JPH06500544A - アルキル芳香族異性化方法 - Google Patents
アルキル芳香族異性化方法Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
アルキル芳香族異性化方法
技術分野
本発明は、8−50個の炭素原子のアルキル芳香族化合物例えば8−30Mの炭
素原子の単環アルキル置換ベンゼン、+2−50個の炭素原子の多環例えばポリ
フェニル化合物及びこれらの混合物を含む原料を前記の原料のそれらとは異なる
芳香族化合物を含む生成物に転換する方法に間する。
背景技術
米国特許第4380685号は、1−12の拘束指数及び少なくとも+2: 1
のシリカ:アルミナのモル比を特徴とするゼオライトを含む触媒上でジアルキル
ベンゼン化合物混合物を形成するための置換芳香族化合物のバラ選択性アルキル
化、トランスアルキル化又は不均化を教示し、触媒は、その上に種々の金属及び
燐を配合している。アルキル化及びトランスアルキル化をカバーする池の特許は
。
米国特許第4127616.4361713.4365104.4367359
.4370508及び4384155号を含む。トルエンは、米国特許’@39
65207.3965208.3965209.4001346.400269
8゜4100215及び4152364号においてパラ−キシレンに転換される
。オレフィンとのアルキル化は1例えば、米国特許第3962364及び401
6218号に教示され、゛そしてトルエンは5例えば米国特許第4052476
.4゜07231.4011276.4016219及び4029716号にお
いて不均化される。
キシレンの異性1ヒは9例えば米国特許第3856871.3856872.R
e30157.4+00214.4+01595.4101596.410+5
97.4152363.4158676.4159282.4159283.R
e31782 .1163028.4188282.4224141.4385
195及び4351979号に教示されている。米国特許第4826667号は
、552−25を含む触媒上でのキシレンの異性化を示す。p−キシレンの製造
用のオクタファイニングは、rAdvances in Petroleum
Chemistry and RefiningJ4巻、433ページ、196
1年(Interscience Publishers、NY)に述べられて
いる5゜
発明の開示
本発明は 8−50個の炭素原子のアルキル芳香族化合物を含む原料を前記の原
料のそれらとは異なる生成芳香族化合物に!2:換する方法において、該原料を
明細書の表■に示されたX線回折パターンを有する合成多孔性結晶性ゼオライト
を含む触媒組成物と接触させることよりなる方法に間する。
本発明の方法は、ここでMCM−22として呼ばれる合成の軌的に安定な結晶性
ゼオライトを含む触媒を使用する。そのか焼した形て、ゼオライトMcM−22
は 殆ど又は決して検出可能な不純結晶相を有しない単結晶相から形成されるよ
う2こ見え そして以下の表1にリストされた線を含むX線回折パターンを有す
る。
又はさらに詳細には以下の線を含むX線回折パターンを有する。
これらの+iは、標準の技術によりめられた。照射は、鋼のに−αダブルレノト
であり シンJし・−ジョン計数器及び組み合せたコンピュータを備えた回折計
を使用した。ピークの高さ■及びシータがブラッグ角である2シータの間数とし
ての位漬は 回折計と組み台ぜたコンピュータのアルゴリズムを使用してめられ
た。これらから、相対強度1001/’lo(但し、[oは、最強の線又はピー
クの強度である)、そして記録された線に相当するオングストローム単位(Al
の格子間間隔であるd(観測)がめられた6表I及びIIにおいて、相対強度は
