판을 배치하는 단계를 포함하고,
레이저 빔이 포커싱에 기인하는 빔의 최소 단면을 배치하기 위해, 기판 표면 앞 유한한 거리에 포커싱되고, 이에 의해 증가된 에너지를 플룸 내의 증기화물로 전달하는 것을 특징으로 한다.
유익하게, 레이저 제거 방법은 레이저 빔에 의해 영향을 받는다. 선택적 실시예에서는, 레이저 빔이 제 2 레이저 빔이고, 상기 레이저 제거는 제 1 레이저 빔에 영향을 받는다.
본 발명은 부분적으로 넓은 범위의 에너지를 갖는 증기화물(evaporants)이 박막 증착에 항상 적합하지 만은 않다는 연구 결과에 기초한다. 증착된 막에서 원하는 종류의 결합(bond)를 얻기 위해, 적절한 에너지 범위를 갖는 증기화물만을 기판상의 증착할 것이 요구된다. 예를 들면, 탄소막의 sp3결합에서는, 증기화의 적절한 에너지 범위가 대략 100eV 내지 200eV 까지이다. 더 낮은 에너지를 갖는 입자 또는 증기화물은 다소의 sp3결합를 갖는 sp2를 생성할 것이다. 반면에 더 높은 에너지를 갖는 입자 또는 증기화물은 막에서 존재하는 결합를 파괴하고 sp3와 sp2결합의 혼합을 생성할 것이다. 증기화의 동적 에너지 범위는 타깃, 레이저 파장 및 타깃 재료 상의 레이저 유속에 의존한다. 그래파이트 타깃의 경우에 50eV 내지 100eV까지의 에너지 범위를 갖는 증기화물, 및 510nm 파장 레이저를 얻기 위해서는, 타깃 표면상의 바람직한 레이저 플럭스가 5×108-109W/㎠ 범위에 있어야 한다. 그러나, 이러한 매개 변수의 조절만에 의해 입자 에너지의 원하는 범위가 생성되는 것은 아니다.
본 발명은 또한 타깃과 레이저 방사와의 상호 작용 중에 플룸 내의 레이저 에너지의 효과적인 흡수를 가능케 하는데 충분한 플룸 내의 증기화물 영역을 얻는 가능하다는 지식에 기초한다. 상기 영역에서의 증기화물 밀도를 임계 밀도라 한다. 상기 임계밀도 n은 레이저 파장 λ(㎛)에 좌우되고, 식 n=1.1×1021/λ2에 의해 정량화될 수 있다. 증기화물에 의한 에너지 흡수는 레이저 플럭스가 1010W/㎠ 근처이거나 그 이상인 경우에만 중요하다. 임계밀도의 영역에서 레이저 에너지의 입력은 4π의 입체각에 걸치는 "충격파"를 생성한다. 상기 지점에서 레이저 에너지의 가장 효율적인 입력을 얻기 위해서는, 레이저 펄스 지속 기간이 전자 열전도율(약 1ns)에 대한 시간보다 더 길어야 한다.
플룸내의 증기화 밀도가 타깃 표면 앞 소정 거리에서 임계 밀도(다음 식에 의해 정의됨)에 도달할 때, 바람직하게는 레이저 플럭스가 펄스 지속 시간 중 최대값에 도달할때, 바람직하게는 펄스 지속 시간 중에 레이저 플럭스가 최대값에 도달하고, 레이저 빔이 바람직하게는 임계 밀도 영역 내에 포커스될 때, 플룸에 충격파가 생성된다.
여기서: ε는 eV(eV)에서의 에너지 입자이고,
Α는 입자의 원자 무게이며,
Δt는 레이저 펄스의 상승시간(s)이다.
증기화물 플룸은 바람직하게는 임계 밀도(위 식으로 정의된 값)의 영역을 포함하고, 레이저 빔은 바람직하게는 임계 밀도 영역 내에 포커스되어, 플룸에 충격파가 생성된다. 상기 임계밀도는 레이저의 파장에 따라 좌우되고 바람직하게 4×1021evaporants/㎤ 이상이다. 소정의 시간에 임계밀도의 영역을 넘어서 이동된 플룸내의 증기화물이 기판을 향하는 충격파에 의해 가속되는 반면에, 소정의 시간에 임계 밀도 영역 이상으로 이동되지 않은 플룸 내의 증기화물은 타깃 표면을 향하는 충격파에 의해 가속된다. 박막 형성을 위해 필요한 에너지는 타깃 재료 및 형성될 막에 따라 변화한다.
