JPH09291212A - ポリエーテルイミドと液晶性ポリエステルの相溶化ブレンド - Google Patents
ポリエーテルイミドと液晶性ポリエステルの相溶化ブレンドInfo
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- JPH09291212A JPH09291212A JP9004206A JP420697A JPH09291212A JP H09291212 A JPH09291212 A JP H09291212A JP 9004206 A JP9004206 A JP 9004206A JP 420697 A JP420697 A JP 420697A JP H09291212 A JPH09291212 A JP H09291212A
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- C08L79/04—Polycondensates having nitrogen-containing heterocyclic rings in the main chain; Polyhydrazides; Polyamide acids or similar polyimide precursors
- C08L79/08—Polyimides; Polyester-imides; Polyamide-imides; Polyamide acids or similar polyimide precursors
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 加工性が良好でしかも層間剥離を起こさない
ポリエーテルイミド樹脂組成物の提供。 【解決手段】主成分をなす１種類以上のポリエーテルイ
ミドに対して、粘度低下に有効な量の１種類以上の液晶
性ポリエステルと相溶化量の１種類以上のポリエポキシ
化合物を配合する。この組成物は、ポリ（エチレンテレ
フタレート）やポリ（エチレン２，６−ナフタレンジカ
ルボキシレート）のような非液晶性ポリエステルを少量
含んでいてもよい。
ポリエーテルイミド樹脂組成物の提供。 【解決手段】主成分をなす１種類以上のポリエーテルイ
ミドに対して、粘度低下に有効な量の１種類以上の液晶
性ポリエステルと相溶化量の１種類以上のポリエポキシ
化合物を配合する。この組成物は、ポリ（エチレンテレ
フタレート）やポリ（エチレン２，６−ナフタレンジカ
ルボキシレート）のような非液晶性ポリエステルを少量
含んでいてもよい。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はポリエーテルイミド
ブレンドに関するものであり、より具体的には、低粘度
及び高加工性の相溶性強化ブレンドの製造に関する。
ブレンドに関するものであり、より具体的には、低粘度
及び高加工性の相溶性強化ブレンドの製造に関する。
【０００２】
【従来の技術】熱可塑性ポリエーテルイミドは数多くの
有益な性質をもつ公知のポリマーであり、特に耐熱変形
性に優れている。しかし、それらの延性及び流動性は不
十分なことが多い。特に、（押出又は成形などでの）加
工の際に成形するのが困難なほど高い粘度を有すること
が多い。さらに、充填剤、繊維などをポリエーテルイミ
ドに添加することができるが、このような添加は粘度に
悪影響を及ぼして組成物の加工処理を一段と困難にす
る。
有益な性質をもつ公知のポリマーであり、特に耐熱変形
性に優れている。しかし、それらの延性及び流動性は不
十分なことが多い。特に、（押出又は成形などでの）加
工の際に成形するのが困難なほど高い粘度を有すること
が多い。さらに、充填剤、繊維などをポリエーテルイミ
ドに添加することができるが、このような添加は粘度に
悪影響を及ぼして組成物の加工処理を一段と困難にす
る。
【０００３】サーモトロピック液晶性ポリマー、特にポ
リエステルが熱可塑性樹脂の粘度調整剤として考慮され
てきた。これらは、溶融状態で変形に付したときに高度
に配向した構造を形成する傾向を有しており、その棒状
の分子配座及び分子鎖の剛性ゆえに強化性能に関して固
体繊維とある程度類似した性質を示すようになる傾向が
ある。さらに、液晶性ポリエステルは粘度が低く、熱膨
張係数が低く、溶剤バリヤー性に優れ、熱安定性が高
い。これらすべての性質から、かかるポリエステルは、
ポリエーテルイミドだけの粘度に比べて相対的に低い粘
度に維持することのできるポリエーテルイミド用粘度調
整剤として使用するのに優れた候補となる。
リエステルが熱可塑性樹脂の粘度調整剤として考慮され
てきた。これらは、溶融状態で変形に付したときに高度
に配向した構造を形成する傾向を有しており、その棒状
の分子配座及び分子鎖の剛性ゆえに強化性能に関して固
体繊維とある程度類似した性質を示すようになる傾向が
ある。さらに、液晶性ポリエステルは粘度が低く、熱膨
張係数が低く、溶剤バリヤー性に優れ、熱安定性が高
い。これらすべての性質から、かかるポリエステルは、
ポリエーテルイミドだけの粘度に比べて相対的に低い粘
度に維持することのできるポリエーテルイミド用粘度調
整剤として使用するのに優れた候補となる。
【０００４】しかし、ポリエーテルイミド／液晶性ポリ
エステルブレンドにおける問題の一つはこれら２種類の
ポリマーが非相溶性であって、そのためポリエーテルイ
ミドと液晶性ポリエステルとの接着性に乏しいことであ
る。こうした非相溶性は、層間剥離や成形作業（特に射
出成形）時の表皮−コア層状構造の形成にみられるよう
な相分離の問題を引き起こすおそれがある。「層間剥
離」とは、試料の表面又は大部分において接着不全層の
形成が視認されることを意味する。非相溶性は、高い成
形及び／又は押出温度或いは押出機及び／又は成型機内
での長い滞留時間のような過酷な成形条件下において、
劣悪な機械的性質及び外観（縞、真珠光沢など）をもた
らすおそれもある。
エステルブレンドにおける問題の一つはこれら２種類の
ポリマーが非相溶性であって、そのためポリエーテルイ
ミドと液晶性ポリエステルとの接着性に乏しいことであ
る。こうした非相溶性は、層間剥離や成形作業（特に射
出成形）時の表皮−コア層状構造の形成にみられるよう
な相分離の問題を引き起こすおそれがある。「層間剥
離」とは、試料の表面又は大部分において接着不全層の
形成が視認されることを意味する。非相溶性は、高い成
形及び／又は押出温度或いは押出機及び／又は成型機内
での長い滞留時間のような過酷な成形条件下において、
劣悪な機械的性質及び外観（縞、真珠光沢など）をもた
らすおそれもある。
【０００５】特開平１−３１５４６５号及び特開平２−
