KR100845203B1 - 허니컴 필터 - Google Patents

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KR100845203B1
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다카시 미즈타니
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니뽄 가이시 가부시키가이샤
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Abstract

허니컴 필터(1)는 중심축(21)의 방향으로 연장되는 복수의 셀을 분리 형성하는 격벽과, 이 격벽에 담지된 촉매를 포함한다. 중심축(21)을 포함하고 외주(22)를 제외한 중앙부에서, 중심축의 방향으로 일단부(12; 출구측 단부)로부터 중심축의 방향으로 길이의 적어도 1/2까지 연장되는 영역(4; 중앙의 비담지부)이 촉매 비담지 영역이고, 출구측 단부 부분(12)으로부터 중심축의 방향으로 중앙의 비담지부(4)의 길이의 2/3 이하까지 연장되는 영역(5; 외주의 비담지부)이 촉매 비담지 영역이며, 전체 영역으로부터 중앙의 비담지부(4)와 외주의 비담지부(5)를 제외한 부분이 촉매 담지부이다. 허니컴 필터는 촉매의 열화, 균열의 발생, 녹아내림을 방지할 수 있고, 재생 효율을 상승시킬 수 있다.

Description

허니컴 필터{HONEYCOMB FILTER}
도 1은 본 발명의 허니컴 필터의 실시예를 개략적으로 도시하는 도면으로, 도 1a는 중심축이 있는 평면을 따라 취한 단면도이고, 도 1b는 도 1a의 X-X'를 따라 취한 단면도이다.
도 2는 본 발명의 허니컴 필터의 다른 실시예를 개략적으로 도시하는 도면으로, 도 2a는 중심축이 있는 평면을 따라 취한 단면도이고, 도 2b는 도 2a의 Y-Y'를 따라 취한 단면도이다.
도 3a는 예 2의 허니컴 필터를 개략적으로 도시하는 단면도이고, 도 3b는 도 3a의 X-X'를 따라 취한 단면도이다.
도 4a는 예 3의 허니컴 필터를 개략적으로 도시하는 단면도이고, 도 4b는 도 4a의 Y-Y'를 따라 취한 단면도이다.
도 5a는 비교예 2의 허니컴 필터를 개략적으로 도시하는 단면도이고, 도 5b는 도 5a의 z-z'를 따라 취한 단면도이다.
도 6a는 예 및 비교예의 각 허니컴 필터에 열전대가 삽입되어 있는 위치를 개략적으로 도시하는 단면도이고, 도 6b는 도 6a의 w-w'를 따라 취한 단면도이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
1 : 허니컴 필터
2 : 중앙부
3 : 외주부
4 : 중앙 비담지부
5 : 외주의 비담지부
21 : 중심축
22 : 외주
본 발명은 허니컴 필터에 관한 것이다. 보다 구체적으로 말하면, 본 발명은 촉매의 열화, 균열의 발생 및 허니컴 필터의 재생 시의 녹아내림을 방지할 수 있고, 재생 효율을 상승시킬 수 있는 허니컴 필터에 관한 것이다.
차량의 배기 가스, 폐기물의 소각 시에 발생하는 소각장의 배기 가스 등에 포함된 먼지 및 다른 입자상 물질을 포집하기 위하여 세라믹 허니컴 필터가 사용되고 있다. 특히 내연기관으로부터 배출된 그을음(soot)과 같은 입자상 물질(이하에서는 "PM"으로도 지칭함)을 효율적으로 제거하기 위하여 디젤 미립자 필터(이하에서는 "DPF"라 칭함)가 사용되고 있다.
포집된 PM을 제거하지 않으면 결국에는 DPF가 막히기 되므로, 필터를 재생할 필요가 있다. 일반적으로 DPF를 가열하여 PM을 연소시킴으로써 필터의 재생을 실시할 수 있다. 예컨대, 디젤 엔진의 고온 배기 가스를 이용하여 PM을 효율적으로 연소시키기 위하여 DPF에 촉매를 담지하는 방법이 있다. 따라서 촉매가 담지된 DPF에 의해 포집한 PM을 배기 가스를 이용한 연소에 의해 제거하는 경우에는, 촉매의 열화, 격벽에서의 균열 발생, 그리고 배기 가스가 DPF를 유출하는 단부 부분(출구측 단부 부분) 근처에서 격벽이 녹아 버리는 문제가 발생한다.
DPF에 촉매를 담지한 경우에, 촉매는 일반적으로 전체 격벽에 담지된다. 이로 인하여 전체 DPF에 걸쳐서 PM을 효율적으로 연소할 수 있다. 그러나, 이 경우에는 DPF의 배기 가스 입구측의 단부 부분(입구측 단부 부분)으로부터 DPF의 배기 가스 출구측의 단부 부분(출구측 단부 부분)을 향하여 온도 상승이 초래된다. DPF의 출구측 단부 부분 근처에서의 온도가 과도하게 높게 되면, 전술한 촉매의 열화, 격벽에서의 균열 발생 등이 초래된다.
이러한 문제를 극복하기 위하여, 담지되는 촉매의 양을 줄임으로써 또는 출구측 단부 부분 근처에 촉매를 담지하지 않음으로써 필터의 출구측 단부 부분 근처에서의 촉매 열화 문제를 해소하는 방법이 제안되었다(JP-A-2003-154223 참조).
이러한 종래의 기술에 의해, 필터의 출구측 단부 부분 근처에서의 촉매 열화 문제는 해소되었다. 그러나 이러한 종래 기술은 재생을 반복할 때에 재생 효율이 충분하지 않다는 문제가 존재한다.
본 발명은 전술한 문제를 고려하여 안출된 것으로, 촉매의 열화, 균열의 발생, 녹아내림을 방지할 수 있고, 재생 효율을 상승시킬 수 있는 허니컴 필터를 제공하는 것을 목적으로 한다.
전술한 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에 따른 이하의 허니컴 필터가 제공된다.
