KR100354646B1 - 압전 세라믹 조성물 및 이것을 이용한 압전 세라믹 소자 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 무연(無鉛; lead-free) 압전 세라믹 조성물은 화학식 (Sr1-XM1X)Bi2(Nb1-yWy)2O9(단, M1은 Sr을 제외한 2가 금속과 Bi를 제외한 3가 금속 중의 하나이며, 0〈 x ≤0.3이고 0〈 y ≤0.3이다)로 표현되는 주성분으로 구성된다. 예를 들어 상술한 2가 금속과 3가 금속으로는 Ca, Ba, Mg, La, Ce, Pr, Nd, Sm, Gd, Dy, Er, Yb, Sc, 및 Y가 포함된다. 상술한 압전 세라믹 조성물은 1,100℃ 이하의 상대적으로 낮은 온도에서 소결될 수 있고, 실용적인 수준의 전기기계 결합계수 kt를 갖는다. 또한, 상술한 세라믹 조성물은 압전 세라믹 필터, 압전 세라믹 발진자(oscillators), 및 압전 세라믹 진동자(vibrators)에 사용될 수 있다.
Description
본 발명은 압전 세라믹 조성물과 이것을 이용한 압전 세라믹 소자에 관한 것이다. 특히, 본 발명은 압전 세라믹 필터, 압전 세라믹 발진자(oscillators), 및 압전 세라믹 진동자(vibrators)용 재료로 유용한 압전 세라믹 조성물에 관한 것이며 또한 이것을 이용한 압전 세라믹 소자에 관한 것이다.
주성분으로서 티탄산지르코산납(lead titanate zirconate; Pb(TiXZr1-X)O3) 또는 티탄산납(lead titanate; PbTiO3)을 함유한 압전 세라믹 조성물은 압전 세라믹 필터, 압전 세라믹 발진자, 및 압전 세라믹 진동자에 폭넓게 이용된다. 주성분으로서 티탄산지르코산납 또는 티탄산납을 함유한 압전 세라믹 조성물의 제조 공정에있어서 통상 산화납(lead oxide)이 사용된다. 하지만, 제조공정중 증발에 의해 흩어지는 산화납을 제거하기 위한 필터등의 설비를 필요로 하게된다. 이러한 설비는 제조비를 증가시키게 된다. 더욱이, 산화납의 기화에 의해 품질의 균일화가 악화된다.
한편, 주성분으로서 (Sr1-XMX)Bi2Nb2O9등의 비스무트 층상(bismuth layered) 화합물과 부성분으로서 Mn을 포함한 압전 세라믹 조성물은 산화납을 함유하지 않고 상술한 문제를 유발시키지 않는다.
하지만, 상술한 압전 세라믹 조성물은, 실용적인 수준에서 적어도 10%의 전기기계 결합계수 kt를 구비한 압전 세라믹을 얻기 위하여 적어도 1,250℃의 고온에서 소결되어야 한다. 따라서, 이들 압전 세라믹 조성물은 상술한 고온 소결을 견디기 위한 소결 설비를 요구하게 된다. 게다가, 소결 중에 압전 세라믹 조성물을 지지하는 장치(setters) 등은 고온 동작에서 짧은 사용수명을 갖고, 결과적으로 제조비를 증가시키게 된다.
따라서, 본 발명의 목적은 1,100℃ 이하의 온도에서 소결될 수 있고, 납 또는 납 화합물을 함유하지 않으며, 상술한 낮은 소결 온도에서 실용적인 수준의 전기기계 결합계수 kt를 나타내는 압전 세라믹 조성물을 제공하는 것이다. 이러한 압전 세라믹 조성물은 압전 세라믹 필터, 압전 세라믹 발진자, 및 압전 세라믹 진동자용의 재료로서 유용하다.
본 발명의 다른 목적은 상술한 압전 세라믹 조성물을 이용한 압전 세라믹 소자를 제공하는 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 전형적인 압전 세라믹 진동자의 사시도이다.