이러한 목적을 위해 본 발명은 기판 상에 타깃의 레이저 제거에 의해 박막을 형성하여 증착 플룸을 형성하고, 여기서, 플룸의 최고밀도 영역의 레이저 빔 플럭스는 증기화물에 의해 효과적인 에너지 흡수를 얻도록 조절되고, 증기화물은 기판 상에 증착하기에 충분한 에너지를 얻게 된다. 기판은 소정의 범위 밖의 에너지 레벨을 갖는 증기화물은 기판 상에 증착되지 않도록 배치된다.
빔의 최소 단면은 바람직하게 빔의 실질적인 초점 범위 전체를 포함한다. 상기 빔은 렌즈에 의해 초점에 맞춰지고 빔의 초점 범위는 렌즈의 광 초점의 직전 및 직후에 레이저 빔의 영역에 의해 정의된다. 초점 범위의 중간값은 타깃 표면앞에 배치된다. 거리는 타깃 재료과 레이저 플럭스에 좌우되지만, 일반적으로 그 범위는 1㎛에서 10㎜ 까지이다.
바람직하게, 타깃상의 레이저 빔의 단면은 레이저 빔의 최소 단면보다 크다. 초점 길이가 더 짧은 렌즈의 사용은 초점 범위에서 더 강력한 플럭스가 달성되도록 하고, 따라서 플룸의 고밀도 영역에서 흡수되는 에너지는 증가한다. 바람작하게, 초점 거리는 35㎝보다 작다.
제거된 증기화물이 플룸내의 속도 범위를 갖는 점이 이해될 것이다. 바람직한 실시예에서, 소정의 속도 성분이 증기화물로 전달되어, 그 소정의 속도 성분에 의해 플룸 내에서 느린 속도로 이동하는 증기화물은 이동 방향으로부터 편향되고 기판 상에 증착되지 않게 된다. 이 속도는 타깃 재료에 따라 달라지지만 일반적으로는 2000 rev/min이고, 보다 바람직하게는 5000 rev/min 이상이고, 40,000 rev/min 까지의 값을 가질 수 있다.
바람직하게, 소정의 속도 성분은 타깃의 움직임, 예컨대 원통형 타깃의 고속 회전에 의해 전달된다. 보다 바람직하게는, 소정의 속도 성분은 실질적으로 타깃 표면에 평행한 방향이다.
제2 실시예에서, 본 발명은 기판 상에 박막을 증착하는 방법을 제공한다.
상기 방법은, 기판 상의 박막을 증착하는 방법으로서,
타깃 표면의 레이저 제거에 의해 플룸 내에 일정 범위의 속도를 갖고, 타깃 표면으로부터 멀어지는 이동 방향으로 확산하는 증기화물 플룸을 형성하는 단계;
레이저 빔이 포커싱에 기인하는 빔의 최소 단면을 배치하기 위해, 기판 표면앞 유한한 거리에 포커싱하여, 이에 의해 증가된 에너지를 플룸 내의 증기화물로 전달하는 단계;
상기 기판을 상기 플룸의 이동 방향에 배치하는 단계; 및
소정의 속도 성분을 상기 증기화물로 전달하는 단계를 포함하고,
상기 기판은 플룸 내에서 느린 속도로 이동하는 증기화물이 상기 속도 성분에 의해 이동 방향으로부터 편향되어 상기 기판에 증착되지 못하도록 상기 타깃 표면으로부터 소정의 거리에 배치되는 것을 특징으로 한다.
유리하게, 레이저 제거는 레이저 빔에 영향을 받는다. 바람직한 실시예에서, 레이저 빔은 제2 레이저 빔이고, 상기 레이저 제거는 제1 레이저 빔에 영향을 받는다.
본 발명의 방법을 사용하여 생성된 통상적인 박막 두께는 원자 레벨 두께(초박막)에서 증착 속도 및 증착 시간에 의해 제한되는 두께까지의 범위에 걸친다.
제3 실시예에서, 본 발명은 기판 상에 박막을 증착하는 방법을 제공한다.
이 방법은, 기판 상에 박막을 증착하는 방법으로서,
타깃의 레이저 제거에 의해 플룸 내에 일정 범위의 속도를 갖고, 상기 타깃 기판으로부터 멀어지는 이동 방향으로 확산되는 증기화물 플룸을 형성하는 단계;
기판을 상기 플룸의 이동 방향에 배치하는 단계; 및
소정의 속도 성분을 상기 증기화물에 전달하는 단계를 포함하고,
상기 기판은, 플룸 내의 느린 속도로 이동하는 증기화물이 상기 소정의 속도 성분에 의해 이동 방향으로부터 편향되어 상기 기판 상에 증착되지 못하도록 타깃표면으로부터 소정의 거리를 두고 배치된 것을 특징으로 한다.
추가적인 실시예에서, 본 발명은 박막이 증착된 기판을 포함하고, 상기 박막은 본 발명의 실시예에 따른 방법에 따라 상기 기판 상에 증착된다. 바람직하게, 본 발명의 실시예에서, 상기 기판은 다이아몬드 막으로 코팅된다.
