JPH09134725A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
非水電解質二次電池Info
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- JPH09134725A JPH09134725A JP7311699A JP31169995A JPH09134725A JP H09134725 A JPH09134725 A JP H09134725A JP 7311699 A JP7311699 A JP 7311699A JP 31169995 A JP31169995 A JP 31169995A JP H09134725 A JPH09134725 A JP H09134725A
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- alkali metal
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- electrode active
- secondary battery
- positive electrode
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 充放電特性に優れた電池特性を持つ大型電池
用非水電解質二次電池を低コストで提供する。 【解決手段】 一般式、ＡｙＦｅＸＯ4 （Ａはアルカリ
金属、Ｘは周期表の第IV族〜第 VII族の元素、０＜ｙ＜
２）で表されるアルカリ金属（Ａ）含有鉄複酸化物を主
体とする物質を正極活物質として含み、アルカリ金属、
アルカリ土類金属、又はアルカリ金属若しくはアルカリ
土類金属イオンを吸蔵、放出可能な物質を負極活物質と
し、前記アルカリ金属のイオンが前記正極活物質又は前
記負極活物質と電気化学反応をするための移動を行い得
る物質を電解質物質とした非水電解質二次電池。
用非水電解質二次電池を低コストで提供する。 【解決手段】 一般式、ＡｙＦｅＸＯ4 （Ａはアルカリ
金属、Ｘは周期表の第IV族〜第 VII族の元素、０＜ｙ＜
２）で表されるアルカリ金属（Ａ）含有鉄複酸化物を主
体とする物質を正極活物質として含み、アルカリ金属、
アルカリ土類金属、又はアルカリ金属若しくはアルカリ
土類金属イオンを吸蔵、放出可能な物質を負極活物質と
し、前記アルカリ金属のイオンが前記正極活物質又は前
記負極活物質と電気化学反応をするための移動を行い得
る物質を電解質物質とした非水電解質二次電池。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は非水電解質電池、更
に詳細には充放電可能な非水電解質二次電池に関し、特
に正極活物質の改良に関わり、電池の充放電容量の増加
を目指すものである。
に詳細には充放電可能な非水電解質二次電池に関し、特
に正極活物質の改良に関わり、電池の充放電容量の増加
を目指すものである。
【０００２】
【従来の技術】リチウムなどのアルカリ金属及びその合
金や化合物を負極活物質とする非水電解質電池は、負極
金属イオンの正極活物質へのインサーション若しくはイ
ンターカレーション反応によって、その大放電容量と充
電可逆性を両立させている。従来から、リチウムを負極
活物質として用いる二次電池としては、リチウムに対し
インターカレーションホストとなりうるＶ2 Ｏ5 やＬｉ
ＣｏＯ2 やＬｉＮｉＯ2などの層状若しくはトンネル状
酸化物を正極に用いた電池が提案されているが、これら
の金属酸化物は中心金属にクラーク数の極端に小さなレ
アメタルを用いているため、コストの点で実用上難点が
ある。