４１３５５号には、ポリエーテルイミドとポリ（エチレ
ンテレフタレート）のような非液晶性ポリエステルとエ
チレン−メタクリル酸グリシジルコポリマーとを含んで
なるブレンドが開示されている。前記コポリマーは、こ
れらのブレンドの物理的性質、特にアイゾット及びダイ
ナタップ法で測定した衝撃強さを向上させる。ただし、
ポリエーテルイミドと非液晶性ポリエステルのブレンド
は、液晶性ポリエステルとのブレンドのような非相溶性
であるという特徴は有しておらず、相溶化剤としてポリ
エポキシ化合物が存在する必要は全くない。
４１３５５号には、ポリエーテルイミドとポリ（エチレ
ンテレフタレート）のような非液晶性ポリエステルとエ
チレン−メタクリル酸グリシジルコポリマーとを含んで
なるブレンドが開示されている。前記コポリマーは、こ
れらのブレンドの物理的性質、特にアイゾット及びダイ
ナタップ法で測定した衝撃強さを向上させる。ただし、
ポリエーテルイミドと非液晶性ポリエステルのブレンド
は、液晶性ポリエステルとのブレンドのような非相溶性
であるという特徴は有しておらず、相溶化剤としてポリ
エポキシ化合物が存在する必要は全くない。
【０００６】米国特許第５３２４７９５号には、ポリエ
ステルなどの液晶性ポリマーと非液晶性ポリマーと「増
粘剤 (thickener)」のブレンドが開示されており、「増
粘剤」はエポキシ基を有する化合物であってもよい。ポ
リエーテルイミドについての具体的開示は全くなく、
「増粘剤」が溶融粘度の増大（これは本発明では望まし
くない効果である）以外の何らかの目的に役立つことを
示唆した記載もない。
ステルなどの液晶性ポリマーと非液晶性ポリマーと「増
粘剤 (thickener)」のブレンドが開示されており、「増
粘剤」はエポキシ基を有する化合物であってもよい。ポ
リエーテルイミドについての具体的開示は全くなく、
「増粘剤」が溶融粘度の増大（これは本発明では望まし
くない効果である）以外の何らかの目的に役立つことを
示唆した記載もない。
【０００７】
【解決すべき課題】従って、過半量の熱可塑性ポリエー
テルイミドと少量の粘度調整量の液晶性ポリエステルを
含んでなるブレンドを相溶化するための方策を開発する
ことができれば有益であろう。
テルイミドと少量の粘度調整量の液晶性ポリエステルを
含んでなるブレンドを相溶化するための方策を開発する
ことができれば有益であろう。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明は、ポリエーテル
イミドと粘度調整量の液晶性ポリエステルとのブレンド
が、少量のポリエポキシ化合物の添加によって相溶化で
きるという知見に基づいている。得られる相溶化ブレン
ドは高い強度、優れた形態及び比較的低い粘度を有す
る。
イミドと粘度調整量の液晶性ポリエステルとのブレンド
が、少量のポリエポキシ化合物の添加によって相溶化で
きるという知見に基づいている。得られる相溶化ブレン
ドは高い強度、優れた形態及び比較的低い粘度を有す
る。
【０００９】本発明は、その態様の一つにおいて、下記
成分Ａ〜Ｃ及びそれらの反応生成物を含んでなる非層間
剥離性樹脂組成物に関する。 （Ａ）過半量の少なくとも１種類のポリエーテルイミ
ド； （Ｂ）３５０℃及び剪断速度１０００ｓ-1での当該組成
物の見掛け粘度を上記ポリエーテルイミドのものよりも
低くするのに有効な少量の、少なくとも１種類の液晶性
ポリエステル；及び （Ｃ）成分ＡとＢを相溶化して当該組成物の層間剥離を
抑制するのに有効な少量の、少なくとも１種類のポリエ
ポキシ化合物。
成分Ａ〜Ｃ及びそれらの反応生成物を含んでなる非層間
剥離性樹脂組成物に関する。 （Ａ）過半量の少なくとも１種類のポリエーテルイミ
ド； （Ｂ）３５０℃及び剪断速度１０００ｓ-1での当該組成
物の見掛け粘度を上記ポリエーテルイミドのものよりも
低くするのに有効な少量の、少なくとも１種類の液晶性
ポリエステル；及び （Ｃ）成分ＡとＢを相溶化して当該組成物の層間剥離を
抑制するのに有効な少量の、少なくとも１種類のポリエ
ポキシ化合物。
【００１０】本発明のもう一つの態様は、同じタイプの
組成物であって、さらにＤ少量の少なくとも１種類の非
液晶性ポリエステル又はコポリエステルを含んでいる組
成物である。
組成物であって、さらにＤ少量の少なくとも１種類の非
液晶性ポリエステル又はコポリエステルを含んでいる組
成物である。
【００１１】
【発明の実施の形態】本発明は、上記に規定する材料の
単なるブレンドだけでなく、上記材料のうちの２以上が
化学反応した組成物も包含する。成分の量比について規
定する場合、それらはこうした反応後の残留量ではなく
て最初に配合される原料について適用される。
単なるブレンドだけでなく、上記材料のうちの２以上が
化学反応した組成物も包含する。成分の量比について規
定する場合、それらはこうした反応後の残留量ではなく
て最初に配合される原料について適用される。
【００１２】本発明で成分Ａとして用いられるポリエー
テルイミドには、次式の構造単位を含んでなるものがあ
る。
テルイミドには、次式の構造単位を含んでなるものがあ
る。
【００１３】
【化３】
【００１４】式中、Ｑは二価芳香族炭化水素又は置換炭
化水素基であり、Ｒ1 は炭素数約６〜２０の二価芳香族
炭化水素基又はそのハロゲン化誘導体、炭素数約２〜２
０のアルキレン又はシクロアルキレン基、或いはビスア
ルキレン（ポリジアルキルシロキサン）基である。上記
式（Ｉ）において、Ｑは酸素原子を介して式（Ｉ）の芳
香族環の３位又は４位に結合し得るが、好ましくは４位
に結合する。例示的なＱ基としては、レゾルシノール、
ヒドロキノン、４，４′−ジヒドロキシビフェニル、
４，４′−ジヒドロキシ−３，３′，５，５′−テトラ
メチルビフェニル、４，４′−ジヒドロキシジフェニル
メタン、３，４′−ジヒドロキシジフェニルメタン、
２，２−ビス（３−ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン
（「ビスフェノールＡ」）、２−（３−ヒドロキシフェ
ニル）−２−（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、
１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，
２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ペンタン、４，
４′−ジヒドロキシベンゾフェノン、ビス（４−ヒドロ
キシフェニル）エーテル、ビス（４−ヒドロキシフェニ
