KR100562359B1 - Nuclear fuel rod including nanostructured mateials for an adsorption of fission products and method for the nuclear fuel rod - Google Patents

Nuclear fuel rod including nanostructured mateials for an adsorption of fission products and method for the nuclear fuel rod Download PDF

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Abstract

핵분열 생성물인 가스 및 휘발성 원소를 용이하게 흡수할 수 있는 핵연료봉 및 그 제조방법이 개시된다. 핵연료봉은 피복관, 핵연료 및 양자 사이에 개재되는 도포재를 포함한다. 도포재는 나노튜브, 나노와이어, 플러렌, 나노섬유 등의 나노소재를 포함하며, 피복관의 내면에 도포되거나 핵연료의 외면에 도포되어 핵분열에 따른 생성 가스를 효율적으로 흡수할 수가 있다. 피복관의 내면 또는 핵연료의 외면에 도포재를 도포하기 위해서, 나노소재를 포함하는 액상 혼합물을 흘려 보낼 수 있으며, 기상증착을 통해 바로 피복관 또는 핵연료 표면에 도포재로 구성된 층을 형성할 수가 있다. 핵분열에 의한 생성 가스를 효율적으로 흡수하고 응력부식을 일으키는 휘발성원소들을 흡수함으로써 피복관에 작용하는 스트레스를 줄일 수 있으며, 피복관의 응력 부식 균열을 감소시킬 수가 있다.Disclosed are a nuclear fuel rod capable of easily absorbing gas and volatile elements, which are fission products, and a method of manufacturing the same. The nuclear fuel rod includes a cladding tube, nuclear fuel and a coating material interposed therebetween. The coating material includes nanomaterials such as nanotubes, nanowires, fullerenes, and nanofibers, and may be applied to the inner surface of the coating tube or the outer surface of the nuclear fuel to efficiently absorb the generated gas due to nuclear fission. In order to apply the coating material to the inner surface of the cladding tube or to the outer surface of the nuclear fuel, a liquid mixture including nanomaterials can be flowed out, and a layer of the coating material can be formed directly on the cladding tube or nuclear fuel surface through vapor deposition. By absorbing the fission gas by fission efficiently and absorbing volatile elements causing stress corrosion, it is possible to reduce the stress acting on the cladding and to reduce the stress corrosion cracking of the cladding.

핵연료, 피복관, 도포재, 나노소재, 가스흡착Nuclear fuel, cladding, coating, nanomaterials, gas adsorption

Description

핵분열 생성물의 흡착을 위해 나노소재를 포함하는 핵연료봉 및 그 핵연료봉의 제조방법{NUCLEAR FUEL ROD INCLUDING NANOSTRUCTURED MATEIALS FOR AN ADSORPTION OF FISSION PRODUCTS AND METHOD FOR THE NUCLEAR FUEL ROD} NUCLEAR FUEL ROD INCLUDING NANOSTRUCTURED MATEIALS FOR AN ADSORPTION OF FISSION PRODUCTS AND METHOD FOR THE NUCLEAR FUEL ROD}

도 1은 본 발명의 제1 실시예에 따른 핵연료봉의 단면도이다. 1 is a cross-sectional view of a nuclear fuel rod according to a first embodiment of the present invention.

도 2는 제1 실시예에 따른 핵연료봉의 제조방법을 설명하기 위한 순서도이다.2 is a flowchart illustrating a method of manufacturing a nuclear fuel rod according to the first embodiment.

도 3은 본 발명의 제2 실시예에 따른 핵연료봉의 단면도이다. 3 is a cross-sectional view of a nuclear fuel rod according to a second embodiment of the present invention.

<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명> <Explanation of symbols for the main parts of the drawings>

110,210：피복관 120,220：핵연료110,210 ： Coating tube 120,220 ： Nuclear fuel

130,230：도포재 층130,230: Coating material layer

본 발명은 핵연료봉에 관한 것으로서, 보다 자세하게는, 핵분열의 생성물인 가스 및 휘발성 원소를 효율적으로 흡수하여 핵연료봉 내부의 상태를 양호하게 유지할 수 있는 핵연료봉 및 그 핵연료봉의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a nuclear fuel rod, and more particularly, to a nuclear fuel rod and a method for manufacturing the nuclear fuel rod capable of efficiently absorbing gas and volatile elements, which are products of nuclear fission, to maintain a good state inside the nuclear fuel rod.