金や化合物を負極活物質とする非水電解質電池は、負極
金属イオンの正極活物質へのインサーション若しくはイ
ンターカレーション反応によって、その大放電容量と充
電可逆性を両立させている。従来から、リチウムを負極
活物質として用いる二次電池としては、リチウムに対し
インターカレーションホストとなりうるＶ2 Ｏ5 やＬｉ
ＣｏＯ2 やＬｉＮｉＯ2などの層状若しくはトンネル状
酸化物を正極に用いた電池が提案されているが、これら
の金属酸化物は中心金属にクラーク数の極端に小さなレ
アメタルを用いているため、コストの点で実用上難点が
ある。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記現状の
問題点を改善するために提案されたもので、その目的
は、充放電特性に優れた電池特性を持つ大型電池用非水
電解質二次電池を低コストで提供することにある。
問題点を改善するために提案されたもので、その目的
は、充放電特性に優れた電池特性を持つ大型電池用非水
電解質二次電池を低コストで提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明を概説すれば、本
発明は非水電解質二次電池に関する発明であって、一般
式、ＡｙＦｅＸＯ4 （Ａはアルカリ金属、Ｘは周期表の
第IV族〜第VII 族の元素、０＜ｙ＜２）で表されるアル
カリ金属（Ａ）含有鉄複酸化物を主体とする物質を正極
活物質として含み、アルカリ金属、アルカリ土類金属、
又はアルカリ金属若しくはアルカリ土類金属イオンを吸
蔵、放出可能な物質を負極活物質とし、前記アルカリ金
属のイオンが前記正極活物質又は前記負極活物質と電気
化学反応をするための移動を行い得る物質を電解質物質
としたことを特徴とする。
発明は非水電解質二次電池に関する発明であって、一般
式、ＡｙＦｅＸＯ4 （Ａはアルカリ金属、Ｘは周期表の
第IV族〜第VII 族の元素、０＜ｙ＜２）で表されるアル
カリ金属（Ａ）含有鉄複酸化物を主体とする物質を正極
活物質として含み、アルカリ金属、アルカリ土類金属、
又はアルカリ金属若しくはアルカリ土類金属イオンを吸
蔵、放出可能な物質を負極活物質とし、前記アルカリ金
属のイオンが前記正極活物質又は前記負極活物質と電気
化学反応をするための移動を行い得る物質を電解質物質
としたことを特徴とする。
【０００５】
【発明の実施の形態】以下、本発明を更に詳しく説明す
る。オリビン化合物、及びスピネル化合物、逆スピネル
化合物は共にＡＢＣＯ4 の組成式を持つ。オリビン構造
と逆スピネルを含めたスピネル構造の違いは酸素イオン
が六方密充てんか立方密充てんかであり、ＡやＸの元素
の種類によってその安定構造が変わる。例えば、ＬｉＦ
ｅＰＯ4 ではオリビン構造が安定で、ＬｉＦｅＶＯ4 で
は逆スピネル構造が安定相となる。しかし、いずれの構
造の場合も本発明の正極活物質、ＡｙＦｅＸＯ4 は、四
面体サイトに元素Ｘが位置し、アルカリ金属Ａは、鉄と
共に八面体サイトに位置する。上述のように本発明にお
ける正極活物質は、あえてサイトまで表記すると｛Ｘ｝
・〔ＡｙＦｅ〕Ｏ4 と示される（ここで｛ ｝内は四面
体サイト、〔 〕内は八面体サイトを示す）が、このよ
うな元素Ｘとしては、例えば、Ｖ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｂ
ｉ等のＶａ族若しくはＶｂ族元素の中の一種以上を挙げ
ることができる。ＡｙＦｅＸＯ4 のオリビン相若しくは
スピネル相は、リチウム化合物、鉄化合物及び、元素
（Ｘ）のアンモニウム塩を混合の上、鉄が３価に酸化さ
れるのを防ぐため、窒素ガス気流中での焼成によって容
易に合成することができる。合成方法はこの方法に限定