ル）スルフィド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スル
ホキシド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン及
び３−ヒドロキシフェニル−４−ヒドロキシフェニルス
ルホンのような化合物から誘導されたものがある。
化水素基であり、Ｒ1 は炭素数約６〜２０の二価芳香族
炭化水素基又はそのハロゲン化誘導体、炭素数約２〜２
０のアルキレン又はシクロアルキレン基、或いはビスア
ルキレン（ポリジアルキルシロキサン）基である。上記
式（Ｉ）において、Ｑは酸素原子を介して式（Ｉ）の芳
香族環の３位又は４位に結合し得るが、好ましくは４位
に結合する。例示的なＱ基としては、レゾルシノール、
ヒドロキノン、４，４′−ジヒドロキシビフェニル、
４，４′−ジヒドロキシ−３，３′，５，５′−テトラ
メチルビフェニル、４，４′−ジヒドロキシジフェニル
メタン、３，４′−ジヒドロキシジフェニルメタン、
２，２−ビス（３−ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン
（「ビスフェノールＡ」）、２−（３−ヒドロキシフェ
ニル）−２−（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、
１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，
２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ペンタン、４，
４′−ジヒドロキシベンゾフェノン、ビス（４−ヒドロ
キシフェニル）エーテル、ビス（４−ヒドロキシフェニ
ル）スルフィド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スル
ホキシド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン及
び３−ヒドロキシフェニル−４−ヒドロキシフェニルス
ルホンのような化合物から誘導されたものがある。
【００１５】最も好ましいＱは、以下に示す式のもので
ある。
ある。
【００１６】
【化４】
【００１７】上記の各式中、各Ｒ2 は独立に水素又はメ
チルであり、Ｒ3 は炭素数１〜５の直鎖又は枝分れアル
キレン基であって、大抵はイソプロピリデン基であり、
各Ｙは独立に水素又はハロゲン（通常は塩素もしくは臭
素）である。特に望ましいのは、ビスフェノールＡから
両ヒドロキシ基を除いて得られる基であって、式（IV）
のＲ3 がイソプロピリデンで各Ｙが水素のものである。
チルであり、Ｒ3 は炭素数１〜５の直鎖又は枝分れアル
キレン基であって、大抵はイソプロピリデン基であり、
各Ｙは独立に水素又はハロゲン（通常は塩素もしくは臭
素）である。特に望ましいのは、ビスフェノールＡから
両ヒドロキシ基を除いて得られる基であって、式（IV）
のＲ3 がイソプロピリデンで各Ｙが水素のものである。
【００１８】Ｒ1 は上記で定義した通りのものであり、
式Ｒ1(ＮＨ2)2 のジアミンから誘導されたものとみなし
得る。好適なＲ1 の具体例は、エチレンジアミン、プロ
ピレンジアミン、トリメチレンジアミン、ジエチレント
リアミン、トリエチレンテトラアミン、ヘプタメチレン
ジアミン、オクタメチレンジアミン、２，１１−ドデカ
ンジアミン、１，１２−オクタデカンジアミン、３−メ
チルヘプタメチレンジアミン、４，４−ジメチルヘプタ
メチレンジアミン、４−メチルノナメチレンジアミン、
２，５−ジメチルヘキサメチレンジアミン、２，２−ジ
メチルプロピレンジアミン、Ｎ−メチル−ビス（３−ア
ミノプロピル）アミン、３−メトキシヘキサメチレンジ
アミン、１，２−ビス（３−アミノプロピル）エタン、
ビス（３−アミノプロピル）スルフィド、１，４−シク
ロヘキサンジアミン、ビス（４−アミノシクロヘキシ
ル）メタン、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェニレン
ジアミン、２，４−ジアミノトルエン、２，６−ジアミ
ノトルエン、ｍ−キシリレンジアミン、ｐ−キシリレン
ジアミン、ベンジジン、３，３′−ジメチルベンジジ
ン、３，３′−ジメトキシベンジジン、１，５−ジアミ
ノナフタレン、ビス（４−アミノフェニル）メタン、ビ
ス（４−アミノフェニル）プロパン、２，４−ビス（β
−アミノ−ｔ−ブチル）トルエン、ビス（ｐ−β−メチ
ル−ｏ−アミノペンチル）ベンゼン、１，３−ジアミノ
−４−イソプロピルベンゼン、ビス（４−アミノフェニ
ル）スルホン、ビス（４−アミノフェニル）エーテル及
び１，３−ビス（３−アミノプロピル）テトラメチルジ
シロキサンのようなジアミンにおけるものがある。これ
らのＲ1 が混在したものも存在し得る。好ましくは、Ｒ
1 は芳香族炭化水素基である。
式Ｒ1(ＮＨ2)2 のジアミンから誘導されたものとみなし
得る。好適なＲ1 の具体例は、エチレンジアミン、プロ
ピレンジアミン、トリメチレンジアミン、ジエチレント
リアミン、トリエチレンテトラアミン、ヘプタメチレン
ジアミン、オクタメチレンジアミン、２，１１−ドデカ
ンジアミン、１，１２−オクタデカンジアミン、３−メ
チルヘプタメチレンジアミン、４，４−ジメチルヘプタ
メチレンジアミン、４−メチルノナメチレンジアミン、
２，５−ジメチルヘキサメチレンジアミン、２，２−ジ
メチルプロピレンジアミン、Ｎ−メチル−ビス（３−ア
ミノプロピル）アミン、３−メトキシヘキサメチレンジ
アミン、１，２−ビス（３−アミノプロピル）エタン、
ビス（３−アミノプロピル）スルフィド、１，４−シク
ロヘキサンジアミン、ビス（４−アミノシクロヘキシ
ル）メタン、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェニレン
ジアミン、２，４−ジアミノトルエン、２，６−ジアミ
ノトルエン、ｍ−キシリレンジアミン、ｐ−キシリレン
ジアミン、ベンジジン、３，３′−ジメチルベンジジ
ン、３，３′−ジメトキシベンジジン、１，５−ジアミ
ノナフタレン、ビス（４−アミノフェニル）メタン、ビ
ス（４−アミノフェニル）プロパン、２，４−ビス（β
−アミノ−ｔ−ブチル）トルエン、ビス（ｐ−β−メチ
ル−ｏ−アミノペンチル）ベンゼン、１，３−ジアミノ
−４−イソプロピルベンゼン、ビス（４−アミノフェニ
ル）スルホン、ビス（４−アミノフェニル）エーテル及
び１，３−ビス（３−アミノプロピル）テトラメチルジ
シロキサンのようなジアミンにおけるものがある。これ
らのＲ1 が混在したものも存在し得る。好ましくは、Ｒ
