JPH0977937A - プリント配線板用プリプレグ及びプリント配線用基板 - Google Patents

プリント配線板用プリプレグ及びプリント配線用基板

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JPH0977937A
JPH0977937A JP7233613A JP23361395A JPH0977937A JP H0977937 A JPH0977937 A JP H0977937A JP 7233613 A JP7233613 A JP 7233613A JP 23361395 A JP23361395 A JP 23361395A JP H0977937 A JPH0977937 A JP H0977937A
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JP
Japan
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weight
printed wiring
resin
prepreg
wiring board
Prior art date
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Pending
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JP7233613A
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English (en)
Inventor
Taizo Sugioka
泰蔵 杉岡
Shinobu Yamao
忍 山尾
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Idemitsu Petrochemical Co Ltd
Original Assignee
Idemitsu Petrochemical Co Ltd
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Publication date
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Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【課題】 耐電食特性に優れ、信頼性が高く、かつ高密
度実装に対応した耐燃性プリント配線用基板及び該基板
に用いるプリント配線板用プリプレグを提供する。 【解決手段】 （Ａ）（ａ）シンジオタクチック構造を
有するポリスチレン系樹脂１０〜１００重量％と（ｂ）
該（ａ）成分と相溶性又は親和性を有し、かつ極性基を
もつ重合体０〜１０重量％と（ｃ）前記（ａ），（ｂ）
成分以外の熱可塑性樹脂及び／又はゴム状弾性体０〜９
０重量％とからなる樹脂１００重量部に対し、（Ｂ）ハ
ロゲン化ポリスチレン系樹脂２〜１００重量部、（Ｃ）
難燃助剤を（Ｂ）／（Ｃ）＝１〜１０の重量比となる量
を配合してなる難燃性樹脂組成物５〜９９重量％に対
し、１〜９５重量％のガラスクロスを積層してなるプリ
ント配線板用プリプレグ、及び該プリプレグあるいはこ
れを２以上積層してなる積層体の少なくとも一方の面に
金属層を積層してなるプリント配線用基板である。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はプリント配線板用プ
リプレグ及びこれを用いたプリント配線用基板に関し、
さらに詳しくは、耐電食性に優れ、信頼性の高いプリン
ト配線板の作製に適するプリント配線板用プリプレグ及
びプリント配線用基板に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】一般に、プリント配線板における漏れ電
流や迷走電流に起因する電解腐食の現象は、回路を形成
している導体金属あるいは導体形成時に使用した金属の
残留物などが、高湿度下電圧が印加された状態でイオン
化したり、また使用される樹脂等に含まれる微量の塩化
物や硫化物などの加水分解性物質が、酸又はアルカリを
生成し電解質溶液を形成したりする場合に生じる。これ
らの電解腐食現象は、プリント配線板に銀，金，銅，
錫，白金，パラジウム，アルミニウム等の金属を用いた
場合に生じやすく、また積層板の製造工程で使用された
アルカリ金属イオン，ハロゲン化物イオン，銅箔，表面
処理金属，あるいは積層板中に存在するイオン、更には
積層板の吸湿量などにも関係していることが知られてい
る。従来、上記プリント配線板の電解腐食（以下、電食
という）現象を防止する方法としては、（イ）プリント
配線板の導体金属のイオン化を防止する、（ロ）発生し
たイオンを移動させないようにする、（ハ）発生したイ
オンを沈殿形成剤で不溶化する、（ニ）発生したイオン
をキレート剤やコンプレックス形成剤で固定する、ある
いは（ホ）積層板表面にある水酸基等を不活性化する、
などの方法がある。これらの方法はいずれも導体金属の
合金化や各種添加剤の添加、あるいはガラス繊維や充填
剤を表面処理することによって行われるものであるが、
最近の高密度化されたプリント配線板に対しては未だ十
分な耐電食特性が得られていないのが実情である。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記事情に
鑑みてなされたものであり、従来のプリント配線板がも
つ欠点を克服し、積層板中に存在するイオン及び水分を
低減することにより、耐電食特性に優れ、信頼性が高
く、かつ高密度実装に対応した耐燃性プリント配線用基
板及び該基板に用いるプリント配線板用プリプレグを提
供することを目的とするものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記の好
ましい性質を有する耐燃性のプリント配線板用プリプレ
グ及びプリント配線用基板を開発すべく鋭意研究を重ね
た結果、難燃剤として、特定のハロゲン化ポリスチレン
系樹脂を使用した難燃性樹脂組成物を用いることによ
り、その目的を達成しうることを見出した。本発明は、
かかる知見に基づいて完成したものである。すなわち、
本発明は、（Ａ）（ａ）シンジオタクチック構造を有す
るポリスチレン系樹脂１０〜１００重量％と（ｂ）該
（ａ）成分と相溶性又は親和性を有し、かつ極性基をも
つ重合体０〜１０重量％と（ｃ）前記（ａ），（ｂ）成
分以外の熱可塑性樹脂及び／又はゴム状弾性体０〜９０
重量％とからなる樹脂１００重量部に対し、（Ｂ）３０
０℃雰囲気下に１５分放置した際に発生するハロゲン化
合物中のハロゲン原子の量が、ハロゲン化ポリスチレン
系樹脂中に含まれる全ハロゲン原子に対し１０００重量
ｐｐｍ以下であるハロゲン化ポリスチレン系樹脂２〜１
００重量部、（Ｃ）難燃助剤を（Ｂ）／（Ｃ）＝１〜１
０の重量比となる量、及び（Ｄ）有機充填材又は無機充
填材０〜３５０重量部を配合してなる難燃性樹脂組成物
５〜９９重量％に対し、１〜９５重量％のガラスクロス
を積層してなるプリント配線板用プリプレグ、及び上記
プリント配線板用プリプレグあるいはこれを二以上積層
してなる積層体の少なくとも一方の面に金属層を積層し
てなるプリント配線用基板を提供するものである。
【０００５】
【発明の実施の形態】本発明のプリント配線板用プリプ
レグを構成する難燃性樹脂組成物においては、（Ａ）成
分として、（ａ）シンジオタクチック構造を有するポリ
スチレン系樹脂（以下、ＳＰＳと称することがある）が
用いられる。ここで、シンジオタクチック構造とは、立
体化学構造がシンジオタクチック構造、すなわち炭素−
炭素結合から形成される主鎖に対して側鎖であるフェニ
ル基や置換フェニル基が交互に反対方向に位置する立体
構造を有するものであり、そのタクティシティーは同位