されるものではなく、例えば還元雰囲気下であれば、水
素ガス気流中や炭素粉末添加等の方法も可能である。こ
の正極活物質を用いて正極を形成するには、前記化合物
粉末とポリテトラフルオロエチレンのごとき結着剤粉末
との混合物をステンレス等の支持体上に圧着成形する、
あるいはかかる混合物粉末に導電性を付与するためアセ
チレンブラックのような導電性粉末を混合し、これに更
にポリテトラフルオロエチレンのような結着剤粉末を所
要に応じて加え、この混合物を金属容器に入れる、ある
いは前述の混合物をステンレスなどの支持体上に圧着成
形する、あるいは前述の混合物を有機溶剤等の溶媒中に
分散してスラリー状にして金属基板上に塗布する、等の
手段によって形成される。
る。オリビン化合物、及びスピネル化合物、逆スピネル
化合物は共にＡＢＣＯ4 の組成式を持つ。オリビン構造
と逆スピネルを含めたスピネル構造の違いは酸素イオン
が六方密充てんか立方密充てんかであり、ＡやＸの元素
の種類によってその安定構造が変わる。例えば、ＬｉＦ
ｅＰＯ4 ではオリビン構造が安定で、ＬｉＦｅＶＯ4 で
は逆スピネル構造が安定相となる。しかし、いずれの構
造の場合も本発明の正極活物質、ＡｙＦｅＸＯ4 は、四
面体サイトに元素Ｘが位置し、アルカリ金属Ａは、鉄と
共に八面体サイトに位置する。上述のように本発明にお
ける正極活物質は、あえてサイトまで表記すると｛Ｘ｝
・〔ＡｙＦｅ〕Ｏ4 と示される（ここで｛ ｝内は四面
体サイト、〔 〕内は八面体サイトを示す）が、このよ
うな元素Ｘとしては、例えば、Ｖ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｂ
ｉ等のＶａ族若しくはＶｂ族元素の中の一種以上を挙げ
ることができる。ＡｙＦｅＸＯ4 のオリビン相若しくは
スピネル相は、リチウム化合物、鉄化合物及び、元素
（Ｘ）のアンモニウム塩を混合の上、鉄が３価に酸化さ
れるのを防ぐため、窒素ガス気流中での焼成によって容
易に合成することができる。合成方法はこの方法に限定
されるものではなく、例えば還元雰囲気下であれば、水
素ガス気流中や炭素粉末添加等の方法も可能である。こ
の正極活物質を用いて正極を形成するには、前記化合物
粉末とポリテトラフルオロエチレンのごとき結着剤粉末
との混合物をステンレス等の支持体上に圧着成形する、
あるいはかかる混合物粉末に導電性を付与するためアセ
チレンブラックのような導電性粉末を混合し、これに更
にポリテトラフルオロエチレンのような結着剤粉末を所
要に応じて加え、この混合物を金属容器に入れる、ある
いは前述の混合物をステンレスなどの支持体上に圧着成
形する、あるいは前述の混合物を有機溶剤等の溶媒中に
分散してスラリー状にして金属基板上に塗布する、等の
手段によって形成される。
【０００６】負極活物質であるリチウムは、一般のリチ
ウム電池のそれと同様にシート状にして、またそのシー
トをニッケル、ステンレス等の導電体網に圧着して負極
として形成される。また、負極活物質としては、リチウ
ム以外にリチウム合金やリチウム化合物、その他ナトリ
ウム、カリウム、マグネシウム等従来公知のアルカリ金
属、アルカリ土類金属、又はアルカリ金属若しくはアル
カリ土類金属イオンを吸蔵、放出可能な物質、例えば前
記金属の合金、炭素材料等が使用できる。電解液として
は、例えばジメトキシエタン、２−メチルテトラヒドロ
フラン、エチレンカーボネート、メチルホルメート、ジ
メチルスルホキシド、プロピレンカーボネート、アセト
ニトリル、ブチロラクトン、ジメチルホルムアミド、ジ
メチルカーボネート、ジエチルカーボネート、スルホラ
ン、エチルメチルカーボネート等に、アルカリ金属イオ
ンを含むルイス酸を溶解した非水電解質溶媒、あるいは
