JPH06207054A - 熱可塑性組成物、その製造方法及び使用 - Google Patents
熱可塑性組成物、その製造方法及び使用Info
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- JPH06207054A JPH06207054A JP5305079A JP30507993A JPH06207054A JP H06207054 A JPH06207054 A JP H06207054A JP 5305079 A JP5305079 A JP 5305079A JP 30507993 A JP30507993 A JP 30507993A JP H06207054 A JPH06207054 A JP H06207054A
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
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Abstract
(57)【要約】
【構成】 熱可塑性組成物であって、少なくとも：ポリ
オレフィン（Ａ）、熱可塑性ポリマー（Ｂ）、及び炭素
−炭素二重及び三重結合並びに置換カルボキシル基より
選ばれた１種以上の基を含む官能性化合物（Ｄ）から誘
導された少なくとも１種の化合物（Ｃ）を含み、化合物
（Ｄ）の存在下にポリマー（Ａ）と（Ｂ）を溶融混合す
ることにより得られる。 【効果】 ポリオレフィン系組成物の相溶性が改善され
る。
オレフィン（Ａ）、熱可塑性ポリマー（Ｂ）、及び炭素
−炭素二重及び三重結合並びに置換カルボキシル基より
選ばれた１種以上の基を含む官能性化合物（Ｄ）から誘
導された少なくとも１種の化合物（Ｃ）を含み、化合物
（Ｄ）の存在下にポリマー（Ａ）と（Ｂ）を溶融混合す
ることにより得られる。 【効果】 ポリオレフィン系組成物の相溶性が改善され
る。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、相溶化が改善される少
なくとも１種のポリオレフィン及び熱可塑性ポリマーを
含む熱可塑性組成物に関する。本発明は、また、かかる
組成物を得るための方法並びに押出、カレンダー、射出
成形及び熱成形加工法を用いる成形品の製造のためのそ
の使用に関する。
なくとも１種のポリオレフィン及び熱可塑性ポリマーを
含む熱可塑性組成物に関する。本発明は、また、かかる
組成物を得るための方法並びに押出、カレンダー、射出
成形及び熱成形加工法を用いる成形品の製造のためのそ
の使用に関する。
【０００２】
【従来の技術】ポリオレフィンは、その機械的、化学的
及び電気的性質が既知であるポリマーである。その相対
的低価格のために、多数の適用、例えば、製品の成形に
使用される材料である。ある適用は用いられるポリオレ
フィンが個別には有しない特定の機械的及びレオロジー
的性質を必要とするので、これを一緒に混合するか又は
他の熱可塑性ポリマーと配合することは有利なことであ
る。残念ながら、ポリマーは、一般に、混ざり合わない
ので、簡便な混合は少量相の分散がまったく微細でな
く、均一でなく且つ安定でない異相組成物を生じる。ま
た、これらの混和物中の相間接着は全体が良好な機械的
性質を常に十分備えていないことも判明している。その
結果、組成物の性能が劣り、形態がその後の熱処理で変
性されやすい。この欠点を克服するために、ポリマーを
相溶化することが必要である。即ち、種々のポリマー相
間の界面張力を低下させ且つそれらの接着を高めること
が必要である。これを行うために混合物に相溶化剤を加
えことが可能であるが、これらは別の段階で合成され、
各ポリマーと相溶するブロックを各々含むコポリマーか
らなるものである。このような化合物は得ることが困難
であり、実際には相対的に高濃度でのみ有効である。こ
の結果として、このような相溶化は経済的な方法で製造
することが困難であり且つ通常はある作業特性がそれら
の成分ポリマーより劣っている混和物を生じる［Societ
y of Plastics Engineers-VII Internat.Conf.-1991,p.
575-592(Shell)］。
及び電気的性質が既知であるポリマーである。その相対
的低価格のために、多数の適用、例えば、製品の成形に
使用される材料である。ある適用は用いられるポリオレ
フィンが個別には有しない特定の機械的及びレオロジー
的性質を必要とするので、これを一緒に混合するか又は
他の熱可塑性ポリマーと配合することは有利なことであ
る。残念ながら、ポリマーは、一般に、混ざり合わない
ので、簡便な混合は少量相の分散がまったく微細でな
く、均一でなく且つ安定でない異相組成物を生じる。ま
た、これらの混和物中の相間接着は全体が良好な機械的
性質を常に十分備えていないことも判明している。その
結果、組成物の性能が劣り、形態がその後の熱処理で変
性されやすい。この欠点を克服するために、ポリマーを
相溶化することが必要である。即ち、種々のポリマー相
間の界面張力を低下させ且つそれらの接着を高めること
が必要である。これを行うために混合物に相溶化剤を加
えことが可能であるが、これらは別の段階で合成され、
各ポリマーと相溶するブロックを各々含むコポリマーか
らなるものである。このような化合物は得ることが困難
であり、実際には相対的に高濃度でのみ有効である。こ
の結果として、このような相溶化は経済的な方法で製造
することが困難であり且つ通常はある作業特性がそれら
の成分ポリマーより劣っている混和物を生じる［Societ
y of Plastics Engineers-VII Internat.Conf.-1991,p.
575-592(Shell)］。
【０００３】ポリマー間の相溶性は、高分子鎖をカップ
リングすることにより増加させることもできる。このよ
うなカップリングは、例えば、Advances in Polymer Te
chnology,10(3),163(1990)に記載されているようにフリ
ーラジカルを生じることができる化合物を混和物に導入
することにより得ることができる。この文献によれば、
密接に関連した粘度を有するポリマーを使用する条件で
のみ満足な混和物が得られる。更に、そのような方法に
おいては、解重合あるいは同一ポリマーに属している連
鎖の優先的カップリングの妨害反応が各ポリマーの高分
子鎖間での所望なカップリング反応の他に見られる。こ
れらの妨害反応は、しばしば開始ポリマーの特性にかな
りの変性を生じ、このように得られた組成物は所望な性
能を示さない。
リングすることにより増加させることもできる。このよ
うなカップリングは、例えば、Advances in Polymer Te
chnology,10(3),163(1990)に記載されているようにフリ
ーラジカルを生じることができる化合物を混和物に導入
することにより得ることができる。この文献によれば、
密接に関連した粘度を有するポリマーを使用する条件で
のみ満足な混和物が得られる。更に、そのような方法に
おいては、解重合あるいは同一ポリマーに属している連
鎖の優先的カップリングの妨害反応が各ポリマーの高分
子鎖間での所望なカップリング反応の他に見られる。こ
れらの妨害反応は、しばしば開始ポリマーの特性にかな
りの変性を生じ、このように得られた組成物は所望な性
能を示さない。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】そこで上記の欠点を示
さないポリオレフィン系組成物を見出した。
さないポリオレフィン系組成物を見出した。
【０００５】
【課題を解決するための手段】これを目的として、本発
明は、熱可塑性組成物であって、少なくとも：ポリオレ
フィン（Ａ）、熱可塑性ポリマー（Ｂ）、及び炭素−炭
素二重及び三重結合並びに置換カルボキシル基より選ば
れた１種以上の基を含む官能性化合物（Ｄ）から誘導さ
れた少なくとも１種の化合物（Ｃ）を含む組成物に関す
る。ポリオレフィン（Ａ）は、実質的に炭素原子２〜２
０個を含むα−オレフィン、例えば、エチレン、プロピ
レン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、メチ
ル−１−ブテン、メチル−１−ペンテン、１−オクテン
及び１−デセンのホモポリマー及びコポリマーを意味す
るものである。本発明の範囲内で、上記α−オレフィン
と他の不飽和モノマー、例えば、不飽和有機酸及びその
誘導体、ビニルエステル、芳香族ビニル化合物、ビニル
シラン並びに単環及び脂肪族非共役ジオレフィン、環内