[1] 중심축의 방향으로 연장되는 복수의 셀을 분리 형성하는 격벽과, 상기 격벽에 담지된 촉매를 포함하는 허니컴 필터로서, 중심축을 포함하고 외주를 제외한 중앙부에서, 중심축의 방향으로 일단부(출구측 단부)로부터 중심축의 방향으로 길이의 적어도 1/2까지 연장되는 영역(중앙의 비담지부)이 촉매 비담지 영역이고, 전체 영역에서 중앙부를 제외한 외주측의 영역(외주부)에서, 출구측 단부 부분으로부터 중심축의 방향으로 중앙의 비담지부의 평균 길이의 2/3 이하까지 연장되는 영역(외주의 비담지부)이 촉매 비담지 영역이며, 전체 영역으로부터 중앙의 비담지부와 외주의 비담지부를 제외한 부분이 촉매 담지부인 것인 허니컴 필터.
[2] 상기 [1]에 있어서, 상기 중앙부는 중앙부의 중심축에 수직인 단면의 반경이 중심으로부터 외주까지의 거리의 1/2인 원통 형상인 것인 허니컴 필터.
[3] 상기 [1]에 있어서, 상기 중앙부는 중심축에 수직인 정방형 단면을 갖는 각주 형상이고, 이 정방형 단면의 한 변은 중심으로부터 외주까지의 거리의 1/2인 것인 허니컴 필터.
[4] 상기 [1]에 있어서, 상기 허니컴 필터는 외주를 구성하는 세그먼트와 외주를 구성하지 않는 세그먼트(중앙 세그먼트)를 포함한 복수의 세그먼트를 구비하며, 상기 중앙부는 상기 중앙 세그먼트에 의해 구성되는 것인 허니컴 필터.
[5] 상기 [1] 내지 [4] 중 어느 하나에 있어서, 촉매 비담지 영역에 담지된 촉매의 양은 0 g/ℓ인 것인 허니컴 필터.
허니컴 필터의 중앙부에 있어서 출구측 단부 부분으로부터 소정의 범위가 촉매 비담지 영역(중앙 비담지부)으로 제조되고, 둘레부의 출구측 단부 부분으로부터 소정의 범위(중앙 비담지부의 평균 길이의 2/3 이하의 영역)가 촉매 비담지 영역(외주의 비담지부)으로 제조되며, 나머지 범위가 촉매 담지 영역으로 제조되므로, 촉매 비담지 영역에 포집된 PM의 연소는 촉매 담지 영역에서의 연소에 비하여 느리다. 따라서 단위 시간당의 열 발생량이 감소하여, 온도 상승을 억제할 수 있다. 또한, 외주의 비담지부의 길이가 중앙 비담지부의 길이의 2/3 이하로 짧게 제조되기 때문에, 출구측 단부 부분 근처의 외주부에서 잔여 PM의 연소가 감소하여, 재생 효율의 저하를 억제할 수 있다. 이로 인하여, 촉매의 열화, 격벽에서의 균열 발생, 출구측 단부 부분 근처에서 격벽의 녹아내림을 방지할 수 있고, 허니컴 필터를 재생할 때의 재생 효율을 상승시킬 수 있다.
이하에서는 본 발명을 실시하기 위한 최선의 양태(이하에서는 "실시예"로 지칭함)를 구체적으로 설명하기로 한다. 그러나 본 발명이 절대 이하의 실시예로 한정되는 것은 아니며, 당업자가 알고 있는 지식을 기초로 하여 상기 실시예의 구조를 적절하게 변형하거나, 개선할 수 있다는 것을 이해해야 한다.
도 1a는 중심축이 있는 평면을 따라 취한 본 발명의 허니컴 필터의 실시예의 단면도이다. 도 1b는 도 1a의 X-X'를 따라 취한 단면도이다. 즉, X-X'를 따른 단면도는 허니컴 필터의 축방향에 수직인 단면을 나타내는 도면이다. 본 실시예의 허니컴 필터에 있어서는, 축방향(A)으로 연장되는 복수의 셀을 분리 형성하는 격벽 을 구비하는 허니컴 구조의 격벽에 촉매가 담지되어 있고, 격벽을 둘러싸도록 외주벽이 추가로 배치되어 있다. 도 1a 및 도 1b에 도시된 바와 같이, 본 실시예의 허니컴 필터(1)에 있어서는, 중심축(21)을 포함하고 외주(22)를 제외한 중앙부(2)에서, 중심축(21)의 방향으로 일단부(12; 출구측 단부 부분)로부터 중심축(21)의 방향으로 길이의 적어도 1/2까지의 영역(4; 중앙 비담지부)이 촉매 비담지 영역이고, 허니컴 필터(1)의 전체 영역에서 중앙부(2)를 제외한 외주측의 영역(3; 외주부)에서, 출구측 단부 부분(12)으로부터 중심축(21)의 방향으로 중앙의 비담지부(4)의 평균 길이의 2/3 이하에 이르는 영역(5; 외주의 비담지부)이 촉매 비담지 영역이고, 중앙의 비담지부(4)와 외주의 비담지부(5)를 제외한 부분이 촉매 담지부(6)이다. 아울러, 도 1a 및 도 1b에 도시된 허니컴 필터(1)는, 배기 가스가 입구측 단부 부분(11)으로부터 유입되고, 처리된 가스가 출구측 단부 부분(12)으로부터 배출되는 방식으로 구성되어 있다.