、記号W=@い M−中間、S:強いモしてVS−非常に強い により与えられ
る。強度では、これらは 一般に、以下のように名付けられる。
VS= 60−100
ゼオライ)S4CM−22は 以下のモルの関係X2O3: (n)YO2
(式中 Xは三価の元素例えばアルミニウム ホウ素、鉄及び/又はガリウム好
ましくはアルミニラj、であり Yは四価の元素例えばケイ素及び7/又はゲル
マニウム好ましくはケイ素であり nは少なくともIO通常10−150 さら
に通常1O−60そしてさらにより通常20−40である)を含む組成を有する
。
合成されたままの形では、ゼオライl−M CN3−22は、豊水の基準でそし
てYO2のnモル当りのモル数の酸化物で以下のような式を有する。
10.0050 1)Na、)O: (14)R’、X、03’、nYO,)但
し、Rは、有機物通常へキサメチレンイミンである。R及びNa成分は、結晶化
中のそれらの存在の結果としてビオライトと結合し 従来の結晶後の方法により
容易に除かれる。
ゼオライト〜l(M−22は アルカリ或:よアルカリ土類金属(〜1)例えば
十トリ2ウム或はカリウムの源 陽イオン 三価の元素X例えばアルミニウムの
酸化物、四価の元素)′例えばケイ素の酸化物 有機(R)指向剤例えばヘキサ
メチレンイミン及び水を含む反応混合物から製造でき 該反rj:混合物は、以
下の範囲内の、酸化物のモル比で組成を有する。
反にh 有用 好ましい
YO2/X 203 Cl−6010−40M/YO20,012,00,l
1. OR/YO20,05−1,00,I−0,5ゼオライトMCM−22を
合成する好ましい方法では、Y02反応物は実質的な量のYO2例えば少なくと
も30重量%の固体Y O2を含む。YO2がシリカのとき、少なくとも30重
量%の固体シリカを含むシリカ源例えばUltrasil(約90重量%のシリ
カを含む沈降した噴霧乾燥シリカ)又はHiSilf約87重量%のシリカ約6
重量%の遊離の820及び約4.5重量%の水和の結合水を含みさらに約0.0
2ミクロンの粒径を有する沈降した水和5io2)の使用は上記の混合物からの
結晶形成を成功させる。ケイ素の酸化物の他の源例えばQ−Brand(約28
.8重量%のS iO2,8,9重量%のN a 20及び62.3重量%のH
20からなる珪酸ナトリウム)が使用されるならば、結晶化はMCM−22結晶
性物質を、もしあるとしても殆ど生成させることなくさらに他の結晶構造の不純
な相例えばZSM−12が生成されるだろう、好ましくはそのためYO2例えば
シリカの源が少なくとも30重量%の固体Y O2例えばシリカそしてさらに好
ましくは少なくとも40重量%の固体Y02例えばシリカを含む。
MCM−22(7)結晶化は、25時間−60日の間8o″C−225°Cの温
度で、好適な反応容器例えばポリプロピレンのジャー又はテフロン被覆或はステ
ンレス鋼オートクレーブ中で静止又は撹拌された条件で実施できる。
MCM−22の合成は、形成される結晶性生成物の全重量に基づいて少なくとも
0.01%好ましくは少な(とも0.10%さらにより好ましくは少なくとも1
%の種結晶の存在により促進される。
本発明の方法に使用される温度及び他の条件に抵抗する他の物質即ちマトリック
ス又は結合剤によりゼオライトMCM−22を複合化することは、有利である。
有用なマトリックス物質は1合成及び天然の両方の物質例えば無機物質例えば粘
土、シリカ及び/又は金属酸化物を含む。これらの物質は、天然で得られるが又
はシリカ及び金属酸化物の混合物を含むゼラチン様沈殿物又はゲルとして得られ
る0MCM22と複合化できる天然の粘土は、モンモリオナイト及びカオリン群
のそれらを含み、それらの群は、サブ−ベントナイト並びにディキシ−、マクナ
ミー、ジゴージア及びフロリダ粘土として通常知られているカオリン又は主な鉱