体炭素による核磁気共鳴法（13Ｃ−ＮＭＲ法）により定
量される。13Ｃ−ＮＭＲ法により測定されるタクティシ
ティーは、連続する複数個の構成単位の存在割合、例え
ば２個の場合はダイアッド，３個の場合はトリアッド，
５個の場合はペンタッドによって示すことができるが、
本発明に言うシンジオタクチック構造を有するポリスチ
レン系樹脂とは、通常はラセミダイアッドで７５％以
上、好ましくは８５％以上、若しくはラセミペンタッド
で３０％以上、好ましくは５０％以上のシンジオタクテ
ィシティーを有するポリスチレン，ポリ（アルキルスチ
レン),ポリ（ハロゲン化スチレン），ポリ（ハロゲン化
アルキルスチレン），ポリ（アルコキシスチレン），ポ
リ（ビニル安息香酸エステル），これらの水素化重合体
及びこれらの混合物、あるいはこれらを主成分とする共
重合体を指称する。なお、ここでポリ（アルキルスチレ
ン）としては、ポリ（メチルスチレン），ポリ（エチル
スチレン），ポリ（イソプロピルスチレン），ポリ（タ
ーシャリ−ブチルスチレン），ポリ（フェニルスチレ
ン），ポリ（ビニルナフタレン），ポリ（ビニルスチレ
ン）などがあり、ポリ（ハロゲン化スチレン）として
は、ポリ（クロロスチレン），ポリ（ブロモスチレ
ン），ポリ（フルオロスチレン) などがある。また、ポ
リ（ハロゲン化アルキルスチレン）としては、ポリ（ク
ロロメチルスチレン) など、また、ポリ（アルコキシス
チレン）としては、ポリ（メトキシスチレン），ポリ
（エトキシスチレン）などがある。
【０００６】これらのうち特に好ましいポリスチレン系
樹脂としては、ポリスチレン，ポリ（ｐ−メチルスチレ
ン），ポリ（ｍ−メチルスチレン），ポリ（ｐ−ターシ
ャリーブチルスチレン），ポリ（ｐ−クロロスチレ
ン），ポリ（ｍ−クロロスチレン），ポリ（ｐ−フルオ
ロスチレン) ，水素化ポリスチレン及びこれらの構造単
位を含む共重合体が挙げられる。なお、上記ポリスチレ
ン系樹脂は、一種のみを単独で、又は二種以上を組み合
わせて用いることができる。このポリスチレン系樹脂
は、分子量について特に制限はないが、重量平均分子量
が好ましくは１００００以上、より好ましくは５０００
０以上である。さらに、分子量分布についてもその広狭
は制約がなく、 様々なものを充当することが可能であ
る。ここで、重量平均分子量が１００００未満のもので
は、得られる組成物あるいは成形品の熱的性質，力学的
物性が低下する場合があり好ましくない。
【０００７】このようなＳＰＳは、例えば不活性炭化水
素溶媒中、又は溶媒の不存在下に、チタン化合物及び水
とトリアルキルアルミニウムの縮合生成物を触媒とし
て、スチレン系単量体（上記ポリスチレン系樹脂に対応
する単量体）を重合することにより製造することができ
る（特開昭６２−１８７７０８号公報）。また、ポリ
（ハロゲン化アルキルスチレン）については特開平１−
４６９１２号公報、上記水素化重合体は特開平１−１７
８５０５号公報記載の方法などにより得ることができ
る。
【０００８】また、本発明においては、（Ａ）成分の樹
脂として、上記（ａ）成分に、必要に応じ、（ｂ）該
（ａ）成分と相溶性又は親和性を有し、かつ極性基をも
つ重合体や、（ｃ）前記（ａ），（ｂ）成分以外の熱可
塑性樹脂及び／又はゴム状弾性体を組み合わせてなる樹
脂混合物を用いることもできる。該（ｂ）成分、すなわ
ち、（ａ）成分と相溶性又は親和性を有し、かつ極性基
をもつ重合体は、必要により配合される有機あるいは無
機充填材と樹脂成分との接着性を向上させる作用も有し
ている。ここで、（ａ）成分と相溶性又は親和性を有す
る重合体とは、（ａ）成分との相溶性又は親和性を示す
連鎖をポリマー鎖中に含有するものを示す。このような
重合体としては、例えばシンジオタクチックポリスチレ
ン，アタクチックポリスチレン，アイソタクチックポリ
スチレン，スチレン系共重合体，ポリフェニレンエーテ
ル，ポリビニルメチルエーテルなどを主鎖，ブロック鎖
又はグラフト鎖として有するものなどが挙げられる。ま
た、ここでいう極性基は、（Ｄ）成分の有機充填材ある
いは無機充填材との接着性を向上させる基であればよ
く、特に制限はない。この極性基の具体例としては、酸
無水物基，カルボン酸基，カルボン酸エステル基，カル
ボニルハライド基，カルボン酸アミド基，カルボン酸塩
基，スルホン酸基，スルホン酸エステル基，スルホニル
クロリド基，スルホニルアミド基，スルホン酸塩基，エ
ポキシ基，アミノ基，イミド基，オキサゾリン基などが
挙げられる。
【０００９】この（ｂ）成分の具体例としては、スチレ
ン−無水マレイン酸共重合体（ＳＭＡ），スチレン−グ
リシジルメタクリレート共重合体，末端カルボン酸変性
ポリスチレン，末端エポキシ変性ポリスチレン，末端オ
キサゾリン変性ポリスチレン，末端アミン変性ポリスチ
レン，スルホン化ポリスチレン，スチレン系アイオノマ
ー，スチレン−メチルメタクリレートグラフトポリマ
ー，（スチレン−グリシジルメタクリレート）−メチル
メタクリレートグラフトポリマー，酸変性アクリル−ス
チレン−グラフトポリマー，（スチレン−グリシジルメ
タクリレート）−スチレングラフトポリマー，ポリブチ
レンテレフタレート−ポリスチレングラフトポリマー，
さらには、無水マレイン酸変性シンジオタクチックポリ
スチレン，フマル酸変性シンジオタクチックポリスチレ
ン，グリシジルメタクリレート変性シンジオタクチック
ポリスチレン，アミン変性シンジオタクチックポリスチ
レンなどの変性スチレン系ポリマー、（スチレン−無水
マレイン酸）−ポリフェニレンエーテルグラフトポリマ
ー，無水マレイン酸変性ポリフェニレンエーテル，フマ
ル酸変性ポリフェニレンエーテル，グリシジルメタクリ
レート変性ポリフェニレンエーテル，アミン変性ポリフ
ェニレンエーテルなどの変性ポリフェニレンエーテル系
ポリマーなどが挙げられる。これらの中で、特に変性ポ
リフェニレンエーテル及び変性シンジオタクチックポリ
スチレンが好適である。
【００１０】上記変性ポリフェニレンエーテルは、公知
のポリフェニレンエーテルを変性剤を用いて変性するこ
とにより得ることができるが、本発明の目的に使用可能
であれば、この方法に限定されるものではない。該ポリ
フェニレンエーテルは、公知の化合物であり、この目的
のため、米国特許第3,３０6,８７４号，同3,３０6,８７
５号，同3,２５7,３５７号及び同3,２５7,３５８号の各
明細書を参照することができる。ポリフェニレンエーテ
ルは、通常、銅アミン錯体、一種又はそれ以上の二箇所
もしくは三箇所置換フェノールの存在下で、ホモポリマ
ー又はコポリマーを生成する酸化カップリング反応によ
って調製される。ここで、銅アミン錯体は、第一，第二
及び第三アミンから誘導される銅アミン錯体を使用でき
る。適切なポリフェニレンエーテルの例としては、ポリ
（２，３−ジメチル−６−エチル−１，４−フェニレン
エーテル），ポリ（２−メチル−６−クロロメチル−
１，４−フェニレンエーテル），ポリ（２−メチル−６
−ヒドロキシエチル−１，４−フェニレンエーテル），
ポリ（２−メチル−６−ｎ−ブチル−１，４−フェニレ
ンエーテル），ポリ（２−エチル−６−イソプロピル−
１，４−フェニレンエーテル），ポリ（２−エチル−６
−ｎ−プロピル−１，４−フェニレンエーテル），ポリ
（２，３，６−トリメチル−１，４−フェニレンエーテ
ル），ポリ〔２−（４’−メチルフェニル）−１，４−
フェニレンエーテル〕， ポリ（２−ブロモ−６−フェ
ニル−１，４−フェニレンエーテル），ポリ（２−メチ
ル−６−フェニル−１，４−フェニレンエーテル），ポ
リ（２−フェニル−１，４−フェニレンエーテル），ポ
リ（２−クロロ−１，４−フェニレンエーテル），ポリ
（２−メチル−１，４−フェニレンエーテル），ポリ
（２−クロロ−６−エチル−１，４−フェニレンエーテ
ル），ポリ（２−クロロ−６−ブロモ−１，４−フェニ
レンエーテル），ポリ（２，６−ジ−ｎ−プロピル−