固体電解質等が使用できる。更にセパレータ、電池ケー
ス等の構造材料等の他の要素についても従来公知の各種
材料が使用でき、特に制限はない。
ウム電池のそれと同様にシート状にして、またそのシー
トをニッケル、ステンレス等の導電体網に圧着して負極
として形成される。また、負極活物質としては、リチウ
ム以外にリチウム合金やリチウム化合物、その他ナトリ
ウム、カリウム、マグネシウム等従来公知のアルカリ金
属、アルカリ土類金属、又はアルカリ金属若しくはアル
カリ土類金属イオンを吸蔵、放出可能な物質、例えば前
記金属の合金、炭素材料等が使用できる。電解液として
は、例えばジメトキシエタン、２−メチルテトラヒドロ
フラン、エチレンカーボネート、メチルホルメート、ジ
メチルスルホキシド、プロピレンカーボネート、アセト
ニトリル、ブチロラクトン、ジメチルホルムアミド、ジ
メチルカーボネート、ジエチルカーボネート、スルホラ
ン、エチルメチルカーボネート等に、アルカリ金属イオ
ンを含むルイス酸を溶解した非水電解質溶媒、あるいは
固体電解質等が使用できる。更にセパレータ、電池ケー
ス等の構造材料等の他の要素についても従来公知の各種
材料が使用でき、特に制限はない。
【０００７】
【実施例】以下、実施例によって本発明の方法を更に具
体的に説明するが、本発明はこれらによりなんら制限さ
れるものではない。なお、実施例において電池の作製及
び測定はアルゴン雰囲気下のドライボックス内で行っ
た。
体的に説明するが、本発明はこれらによりなんら制限さ
れるものではない。なお、実施例において電池の作製及
び測定はアルゴン雰囲気下のドライボックス内で行っ
た。
【０００８】実施例１ 図１は本発明による電池の一具体例であるコイン型電池
の断面図であり、図中１は封口板、２はガスケット、３
は正極ケース、４は負極、５はセパレータ、６は正極合
剤ペレットを示す。正極活物質には、炭酸リチウムとシ
ュウ酸鉄二水和物、及びリン酸二アンモニウムを次式の
反応式（化１）にのっとって、秤量混合の上、窒素ガス
気流中、８００℃で数日間焼成して得たＬｉＦｅＰＯ4
を用いた。
の断面図であり、図中１は封口板、２はガスケット、３
は正極ケース、４は負極、５はセパレータ、６は正極合
剤ペレットを示す。正極活物質には、炭酸リチウムとシ
ュウ酸鉄二水和物、及びリン酸二アンモニウムを次式の
反応式（化１）にのっとって、秤量混合の上、窒素ガス
気流中、８００℃で数日間焼成して得たＬｉＦｅＰＯ4
を用いた。
【０００９】
【化１】反応式：Ｌｉ2 ＣＯ3 ＋２ＦｅＣ2 Ｏ4 ２Ｈ2
Ｏ＋２（ＮＨ4 ）2 ＨＰＯ4 →２ＬｉＦｅＰＯ4 ＋４Ｎ
Ｈ3 ＋５ＣＯ2 ＋５Ｈ2 Ｏ＋２Ｈ2
Ｏ＋２（ＮＨ4 ）2 ＨＰＯ4 →２ＬｉＦｅＰＯ4 ＋４Ｎ
Ｈ3 ＋５ＣＯ2 ＋５Ｈ2 Ｏ＋２Ｈ2
【００１０】得られた粉末試料のＸ線回折図形を図２に
示す。すなわち、図２は本発明の一実施例であるＬｉＦ
ｅＰＯ4 のＸ線回折図形を示す図である。図２におい
て、縦軸はＸ線回折強度（任意単位）、横軸は２θ
（°）を示す。そのＸ線回折パターンは、ＬｉＣｏＰＯ
4 やＬｉＮｉＰＯ4 、ＬｉＭｎＰＯ4と同じ、まさしく
斜方晶系オリビン構造（ＪＣＰＤＳ＃４０−１４９９）
〔トリフィライト（Triphylite) 〕であると同定され
た。この試料をａとする。この試料ａを粉砕して粉末と
し、導電剤（アセチレンブラック）、結着剤（ポリテト
ラフルオロエチレン）と共に混合の上、ロール成形し、
正極合剤ペレット６（厚さ０．５ｍｍ、直径１５ｍｍ）
とした。次にステンレス製の封口板１上に金属リチウム
の負極４を加圧配置したものをポリプロピレン製ガスケ
ット２の凹部に挿入し、負極４の上にポリプロピレン製