物成分がハロイサイト、カオリナイト、ディフカイトナクライト又はアノ−キサ
イドである池のものを含む。これらの粘土は、掘り出されたままの加工されてい
ない法要て使用されるか、又は予めか焼、酸処理或は化学的修飾を受ける。
前記の物質に加えて、ゼオライト触媒は、多孔性の金属酸化物結合物資例えばア
ルミナ、チタニア、ジルコニア2シリカ、シリカ−アルミナ シリカ−マグネシ
ア、シリカ−ジルコニア、シリカ−トリア、シリカ−ヘリリア シリカ−チタニ
アなど、並びに三元酸化物組成物例えばシリカ−アルミナ−トリア、シリカ−ア
ルミナ−ジルコニア、シリカ−アルミナ−マグネシア、シリカ−マグネシア−ジ
ルコニアなどにより複合化される。結合物質は、共ゲルの形にできる。それと結
合した七オライドの押し出しを助けるために、少なくとも一部の結合剤1例えば
全結合物質の1−100重量%そして好ましくは2−60重量%を表す量をコロ
イドの形にするのが、有利であろう。
MCM−22は、殆どアルカリ金属イオンなしで合成されるので、イオン交換な
しで本発明の方法で使用できる。しかし、望ましい程度には、合成されたままの
物質の初めのアルカリ金属イオン例えばナトリウムは、他のイオンとのイオン交
換により、少なくとも一部、当業者に周知の技術により置換できる。好ましい置
換イオンは、金属イオン、水素イオン、水素プレカーサー例えばアンモニウム、
イオン及びこれらの混合物を含む、特に好ましいイオンは、成る炭化水素転換反
広に間する触媒活性を調整するものである。これらは、水素、希土類金属並びに
元素の周期律表のIIA、IIIA、IVA、IB、I IB、IIIB、IV
B及びVIII族の金属を含む。
本発明の触媒組成物に存在する合成の多孔性結晶性MCM−22は、又水素化成
分例えばタングステン バナジウム、モリブデン、レニウム、ニッケル、コバル
ト クロム、マンガン、或は水素化−脱水素化の機能が行われるとき、貴金属例
えば白金又はパラジウムとの緊密な組み合せて使用できる。この成分は、MCM
−22及び′又:ヨN1(N1−22が汗曾:こ複合イトされるマトリックスと
化学的及び/又は物理的に結合される。それ故1例えば、水素化成分は、共結晶
1ヒにより触媒組成物に導入され IIIA族元素例えばアルミニウムが構造に
存在する程度に組成物中に交換され、その中に含浸され、又はそれと物理的に緊
密に混合される。この成分は1例えば白金の場合は、合成の多孔性の結晶性物質
を白金金属含有イオンを含む溶液により処理することにより、合成の多孔性の結
晶性物質中又(まその上に含浸できる。従って、この目的に好適な白金化合物は
、クロロ白金酸、塩化第−白金及び白金アミン複合体を含む種々の化合物を含む
。
ゼオライト触媒の安定性は、+0O−2500kPaの圧力で、少なくとも伊時
間(例えば1−200時間)、少なくとも300°C(例えば300−650°
C)の温度で例えば5−100%水蒸気と触媒を接触させることを含む好適な水
蒸気安定化条件により、水蒸気化によって増大できる。さらに特定の態様では、
触媒は、大気圧及び315−500°Cで75−100%水蒸気による水蒸気化
をうけるようにされる。
本発明の方法により異性化できる原料芳香族化合物は、8−50個の炭素原子を
有するアルキル芳香族化合物例えば構造を有する8−30個の炭素原子の単環ア
ルキル置換ベンゼンを含む0式中、R′は、C1−C1oアルキル、メチル、エ
チル、プロピル又はそれらの組み合せであり、nは 2−4の整数である。換言
すれば、原料芳香族化合物は、2−4個のメチル、エチル及び/又はプロピル基
の置換基を含むベンゼン及びそれらの混合物である。これらの原料化合物の制限
されない例は、キシレン、ジエチルベンゼン、ジイソプロピルベンゼン、メシチ
レン(1,3,5−1−リメチルベンゼン)、デュレン(1,2,4,5−テト