橋及び脂肪族共役ジオレフィンを有する脂環ジオレフィ
ンとのコポリマーもポリオレフィンとみなされる。これ
らの不飽和モノマーの例としては、アクリル酸、メタク
リル酸、マレイン酸、メチルメタクリレート、グリシジ
ルアクリレート及びメタクリレート、マレイン酸無水
物、酢酸ビニル及び酪酸ビニル、スチレン及びメチルス
チレン、ビニルトリメチルメトキシシラン及びγ−メタ
クリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン並びに1,
４−ヘキサジエン、４−ビニルシクロヘキセン、ジシク
ロペンタジエン、メチレン及びエチリデンノルボルネ
ン、ブタジエン及びイソプレンが言及される。たいてい
の場合、ポリオレフィン（Ａ）は、例えば、“Plastics
Engineering" 2nd edition,R.J.CRAWFORD,Pergamon Pr
ess(1987),p.3 & 4 で定義されており、以後簡略に半結
晶性ポリマーと呼ばれる部分的又は半結晶性ポリマーの
群に属する。
明は、熱可塑性組成物であって、少なくとも：ポリオレ
フィン（Ａ）、熱可塑性ポリマー（Ｂ）、及び炭素−炭
素二重及び三重結合並びに置換カルボキシル基より選ば
れた１種以上の基を含む官能性化合物（Ｄ）から誘導さ
れた少なくとも１種の化合物（Ｃ）を含む組成物に関す
る。ポリオレフィン（Ａ）は、実質的に炭素原子２〜２
０個を含むα−オレフィン、例えば、エチレン、プロピ
レン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、メチ
ル−１−ブテン、メチル−１−ペンテン、１−オクテン
及び１−デセンのホモポリマー及びコポリマーを意味す
るものである。本発明の範囲内で、上記α−オレフィン
と他の不飽和モノマー、例えば、不飽和有機酸及びその
誘導体、ビニルエステル、芳香族ビニル化合物、ビニル
シラン並びに単環及び脂肪族非共役ジオレフィン、環内
橋及び脂肪族共役ジオレフィンを有する脂環ジオレフィ
ンとのコポリマーもポリオレフィンとみなされる。これ
らの不飽和モノマーの例としては、アクリル酸、メタク
リル酸、マレイン酸、メチルメタクリレート、グリシジ
ルアクリレート及びメタクリレート、マレイン酸無水
物、酢酸ビニル及び酪酸ビニル、スチレン及びメチルス
チレン、ビニルトリメチルメトキシシラン及びγ−メタ
クリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン並びに1,
４−ヘキサジエン、４−ビニルシクロヘキセン、ジシク
ロペンタジエン、メチレン及びエチリデンノルボルネ
ン、ブタジエン及びイソプレンが言及される。たいてい
の場合、ポリオレフィン（Ａ）は、例えば、“Plastics
Engineering" 2nd edition,R.J.CRAWFORD,Pergamon Pr
ess(1987),p.3 & 4 で定義されており、以後簡略に半結
晶性ポリマーと呼ばれる部分的又は半結晶性ポリマーの
群に属する。
【０００６】上記ポリオレフィンの中では、エチレン、
プロピレン及び１−ブテンホモポリマー及びこれらのモ
ノマーと好ましくは上記のような１種以上のα−オレフ
ィンとのコポリマーがもっともよく用いられる。この種
の好ましいポリオレフィンは、プロピレン及びエチレン
のホモ及びコポリマー、更に好ましくはプロピレンのホ
モ及びコポリマーである。コポリマーの場合には、更
に、他のα−オレフィンコモノマー、例えば、ヘキセン
又は１−ブテンを含めてもよい。本発明による組成物
は、熱可塑性ポリマー（Ｂ）も包含する。本熱可塑性ポ
リマー（Ｂ）は、一般的には、ポリオレフィン（Ａ）と
は異なる上で定義したポリオレフィン、塩化ビニルポリ
マー、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンスルフ
ィド、ポリスルホン、ポリケトン、ポリアセタール、ポ
リエーテルケトン、ポリアミド、ポリイミド、ポリエス
テル、ポリスチレン及びポリカーボネートより選ばれ
る。１個のエチレン不飽和を含むモノマーから誘導され
る熱可塑性ポリマー、例えば、ポリオレフィンが良好な
結果を生じる。この種の化合物、ポリ塩化ビニル及びポ
リスチレンも適切である。
プロピレン及び１−ブテンホモポリマー及びこれらのモ
ノマーと好ましくは上記のような１種以上のα−オレフ
ィンとのコポリマーがもっともよく用いられる。この種
の好ましいポリオレフィンは、プロピレン及びエチレン
のホモ及びコポリマー、更に好ましくはプロピレンのホ
モ及びコポリマーである。コポリマーの場合には、更
に、他のα−オレフィンコモノマー、例えば、ヘキセン
又は１−ブテンを含めてもよい。本発明による組成物
は、熱可塑性ポリマー（Ｂ）も包含する。本熱可塑性ポ
リマー（Ｂ）は、一般的には、ポリオレフィン（Ａ）と
は異なる上で定義したポリオレフィン、塩化ビニルポリ
マー、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンスルフ
ィド、ポリスルホン、ポリケトン、ポリアセタール、ポ
リエーテルケトン、ポリアミド、ポリイミド、ポリエス
テル、ポリスチレン及びポリカーボネートより選ばれ
る。１個のエチレン不飽和を含むモノマーから誘導され
る熱可塑性ポリマー、例えば、ポリオレフィンが良好な
結果を生じる。この種の化合物、ポリ塩化ビニル及びポ
リスチレンも適切である。
【０００７】上記の種々の熱可塑性ポリマー、その特性
及びこれらを得るために用いることができる種々の方法
は、当業者に周知であり、当該技術の一部をなしてい
る。用いられる熱可塑性ポリマー（Ｂ）は、化学組成が
ポリオレフィン（Ａ）の化学組成とは異なる第２ポリオ
レフィンであることが好ましい。たいていの場合、熱可
塑性ポリマー（Ｂ）は、上で定義した半結晶性ポリマー
の群に属しているポリオレフィンの一部をなしている。
熱可塑性ポリマー（Ｂ）がポリオレフィン（Ａ）とは異
なる化学組成を有する炭素原子２〜２０個を含むα−オ
レフィンのホモポリマー及びコポリマーより選ばれる組
成物は、良好な結果を生じる。異なった化学組成を有す
るポリオレフィンは、ポリマー鎖が同一モノマー単位か
ら誘導されたポリオレフィン以外の１種以上のモノマー
単位を含むが、これらのモノマー単位の各量及び／又は
それらの分配が異なっているポリオレフィンも意味する
ものである。ポリオレフィン（Ａ）及び熱可塑性ポリマ
ー（Ｂ）は、２相混和物を構成することが好ましい。ポ
リオレフィン（Ａ）の重量がきわだって多いモノマー単
位が熱可塑性ポリマー（Ｂ）とは異なっている場合に、
良好な結果が得られる。ポリオレフィン（Ａ）は半結晶
性プロピレンホモ及びコポリマーより選ばれ、熱可塑性
ポリマー（Ｂ）は半結晶性エチレンホモ及びコポリマー
より選ばれることが好ましい。本発明による組成物は、
１種のみのプロピレンポリマー及び１種のみのエチレン
ポリマーを含むことが好ましい。
及びこれらを得るために用いることができる種々の方法
は、当業者に周知であり、当該技術の一部をなしてい
る。用いられる熱可塑性ポリマー（Ｂ）は、化学組成が
ポリオレフィン（Ａ）の化学組成とは異なる第２ポリオ
レフィンであることが好ましい。たいていの場合、熱可
塑性ポリマー（Ｂ）は、上で定義した半結晶性ポリマー
の群に属しているポリオレフィンの一部をなしている。
熱可塑性ポリマー（Ｂ）がポリオレフィン（Ａ）とは異
なる化学組成を有する炭素原子２〜２０個を含むα−オ
レフィンのホモポリマー及びコポリマーより選ばれる組
成物は、良好な結果を生じる。異なった化学組成を有す
るポリオレフィンは、ポリマー鎖が同一モノマー単位か
ら誘導されたポリオレフィン以外の１種以上のモノマー
単位を含むが、これらのモノマー単位の各量及び／又は
それらの分配が異なっているポリオレフィンも意味する
ものである。ポリオレフィン（Ａ）及び熱可塑性ポリマ
ー（Ｂ）は、２相混和物を構成することが好ましい。ポ
リオレフィン（Ａ）の重量がきわだって多いモノマー単
位が熱可塑性ポリマー（Ｂ）とは異なっている場合に、
良好な結果が得られる。ポリオレフィン（Ａ）は半結晶
性プロピレンホモ及びコポリマーより選ばれ、熱可塑性
ポリマー（Ｂ）は半結晶性エチレンホモ及びコポリマー
より選ばれることが好ましい。本発明による組成物は、
１種のみのプロピレンポリマー及び１種のみのエチレン
ポリマーを含むことが好ましい。
【０００８】ポリオレフィン（Ａ）及び熱可塑性ポリマ
ー（Ｂ）の他に、本発明による組成物は炭素−炭素二重