또다른 실시예에서, 본 발명은 본 발명의 실시예들 중 하나에 따른 방법에 의해 기판 상에 증착하기 위한 박막을 제공한다. 바람직하게, 상기 막은 다이아몬드 막이다.
본 발명은 또한 (청구범위에 기재된 바와 같은)본 발명의 각 실시예의 방법을 수행하는 장치를 제공한다.
본 발명을 도면을 참조하여 설명한다.
도1을 참조하면, 레이저(10)는 광학기(미도시)에 의해 가이드되고, 타깃(16)의 앞에 작지만 유한한 거리에 있는 렌즈(14)에 의해 포커스되는 펄스화된 빔을 생성한다. 본 발명의 이 실시예에서, 레이저(10)는 10kHz, 20ns, 구리 증기 레이저(CVL;Copper Vapour Lase)이고, 펄스 에너지는 펄스당 2mJ이고, 레이저 빔의 파장은 510nm이다. 타깃(16) 및 기판(20)은 챔버(22), 바람직하게는 진공 챔버 내에서 얻어진다. 진공은 바람직하게는 10-3Torr 또는 그 보다 낮은 압력의 진공 상태이다. 다이아몬드 또는 다이아몬드와 유사한 막을 생성하기 위해, 타깃(16)은 그래파이트로 구성된다.
바람직하게, 타깃(16)은 원통형(도3)이고, 그 세로축 주위를 회전하며, 세로축은 입사 레이저 빔(12)의 축에 수직하다. 타깃(16)의 회전은 타깃 표면(17) 상의 동일한 점을 타격하는 연속된 레이저 펄스를 회피한다(크레이터(crater) 형성을 제거한다). 레이저 빔(12) 또는 타깃(16)은 부가적으로 또는 선택적으로 크레이터 형성을 회피하기 위해 레이저 빔의 축에 수직인 평면에서 주사된다.
입사 빔은 타깃 표면(17)에 대한 각을 이루어 타깃(16)으로 향한다. 바람직한 실시예에서, 타깃(16)은 그 지름이 40mm이고 그 축을 중심으로 104rev/min의 속도로 회전한다. 타깃(16)은 다수의 적절한 형태(적절한 형태에는 예컨대 일반적으로 직사각형, 구형 또는 원주형을 포함한다) 중 하나이고, 당업자라면 알 수 있는 종류의 임의의 통상적인 방법으로 이동 또는 주사될 수 있음이 이해될 것이다.
타깃(16)의 표면(17)과 레이저(12)의 상호 작용은 기판(20)을 향해 이동하여 거기에 증착되는 제거된 재료의 레이저 플룸(18)(도2)을 발생시킨다. 도1에 제시된 영역(19)은 기판(20)으로의 플룸(18)의 이동 방향을 나타낸다. 기판(20)은 통상적으로 타깃(16)에서 95mm 떨어진 곳에 배치된다. 이 거리를 선택하는 기준을 이하 설명한다. 기판 거리로의 통상적인 타깃은 수㎝ 내지 20㎝이다. 기판(20)은 선택적으로 기판에의 막의 증착된 층들의 고착을 돕도록 선택적으로 가열된다. 그러나, 본 발명의 몇몇 실시예에서, 가열은 불필요하다.
본 발명은 부분적으로 고 품질의 박막, 특히 다이아몬드 박막을 생성하기 위해, 양질의 플룸이 요구된다는 연구 결과를 기초로 한다. 타깃의 고체 표면에 의한 흡수 후에, 원자, 분자, 전자, 이온, 클러스터 및 마이크론 크기의 고체 입자들과 같은 에너지를 갖는 입자 종류의 혼합으로 구성된 플라즈마-플룸이 형성된다. 상당한 양의 마이크론 크기의 입자의 존재는 통상적으로 그 공정의 최상의 성과에 단점이 된다. 그러므로 양호한 품질의 플룸은 상대적으로 적은 마이크로-사이즈의 입자들을 포함하고, 원자 및 이온들이 형성되는 막에 적절한 에너지 레벨을 갖는 것이다. 예를 들어, 다이아몬드의 sp3탄소-탄소 결합을 얻기 위해, 제거된 원자 및 이온들은 100eV 내지 200eV, 바람직하게는 70-200eV의 에너지를 가져야 한다는 점이 제안되었다.