핵연료봉은 일반적으로 지르칼로이(Zircaloy)로 구성된 피복관 및 그 내부에 수용되는 핵연료로 구성되며, 핵연료는 감속재 또는 냉각재 등에 의해서 피복관 내에서 느린 속도로 반응을 일으킨다. A nuclear fuel rod is generally composed of a sheath made of Zircaloy and a nuclear fuel contained therein, and the nuclear fuel reacts at a slow rate in the sheath by a moderator or coolant.

그런데, 원자력 발전에서 사용되는 핵연료 피복관에 있어서 노내에는 핵분열에 의해 크세논(Xe)이나 크립톤(Kr)과 같은 불활성 가스가 생성되며, 요오드(I)와 같은 휘발성 원소들이 생성된다. 핵분열의 생성물 중 불활성 가스는 핵연료봉의 내압을 증가시키며, 휘발성 원소들은 화학적으로 높은 반응성을 갖고 있어 핵연료 피복관에 응력 부식 균열(SCC)을 발생시키는 원인으로 지적되고 있다. 핵분열 생성가스 및 핵연료의 팽윤에 의한 응력과 휘발성 핵분열 생성물에 의한 부식성 분위기에 동시 작용에 의한 응력 부식 균열이 핵연료 피복관의 파괴를 일으키는 주요 원인이 된다는 사실이 밝혀진 이래, 그에 대한 해결책으로 가압중수로(CANDU)를 비롯한 원자로에서 피복관 내면에 도포재를 도포하여 사용하는 방법이 제시되고 있다.However, in a nuclear fuel cladding tube used in nuclear power generation, an inert gas such as xenon (Xe) or krypton (Kr) is generated by nuclear fission in a furnace, and volatile elements such as iodine (I) are produced. Inert gas in the product of nuclear fission increases the internal pressure of the fuel rods, and volatile elements have been pointed out as a cause of stress corrosion cracking (SCC) in the fuel cladding because the chemically high reactivity. Since it has been found that stress corrosion cracking due to simultaneous action of stress from swelling of fission product gas and fuel and corrosive atmosphere of volatile fission product is the main cause of the breakdown of fuel cladding, the solution is pressurized water reactor (CANDU). And a method of applying a coating material to the inner surface of the cladding tube in a nuclear reactor including the

현재 가압중수로에 사용되는 핵연료의 경우, CANLUB 이라고 불리는 흑연도포층이 사용되고 있다. 지르칼로이(Zircaloy) 피복관 내에 흑연이 함유된 콜로이드 용액을 흘려주어 도포하고 이를 공기 중에서 건조시킨 후, 잔류하는 수소화합물 등을 제거하기 위하여 약 350℃ 온도 및 진공의 분위기 하에서 약 4시간동안 건조하게 되면, 약 50%의 이론 밀도를 가지는 흑연도포층이 피복관 내부에 잔류하게 된다. In the case of nuclear fuel used in pressurized water reactors, a graphite coating layer called CANLUB is used. After applying a colloidal solution containing graphite in a Zircaloy cladding tube and applying it, drying it in air, and drying it for about 4 hours in a vacuum and a vacuum atmosphere to remove residual hydrogen compounds, etc. In this case, a graphite coating layer having a theoretical density of about 50% remains inside the coating tube.

흑연 도포층은 피복관 내에서 윤활제로 작용하여 응력집중을 감소시키며, 핵분열에 따른 기체 생성물을 흡착하거나 흡수하여 응력부식균열(SCC)을 억제시키고, 피복관과 핵분열 생성물 간의 물리적 장벽을 형성할 수가 있다.The graphite coating layer acts as a lubricant in the cladding to reduce stress concentration, adsorbs or absorbs gaseous products due to fission, thereby suppressing stress corrosion cracking (SCC) and forming a physical barrier between the cladding and the fission product.