１，４−フェニレンエーテル），ポリ（２−メチル−６
−イソプロピル−１，４−フェニレンエーテル），ポリ
（２−クロロ−６−メチル−１，４−フェニレンエーテ
ル），ポリ（２−メチル−６−エチル−１，４−フェニ
レンエーテル），ポリ（２，６−ジブロモ−１，４−フ
ェニレンエーテル），ポリ（２，６−ジクロロ−１，４
−フェニレンエーテル），ポリ（２，６−ジエチル−
１，４−フェニレンエーテル）及びポリ（２，６−ジメ
チル−１，４−フェニレンエーテル）などが挙げられ
る。
【００１１】また、例えば前記ホモポリマーの調製に使
用されるようなフェノール化合物の二種又はそれ以上か
ら誘導される共重合体などの共重合体も適切である。さ
らに例えばポリスチレンなどのビニル芳香族化合物と前
述のポリフェニレンエーテルとのグラフト共重合体及び
ブロック共重合体が挙げられる。これらのうち特に好ま
しくはポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエ
ーテル）が用いられる。
【００１２】これらのポリフェニレンエーテルの変性に
用いる変性剤としては、同一分子内にエチレン性二重結
合と極性基とを有する化合物が使用できる。このような
変性剤としては、例えば無水マレイン酸，マレイン酸，
マレイン酸エステル，マレイミド及びそのＮ置換体、マ
レイン酸塩などのマレイン酸類、フマル酸，フマル酸エ
ステル，フマル酸塩などのフマル酸類、無水イタコン
酸，イタコン酸，イタコン酸エステル，イタコン酸塩な
どのイタコン酸類、アクリル酸，アクリル酸エステル，
アクリル酸アミド，アクリル酸塩，メタクリル酸，メタ
クリル酸エステル，メタクリル酸アミド，メタクリル酸
塩，グリシジルメタクリレートなどの（メタ）アクリル
酸類などが挙げられる。これらの中で、特に無水マレイ
ン酸，フマル酸及びグリシジルメタクリレートが好適で
ある。これらの変性剤は一種用いてもよく、二種以上を
組み合わせて用いてもよい。
【００１３】この変性ポリフェニレンエーテルは、例え
ば溶媒や他樹脂の存在下、上記ポリフェニレンエーテル
と変性剤とを反応させることにより得られる。変性の方
法については特に制限はなく、公知の方法、例えばロー
ルミル，バンバリミキサー，押出機などを用いて１５０
〜３５０℃の範囲の温度において溶融混練し、反応させ
る方法、あるいはベンゼン，トルエン，キシレンなどの
溶媒中で加熱反応させる方法などを用いることができ
る。さらに、これらの反応を容易にするために、反応系
にベンゾイルパーオキサイド；ジ−ｔ−ブチルパーオキ
サイド；ジクミルパーオキサイド；ｔ−ブチルパーオキ
シベンゾエート；アゾビスイソブチロニトリル；アゾビ
スイソバレロニトリル；２，３−ジフェニル−２，３−
ジメチルブタンなどのラジカル発生剤を存在させること
は有効である。好ましい方法としては、ラジカル発生剤
の存在下に溶融混練する方法である。このようにして得
られた変性ポリフェニレンエーテルの中で、特に無水マ
レイン酸変性ポリフェニレンエーテル，フマル酸変性ポ
リフェニレンエーテル及びグリシジルメタクリレート変
性ポリフェニレンエーテルが好適である。
【００１４】また、（ｂ）成分として極性基を有する変
性ＳＰＳを用いることもできる。この変性ＳＰＳは、例
えば前記（ａ）成分に用いられるＳＰＳを変性剤を用い
て変性することにより得ることができるが、本発明の目
的に使用可能であれば、この方法に限定されるものでは
ない。変性に用いるＳＰＳについては特に制限はなく、
前記（ａ）成分に用いられるものを用いることが可能で
あるが、特にスチレンと置換スチレンとの共重合体が他
の成分との相溶性の点で好ましく用いられる。該共重合
体の組成比については特に制限はないが、置換スチレン
単位の含有量が３〜５０モル％の範囲にあるのが好まし
い。この含有量が３モル％未満では変性が困難である
し、５０モル％を超えると他の成分との相溶性が低下す
るため好ましくない。特に好ましい置換スチレンとして
は、例えばメチルスチレン，エチルスチレン，イソプロ
ピルスチレン，ターシャリーブチルスチレン，ビニルス
チレンなどのアルキルスチレン，クロロスチレン，ブロ
モスチレン，フルオロスチレンなどのハロゲン化スチレ
ン、クロロメチルスチレンなどのハロゲン化アルキルス
チレン、メトキシスチレン，エトキシスチレンなどのア
ルコキシスチレンなどが挙げられる。これらの置換スチ
レンは一種用いてもよいし、二種以上を組合せて用いて
もよい。また、ＳＰＳに対し、５重量％以下の使用量で
あれば、アタクチック構造をもつ上記重合体も使用可能
である。５重量％より多く使用すると組成物の耐熱性を
低下させるため、好ましくない。
【００１５】上記ＳＰＳの変性に用いる変性剤として
は、前記変性ポリフェニレンエーテルの説明において例
示した変性剤と同じものを挙げることができ、特に、無
水マレイン酸，フマル酸及びグリシジルメタクリレート
が好適である。これらの変性剤は一種用いてもよく、二
種以上を組み合わせて用いてもよい。また、変性方法と
しては、前記ポリフェニレンエーテルの変性方法と同様
の方法を用いることができる。このようにして得られた
変性ＳＰＳの中で、特に無水マレイン酸変性ＳＰＳ，フ
マル酸変性ＳＰＳ及びグリシジルメタクリレート変性Ｓ
ＰＳが好適である。本発明においては、この（ｂ）成分
の重合体は一種用いてもよく、二種以上を組み合わせて
用いてもよい。また、重合体中の極性基の含有量は0.０
１〜２０重量％の範囲が好ましい。この含有量が0.０１
重量％未満では無機充填材との接着効果を発揮させるの
に、この（ｂ）成分を多量に配合する必要があり、その
結果、組成物の力学物性や耐熱性が低下し、また２０重
量％を超えると（ａ）成分との相溶性が低下する場合が
ある。無機充填材等との接着性及び（ａ）成分との相溶
性などの点から、重合体中の極性基の好ましい含有量は
0.０５〜１０重量％の範囲である。
【００１６】さらに、（ｃ）成分として用いられる上記
（ａ），（ｂ）成分以外の熱可塑性樹脂及び／又はゴム
状弾性体において、熱可塑性樹脂としては、例えばアタ
クチック構造のポリスチレン，アイソタクチック構造の
ポリスチレン，ＡＳ樹脂，ＡＢＳ樹脂などのスチレン系
重合体、ポリエチレンテレフタレート，ポリエチレンナ
フタレートなどのポリエステル系樹脂やポリカーボネー
ト、ポリフェニレンエーテル，ポリフェニレンスルフィ
ド，ポリオキシメチレンなどのポリ（チオ）エーテル系
樹脂、ポリスルホン，ポリエーテルスルホンなどのポリ
スルホン系樹脂、ポリアクリル酸，ポリアクリル酸エス
テル，ポリメチルメタクリレートなどのアクリル系重合
体、ポリエチレン，ポリプロピレン，ポリブテン，ポリ
−４−メチルペンテン−１，エチレン−プロピレン共重
合体などのポリオレフィン系重合体、ポリ塩化ビニル，
ポリ塩化ビニリデン，ポリフッ化ビニリデンなどの含ハ
ロゲンビニル化合物重合体、ナイロン６，ナイロン４
６，ナイロン６６などのポリアミド系樹脂などが挙げら
れる。
【００１７】一方、ゴム状弾性体としては、例えば天然
ゴム，ポリブタジエン，ポリイソプレン，ポリイソブチ
レン、ネオプレン、ポリスルフィドゴム、チオコールゴ
ム、アクリルゴム、ウレタンゴム、シリコーンゴム、エ
ビクロロヒドリンゴム、スチレン−ブタジエンブロック
共重合体（ＳＢＲ），水素添加スチレン−ブタジエンブ
ロック共重合体（ＳＥＢ），スチレン−ブタジエン−ス
チレンブロック共重合体（ＳＢＳ），水素添加スチレン
−ブタジエン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＢ
Ｓ），スチレン−イソプレンブロック共重合体（ＳＩ
Ｒ），水素添加スチレン−イソプレンブロック共重合体
（ＳＥＰ），スチレン−イソプレン−スチレンブロック
共重合体（ＳＩＳ），水素添加スチレン−イソプレン−