타깃 재료의 증기화 및 제거를 달성하기 위해, 레이저 펄스의 플럭스 에너지는 바람직하게 소정의 임계값 이상이다. 그래파이트 증기화를 위한 임계 플럭스 에너지는 300MW/㎠라는 점이 실증되었다.(Danilov 등, Sov.J.Quantum 전자. 18(12) 1988년 12월 1610페이지) 타깃 재료가 그래파이트인 경우에, 너무 낮은 펄스 에너지 플럭스는 그래파이트 구조 또는 비-다이아몬드 탄소막을 생성하는 반면에, 너무높은 펄스 에너지 플럭스의 경우에는 재료을 오염시키는 입자가 타깃의 표면으로부터 제거되어 기판 상에 증착되거나, 고 에너지로 침투하는 입자에 의해 기판이 손상된다. 타깃 재료이 그래파이트인 본 발명의 실시예에서, 타깃 표면 상의 펄스 에너지 플럭스는 바람직하게는 5×108-109W/㎠의 범위에 있다.
도2는 저펄스 에너지 및 나노초 펄스 지속시간을 갖는 펄스화된 레이저(10)를 사용하여 양질의 플룸의 생성을 나타낸다. 타깃 표면(17)에서의 레이저 플럭스는 렌즈(14)를 사용하여, 타깃 표면(17) 앞의 유한 거리(d)에서 레이저 빔(12)을 포커싱함으로써 형성되었다. 거리(d)는 타깃 표면 앞에서 바람직하게는 1㎛ 내지 10mm이고, 보다 바람직하게는 0.46mm이다. 거리(d)는 레이저 플럭스 및 다른 파라미터에 의해 좌우된다.
렌즈(14)의 초점을 타깃 표면(17)의 앞에 배치시키면 유리하게 빔의 초점 영역(24)을 레이저 플룸(18) 내에 배치시킬 수 있다. 빔(12)의 초점 영역(24)은 렌즈(14)의 광학 초점 직전 및 직후의 레이저 빔(12)의 영역으로 정의되고, 여기서 빔의 단면은 광학 초점에서 빔의 지름과 거의 동일하다. 빔(12)의 단면은 통상적으로 일반적인 원형 또는 타원형이다. 결과적으로, 레이저 빔은 최소 단면보다 크고, 따라서 최대 에너지 농도 보다는 작다. 타깃 재료는 레이저 펄스에 의해 증기화 및 제거되지만, 플룸 그 자체의 제거된 증기화물의 에너지는 다이아몬드 막의 형성을 가능케할 정도로 충분히 높지는 않다.
빔(14)의 초점 영역(24)을 타깃 표면(17)의 앞에 배치하면 다이아몬드 막이형성될 수 있도록 증기화물에 추가적인 에너지를 제공한다. 이 경우에, 이하 설명하는 바와 같이, 초점 영역(24)이 레이저 플룸(18)의 플라즈마 온도를 증가시키면 플룸 내의 증기화물은 보다 에너지를 많이 갖게 된다. 즉, 레이저 플룸(18) 내의 증기화물은 타깃 표면(17)을 타격하는 레이저 펄스에 의해 제공되는 초기 에너지를 갖는다. 이 에너지는 레이저 플룸과 렌즈(14)의 초점 영역과의 상호 작용에 의해 증가된다.
제거된 재료의 플룸 내에는 증기화물의 밀도가 "임계 밀도"인 영역이 존재한다. 본 명세서에서, "임계 밀도"는 플룸 내에 레이저 에너지의 효율적인 흡수를 가능케 하기에 충분한 증기화물의 밀도로 정의된다. 임계 밀도 n은 레이저 파장 λ(㎛)에 따라 달라지고, 식 n=1.1×1021/λ2에 의해 정량화될 수 있다. 증기화물에 의한 에너지 흡수는 레이저 플럭스가 1010W/㎠ 근처이거나 그 이상일 때에만 중요하게 된다.
임계 밀도의 영역에서 레이저 에너지의 입력은 4π의 고체각에서 확장하고 렌즈(14)의 광학 초점에 중심을 갖는 "충격파" 효과 또는 플라즈마 파를 생성할 것이다. 충격파의 중심, 즉 레이저의 초점 및 임계 밀도 영역에서의 증기화물은 레이저의 에너지를 흡수하고 보다 많은 에너지를 갖게 된다. 초점을 넘어서는 더 빠르고, 에너지를 많이 갖는 증기화물은 타깃 표면으로부터 멀리 떨어져 충격파의 전면에 의해 가속된다. 초점에 도달하지 못한 더 느리고, 에너지가 적은 입자들은 그들의 에너지를 증가시키지만 충격파의 후단에 의해 영향을 받고 타깃 표면을 향해 뒤로 밀려난다.
임계점에서의 레이저 빔의 플럭스는 바람직하게는 1010watt/㎠ 내지 1014watt/㎠의 값을 갖는다. 본 발명의 바람직한 실시예에서, 레이저 빔의 플럭스는 1011watt/㎠ 정도이다.