도 2는 도 1에 도시된 압전 세라믹 진동자의 개략적인 단면도이다.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
12 ... 압전 세라믹
12a, 12b ... 압전 세라믹 층
14a, 14b, 14c ... 원형 진동 전극
16a, 16b, 16c ... 추출 전극
18a, 18b ... 리드선
20a, 20b ... 외부 단자
본 발명의 첫 번째 관점에 따르면, 압전 세라믹 조성물은,
화학식 SrBi2(Nb1-yWy)2O9(단, 0〈 y ≤0.3)로 표현되는 주성분을 포함한다.
본 발명의 두 번째 관점에 따르면, 압전 세라믹 조성물은,
화학식 (Sr1-XM1X)Bi2(Nb1-yWy)2O9(단, M1은 Sr을 제외한 2가 금속과 Bi를 제외한 3가 금속 중의 하나이며, 0〈 x ≤0.3이고 0〈 y ≤0.3다)로 표현되는 주성분을 포함한다. 상술한 화학식에서 M1은 Ca, Ba, Mg, La, Ce, Pr, Nd, Sm, Gd, Dy, Er, Yb, Sc, 및 Y로 이루어진 그룹에서 선택된 적어도 하나의 원소가 될 수 있다.
본 발명의 세 번째 관점에 따르면, 압전 세라믹 조성물은,
화학식 (Sr1-XM22X/3)Bi2(Nb1-yWy)2O9(단, M2는 Bi를 제외한 3가 금속이며, 0〈 x ≤0.45이고 0〈 x ≤0.3이다)로 표현되는 주성분을 포함한다. 상술한 화학식에서 M2는 La, Ce, Pr, Nd, Sm, Gd, Dy, Er, Yb, Sc, 및 Y로 이루어진 그룹에서 선택된적어도 하나의 원소가 될 수 있다.
본 발명의 네 번째 관점에 따르면, 압전 세라믹 조성물은 화학식 SrBi2Nb2O9로 표현되는 주성분과, 주성분 내의 Bi 1몰에 대하여 0 초과 0.3몰 이하의 텅스텐(W)을 포함한다. 이러한 압전 세라믹 조성물은 주성분 내의 Bi 1몰에 대하여 Sr을 제외한 2가 금속(divalent metals)과 Bi를 제외한 3가 금속(trivalent metals) 중의 하나를 0 이상 0.15몰 이하의 함량으로 더 포함할 수 있다. 상술한 2가 금속 또는 3가 금속으로는 Ca, Ba, Mg, La, Ce, Pr, Nd, Sm, Gd, Dy, Er, Yb, Sc, 및 Y으로 구성된 그룹에서 선택된 적어도 하나의 원소가 될 수 있다.
상술한 첫 번째 내지 네 번째 관점에 따른 압전 세라믹 조성물은 부성분으로서 MnCO3으로 환산하여 망간(manganese)을 0이상 1.0중량%이하의 함량으로 더 포함할 수 있다.
본 발명의 다섯 번째 관점에 따르면, 압전 세라믹 조성물은 첫 번째 내지 네 번째 관점 중의 하나에 따른 압전 세라믹 조성물을 포함한 압전 세라믹과 전극을 포함한다.
상술한 본 발명의 목적과 또 다른 목적, 특징, 및 효과는 이하의 특정 구현예에서 보다 명백하게 된다.
본 발명에 따른 압전 세라믹 조성물은, 화학식 (Sr1-XMX)Bi2Nb2O9(단, M은 Sr을 제외한 하나의 2가 금속 또는 Bi를 제외한 하나의 3가 금속이며, 0≤ x ≤0.3이다)로 표현되는 주성분으로 구성된다. 한편, 본 발명에 따른 압전 세라믹 조성물은 화학식 SrBi2Nb2O9로 표현되는 주성분으로 구성된다.
상술한 화학식 (Sr1-XM1X)Bi2(Nb1-yWy)2O9로 표현되는 주성분을 포함한 압전 세라믹 조성물에 있어서, M1의 함량을 나타내는 아래첨자 X는 0〈 x ≤0.3의 범위이다. 이 범위 외의 M1의 함량에서는 전기기계 결합계수 kt가 실용적인 수준에 도달하지 못한다.
상술한 화학식 (Sr1-XM22X/3)Bi2(Nb1-yWy)2O9로 표현되는 주성분을 포함하는 압전 세라믹 조성물에 있어서, M2의 함량을 나타내는 아래첨자 X는 0〈 x ≤0.45의 범위이다. 이 범위 외의 M2의 함량에서는 전기기계 결합계수 kt가 실용적인 수준에 도달하지 못한다.