スチレンブロック共重合体（ＳＥＰＳ），スチレン−ブ
タジエンランダム共重合体，水素添加スチレン−ブタジ
エンランダム共重合体，スチレン−エチレン−プロピレ
ンランダム共重合体，スチレン−エチレン−ブチレンラ
ンダム共重合体、エチレンプロピレンゴム（ＥＰＲ），
エチレンプロピレンジエンゴム（ＥＰＤＭ）、あるいは
ブタジエン−アクリロニトリル−スチレン−コアシェル
ゴム（ＡＢＳ），メチルメタクリレート−ブタジエン−
スチレン−コアシェルゴム（ＭＢＳ），メチルメタクリ
レート−ブチルアクリレート−スチレン−コアシェルゴ
ム（ＭＡＳ），オクチルアクリレート−ブタジエン−ス
チレン−コアシェルゴム（ＭＡＢＳ），アルキルアクリ
レート−ブタジエン−アクリロニトリル−スチレンコア
シェルゴム（ＡＡＢＳ），ブタジエン−スチレン−コア
シェルゴム（ＳＢＲ）、メチルメタクリレート−ブチル
アクリレート−シロキサンをはじめとするシロキサン含
有コアシェルゴムなどのコアシェルタイプの粒子状弾性
体、またはこれらを変性したゴムなどが挙げられる。こ
れらの中で、特に、ＳＢＲ、ＳＢＳ、ＳＥＢ、ＳＥＢ
Ｓ、ＳＩＲ，ＳＥＰ、ＳＩＳ、ＳＥＰＳ、コアシェルゴ
ム及びこれらを変性したゴムが好ましく用いられる。こ
の（ｃ）成分である熱可塑性樹脂やゴム状弾性体は一種
用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００１８】上記難燃性樹脂組成物においては、（Ａ）
成分における各成分の配合割合は、（ａ）成分と（ｂ）
成分と（ｃ）成分との合計量に基づき、（ａ）成分が１
０〜１００重量％、（ｂ）成分が０〜１０重量％及び
（ｃ）成分が０〜９０重量％の範囲である。（ａ）成分
の配合量が１０重量％未満では、得られる組成物はＳＰ
Ｓの特性が充分に発揮されず、本発明の目的が達せられ
ない。ＳＰＳの特性を効果的に発現させるには、（ａ）
成分の配合量は３０〜１００重量％の範囲が好ましく、
特に４０〜１００重量％の範囲が好適である。また
（ｂ）成分の配合量が１０重量％を超えると得られる組
成物は力学的物性及び耐溶剤性が低下する。さらに、
（ｃ）成分の配合量が９０重量％を超えると得られる組
成物はＳＰＳの特性が充分に発揮されず、耐熱性などが
低下する。ＳＰＳの特性を効果的に発現させるには、
（ｃ）成分の配合量は０〜７０重量％の範囲が好まし
く、特に０〜６０重量％の範囲が好適である。
【００１９】本発明における難燃性樹脂組成物には、
（Ｂ）成分として、ハロゲン化ポリスチレン系樹脂が用
いられる。このハロゲン化ポリスチレン系樹脂は、難燃
剤としての作用を有するものであって、ポリスチレン系
樹脂のベンゼン環部の水素原子及び／又はベンゼン環以
外の部分の水素原子の少なくとも１個を、ハロゲン原子
で置換したものである。このハロゲン化ポリスチレン系
樹脂においては、ベンゼン環以外の部位に結合している
ハロゲン原子は、約２００℃の温度で脱離してハロゲン
化合物となり、蒸散するが、ベンゼン環に結合している
ハロゲン原子は、約３００℃の温度でも脱離しないこと
が知られている。
【００２０】本発明においては、この（Ｂ）成分のハロ
ゲン化ポリスチレン系樹脂は、３００℃雰囲気下に１５
分放置した際に発生するハロゲン化合物中のハロゲン原
子の量が、該樹脂に含まれる全ハロゲン原子に対し１０
００重量ｐｐｍ以下のものである。このハロゲン原子の
量が１０００重量ｐｐｍを超えると組成物の成形時に、
金属腐食が生じたり、組成物の滞留安定性が低下するな
ど、好ましくない事態を招来する。腐食防止性及び熱安
定性などの面から、該ハロゲン原子の量は８００重量ｐ
ｐｍ以下が好ましく、特に６００重量ｐｐｍ以下が好適
である。このようなハロゲン含有ポリスチレン系樹脂と
しては、実質上ベンゼン環のみにハロゲン原子が結合し
ているものが挙げられる。ここで、実質上ベンゼン環の
みにハロゲン原子が結合しているものとは、不純物とし
て、ベンゼン環以外の部位にハロゲン原子が結合してい
るものが、上記条件を満たす範囲で含まれていてもよい
ことを意味する。また、該ハロゲン含有ポリスチレン系
樹脂中のハロゲン原子の含有量は、良好な難燃性能を発
揮するためには、３０重量％以上が好ましく、特に４０
重量％以上が好適である。このハロゲン化ポリスチレン
系樹脂としては、特にベンゼン環のみに全ての臭素原子
が結合している臭素化ポリスチレン系樹脂が好ましい。
なお、この臭素化ポリスチレン系樹脂は、例えば、全て
の臭素がベンゼン環のみに付いた臭素化スチレン系モノ
マーを重合することによって製造することができる。
【００２１】また、この臭素化ポリスチレン系樹脂に
は、不純物としてベンゼン環以外の部位に臭素原子が結
合しているものを、該樹脂を３００℃の雰囲気下に１５
分間放置した際に発生する臭素化合物中の臭素原子の量
が該樹脂に含まれる全臭素原子に対し、１０００重量ｐ
ｐｍ以下になるような程度で含有していても差し支えな
い。この（Ｂ）成分として用いるハロゲン化ポリスチレ
ン系樹脂の製造方法については特に制限はないが、例え
ばベンゼン環のみにハロゲン原子が結合しているハロゲ
ン化スチレン系単量体を単独重合又は他の単量体と共重
合する方法、重合したスチレン系樹脂をハロゲン化する
方法、あるいはこれらの方法によって得られたものをブ
レンドする方法などをあげることができる。これらの方
法の中で、ベンゼン環のみにハロゲン原子が結合してい
るハロゲン化スチレン系単量体を単独重合する方法が好
適である。
【００２２】本発明においては、この（Ｂ）成分のハロ
ゲン化ポリスチレン系樹脂は、前記（Ａ）成分の樹脂１
００重量部に対し、２〜１００重量部の割合で配合す
る。この量が２重量部未満では組成物の難燃性能が不充
分であり、また１００重量部を超えるとその量の割には
難燃性能の向上効果がみられず、むしろ機械的物性が低
下する。難燃性能及び機械的物性などの面から、（Ｂ）
成分の好ましい配合量は５〜１００重量部の範囲であ
り、特に１０〜８０重量部の範囲が好適である。
【００２３】上記難燃性樹脂組成物において、（Ｃ）成
分として用いられる難燃助剤については特に制限はな
く、従来ポリスチレン系樹脂の難燃助剤として慣用され
ているものの中から、任意のものを選択して用いること
ができる。この難燃助剤としては、例えば、三酸化アン
チモン，五酸化アンチモンなどの酸化アンチモン，アン
チモン酸ナトリウムなどのアンチモン酸のアルカリ金属
塩，アンチモン酸のアルカリ土類金属塩，金属アンチモ
ン，三塩化アンチモン，五塩化アンチモン，三硫化アン
チモン，五硫化アンチモンなどのアンチモン系難燃助
剤、さらにはホウ酸亜鉛，メタホウ酸バリウム，酸化ジ
ルコニウム，酸化鉄，酸化亜鉛などが挙げられる。これ
らの中で、性能及び経済性の点から、酸化アンチモン，
アンチモン酸のアルカリ金属塩，アンチモン酸のアルカ
リ土類金属塩，酸化鉄及び酸化亜鉛が好ましく、特に三
酸化二アンチモンが好適である。この（Ｃ）成分の難燃
助剤は一種用いてもよく、二種以上を組み合わせて用い
てもよい。また、その配合量は、〔（Ｂ）成分／（Ｃ）
成分〕の重量比が１〜１０の範囲となる量で選ばれる。
この重量比が１０を超えると難燃助剤としての効果が不
充分であり、また、１未満ではその量の割には難燃助剤
としての効果の向上がみられず、むしろ他の物性が損な
われるおそれがある。
【００２４】本発明では、上記難燃性樹脂組成物におい
て、組成物の剛性，絶縁性，耐薬品性などを向上させる
目的で、（Ｄ）有機充填材又は無機充填材を配合するこ
とができる。この有機又は無機充填材としては、樹脂成
分との接着性を高めるために、カップリング剤で表面処
理を施したものが好ましく用いられる。ここで無機充填
剤材には、繊維状，粒状，粉状など、様々なものがあ
る。繊維状充填材としては、ガラス繊維，ウィスカー，
セラミック繊維などが挙げられる。具体的に、ウィスカ
ーとしてはホウ素，アルミナ，シリカ，炭化ケイ素な