1 は芳香族炭化水素基である。
【００１９】多くの目的に対しては、好ましいポリエー
テルイミドは２，２−ビス［４−（３，４−ジカルボキ
シフェノキシ）フェニル］プロパンジアンヒドリド（以
下「ＢＰＡＤＡ」と略す）とｐ−及びｍ−フェニレンジ
アミンの少なくとも一方との反応で合成されるようなも
のであり、ほとんどの場合アニリン又は好ましくは無水
フタル酸を末端封鎖剤として用いて得られる末端基を有
する。このようなポリエーテルイミドはゼネラルエレク
トリック社（Ｇｅｎｅｒａｌ Ｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｃｏ
ｍｐａｎｙ）からＵＬＴＥＭという商標名で市販されて
いる。それらの多くは、ポリスチレンを基準としたゲル
パーミエーションクロマトグラフィーで測定して、約５
０００〜１０００００の重量平均分子量を有する。
テルイミドは２，２−ビス［４−（３，４−ジカルボキ
シフェノキシ）フェニル］プロパンジアンヒドリド（以
下「ＢＰＡＤＡ」と略す）とｐ−及びｍ−フェニレンジ
アミンの少なくとも一方との反応で合成されるようなも
のであり、ほとんどの場合アニリン又は好ましくは無水
フタル酸を末端封鎖剤として用いて得られる末端基を有
する。このようなポリエーテルイミドはゼネラルエレク
トリック社（Ｇｅｎｅｒａｌ Ｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｃｏ
ｍｐａｎｙ）からＵＬＴＥＭという商標名で市販されて
いる。それらの多くは、ポリスチレンを基準としたゲル
パーミエーションクロマトグラフィーで測定して、約５
０００〜１０００００の重量平均分子量を有する。
【００２０】成分Ｂとしては、結晶質及び非晶質樹脂な
ど、どんな液晶性ポリエステルを使用してもよい。各種
の液晶性ポリエステルが上述の米国特許第５３２４７９
５号に開示されている。その開示内容は文献の援用によ
って本明細書の内容の一部をなす。米国特許第４１６１
４７０号に開示されているような４−ヒドロキシ安息香
酸と６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸の混合物から誘導
されるポリエステルも包含される。
ど、どんな液晶性ポリエステルを使用してもよい。各種
の液晶性ポリエステルが上述の米国特許第５３２４７９
５号に開示されている。その開示内容は文献の援用によ
って本明細書の内容の一部をなす。米国特許第４１６１
４７０号に開示されているような４−ヒドロキシ安息香
酸と６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸の混合物から誘導
されるポリエステルも包含される。
【００２１】好ましい液晶性ポリエステルには、米国特
許第４６６４９７２号に記載されているような、芳香
族ジオール成分（主要量のｔ−ブチルヒドロキノンと少
量のポリ芳香族ジオールを含むもの）、ジカルボン酸
成分（例えばイソフタル酸、テレフタル酸又は１，４−
シクロヘキサンジカルボン酸など）及び芳香族ヒドロ
キシカルボン酸成分（４−ヒドロキシ安息香酸、６−ヒ
ドロキシ−２−ナフトエ酸及び４−（４′−ヒドロキシ
フェニル）安息香酸のうちの少なくとも１種類）から合
成されるものが含まれる。また、米国特許第５１１０８
９６号に記載の、ヒドロキノン、４，４′−ジヒドロキ
シビフェニル、テレフタル酸、２，６−ナフタレンジカ
ルボン酸及び４−ヒドロキシ安息香酸の各々から誘導さ
れる特定量比の構造単位から基本的になるものも挙げら
れる。上記の各構造単位に加えて６−ヒドロキシ−２−
ナフトエ酸から誘導される構造単位をさらに含んでなる
ポリエステルも適している。
許第４６６４９７２号に記載されているような、芳香
族ジオール成分（主要量のｔ−ブチルヒドロキノンと少
量のポリ芳香族ジオールを含むもの）、ジカルボン酸
成分（例えばイソフタル酸、テレフタル酸又は１，４−
シクロヘキサンジカルボン酸など）及び芳香族ヒドロ
キシカルボン酸成分（４−ヒドロキシ安息香酸、６−ヒ
ドロキシ−２−ナフトエ酸及び４−（４′−ヒドロキシ
フェニル）安息香酸のうちの少なくとも１種類）から合
成されるものが含まれる。また、米国特許第５１１０８
９６号に記載の、ヒドロキノン、４，４′−ジヒドロキ
シビフェニル、テレフタル酸、２，６−ナフタレンジカ
ルボン酸及び４−ヒドロキシ安息香酸の各々から誘導さ
れる特定量比の構造単位から基本的になるものも挙げら
れる。上記の各構造単位に加えて６−ヒドロキシ−２−
ナフトエ酸から誘導される構造単位をさらに含んでなる
ポリエステルも適している。
【００２２】非液晶性ポリエステル又はコポリエステル
（本明細書中では便宜上両者を単に「ポリエステル」と
呼ぶこともある）を成分Ｄとして本発明の組成物中に配
合することもでき、特にポリエポキシ化合物の添加によ
って生じた粘度の上昇を埋め合わせることが望まれる場
合に配合し得る。成分Ｄとして使用するのに適したポリ
エステルには、次式の構造単位を含んでなるものが含ま
れる。
（本明細書中では便宜上両者を単に「ポリエステル」と
呼ぶこともある）を成分Ｄとして本発明の組成物中に配
合することもでき、特にポリエポキシ化合物の添加によ
って生じた粘度の上昇を埋め合わせることが望まれる場
合に配合し得る。成分Ｄとして使用するのに適したポリ
エステルには、次式の構造単位を含んでなるものが含ま
れる。
【００２３】
【化５】
【００２４】式中、Ｒ4 はアルキレン基（通例炭素数２
又は３のもの）又はアリーレン基であり、Ａは芳香族又
は脂環式基である。好ましくは、Ａは芳香族基、特にｐ
−フェニレン、ｍ−フェニレン又は２，６−ナフチレン
基であり、Ｒ4 はエチレンである。好ましいアリーレン
基はビスフェノールＡから誘導される２，２−ビス（ｐ
−フェニレン）イソプロピリデン基である。このよう
に、ポリアリーレートも有用なポリエステルの一群に含
まれる。
又は３のもの）又はアリーレン基であり、Ａは芳香族又
は脂環式基である。好ましくは、Ａは芳香族基、特にｐ
−フェニレン、ｍ−フェニレン又は２，６−ナフチレン
基であり、Ｒ4 はエチレンである。好ましいアリーレン
基はビスフェノールＡから誘導される２，２−ビス（ｐ
−フェニレン）イソプロピリデン基である。このよう
に、ポリアリーレートも有用なポリエステルの一群に含
まれる。
【００２５】コポリエステルにはコポリエステルカーボ
ネートが含まれるが、これは式（Ｖ）の単位を芳香族カ
ルボン酸単位と共に含んでいるものである。一般に、コ
ポリエステルカーボネートにおけるＲ4 は少なくとも１
種類のアリーレン基である。本発明で成分Ｃとして使用