及び三重結合並びに置換カルボキシル基より選ばれた１
種以上の基を含む１種以上の官能性化合物（Ｄ）から誘
導された少なくとも１種の化合物（Ｃ）も包含する。１
種以上の炭素−炭素二重及び三重結合を含む官能性化合
物（Ｄ）としては、オレフィン、ジエンポリマー、特に
液状ジエンポリマー及びキノンが言及される。オレフィ
ンの具体例は、脂肪族オレフィン、例えば、１−ドデセ
ン及び１−オクタデセン、芳香族オレフィン、例えば、
スチレン、α−メチルスチレン、1,１−ジフェニルエチ
レン、スチルベン、フェニルアセチレン、ビニルピリジ
ン及びビニルナフタレン、芳香族ジ及びトリオレフィ
ン、例えば、ジビニルベンゼン、トリアリルイソシアヌ
レート、脂肪族非共役ジオレフィン、1,４−ヘキサジエ
ン、単環非共役ジオレフィン、例えば、４−ビニルシク
ロヘキセン、環内橋を含む脂環ジオレフィン、例えば、
ジシクロペンタジエン、メチレン及びエチリデンノルボ
ルネン並びに脂肪族共役ジオレフィン、例えば、ブタジ
エン又はイソプレンである。本発明の範囲内のオレフィ
ンは、アルキル及びフェニルビニルエーテルも意味する
ものである。
ー（Ｂ）の他に、本発明による組成物は炭素−炭素二重
及び三重結合並びに置換カルボキシル基より選ばれた１
種以上の基を含む１種以上の官能性化合物（Ｄ）から誘
導された少なくとも１種の化合物（Ｃ）も包含する。１
種以上の炭素−炭素二重及び三重結合を含む官能性化合
物（Ｄ）としては、オレフィン、ジエンポリマー、特に
液状ジエンポリマー及びキノンが言及される。オレフィ
ンの具体例は、脂肪族オレフィン、例えば、１−ドデセ
ン及び１−オクタデセン、芳香族オレフィン、例えば、
スチレン、α−メチルスチレン、1,１−ジフェニルエチ
レン、スチルベン、フェニルアセチレン、ビニルピリジ
ン及びビニルナフタレン、芳香族ジ及びトリオレフィ
ン、例えば、ジビニルベンゼン、トリアリルイソシアヌ
レート、脂肪族非共役ジオレフィン、1,４−ヘキサジエ
ン、単環非共役ジオレフィン、例えば、４−ビニルシク
ロヘキセン、環内橋を含む脂環ジオレフィン、例えば、
ジシクロペンタジエン、メチレン及びエチリデンノルボ
ルネン並びに脂肪族共役ジオレフィン、例えば、ブタジ
エン又はイソプレンである。本発明の範囲内のオレフィ
ンは、アルキル及びフェニルビニルエーテルも意味する
ものである。
【０００９】液状ポリブタジエンは、液状ジエンポリマ
ーとして言及される。1,２−及び1,４−ベンゾキノン、
2,６−ジメチルベンゾキノン、２−クロロ−1,４−ベン
ゾキノン及びクロラニルは、キノンとして言及される。
１種以上の置換カルボキシル基を含む化合物（Ｄ）は下
記式によって定義される少なくとも１種の基を含む化合
物を意味するものである。 ＣＯＯＲ （Ｉ） ＣＯＸ （II） ＣＯＮＲ1 Ｒ2 （III) ＣＯＹＣＯ （ＩＶ） これらの式において、Ｒは水素原子又は炭素原子１〜２
０個を含むアルキルもしくはアリール基を示し、Ｘはハ
ロゲン原子を示し、Ｒ1 及びＲ2 は各々相互に独立して
水素原子又は炭素原子１〜１０個を含むアルキルもしく
はアリール基を示し、Ｙは酸素原子又はＮＨ基を示す。
これらの化合物の具体例は、カルボン酸及びその誘導
体、例えば、マレイン酸無水物、ジフルオロマレイン酸
無水物、マレイミド及びその誘導体並びにアクリル酸誘
導体、例えば、アルキルメタクリレート及びアクリロニ
トリルである。化合物（Ｃ）の種類に基づいて、２種類
の好ましい組成物が本発明の範囲内で区別される。
ーとして言及される。1,２−及び1,４−ベンゾキノン、
2,６−ジメチルベンゾキノン、２−クロロ−1,４−ベン
ゾキノン及びクロラニルは、キノンとして言及される。
１種以上の置換カルボキシル基を含む化合物（Ｄ）は下
記式によって定義される少なくとも１種の基を含む化合
物を意味するものである。 ＣＯＯＲ （Ｉ） ＣＯＸ （II） ＣＯＮＲ1 Ｒ2 （III) ＣＯＹＣＯ （ＩＶ） これらの式において、Ｒは水素原子又は炭素原子１〜２
０個を含むアルキルもしくはアリール基を示し、Ｘはハ
ロゲン原子を示し、Ｒ1 及びＲ2 は各々相互に独立して
水素原子又は炭素原子１〜１０個を含むアルキルもしく
はアリール基を示し、Ｙは酸素原子又はＮＨ基を示す。
これらの化合物の具体例は、カルボン酸及びその誘導
体、例えば、マレイン酸無水物、ジフルオロマレイン酸
無水物、マレイミド及びその誘導体並びにアクリル酸誘
導体、例えば、アルキルメタクリレート及びアクリロニ
トリルである。化合物（Ｃ）の種類に基づいて、２種類
の好ましい組成物が本発明の範囲内で区別される。
【００１０】第１組成物には、少なくとも２種の炭素−
炭素共役二重結合を含む少なくとも１種の官能性化合物
（Ｄ）から誘導された少なくとも１種の化合物（Ｃ）を
包含する。この種の良好な結果を生じる官能性化合物
（Ｄ）は、イソプレン、ブタジエン、スチレン、ビニル
ピリジン及びジビニルベンゼンである。ジビニルベンゼ
ン及びスチレンが良好な結果を生じる。ジビニルベンゼ
ンは、特に良好な結果を生じる。第２組成物には、電子
供与性及び電子受容性化合物より選ばれた少なくとも２
種の官能性化合物（Ｄ）から誘導された少なくとも１種
の化合物（Ｃ）を包含する。好適に用いられる電子受容
性化合物は、マレイン酸無水物、アルキルマレエート、
アルキルアクリレート及びマレイミドである。電子受容
性化合物は、マレイン酸無水物及びアルキルアクリレー
トであることが特に好ましい。好適に用いられる電子供
与性化合物は、スチレン、ジビニルベンゼン、ブタジエ
ン、イソプレン、酢酸ビニル、アクリル酸及びメタクリ
ル酸無水物並びにメチルメタクリレートである。電子供
与性化合物は、スチレン及びジビニルベンゼンであるこ
とが特に好ましい。化合物（Ｃ）がスチレン及びマレイ
ン酸無水物の誘導体である場合に、特に良好な結果が得
られる。また、化合物（Ｃ）がジビニルベンゼン及びマ
レイン酸無水物の誘導体である場合にも、良好な結果が
得られる。化合物（Ｃ）は、ジビニルベンゼン及びアル
キルアクリレートの誘導体であってもよい。
炭素共役二重結合を含む少なくとも１種の官能性化合物
（Ｄ）から誘導された少なくとも１種の化合物（Ｃ）を
包含する。この種の良好な結果を生じる官能性化合物
（Ｄ）は、イソプレン、ブタジエン、スチレン、ビニル
ピリジン及びジビニルベンゼンである。ジビニルベンゼ
ン及びスチレンが良好な結果を生じる。ジビニルベンゼ
ンは、特に良好な結果を生じる。第２組成物には、電子
供与性及び電子受容性化合物より選ばれた少なくとも２
種の官能性化合物（Ｄ）から誘導された少なくとも１種
の化合物（Ｃ）を包含する。好適に用いられる電子受容
性化合物は、マレイン酸無水物、アルキルマレエート、
アルキルアクリレート及びマレイミドである。電子受容
性化合物は、マレイン酸無水物及びアルキルアクリレー
トであることが特に好ましい。好適に用いられる電子供
与性化合物は、スチレン、ジビニルベンゼン、ブタジエ
ン、イソプレン、酢酸ビニル、アクリル酸及びメタクリ
ル酸無水物並びにメチルメタクリレートである。電子供
与性化合物は、スチレン及びジビニルベンゼンであるこ
とが特に好ましい。化合物（Ｃ）がスチレン及びマレイ
ン酸無水物の誘導体である場合に、特に良好な結果が得
られる。また、化合物（Ｃ）がジビニルベンゼン及びマ
レイン酸無水物の誘導体である場合にも、良好な結果が
得られる。化合物（Ｃ）は、ジビニルベンゼン及びアル
キルアクリレートの誘導体であってもよい。
【００１１】本発明による組成物においては、種々の成
分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の割合は、それらの正確な
化学的種類、物理的及び化学的性質並びに組成物の所望
の性能に左右される。一般に、化合物（Ｃ）の量は、組
成物の全量に対して６０重量％以下である。たいていの
場合、この量は、３０重量％以下、好ましくは１５重量
％以下である。化合物（Ｃ）の量が１０重量％以下、更
に好ましくは５重量％以下である場合に、特に良好な結
果が得られる。化合物（Ｃ）の最低量は、極めて少なく
することができる。この量が組成物の全量に対して0.０
０５重量％以上、更に好ましくは0.０１重量％以上であ
る場合には既に好ましい効果が認められる。この量が組
成物の全量に対して0.０５重量％以上、好ましくは0.５
重量％以上である場合には、良好な結果が得られる。ポ
リオレフィン（Ａ）及び熱可塑性ポリマー（Ｂ）の各量
は、一般的には、重量比0.０１〜１００、好ましくは0.