본 실시예의 허니컴 필터에 있어서는, 전술한 바와 같이, 중앙부에 있어서 출구측 단부 부분으로부터 소정의 범위가 촉매 비담지 영역(중앙 비담지부)으로 제조되고, 둘레부의 출구측 단부 부분으로부터 소정의 범위(중앙 비담지부의 평균 길이의 2/3 이하의 영역)가 촉매 비담지 영역(외주의 비담지부)으로 제조되며, 나머지 범위가 촉매 담지 영역으로 제조되므로, 촉매 비담지 영역에 포집된 PM의 연소는 촉매 담지 영역에서의 연소에 비하여 느리다. 따라서 단위 시간당의 열 발생량이 감소하여, 온도 상승을 억제할 수 있다. 또한, 외주 비담지부의 길이가 중앙 비담지부의 길이의 2/3 이하로 짧게 제조되기 때문에, 출구측 단부 부분 근처의 외 주부에서 잔여 PM의 연소가 감소하여, 재생 효율의 저하를 억제할 수 있다. 이로 인하여, 촉매의 열화, 격벽에서의 균열 발생, 출구측 단부 부분 근처에서 격벽의 녹아내림을 방지할 수 있고, 허니컴 필터를 재생할 때의 재생 효율을 상승시킬 수 있다. 또한, 재생 효율을 개선함으로써, 재생 후의 허니컴 필터의 압력 손실을 줄일 수 있고, 이로써 재생 간격을 보다 길게 할 수 있다. 따라서 재생 회수를 줄일 수 있고, 필터의 수명을 연장시키는 효과를 얻는다. 또한, 촉매 비담지부가 형성되어 있으므로, 사용되는 촉매 귀금속의 양을 줄일 수 있고, 이로써 허니컴 필터의 제조 비용을 절감할 수 있다.
(중앙의 비담지부)
도 1a 및 도 1b에 도시된 바와 같이, 본 실시예의 허니컴 필터(1)에 있어서는, 중앙부(2)는 허니컴 필터(1)의 중심축(21)과 동일한 위치에 중심축을 갖는 원통형 영역이고, 그 영역에 허니컴 필터(1)의 외주를 포함하지 않는다. 중앙부(2)에 있어서는, 중앙부가 그와 같이 원통형인 때에, 바닥면(중심축에 수직인 단면)의 반경(a)(중앙부의 반경)은 특별히 한정되지 않는다. 그러나, 상기 반경은 중심축(21)으로부터 허니컴 필터(1)의 외주(22)에 이르는 길이의 1/2인 것이 바람직하다. 도 1b에 있어서, 상기 반경은 전체 허니컴 필터(1)의 바닥면(중심축에 수직인 단면)의 반경(b)(외주의 반경)의 1/2인 것이 바람직하다. 중앙부(2)의 바닥면은 전술한 바와 같이 원형인 것이 바람직하다. 상기 중앙부가 중심축에 수직인 정방형 단면을 갖는 각주 형상이고, 이 정방형 단면의 한 변은 중심으로부터 외주까지의 거리의 1/2인 것이 또한 바람직하다. 또한, 중앙부의 단면 형상은 이들 형상으 로 한정되지 않으며, 타원형일 수도 있고, 정사각형 이외의 사변형 등의 다각형일 수도 있다.
중앙부(2)에서, 출구측 단부 부분(12)으로부터 소정 거리에 걸친 영역이 중앙 비담지부(4)이고, 이 부분이 촉매 비담지 영역이다. 중심축(21) 방향으로 중앙 비담지부(4)의 길이(전술한 길이)는 중심축(21) 방향으로의 허니컴 필터(1)의 길이의 1/2(중앙 비담지부의 최소 길이)이다. 따라서 중심축(21)의 방향으로 중앙 비담지부(4)의 길이는 상기 최소 길이 이상이며, 중심축(21) 방향으로 허니컴 필터(1)의 길이와 동일할 수도 있다. 중심축(21)의 방향으로 중앙 비담지부(4)의 길이가 중심축(21)의 방향으로 허니컴 필터(1)의 길이와 동일한 경우는, 중앙부(2) 전체가 촉매 비담지 영역[중앙 비담지부(4)]인 경우이다. 이는 필터 기재의 열 전도율이 높거나 그을음의 퇴적량이 낳은 경우에 효과적이다. 이 경우에, 중앙부(2)는 외주부(3)의 촉매 비담지 영역(6)에서의 촉매 반응에 의한 반응 열을 사용함으로써 재생될 수 있다. 따라서 본 실시예의 허니컴 필터(1)에 있어서, 중심축(21)의 방향으로 중앙 비담지부(4)의 길이는 상기 중앙 비담지부의 최소 길이와 동일하거나, 그보다 크다. 따라서 출구측 단부 부분(12)에서의 단위 시간당 열 발생량이 감소하여, 온도 상승을 억제할 수 있다. 중심축(21)의 방향으로 중앙 비담지부(4)의 길이는, 재생 시에 그을음 퇴적량을 감소시킴으로써 재생 시의 최대 온도를 하강시킬 필요가 있거나 필터 기재의 열 전도율이 낮은 경우에는 중심축(21)의 방향으로 허니컴 필터(1)의 길이의 2/3 이하인 것이 바람직하다.
촉매 비담지 영역에 담지된 촉매의 양은 0 g/ℓ이다.
중앙 비담지부(4)의 입구측 단부 부분쪽의 단부(단부면)가 중심축(21)에 수직인 단면에 평행할 수 있지만, 이 단부는 단면에 대해 경사질 수도 있고, 곡면일 수도 있고, 복수의 면으로 구성된 구조를 가질 수도 있다.
(외주의 비담지부)
도 1a 및 도 1b에 도시된 바와 같이, 본 실시예의 허니컴 필터(1)에 있어서, 외주부(2)는 전체 허니컴 필터(1)에서 중앙부(2)를 제외한 외주(22)의 영역이다. 따라서, 허니컴 필터(1)의 전체 외주(22)는 외주부(2)에 속한다. 외주의 비담지부(5)는 출구측 단부 부분(12)으로부터 입구측 단부 부분(11)을 향하여 중심축(21)의 방향으로 중앙 비담지부(4)의 평균 길이의 2/3 이하인 영역이고, 이 부분은 촉매 비담지 영역이다. 따라서 외주의 비담지부(5)의 길이가 중심축(21)의 방향으로 중앙 비담지부(4)의 평균 길이의 2/3 이하로 짧게 제조되기 때문에, 출구측 단부 부분(12)의 근처의 둘레부(3)에서 잔여 PM의 연소가 감소하고, 재생 효율의 저하를 억제할 수 있다. 또한, 외주의 비담지부(5)의 길이는, 허니컴 필터(1)의 기재가 낮은 열 전도율을 갖는 경우에는 중앙 비담지부(4)의 길이의 1/2인 것이 바람직하다. 여기서, 중심축(21)의 방향으로 중앙 비담지부(4)의 평균 길이는, 중앙 비담지부(4)의 용적을 중앙 비담지부(4)의 중심축 방향에 수직인 단면의 단면적으로 나눔으로써 얻어지는 값을 의미한다. 중심축(21)의 방향으로 중앙 비담지부(4)의 길이 또는 중앙 비담지부(4)의 길이로 간단하게 지칭하는 경우에는, 이 길이는 중심축(21) 방향으로의 평균 길이를 의미한다. 또한, 외주의 비담지부(5)와 관련한 평균 길이도 동일한 방식으로 정의될 수 있다. 중심축(21)의 방향으로 외주의 비담 지부(5)의 길이 또는 외주의 비담지부(5)의 길이로 간단하게 지칭하는 경우에는, 이 길이는 중심축(21) 방향으로의 평균 길이를 의미한다.