し得るポリエポキシ化合物には、ドデカトリエンジオキ
シド、ジペンテンジオキシド及び１，２，７，８−ジエ
ポキシオクタンのような単純な脂肪族ジエポキシド類；
ビスフェノールＡのビスグリシジルエーテル及びその縮
合生成物のようなビスグリシジルエーテル類／エステル
類；３，４−エポキシシクロヘキシル３，４−エポキシ
シクロヘキサンカルボキシレート及びビス（３，４−エ
ポキシシクロヘキシルメチル）アジペートのような脂環
式ジエポキシド類；ビニルシクロペンタジエンジオキシ
ド及びブテニルシクロペンテンジオキシドのような脂肪
族／脂環族混合型ジエポキシド類；エポキシ化ノボラッ
ク樹脂；トリグリシジルイソシアヌレートのようなエポ
キシ化ヘテロ環化合物；メタクリル酸グリシジルのよう
なエチレン性不飽和エポキシ化合物の付加重合体；並び
にエポキシ化トール油、アマニ油又は大豆油のようなエ
ポキシ化油脂がある。
ネートが含まれるが、これは式（Ｖ）の単位を芳香族カ
ルボン酸単位と共に含んでいるものである。一般に、コ
ポリエステルカーボネートにおけるＲ4 は少なくとも１
種類のアリーレン基である。本発明で成分Ｃとして使用
し得るポリエポキシ化合物には、ドデカトリエンジオキ
シド、ジペンテンジオキシド及び１，２，７，８−ジエ
ポキシオクタンのような単純な脂肪族ジエポキシド類；
ビスフェノールＡのビスグリシジルエーテル及びその縮
合生成物のようなビスグリシジルエーテル類／エステル
類；３，４−エポキシシクロヘキシル３，４−エポキシ
シクロヘキサンカルボキシレート及びビス（３，４−エ
ポキシシクロヘキシルメチル）アジペートのような脂環
式ジエポキシド類；ビニルシクロペンタジエンジオキシ
ド及びブテニルシクロペンテンジオキシドのような脂肪
族／脂環族混合型ジエポキシド類；エポキシ化ノボラッ
ク樹脂；トリグリシジルイソシアヌレートのようなエポ
キシ化ヘテロ環化合物；メタクリル酸グリシジルのよう
なエチレン性不飽和エポキシ化合物の付加重合体；並び
にエポキシ化トール油、アマニ油又は大豆油のようなエ
ポキシ化油脂がある。
【００２６】多くの目的に対して好ましいポリエポキシ
化合物は付加重合体並びにノボラック樹脂のグリシジル
エーテルであるが、付加重合体が好ましいことが多い。
付加重合体は、ポリエーテルイミドに一般に必要とされ
る高い温度条件下での加工処理に際しても耐衝撃性改良
剤としても機能するからである。エポキシ化ノボラック
樹脂のような、ペレット状というよりもむしろ粒状のポ
リエポキシ化合物を使用するときは、ペレット化ポリマ
ーのブレンド中へのポリエポキシ化合物の均一な分散を
促進するために組成物中に少量の滑剤を配合するのが一
般に望ましい。好適な滑剤としては水素添加α−オレフ
ィン重合体がある。
化合物は付加重合体並びにノボラック樹脂のグリシジル
エーテルであるが、付加重合体が好ましいことが多い。
付加重合体は、ポリエーテルイミドに一般に必要とされ
る高い温度条件下での加工処理に際しても耐衝撃性改良
剤としても機能するからである。エポキシ化ノボラック
樹脂のような、ペレット状というよりもむしろ粒状のポ
リエポキシ化合物を使用するときは、ペレット化ポリマ
ーのブレンド中へのポリエポキシ化合物の均一な分散を
促進するために組成物中に少量の滑剤を配合するのが一
般に望ましい。好適な滑剤としては水素添加α−オレフ
ィン重合体がある。
【００２７】本発明の組成物における成分比は、液晶性
ポリエステル（成分Ｂ）が３５０℃及び剪断速度１００
０ｓ-1での組成物の見掛け粘度をポリエーテルイミドだ
けのものよりも低くすることができること、並びにポリ
エポキシ化合物（成分Ｃ）が成分ＡとＢを相溶化して組
成物の層間剥離を抑制することができることを基準にし
たものである。「見掛け粘度」とは、所定温度での見掛
け剪断応力と見掛け剪断速度の比であると定義される。
ポリエステル（成分Ｂ）が３５０℃及び剪断速度１００
０ｓ-1での組成物の見掛け粘度をポリエーテルイミドだ
けのものよりも低くすることができること、並びにポリ
エポキシ化合物（成分Ｃ）が成分ＡとＢを相溶化して組
成物の層間剥離を抑制することができることを基準にし
たものである。「見掛け粘度」とは、所定温度での見掛
け剪断応力と見掛け剪断速度の比であると定義される。
【００２８】成分ＡとＢだけのブレンドとしては、成分
Ｂは一般に成分ＡとＢの合計重量の約２〜８重量％をな
す。成分Ｃは約０．３〜１２．０ｐｈｒ（ポリエーテル
イミドとポリエステルの合計１００重量部当たり重量
部）をなす。滑剤を使用する場合その量は一般に約０．
５〜２．０ｐｈｒである。ブレンドに成分Ｄも存在する
ときは、成分Ｂ及び成分Ｃの比率を幾分高くするのが一
般的である。通例、成分Ｂ及び非液晶性ポリエステルは
各々ポリエーテルイミドとポリエステルの合計の約８〜
１３重量％の量で存在し、成分Ｃの比率は約８〜１２ｐ
ｈｒである。
Ｂは一般に成分ＡとＢの合計重量の約２〜８重量％をな
す。成分Ｃは約０．３〜１２．０ｐｈｒ（ポリエーテル
イミドとポリエステルの合計１００重量部当たり重量
部）をなす。滑剤を使用する場合その量は一般に約０．
５〜２．０ｐｈｒである。ブレンドに成分Ｄも存在する
ときは、成分Ｂ及び成分Ｃの比率を幾分高くするのが一
般的である。通例、成分Ｂ及び非液晶性ポリエステルは
各々ポリエーテルイミドとポリエステルの合計の約８〜
１３重量％の量で存在し、成分Ｃの比率は約８〜１２ｐ
ｈｒである。
【００２９】本発明の組成物に対する相溶化剤としての
ポリエポキシ化合物の有効性は、本発明の組成物及びポ
リエポキシ化合物を含まない対照組成物から成形した試
験プラックの、液体窒素を用いての割断処理後の、走査
電子顕微鏡検査で実証される。プラックの対称面に近い
「コア」部においては、本発明の組成物では細長い液晶
性ポリエステル粒子がある方向に整列しているのが観察
されるのに対して、対照試料で観察されるのは格段に小
さな液晶性ポリエステル粒子であり、整列も変形もほと
んど全くみられない。成形表面近くの「表皮」部につい
ては本発明の試料と対照試料とでその形態に大差はな
く、連続相内部に細長い液晶性ポリエステル粒子が整列
している。このように、本発明のブレンドで製造したプ
ラックの表皮部とコア部は、対照プラックの表皮部とコ
ア部よりも、形態が格段に類似している。
ポリエポキシ化合物の有効性は、本発明の組成物及びポ
リエポキシ化合物を含まない対照組成物から成形した試
験プラックの、液体窒素を用いての割断処理後の、走査
電子顕微鏡検査で実証される。プラックの対称面に近い
「コア」部においては、本発明の組成物では細長い液晶
性ポリエステル粒子がある方向に整列しているのが観察