ラメチルベンゼン)、プソイドクメン(1,2゜4−トリメチルベンゼン)及び
それらの混合物を含む。
+2−50個の炭素原子を有する多環例えばポリフェニル芳香族化合物例えばア
ルキルビフェニル、アルキルジフェニルメタン、アルキルナフタレン、アルキル
アンスラセン及びアルキルスチルベンは 又本発明により異性化できる。
一般に、本発明の方法は、40−540°C(too−+000° F)の温度
。
too−7000kPa (0−1000psig)の圧力、約0. 1−約5
0hr−1の重量時間空間速度及び0 (追加の水素なし)−10の水素/原料
炭化水素化合物モル比で行われる。
本発明による好ましい方法は、p−キシレンに富んだ生成物へのキシレン含有原
料の異性fヒ、並びにトリメチルベンゼン及び/又はエチルトルエンの異性化を
含む、これらの方法において、好ましい反応条件は、+20−510°C(25
0−950° F)好ましくは200−480°C(400−900’ F)の
温度、270−5270kPa (25−750p s ig)好ましくは45
0−3550kPa (50−500ps ig)の圧力、0.5−35hr
’好ましくは1−25hr ’の重量時間空間速度及び0. 1−7. 5好ま
しくは帆 5−5の水素/原料炭化水素化合物モル比を含む。
実施例
本発明の方法及びそれを実施するやり方をさらに詳しく説明するために、以下の
実施例が提供される。実施例において、水、シクロヘキサン及び7/又はn−ヘ
キサンに間する吸収容量が示されるときは何時でも、それらは、以下のようにし
てめられた平衡吸収(直である。
か焼した吸着物の計量したサンプルを、吸着室で所望の精製した吸着質の蒸気と
接触させ、lmmHgより低い圧力にし そして90°Cでそれぞれの吸着質の
蒸気−液体平衡圧より低い圧である。1.6kPa f12Torr)の水蒸気
又は5.3kPa (40Torr)のn−ヘキサン又は5.3kPa (40
Tor「)のシクロヘキサン蒸気と接触させた。圧力を 約8時間を越えなかっ
た吸着時間中マノスタットによりコントロールされた吸着質蒸気の追加により、
一定(約=0.5mmHg)に保持した。吸着質がMCM−22結晶性tl!l
lRにより吸着されるに従って 圧力の低下は、マノスタットをして、上記のコ
ントロールされた圧力を維持するために、室に吸着質の蒸気をさらに入れるパル
プを開放させた。
圧力の変化がマノスタッ]−を働かすのに十分でないとき、吸着は、完了した1
重量の増加は、か焼した吸着質100g当りのgでサンプルの吸着容量として計
算された。ゼオライトMCM22は、常に、水蒸気に対して約10重量%より大
きい、シクロヘキサン蒸気に対して約4.5重量%より大きい通常約7重量%よ
り大きい モしてn−ヘキサン蒸気に間して約10重量%より大きい平衡吸着価
を示す。
アルファ価が調べられるとき、アルファ価は、標準の触媒に比べて触媒の接触ク
ラッキング活性の大体の指標であり、そしてそれは、相対的な速度常数(単位時
間当りの触媒の容積当りの正−ヘキサンの転換の速度)を与えることに注意すべ
きである。それは、アルファlとして採られたシリカ−アルミナクラッキング触
媒の活性に基づく (速度常数=0.016秒−1)、アルファテストは、米国
特許第3354078号、rJournal of CatalysisJ 4
巻。
527ベージ(1965)、6巻 278ベージ(1966)及び61巻、39
5ベージ(19801に記載されている。ここで使用されたテストの実験条件は
、rJournal of CatalysisJ61巻、395ページに詳し
く記載しているような可変流速並びに538°Cの一定温度を含む。
実施例 1
アルミン酸ナトリウム (435%A l 203.32.2%N a 20.