레이저 빔을 플룸의 임계 밀도에 포커스함으로써, 속도 필터로서 유효하게 작용하는 충격파가 생성된다. 임계 밀도 영역에 도달하거나 넘어설 충분한 에너지를 갖는 입자들은 그들의 에너지를 증가시키고 기판을 향해 가속되는 반면에, 낮은 에너지, 느린 증기화물은 타깃 표면을 향해 뒤로 밀려난다. 다이아몬드 막 생성을 위해, 기판을 타격하는 증기화물의 속도는 바람직하게는 3×106㎝/s 내지 9×106㎝/s 사이 이다. 바람직한 특정 속도값은 5×106㎝/s이다.
이 실시예의 동작의 한 예에서, 타깃 표면(17)의 레이저 플럭스는 1.5×109W/㎠였고, 타깃 표면(17) 상의 점의 반지름은 4.6×10-3㎝ 였다. 포커싱 렌즈(14)는 15cm의 초점 길이를 갖고 초점 영역의 중심점은 타깃 표면으로부터 0.46mm였다. 임계 밀도 영역에서의 증기화물의 밀도는 4×1021evaporants/cm3였고, 레이저 플럭스는 1011W/cm2 근처였다.
초점 영역의 길이(L)는 다음 식으로 계산될 수 있다.
L = 0.414 f2ㆍθ/D
여기서, f는 렌즈의 초점 길이이고;
θ는 빔의 발산이며;
D는 렌즈에서 빔의 지름이다.
단초점 바람직하게는 35cm 이하의 초점 거리 렌즈를 사용하면, 그래파이트의 증기화물에 대한 최적 레이저 빔 플럭스를 얻을 수 있고, 더 긴 초점 길이 렌즈와 비교할 때, 레이저 플룸(18)으로의 에너지를 갖는 입력의 효율성을 상승시키기 위해 렌즈(14)의 초점 영역(24)에서 훨씬 높은 전력 밀도를 제공할 수 있다.
기판(20) 상의 증가화물의 증착이 도3에 도시되어 있다. 전술한 바와 같이, 레이저 빔(12)은 타깃 표면(7) 앞의 짧은 거리에서 포커싱된다. 타깃(16)은 그 세로 방향 축 상에서 회전하는 그래파이트 실린더이다.
레이저 빔(12)과 타깃(17)의 상호 작용은 기판(20)으로 이동하는 증기화물 플룸(18)을 형성한다. 임의의 쉴드 또는 외부 힘의 영향이 없다면, 일정 범위의 증기화물이 기판(20) 상에 증착될 수 있으나, 본 발명의 다른 실시예들에서는 쉴드 또는 외부 힘을 고려할 수도 있다. 느린 이동, 즉 저 에너지 증기화물은 고 품질 박막의 생성에서 바람직하지 않은 더 무겁고 더 큰 입자인 반면에, 단일 원자 및 이온들은 상대적으로 빠르게 이동한다는 점이 주목된다.
전술한 속도 필터링 방법 외에, 기판(20) 상에 증착되는 증기화물의 종류를 제한하는 추가적인 방법은 타깃의 그 세로축 상에서 특히 고속으로 타깃(16)을 회전시키는 것이다. 이 회전은 타깃 표면(17) 상의 동일한 지점을 타격하는(크레이터 형성을 제거하는) 연속적인 레이저 펄스를 피할 뿐만 아니라, 중요한 속도 성분을 증기화물로 전송하는 역할도 한다. 제거된 입자의 속도 성분은 바람직하게는 타깃 표면(17)에 평행하다. 본 발명의 일 실시예에서, 타깃의 회전 속도는 104rev/min이다. 이 회전 속도에 의해 입자는 기판으로부터 편향되고 104cm/s 이하의 속도를 갖는다. 타깃의 회전 속도는 바람직하게는 2000 rev/min 이상이고, 보다 바람직하게는 5000 rev/min 이상이며, 최대 40,000 rev/min까지 될 수 있다.
타깃(16)의 회전 속도는 타깃 표면으로부터 기판까지의 거리와 일치하도록 조정될 수 있음이 이해될 것이다. 예를 들어, 기판이 타깃에 보다 가까우면, 회전 속도는 증가되어야 한다.
도3에 도시된 바와 같이, 속도 성분은 고속으로 이동하는 원자 및 이온 보다 저속도로 이동하는 입자에 더 큰 영향을 미친다. 빠른 증기화물의 이동 방향은 트레이스(26)로 표시된다. 즉, 이러한 증기화물의 방향은 실질적으로 속도의 평행 방향에 영향을 받지 않는다. 느린 증기화물의 트레이스(28)는 속도의 평행 성분의 영향을 명확하게 나타낸다. 이러한 느린 입자들은 그 이동 방향으로부터 편향되고 기판(20)으로부터 멀어지게 된다. 쉴드(30)는 선택적으로 원치않는 증기화물이 기판(20) 상으로 편향되지 않도록 하는 것을 돕기 위해 기판(20)의 한쪽에 배치될 수 있다.