촉매 비담지 영역이 촉매 담지 영역보다 낮은 통기 저항 및 낮은 열 용량을 갖기 때문에, 촉매 담지 영역보다 촉매 비담지 영역에 보다 많은 그을음이 퇴적되고, 온도는 재생 시에 상승하기 쉽다. 이를 극복하기 위하여, 내화성 입자로 촉매 비담지 영역을 피복하는 것이 효율적이다. 내화성 입자는 촉매 담지를 위한 워시 코트(wash coat)와 동일한 동일한 재료일 수 있다.
(촉매 담지 영역)
본 실시예의 허니컴 필터(1)에 있어서는, 전체 허니컴 필터(1)에서 중앙부(2)와 외주부(3)를 제외한 영역이 촉매 담지 영역(6)이다. 허니컴 필터(1)는 촉매 담지 영역(6)에 담지된 촉매에 의해 재생된다. 촉매 담지 영역(6)에서의 촉매의 양은(P)은 바람직하게는 5 내지 250 g/ℓ, 더 바람직하게는 10 내지 100 g/ℓ이다. 촉매의 양이 250 g/ℓ를 초과하면, 압력 손실이 너무 커지게 되어, 비용이 증가하는 경우가 있다. 촉매의 양이 5 g/ℓ 미만이면, 연소에 의해 PM을 효율적으로 제거할 수 없는 경우가 있다. 촉매 담지 영역(6)에 담지한 촉매는 격벽에 균일하게 담지될 수 있다. 그러나, 부분에 따라서는 상이한 양(g/ℓ)의 촉매가 담지될 수 있다. 예컨대, 촉매의 양은 입구측 단부 부분(11)으로부터 출구측 단부 부분(12)을 향하여 점진적으로 감소할 수 있다. 이로써, 출구측 단부 부분 부근에서의 온도 상승을 억제할 수 있다.
(촉매)
허니컴 필터(1)에 담지되는 촉매는 배기 가스의 열에 의해 PM을 연소할 수 있는 한은 특별히 한정되지 않는다. 예컨대, 귀금속 원소, 원소의 주기율표의 VIA 족에 속하는 원소, 그리고 원소의 주기율표의 VIII 족에 속하는 원소 중에서 선택된 원소를 담지할 수 있다. 원소의 예로는 플래티넘(Pt), 팔라듐(Pd), 로듐(Rh), 니켈(Ni), 코발트(Co), 몰리브덴(Mo), 텅스텐(W), 세륨(Ce), 구리(Cu), 바나듐(V), 철(Fe), 금(Au) 및 은(Ag)을 포함한다. 이들 원소로부터 선택된 적어도 하나의 원소 또는 이들의 화합물을 사용할 수 있다. NOx 선택 환원 타입의 촉매 성분 또는 NOx 흡수 타입의 촉매 성분을 담지할 수 있다.
(허니컴 필터의 재료)
본 실시예의 허니컴 필터에 있어서, 전술한 바와 같이 격벽을 구비한 허니컴 구조에 촉매가 담지된다. 허니컴 필터의 재료 중에서 허니컴 구조의 재료는 특별히 한정되지 않는다. 그러나, 강도 및 내열성의 관점에서는, 실리콘 카바이드, 실리콘-실리콘 카바이드계 화합물 재료, 코디어라이트, 실리콘 니트라이드, 멀라이트, 알루미나, 스피넬, 실리콘 카바이드-코디어라이트계 화합물 재료, 실리콘-실리콘 카바이드 화합물 재료, 리튬 알루미늄 실리케이트, 알루미늄 티타네이트, Fe-Cr-Al계 금속에서 선택된 적어도 1종을 사용하는 것이 바람직하다. 이들 중에서, 실리콘 카바이드 또는 실리콘-실리콘 카바이드계 화합물 재료가 바람직하다.
실리콘-실리콘 카바이드를 재료로 하여 허니컴 필터를 형성하는 경우에, 실리콘-실리콘 카바이드의 표면에 이산화실리콘의 막이 형성된다. 이산화실리콘의 융점이 실리콘의 융점보다 높기 때문에, 허니컴 필터의 온도가 실리콘의 융점을 초 과할 경우에도, 이산화실리콘의 표면 보호막에 의해 격벽의 녹아내림은 방지된다. 이와 달리, 촉매가 담지되는 촉매로서 디알루미늄 트리옥사이드를 함유하는 경우에, 이산화실리콘의 막은 상기 이산화실리콘과 디알루미늄 트리옥사이드사이의 반응에 의해 파괴되고, 실리콘-실리콘 카바이드에 함유된 실리콘이 표면에서 노출된다. 표면에서 노출되는 저융점의 실리콘은 격벽의 온도가 과도하게 상승할 때에 용융되어 격벽의 녹아내림을 초래하는 문제가 발생하게 된다. 본 실시예의 허니컴 필터에 따르면, 그러한 경우에도 격벽의 온도가 과도하게 상승하는 것이 방지되므로, 실리콘의 용융을 방지할 수 있고, 그에 따라 격벽의 녹아내림을 방지할 수 있다.
