KR101827135B1 - 리튬 이차 전지용 전극, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지 - Google Patents

리튬 이차 전지용 전극, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 리튬 이차 전지용 전극, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지에 관한 것으로, 상기 리튬 이차 전지용 전극은 리튬 금속 매트릭스층; 및 상기 리튬 금속 매트릭스층에 함침된 망상 지지체를 포함한다.

Description

리튬 이차 전지용 전극, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지{Electrode for lithium secondary battery, manufacturing method thereof and lithium secondary battery comprising the same}
본 발명은 리튬 이차 전지용 전극, 상기 전극의 제조방법 및 상기 전극을 포함하는 리튬 이차 전지에 관한 것이다.
최근 환경보호와 공해문제가 심각해짐에 따라 이의 해결을 위해 대체에너지 개발에 대한 연구가 활발하게 이루어지고 있다. 이러한 대체에너지 개발의 한 분야로 전지시스템 개발을 들 수 있으며, 그 중에서도 리튬 이차 전지의 특성을 개선하고자 하는 것이 주를 이루고 있다.
상기 리튬 이차 전지의 음극은 주로 흑연을 사용하여 제조하였으나, 중량(g)당 372 mAh/g 정도의 낮은 이온 용량으로 인해 리튬 이차 전지의 특성을 개선하는데 한계가 있었다. 이에 따라, 최근에는 4,000 mAh/g 정도의 이온 용량을 나타내는 실리콘과, 3,860 mAh/g 정도의 이온 용량을 나타내는 리튬 금속을 사용하여 음극을 제조하기 위한 연구가 지속적으로 이루어지고 있다.
상기 리튬 금속으로 음극을 제조할 경우 고용량의 리튬 이차 전지를 구현할 수 있으나, 리튬 이차 전지의 충/방전이 반복적으로 이루어지는 과정에서 리튬의 불균일한 탈/흡착으로 인해 음극 표면에 침상 구조(덴드라이트)의 리튬이 형성되며, 이러한 침상 구조의 리튬이 지속적으로 성장할 경우 전지 내부의 분리막을 뚫고 양극에 닿게 되어 내부 쇼트, 전지 폭발 등이 유발되는 문제점이 있었다.
이러한 문제점을 개선하기 위해 리튬 금속으로 이루어진 음극의 표면적을 넓혀 침상 구조의 리튬 형성을 억제하고자 하는 시도가 다양하게 이루어지고 있으나, 여전히 만족할 만한 수준을 나타내지 못하고 있다.
대한민국 공개특허공보 제2016-0041524호
본 발명은 상기한 문제점을 해결하기 위해, 리튬 이차 전지의 특성을 향상시킬 수 있는 리튬 이차 전지용 전극을 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 본 발명은 상기 리튬 이차 전지용 전극의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
또, 본 발명은 상기 리튬 이차 전지용 전극을 포함하는 리튬 이차 전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기한 목적을 달성하기 위해 본 발명은, 리튬 금속 매트릭스층; 및 상기 리튬 금속 매트릭스층에 함침된 망상 지지체를 포함하고, 상기 망상 지지체의 공극율이 90 내지 98 %인 리튬 이차 전지용 전극을 제공한다.
또한, 본 발명은, a) 망상 지지체에 리튬 금속 포일을 올려놓는 단계; b) 비활성 기체 존재 하에 상기 리튬 금속 포일을 열처리하는 단계; 및 c) 상기 열처리 후 냉각하여 상기 망상 지지체가 함침된 리튬 금속 매트릭스층을 형성하는 단계를 포함하는 리튬 이차 전지용 전극의 제조방법을 제공한다.
또, 본 발명은, 양극; 음극; 및 전해액을 포함하고, 상기 음극이 상기 전극으로 이루어진 리튬 이차 전지를 제공한다.
본 발명은 공극율, 밀도, 공극수, 두께 등이 최적 설계된 망상 지지체를 이용하여 리튬 금속을 포함하는 전극을 제조하기 때문에 리튬 금속의 반응표면적이 넓은 전극을 얻을 수 있으며, 이를 리튬 이차 전지에 적용함에 따라 고용량, 장수명 등의 특성을 갖는 리튬 이차 전지를 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 리튬 이차 전지용 전극의 제조방법을 설명하기 위한 참고도이다.
이하 본 발명을 설명한다.
본 발명은 리튬 금속을 이용하여 제조된 리튬 이차 전지용 전극에 관한 것으로, 단순히 공극을 가지는 지지체를 사용하여 전극을 제조한 종래의 기술과 달리 리튬 금속의 반응표면적을 극대화시키기 위해 망상 지지체의 구조를 최적 설계한 것이 특징이다. 이러한 본 발명을 구체적으로 설명하면 다음과 같다.
1. 리튬 이차 전지용 전극
본 발명의 리튬 이차 전지용 전극(이하, '전극'이라 함)은 리튬 금속 매트릭스층과 망상 지지체를 포함한다.
본 발명의 전극에 포함되는 리튬 금속 매트릭스층은 리튬 금속으로 이루어진 활물질층이다.
본 발명의 전극에 포함되는 망상 지지체는 상기 리튬 금속 매트릭스층에 일부 또는 전부 함침된다. 이러한 망상 지지체는 공극율이 90 내지 98 %로, 이로 인해 리튬 금속이 망상 지지체의 표면 및 내부에 고르게 분포되어 리튬 금속의 반응표면적을 극대화시킬 수 있다. 상기 공극율은 망상 지지체가 리튬 금속 매트릭스층에 함침되기 전에 가지는 공극율을 의미한다. 또한 망상 지지체의 공극율 수치는 망상 지지체 전체 부피(a)에서 공극(비어있는 공간)이 차지하는 부피(b)의 비율(b/a×100)에 의해 얻어진 값이다.
이러한 망상 지지체는 리튬 금속의 반응표면적 및 전극의 내구성을 고려할 때, 밀도가 0.15 내지 0.45 g/㎠인 것이 바람직하다.
또한, 망상 지지체는 리튬 금속이 고르게 분포될 수 있도록 공극수(number of pores)가 5 내지 120 ppi인 것이 바람직하다.
또, 망상 지지체는 전극의 내구성을 고려할 때, 두께가 0.1 내지 30 ㎜인 것이 바람직하다.