ど、セラミック繊維としてはセッコウ，チタン酸金属
塩，硫酸マグネシウム，酸化マグネシウムなどがある。
特に、ガラス繊維（ガラスフィラメント，ガラスファイ
バー，ガラスロビング，ガラスマットを含む）が好まし
い。ここで、充填材の形状としては集束切断状，短繊
維，フィラメント状のもの，ウィスカーなどがある。集
束切断状の場合、長さが0.０５〜５０ｍｍ，繊維径が５
〜２０μｍのものが好ましい。
【００２５】一方、粒状，粉状充填材としては、例えば
タルク，カーボンブラック，グラファイト，二酸化チタ
ン，溶融または結晶性シリカ，マイカ，炭酸カルシウ
ム，硫酸カルシウム，炭酸バリウム，炭酸マグネシウ
ム，硫酸マグネシウム，硫酸バリウム，オキシサルフェ
ート，酸化スズ，アルミナ，カオリン，炭化ケイ素，ガ
ラスパウダー，ガラスフレーク，ガラスビーズなどが挙
げられる。これら充填材の中では、特にタルク，炭酸カ
ルシウム，マイカ，ガラスパウダー，ガラスフレーク又
はガラスビーズが好ましい。
【００２６】また、（Ｄ）成分として使用する有機充填
材としては、フッ素樹脂類，アラミド樹脂繊維などが挙
げられる。表面処理した有機又は無機充填材としては、
通常表面処理に用いられるカップリング剤、例えばシラ
ン系カップリング剤，チタン系カップリング剤などを用
いて表面処理したものが挙げられる。このシラン系カッ
プリング剤及びチタン系カップリング剤の具体例として
は、後述のガラスクロスの表面処理に用いられるものを
同様に使用することができる。
【００２７】このようなカップリング剤を用いて前記有
機又は無機充填材の表面処理を行うには、通常の公知の
方法によればよく、特に制限はない。例えば、上記カッ
プリング剤の有機溶媒溶液あるいは懸濁液をいわゆるサ
イジング剤として充填材に塗布するサイジング処理法、
あるいはヘンシェルミキサー，スーパーミキサー，レー
ディゲミキサー，Ｖ型ブレンダ−などを用いての乾燥混
合法、スプレー法，インテグラルブレンド法，ドライコ
ンセントレート法など、充填材の形状により適宜な方法
にて行うことができるが、サイジング処理法，乾式混合
法，スプレー法により行うことが望ましい。また、上記
のカップリング剤とともにガラス用フィルム形成性物質
を併用することができる。このフィルム形成性物質に
は、特に制限はなく、例えばポリエステル系，ウレタン
系，エポキシ系，アクリル系，酢酸ビニル系, ポリエー
テル系などの重合体が挙げられる。
【００２８】本発明においては、この（Ｄ）成分の有機
充填材または無機充填材は一種用いてもよく、二種以上
を組合せて用いてもよい。また、その配合量は、前記
（Ａ）成分と（Ｂ）成分と（Ｃ）成分との合計量１００
重量部当たり、０〜３５０重量部、好ましくは２５０重
量部以下の範囲で選ばれる。この量が３５０重量部を超
えると靱性や耐衝撃性やガラスクロスへの樹脂の含浸性
が低下する傾向がみられる。引張強度などの機械的物
性，靱性，耐衝撃性などの面から、有機充填材又は無機
充填材の配合量は１〜３５０重量部、更に５〜３００重
量部、特に１０〜２５０重量部の範囲が好適である。配
合量が１重量部未満の場合は、引張強度などの機械的物
性の向上効果が充分に発揮されない場合がある。上記難
燃性樹脂組成物には、本発明の目的が損なわれない範囲
で、必要に応じ、各種添加剤、例えばハロゲン捕捉剤，
安定剤，酸化防止剤，核剤，光安定剤，滑剤，可塑剤，
帯電防止剤，離型剤，着色剤など、更には他の熱可塑性
樹脂を配合することができる。
【００２９】ここで、ハロゲン捕捉剤は、難燃剤である
（Ｂ）成分のハロゲン化ポリスチレン系樹脂の熱安定性
を向上させ、金型の腐食防止性や組成物の滞留安定性を
良好にするためのものであって、例えばハイドロタルサ
イト類などが好ましく用いられる。核剤としては、一般
的な有機核剤，無機核剤が使用できるが、例えばジ−ｐ
−ｔｅｒｔ−ブチル安息香酸の金属塩，ｐ−ｔｅｒｔ−
ブチル安息香酸の金属塩，シクロヘキサンカルボン酸の
ナトリウム塩，β−ナフトエ酸のナトリウム塩などのカ
ルボン酸の金属塩，リン酸２，２’−メチレンビス
（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）金属塩などの有機
リン化合物などが挙げられる。酸化防止剤としては、例
えばペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−
ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネ
ート〕，ｎ−オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブ
チル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート，
（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペン
タエリスリトールジホスファイトなどが挙げられる。
【００３０】また、光安定剤としては、例えばジ−
（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セ
バケート；４−ベンゾイルオキシ−２，２，６，６−テ
トラメチルピペリジン；１，２，３，４−テトラ−
（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）ブ
タンテトラカルボキシレートなどのヒンダードアミン系
化合物、２−（２−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）
ベンゾトリアゾール，２−（２−ヒドロキシ−５−ｔ−
ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール，２−（２−ヒド
ロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリ
アゾールなどのベンゾトリアゾール系化合物などが挙げ
られる。滑剤としては、例えばステアリン酸，ベヘニン
酸などの脂肪酸やステアリン酸亜鉛，ステアリン酸カル
シウム，ステアリン酸マグネシウムなどの脂肪酸金属
塩，エチレンビスステアロアミドなどが挙げられ、可塑
剤としては、例えばポリエチレングリコール，ポリアミ
ドオリゴマー，フタル酸エステル，ポリスチレンオリゴ
マー，ポリエチレンワックス，ミネラルオイル，シリコ
ーンオイルなどが挙げられる。
【００３１】上記難燃性樹脂組成物の調製方法について
は、特に制限はなく、公知の方法により調製することが
できる。例えば前記（Ａ）成分，（Ｂ）成分，（Ｃ）成
分，（Ｄ）成分及び必要に応じて各種添加剤を所定の割
合で配合し、バンバリーミキサー，単軸スクリュー押出
機，二軸スクリュー押出機，コニーダ，多軸スクリュー
押出機などを用いて、例えば２７０〜３２０℃の範囲の
温度で溶融混練することにより、調製することができ
る。本発明のプリント配線板用プリプレグは、上記のよ
うに調製された難燃性樹脂組成物に対してガラスクロス
を積層したものである。ガラスクロスの織り方は特に制
限を受けない。例えば、平織、綾織、目抜平織などを任
意に選べるが、表面平滑性が得られやすい点で平織が好
ましい。ガラスクロス層の厚さや積層体全体の厚さに対
するガラスクロス層の厚さの割合も、特に制限を受けな
い。
【００３２】ガラスクロスの使用量としては、プリント
配線板用プリプレグの全体重量に対するガラスクロスの
重量が１重量％以上、好ましくは１０重量％以上である
ことが必要である。ガラスクロスの重量が１重量％未満
の場合には、プリント配線板用積層体に熱をかけた時の
剛性が低下する。また、プリント配線板用プリプレグの
全体重量に対するガラスクロスの重量が９５重量％以
下、好ましくは８０重量％以下であることも必要であ
る。ガラスクロスの重量が９５重量％を越える場合に