０５〜２０、更に好ましくは0.１〜１０であるようにす
る。本発明による組成物がポリオレフィン（Ａ）として
プロピレンポリマー及び熱可塑性ポリマー（Ｂ）として
エチレンポリマーを含む場合、ある有利な場合にはポリ
プロピレンが優位成分であることが見られる。その際、
ポリオレフィン（Ａ）の熱可塑性ポリマー（Ｂ）に対す
る重量比は、１〜１００、たいていの場合１〜２０であ
る。
分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の割合は、それらの正確な
化学的種類、物理的及び化学的性質並びに組成物の所望
の性能に左右される。一般に、化合物（Ｃ）の量は、組
成物の全量に対して６０重量％以下である。たいていの
場合、この量は、３０重量％以下、好ましくは１５重量
％以下である。化合物（Ｃ）の量が１０重量％以下、更
に好ましくは５重量％以下である場合に、特に良好な結
果が得られる。化合物（Ｃ）の最低量は、極めて少なく
することができる。この量が組成物の全量に対して0.０
０５重量％以上、更に好ましくは0.０１重量％以上であ
る場合には既に好ましい効果が認められる。この量が組
成物の全量に対して0.０５重量％以上、好ましくは0.５
重量％以上である場合には、良好な結果が得られる。ポ
リオレフィン（Ａ）及び熱可塑性ポリマー（Ｂ）の各量
は、一般的には、重量比0.０１〜１００、好ましくは0.
０５〜２０、更に好ましくは0.１〜１０であるようにす
る。本発明による組成物がポリオレフィン（Ａ）として
プロピレンポリマー及び熱可塑性ポリマー（Ｂ）として
エチレンポリマーを含む場合、ある有利な場合にはポリ
プロピレンが優位成分であることが見られる。その際、
ポリオレフィン（Ａ）の熱可塑性ポリマー（Ｂ）に対す
る重量比は、１〜１００、たいていの場合１〜２０であ
る。
【００１２】本発明による組成物は、他の添加剤、例え
ば、安定剤、潤滑剤、帯電防止剤、核生成剤、ガラス繊
維又は種々の成分と組み合わせて通常用いられる任意の
他の充填剤を含めてもよい。本発明による組成物は、下
記の多くの利点を示す。一般的には、加工される際に溶
融することができない凝集物をほとんど含まず、たいて
いの場合、全く含まない。これらの組成物は、また、ポ
リマーの著しく微細で均一な分散相を含む。更に、この
分散は、著しく安定である、即ち、せん断又は混合練り
なしで溶融物で維持される。かかる特徴は、多くの場
合、特性の著しい分解が見られないで本発明による組成
物を加工することを可能にすることができる。ポリマー
相の間の接着が著しく高く、これが良好な機械的性質を
有する本発明による組成物を与えることも認められる。
本発明による組成物のもう１つの利点は、構成している
ポリマーが初めの特性の大部分を保持することである。
例えば、粘度又はメルトインデックスに大きな変化は見
られない。従って、本発明による組成物は成分ポリマー
の特性の最適な組み合わせを示し、既にわかっているよ
うに、組み合わせが連続の加工操作中にも維持される。
ば、安定剤、潤滑剤、帯電防止剤、核生成剤、ガラス繊
維又は種々の成分と組み合わせて通常用いられる任意の
他の充填剤を含めてもよい。本発明による組成物は、下
記の多くの利点を示す。一般的には、加工される際に溶
融することができない凝集物をほとんど含まず、たいて
いの場合、全く含まない。これらの組成物は、また、ポ
リマーの著しく微細で均一な分散相を含む。更に、この
分散は、著しく安定である、即ち、せん断又は混合練り
なしで溶融物で維持される。かかる特徴は、多くの場
合、特性の著しい分解が見られないで本発明による組成
物を加工することを可能にすることができる。ポリマー
相の間の接着が著しく高く、これが良好な機械的性質を
有する本発明による組成物を与えることも認められる。
本発明による組成物のもう１つの利点は、構成している
ポリマーが初めの特性の大部分を保持することである。
例えば、粘度又はメルトインデックスに大きな変化は見
られない。従って、本発明による組成物は成分ポリマー
の特性の最適な組み合わせを示し、既にわかっているよ
うに、組み合わせが連続の加工操作中にも維持される。
【００１３】本発明による組成物の他の利点は、加工の
際、得られた成形品の特性を損う傾向がある高粘度の凝
集物の形成を生じないことである。２種のポリマー
（Ａ）及び（Ｂ）が極めて異なる粘度を示す場合でさえ
も、これらの種々の利点を有する。最後にまた、ある場
合において、主としてポリオレフィン（Ａ）がプロピレ
ンポリマーである場合、更に詳細には、熱可塑性ポリマ
ー（Ｂ）がエチレンポリマーである場合、本発明による
組成物が予想外に特定のレオロジー及び粘弾性特性を有
することも注目される。特に、これらの組成物は、低せ
ん断速度時の高い伸び粘度を特徴とする溶融強度を有す
る。また、ある場合においては、本発明による組成物
は、溶融物において、伸長又は拡張での変形に対する耐
性の増加を示す。このような現象は、通常、『引張硬
化』又は『歪硬化』と呼ばれる。これらの種々の利点
は、本発明による組成物を射出成形又は押出しによる製
品を製造するために有利にするものである。特に、上記
の特定のレオロジー特性を有する本発明による組成物
は、押出もしくは吹込成形、熱成形又はコーティングに
より製造される成形品を得るために特に適切である。こ
れらの組成物は、発泡体の製造にも特に適切である。こ
のような使用は、結果として、本発明の第２態様を構成
する。
際、得られた成形品の特性を損う傾向がある高粘度の凝
集物の形成を生じないことである。２種のポリマー
（Ａ）及び（Ｂ）が極めて異なる粘度を示す場合でさえ
も、これらの種々の利点を有する。最後にまた、ある場
合において、主としてポリオレフィン（Ａ）がプロピレ
ンポリマーである場合、更に詳細には、熱可塑性ポリマ
ー（Ｂ）がエチレンポリマーである場合、本発明による
組成物が予想外に特定のレオロジー及び粘弾性特性を有
することも注目される。特に、これらの組成物は、低せ
ん断速度時の高い伸び粘度を特徴とする溶融強度を有す
る。また、ある場合においては、本発明による組成物
は、溶融物において、伸長又は拡張での変形に対する耐
性の増加を示す。このような現象は、通常、『引張硬
化』又は『歪硬化』と呼ばれる。これらの種々の利点
は、本発明による組成物を射出成形又は押出しによる製
品を製造するために有利にするものである。特に、上記
の特定のレオロジー特性を有する本発明による組成物
は、押出もしくは吹込成形、熱成形又はコーティングに
より製造される成形品を得るために特に適切である。こ
れらの組成物は、発泡体の製造にも特に適切である。こ
のような使用は、結果として、本発明の第２態様を構成
する。
【００１４】本発明による組成物が得られる条件は、本
発明の第３の態様を構成する。本発明による組成物は、
少なくとも１種のポリオレフィン（Ａ）と熱可塑性ポリ
マー（Ｂ）とを炭素−炭素二重及び三重結合並びに置換
カルボキシル基より選ばれた１種又は多種の基を含む１
種以上の官能性化合物（Ｄ）の存在下に溶融混合するこ
とを含む方法において得られる。これらの組成物は、更
に通常、分散媒又は溶媒媒体、即ち、溶融物を存在させ