이러한 망상 지지체는 전극의 집전체 역할을 하는 것으로, 전극의 작동전위에서 리튬 이온과 반응하지 않으며, 산화환원반응에 참여하지 않는 물질로 이루어지는 것이 바람직하다. 구체적으로, 망상 지지체는 구리, 니켈 및 스테인레스 강으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 성분인 것이 바람직하다.
이와 같은 본 발명의 전극은 최적 구조로 설계된 망상 지지체가 리튬 금속에 함침되어 있어, 리튬 금속의 반응표면적이 극대화되기 때문에 이를 리튬 이차 전지에 적용할 경우, 리튬 이차 전지의 용량, 수명 등을 향상시킬 수 있다. 또한, 본 발명의 전극은 망상 지지체의 표면 및/또는 내부에 리튬 금속이 침투되어 있기 때문에 기계적 강도가 우수하다.
2. 전극의 제조방법
본 발명은 상기 전극의 제조방법을 제공하는데, 이에 대해 도 1을 참조하여 구체적으로 설명하면 다음과 같다.
a) 리튬 금속 포일 배치
먼저, 망상 지지체(20)에 리튬 금속 포일(10)을 올려놓는다. 이때, 망상 지지체(20)는 리튬 금속이 망상 지지체(20)에 고르게 분포되어 리튬 금속의 반응표면적이 극대화되도록 공극율이 90 내지 98 %이고, 밀도가 0.15 내지 0.45 g/㎠이며, 공극수(number of pores)가 5 내지 120 ppi이고, 두께가 0.1 내지 30 ㎜인 것이 바람직하다.
b) 열처리
비활성 기체 존재 하에 망상 지지체(20)에 올려놓은 리튬 금속 포일(10)을 열처리한다. 이때, 열처리 조건은 특별히 한정되지 않으나, 리튬 금속 포일(10)이 용융될 수 있도록 열처리 온도는 180 ℃ 이상이되, 망상 지지체(20)가 용융되지 않도록 온도를 조절하는 것이 바람직하다.
또한, 비활성 기체는 특별히 한정되지 않으나, 헬륨, 아르곤 및 질소로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것이 바람직하다.
한편, 열처리 과정에서 리튬 금속이 망상 지지체(20)에 잘 스며들 수 있도록 리튬 금속 포일(10)을 가압하는 단계를 더 거칠 수 있다. 이때, 리튬 금속 포일(10)을 가압하는 압력은 특별히 한정되지 않으나, 망상 지지체(20)가 변형되지 않는 정도인 것이 바람직하다.
c) 리튬 금속 매트릭스층 형성
상기 열처리 후 냉각하여 망상 지지체(20)가 일부 또는 전부 함침된 리튬 금속 매트릭스층을 형성한다.
이와 같이 본 발명은 공극율, 공극수, 밀도, 두께 등이 최적 설계된 망상 지지체(20) 상에 리튬 금속 포일(10)을 올려놓고 가열 및/또는 가압하는 간단한 과정을 거쳐 전극을 제조하기 때문에 리튬 금속의 반응표면적이 극대화된 전극을 용이하게 제조할 수 있다.
3. 리튬 이차 전지
본 발명은 상기 전극을 포함하는 리튬 이차 전지를 제공한다. 구체적으로 본 발명의 리튬 이차 전지는 양극, 음극 및 전해액을 포함하되, 상기 음극으로 상기에서 설명한 전극이 적용된다.
이러한 본 발명의 리튬 이차 전지는 리튬 금속의 반응표면적이 극대화된 전극을 음극에 적용하기 때문에 리튬 이차 전지의 충/방전이 반복되는 과정에서 음극의 표면에 형성된 침상 구조의 리튬 성장이 최소화되어 용량 및 수명이 우수하다.
한편, 본 발명의 리튬 이차 전지에 포함되는 양극은 당 업계에 공지된 물질 및 제조방법으로 제조된 것이라면 특별히 한정되지 않는다. 구체적으로 양극은 LiCoO2, LiMn2O4, LiFePO4, Li(NixCoyMnz)O2(x+y+z=1) 등의 양극 활물질을 도전제 및 바인더와 혼합하여 슬러리를 제조한 후 이를 집전체에 도포하는 방법으로 제조할 수 있다.
또한, 본 발명의 리튬 이차 전지에 포함되는 전해액은 당 업계에 공지된 것이라면 특별히 한정되지 않으나, 프로필렌카보네이트(PC), 에틸렌카보네이트(EC), 디메틸카보네이트(DMC), 디에틸카보네이트(DEC), 에틸메틸카보네이트(EMC), 부틸렌카보네이트, 벤조니트릴, 아세토니트릴, 테트라히드로퓨란, 2-메틸 테트라히드로퓨란, 디옥솔란, 4-메틸디옥솔란, N,N-디메틸포름아미드, 디메틸아세토아미드, 디메틸설폭사이드, 디옥산, 1,2-디메톡시에탄, 설포란, 디클로로에탄, 클로로벤젠, 니트로벤젠, 디에틸 카보네이트, 메틸프로필카보네이트, 메틸이소프로필카보네이트, 에틸부틸카보네이트, 디프로필카보네이트, 디이소프로필카보네이트, 디부틸카보네이트, 디에틸렌글리콜, 또는 디메틸에테르 등의 유기 용매; 또는 폴리에틸렌옥사이드, 폴리프로필렌옥사이드, 폴리에틸렌이민 등의 고분자 막을 상기 유기 용매에 함침시켜 겔 형태로 제조한 것을 사용할 수 있다.
이외에 본 발명의 리튬 이차 전지는 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP) 등의 폴리올레핀계 분리막을 포함할 수 있다.
이하 본 발명을 실시예를 통하여 상세히 설명하면 다음과 같다. 단, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명이 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
[ 실시예 1]
1) 음극 제조
밀도 0.42 g/㎠, 두께 1 ㎜, 면적 250×250 ㎟인 망상 지지체(동진메탈텍)에 두께 0.5 ㎜인 리튬 금속 포일을 올려놓고, Ar 존재 하에 190 ℃로 열처리하였다. 열처리 완료 후, 리튬 금속 포일이 스며든 망상 지지체를 상온에서 냉각하여 음극을 제조하였다.
2) 양극 제조
양극 활물질인 Li(NixCoyMnz)O2(x+y+z=1)와, 바인더인 폴리비닐리덴플로라이드(PVdF)와, 도전제인 Carbon Black 및 graphite의 혼합물을 93:3:4로 혼합하여 양극 슬러리를 제조하였다. 다음, 제조된 양극 슬러리를 집전체인 알루미늄(Al) 호일에 도포하여 양극을 제조하였다.
3) 리튬 이차 전지 제조
제조된 음극 및 양극을 이용하여 당 업계에 공지된 방법으로 코인형 리튬 이차 전지를 제조하였다. 이때, 폴리에틸렌(PE)/폴리프로필렌(PP)으로 이루어진 필름을 분리막으로, LiPF6를 EC/EMC/DEC의 혼합 용매(3:4:3의 부피비)에 용해시킨 LiPF6 1M 용액을 전해액으로 사용하였다.
10: 리튬 금속 포일
20: 망상 지지체