핵연료 피복관 내면의 흑연 도포층에 관한 특허 및 기술문헌을 검토하여 보면, 대한민국 공개특허 제1985-1616(공개일: 1985. 3. 30)에서는 핵연료 피복관의 내면에 흑연 용액을 치밀하고 고르게 도장시킬 수 있는 장치에 대한 발명이 기재되어 있으며, 미국특허 US 4,618,406(Y. Wakashima)에서 산화물 층이 내부에 형성된 지르칼로이(Zircaloy) 피복관에 흑연층이 5㎛ 이상 도포되었을 때 흑연층이 쉽게 벗겨지지 않음을 기재하고 있다. 또한, 미국특허 US 4,541,984(D.N. Palmer)에서 흑연이나 보론을 윤활제 기지로 하고, Zr, Y, Ti, Ce, Co, Ni, Cr, 흑연, BN 등이 함유된 도포층을 사용함으로써 도포층을 수소나 할로겐원소, 알칼리족, VI 족의 핵분열 생성물과 결합하고, 그 결과 핵분열 생성물이 피복관과 반응하지 못하도록 하는 내용을 기재하고 있다. Examining the patents and technical literature on the graphite coating layer on the inner surface of the nuclear fuel cladding, Korean Patent Publication No. 1985-1616 (published: March 30, 1985) shows that the graphite solution can be densely and evenly coated on the inner surface of the nuclear fuel cladding tube. A device for the present invention is described in US Patent US Pat. No. 4,618,406 (Y. Wakashima), which shows that the graphite layer is not easily peeled off when the graphite layer is applied to the Zircaloy cladding tube in which an oxide layer is formed. It is described. In addition, in US Pat. No. 4,541,984 (DN Palmer), graphite or boron is used as a lubricant base, and coating layers containing Zr, Y, Ti, Ce, Co, Ni, Cr, graphite, BN, etc. can be used. A description is given of binding to fission products of sonar, halogen elements, alkalis, and groups VI, thereby preventing the fission product from reacting with the cladding.

최근에는 흑연뿐만 아니라, pyrolitic carbon을 부탄의 열분해에 의해 피복관 내부에 도포하고자 하는 연구도 진행되고 있으며[I.D. Abdelrazek, S.W. Sharkawy, H.A. El-Sayed, J. Nucl. Mater. 249 (1997) 159-164], 미국특허 U.S 5,805,655(P.K.H. Chan)에서 흑연을 바탕으로 하고 ZrO2와 에틸 셀룰로즈가 첨가된 도포층을 이용하여 ZrxIyC 형태의 화합물을 형성하고, 그 결과 피복관의 응력부식균열을 억제시킬 수 있는 발명이 기재되어 있다.Recently, in addition to graphite, research has been conducted to apply pyrolitic carbon to the inside of a coating tube by pyrolysis of butane [I.D. Abdelrazek, S.W. Sharkawy, H.A. El-Sayed, J. Nucl. Mater. 249 (1997) 159-164, US Pat. No. 5,805,655 (PKH Chan), to form a ZrxIyC type compound using a coating layer based on graphite and to which ZrO2 and ethyl cellulose were added, resulting in stress corrosion cracking of the cladding. An invention capable of suppressing this is described.

본 발명의 목적은 상술한 피복관의 도포재보다 비표면적이 높고, 가스 흡착 능력이 우수한 도포재를 포함하는 핵연료봉을 제공하는 것이다. 핵연료의 연소가 진행됨에 따라 피복관에 결함에 발생할 가능성이 커지는데, 피복관 내부에 위치하는 도포재의 비표면적이 높고 가스 흡착 능력이 우수할수록 핵분열 생성 가스를 보다 효율적으로 흡수할 수 있으며, 피복관의 스트레스(stress)를 감소시키고, 피복관의 응력부식균열을 감소시킬 수가 있다. 이러한 목적은 원자력 발전에 사용되는 핵연료 봉의 안전은 물론, 핵연료봉의 수명을 증가시키는 이유가 될 수 있다.An object of the present invention is to provide a nuclear fuel rod comprising a coating material having a specific surface area higher than that of the coating material of the coating tube described above and excellent in gas adsorption capacity. As the combustion of nuclear fuel proceeds, the possibility of defects in the cladding is increased. The higher the specific surface area of the coating material and the better gas adsorption capacity, the more efficiently the fission gas can be absorbed. stress) and stress corrosion cracking of the cladding can be reduced. This may be a reason for increasing the life of the fuel rods as well as the safety of the fuel rods used in nuclear power generation.

상술한 본 발명의 목적들을 달성하기 위한 본 발명의 바람직한 실시예에 따르면, 핵연료봉은 피복관, 핵연료 및 양자 사이에 개재되는 도포재를 포함하며, 여기서 도포재는 탄소나노튜브(Carbon NanoTube; CNT), 나노와이어(Nanowire), 플러렌(Fulleren), 나노섬유(Nanofiber), 및 나노파티클(Nanoparticle) 등과 같은 나노소재를 포함하는 것을 특징으로 한다.According to a preferred embodiment of the present invention for achieving the above object of the present invention, the nuclear fuel rod includes a coating tube, a nuclear fuel and a coating material interposed therebetween, wherein the coating material is carbon nanotube (CNT), nano Nanomaterials such as nanowires, fullerenes, nanofibers, and nanoparticles may be included.