ずに得られる。たいていの場合、この溶融混合は、化合
物（Ｄ）の分子と相互に及び／又はポリマー（Ａ）及び
／又は（Ｂ）と少なくとも一部分反応させて誘導体
（Ｃ）を生成するような条件で行われる。本反応による
組成物を得るための方法は、ポリマー（Ａ）と（Ｂ）を
化合物（Ｄ）の存在下に溶融混合する単一段階のみを含
む。この終結の条件は、ポリマー（Ａ）と（Ｂ）の少な
くとも一部溶融を生じるならば重要ではない。（Ａ）、
（Ｂ）及び（Ｄ）成分が完全に溶融するようにすること
が好ましい。溶融混合を行う温度は、溶融状態にある各
成分の間で混合が生じるならば重要ではない。この溶融
混合段階は、通常、最高溶融温度を有する成分の溶融温
度以上の温度で行われる。
発明の第３の態様を構成する。本発明による組成物は、
少なくとも１種のポリオレフィン（Ａ）と熱可塑性ポリ
マー（Ｂ）とを炭素−炭素二重及び三重結合並びに置換
カルボキシル基より選ばれた１種又は多種の基を含む１
種以上の官能性化合物（Ｄ）の存在下に溶融混合するこ
とを含む方法において得られる。これらの組成物は、更
に通常、分散媒又は溶媒媒体、即ち、溶融物を存在させ
ずに得られる。たいていの場合、この溶融混合は、化合
物（Ｄ）の分子と相互に及び／又はポリマー（Ａ）及び
／又は（Ｂ）と少なくとも一部分反応させて誘導体
（Ｃ）を生成するような条件で行われる。本反応による
組成物を得るための方法は、ポリマー（Ａ）と（Ｂ）を
化合物（Ｄ）の存在下に溶融混合する単一段階のみを含
む。この終結の条件は、ポリマー（Ａ）と（Ｂ）の少な
くとも一部溶融を生じるならば重要ではない。（Ａ）、
（Ｂ）及び（Ｄ）成分が完全に溶融するようにすること
が好ましい。溶融混合を行う温度は、溶融状態にある各
成分の間で混合が生じるならば重要ではない。この溶融
混合段階は、通常、最高溶融温度を有する成分の溶融温
度以上の温度で行われる。
【００１５】この混合を行う温度は、ポリマー（Ａ）及
び（Ｂ）の分解温度を超えないことが好ましい。作業
は、通常、４００℃を超えない、好ましくは３００℃を
超えない、更に好ましくは２５０℃を超えない温度で行
われる。溶融混合を行う最低温度は、各成分の溶融温度
による。通常は、１００℃以上、好ましくは１３０℃以
上、更に好ましくは１５０℃以上である。混合時間は、
処理される成分の種類及び混合温度を考慮して選ばれ
る。この時間は、通常、５秒〜１２０分、たいていの場
合、１０秒〜３０分で変動させる。処理される（Ａ）、
（Ｂ）及び（Ｄ）成分の各量は、重要ではない。たいて
いの場合、下記のものが用いられる。ポリオレフィン
（Ａ）１〜１００重量部、熱可塑性ポリマー（Ｂ）１〜
１００重量部、及びポリオレフィン（Ａ）と熱可塑性ポ
リマー（Ｂ）の合計１００部当たり官能性化合物（Ｄ）
0.００５〜１００重量部。
び（Ｂ）の分解温度を超えないことが好ましい。作業
は、通常、４００℃を超えない、好ましくは３００℃を
超えない、更に好ましくは２５０℃を超えない温度で行
われる。溶融混合を行う最低温度は、各成分の溶融温度
による。通常は、１００℃以上、好ましくは１３０℃以
上、更に好ましくは１５０℃以上である。混合時間は、
処理される成分の種類及び混合温度を考慮して選ばれ
る。この時間は、通常、５秒〜１２０分、たいていの場
合、１０秒〜３０分で変動させる。処理される（Ａ）、
（Ｂ）及び（Ｄ）成分の各量は、重要ではない。たいて
いの場合、下記のものが用いられる。ポリオレフィン
（Ａ）１〜１００重量部、熱可塑性ポリマー（Ｂ）１〜
１００重量部、及びポリオレフィン（Ａ）と熱可塑性ポ
リマー（Ｂ）の合計１００部当たり官能性化合物（Ｄ）
0.００５〜１００重量部。
【００１６】このような混和物を製造するために用いら
れる官能性化合物（Ｄ）の量は、ポリオレフィン（Ａ）
とポリマー（Ｂ）の合計１００部当たり0.０１重量部以
上、更に好ましくは0.０２重量部以上であることが好ま
しい。この量が0.１重量部以上である場合に、良好な結
果が得られる。この量は、通常、ポリオレフィン（Ａ）
とポリマー（Ｂ）の合計１００部当たり６０重量部以
下、好ましくは３０重量部以下である。官能性化合物
（Ｄ）の量が１５重量部以下、更に好ましくは１０重量
部以下である場合に、特に良好な結果が得られる。電子
供与性及び電子受容性化合物が官能性化合物として用い
られる場合、これらの化合物の各量は、用いられる官能
性化合物の全量が付着するならば重要ではない。しか
し、これら２種の官能性化合物（Ｄ）を１に近いモル比
で用いることが望ましい。通常、電子供与性化合物の電
子受容性化合物に対するモル比は0.５〜２、好ましくは
0.７〜1.５、更に好ましくは0.８〜1.２で変動させる。
本発明による方法で用いられるポリオレフィン（Ａ）及
び熱可塑性ポリマー（Ｂ）の各量は、重量比が0.０１〜
１００、好ましくは0.０５〜２０、更に好ましくは0.１
〜１０であるようにする。プロピレンポリマーをポリオ
レフィン（Ａ）として用い、エチレンポリマーをポリマ
ー（Ｂ）として用いる場合、これらを重量比１〜２０で
用いることが有利である。
れる官能性化合物（Ｄ）の量は、ポリオレフィン（Ａ）
とポリマー（Ｂ）の合計１００部当たり0.０１重量部以
上、更に好ましくは0.０２重量部以上であることが好ま
しい。この量が0.１重量部以上である場合に、良好な結
果が得られる。この量は、通常、ポリオレフィン（Ａ）
とポリマー（Ｂ）の合計１００部当たり６０重量部以
下、好ましくは３０重量部以下である。官能性化合物
（Ｄ）の量が１５重量部以下、更に好ましくは１０重量
部以下である場合に、特に良好な結果が得られる。電子
供与性及び電子受容性化合物が官能性化合物として用い
られる場合、これらの化合物の各量は、用いられる官能
性化合物の全量が付着するならば重要ではない。しか
し、これら２種の官能性化合物（Ｄ）を１に近いモル比
で用いることが望ましい。通常、電子供与性化合物の電
子受容性化合物に対するモル比は0.５〜２、好ましくは
0.７〜1.５、更に好ましくは0.８〜1.２で変動させる。
本発明による方法で用いられるポリオレフィン（Ａ）及
び熱可塑性ポリマー（Ｂ）の各量は、重量比が0.０１〜
１００、好ましくは0.０５〜２０、更に好ましくは0.１
〜１０であるようにする。プロピレンポリマーをポリオ
レフィン（Ａ）として用い、エチレンポリマーをポリマ
ー（Ｂ）として用いる場合、これらを重量比１〜２０で
用いることが有利である。
【００１７】混合を行うためには、この目的に既知の任
意の装置を用いることが可能である。即ち、外部又は内
部型のミキサーを用いて等しく十分に作業することが可
能である。内部型のミキサーは最も適切なものであり、
これらの中には、ブラベンダー型の非連続ミキサー及び
押出機のような連続ミキサーがある。混合は、当業者に
周知の通常な条件で行われる。成分のミキサーへの導入
順序は重要ではない。これらは、別個にまた連続的に等
しく良好に導入することができるか又はポリオレフィン
（Ａ）と熱可塑性ポリマー（Ｂ）もしくは化合物
（Ｄ）、熱可塑性ポリマー（Ｂ）と化合物（Ｄ）又はポ
リマー（Ａ）と（Ｂ）及び同時に化合物（Ｄ）のプレミ
ックスが製造される。フリーラジカルを生じることがで