당업자는 기판의 방향으로 이동하는 증기화물의 수가 감소되기 때문에, 기판 상에 증기화물의 증착 속도 또한 감소된다는 점을 이해할 것이다. 바람직한 증착 속도는 0.5 내지 25 Å/min의 범위이고, 보다 바람직하게는 2 내지 10 Å/min의 범위에 있으며, 일 실시예에서, 증착 속도는 5 Å/min이다. 통상적인 속도(예컨대, 0.8 내지 6Å/min)에 상대적으로 느린 이 증착 속도는 기판 상에 균일하고, 부드러운 재료 층을 형성하는데 일조하게 된다. 증착 속도는 펄스 반복 속도를 증가시킴으로써 증가될 수 있다.
바람직한 실시예를 사용하여, 실리콘 기판 상의 실질적으로 순수한 다이아몬드(즉, sp3결합 탄소) 박막을 쉽게 얻을 수 있다. 이 막은 sp2결합 입자 및 오염 입자가 없거나 거의 없게 된다.
본 출원인에 의해 형성된 박막은 합성 다이아몬드의 형성으로 증착된 막의 화학적 성질을 확인하기 위해 라만 현미 분광경(Raman microspectroscopy)로 검사되었다. 이러한 막들 중 하나의 라만 스펙트럼이 도4에 나타나 있다.
그래파이트의 라만 세기는 다이아몬드(785nm 파장을 사용)에 대해 측정된 라만 강도의 50배 이상이기 때문에, 라만 스펙트럼은 이 막 상의 그래파이트의 존재를 검출하는데 매우 효과적인 수단이다. 여기에 보고된 스펙트럼에 있어서, 기판은 수정 및 Si(100) 웨이퍼였다.
sp3진동 모드는 1100cm-1에 중심을 둔 넓은 범위에 걸쳐 확장하는 것으로 확인된 반면에, sp2위치는 1600cm-1이상의 진동 주파수를 나타내었다. 도4의 스펙트럼에 대해서는, 탄소의 그래파이트화가 표시되지 않았다. 단일 보석인 다이아몬드 결정의 1333cm-1에 중심을 둔 독특한 강한 라만 피크는 관측되지 않았는데, 그 이유는 관측될 막 상의 다이아먼드가 나노미터 크기였기 때문이다. 위의 독특한 피크가 관측되지 않은 두번째 이유는 막의 두께가 마이크로프로브의 두께 보다 적어도 5배 이상 얇기 때문이었다.
AFM(Atomic force microscopy)는 동일 샘플의 표면 형태를 관측하는 데에도 사용되었다. 실리콘 기판이 소입자, 다결정 연속 막에 의해 커버되었다는 점이 관측되었다. 샘플의 표면 상에서 발견된 가장 높은 결정도(crystalline)는 70nm의 높이를 가졌다. 200nm의 두께를 갖는 막에 대해서는 평균 15nm의 표면 거칠기를 얻었다. AFM은 또한 막의 전기 전도성을 검사하는 데도 사용되었다. 전기 전류의 AFM 이미지에 따라, 막은 완전한 비전도성이 되는 것으로 확인되었다.
당업자는 전술한 방법이 다이아몬드 박막의 생성에만 제한되는 것이 아니고 레이저 제거 및 증착 기술에 의한 다른 고 품질 박막의 생성에도 적용될 수 있음을 이해할 것이다. 예를 들어, 전술한 실시예에서, 본 발명의 방법이 진공 내에서 수행되는 것으로 설명되었지만, 본 발명의 방법은 질소 막의 생성을 위해서는 질소 대기 내에서도 수행될 수 있고 다양한 종류의 하나 또는 2개 이상의 둘러싸거나 유도된 가스의 조합의 존재 하에 수행될 수도 있다. 또한, 기판으로서 플라스틱, 유리, 수정 및 금속 등을 포함하는 다른 재료도 사용될 수 있음이 이해될 것이다.
전술한 본 발명의 실시예가 세로축을 중심으로 회전하는 실린더 형, 균질의 그래파이트 타깃을 사용하였으나, 바람직한 성분을 갖는 박막을 생성하기 위해 다른 형태 및 다른 재료의 타깃도 본 발명의 방법에 사용될 수 있다. 예컨대, 타깃은 완전한 하나의 재료 또는 재료의 합성으로 구성된 직사각형의 슬랩일 수 있다.합성 타깃은 그래파이트, 구리 및 니켈 층들을 가질 수 있고, 실린더형 타깃의 경우에, 타깃은 서로 다른 재료들로 세그먼트화 될 수 있다.