されるのに対して、対照試料で観察されるのは格段に小
さな液晶性ポリエステル粒子であり、整列も変形もほと
んど全くみられない。成形表面近くの「表皮」部につい
ては本発明の試料と対照試料とでその形態に大差はな
く、連続相内部に細長い液晶性ポリエステル粒子が整列
している。このように、本発明のブレンドで製造したプ
ラックの表皮部とコア部は、対照プラックの表皮部とコ
ア部よりも、形態が格段に類似している。
【００３０】こうした形態の差は、ダイナタップ衝撃試
験で破壊されたプラックの検査でも視認し得る。本発明
の組成物から製造したプラックは全体を通して組成が実
質的に均一である。ある場合には、かかるプラックは試
験の際に割れる（すなわち、プラックの平面に垂直に破
壊する）が、このような組成物は電気コネクタの製造の
場合のように衝撃強さが重要な因子とはならないときに
特に有用である。本発明の組成物から製造されるその他
のプラックは延性である。これに対して、ポリエポキシ
化合物を含まない対照ブレンドから作成したプラックは
はっきりと視認できる薄層構造を示し、衝撃試験に際し
て粉々に破壊される。
験で破壊されたプラックの検査でも視認し得る。本発明
の組成物から製造したプラックは全体を通して組成が実
質的に均一である。ある場合には、かかるプラックは試
験の際に割れる（すなわち、プラックの平面に垂直に破
壊する）が、このような組成物は電気コネクタの製造の
場合のように衝撃強さが重要な因子とはならないときに
特に有用である。本発明の組成物から製造されるその他
のプラックは延性である。これに対して、ポリエポキシ
化合物を含まない対照ブレンドから作成したプラックは
はっきりと視認できる薄層構造を示し、衝撃試験に際し
て粉々に破壊される。
【００３１】本発明の組成物は比較的粘稠なポリマーで
の使用に適した均質ブレンディング法によって調製し得
る。一軸又は二軸スクリュー押出機（好ましくは後者）
を用いた押出処理のような連続法が通常好ましく、通常
はすべての成分を押出機のホッパーから加える。滑剤を
使用する場合には、滑剤を用いて樹脂ペレットを濡ら
し、しかる後に濡れたペレット上に粒状ポリエポキシ化
合物を振りかける。
の使用に適した均質ブレンディング法によって調製し得
る。一軸又は二軸スクリュー押出機（好ましくは後者）
を用いた押出処理のような連続法が通常好ましく、通常
はすべての成分を押出機のホッパーから加える。滑剤を
使用する場合には、滑剤を用いて樹脂ペレットを濡ら
し、しかる後に濡れたペレット上に粒状ポリエポキシ化
合物を振りかける。
【００３２】既に述べた通り、特開平１−３１５４６５
号及び特開平２−４１３５５号にポリエーテルイミドと
ポリ（エチレンテレフタレート）のような非液晶性ポリ
エステルとエチレン−メタクリル酸グリシジルコポリマ
ーとを含んでなるブレンドが開示されているが、上記コ
ポリマーは相溶化剤として必要とされているのではな
い。このことは、９０％ポリエーテルイミドと１０％ポ
リ（エチレンテレフタレート）のブレンドが５ｐｈｒの
エチレン−メタクリル酸グリシジルコポリマーを含んだ
ブレンドと同様に層間剥離の傾向をもたないことから実
証される。同じことが７８％ポリエーテルイミドと２２
％ポリ（エチレンテレフタレート）のブレンドについて
もいえ、１０ｐｈｒのエチレン−メタクリル酸グリシジ
ルコポリマーを含んでいても含んでいなくても同じであ
る。
号及び特開平２−４１３５５号にポリエーテルイミドと
ポリ（エチレンテレフタレート）のような非液晶性ポリ
エステルとエチレン−メタクリル酸グリシジルコポリマ
ーとを含んでなるブレンドが開示されているが、上記コ
ポリマーは相溶化剤として必要とされているのではな
い。このことは、９０％ポリエーテルイミドと１０％ポ
リ（エチレンテレフタレート）のブレンドが５ｐｈｒの
エチレン−メタクリル酸グリシジルコポリマーを含んだ
ブレンドと同様に層間剥離の傾向をもたないことから実
証される。同じことが７８％ポリエーテルイミドと２２
％ポリ（エチレンテレフタレート）のブレンドについて
もいえ、１０ｐｈｒのエチレン−メタクリル酸グリシジ
ルコポリマーを含んでいても含んでいなくても同じであ
る。
【００３３】
【実施例】本発明を以下の実施例によって例示する。特
記しない限り、部はすべて重量部である。分子量はポリ
スチレンを基準としたゲルパーミエーションクロマトグ
ラフィーで求めた。以下の成分を使用した。 ポリエーテルイミド１： 無水フタル酸で末端封鎖し
た、ＢＰＡＤＡとｍ−フェニレンジアミンの反応生成
物；Ｍｗ＝５４０００、Ｍｎ＝２１０００。
記しない限り、部はすべて重量部である。分子量はポリ
スチレンを基準としたゲルパーミエーションクロマトグ
ラフィーで求めた。以下の成分を使用した。 ポリエーテルイミド１： 無水フタル酸で末端封鎖し
た、ＢＰＡＤＡとｍ−フェニレンジアミンの反応生成
物；Ｍｗ＝５４０００、Ｍｎ＝２１０００。
【００３４】ポリエーテルイミド２： 無水フタル酸で
末端封鎖した、ＢＰＡＤＡとｍ−フェニレンジアミンの
反応生成物；Ｍｗ＝３５０００、Ｍｎ＝１２０００。 ＬＣＰ１： １モルのヒドロキノン単位、１モルの４，
４′−ジヒドロキシビフェニル単位、１モルの６−ヒド
ロキシ−２−ナフトエ酸単位、１．４モルのテレフタル
酸単位、０．６モルの２，６−ナフタレンジカルボン酸
単位及び５．４モルの４−ヒドロキシ安息香酸単位を含
んでなる液晶性ポリエステル。
末端封鎖した、ＢＰＡＤＡとｍ−フェニレンジアミンの
反応生成物；Ｍｗ＝３５０００、Ｍｎ＝１２０００。 ＬＣＰ１： １モルのヒドロキノン単位、１モルの４，
４′−ジヒドロキシビフェニル単位、１モルの６−ヒド
ロキシ−２−ナフトエ酸単位、１．４モルのテレフタル
酸単位、０．６モルの２，６−ナフタレンジカルボン酸
単位及び５．４モルの４−ヒドロキシ安息香酸単位を含
んでなる液晶性ポリエステル。
【００３５】ＬＣＰ２： ２６モル％のｔ−ブチルヒド
ロキノン単位、６．７モル％の４，４′−ジヒドロキシ
ビフェニル単位、３３．３モル％のテレフタル酸単位及
び３３．３モル％の４−ヒドロキシ安息香酸単位を含ん
でなる非晶質液晶性ポリエステル。 ポリエポキシド１： 住友化学工業株式会社から「Ｂｏ
ｎｄｆａｓｔ Ｅ」又は「Ｉｇｅｔａｂｏｎｄ Ｅ」と
いう名称で市販されている、１２％のメタクリル酸を含
んだメルトフローレート３ｇ／１０ｍｉｎのエチレン−
メタクリル酸グリシジルコポリマー。
ロキノン単位、６．７モル％の４，４′−ジヒドロキシ
ビフェニル単位、３３．３モル％のテレフタル酸単位及
び３３．３モル％の４−ヒドロキシ安息香酸単位を含ん