きる化合物も、一般に、本発明の方法で用いられる。か
かる化合物の例は、ハロゲン化イミド、例えば、Ｎ−ブ
ロモスクシンイミド、有機ペルオキシド、例えば、ベン
ゾイル及びジクミルペルオキシド、クメンヒドロペルオ
キシド、2,５−ジメチル−2,５−ジ−tert−ブチルペル
オキシヘキサン、過硫酸塩、例えば、過硫酸カリウム又
はアンモニウム及びジアゾ化合物、例えば、アゾビスイ
ソブチロニトリル等である。フリーラジカルを生じるこ
とができる化合物は、溶融混合が行われる温度でこれら
が分解するように選ばれることが好ましい。
意の装置を用いることが可能である。即ち、外部又は内
部型のミキサーを用いて等しく十分に作業することが可
能である。内部型のミキサーは最も適切なものであり、
これらの中には、ブラベンダー型の非連続ミキサー及び
押出機のような連続ミキサーがある。混合は、当業者に
周知の通常な条件で行われる。成分のミキサーへの導入
順序は重要ではない。これらは、別個にまた連続的に等
しく良好に導入することができるか又はポリオレフィン
（Ａ）と熱可塑性ポリマー（Ｂ）もしくは化合物
（Ｄ）、熱可塑性ポリマー（Ｂ）と化合物（Ｄ）又はポ
リマー（Ａ）と（Ｂ）及び同時に化合物（Ｄ）のプレミ
ックスが製造される。フリーラジカルを生じることがで
きる化合物も、一般に、本発明の方法で用いられる。か
かる化合物の例は、ハロゲン化イミド、例えば、Ｎ−ブ
ロモスクシンイミド、有機ペルオキシド、例えば、ベン
ゾイル及びジクミルペルオキシド、クメンヒドロペルオ
キシド、2,５−ジメチル−2,５−ジ−tert−ブチルペル
オキシヘキサン、過硫酸塩、例えば、過硫酸カリウム又
はアンモニウム及びジアゾ化合物、例えば、アゾビスイ
ソブチロニトリル等である。フリーラジカルを生じるこ
とができる化合物は、溶融混合が行われる温度でこれら
が分解するように選ばれることが好ましい。
【００１８】かかる化合物を使用する場合には、ポリオ
レフィン（Ａ）と熱可塑性ポリマー（Ｂ）の合計１００
部当たり１重量部以下、好ましくはポリオレフィン
（Ａ）と熱可塑性ポリマー（Ｂ）の合計１００部当たり
0.１重量部以下の量で用いられる。これらの化合物は、
通常、ポリオレフィン（Ａ）と熱可塑性ポリマー（Ｂ）
の合計１００部当たり0.００２５部以上、好ましくは0.
００５部以上、更に好ましくは0.０１部以上の量で用い
られる。本発明による方法は、使用が特に簡便である利
点がある。また、再現性のある方法且つ特に短時間で上
記熱可塑性組成物を得ることを可能にするものである。
下記実施例は、本発明を具体的に説明するためのもので
ある。
レフィン（Ａ）と熱可塑性ポリマー（Ｂ）の合計１００
部当たり１重量部以下、好ましくはポリオレフィン
（Ａ）と熱可塑性ポリマー（Ｂ）の合計１００部当たり
0.１重量部以下の量で用いられる。これらの化合物は、
通常、ポリオレフィン（Ａ）と熱可塑性ポリマー（Ｂ）
の合計１００部当たり0.００２５部以上、好ましくは0.
００５部以上、更に好ましくは0.０１部以上の量で用い
られる。本発明による方法は、使用が特に簡便である利
点がある。また、再現性のある方法且つ特に短時間で上
記熱可塑性組成物を得ることを可能にするものである。
下記実施例は、本発明を具体的に説明するためのもので
ある。
【００１９】
【実施例１】Bussで販売されているMDK/E46B型押出機を
主本体が下記３連続ゾーンを含むように配置する。 ゾーン１：反応成分を導入及び混合するためのゾーン ゾーン２：中心反応ゾーン ゾーン３：未反応成分を脱気することができるベントを
備えたゾーン。 ２個の制限リングでゾーン２をゾーン１及び３から分離
する。この押出機に１キログラム当たり下記のものを含
むミックスを供給する：荷重2.１６kgで２３０℃でISO
標準1133に準拠して測定したメルトインデックス１ｇ／
１０分を有し、 SOLVAY S.A.から商品名Eltex(登録商
標)P HF001 Pとして販売されているポリプロピレン６７
8.５ｇ（ポリオレフィン（Ａ））、荷重2.１６kgで１９
０℃でISO 標準1133に準拠して測定したメルトインデッ
クス1.８ｇ／１０分を有し、 SOLVAY S.A.から商品名El
tex B 4020 Pとして販売されているポリエチレン２９１
ｇ（熱可塑性ポリマー（Ｂ））、マレイン酸無水物３０
ｇ、2,５−ジメチル−2,５−ジ−tert−ブチルペルオキ
シヘキサン（ＤＨＢＰ）0.５ｇ。
主本体が下記３連続ゾーンを含むように配置する。 ゾーン１：反応成分を導入及び混合するためのゾーン ゾーン２：中心反応ゾーン ゾーン３：未反応成分を脱気することができるベントを
備えたゾーン。 ２個の制限リングでゾーン２をゾーン１及び３から分離
する。この押出機に１キログラム当たり下記のものを含
むミックスを供給する：荷重2.１６kgで２３０℃でISO
標準1133に準拠して測定したメルトインデックス１ｇ／
１０分を有し、 SOLVAY S.A.から商品名Eltex(登録商
標)P HF001 Pとして販売されているポリプロピレン６７
8.５ｇ（ポリオレフィン（Ａ））、荷重2.１６kgで１９
０℃でISO 標準1133に準拠して測定したメルトインデッ
クス1.８ｇ／１０分を有し、 SOLVAY S.A.から商品名El
tex B 4020 Pとして販売されているポリエチレン２９１
ｇ（熱可塑性ポリマー（Ｂ））、マレイン酸無水物３０
ｇ、2,５−ジメチル−2,５−ジ−tert−ブチルペルオキ
シヘキサン（ＤＨＢＰ）0.５ｇ。
【００２０】ミックス１kg当たりスチレン３８ｇを計量
ポンプによってゾーン２に導入する。インジェクターを
押出機の主供給から２８０mmに配置する。押出し条件
は、下記の通りである： 加熱油の温度 コニーダースクリュー：１６０℃ ゾーン１及び２：２２０℃ ゾーン３及び造粒スクリュー：２００℃ スクリューの回転速度 コニーダースクリュー：１５０rev/分 造粒スクリュー：１５rev/分。 荷重2.１６kgで２３０℃で測定したメルトインデックス
が0.７３ｇ／１０分である得られた組成物を相対比光学
顕微鏡写真７５０×拡大で分析する（図１）。少量相
（ポリエチレン）は、著しく均一に分布される小サイズ
小塊（１〜２μm)の形態にある。本組成物の形態学的安
定性は下記のように分析される。
ポンプによってゾーン２に導入する。インジェクターを
押出機の主供給から２８０mmに配置する。押出し条件
は、下記の通りである： 加熱油の温度 コニーダースクリュー：１６０℃ ゾーン１及び２：２２０℃ ゾーン３及び造粒スクリュー：２００℃ スクリューの回転速度 コニーダースクリュー：１５０rev/分 造粒スクリュー：１５rev/分。 荷重2.１６kgで２３０℃で測定したメルトインデックス
が0.７３ｇ／１０分である得られた組成物を相対比光学
顕微鏡写真７５０×拡大で分析する（図１）。少量相
（ポリエチレン）は、著しく均一に分布される小サイズ
小塊（１〜２μm)の形態にある。本組成物の形態学的安
定性は下記のように分析される。
【００２１】顕微鏡写真部分をホットプレート上に置
き、下記温度プログラムに供する：２０℃／分の速度で
２００℃まで温度を上昇させる、２００℃で５分間保持