나노소재 중 대표적인 재료로는 탄소나노튜브(CNT)가 있다. 탄소나노튜브는 1991년 일본의 S. Iijima에 의해 발견된 수 나노미터의 직경을 가지는 튜브형태의 탄소구조물로서, 최근 들어 전계방출 표시소자(FED), 수소저장재료 등의 응용에 있어서 기존 재료의 한계를 극복할 수 있는 새로운 재료로 각광을 받고 있다. 특히 탄소나노튜브는 수소 저장 능력 등을 갖고 있어서 기존의 활성 탄소보다도 흡수제 또는 흡착재로 뛰어난 가능성을 갖고 있으며, 약 650℃의 온도 및 약 170MPa의 압력 하의 실험조건에서 아르곤(Ar) 가스의 흡착시험을 통해 탄소나노튜브가 기체 저장 매체로서 가능성이 있다는 것을 알 수 있다. 이 외에도 수소를 비롯하여, 질소, 아르곤, 메탄, 프로판, 크립톤, 제논 등 가스에 대한 흡착시험을 수행함으로써 탄 소나노튜브의 기체흡착 성능에 대한 연구가 진행되고 있다.Representative materials of nanomaterials are carbon nanotubes (CNT). Carbon nanotubes are tube-shaped carbon structures with a diameter of several nanometers, discovered by S. Iijima of Japan in 1991. Recently, carbon nanotubes have been used for field emission display devices (FEDs) and hydrogen storage materials. It is attracting attention as a new material that can overcome the limitations. In particular, carbon nanotubes have a hydrogen storage capacity and the like, and thus have an excellent potential as an absorbent or adsorbent than existing activated carbon. It can be seen that carbon nanotubes have potential as gas storage media. In addition, research on the gas adsorption performance of carbon nanotubes is carried out by performing adsorption tests on gases including hydrogen, nitrogen, argon, methane, propane, krypton, and xenon.

따라서, 본 발명은 탄소나노튜브는 물론 기타 나노튜브, 나노입자, 나노섬유, 플러렌 등과 같은 나노소재를 이용한 것으로서, 나노소재가 분말 형태로 첨가된 도포재를 제공하고, 상기 도포재를 핵연료 피복관의 내면 또는 펠렛(pellet)의 외면에 도포하여 사용하는 것을 특징으로 한다. Accordingly, the present invention is to use a carbon nanotube, as well as other nanotubes, nanoparticles, nanofibers, fullerenes and other nanomaterials, to provide a coating material in which the nanomaterial is added in powder form, the coating material of the nuclear fuel cladding It is characterized in that it is applied to the inner surface or the outer surface of the pellet (pellet).

상기 나노소재는 기존의 흑연이 첨가된 피복관 도포재보다 수소 및 핵분열 기체의 흡착 성능이 우수하며, 수소(H)를 흡착하여 수소 취성에 의한 피복관의 취화 손상을 방지할 수 있고, 피복관의 응력 부식 균열의 원인이 되는 요오드(I), 세슘(Cs) 등과 같이 화학적 반응성이 강한 핵분열 생성물을 흡착하여 응력부식균열(Stress Corrosion Cracking)을 억제할 수 있으며, 제논(Xe), 크립톤(Kr) 등 핵분열 생성 가스를 흡착하여 피복관에 미치는 내압을 감소시켜 피복관의 변형을 줄일 수가 있다. 또한, 핵분열 기체를 비롯하여 피복관의 수명을 저해할 수 있는 핵연료 봉 내 핵분열 생성물의 흡착 능력을 증가시켜 핵연료 피복관의 수명을 증가시킬 수도 있다.The nanomaterial has better adsorption performance of hydrogen and fission gas than conventional graphite coated tube coating material, and can adsorb hydrogen (H) to prevent embrittlement damage of the coated tube due to hydrogen embrittlement, and stress corrosion of the coated tube. It can suppress stress corrosion cracking by adsorbing fission products with strong chemical reactivity such as iodine (I), cesium (Cs), etc., which causes cracking, and can also break down stress corrosion cracking (Xe) and krypton (Kr). By adsorbing the product gas, it is possible to reduce the internal pressure on the cladding tube, thereby reducing the deformation of the cladding tube. In addition, it is possible to increase the lifetime of the fuel cladding by increasing the adsorption capacity of the fission product in the nuclear fuel rods, including fission gas, which can impair the life of the cladding.