타깃은 다수의 재료들로 구성되고, 레이저 빔은 공정의 각 재료로부터 증기화물 플룸을 생성하는 각 물질의 각 표면을 통해 스캐닝될 수 있다. 마찬가지로, 레이저 빔은 정적으로 고정되어 있는 동안, 타깃이 스캐닝된다.
당업자는 전술한 본 발명의 설명이 단일 레이저의 사용에 관한 것이었지만, 본 발명의 방법은 2개 이상의 레이저 또는 다수의 빔 성분으로 분할된 하나의 레이저를 사용하여 수행될 수 있음을 이해할 것이다. 2개의 레이저 빔이 사용되는 경우에, 하나의 레이저 범은 타깃 표면으로부터 재료를 제거하는데 사용되고, 나머지 레이저는 전술한 바와 같이 플룸 내에서 포커싱을 수행하고, 플룸 내의 증기화물에 에너지를 가하는데 사용될 수 있을 것이다.
다수 성분의 타깃이 사용되면, 다수의 레이저 빔도 사용될 수 있고, 이때 각 레이저 빔들은 각 재료 표면을 향하게 된다. 다수 성분 타깃 상에 다수의 레이저 빔이 사용되는 실시예에서, 각 레이저 빔의 레이저 플럭스는 타깃의 각 성분에 적합하도록 선택된다.
명세서에서 설명되고 정의된 본 발명이 본문 또는 도면에서 명백하거나 언급된 독특한 특징의 하나 또는 그 이상의 모든 선택 결합에까지 확장된다는 점이 이해될 것이다. 상기 다른 결합 모두 본 발명의 다양한 실시예를 구성한다.

Claims (30)

  1. 기판 상에 박막을 증착하는 방법으로서,
    타깃 표면의 레이저 제거에 의해 타깃 표면으로부터 멀어지는 이동 방향으로 확산되는 증기화물 플룸(a plume of evaporants))을 생성하는 단계;
    플룸 내의 증기화물이 기판 상에 배치되도록 플룸의 이동 방향에 기판을 배치하는 단계를 포함하고,
    레이저 빔이 포커싱에 기인하는 빔의 최소 단면을 배치하기 위해, 기판 표면 앞 유한한 거리에 포커싱되고, 이에 의해 증가된 에너지를 플룸 내의 증기화물로 전달하는 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 타깃 표면의 상기 레이저 제거는 상기 레이저 빔에 의해 영향을 받는 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 플룸은 임계 밀도 영역을 포함하고, 상기 레이저 빔은 상기 임계 밀도 영역 내에 포커싱 되는 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  4. 제3항에 있어서, 상기 플룸 내에 충격파가 생성되는 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  5. 제3항 또는 제4항에 있어서, 소정의 시간 후에 상기 임계 밀도 영역을 넘어 이동한 플룸 내의 증기화물은 기판으로 향하는 상기 충격파에 의해 가속되고, 소정의 시간 후에 상기 임계 밀도 영역을 넘어서 이동하지 않은 플룸 내의 증기화물은 타깃 표면으로 향하는 충격파에 의해 가속되는 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 레이저 빔의 최소 단면은 레이저 빔의 초점 영역 전체를 실질적으로 포함하는 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  7. 제1항에 있어서, 상기 레이저 빔은 제2 레이저 빔이고 상기 레이저 제거는 제1 레이저 빔에 의해 영향을 받는 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 플룸 내에서 느린 속도로 이동하는 증기화물이 이동 방향으로 부터 편향되어 상기 기판 상에 증착되지 못하도록 하는 소정의 속도 성분을 상기 증기화물로 전달하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  9. 제8항에 있어서, 상기 소정의 속도 성분은 타깃의 이동에 의해 전달되는 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  10. 제9항에 있어서, 상기 타깃은 실린더형 타깃이고 상기 타깃의 이동은 실린더형 타깃의 고속 회전과 관련된 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  11. 제8항 내지 제10항에 있어서, 상기 소정의 속도 성분은 상기 타깃 표면에 실질적으로 평행한 방향인 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  12. 기판 상의 박막을 증착하는 방법으로서,
    타깃 표면의 레이저 제거에 의해 플룸 내에 일정 범위의 속도를 갖고, 타깃 표면으로부터 멀어지는 이동 방향으로 확산하는 증기화물 플룸을 형성하는 단계;
    레이저 빔이 포커싱에 기인하는 빔의 최소 단면을 배치하기 위해, 기판 표면 앞 유한한 거리에 포커싱하여, 이에 의해 증가된 에너지를 플룸 내의 증기화물로 전달하는 단계;
    상기 기판을 상기 플룸의 이동 방향에 배치하는 단계; 및
    소정의 속도 성분을 상기 증기화물로 전달하는 단계를 포함하고,