する、３℃／分の速度で室温まで温度を下げる。相対比
光学顕微鏡写真を用いると（図２）、この処理から得ら
れた組成物が押出機（同じ小塊サイズ及び均一な小塊分
布）から直接得られた組成物と外観が似ていることが観
察される（同じ小塊サイズ及び均一な小塊分布）。押出
機から得られた組成物の伸び粘度を商品名Rheometrics
Extensional Rheometer RER-9000として Rheometricsで
販売されているレオメーターによって求める（図３）。
１９０℃で測定したこの図の曲線は、伸び率（ｓ-1で表
示される）１（曲線（１））、0.３（曲線（２））及び
0.１（曲線（３））における時間の関数（ｓで表示され
る）としての伸び溶融粘度（Pa sで表示される) の変化
を示するものである。この図において、組成物が溶融状
態で一定のせん断速度で伸長されると、試料の脆性破壊
以前に伸び粘度が最大に増加することがわかる。従っ
て、歪硬化が起こり、次いで脆性破壊が起こる。
き、下記温度プログラムに供する：２０℃／分の速度で
２００℃まで温度を上昇させる、２００℃で５分間保持
する、３℃／分の速度で室温まで温度を下げる。相対比
光学顕微鏡写真を用いると（図２）、この処理から得ら
れた組成物が押出機（同じ小塊サイズ及び均一な小塊分
布）から直接得られた組成物と外観が似ていることが観
察される（同じ小塊サイズ及び均一な小塊分布）。押出
機から得られた組成物の伸び粘度を商品名Rheometrics
Extensional Rheometer RER-9000として Rheometricsで
販売されているレオメーターによって求める（図３）。
１９０℃で測定したこの図の曲線は、伸び率（ｓ-1で表
示される）１（曲線（１））、0.３（曲線（２））及び
0.１（曲線（３））における時間の関数（ｓで表示され
る）としての伸び溶融粘度（Pa sで表示される) の変化
を示するものである。この図において、組成物が溶融状
態で一定のせん断速度で伸長されると、試料の脆性破壊
以前に伸び粘度が最大に増加することがわかる。従っ
て、歪硬化が起こり、次いで脆性破壊が起こる。
【００２２】
【実施例２】１キログラム当たり、ポリプロピレン６９
2.５ｇ、ポリエチレン２９７ｇ、ＤＨＢＰ0.５ｇ及びマ
レイン酸無水物１０ｇを含む混合液を用いた以外は実施
例１を繰り返す。混合液１kg当たりスチレン１２ｇをゾ
ーン２に導入する。このようにして得られた組成物は、
荷重2.１６kgで２３０℃においてメルトインデックス3.
２ｇ／１０分を有し、均一な相分散を有し、少量相の平
均小塊サイズ３〜４μm である。また、実施例１で記載
した熱処理でこの分散の著しい変化は見られない。
2.５ｇ、ポリエチレン２９７ｇ、ＤＨＢＰ0.５ｇ及びマ
レイン酸無水物１０ｇを含む混合液を用いた以外は実施
例１を繰り返す。混合液１kg当たりスチレン１２ｇをゾ
ーン２に導入する。このようにして得られた組成物は、
荷重2.１６kgで２３０℃においてメルトインデックス3.
２ｇ／１０分を有し、均一な相分散を有し、少量相の平
均小塊サイズ３〜４μm である。また、実施例１で記載
した熱処理でこの分散の著しい変化は見られない。
【００２３】
【実施例３Ｒ】本実施例は、比較のためのものである。
ＤＨＢＰ、マレイン酸無水物及びスチレンの導入を省略
する以外は実施例１を繰り返す。次いで、メルトインデ
ックス2.６ｇ／１０分の組成物が得られる。相分散は均
一であり、少量相は３〜４μm 小塊の形態にある。実施
例１で記載した熱処理で、少量相の凝集が見られる。即
ち、後者は不均一に分布された２０μm より大きい可変
サイズの小塊の形にある。
ＤＨＢＰ、マレイン酸無水物及びスチレンの導入を省略
する以外は実施例１を繰り返す。次いで、メルトインデ
ックス2.６ｇ／１０分の組成物が得られる。相分散は均
一であり、少量相は３〜４μm 小塊の形態にある。実施
例１で記載した熱処理で、少量相の凝集が見られる。即
ち、後者は不均一に分布された２０μm より大きい可変
サイズの小塊の形にある。
【００２４】
【実施例４及び５】用いられるポリマーの種類及び各々
の量に関する以外は実施例１を繰り返して組成物を調製
する。下記のものを含む混合物を実施例４で用いる：El
tex P HF001Pポリプロピレン６９4.６ｇ（ポリオレフィ
ン（Ａ））、荷重５kgで２００℃でISO 標準1133に準拠
して測定したメルトインデックス1.３ｇ／１０分を有
し、ATOCHEM から商品名Gedex(登録商標)1070 として販
売されているポリスチレン２９８ｇ（熱可塑性ポリマー
（Ｂ））、マレイン酸無水物７ｇ、及びＤＨＢＰ0.４
ｇ。混合物１kg当たりスチレン１３ｇをゾーン２に導入
する。次のものを含む混合物を実施例５で用いる：Elte
x P HF001Pポリプロピレン６８4.６ｇ（ポリオレフィン
（Ａ））、Gedex 1070ポリスチレン２９４ｇ（熱可塑性
ポリマー（Ｂ））、マレイン酸無水物２１ｇ、及びＤＨ
ＢＰ0.４ｇ。混合液１kg当たりスチレン３７ｇをゾーン
２に導入する。実施例４の場合、４μm より小さいサイ
ズの小塊の形態にあり、実施例５の場合、６μm より小
さい。組成物４の場合、荷重2.１６kgで２３０℃で測定
したメルトインデックスは5.１ｇ／１０分であり、組成
物５の場合、2.６である。両組成物共に小塊は均一に分
布される。
の量に関する以外は実施例１を繰り返して組成物を調製
する。下記のものを含む混合物を実施例４で用いる：El
tex P HF001Pポリプロピレン６９4.６ｇ（ポリオレフィ
ン（Ａ））、荷重５kgで２００℃でISO 標準1133に準拠
して測定したメルトインデックス1.３ｇ／１０分を有
し、ATOCHEM から商品名Gedex(登録商標)1070 として販
売されているポリスチレン２９８ｇ（熱可塑性ポリマー
（Ｂ））、マレイン酸無水物７ｇ、及びＤＨＢＰ0.４
ｇ。混合物１kg当たりスチレン１３ｇをゾーン２に導入
する。次のものを含む混合物を実施例５で用いる：Elte
x P HF001Pポリプロピレン６８4.６ｇ（ポリオレフィン
（Ａ））、Gedex 1070ポリスチレン２９４ｇ（熱可塑性
ポリマー（Ｂ））、マレイン酸無水物２１ｇ、及びＤＨ
ＢＰ0.４ｇ。混合液１kg当たりスチレン３７ｇをゾーン
２に導入する。実施例４の場合、４μm より小さいサイ
ズの小塊の形態にあり、実施例５の場合、６μm より小
さい。組成物４の場合、荷重2.１６kgで２３０℃で測定
したメルトインデックスは5.１ｇ／１０分であり、組成
物５の場合、2.６である。両組成物共に小塊は均一に分
布される。
【００２５】
【実施例６Ｒ】本実施例は、比較のためのものである。
１kg当たり、Eltex P HF001Pポリプロピレン７００ｇ及
びGedex 1070ポリスチレン３００ｇを含む組成物を用い
て比較実施例３Ｒを繰り返す。本組成物は、２０μm よ
り大きいサイズの小塊を示す。相間の接着は小さく、造
粒中剥離が見られる。
１kg当たり、Eltex P HF001Pポリプロピレン７００ｇ及
びGedex 1070ポリスチレン３００ｇを含む組成物を用い
て比較実施例３Ｒを繰り返す。本組成物は、２０μm よ