は、成形材料が多孔質となったり、強度を損なう等の好
ましくない傾向を呈し始めることがある。上記ガラスク
ロスの使用量に従い、プリント配線板用プリプレグの全
体重量に対する前記難燃性樹脂組成物の使用量は５〜９
９重量％、好ましくは２０〜９９重量％である。
【００３３】本発明においては、上記ガラスクロスとし
てカップリング剤で表面処理したものが好ましく用いら
れる。表面処理に用いられるカップリング剤は、所謂シ
ラン系カップリング剤，チタン系カップリング剤として
公知のもののなかから適宜選定して用いることができ
る。このシラン系カップリング剤の具体例としては、ト
リエトキシシラン，ビニルトリス（β−メトキシエトキ
シ）シラン，γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシ
シラン，γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラ
ン，β−（１，１−エポキシシクロヘキシル）エチルト
リメトキシシラン，Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−ア
ミノプロピルトリメトキシシラン，Ｎ−β−（アミノエ
チル）−γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン，
γ−アミノプロピルトリエトキシシラン，Ｎ−フェニル
−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン，γ−メルカ
プトプロピルトリメトキシシラン，γ−クロロプロピル
トリメトキシシラン，γ−アミノプロピルトリメトキシ
シラン，γ−アミノプロピル−トリス（２−メトキシ−
エトキシ）シラン，Ｎ−メチル−γ−アミノプロピルト
リメトキシシラン，Ｎ−ビニルベンジル−γ−アミノプ
ロピルトリエトキシシラン，トリアミノプロピルトリメ
トキシシラン，３−ウレイドプロピルトリメトキシシラ
ン，３−（４，５−ジヒドロイミダゾール）プロピルト
リエトキシシラン，ヘキサメチルジシラザン，Ｎ，Ｏ−
（ビストリメチルシリル）アミド，Ｎ，Ｎ−ビス（トリ
メチルシリル）ウレア等が挙げられる。これらの中で好
ましいのは、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン，
Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメ
トキシシラン，γ−グリシドキシプロピルトリメトキシ
シラン，β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチ
ルトリメトキシシラン等のアミノシラン，エポキシシラ
ンである。
【００３４】また、チタン系カップリング剤の具体例と
しては、イソプロピルトリイソステアロイルチタネー
ト，イソプロピルトリドデシルベンゼンスルホニルチタ
ネート，イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフ
ェート）チタネート，テトライソプロピルビス（ジオク
チルホスファイト）チタネート，テトラオクチルビス
（ジトリデシルホスファイト）チタネート，テトラ
（１，１−ジアリルオキシメチル−１−ブチル）ビス
（ジトリデシル）ホスファイトチタネート，ビス（ジオ
クチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネー
ト，ビス（ジオクチルパイロホスフェート）エチレンチ
タネート，イソプロピルトリオクタノイルチタネート，
イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチタネー
ト，イソプロピルイソステアロイルジアクリルチタネー
ト，イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェート）チタ
ネート，イソプロピルトリクミルフェニルチタネート，
イソプロピルトリ（Ｎ−アミドエチル，アミノエチル）
チタネート，ジクミルフェニルオキシアセテートチタネ
ート，ジイソステアロイルエチレンチタネートなどがあ
げられる。これらの中で好ましいのは、イソプロピルト
リ（Ｎ−アミドエチル，アミノエチル）チタネートであ
る。
【００３５】このようなカップリング剤を用いて前記ガ
ラスクロスの表面処理を行うには、通常の公知である方
法で行うことができ、特に制限はない。例えば、上記カ
ップリング剤の有機溶媒溶液あるいは懸濁液をいわゆる
サイジング剤として塗布するサイジング処理などの方法
を例示することができる。また、上記のカップリング剤
とともにガラス用フィルム形成性物質を併用することが
できる。このフィルム形成性物質には、特に制限はな
く、例えばポリエステル系，ウレタン系，エポキシ系，
アクリル系，酢酸ビニル系等の重合体が挙げられる。
【００３６】難燃性樹脂組成物とガラスクロスとを積層
する方法は特に制限を受けず、従来から知られている方
法を任意に選ぶことができる。例えば、難燃性樹脂組成
物の各成分をドライブレンドし、通常の方法でペレット
化した後、押出成形法にて成形材料シートとし、得られ
た成形材料シートに押出成形法や圧縮成形法などによっ
てガラスクロスを積層し、本発明のプリント配線板用プ
リプレグを製造することができる。ここで押出成形法と
は、成形材料シートとガラスクロスを一対の金属ベルト
間に数層挿入し、加熱溶融後、冷却して積層体を成形す
る方法である。圧縮成形法とは、成形材料シートとガラ
スクロスを金型内に装着しておくことにより積層体を成
形する方法である。また、難燃性樹脂組成物原料をＴダ
イ押出法等により膜状に押出しながら、ロールとロール
あるいはダブルベルトプレス，シングルベルトプレスに
より加熱、圧縮、冷却することにより、ガラスクロスを
積層させてもよい。なお、本発明においてはＳＰＳを初
めとする成形材料で予め含浸処理されたガラスクロスを
使用することもできる。
【００３７】上記本発明のプリント配線板用プリプレグ
上に金属層を設けることによって、優れたプリント配線
用基板が得られる。プリプレグは単一で用いてもよい
が、これを二以上積層した積層体として用いることもで
きる。また、金属層は上記単一のプリプレグあるいは二
以上のプリプレグの積層体の一方の面のみに積層するこ
ともできるが、両方の面に積層することも可能である。
ここで用いることのできる金属層としては、銅，アルミ
ニウム，銀，金，亜鉛，錫などの薄膜などが挙げられ、
中でも銅，アルミニウムが好ましく用いられ、特に、本
発明は銅を用いた銅張積層板に好ましく適用することが
できる。プリント配線用基板の作成方法は種々挙げるこ
とができる。例えば、予め製造しておいた本発明のプ
リプレグあるいはこれを２以上積層したものに接着剤を
塗布し又は塗布せずに金属層を積層したり、接着剤を
使用せずに、本発明のプリプレグの製造時に同時に金属
層を積層したりすることができる。
【００３８】上記の方式によって、成形材料シート、
ガラスクロス、及び金属層を同時に積層する場合には、
金型内に成形材料シート、ガラスクロス、及び金属層の
三者を挿入しておいて圧縮成形を行えばよい。また、難
燃性樹脂組成物の各成分をドライブレンドし、通常の方
法でペレット化した後、押出成形法によって積層圧縮成
形用のシート成形を行い、得られた成形材料シートとガ
ラスクロスを一対の金属ベルト間に数層挿入しながら更
に金属箔を両面もしくは片面に挿入し、加熱溶融後、冷
却を行うことによって、金属貼り積層体を直接成形する
ことができる。また、この成形法は、押出成形法によっ
て積層圧縮成形用のシート成形を行いながら、連続的に
行うこともできる。
【００３９】
【実施例】次に、本発明を実施例によりさらに具体的に
説明するが、本発明は、これらの例によってなんら限定