재료로서 코디어라이트를 사용하는 경우에, 코디어라이트는 본질적으로 융점이 낮기 때문에, 격벽이 녹아내리는 경우가 있을 수 있다. 본 실시예의 허니컴 필터에 따르면, 코디어라이트를 사용할 경우에도 격벽의 온도가 과도하게 상승하는 것이 방지되기 때문에, 코디어라이트의 용융을 방지할 수 있고, 그에 따라 격벽의 녹아내림을 방지할 수 있다.
본 실시예의 허니컴 필터를 구성하는 허니컴 구조의 재료가 다공성을 갖고, 이 재료의 평균 기공 직경이 5 내지 40㎛, 기공율은 30 내지 85%인 것이 바람직하다. 평균 기공 직경은, "JASO 자동차 표준의 자동차 배기 가스 정화 촉매의 세라믹 모놀리스 캐리어의 시험 방법 M505-87의 6.3에 개시된 전체 기공 용량(pore capacity) 및 평균 기공 직경"의 방법에 의해 결정된 값이다. 기공율은 기공 용량으로부터 계산 방법에 의해 결정된 값이다.
(허니컴 필터의 형상 등)
본 실시예의 허니컴 필터의 형상, 사이즈 등은 특별히 한정되지 않는다. 형상으로서는, 도 1a 및 도 1b에 도시된 바와 같은 원통 형상이 바람직하다. 그러나, 형상은 장방형 각주와 같은 각주(prism) 또는 타원형 칼럼, 트랙, 또는 축방향에 대해 수직인 변형된 단면 형상을 가질 수 있다.
(제조 방법)
다음으로, 본 실시예의 허니컴 필터의 제조 방법을 설명하기로 한다. 소정의 형성 재료를 반죽하여 클레이를 준비하고, 허니컴형 성형체를 제작하도록 클레이를 성형하고, 허니컴형 성형체를 건조하여 허니컴 성형체를 제작하고, 허니컴 성형체를 소성하여 허니컴 구조를 제작하고, 소정의 촉매를 허니컴 구조의 예정된 위치에 담지함으로써, 본 실시예의 허니컴 필터를 얻을 수 있다.
형성 재료를 반죽하여 클레이를 준비하는 방법은 특별히 한정되지 않고, 예컨대 혼련기(kneader), 진공 혼련기 등을 이용한 방법을 사용할 수 있다. 소정의 형성 재료는 원하는 재료에 따라 적절하게 선택될 수 있다.
허니컴형 성형체를 제작하는 방법으로서는 제한이 없으며, 압출 성형, 사출 성형, 프레스 성형과 같이 통상적으로 알려진 성형 방법을 사용할 수 있다. 특히, 적절한 예는 소정의 외주 벽 두께, 격벽 두께 및 셀 밀도를 갖는 다이를 이용하여 전술한 바와 같이 준비된 클레이를 압출 성형하는 방법이다.
건조 방법에 대해서는 특별한 제한이 없고, 고온 공기 건조, 마이크로파 건조, 유전체 건조, 감압 건조, 진공 건조 및 냉동 건조와 같이 통상적으로 알려진 방법을 채용할 수 있다. 이들 중에서, 전체 성형체를 빠르고 균일하게 건조할 수 있다는 이유로, 고온 공기 건조와 마이크로파 건조 또는 유전체 건조를 조합하여 사용하는 건조 방법이 바람직하다. 허니컴 성형체의 형상, 재료 등에 따라 건조 조건을 적절하게 선택할 수 있다.
전술한 방법에 의해 건조된 허니컴 성형체를 소성 노에서 소성하여 허니컴 구조를 제작한다. 허니컴 성형체의 형상, 재료 등에 따라 소성 노와 소성 조건을 적절하게 선택할 수 있다. 소성 전의 하소 또는 연소에 의해 바인더와 같은 유기 물질을 제거할 수 있다.
다음으로, 허니컴 구조에 촉매를 담지한다. 소정의 촉매를 물과 같은 분산제에 분산시켜 촉매-함유 액체를 제조한다. 예컨대 도 1a 및 도 1b에 도시된 본 실시예의 허니컴 필터의 상태로 촉매를 담지하는 경우에, 예컨대 입구측 단부 부분(11)의 외주부(3)의 단부면을 도넛과 유사한 상태로 밀봉하고, 입구측 단부 부분(11) 쪽으로부터 소정의 거리를 촉매-함유 액체에 침지한다. 이로 인하여, 중앙부(2)에 촉매 담지 영역(6)을 형성한다. 다음으로, 촉매를 일단 건조한 후에, 입구측 단부 부분(11)의 외주부(3)의 단부면에 대한 밀봉을 제거하고, 중앙부(2)의 부분을 동일면에서 밀봉한다. 그 후, 입구측 단부 부분(11) 쪽으로부터 소정 거리를 촉매-함유 액체 침지함으로써, 외주부(3)의 촉매-담지 영역(6)을 형성한다. 그 후, 촉매를 건조함으로써, 본 실시예의 허니컴 필터(1)를 얻을 수 있다.
대안으로, 촉매를 담지하기 전에, 수지와 같은 발수성 재료를 촉매 비담지 영역에 피복하고, 촉매를 상기 방법에 의해 담지하고, 열 처리에 의해 발수성 재료 를 제거한 후, 촉매를 하소 처리하는 방법을 채용할 수 있다. 이러한 방법에 의해, 촉매를 균일하게 담지할 수 있다.
또한, 허니컴 필터를 촉매-함유 액체에 침지할 때에, 침지 동안에 중심축을 중심으로 허니컴 필터를 회전시키면서 허니컴 필터의 중심축을 촉매-함유 액체의 액체 표면에 대해 수직으로부터 경사지게 하여 촉매를 담지하는 방법을 채용할 수 있다. 이러한 방법에 의해, 입구측 단부 부분(11) 쪽의 단부면이 원추 형상으로 형성되어 있는 출구측 단부(12)에 촉매 비담지 영역을 형성한다.