종래까지는 탄소나노튜브 등과 같은 나노소재의 우수한 기체흡착 및 저장능력을 원자력발전용 핵연료 피복관 도포재로 응용한 사례가 없다. 본 발명을 통해 핵분열 기체 또는 노내 발생 기체와 피복관 내면과의 반응을 최소화할 수 있는 새로운 피복관 도포재를 제공할 수 있으며, 향후 고연소도의 핵연료 사용을 목표로 하고 있는 가압경수로를 비롯한 원자로에 사용되어 핵연료봉의 수명을 증가시킬 수가 있다.Until now, there is no case of applying the excellent gas adsorption and storage capacity of nano materials such as carbon nanotubes as a nuclear fuel cladding coating material for nuclear power generation. Through the present invention, it is possible to provide a new cladding coating material that can minimize the reaction between fission gas or in-house generated gas and the inner surface of the cladding tube, and to be used in nuclear reactors including pressurized water reactors aimed at using a high-combustion nuclear fuel in the future. This can increase the life of the nuclear fuel rods.

이하 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세하게 설명하지만, 본 발명이 실시예에 의해 제한되거나 한정되는 것은 아니다. Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings, but the present invention is not limited or limited by the embodiments.

실시예 1Example 1

도 1은 본 발명의 제1 실시예에 따른 핵연료봉의 단면도이다. 1 is a cross-sectional view of a nuclear fuel rod according to a first embodiment of the present invention.

도 1을 참조하면, 제1 실시예에 따른 핵연료봉(100)은 지르코늄 합금으로 구성된 피복관(110) 및 피복관(110)의 중심 코어를 형성하는 핵연료 펠렛(120)을 포함한다. 피복관(110)의 내면에는 약 2~20㎛ 두께의 도포재 층(130)이 형성되며, 도포재 층(130)에는 탄소나노튜브(CNT)가 포함된다. 도포재 층(130)은 탄소나노튜브 외에도 기타 나노튜브, 플러렌, 나노와이어, 나노섬유 및 나노입자 그 자체로 구성될 수 있으며, 분산용매 등을 더 포함할 수도 있다.Referring to FIG. 1, the nuclear fuel rod 100 according to the first embodiment includes a cladding tube 110 made of a zirconium alloy and a nuclear fuel pellet 120 forming a central core of the cladding tube 110. An inner surface of the coating tube 110 is formed with a coating material layer 130 having a thickness of about 2 to 20 μm, and the coating material layer 130 includes carbon nanotubes (CNTs). The coating material layer 130 may be composed of other nanotubes, fullerenes, nanowires, nanofibers, and nanoparticles in addition to carbon nanotubes, and may further include a dispersion solvent.

도 2는 제1 실시예에 따른 핵연료봉의 제조방법을 설명하기 위한 순서도이다.2 is a flowchart illustrating a method of manufacturing a nuclear fuel rod according to the first embodiment.

도 2를 참조하면, 우선, 지르칼로이(zircaloy)로 구성된 핵연료 피복관(110)의 내면에 도포재를 약 2-20 ㎛ 두께로 도포한다. 이때 도포방법은 나노소재(nanotube, fulleren, nonowire, nano fiber, nano particle) 분말을 이소프로판올 등의 액상에 혼합하여, 나노소재를 포함하는 분산액을 피복관(110)에 흘려 그 내면을 도포한다. Referring to FIG. 2, first, a coating material is applied to an inner surface of a nuclear fuel cladding tube 110 made of zircaloy to a thickness of about 2-20 μm. At this time, the coating method is to mix the nanomaterial (nanotube, fulleren, nonowire, nano fiber, nano particle) powder in the liquid phase, such as isopropanol, to flow the dispersion containing the nanomaterial to the coating tube 110 to apply the inner surface.

또한, 다른 도포방법에 따르면, 탄소나노튜브는 촉매를 이용한 아세틸렌(C2H2)의 분해(decomposition)과정을 통하여 생성될 수가 있다. 약 1200℃의 온도 및 대기압 하에서 아세틸렌(C2H2), 수소(H2), Fe(CO)5 의 기체 혼합물과 질소(N2)를 상호 반응하도록 하여 피복관(110)의 내면에 탄소나노튜브를 선택적으로 성장시킬 수가 있다.In addition, according to another coating method, carbon nanotubes may be produced through the decomposition process of acetylene (C 2 H 2 ) using a catalyst. Under the temperature of about 1200 ° C. and atmospheric pressure, a gas mixture of acetylene (C 2 H 2 ), hydrogen (H 2 ), Fe (CO) 5 and nitrogen (N 2 ) are reacted with each other to form carbon nanoparticles on the inner surface of the coating tube 110. The tube can be grown selectively.