256%H2O1,水、水酸化ナトリウム、ヘキサメチレンイミン並びに表I
IIに示されたモル比の組成を有する沈降し噴霧乾燥したシリカ(約90%Si
O□)であるUltrasilの混合物を製造した。混合物を、自然発生的な圧
力のステンレス鋼製の撹拌する(350rpmlオートクレーブ中で、8日間1
43°Cに維持した。固体を濾過によりすべての未反応成分から分離し、次に水
洗し、I20°Cで乾燥した。生成した結晶を、X線回折、収着、表面積及び化
学分析により分析し、結果を表IIIに示す。収着及び表面積の測定は、か焼し
た生成物の合成混合物
5i02/Al2O330,0
OH/SiO2帆18
生成物の組成(重量%)
SiO2/A1203(モル比) 20.9吸!(重量?あ)
H,013,6
シクロヘキサン 12.2
0−ヘキサン 16.2
表面積(m−/g) 492
か焼したく3時間540°C)得られたMCM−22生成物の一部をアルファテ
ストでテストし、+80のアルファ価を有することが分った。
実施例 2
ガラス製反応器で 3時間空気でか焼した実施例Iの生成物の0.2gのサンプ
ルよりなる触媒を、260°C(500’ F)に加熱した。10./90重量
比の13.5−トリエチルベンゼン及びベンゼンの混合物を、窒素担体ガスとと
もに2m1 時の速度で反応器に入れた。反応条件は、260°C(500°
F)、大気圧及び1Ohr ’WH5Vに維持さnた。l、3.5−トリエチル
ベンゼンを、23%であると測定される異性化による耘倹によって、■、2.4
−トリエチルベンゼンに一部異性化された。
実施例 3
ゼオライト〜icM−22の別のサンプルを、1.00部のアルミン酸ナトリウ
ム、100部の50 % N a OH2S 54部のUltrasil VN
3及び約44.19部の脱イオン化H20を含む混合物に449部のへキサメチ
レンイミンを加えることにより製造した。反応混合物を143°C(290°
F)に加熱し、結晶1ヒのためにその温度でオートクレーブ中で撹拌した。十分
な結晶性が達成された後、ヘキサメチレンイミンの殆どをコントロールされた蒸
留によりオートクレーブから除き、ゼオライトの結晶を濾過により残りの液体か
ら分離し。
脱イオン化水により洗い、乾燥した。生成したゼオライトは、次に540°Cで
窒素中でか焼g−h、水性硝酸アンモニウムにより交換され、540°Cで空気
中でか焼された。ゼオライトを打錠し、砕きそして30 / 40メツシユにふ
るいにかけた。それは、以下の性質を有した。
表面積CBET)(m2/g) 503S i 02/AI 203 (モル)
27Na (ppm) 495
収着性(重量%)
1000℃における灰分(重量%) 99.05実施例 4
実施例3で製造された触媒の一部を、ガラス製反応器に入れ、260°C(50
0° F)に加熱した。1.2. 3−トリメチルベンゼン(TMB)のみより
なる液体原料、及び1.2.3−TMB及びベンゼンの50150重量混合物を
1反に器にポンプで入れて2hr ’のWH5Vとした。30分間操作した後、
生成物のサンプルは、1.2.3−TMBの異性化を示す表IVにリストした結
果を78度(’C1260260
装入物 1.2.3−TMB 50%12.3−TMB50%ベンゼン
WH5V(hr ’) 2 2
操業時間(分) 30 30
1.2.3−TMBの転換(重量%) 90.7 93・ 8生成物の分布(重
量%)
トルエン 0.42 4.26
p−5m−キシレン 2. 16 1. 330−キシレン 1. 27 0.
9313.5−TMB 20.27 12.331、 2.4−TMB 59
.37 27.l 11.2.3−TMB 9.32 3.12C,o+ 6.