で微孔性のセパレータ５、正極合剤ペレット６をこの順
序に配置し、電解液として、プロピレンカーボネートの
単独溶媒にＬｉＰＦ6 を溶解させた１規定溶液を適量注
入して含浸させた後に、ステンレス製の正極ケース３を
被せてかしめることにより、厚さ２ｍｍ、直径２３ｍｍ
のコイン型リチウム電池を作製した。
示す。すなわち、図２は本発明の一実施例であるＬｉＦ
ｅＰＯ4 のＸ線回折図形を示す図である。図２におい
て、縦軸はＸ線回折強度（任意単位）、横軸は２θ
（°）を示す。そのＸ線回折パターンは、ＬｉＣｏＰＯ
4 やＬｉＮｉＰＯ4 、ＬｉＭｎＰＯ4と同じ、まさしく
斜方晶系オリビン構造（ＪＣＰＤＳ＃４０−１４９９）
〔トリフィライト（Triphylite) 〕であると同定され
た。この試料をａとする。この試料ａを粉砕して粉末と
し、導電剤（アセチレンブラック）、結着剤（ポリテト
ラフルオロエチレン）と共に混合の上、ロール成形し、
正極合剤ペレット６（厚さ０．５ｍｍ、直径１５ｍｍ）
とした。次にステンレス製の封口板１上に金属リチウム
の負極４を加圧配置したものをポリプロピレン製ガスケ
ット２の凹部に挿入し、負極４の上にポリプロピレン製
で微孔性のセパレータ５、正極合剤ペレット６をこの順
序に配置し、電解液として、プロピレンカーボネートの
単独溶媒にＬｉＰＦ6 を溶解させた１規定溶液を適量注
入して含浸させた後に、ステンレス製の正極ケース３を
被せてかしめることにより、厚さ２ｍｍ、直径２３ｍｍ
のコイン型リチウム電池を作製した。
【００１１】実施例２ 正極活物質には、炭酸リチウムとシュウ酸鉄二水和物、
及びバナジン酸アンモニウムを次式の反応式（化２）に
のっとって、秤量混合の上、窒素ガス気流中、６００℃
で２週間焼成して得たＬｉＦｅＶＯ4 を用いた。
及びバナジン酸アンモニウムを次式の反応式（化２）に
のっとって、秤量混合の上、窒素ガス気流中、６００℃
で２週間焼成して得たＬｉＦｅＶＯ4 を用いた。
【００１２】
【化２】反応式：Ｌｉ2 ＣＯ3 ＋２ＦｅＣ2 Ｏ4 ２Ｈ2
Ｏ＋２ＮＨ4 ＶＯ3 →２ＬｉＦｅＶＯ4 ＋２ＮＨ3 ＋５
ＣＯ2 ＋３Ｈ2 Ｏ＋２Ｈ2
Ｏ＋２ＮＨ4 ＶＯ3 →２ＬｉＦｅＶＯ4 ＋２ＮＨ3 ＋５
ＣＯ2 ＋３Ｈ2 Ｏ＋２Ｈ2
【００１３】得られた粉末試料のＸ線回折図形を図３に
示す。すなわち、図３は本発明の一実施例であるＬｉＦ
ｅＶＯ4 のＸ線回折図形を示す図である。図３におい
て、縦軸及び横軸は図２と同義である。そのＸ線回折パ
ターンは、ＬｉＣｏＶＯ4 （ＪＣＰＤＳ＃３８−１３９
６）やＬｉＮｉＶＯ4 （ＪＣＰＤＳ＃３８−１３９５）
と同じ立方晶系逆スピネル構造であると同定された。こ
の試料をｂとする。正極活物質に、以上のようにして作
製したＬｉＦｅＶＯ4 を用いる以外は、実施例１と同様
にしてコイン型リチウム電池を作製した。
示す。すなわち、図３は本発明の一実施例であるＬｉＦ
ｅＶＯ4 のＸ線回折図形を示す図である。図３におい
て、縦軸及び横軸は図２と同義である。そのＸ線回折パ
ターンは、ＬｉＣｏＶＯ4 （ＪＣＰＤＳ＃３８−１３９
６）やＬｉＮｉＶＯ4 （ＪＣＰＤＳ＃３８−１３９５）
と同じ立方晶系逆スピネル構造であると同定された。こ
の試料をｂとする。正極活物質に、以上のようにして作
製したＬｉＦｅＶＯ4 を用いる以外は、実施例１と同様
にしてコイン型リチウム電池を作製した。
【００１４】実施例３ 正極活物質には、炭酸リチウムとシュウ酸鉄二水和物、
バナジン酸アンモニウム、及びリン酸二アンモニウムを
次式の反応式（化３）にのっとって、秤量混合の上、窒
素ガス気流中、６００℃で数日間焼成して得たＬｉＦｅ
Ｖ0.5 Ｐ0.5 Ｏ4 を用いた。
バナジン酸アンモニウム、及びリン酸二アンモニウムを