Claims (14)

  1. 삭제
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 삭제
  6. a) 망상 지지체에 리튬 금속 포일을 올려놓는 단계;
    b) 비활성 기체 존재 하에 상기 리튬 금속 포일을 열처리하는 단계; 및
    c) 상기 열처리 후 냉각하여 상기 망상 지지체가 함침된 리튬 금속 매트릭스층을 형성하는 단계를 포함하는 리튬 이차 전지용 전극의 제조방법.
  7. 청구항 6에 있어서,
    상기 a) 단계에서 망상 지지체의 공극율이 90 내지 98 %인 리튬 이차 전지용 전극의 제조방법.
  8. 청구항 6에 있어서,
    상기 a) 단계에서 망상 지지체의 밀도가 0.15 내지 0.45 g/㎠인 리튬 이차 전지용 전극의 제조방법.
  9. 청구항 6에 있어서,
    상기 a) 단계에서 망상 지지체의 공극수(number of pores)가 5 내지 120 ppi인 리튬 이차 전지용 전극의 제조방법.
  10. 청구항 6에 있어서,
    상기 a) 단계에서 망상 지지체의 두께가 0.1 내지 30 ㎜인 리튬 이차 전지용 전극의 제조방법.
  11. 청구항 6에 있어서,
    상기 망상 지지체가 구리, 니켈 및 스테인레스 강으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 리튬 이차 전지용 전극의 제조방법.
  12. 청구항 6에 있어서,
    상기 b) 단계의 비활성 기체가 헬륨, 아르곤 및 질소로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 리튬 이차 전지용 전극의 제조방법.
  13. 청구항 6에 있어서,
    상기 b) 단계는 상기 리튬 금속 포일을 가압하는 단계를 더 포함하는 리튬 이차 전지용 전극의 제조방법.
  14. 삭제
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