でなる非晶質液晶性ポリエステル。 ポリエポキシド１： 住友化学工業株式会社から「Ｂｏ
ｎｄｆａｓｔ Ｅ」又は「Ｉｇｅｔａｂｏｎｄ Ｅ」と
いう名称で市販されている、１２％のメタクリル酸を含
んだメルトフローレート３ｇ／１０ｍｉｎのエチレン−
メタクリル酸グリシジルコポリマー。
【００３６】ポリエポキシド２： チバ−ガイギー（Ｃ
ｈｉｂａ−Ｇｅｉｇｙ）から「ＥＣＮ ９４９５」とい
う名称で市販されている、エピクロロヒドリンとｏ−ク
レゾールノボラックの反応生成物。 ポリエポキシド３： チバ−ガイギーから「ＥＣＮ １
２９９」という名称で市販されている、エピクロロヒド
リンとｏ−クレゾールノボラックの反応生成物。
ｈｉｂａ−Ｇｅｉｇｙ）から「ＥＣＮ ９４９５」とい
う名称で市販されている、エピクロロヒドリンとｏ−ク
レゾールノボラックの反応生成物。 ポリエポキシド３： チバ−ガイギーから「ＥＣＮ １
２９９」という名称で市販されている、エピクロロヒド
リンとｏ−クレゾールノボラックの反応生成物。
【００３７】ポリエステルカーボネート： エステル単
位約６０％とカーボネート単位約４０％で構成され、イ
ソフタレート／テレフタレートモル比が１：１、重量平
均分子量が約２８０００のビスフェノールＡイソフタレ
ート−テレフタレートポリエステルカーボネート。 ポリアリーレート： フェノール／テトラクロロエタン
の６０：４０混液中での極限粘度数が０．７１ｄｌ／ｇ
で、イソフタレート／テレフタレートモル比が１：１の
ビスフェノールＡイソフタレート−テレフタレートポリ
アリーレート。
位約６０％とカーボネート単位約４０％で構成され、イ
ソフタレート／テレフタレートモル比が１：１、重量平
均分子量が約２８０００のビスフェノールＡイソフタレ
ート−テレフタレートポリエステルカーボネート。 ポリアリーレート： フェノール／テトラクロロエタン
の６０：４０混液中での極限粘度数が０．７１ｄｌ／ｇ
で、イソフタレート／テレフタレートモル比が１：１の
ビスフェノールＡイソフタレート−テレフタレートポリ
アリーレート。
【００３８】滑剤： ヘンケル（Ｈｅｎｋｅｌ）から
「Ｅｍｅｒｙ ３００８」という名称で市販されてい
る、水素添加α−オレフィン重合体。 ポリエステル１： グッドイヤー（Ｇｏｏｄｙｅａｒ）
から「９５０５Ａ」という名称で市販されているポリ
（エチレンテレフタレート）。 ポリエステル２： フェノールと１，１，２，２−テト
ラクロロエタンとの１：１（重量比）混液中３０℃での
極限粘度数が０．７５ｄｌ／ｇポリ（エチレン２，６−
ナフタレンジカルボキシレート）。
「Ｅｍｅｒｙ ３００８」という名称で市販されてい
る、水素添加α−オレフィン重合体。 ポリエステル１： グッドイヤー（Ｇｏｏｄｙｅａｒ）
から「９５０５Ａ」という名称で市販されているポリ
（エチレンテレフタレート）。 ポリエステル２： フェノールと１，１，２，２−テト
ラクロロエタンとの１：１（重量比）混液中３０℃での
極限粘度数が０．７５ｄｌ／ｇポリ（エチレン２，６−
ナフタレンジカルボキシレート）。
【００３９】実施例１〜５ ポリエーテルイミドと液晶性ポリエステルとポリエポキ
シ化合物とのブレンド（幾つかの事例（実施例４及び
５）では非液晶性ポリエステルも含む）を、２６０〜３
５０℃の範囲内の温度で減圧排気した二軸スクリュー押
出機によって調製した。押出物を試験片へと成形して、
見掛け粘度、表面の品質、アイゾッド衝撃強さ（ＡＳＴ
Ｍ Ｄ２５６）、ダイナタップ衝撃強さ（ＡＳＴＭ Ｄ
３７６３）及び曲げ弾性率を始めとする各種の性質を評
価した。
シ化合物とのブレンド（幾つかの事例（実施例４及び
５）では非液晶性ポリエステルも含む）を、２６０〜３
５０℃の範囲内の温度で減圧排気した二軸スクリュー押
出機によって調製した。押出物を試験片へと成形して、
見掛け粘度、表面の品質、アイゾッド衝撃強さ（ＡＳＴ
Ｍ Ｄ２５６）、ダイナタップ衝撃強さ（ＡＳＴＭ Ｄ
３７６３）及び曲げ弾性率を始めとする各種の性質を評
価した。
【００４０】結果を４つの対照例と対比して表１に示
す。対照例１及び２ではポリエポキシ化合物も滑剤も使
用しておらず、対照例３及び４はポリエーテルイミドだ
けからなる。また、ダイナタップ破壊モードの目視検査
で試験片の平面に垂直な割れ(split) を示すものを
「Ｓ」とした。
す。対照例１及び２ではポリエポキシ化合物も滑剤も使
用しておらず、対照例３及び４はポリエーテルイミドだ
けからなる。また、ダイナタップ破壊モードの目視検査
で試験片の平面に垂直な割れ(split) を示すものを
「Ｓ」とした。
【００４１】
【表１】
【００４２】実施例１を対照例１及び３と対比すると、
本発明によって、アイゾット衝撃強さ及びダイナタップ
衝撃強さが改善されるだけでなく、ポリエーテルイミド
だけの場合に比べて見掛け粘度が減少していることが分
かる。同様の傾向は実施例２及び３を対照例２及び４と
対比したときにも観察され、併せて延性が実質的に改良
されているとともに層間剥離がみられなくなる。加熱撓
み温度や曲げ弾性率などの他の性質は対照例のものと同
等である。
本発明によって、アイゾット衝撃強さ及びダイナタップ
衝撃強さが改善されるだけでなく、ポリエーテルイミド
だけの場合に比べて見掛け粘度が減少していることが分
かる。同様の傾向は実施例２及び３を対照例２及び４と
対比したときにも観察され、併せて延性が実質的に改良
されているとともに層間剥離がみられなくなる。加熱撓
み温度や曲げ弾性率などの他の性質は対照例のものと同
等である。
【００４３】実施例４及び５を実施例２及び３と対比す
ると、組成物に非液晶性ポリエステルを添加することに
よって、曲げ弾性率と加熱撓み温度が若干減少するだけ
で、見掛け粘度が一段と低下しているのが分かる。実施例６ ９４．８％のポリエーテルイミド１と５．２％のＬＣＰ
２と３ｐｈｒのポリエポキシド１のブレンドを実施例１
〜５と同様にして製造した。このブレンドは、見掛け粘
度が６７６Ｐａ・ｓ、アイゾット衝撃強さが１０６．８
Ｊ／ｍ、曲げ弾性率が３．０４ＧＰａであり、ダイナタ
ップ試験の結果は、最大荷重４９４ｋｇ、全エネルギー
３９．３Ｊ、破壊モード延性／割れというものであっ
た。
ると、組成物に非液晶性ポリエステルを添加することに
よって、曲げ弾性率と加熱撓み温度が若干減少するだけ
で、見掛け粘度が一段と低下しているのが分かる。実施例６ ９４．８％のポリエーテルイミド１と５．２％のＬＣＰ
２と３ｐｈｒのポリエポキシド１のブレンドを実施例１
〜５と同様にして製造した。このブレンドは、見掛け粘
度が６７６Ｐａ・ｓ、アイゾット衝撃強さが１０６．８
Ｊ／ｍ、曲げ弾性率が３．０４ＧＰａであり、ダイナタ
ップ試験の結果は、最大荷重４９４ｋｇ、全エネルギー