다음으로, 본 발명의 허니컴 필터의 다른 실시예를 설명하기로 한다. 도 2a 및 도 2b에 도시된 바와 같이, 본 발명의 허니컴 필터의 실시예는 외주(52)를 구성하는 세그먼트(62; 외주 세그먼트)와 외주(52)를 구성하지 않는 세그먼트(61; 중앙 세그먼트)를 포함한 복수의 세그먼트를 구비하고, 중앙 세그먼트(61)가 중앙부(32)를 구성한다. 따라서, 중앙 세그먼트(61)는 중앙축(51)을 포함하고, 외주(52)를 제외한 중앙부(32)로서 작용하며, 중앙 세그먼트(61)에서 출구측 단부 부분(42)으로부터 중앙축(51)의 방향으로 길이의 적어도 1/2에 이르는 영역(34; 중앙 비담지부)이 촉매 비담지 영역이다. 따라서, 전체 허니컴 필터(31)에서 중앙 세그먼트(61)를 제외한 외주측의 외주 세그먼트(62)가 외주부(33)이고, 출구측 단부 부분(42)으로부터 외주 세그먼트(62)의 중심축(51) 방향으로 중앙 비담지부(34)의 평균 길이의 2/3 이하에 이르는 영역(35; 외주의 비담지부)이 촉매 비담지 영역이다. 전체 허니컴 필터(31)로부터 중앙의 비담지부(34)와 외주의 비담지부(35)를 제외한 부분이 촉매 담지 영역(36)이다. 여기서, 도 2a는 중심축을 포함한 평면을 따라 취한 본 발명의 허니컴 필터의 다른 실시예의 단면도이고, 도 2b는 도 2a의 Y-Y'를 따라 취한 단면도이다.
본 실시예의 허니컴 필터는 전술한 바와 같이 복수의 세그먼트로 구성된 허니컴 필터이다. 중앙 세그먼트와 외주 세그먼트는 본 발명의 제1 실시예의 중앙부 및 외주부와 유사한 조건을 만족시키므로, 재생 시의 재생 효율을 상승시킬 수 있을 뿐 아니라, 촉매의 열화, 격벽에서의 균열 발생, 격벽의 녹아내림을 억제할 수 있다.
세그먼트를 조합함으로써 형성된 그러한 허니컴 필터에 있어서는, 촉매를 각각의 세그먼트에 담지한 후에, 세그먼트를 조합하여 허니컴 필터를 제작하는 것이 바람직하다. 또한, 중앙 비담지부에 대응하는 촉매 비담지 영역을 형성하기 위하여 중앙부로서 작용하는 세그먼트에 촉매를 담지하는 것이 바람직하다. 또한, 외주의 비담지부에 대응하는 촉매 비담지 영역을 형성하기 위하여 외주부로서 작용하는 세그먼트에 촉매를 담지하는 것이 바람직하다.
본 실시예의 허니컴 필터를 구성하는 세그먼트의 수 및 사이즈는 특별히 한정되지 않고, 허니컴 필터의 사이즈에 따라 적절하게 선택될 수 있다. 또한, 본 실시예의 허니컴 필터에 있어서는, 중앙부, 외주부, 중앙 비담지부, 외주의 비담지부, 촉매 담지 영역과 관련한 각각의 조건은 전술한 본 발명의 제1 실시예의 허니컴 필터와 유사하다.
이하에서는, 예를 참고로 하여 본 발명을 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 본 발명은 이들 예로 절대로 한정되는 것은 아니다.
(예 1)
16(4×4)개의 세그먼트로 구성되며, 도 2a 및 도 2b에 도시된 바와 같이 4개의 2차 각주형 세그먼트(four quadratic prism-shaped segments)에 의해 형성된 중앙부를 포함하는 허니컴 필터를 제작하였다.
형성 재료로서, SiC 분말과 금속 Si 분말을 80:20의 질량비로 혼합하여 혼합물을 형성하였다. 이 혼합물에 기공 성형제로서의 발포 수지와 전분을 첨가하고, 메틸 셀룰로오스, 하이드록시프로폭실메틸 셀룰로오스, 계면활성제 및 물을 추가로 첨가하여, 가소성의 클레이를 제조하였다.
제조된 클레이를 압출 성형하여 도 2a 및 도 2b에 도시된 허니컴 필터를 구성하는 16개의 세그먼트를 얻었다. 각 세그먼트에 대하여, 12밀/300cpsi("0.3 mm"/"46.5 셀/cm2")의 셀 구조를 부여하는 다이를 이용하여 압출 성형을 실시하였다. 허니컴형 세그먼트를 건조 및 소성하여 허니컴 세그먼트를 얻었다.
다음으로, 허니컴 세그먼트에 촉매를 담지하고 건조하였다. 사용된 촉매는 알루미나, 백금 및 세리아(ceria)로 하였다. 촉매 담지 영역에 담지한 촉매의 총량은 50 g/ℓ로 하였다. 알루미나, 백금 및 세리아의 질량비는 알루미나:백금:세리아 = 8:1.7:2로 하였다. 중앙부를 구성하는 4개의 2차 각주-형상 세그먼트 각각의 입구측 단부 부분으로부터 전체 길이(중심축의 방향으로의 길이)의 70% 범위에 촉매를 담지하였다. 이로 인하여, 중앙부용 세그먼트는 출구측 단부 부분의 전체 길이의 30% 범위에 중앙 비담지부를 갖게 되었다. 외주부를 구성하는 12개의 세그 먼트의 입구측 단부 부분으로부터 전체 길이(중심축의 방향으로의 길이)의 85% 범위에 촉매를 담지하였다. 이로 인하여, 외주부용 세그먼트는 출구측 단부 부분의 전체 길이의 15% 범위에 외주의 비담지부를 갖게 되었다. 이는 중앙 비담지부의 길의 50%에 대응하는 것이다.