次式の反応式（化３）にのっとって、秤量混合の上、窒
素ガス気流中、６００℃で数日間焼成して得たＬｉＦｅ
Ｖ0.5 Ｐ0.5 Ｏ4 を用いた。
【００１５】
【化３】反応式：Ｌｉ2 ＣＯ3 ＋２ＦｅＣ2 Ｏ4 ２Ｈ2
Ｏ＋ＮＨ4 ＶＯ3 ＋（ＮＨ4 ）2 ＨＰＯ4 →２ＬｉＦｅ
Ｖ0.5 Ｐ0.5 Ｏ4 ＋３ＮＨ3 ＋５ＣＯ2 ＋４Ｈ2 Ｏ＋２
Ｈ2
Ｏ＋ＮＨ4 ＶＯ3 ＋（ＮＨ4 ）2 ＨＰＯ4 →２ＬｉＦｅ
Ｖ0.5 Ｐ0.5 Ｏ4 ＋３ＮＨ3 ＋５ＣＯ2 ＋４Ｈ2 Ｏ＋２
Ｈ2
【００１６】この試料をｃとする。正極活物質に、以上
のようにして作製したＬｉＦｅＶ0.5 Ｐ0.5 Ｏ4 を用い
る以外は、実施例１と同様にしてコイン型リチウム電池
を作製した。
のようにして作製したＬｉＦｅＶ0.5 Ｐ0.5 Ｏ4 を用い
る以外は、実施例１と同様にしてコイン型リチウム電池
を作製した。
【００１７】比較例１ 本発明の効果を確認するために、従来の代表的な鉄化合
物正極である酸化鉄、γ−Ｆｅ2 Ｏ3 を試料ｄとして、
実施例１と同様のコイン型リチウム電池を作製した。こ
のようにして作製した双方の試料ａ（実施例１）、ｂ
（実施例２）、ｃ（実施例３）、ｄ（比較例１）を正極
活物質とする電池の、０．２５ｍＡ／ｃｍ2 の電流密度
にて、５．３Ｖ終止の初期充電後の１Ｖ終止放電容量を
各々表１に示す。
物正極である酸化鉄、γ−Ｆｅ2 Ｏ3 を試料ｄとして、
実施例１と同様のコイン型リチウム電池を作製した。こ
のようにして作製した双方の試料ａ（実施例１）、ｂ
（実施例２）、ｃ（実施例３）、ｄ（比較例１）を正極
活物質とする電池の、０．２５ｍＡ／ｃｍ2 の電流密度
にて、５．３Ｖ終止の初期充電後の１Ｖ終止放電容量を
各々表１に示す。
【００１８】
【表１】
【００１９】試料ａ、ｂ、ｃの放電曲線は類似している
が、一例として試料ａの０．２５ｍＡ／ｃｍ2 の電流密
度での、５．３Ｖ終止の初期充電後の放電曲線を図４
に、試料ｄの同じく０．２５ｍＡ／ｃｍ2 の電流密度で
の、初期放電曲線を図５に示す。すなわち、図４は本発
明の一実施例であるＬｉＦｅＰＯ4 の５．３Ｖ初期充電
後の初回放電曲線を示す特性図であり、図５は本発明の
比較例であるＦｅ2 Ｏ3の放電曲線を示す特性図であ
る。なお、図４、及び図５において、縦軸は電池電圧
（Ｖ）、横軸は充放電時間（ｈｒ）を示す。更に本発明
のサイクル可逆性を示す一例として試料ａ０．２５ｍＡ
／ｃｍ2 の電流密度での５．３Ｖ〜２．５Ｖ間電圧規制
充放電サイクル試験中の充放電曲線を図６に示す。すな
わち、図６は本発明の一実施例であるＬｉＦｅＰＯ4 の
５．３Ｖ〜２．５Ｖ間電圧規制試験時の充放電曲線を示
す特性図である。なお、図６において、縦軸及び横軸は
図４と同義である。表１、及び図４と図５より明らかな
ように、本発明のＬｉＦｅＸＯ4 は、いずれも低コスト
ながら、従来の鉄酸化物正極、γ−Ｆｅ2 Ｏ3 に比べ、
放電電圧が高くかつ平坦であるため、２．５Ｖ終止の放
電容量はγ−Ｆｅ2 Ｏ3 の約２倍となっている。また、
図６より明らかなようにその高電圧部は良好なサイクル
性を有していることがわかる。
が、一例として試料ａの０．２５ｍＡ／ｃｍ2 の電流密
度での、５．３Ｖ終止の初期充電後の放電曲線を図４
に、試料ｄの同じく０．２５ｍＡ／ｃｍ2 の電流密度で
の、初期放電曲線を図５に示す。すなわち、図４は本発
明の一実施例であるＬｉＦｅＰＯ4 の５．３Ｖ初期充電
後の初回放電曲線を示す特性図であり、図５は本発明の
比較例であるＦｅ2 Ｏ3の放電曲線を示す特性図であ
る。なお、図４、及び図５において、縦軸は電池電圧
（Ｖ）、横軸は充放電時間（ｈｒ）を示す。更に本発明
のサイクル可逆性を示す一例として試料ａ０．２５ｍＡ