３９．３Ｊ、破壊モード延性／割れというものであっ
た。
【００４４】本明細書の実施例にみられる改善効果は、
ポリエーテルイミドを主成分として維持したときでも、
本発明の組成物の成分のすべての成分比範囲において一
様ではない。しかし、改善された諸性質と液晶性ポリエ
ステルの配合との間には実質的な相関関係があり、当業
者であれば所望の性質を有するブレンドは容易に選択で
きる。
ポリエーテルイミドを主成分として維持したときでも、
本発明の組成物の成分のすべての成分比範囲において一
様ではない。しかし、改善された諸性質と液晶性ポリエ
ステルの配合との間には実質的な相関関係があり、当業
者であれば所望の性質を有するブレンドは容易に選択で
きる。
【００４５】実施例７〜８ 実施例４〜５と同様のブレンドを調製したが、これらは
非液晶性ポリエステルをポリエステルカーボネート及び
ポリアリーレートで置き換えたものである。ブレンドパ
ラメーター及び試験結果を表２に示す。
非液晶性ポリエステルをポリエステルカーボネート及び
ポリアリーレートで置き換えたものである。ブレンドパ
ラメーター及び試験結果を表２に示す。
【００４６】
【表２】
【００４７】対照例に比べ、粘度、衝撃強さに優れ並び
に層間剥離がないという利点をもつことは、これらのブ
レンドについても当てはまる。実施例９〜１３ 実施例１〜５と同様の手順で、９５％のポリエーテルイ
ミド１と５％のＬＣＰ１と様々な比率のポリエポキシド
３とのブレンドを調製した。試験片を成形し、物理的性
質を評価するとともに、層間剥離傾向の欠如という視覚
検査で明らかにされる相溶性を評価した。結果の幾つか
を対照例２及び４と対比して表３に示す。
に層間剥離がないという利点をもつことは、これらのブ
レンドについても当てはまる。実施例９〜１３ 実施例１〜５と同様の手順で、９５％のポリエーテルイ
ミド１と５％のＬＣＰ１と様々な比率のポリエポキシド
３とのブレンドを調製した。試験片を成形し、物理的性
質を評価するとともに、層間剥離傾向の欠如という視覚
検査で明らかにされる相溶性を評価した。結果の幾つか
を対照例２及び４と対比して表３に示す。
【００４８】
【表３】
【００４９】表３から、本発明の組成物が対照例よりも
相溶性に優れていて、引張伸び率はポリエーテルイミド
１だけのもの（対照例４）に少なくとも匹敵するが場合
によっては優れていることもあり、非相溶化ポリエーテ
ルイミド／ＬＣＰブレンド（対照例２）よりは格段に優
れており、溶融粘度はポリエーテルイミド１だけのもの
よりは格段に低いことが分かる。引張強さ、曲げ弾性率
及びノッチ付アイゾッド衝撃強さを始めとする他の物理
的性質は、本発明の組成物と対照例とでほぼ同等であっ
た。
相溶性に優れていて、引張伸び率はポリエーテルイミド
１だけのもの（対照例４）に少なくとも匹敵するが場合
によっては優れていることもあり、非相溶化ポリエーテ
ルイミド／ＬＣＰブレンド（対照例２）よりは格段に優
れており、溶融粘度はポリエーテルイミド１だけのもの
よりは格段に低いことが分かる。引張強さ、曲げ弾性率
及びノッチ付アイゾッド衝撃強さを始めとする他の物理
的性質は、本発明の組成物と対照例とでほぼ同等であっ
た。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ステーリング・ブルース・ブラウン アメリカ合衆国、ニューヨーク州、スケネ クタデイ、バークレイ・アベニュー、2308 番 (72)発明者 マーク・ハワード・ジャイマッティ アメリカ合衆国、ニューヨーク州、セルカ ーク、フォックス・ストリート、21番 (72)発明者 キング・ロー・ハウ アメリカ合衆国、デラウェア州、ウィルミ ントン、ブレントウッド・ドライブ、414 番
Claims (10)
- 【請求項１】 下記の成分Ａ〜Ｃ及びそれらの反応生成
物を含んでなる非層間剥離性樹脂組成物。 （Ａ）過半量の少なくとも１種類のポリエーテルイミ
ド； （Ｂ）３５０℃及び剪断速度１０００ｓ-1での当該組成
物の見掛け粘度を上記ポリエーテルイミドのものよりも
低くするのに有効な少量の、少なくとも１種類の液晶性
ポリエステル；及び （Ｃ）成分ＡとＢを相溶化して当該組成物の層間剥離を
抑制するのに有効な少量の、少なくとも１種類のポリエ
ポキシ化合物。 - 【請求項２】 成分Ａが次式の構造単位を含んでなるも
のである、請求項１記載の組成物。 【化１】 式中、Ｑは二価芳香族炭化水素又は置換炭化水素基であ
り、Ｒ1 は炭素数約６〜２０の二価芳香族炭化水素基又
はそのハロゲン化誘導体、炭素数約２〜２０のアルキレ
ン又はシクロアルキレン基、或いはビスアルキレン（ポ
リジアルキルシロキサン）基である。 - 【請求項３】 成分Ｃがエチレン性不飽和エポキシ化合
物の付加重合体又はエポキシ化ノボラック樹脂である、
請求項２記載の組成物。 - 【請求項４】 成分Ｃがエチレン−メタクリル酸グリシ
ジルコポリマーである、請求項３記載の組成物。 - 【請求項５】 成分Ｃがノボラック樹脂のグリシジルエ
ーテルであって、当該組成物がさらに滑剤を含んでい
る、請求項３記載の組成物。 - 【請求項６】 成分Ｂが成分ＡとＢの合計の約２〜８重
量％をなし、成分Ｃが成分ＡとＢの合計１００重量部当
たり約０．３〜１２．０重量部をなし、前記ポリエポキ
シ化合物がエポキシ化ノボラック樹脂であって、当該組
成物が成分ＡとＢの合計１００重量部当たり約０．５〜
２．０重量部の量の水素添加α−オレフィン重合体を滑
剤としてさらに含んでいる、請求項２記載の組成物。 - 【請求項７】 （Ｄ）少量の少なくとも１種類の非液晶
性ポリエステル又はコポリエステルをさらに含んでい
る、請求項２記載の組成物。 - 【請求項８】 成分Ｄが次式の構造単位を含んでなるも
のである、請求項７記載の組成物。 【化２】 式中、Ｒ4 は炭素数２又は３のアルキレン基であり、Ａ
は芳香族又は脂環式基である。 - 【請求項９】 成分Ｂ及び成分Ｄの各々がポリエーテル
イミドとポリエステルの合計の約８〜１３重量％の量で
存在し、成分Ｃがポリエーテルイミドとポリエステルの
合計１００重量部当たり約８〜１２重量部の量で存在
し、成分Ｄがポリアリーレート又はポリエステルカーボ
ネートである、請求項８記載の組成物。 - 【請求項１０】 成分Ｂがヒドロキノン、４，４′−ジ
ヒドロキシビフェニル、テレフタル酸、２，６−ナフタ
レンジカルボン酸、４−ヒドロキシ安息香酸及び６−ヒ
ドロキシ−２−ナフトエ酸の各々から誘導される構造単
位を含んでなる、請求項２記載の組成物。
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