98 3.15
実施例 5
実施例3で製造されたMCM−22触媒の一部を、ガラス製反応器に入れ、〇−
キシレン原料と260°C5大気圧及び1Ohr ’のWH5Vで接触させた。
30分間操作した後の生成物のサンプルは、以下の成分(重量%)よりなること
m−キシレン 26.26
0−キシレン 6462
C9+ 0.61
実施例 6
65%の実施例3におけるように製造したMCM−22及び35%のアルミナ結
合剤よりなる触媒は、315°C(600’ Fl 、大気圧及び3.4hr’
のWH5Vで、m−キシレン原料と接触された。ヘリウム担体ガスを、炭化水素
1モル当り2. 1モルのHeで使用した。操業20分後、生成物のサンプルは
、以下の成分(重量%)よりなることを示17た。
ベンゼン 0.02
m+p−キシレン 77、 46
0−キシレン 18.93
C9芳香族 1.38
C0゜十芳香族 0.12
この実施例の工程の選択性は、以下の通りであった(重量%)。
(m+p)/ (m+p+o)−キシレン 80.36o/ (m+p+o)−
キシレン 19.640−キシレン 生成/転換 83.96芳香族(非−Cs
)10−キシレン 18.40実施例 7
MCM−22の別の合成において、4.49部のへキサメチレンイミンを、1部
のアルミン酸ナトリウム、1部の50%NaOH溶液及び約44.19部のH2
Oを含む溶液に加えた0合わせた溶液に8.54部のUltrasilシリカを
加えた。混合物を59時間145’Cで撹拌しつつ結晶化し、得られた生成物を
水洗し 120°Cで乾燥した。
生成物の化学組成(未か焼)、表面積及び吸着分析の結果は、表Vに示される。
表V
生成物の組成
CI2.1重量%
N 1.98重量%
Na 640ppm
A1203 5.0重量%
S + 02 74. 9重量%
s + 02/Al 203 (モル比) 254吸着(重量%)
シクロヘキサン 9I
n−ヘキサン 14.9
H2O16,8
表面積(m2/g) 479
実施例 8
実施例7におけるように製造されたMCM−22のサンプルを、アルミナと組み
合せて65重量部のゼオライト及び35部のA1□03の混合物を形成した。
水をこの混合物に加えて、得られた触媒を押し出し物に形成した。触媒を、54
0°C(+ 000° F)で窒素中でか焼し 水性硝酸アンモニウムの交換を
し、540°C(1000’ F)で空気中でか焼することにより活性化した。
得られた触媒を次に100 ′!6水基水中気中20°C(1150’ F)で
24時間処理した。白金を、部分的な真空下でPt (NH3)4C12の水溶
液を加えることにより水5%処理された触媒の一部に配合した。白金溶液の添加
が完了した後、触媒サンプルをCO2雰囲気中で1時間混合した。室温で4時間
そして+15°C(240° F)で16時間空気中で乾燥後、触媒を3時間3
50°C(660’ Flで5v / v 7分の空気中でか焼した。それは、
0.97%のptを含んだ。
実施例 9
実施例8で製造した触媒の一部を、ふるい、そして反応器に入れ、表VIに記載
された原料を420°C(790’ F)、1480kPa (200ps i
g)大した。12時間後、反応生成物を分析した。表Vllは、生成物の分析の
結果を要約している。エチルベンゼンの転換は、32.80%であることが分り
、キシレンの損失は、僅かに11.44%に過ぎず、p−キシレン平衡へのアプ
ローチは、lOl、1%であった。
原料成分 重量%
エチルベンゼン 12.01
0−キシレン 21.63
C6−1−非芳香族 21.14
表Vl+
生成物成分 重量%
(、−10,45
C6+非芳香族 1152
メチルエチルベンゼン 0.66
ジメチルエチルベンゼン 1456
C11−1−芳香族 0.08
実施例 IO
実施例7におけるように製造されたMCM−22のサンプルを、アルミナと組み