／ｃｍ2 の電流密度での５．３Ｖ〜２．５Ｖ間電圧規制
充放電サイクル試験中の充放電曲線を図６に示す。すな
わち、図６は本発明の一実施例であるＬｉＦｅＰＯ4 の
５．３Ｖ〜２．５Ｖ間電圧規制試験時の充放電曲線を示
す特性図である。なお、図６において、縦軸及び横軸は
図４と同義である。表１、及び図４と図５より明らかな
ように、本発明のＬｉＦｅＸＯ4 は、いずれも低コスト
ながら、従来の鉄酸化物正極、γ−Ｆｅ2 Ｏ3 に比べ、
放電電圧が高くかつ平坦であるため、２．５Ｖ終止の放
電容量はγ−Ｆｅ2 Ｏ3 の約２倍となっている。また、
図６より明らかなようにその高電圧部は良好なサイクル
性を有していることがわかる。
【００２０】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
低コストの実用性の高い大容量非水電解質二次電池を構
成することができ、様々な分野に利用できるという利点
を有する。
低コストの実用性の高い大容量非水電解質二次電池を構
成することができ、様々な分野に利用できるという利点
を有する。
【図１】本発明の一実施例であるコイン型電池の構成例
を示す断面図である。
を示す断面図である。
【図２】本発明の一実施例であるＬｉＦｅＰＯ4 のＸ線
回折図形を示す図である。
回折図形を示す図である。
【図３】本発明の一実施例であるＬｉＦｅＶＯ4 のＸ線
回折図形を示す図である。
回折図形を示す図である。
【図４】本発明の一実施例であるＬｉＦｅＰＯ4 の５．
３Ｖ初期充電後の初回放電曲線を示す特性図である。
３Ｖ初期充電後の初回放電曲線を示す特性図である。
【図５】本発明の比較例であるＦｅ2 Ｏ3 の放電曲線を
示す特性図である。
示す特性図である。
【図６】本発明の一実施例であるＬｉＦｅＰＯ4 の５．
３Ｖ〜２．５Ｖ間電圧規制試験時の充放電曲線を示す特
性図である。
３Ｖ〜２．５Ｖ間電圧規制試験時の充放電曲線を示す特
性図である。
１：封口板、２：ガスケット、３：正極ケース、４：負
極、５：セパレータ、６：正極合剤ペレット
極、５：セパレータ、６：正極合剤ペレット
フロントページの続き (72)発明者 大塚 秀昭 東京都新宿区西新宿三丁目19番２号 日本 電信電話株式会社内 (72)発明者 桜井 庸司 東京都新宿区西新宿三丁目19番２号 日本 電信電話株式会社内 (72)発明者 山木 準一 東京都新宿区西新宿三丁目19番２号 日本 電信電話株式会社内
Claims (3)
- 【請求項１】 一般式、ＡｙＦｅＸＯ4 （Ａはアルカリ
金属、Ｘは周期表の第IV族〜第VII 族の元素、０＜ｙ＜
２）で表されるアルカリ金属（Ａ）含有鉄複酸化物を主
体とする物質を正極活物質として含み、アルカリ金属、
アルカリ土類金属、又はアルカリ金属若しくはアルカリ
土類金属イオンを吸蔵、放出可能な物質を負極活物質と
し、前記アルカリ金属のイオンが前記正極活物質又は前
記負極活物質と電気化学反応をするための移動を行い得
る物質を電解質物質としたことを特徴とする非水電解質
二次電池。 - 【請求項２】 前記アルカリ金属（Ａ）含有鉄複酸化
物、ＡｙＦｅＸＯ4 が、Ｘとして周期表の第Ｖａ族、若
しくは第Ｖｂ族元素の中の少なくとも一種類を含んで構
成される物質であることを特徴とする請求項１に記載の
非水電解質二次電池。 - 【請求項３】 前記アルカリ金属（Ａ）含有鉄複酸化
物、ＡｙＦｅＸＯ4 が、六方密充てん酸素骨格を持つオ
リビン若しくは立方密充てん酸素骨格を持つスピネルあ
るいは逆スピネル構造であることを特徴とする請求項１
に記載の非水電解質二次電池。
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