されるものではない。なお、難燃性樹脂組成物の調製に
用いた各成分を次に示す。 （Ａ）（ａ）成分 ＳＰＳ：１，２，４−トリクロロベンゼンを溶媒とし、
１５０℃でＧＰＣ法にて測定したポリスチレン換算の重
量平均分子量Ｍｗ＝２２５０００，重量平均分子量／数
平均分子量（Ｍｗ／Ｍｎ）＝2.７０ （Ａ）（ｂ）成分 ＭＡ−ＰＰＥ：無水マレイン酸変性ポリフェニレンエー
テル。製造例１で調製したもの （Ａ）（ｃ）成分 Ｇ１６５１：シェル化学社製ＳＥＢＳ，商品名「クレイ
トンＧ１６５１」
【００４０】（Ｂ）成分（臭素化ポリスチレン） ｐｏｌｙ（ＭＢＳ）：トルエン中で、モノブロモスチレ
ン（アルドリッチ社製）４モル／リットル及びアゾビス
イソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）8.８４ミリモル／リッ
トルを用い、６０℃で重合して得られたモノブロモスチ
レン重合体（Ｍｗ２０３０００，Ｂｒ含有量４3.６重量
％，３００℃で１５分間放置後の臭素発生量５０重量ｐ
ｐｍ） ｐｏｌｙ（ＤＢＳ）：トルエン中で、ジブロモスチレン
〔「日本化学学会誌」第６３３ページ（１９９２年）記
載の方法で合成、精製したもの〕２モル／リットル及び
ＡＩＢＮ9.１９ミリモル／リットルを用い、６０℃で重
合したジブロモスチレン重合体（Ｍｗ１９９０００，Ｂ
ｒ含有量６1.０重量％，３００℃で１５分間放置後の臭
素発生量５５重量ｐｐｍ） ｐｏｌｙ（ＴＢＳ）：トルエン中で、トリブロモスチレ
ン（ブロモケムファーイースト社製ＦＲ８０３をメタノ
ールで精製したもの）0.８モル／リットル及びＡＩＢＮ
4.６１ミリモル／リットルを用い、６０℃で重合したト
リブロモスチレン重合体（Ｍｗ２１１０００，Ｂｒ含有
量７0.３重量％，３００℃で１５分間放置後の臭素発生
量８０重量ｐｐｍ） ＰＤＢＳ−８０：グレートレイク社製の臭素化ポリスチ
レン（Ｍｗ５４０００，Ｂｒ含有量５9.０重量％，３０
０℃で１５分間放置後の臭素発生量２５０重量ｐｐｍ） 以上は、臭素化合物の発生量が少ない臭素化ポリスチレ
ンである。次に、臭素化合物の発生量のやや多い臭素化
ポリスチレンとして Ｂｒ−ｐｏｌｙ（ＴＢＳ）：前述のｐｏｌｙ（ＴＢＳ）
を polymer Journal２６巻，７号（１９９４）の８２３
ページ記載の方法で鎖部に臭素を付けた臭素化ポリスチ
レン（Ｍｗ＝２１００００，Ｂｒ含有量７1.１重量％，
３００℃で１５分間放置後の臭素発生量８１００重量ｐ
ｐｍ） パイロチェック６８ＰＢ（６８ＰＢＣ）：日産フェロ社
製の臭素化ポリスチレン（Ｍｗ＝２４１０００，Ｂｒ含
有量６7.０重量％，３００℃で１５分間放置後の臭素発
生量５２００重量ｐｐｍ） なお、臭素発生量は次のようにして算出した。まず、１
０ｇの臭素化ポリスチレンを１リットルの密封されたガ
ラス容器に入れ３００℃１５分間加熱後１００ミリリッ
トルの純水に内部ガスをバブリングし発生した臭素化合
物を溶解し、滴定によって定量した。次にこの定量結果
を基に下式により計算した。 臭素発生量（ｐｐｍ）＝〔（上記方法で定量した臭素
量）／（臭素化ポリスチレン中の臭素量）〕×１０００
０００
【００４１】（Ｃ）成分 ＡＴＯＸ−Ｓ：日本精鉱社製三酸化アンチモン，商品名
「ＡＴＯＸ−Ｓ」 （Ｄ）成分 ルブロンＬ２：ダイキン工業（株）製四フッ化エチレン
樹脂，商品名「ルブロンＬ２」 ＦＢ７４ ：電気化学工業（株）製溶融シリカ，商品
名「ＦＢ７４」 その他添加剤 イルガノックス１０１０：チバガイギー社製酸化防止
剤，商品名「イルガノックス１０１０」，ペンタエリス
リチル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−
４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕 ＤＨＴ−４Ａ：協和化学社製ハロゲン捕捉剤，商品名
「ＤＨＴ−４Ａ」，塩基性アルミニウム・マグネシウム
・カーボネート・ハイドレート
【００４２】製造例１ 無水マレイン酸変性ポリフェニ
レンエーテルの製造 ポリフェニレンエーテル（固有粘度0.４７デシリットル
／ｇ，クロロホルム中，２５℃）１ｋｇ，無水マレイン
酸６０ｇ，ラジカル発生剤として２，３−ジメチル−
２，３−ジフェニルブタン〔日本油脂（株）製，ノフマ
ーＢＣ，商品名〕１０ｇをドライブレンドし、３０ｍｍ
二軸押出機を用いてスクリュー回転数２００ｒｐｍ，設
定温度３００℃で溶融混練を行った。この際樹脂温度は
約３３０℃であった。ストランドを冷却後ペレット化
し、無水マレイン酸変性ポリフェニレンエーテルを得
た。変性率測定のため、得られた変性ポリフェニレンエ
ーテル１ｇをエチルベンゼンに溶解後、メタノールに再
沈し、回収したポリマーをメタノールでソックスレー抽
出し、乾燥後ＩＲスペクトルのカルボニル吸収の強度及
び滴定により変性率を求めた。この際、変性率は2.０重
量％であった。
【００４３】実施例１ シランカップリング剤で表面処理した、重量２１０ｇ／
ｃｍ2 、厚み１８０μｍのガラスクロス（旭シュエーベ
ル（株）製７６２８）を、第１表に示す（Ａ）〜（Ｃ）
及びその他の添加剤からなる樹脂コンパウンドを押出し
成形して得られたフィルム２枚で、得られるプリプレグ
全重量に対し第１表に示す量になるように、その両側を
挟み、加熱プレス機で３００℃、６０ｋｇ／ｃｍ2 、１
８０ｓｅｃ／秒の条件でプレスすることにより、ガラス
クロスに樹脂を含浸させてプリプレグを得た。得られた
プリプレグを４枚重ね、その両側に各々厚さ１８μｍの
銅箔を重ね、２８０℃、６０ｋｇ／ｃｍ2 、６０ｓｅｃ
／秒の条件でプレスすることにより両面銅積層板を作製
した。得られた積層板について、下記の方法で燃焼試験
及び電食試験を行い難燃性及び耐電食性を評価した。結
果を第１表に示す。
【００４４】（１）難燃性 ＵＬ９４に準拠し、５インチ×１／２インチ×１／３２
インチの成形試験片を５本用いて燃焼試験を実施し、Ｖ
−０，Ｖ−１，Ｖ−２及びＨＢに分類して難燃性を評価
した。 （２）耐電食性 積層板にエッチングで下記のくし型パターンを形成した
後、印加電圧２０Ｖ、６０℃、９５％Ｒ．Ｈ．の耐湿負
荷条件下で電食試験を行い、外観変化と、同雰囲気下で
の電流測定を行い、５ｍＡ流れて短絡するまでの時間を
評価した。くし型パターン 導体幅 0.２５ｍｍ，導体間隔 0.１０ｍｍ，導体長さ
１００ｍｍ，導体本数 ５０本，レジスト塗布 これらの結果を第１表に示す。
【００４５】実施例２〜１０及び比較例１〜５ 第１表に示す配合組成で、実施例１と同様にして銅張積
層板を作製し、その性能を評価した。結果を第１表に示
す。
【００４６】
【表１】
【００４７】
【表２】
【００４８】
【表３】
【００４９】
【表４】
【００５０】第１表から分かるように、本発明のプリプ
レグからなるプリント配線用基板（実施例１〜１０）
は、いずれも難燃性能及び耐電食性能が良好であった。
３００℃で１５分間放置後のハロゲン発生量（臭素発生
量）が１０００重量ｐｐｍを超える難燃剤を配合した比
較例２〜４では、耐電食性能が不良であった。すなわ
ち、比較例２〜４の場合、押出成形等の樹脂温度で臭素
が脱離し、銅箔と反応し臭化銅となる。この臭化銅は、
９５％Ｒ．Ｈ．の高湿度雰囲気下では、プリプレグ表面
の導体間にある水分にその一部が溶解しイオン化するの
で、電圧を印加すると電流が流れやすくなる。
【００５１】
【発明の効果】本発明のプリント配線板用プリプレグを
用いたプリント配線用基板は、積層板中に存在するイオ
ン及び水分を低減することにより、耐電食特性が大幅に
改善され、高い信頼性を有するものであり、かつ高密度
実装に対応可能である。。また、本発明のプリプレグ及
び基板はプリント配線板の製造用としては勿論、例えば
一般構造材、電気・電子部品、自動車部品など、更には
フィルム、繊維、シートなどの素材としても好適に用い
られる。