다음으로, 촉매가 담지된 16개의 세그먼트 각각의 외주면 상에 페이스트 시멘트 재료를 도포하였다. 16개의 세그먼트를 4×4로 접합하도록 배치하여 허니컴 세그먼트 접합체를 얻었다. 다음으로, 허니컴 세그먼트 접합체를 4 방향에서 가압한 후, 시멘트 재료를 건조시켰다. 시멘트 재료를 건조한 후에, 허니컴 세그먼트 접합체를 연마하여 원통 형상을 갖도록 하였다. 이어서, 외주면을 피복 재료로 피복하고 건조시켜 도 2a 및 도 2b에 도시된 원형 허니컴 필터를 얻었다. 전체 허니컴 필터의 사이즈는 144 mm(Φ) ×254 mm(L; 길이)로 하였다.
(예 2)
도 3a 및 도 3b에 도시된 바와 같이, 외주부(71)를 구성하는 12개의 세그먼트(72; 외주 세그먼트)에 촉매를 담지할 때에 외주의 비담지부가 형성되지 않도록 전체 허니컴 세그먼트(전체 길이의 100%)에 촉매를 담지하였다. 이를 제외하고는, 예 1에서와 동일한 방식으로 허니컴 필터(101)를 얻었다. 도 3a는 예 2의 허니컴 필터를 개략적으로 도시하는 단면도이고, 도 3b는 도 3a의 x-x'를 따라 취한 단면도이다.
(예 3)
예 1에서와 같은 소성에 의해 16개의 허니컴 세그먼트를 얻은 후에, 그리고 각 허니컴 세그먼트에 촉매를 담지하기 전에, 16개의 허니컴 세그먼를 접합하여 원통형 허니컴 구조를 얻었다. 그 후에, 허니컴 구조를 촉매-함유 액체에 침지하는 때에, 침지 동안에 중심축을 중심으로 허니컴 구조를 회전시키면서 허니컴 구조의 중심축을 촉매-함유 액체의 액체 표면에 대해 수직으로부터 경사지게 촉매를 담지하여, 허니컴 필터(102)를 제공하였다. 이로써, 도 4a 및 도 4b에 도시된 바와 같이 중앙 비담지부(81) 및 외주의 비담지부(82)를 포함한 촉매 비담지 영역에 있어서 입구측 단부 부분(83)에 원추 형상의 단부면을 형성한다. 촉매 비담지 영역의 원추 형상부에 형성된 단부면 쪽의 원추의 정점은 출구측 단부 부분(84)으로부터 전체 길이의 30%의 위치에 위치되어 있다. 외주의 비담지부(82)의 평균 길이는 중앙 비담지부(81)의 평균 길이의 1/3로 되도록 형성된다. 도 4a는 예 3의 허니컴 필터를 개략적으로 도시하는 단면도이고, 도 4b는 도 4a의 y-y'를 따라 취한 단면도이다.
(비교예 1)
16개 허니컴 세그먼트 각각의 전체 격벽에 촉매를 담지한 것을 제외하고는 예 1에서와 동일한 방식으로 허니컴 필터를 제작하였다. 담지된 촉매의 양은 총 206g(50g/ℓ)로 하였다.
(비교예 2)
도 5a 및 도 5b에 도시된 바와 같은 16개의 세그먼트 모두에 대하여 출구측 단부 부분(93)으로부터 전체 길이의 30% 범위를 촉매 비담지 영역[중앙 비담지부(91) 및 외주의 비담지부(92)]으로 한 것을 제외하고는 예 1에서와 동일한 방식 으로 허니컴 필터를 제작하였다. 담지된 촉매의 양은 총 144g(50g/ℓ)로 하였다. 도 5a는 비교예 2의 허니컴 필터를 개략적으로 도시하는 단면도이고, 도 5b는 도 5a의 z-z'를 따라 취한 단면도이다.
(재생 시의 최대 온도)
예 1 내지 3과, 비교예 1 및 2의 허니컴 필터 각각에 대하여, 이하의 조건하에서 재생 시의 최대 온도를 측정하였다. 그 결과를 표 1에 도시한다.
미리 허니컴 필터에 8 g/ℓ의 그을음을 퇴적시켜 두고, 2.0 리터 엔진을 이용하여 2000 rpm ×50 Nm의 조건에서 후 분사하여 엔진의 배기 가스 온도를 상승시켰다. 허니컴 필터의 압력 손실을 낮추기 위하여 퇴적된 그을음을 연소하기 시작할 때, 상태를 아이들 상태로 변경하였다. 아이들 상태로의 변경에 의해 산소 농도가 증가하고 냉각 효과를 갖는 저온 가스의 유속이 증가하기 때문에, 허니컴 필터 내측의 온도는 가파르게 상승한다. 도 6a 및 도 6b에 도시된 바와 같이, 출구측 단부 부분(107) 쪽의 절반 영역의 5 위치와 입구측 단부 부분(106) 쪽의 절반 영역의 3 위치에서 허니컴 필터(104)에 열전쌍(108)을 삽입하여 재생 시의 최대 온도를 측정하였다. 측정 시간 중에 최대 온도를 기록한 열전쌍의 온도를 최대 온도로 정의하였다. 도 6a는 예 및 비교예의 허니컴 필터 각각에서 열전쌍이 삽입되는 위치를 개략적으로 도시하는 단면도이다. 도 6b는 도 6a의 w-w'를 따라 취한 단면도이다.
(재생 효율)
허니컴 필터에 있어서, 미리 8 g/ℓ의 그을음이 축적되도록 하고, 2.0 리터 엔진을 이용하여 2000 rpm ×50 Nm의 조건에서 후 분사하여 엔진의 배기 가스 온도를 상승시켰다. 이 상태를 10분간 유지하였다. 그 후, 후 분사를 엷게 하고, 엔진을 정지시켰다. 허니컴 필터에 퇴적된 그을음의 양을 측정하고, 그을음으로 인한 재생 효과를 계산하였다. 테스트 전의 그을음 양(8 g/ℓ)으로부터 테스트 후의 그을음 퇴적량을 빼고, 얻어진 값을 테스트 전의 용적으로 나누고, 100을 곱하여 그을음 재생 효율(질량%)을 제공하였다. 또한, 전술한 작업을 10회 반복하고, 10번째 재생 작업 시의 재생 효율을 계산하였다.