피복관(110)의 내면에 도포재 층(130)을 형성시킨 후, 도포재 층(130)이 형성된 피복관(110)을 약 450℃ 이하의 온도 및 진공 분위기에서 열처리를 한다. 상기 열처리는 도포재 층(130)으로부터 수소 등과 같이 탄소나노튜브에 잔존하는 성분을 제거하기 위한 것이다. After the coating material layer 130 is formed on the inner surface of the coating pipe 110, the coating pipe 110 on which the coating material layer 130 is formed is heat-treated at a temperature of about 450 ° C. or lower and a vacuum atmosphere. The heat treatment is for removing components remaining in the carbon nanotubes such as hydrogen from the coating material layer 130.

또한, 탄소나노튜브는 그 성장 또는 생성 과정에서 단부가 막힐 수가 있다. 따라서 나노소재로 탄소나노튜브를 사용할 경우에는 산소 또는 이산화탄소의 분위기에서 피복관(110)을 한번 더 열처리하여 탄소나노튜브 입자의 단부를 제거하여, 열린 구조를 갖는 탄소나노튜브를 형성한다. In addition, the carbon nanotubes may be clogged at their ends during the growth or production process. Therefore, when carbon nanotubes are used as nanomaterials, the coating tube 110 is once more heat-treated in an atmosphere of oxygen or carbon dioxide to remove end portions of carbon nanotube particles, thereby forming carbon nanotubes having an open structure.

그 이후로는 종래의 핵연료봉 제조방법에 따라, 핵연료 펠렛(120)를 피복관(110)에 넣고, 봉단 마개 및 피복관을 용접하여 핵연료봉(100)을 밀봉한다. After that, according to the conventional fuel rod manufacturing method, the nuclear fuel pellet 120 is put into the coating tube 110, and the end cap and the coating tube are welded to seal the fuel rod 100.

실시예 2Example 2

도 3은 본 발명의 제2 실시예에 따른 핵연료봉의 단면도이다. 3 is a cross-sectional view of a nuclear fuel rod according to a second embodiment of the present invention.

도 3을 참조하면, 제2 실시예에 따른 핵연료봉(200)은, 제1 실시예와 마찬가지로, 지르코늄 합금으로 구성된 피복관(210) 및 피복관(210)의 중심 코어를 형성 하는 핵연료 펠렛(220)을 포함하며, 핵연료 펠렛(220)의 외주면에는 약 2~20㎛ 두께의 도포재 층(230)이 형성된다. 도포재 층(230)에는 탄소나노튜브(CNT), 플러렌, 나노와이어, 나노섬유 등과 같은 나노소재가 포함된다. Referring to FIG. 3, the nuclear fuel rod 200 according to the second embodiment, similarly to the first embodiment, includes a cladding tube 210 made of a zirconium alloy and a fuel pellet 220 forming a central core of the cladding tube 210. The coating material layer 230 having a thickness of about 2 to 20 μm is formed on the outer circumferential surface of the nuclear fuel pellet 220. The coating material layer 230 includes nanomaterials such as carbon nanotubes (CNT), fullerenes, nanowires, nanofibers, and the like.

나노소재가 기상 증착 방법에 의해서 형성되는 경우와 같이 도포재 층(230)이 순수한 나노소재로 구성될 수 있으며, 나노소재를 포함하는 액상 혼합물을 통과시킨 후 건조하는 방법에 의해서 형성되는 경우와 같이 도포재 층(230)은 나노소재 외에 분산용매 또는 기타 첨가물을 더 포함할 수도 있다. As in the case where the nanomaterial is formed by the vapor deposition method, the coating layer 230 may be composed of a pure nanomaterial, and the like may be formed by passing a liquid mixture including the nanomaterial and then drying it. The coating material layer 230 may further include a dispersion solvent or other additives in addition to the nanomaterial.

이하, 제2 실시예에 따른 핵연료봉의 제조방법을 설명한다. Hereinafter, a method of manufacturing the nuclear fuel rod according to the second embodiment will be described.

이산화 우라늄(UO2) 분말이 준비되면, 로타리 프레스에서 원통형의 펠렛(pellet)을 성형한다. 성형된 펠렛이 소결로(sintering furnace)에 넣고, 약 1700℃ 온도의 수소 분위기 하에서 약 4시간 동안 소결 과정을 진행한다. 소결체 검사를 통해 소결밀도, 미세조직, O/U비 등을 검사한 후, 검사를 통과한 소결체를 센터리스 연삭기(Centerless Grinder)를 통과하도록 하여 소결체의 외경을 연삭하고, 세척 및 건조 과정을 수행한다. 그리고, 표면상태/결함, 치수/표면조도, Fe불순물, 길이검사 등을 추가적으로 수행함으로써 핵연료 펠렛(220)을 생산한다.When uranium dioxide (UO 2 ) powder is prepared, a cylindrical pellet is formed in a rotary press. The formed pellets are placed in a sintering furnace, and the sintering process is performed for about 4 hours under a hydrogen atmosphere at a temperature of about 1700 ° C. After inspecting the sintered density, microstructure, O / U ratio, etc. through the sintered body test, the passed sintered body is passed through the centerless grinder to grind the outer diameter of the sintered body, and the cleaning and drying process is performed. do. In addition, the nuclear fuel pellets 220 are produced by additionally performing surface conditions / defects, dimensions / surface roughness, Fe impurities, and length inspections.