合せて65重量部のゼオライト及び35部のA12o3の混合物を形成した。
水をこの混合物に加えて、得られた触媒を押し出し物に形成した。触媒を、54
0°C(1000° F)で窒素中でか焼し、水性硝酸アンモニウムの交換をし
、540°C(1000° F)で空気中でか焼することにより活性化した。
実施例 11
実施例IOで製造した触媒の一部を、14/’24メソシユにふるいにかけ、ガ
ラス製反応器に入れた。反応器を315°C(600’ F)に予熱し1表VI
ITに記載した原料’it、5hr ’(7)WH5V、100kPa (Op
sig)及び100 c c 7′分のNつの反応器の条件で導入した。操業1
時間後、液体生成物を集め1分析した。この分析の結果を表IXに示す。
表Vlll
原料成分 重量%
p−エチルトルエン 1.47
m−エチルトルエン 1.56
0−エチルトルエン 27.75
1、 2. 4−1−リメチルベンゼン 8.321.3. 5−1−リメチル
ベンゼン 60.89表IX
生成物成分 重量%
p−エチルトルエン 6,29
m−エチルトルエン 3,35
0−エチルトルエン 14.10
I、2.3−トリメチルベンゼン 5.251.2,4−トリメチルベンゼン
37.471.3.5−トリメチルベンゼン 27. 25耘換/選択率
0−エチルトルエン転換率 87.9%p−エチルトルエン選択率本 51.4
%l、3.5−トリメチフレベンゼン蜜云9$ 55.2%12.4−トリメチ
ルベンゼン選択率本本 867%木p−エチルトルエン選択率=(生成した重量
%p−エチルトルエン)/′(転検した重量%〇−エチルトルエン)
木本l、2. 4−トリメチルベンゼン選択率=(生成した重量%l 2.4−
TMB)/ (転換した重量%1
3.5−TMB)
国際調査報告
フロントページの続き
(72)発明者 クスネリック、ジョン ダグラスアメリカ合衆国ペンシルベニ
ア州 19061ポースウイン リンク ドライブ 3777(72)発明者
マーラー、デビット オーエンアメリカ合衆国ニューシャーシー州
08096 ブトフォード クーパー ストリート801
Claims (9)
- 1.8−50個の炭素原子を有する原料アルキル芳香族化合物を該原料芳香族化 合物とは異なる生成物芳香族化合物に接触的に転換する方法において、明細書の 表Iに示されたX線回折パターンを有する合成の多孔性の結晶性ゼオライトを含 む触媒組成物を該原料と接触させることよりなる方法。
- 2.前記の合成の多孔性の結晶性ゼオライトは、明細書の表IIに示されたX線 回折パターンを有する請求項1の方法。
- 3.ゼオライトは、 X2O3:(n)YO2 (式中、Xは三価の元素であり、Yは四価の元素であり、nは少なくとも10で ある)のモル関係を含む組成を有する請求項1の方法。
- 4.Xは、アルミニウム、ホウ素、鉄、ガリウム及びこれらの組み合せから選ば れ、Yはケイ素、ゲルマニウム及びこれらの組み合せから選ばれる請求項3の方 法。
- 5.Xはアルミニウムよりなり、そしてYはケイ素よりなる請求項3の方法。
- 6.nは10−60である請求項3の方法。
- 7.該接触は、40−540℃(100−1000°F)の温度、100−70 00kPa(0−1000psig)の圧力、0.1−50hr−1の重量時間 空間速度及び0−10の水素/原料炭化水素化合物モル比で行われる請求項1の 方法。
- 8.該接触は、200−480℃(400−900°F)の温度、450−35 50kPa(50−500psig)の圧力、1−25hr−1の重量時間空間 速度及び0.5−5の水素/原料炭化水素化合物モル比で行われる請求項1の方 法。
- 9.該原料はキシレンを含み、そして生成物はp−キシレンに富む請求項8の方 法。
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