본 발명에 따른 상술한 압전 세라믹 조성물에 있어서, W의 함량을 나타내는 아래첨자 y는 0〈 y ≤0.3의 범위이다. 상술한 압전 세라믹 조성물이 W(y=0)을 함유하지 않는 경우, 이러한 압전 세라믹 조성물은 1,100℃ 이하의 온도에서 충분히 소결되지 않고 분극되지 않는다. 또, 아래첨자 y가 0.3을 초과하면, 전기기계 결합계수 kt가 실용적인 수준에 도달하지 못한다.
상술한 화학식 SrBi2Nb2O9로 표현되는 주성분과 부성분으로서 텅스텐(W)을 포함한 압전 세라믹 조성물에 있어서, W의 함량은 주성분 내의 Bi 1몰에 대하여 0 이상 0.3몰 이하의 범위이다. 상술한 텅스텐의 함량이 0인 경우, 압전 세라믹 조성물은 1,100℃ 이하의 온도에서 충분히 소결되지 않고 분극되지 않는다. 또, 텅스텐의 함량이 0.3몰을 초과하면, 전기기계 결합계수 kt가 실용적인 수준에 도달하지 못한다.
또한, 본 발명의 압전 세라믹 조성물은 주성분 내의 Bi 1몰에 대하여 Sr을 제외한 2가의 금속 또는 Bi를 제외한 3가의 금속 중의 하나를 0 초과 0.15몰 이하의 함량으로 더 포함할 수 있다. 상술한 2가 금속 또는 3가 금속의 함량이 0.15몰을 초과하면, 전기기계 결합계수 kt가 실용적인 수준에 도달하지 못한다.
또한, 본 발명에 따른 압전 세라믹 조성물은 부성분으로서 망간을 MnCO3로 환산하여 0 이상 1.0중량% 이하의 함량으로 더 포함하는 것이 바람직하다. 이러한 망간의 첨가는 소결성을 향상시킨다. 한편, 망간의 함량이 MnCO3로 환산하여 1.0 중량%를 초과하면, 압전 세라믹 조성물은 분극되지 않는다.
본 발명의 효과는 특히 M1이 Ca, Ba, Mg, La, Ce, Pr, Nd, Sm, Gd, Dy, Er, Yb, Sc, 및 Y으로 이루어진 그룹에서 선택된 적어도 하나의 원소인 경우에 더욱 뚜렷하다.
또한, 본 발명의 효과는 특히 M2가 La, Ce, Pr, Nd, Sm, Gd, Dy, Er, Yb, Sc, 및 Y으로 이루어진 그룹에서 선택된 적어도 하나의 원소인 경우에 더욱 뚜렷하다.
게다가, 본 발명의 효과는 특히 Sr을 제외한 2가 금속 또는 Bi를 제외한 3가 금속이 Ca, Ba, Mg, La, Ce, Pr, Nd, Sm, Gd, Dy, Er, Yb, Sc, 및 Y으로 이루어진 그룹에서 선택된 적어도 하나의 원소인 경우에 더욱 뚜렷하다.
도 1은 본 발명에 따른 전형적인 압전 세라믹 진동자의 등각도이고, 도 2는 상술한 압전 세라믹 진동자의 개략적인 단면도이다. 압전 세라믹 진동자 10은 예를 들어 사각 압전 세라믹 12를 포함한다. 압전 세라믹 12는 두 개의 압전 세라믹 층들 12a와 12b를 구비한다. 이들 압전 세라믹 층들 12a와 12b는 본 발명의 압전 세라믹 조성물로 구성되고 적층된다. 또한, 압전 세라믹 층들 12a와 12b는 도 2에서 화살표로 도시된 것과 같이 동일한 두께 방향으로 분극된다.