재생 시의 최대 온도 재생 효율 10번째의 재생 효율
최대 온도 상대적 감소량 재생 효율 상대적 감소량 재생 효율 상대적 감소량
℃ ℃ 질량% 질량% 질량% 질량%
예 1 941 111 94 4 92 4
예 2 945 107 86 12 82 14
예 3 949 103 90 8 83 13
비교예 1 1052 - 98 - 96 -
비교예 2 943 109 72 26 61 35
표 1에서, 각 테스트 결과(재생 시의 최대 온도, 재생 효율, 10번째의 재생 효율)의 "상대적 감소량"은, 촉매가 전체 하니컴 필터에 담지되어 있는 비교예 1의 결과와의 차이를 나타내고 있다. 예컨대, "재생 시의 최대 온도"에 있어서, 예 1의 "감소량"은 비교예 1의 "최대 온도 1052℃"로부터 예 1의 "최대 온도 941℃"를 감산함으로써 얻어진 값(111℃)이다.
표 1로부터, 촉매가 전체 허니컴 필터에 담지되어 있는 비교예 1과 비교하여, 예 1 내지 예 3과 비교예 2의 각각의 허니컴 필터에서 "재생 시의 최대 온도"가 100℃ 만큼 감소할 수 있다는 것을 알 수 있다. 또한, 중앙 세그먼트의 출구측 단부 부분 근처에서 최대 온도가 발생하기 때문에, 외주 세그먼트의 촉매 담지 조건이 다르더라도 최대 온도에는 거의 영향을 끼치지 않는 것을 확인하였다.
표 1로부터, "재생 효율"과 관련하여 비교예 1과 비교예 2를 서로 비교할 때에 비교예 2의 경우에 재생 효율이 26 질량% 감소하는 것을 알 수 있다. 이것은, 비교예 2의 허니컴 필터의 출구측 단부 부분의 근처에 촉매가 담지되어 있지 않고, 재생 시의 가스 온도가 낮아서 외주부에서 온도가 거의 상승하지 않고, 이로써 외주 세그먼트의 출구측 단부 부분의 근처에 있는 거의 모든 그을음이 연소되지 않고 남아 있기 때문인 것으로 생각된다. 이와 달리, 예 1 및 2의 허니컴 필터 각각에 있어서의 재생 효율의 저하는 비교예 2에 비하여 작은데, 그 이유는, 중앙의 비담지부는 비교예 2의 경우에서와 동일하지만, 외주부의 출구측 단부 부분 근처에 보다 인접한 위치에 촉매가 담지되어 있기 때문이다.
표 1로부터, 비교예 2의 허니컴 필터의 "10번째 재생 효율"이 더욱 저하되는 것을 알 수 있다. 이것은, 둘레부의 그을음이 반복적인 재생 작업 중에 연소되지 않고 남아 있는 부분에서 그음을이 추가로 퇴적됨으로써 재생 효율이 저하되는 것으로 생각된다. 이와 달리, 예 1 내지 3의 허니컴 필터는 재생 효율이 크게 저하되지 않는 것을 알 수 있다. 이것은, 둘레부에서 출구측 단부 부분의 근처에서 연소되지 않고 남아 있는 그을음의 양이 재생 작업을 반복하더라도 재생 후에 소량으로 되기 때문인 것으로 생각된다.
이상으로부터, 예 1 내지 예 3의 허니컴 필터 각각은 재생 시의 최대 온도 감소가 대략 동일한 수준인 경우라도 비교예 2에 비하여 높은 재생 효율을 갖고, 재생이 반복됨에 따라 그 차이가 더욱 증가하는 것을 알 수 있다.
본 발명에 따른 허니컴 필터는, 차량의 배기 가스, 폐기물의 소각 시에 발생하는 소각장의 배기 가스 등에 포함된 먼지 및 다른 입자상 물질을 포집할 수 있고, 촉매의 열화, 격벽에서의 균열 발생 및 격벽의 녹아내림을 방지할 수 있고, 보다 높은 재생 효율로 재생될 수 있다.

Claims (5)

  1. 중심축의 방향으로 연장되는 복수의 셀을 분리 형성하는 격벽과,
    상기 격벽에 담지된 촉매
    를 포함하는 허니컴 필터로서,
    중심축을 포함하고 외주를 제외한 중앙부에서, 중심축의 방향으로 일단부(출구측 단부)로부터 중심축의 방향으로 길이의 적어도 1/2까지 연장되는 영역(중앙의 비담지부)이 촉매 비담지 영역이고,
    전체 영역에서 중앙부를 제외한 외주측의 영역(외주부)에서, 출구측 단부 부분으로부터 중심축의 방향으로 중앙의 비담지부의 평균 길이의 2/3 이하까지 연장되는 영역(외주의 비담지부)이 촉매 비담지 영역이며,
    전체 영역으로부터 중앙의 비담지부와 외주의 비담지부를 제외한 부분이 촉매 담지부인 것인 허니컴 필터.
  2. 제1항에 있어서, 상기 중앙부는 중앙부의 중심축에 수직인 단면의 반경이 중심으로부터 외주까지의 거리의 1/2인 원통 형상인 것인 허니컴 필터.
  3. 제1항에 있어서, 상기 중앙부는 중심축에 수직인 정방형 단면을 갖는 각주 형상이고, 이 정방형 단면의 한 변은 중심으로부터 외주까지의 거리의 1/2인 것인 허니컴 필터.
  4. 제1항에 있어서, 상기 허니컴 필터는 외주를 구성하는 세그먼트와 외주를 구성하지 않는 세그먼트(중앙 세그먼트)를 포함한 복수의 세그먼트를 구비하며, 상기 중앙부는 상기 중앙 세그먼트에 의해 구성되는 것인 허니컴 필터.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 하나의 항에 있어서, 촉매 비담지 영역에 담지된 촉매의 양은 0 g/ℓ인 것인 허니컴 필터.
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