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成８年９月１１日
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】請求項１
【補正方法】変更
【補正内容】
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記の好
ましい性質を有する耐燃性のプリント配線板用プリプレ
グ及びプリント配線用基板を開発すべく鋭意研究を重ね
た結果、難燃剤として、特定のハロゲン化ポリスチレン
系樹脂を使用した難燃性樹脂組成物を用いることによ
り、その目的を達成しうることを見出した。本発明は、
かかる知見に基づいて完成したものである。すなわち、
本発明は、（Ａ）（ａ）シンジオタクチック構造を有す
るポリスチレン系樹脂１０〜１００重量％と（ｂ）該
（ａ）成分と相溶性又は親和性を有し、かつ極性基をも
つ重合体０〜１０重量％と（ｃ）前記（ａ），（ｂ）成
分以外の熱可塑性樹脂及び／又はゴム状弾性体０〜９０
重量％とからなる樹脂１００重量部に対し、（Ｂ）３０
０℃雰囲気下に１５分放置した際に発生するハロゲン化
合物中のハロゲン原子の量が、ハロゲン化ポリスチレン
系樹脂中に含まれる全ハロゲン原子に対し１０００重量
ｐｐｍ以下であるハロゲン化ポリスチレン系樹脂２〜１
００重量部、（Ｃ）難燃助剤を（Ｂ）／（Ｃ）＝１〜１
０の重量比となる量、及び（Ｄ）有機充填材又は無機充
填材０〜３５０重量部を配合してなる難燃性樹脂組成物
５〜９９重量％を、１〜９５重量％のガラスクロスに含
浸させてなるプリント配線板用プリプレグ、及び上記プ
リント配線板用プリプレグあるいはこれを二以上積層し
てなる積層体の少なくとも一方の面に金属層を積層して
なるプリント配線用基板を提供するものである。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３１
【補正方法】変更
【補正内容】
【００３１】上記難燃性樹脂組成物の調製方法について
は、特に制限はなく、公知の方法により調製することが
できる。例えば前記（Ａ）成分，（Ｂ）成分，（Ｃ）成
分，（Ｄ）成分及び必要に応じて各種添加剤を所定の割
合で配合し、バンバリーミキサー，単軸スクリュー押出
機，二軸スクリュー押出機，コニーダ，多軸スクリュー
押出機などを用いて、例えば２７０〜３２０℃の範囲の
温度で溶融混練することにより、調製することができ
る。本発明のプリント配線板用プリプレグは、上記のよ
うに調製された難燃性樹脂組成物をガラスクロスに含浸
させたものである。ガラスクロスの織り方は特に制限を
受けない。例えば、平織、綾織、目抜平織などを任意に
選べるが、表面平滑性が得られやすい点で平織が好まし
い。ガラスクロス層の厚さやプリプレグ又はプリント配
線用基板全体の厚さに対するガラスクロス層の厚さの割
合も、特に制限を受けない。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３６
【補正方法】変更
【補正内容】
【００３６】難燃性樹脂組成物をガラスクロスに含浸す
る方法は特に制限を受けず、従来から知られている方法
を任意に選ぶことができる。例えば、難燃性樹脂組成物
の各成分をドライブレンドし、通常の方法でペレット化
した後、押出成形法にて成形材料シートとし、得られた
成形材料シートに連続圧縮成形法や圧縮成形法などによ
ってガラスクロスに含浸させ、本発明のプリント配線板
用プリプレグを製造することができる。ここで連続圧縮
成形法とは、成形材料シートとガラスクロスを一対の金
属ベルト間に数層挿入し、加熱溶融後、冷却して積層体
を成形する方法である。圧縮成形法とは、成形材料シー
トとガラスクロスを金型内に装着しておくことにより積
層体を成形する方法である。また、難燃性樹脂組成物原
料をＴダイ押出法等により膜状に押出しながら、ロール
とロールあるいはダブルベルトプレス，シングルベルト
プレスにより加熱、圧縮、冷却することにより、ガラス
クロスに含浸させてもよい。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３８
【補正方法】変更
【補正内容】
【００３８】上記の方式によって、成形材料シート、
ガラスクロス、及び金属層を同時に積層する場合には、
金型内に成形材料シート、ガラスクロス、及び金属層の
三者を挿入しておいて圧縮成形を行えばよい。また、難
燃性樹脂組成物の各成分をドライブレンドし、通常の方
法でペレット化した後、押出成形法によってプリプレグ
成形用のシート成形を行い、得られた成形材料シートと
ガラスクロスを一対の金属ベルト間に数層挿入しながら
更に金属箔を両面もしくは片面に挿入し、加熱溶融後、
冷却を行うことによって、金属貼り積層体を直接成形す
ることができる。また、この成形法は、押出成形法によ
ってプリプレグ成形用のシート成形を行いながら、連続
的に行うこともできる。
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 25/18 ＬＥＫ Ｃ０８Ｌ 25/18 ＬＥＫ 101/00 ＬＳＺ 101/00 ＬＳＺ

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 （Ａ）（ａ）シンジオタクチック構造を
    有するポリスチレン系樹脂１０〜１００重量％と（ｂ）
    該（ａ）成分と相溶性又は親和性を有し、かつ極性基を
    もつ重合体０〜１０重量％と（ｃ）前記（ａ），（ｂ）
    成分以外の熱可塑性樹脂及び／又はゴム状弾性体０〜９
    ０重量％とからなる樹脂１００重量部に対し、（Ｂ）３
    ００℃雰囲気下に１５分放置した際に発生するハロゲン
    化合物中のハロゲン原子の量が、ハロゲン化ポリスチレ
    ン系樹脂中に含まれる全ハロゲン原子に対し１０００重
    量ｐｐｍ以下であるハロゲン化ポリスチレン系樹脂２〜
    １００重量部、（Ｃ）難燃助剤を（Ｂ）／（Ｃ）＝１〜
    １０の重量比となる量、及び（Ｄ）有機充填材又は無機
    充填材０〜３５０重量部を配合してなる難燃性樹脂組成
    物５〜９９重量％に対し、１〜９５重量％のガラスクロ
    スを積層してなるプリント配線板用プリプレグ。
  2. 【請求項２】 （Ｂ）成分のハロゲン化ポリスチレン系
    樹脂がハロゲン原子３０重量％以上を含有することを特
    徴とする請求項１記載のプリント配線板用プリプレグ。
  3. 【請求項３】 （Ｂ）成分のハロゲン化ポリスチレン系
    樹脂が、実質上ベンゼン環のみにハロゲン原子が結合し
    ているハロゲン化ポリスチレン系樹脂である請求項１ま
    たは２記載のプリント配線板用プリプレグ。
  4. 【請求項４】 （Ｂ）成分のハロゲン化ポリスチレン系
    樹脂が、臭素原子のすべてがベンゼン環のみに結合して
    いる臭素化ポリスチレン系樹脂である請求項１〜３のい
    ずれかに記載のプリント配線板用プリプレグ。
  5. 【請求項５】 （Ｃ）成分の難燃助剤が、酸化アンチモ
    ン，アンチモン酸のアルカリ金属塩，アンチモン酸のア
    ルカリ土類金属塩，酸化鉄及び酸化亜鉛から選ばれる少
    なくとも一種である請求項１〜４のいずれかに記載のプ
    リント配線板用プリプレグ。
  6. 【請求項６】 請求項１〜５のいずれかに記載のプリン
    ト配線板用プリプレグあるいはこれを二以上積層してな
    る積層体の少なくとも一方の面に金属層を積層してなる
    プリント配線用基板。
  7. 【請求項７】 金属層が銅箔であることを特徴とする請
    求項６記載のプリント配線用基板。
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