생산된 핵연료 펠렛(230)의 표면에 도포재를 약 2-20 ㎛ 두께로 도포한다. 이때 도포방법은 나노소재(nanotube, fulleren, nonowire, nano fiber, nono particle) 분말을 이소프로판올 등의 액상에 혼합하고, 나노소재를 포함하는 분산액에 핵연료 펠렛(220)을 담그거나 핵연료 펠렛(220)에 분산액을 통과시켜 도포한 다. 또한, 다른 도포방법에 따르면, 증착방법을 이용하여 핵연료 펠렛(220)에 직접 나노소재를 입힐 수도 있다.The coating material is applied to the surface of the produced nuclear fuel pellets 230 to a thickness of about 2-20 μm. At this time, the coating method is to mix the nanomaterial (nanotube, fulleren, nonowire, nano fiber, nono particle) powder in the liquid phase, such as isopropanol, soak the fuel pellet 220 in the dispersion containing the nanomaterial or to the fuel pellet 220 Pass through the dispersion and apply. In addition, according to another coating method, the nanomaterial may be directly coated on the nuclear fuel pellets 220 using a deposition method.

핵연료 펠렛(220)에 나노소재를 도포하기 전에, 도포재 또는 나노소재를 약 450℃ 이하의 온도 및 진공 분위기에서 열처리를 하여 수소 등과 같이 탄소나노튜브에 잔존하는 성분을 제거할 수가 있다. 또한, 나노소재로 탄소나노튜브를 사용할 경우에는 산소 또는 이산화탄소의 분위기에서 도포재 또는 탄소나노튜브를 열처리하여 탄소나노튜브 입자의 단부를 제거하여, 열린 구조를 갖는 탄소나노튜브를 형성할 수도 있다.Before the nanomaterial is applied to the nuclear fuel pellet 220, the coating material or the nanomaterial may be heat-treated at a temperature of about 450 ° C. or lower and a vacuum atmosphere to remove components remaining in the carbon nanotubes such as hydrogen. In addition, when using carbon nanotubes as nanomaterials, carbon nanotubes having an open structure may be formed by removing an end portion of carbon nanotube particles by heat-treating the coating material or carbon nanotubes in an atmosphere of oxygen or carbon dioxide.

그 이후로는 종래의 핵연료봉 제조방법에 따라, 도포재 층(230)이 형성된 핵연료 펠렛(220)을 피복관(210)에 넣고, 봉단 마개 및 피복관을 용접하여 핵연료봉(200)을 밀봉한다. After that, according to the conventional fuel rod manufacturing method, the nuclear fuel pellets 220 in which the coating material layer 230 is formed is placed in the covering tube 210, and the end cap and the covering tube are welded to seal the nuclear fuel rod 200.

나노소재(nanotube, fulleren, nonowire, nano fiber, nono particle)가 첨가된 핵연료 피복관 또는 핵연료 펠렛의 도포재는 기존의 흑연이 첨가된 피복관 도포재에 비하여 수소 및 핵분열 기체의 흡착 성능이 우수하므로, 수소(H)를 흡착하여 수소 취성에 의한 피복관의 취화 손상을 방지할 수 있고, 피복관의 응력 부식 균열의 원인이 되는 요오드(I), 세슘(Cs)등 화학적 반응성이 강한 핵분열 생성물을 흡착하여 응력 부식 균열을 억제할 수 있으며, 제논(Xe), 크립톤(Kr) 등 핵분열 생성 가스를 흡착하여 피복관에 미치는 내압을 감소시켜 피복관의 변형을 줄일 수 있는 효과가 있다. The coating material of the nuclear fuel cladding tube or fuel pellet to which nanomaterials (nanotube, fulleren, nonowire, nano fiber, and nono particle) are added has superior adsorption performance of hydrogen and fission gas as compared with the conventional graphite cladding tube coating material. H) can be adsorbed to prevent embrittlement damage of the coating tube due to hydrogen embrittlement, and stress corrosion cracking by adsorbing fission products with high chemical reactivity such as iodine (I) and cesium (Cs), which cause stress corrosion cracking of the coating tube. It can be suppressed, and by adsorbing fission product gas such as xenon (Xe), krypton (Kr) to reduce the internal pressure on the coating tube has the effect of reducing the deformation of the coating tube.                     