원형 진동 전극 14a는 상술한 압전 세라믹 층들 12a와 12b의 사이에 형성되고, T-형의 추출 전극(extraction electrode) 16a는 상술한 진동 전극 14a로부터 압전 세라믹 12의 일단면까지 연장된다. 다른 원형 진동 전극 14b는 압전 세라믹 층 12a 위에 형성되고, T-형의 다른 추출 전극 16b는 진동 전극 14b로부터 압전 세라믹 12의 타단면까지 연장된다. 또한, 제3의 원형 진동 전극 14c는 압전 세라믹 층 12b 위에 형성되고, T-형의 추출 전극 16c는 진동 전극 14c로부터 압전 세라믹 12의 상술한 타단면까지 연장된다.
상술한 추출 전극 16a는 리드선(lead line) 18a를 통해 외부 단자 20a에 접속되고, 추출 전극들 16b와 16c는 다른 리드선 18b를 통해 다른 외부 단자 20b에 접속된다.
본 발명은 상술한 압전 세라믹 진동자 10에 의해 도시된 소자의 구성으로 한정되지 않으며, 다른 소자의 구성과 다른 압전 세라믹 소자, 예를 들어 진동 모드(예를 들면, 두께 변형 진동(thickness shear vibration) 또는 두께 3고조파)를 이용하는 압전 세라믹 진동자와, 압전 필터, 및 압전 세라믹 발진자 등에 적용될 수있다.
구현예
출발 재료로서, SrCO3, Bi2O3, Nb2O5, CaCO3, BaCO3, La2O3, Nd2O3, Sm2O3, Y2O3, WO3, 및 MnCO3을 준비하였다. 이들 재료의 무게를 측정하고 습식법으로 볼밀에서 약 4시간 동안 혼합하여, 조성식 (Sr1-XM1X)Bi2(Nb1-yWy)2O9+ MnCO3의 z중량%(단, M1은 Sr을 제외한 2가 금속과 Bi를 제외한 3가 금속 중의 하나이며, 0≤ x ≤0.35, 0≤ y ≤0.35, 0≤ z ≤1.1이다), 또는 조성식 (Sr1-XM22X/3)Bi2(Nb1-yWy)2O9+ MnCO3의 z중량%(단, M2는 Bi를 제외한 하나의 3가 금속이며, 0≤ x ≤0.5, 0≤ y ≤0.35, 0≤ z ≤1.1이다)의 혼합물을 준비하였다. 이 혼합물을 건조하고 700 내지 900℃에서 하소하였다. 하소된 혼합물을 대략 가루로 만든 후에 4시간 동안 습식법으로 적정량의 유기 바인더와 함께 고운 가루로 만들었다. 이 가루 분말을 40-메시 체(40-mesh sieve)를 이용하여 체질하여 입자 크기를 조절하였다. 상술한 분말을 압력 1,000㎏/㎠하에서 압착하여 직경 12.5㎜와 두께 1㎜의 디스크(disk)를 형성하였다. 이 디스크를 대기중의 900 내지 1,250℃에서 소결하여 디스크 세라믹을 형성하였다. 그리고 디스크 세라믹의 양쪽 주면 위에 은 페이스트를 도포하여 은 전극을 형성하였다. 분극을 위하여 150 내지 200℃의 절연유 속에서 이들 은 전극들 사이에 DC전압 5 내지 10㎸/㎜를 10 내지 30분 동안 인가하였다. 이러한 공정에 의해 압전 세라믹 샘플들(samples)을 준비하였다. 유사하게 압전 세라믹 샘플들을 준비하였고 이들 압전 세라믹 샘플들에서 M1 또는 M2의 종류, M1 또는 M2의 함량(x), 및 W의 함량(y)는 서로 다르다.
상술한 화학식 (Sr1-XM1X)Bi2(Nb1-yWy)2O9의 아래첨자 x의 4분의 1은 본 발명의 네 번째 관점에서 주성분 내의 Bi 1몰에 대하여 2가 금속 또는 3가 금속의 함량에 대응한다. 유사하게, 상술한 화학식 (Sr1-XM22X/3)Bi2(Nb1-yWy)2O9의 아래첨자 x의 3분의 1은 본 발명의 네 번째 관점에서 주성분 내의 Bi 1몰에 대하여 2가 금속 또는 3가 금속의 함량에 대응한다.