    상기 기판은 플룸 내에서 느린 속도로 이동하는 증기화물이 상기 속도 성분에 의해 이동 방향으로부터 편향되어 상기 기판에 증착되지 못하도록 상기 타깃 표면으로부터 소정의 거리에 배치되는 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  13. 제12항에 있어서, 상기 타깃 표면의 레이저 제거는 상기 레이저 빔에 영향을 받는 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  14. 제12항 또는 제13항에 있어서, 상기 플룸은 임계 밀도 영역을 포함하고, 상기 제2 레이저 빔은 상기 임계 밀도 영역 내에 포커싱되는 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  15. 제14항에 있어서, 상기 플룸 내에 충격파가 생성되는 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  16. 제14항 또는 제15항에 있어서, 소정의 시간 후에 상기 임계 밀도 영역을 넘어서 이동한 플룸 내의 증기화물은 상기 기판으로 향하는 충격파에 의해 가속되고, 소정의 시간 후에 상기 임계 밀도 영역을 넘어서 이동하지 못한 플룸 내의 증기화물은 상기 타깃 표면을 향하는 충격파에 의해 가속되는 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  17. 제12항에 있어서, 상기 레이저 빔은 제2 레이저 빔이고 상기 레이저 제거는 제1 레이저 빔에 영향을 받는 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  18. 제12항 내지 제17항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 속도 성분은 상기 타깃의 이동에 의해 전달되는 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  19. 제18항에 있어서, 상기 타깃은 실린더형 타깃이고 상기 타깃의 이동은 상기 실린더형 타깃의 고속 회전과 관련되는 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  20. 제18항 또는 제19항에 있어서, 상기 속도 성분은 상기 타깃 표면에 실질적으로 평행한 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  21. 기판 상에 박막을 증착하는 방법으로서,
    타깃의 레이저 제거에 의해 플룸 내에 일정 범위의 속도를 갖고, 상기 타깃 기판으로부터 멀어지는 이동 방향으로 확산되는 증기화물 플룸을 형성하는 단계;
    기판을 상기 플룸의 이동 방향에 배치하는 단계; 및
    소정의 속도 성분을 상기 증기화물에 전달하는 단계를 포함하고,
    상기 기판은, 플룸 내의 느린 속도로 이동하는 증기화물이 상기 소정의 속도 성분에 의해 이동 방향으로부터 편향되어 상기 기판 상에 증착되지 못하도록 타깃 표면으로부터 소정의 거리를 두고 배치된 것을 특징으로 하는 박막 증착 방법.
  22. 타깃의 레이저 제거에 의해 증착 플룸을 형성함으로써 기판 상에 박막을 형성하는 방법으로서,
    상기 플룸의 최고 밀도 영역에서의 레이저 빔 플럭스는, 상기 증가화물이 기판 상에 증착되기에 충분한 에너지를 얻기 위해, 증기화물에 의해 효과적으로 에너지를 흡수하도록 조정되고, 상기 기판은 소정의 범위 밖의 에너지 레벨을 갖는 증기화물은 기판 상에 증착되지 않도록 배치되는 것을 특징으로 하는 박막 형성 방법.
  23. 제22항에 있어서, 상기 레이저 빔은 플룸 내의 최고 밀도 영역에 포커싱되는 것을 특징으로 하는 박막 형성 방법.
  24. 제1항 내지 제23항 중 어느 한 항의 방법에 따라 박막이 증착된 것을 특징으로 하는 기판.
  25. 제24항에 있어서, 상기 박막은 다이아몬드 막인 것을 특징으로 하는 기판.
  26. 제1항 내지 제23항 중 어느 한 항에 따른 방법에 의해 생성된 것을 특징으로 하는 다이아몬드 막.
  27. 기판 상에 박막을 증착하는 장치로서,
    타깃 재료;
    상기 타깃 재료로부터 재료를 레이저 제거하여 제거된 재료의 플룸을 형성하며, 상기 타깃 재료로 향하는 레이저 수단;
    박막이 상기 기판 상에 증착되도록 상기 플룸의 이동 방향에 배치된 기판 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 박막 증착 장치.
  28. 제27항에 있어서, 상기 플룸 내에 레이저 빔을 포커싱하는 수단을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 박막 증착 장치.
  29. 제27항 또는 제28항에 있어서, 상기 증기화물에 속도 성분을 전달하는 수단을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 박막 증착 장치.
  30. 제29항에 있어서, 상기 속도 성분을 전달하는 수단은 타깃을 회전시키는 수단을 포함하는 것을 특징으로 하는 박막 증착 장치.
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