상술한 바와 같이, 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만 해당 기술분야의 숙련된 당업자라면 하기의 청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다. As described above, although described with reference to the preferred embodiment of the present invention, those skilled in the art various modifications and variations of the present invention without departing from the spirit and scope of the invention described in the claims below I can understand that you can.

Claims (10)

핵연료봉에 있어서,In nuclear fuel rods, 상기 핵연료봉의 피복관;A cladding tube of the fuel rod; 상기 피복관 내에 수용되는 핵연료; 및Nuclear fuel contained within the sheath; And 상기 피복관 및 상기 핵연료 사이에 개재되며, 나노소재를 포함하는 도포재를 구비하는 핵연료봉.A nuclear fuel rod interposed between the cladding tube and the nuclear fuel and having a coating material including a nanomaterial. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 나노소재는 나노튜브, 플러렌, 나노와이어, 나노섬유 및 나노파티클 중 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 핵연료봉.The nanomaterial is a nuclear fuel rod, characterized in that it comprises at least one of nanotubes, fullerenes, nanowires, nanofibers and nanoparticles. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 도포재는 상기 피복관의 내면에 도포되는 것을 특징으로 하는 핵연료봉.The coating material is a nuclear fuel rod, characterized in that the coating on the inner surface of the tube. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 도포재는 상기 핵연료의 외면에 도포되는 것을 특징으로 하는 핵연료봉.The coating material is a nuclear fuel rod, characterized in that applied to the outer surface of the nuclear fuel. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 도포재는 2~20㎛의 두께로 형성되는 것을 특징으로 하는 핵연료봉.The coating material is a nuclear fuel rod, characterized in that formed in a thickness of 2 ~ 20㎛. 핵연료봉의 제조방법에 있어서,In the method of manufacturing a nuclear fuel rod, 상기 핵연료봉의 피복관을 제공하는 단계;Providing a sheath of the nuclear fuel rods; 상기 피복관의 내면에 나노소재를 포함하는 도포재 층을 형성하는 단계; 및Forming a coating material layer including a nanomaterial on an inner surface of the coating tube; And 상기 피복관에 핵연료를 삽입하는 단계;를 구비하는 핵연료봉의 제조방법. And inserting nuclear fuel into the cladding tube. 제6항에 있어서,The method of claim 6, 상기 핵연료를 삽입하기 전에, 상기 도포재 층이 형성된 상기 피복관을 진공 분위기에서 열처리하여 나노소재에 존재하는 잔류 물질을 제거하는 것을 특징으로 하는 핵연료봉의 제조방법.Before inserting the fuel, the method of manufacturing a nuclear fuel rod, characterized in that to remove the residual material present in the nanomaterial by heat-treating the coating tube formed with the coating material layer in a vacuum atmosphere. 제6항에 있어서,The method of claim 6, 상기 핵연료를 삽입하기 전에, 상기 도포재 층이 형성된 상기 피복관을 산소 또는 이산화탄소 분위기에서 열처리하여, 열린 구조의 나노소재를 제공하는 것을 특징으로 하는 핵연료봉의 제조방법.Before inserting the fuel, the method of manufacturing a nuclear fuel rod, characterized in that the coating tube formed with the coating material layer is heat-treated in an oxygen or carbon dioxide atmosphere to provide a nano-material of the open structure. 핵연료봉의 제조방법에 있어서,In the method of manufacturing a nuclear fuel rod, 핵연료 펠렛을 제공하는 단계;Providing a nuclear fuel pellet; 상기 핵연료 펠렛의 외면에 나노소재를 포함하는 도포재 층을 형성하는 단계; 및Forming a coating material layer comprising a nanomaterial on an outer surface of the nuclear fuel pellet; And 상기 핵연료 펠렛을 상기 핵연료봉의 피복관에 삽입하는 단계;를 구비하는 핵연료봉의 제조방법. And inserting the fuel pellets into the cladding tube of the fuel rods. 제6항 또는 제9항에 있어서,The method of claim 6 or 9, 상기 도포재 층은 2~20㎛의 두께로 형성되는 것을 특징으로 하는 핵연료봉의 제조방법.The coating material layer is a method for producing a nuclear fuel rod, characterized in that formed in a thickness of 2 ~ 20㎛.
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