다음으로, 각 샘플들의 밀도(density), 저항(resistivity) 및 전기기계 결합계수 kt를 측정하였다. 표 1 내지 표 3은 이것들의 측정 결과와, M1 또는 M2의 종류, x, y, MnCO3의 함량, 및 소결 온도를 나타낸다. 표 1 내지 표 3에서, 별표된 샘플 번호는 본 발명의 범위 밖의 샘플들을 가리킨다.
상술한 표 1 내지 표 3에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 샘플들은 샘플이 1,100℃ 이하의 온도에서 소결되는 경우에 실용적인 수준의 전기기계 결합계수 kt를 갖는다.
본 발명에 따른 압전 세라믹 조성물은 상술한 구현예로 한정되지 않으며 본 발명의 범위 내에서 다른 변형을 포함할 수 있다.
상술한 구성에 의해, 본 발명의 압전 세라믹 조성물은 1,100℃ 이하의 상대적으로 낮은 온도에서 소결될 수 있고, 실용적인 수준의 전기기계 결합계수 kt를 갖는다. 또한, 상술한 세라믹 조성물은 압전 세라믹 필터, 압전 세라믹 발진자 (oscillators), 및 압전 세라믹 진동자(vibrators)에 사용될 수 있다.
Claims (11)
- 화학식 SrBi2(Nb1-yWy)2O9(y는 0 < y ≤0.3)로 표현되는 주성분을 포함하는 것을 특징으로 하는 압전 세라믹 조성물.
- 제 1항에 있어서, 상기 압전 세라믹 조성물은 Sr의 일부를 M1(M1은 Sr을 제외한 2가 금속과 Bi를 제외한 3가 금속 중 하나)으로 대치하여, 화학식(Sr1-xM1x)Bi2(Nb1-yWy)2O9(x는 0 < x ≤0.3)으로 표현되는 것을 특징으로 하는 압전 세라믹 조성물.
- 제 2항에 있어서, 상기 M1은 Ca, Ba, Mg, La, Ce, Pr, Nd, Sm, Gd, Dy, Er, Yb, Sc, 및 Y으로 이루어진 그룹에서 선택된 적어도 하나의 원소임을 특징으로 하는 압전 세라믹 조성물.
- 제 1항에 있어서, 상기 압전 세라믹 조성물은 Sr의 일부를 M2(M2는 Bi를 제외한 3가 금속 중 하나)으로 대치하여, 화학식 (Sr1-xM22x/3)Bi2(Nb1-yWy)2O9(x는 0 < x ≤0.45)으로 표현되는 것을 특징으로 하는 압전 세라믹 조성물.
- 제 4항에 있어서, 상기 M2는 La, Ce, Pr, Nd, Sm, Gd, Dy, Er, Yb, Sc, 및 Y으로 이루어진 그룹에서 선택된 적어도 하나의 원소임을 특징으로 하는 압전 세라믹 조성물.
- 제 1항에 있어서, Nb를 2y만큼 더 포함하여 형성된 것을 특징으로 하는, 압전 세라믹 조성물.
- 제 6항에 있어서, 상기 압전 세라믹 조성물은, 상기 주성분 내의 Bi 1몰에 대하여 Sr을 제외한 2가 금속과 Bi를 제외한 3가 금속 중의 하나를 0 초과 0.15몰 이하의 함량으로 더 포함함을 특징으로 하는 압전 세라믹 조성물.
- 제 7항에 있어서, 상기 Sr을 제외한 2가 금속과 Bi를 제외한 3가 금속 중의 하나는 Ca, Ba, Mg, La, Ce, Pr, Nd, Sm, Gd, Dy, Er, Yb, Sc, 및 Y으로 이루어진 그룹에서 선택된 적어도 하나의 원소임을 특징으로 하는 압전 세라믹 조성물.
- 제 1항 내지 제 8항 중의 어느 한 항에 따른 압전 세라믹 조성물은, 부성분으로서 망간(manganese)을 MnCO3으로 환산하여 0 초과 1.0중량% 이하의 함량으로 더 포함하는 것을 특징으로 하는 압전 세라믹 조성물.
- 제 1항 내지 제 8항 중의 어느 한 항에 따른 압전 세라믹 조성물을 포함한 압전 세라믹; 및전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 압전 세라믹 소자.
- 제 9항에 따른 압전 세라믹 조성물을 포함한 압전 세라믹; 및전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 압전 세라믹 소자.
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