り大きいサイズの小塊を示す。相間の接着は小さく、造
粒中剥離が見られる。
【００２６】
【実施例７及び８及び９Ｒ】実施例７及び８は、本発明
を具体的に説明するためのものである。実施例９Ｒは比
較のためのものである。ブラベンダー社で販売されてい
るW50Eニーダーを備えたプラスチコーダー PL2000-3型
の非連続内部ミキサーに、Eltex P HY202 ポリプロピレ
ン、Gedex 1070ポリスチレン、任意の１種又は多種の官
能性物質（Ｄ）及びＤＨＢＰを含む混合物５０ｇを導入
する。混合条件は下記の通りである： 温度：２１０℃ 攪拌速度：５０rev/分、 時間：１５分。 このようにして得られた組成物の使用量、化合物（Ｄ）
の種類及び特徴を下記表１に示す。
を具体的に説明するためのものである。実施例９Ｒは比
較のためのものである。ブラベンダー社で販売されてい
るW50Eニーダーを備えたプラスチコーダー PL2000-3型
の非連続内部ミキサーに、Eltex P HY202 ポリプロピレ
ン、Gedex 1070ポリスチレン、任意の１種又は多種の官
能性物質（Ｄ）及びＤＨＢＰを含む混合物５０ｇを導入
する。混合条件は下記の通りである： 温度：２１０℃ 攪拌速度：５０rev/分、 時間：１５分。 このようにして得られた組成物の使用量、化合物（Ｄ）
の種類及び特徴を下記表１に示す。
【００２７】
【表１】 表１ ──────────────────────────────────── 実施例 7 8 9R ──────────────────────────────────── 混合組成物 ポリプロピレン（g/kg) 731.7 712.7 750 ポリスチレン（g/kg) 244 238 250 ＤＨＢＰ（g/kg) 0.3 0.3 - 化合物（Ｄ） ジビニルベンゼン（g/kg) 24 30 - マレイン酸無水物（g/kg) - 19 - 組成物の特徴 相間接着 良好 良好 不良 少量相小塊サイズ（μm) 11 16 45 ────────────────────────────────────
【図１】荷重2.１６kgで２３０℃で測定したメルトイン
デックスが0.７３ｇ／１０分である組成物の相対比光学
顕微鏡写真である。
デックスが0.７３ｇ／１０分である組成物の相対比光学
顕微鏡写真である。
【図２】熱処理した上記組成物の相対比光学顕微鏡写真
である。
である。
【図３】レオメーターによって求めた押出機から得られ
た組成物の伸び粘度を示すグラフである。
た組成物の伸び粘度を示すグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 アルデシール モンタ ベルギー ベー1180 ブリュッセル アベ ニュー ウィンストン チャーチル 218
Claims (25)
- 【請求項１】 熱可塑性組成物であって、少なくとも：
ポリオレフィン（Ａ）、熱可塑性ポリマー（Ｂ）、及び
炭素−炭素二重及び三重結合並びに置換カルボキシル基
より選ばれた１種以上の基を含む官能性化合物（Ｄ）か
ら誘導された少なくとも１種の化合物（Ｃ）を含む組成
物。 - 【請求項２】 ポリオレフィン（Ａ）が炭素原子２〜２
０個を含むα−オレフィンのホモポリマー及びコポリマ
ーより選ばれることを特徴とする請求項１記載の組成
物。 - 【請求項３】 ポリオレフィン（Ａ）がエチレン、プロ
ピレン及び１−ブテンのホモ及びコポリマーより選ばれ
ることを特徴とする請求項２記載の組成物。 - 【請求項４】 ポリオレフィン（Ａ）がプロピレンのホ
モ及びコポリマーより選ばれることを特徴とする請求項
３記載の組成物。 - 【請求項５】 熱可塑性ポリマー（Ｂ）がポリオレフィ
ン（Ａ）以外のポリオレフィン、塩化ビニルポリマー、
ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンスルフィド、
ポリスルホン、ポリケトン、ポリアセタール、ポリエー
テルケトン、ポリアミド、ポリイミド、ポリエステル、
ポリスチレン及びポリカーボネートより選ばれることを
特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の組成
物。 - 【請求項６】 熱可塑性ポリマー（Ｂ）がポリオレフィ
ンであることを特徴とする請求項５記載の組成物。 - 【請求項７】 熱可塑性ポリマー（Ｂ）がポリ塩化ビニ
ル及びポリスチレンより選ばれることを特徴とする請求
項５記載の組成物。 - 【請求項８】 熱可塑性ポリマー（Ｂ）がポリオレフィ
ン（Ａ）以外の化学組成を有する炭素原子２〜２０個を
含むα−オレフィンのホモ及びコポリマーより選ばれる
ことを特徴とする請求項６記載の組成物。 - 【請求項９】 ポリオレフィン（Ａ）がプロピレンの半
結晶性ホモ及びコポリマーより選ばれ、熱可塑性ポリマ
ー（Ｂ）がエチレンの半結晶性ホモ及びコポリマーより
選ばれることを特徴とする請求項８記載の組成物。 - 【請求項１０】 炭素−炭素二重及び三重結合より選ば
れた１種以上の基を含む官能性化合物（Ｄ）がオレフィ
ン、ジエンポリマー及びキノンより選ばれることを特徴
とする請求項１〜９のいずれか１項に記載の組成物。 - 【請求項１１】 置換カルボキシル基より選ばれた１種
以上の基を含む官能性化合物（Ｄ）が下記式によって定
義された１種以上の基を含む化合物より選ばれることを
特徴とする請求項１〜９のいずれか１項に記載の組成
物。 ＣＯＯＲ （Ｉ） ＣＯＸ （II） ＣＯＮＲ1 Ｒ2 （III) ＣＯＹＣＯ （ＩＶ） 式中、Ｒは水素原子又は炭素原子１〜２０個を含むアル
キルもしくはアリール基を示し、Ｘはハロゲン原子を示
し、Ｒ1 及びＲ2 は各々水素原子又は炭素原子１〜１０
個を含むアルキルもしくはアリール基を示し、Ｙは酸素
原子又はＮＨ基を示す。 - 【請求項１２】 化合物（Ｃ）が少なくとも２個の炭素
−炭素共役二重結合を含む少なくとも１種の官能性化合
物（Ｄ）から誘導されることを特徴とする請求項１〜１
１のいずれか１項に記載の組成物。 - 【請求項１３】 化合物（Ｃ）がジビニルベンゼンから
誘導されることを特徴とする請求項１２記載の組成物。 - 【請求項１４】 化合物（Ｃ）が電子供与性及び電子受
容性化合物より各々選ばれた少なくとも２種の官能性化
合物（Ｄ）から誘導されることを特徴とする請求項１〜
１１のいずれか１項に記載の組成物。 - 【請求項１５】 化合物（Ｃ）がスチレン及びマレイン
酸無水物から誘導されることを特徴とする請求項１４記
載の組成物。 - 【請求項１６】 化合物（Ｃ）がジビニルベンゼン及び
マレイン酸無水物から誘導されることを特徴とする請求
項１４記載の組成物。 - 【請求項１７】 ポリオレフィン（Ａ）がプロピレンの
半結晶性ホモ及びコポリマーより選ばれ、熱可塑性ポリ
マー（Ｂ）がエチレンの半結晶性ホモ及びコポリマーよ
り選ばれることを特徴とする請求項１３、１５又は１６
のいずれか１項に記載の組成物。 - 【請求項１８】 化合物（Ｃ）の量が組成物の全量に対
して６０〜0.００５重量％で変動することを特徴とする
請求項１〜１７のいずれか１項に記載の組成物。 - 【請求項１９】 ポリオレフィン（Ａ）及び熱可塑性ポ
リマー（Ｂ）の各量の重量比が0.０１〜１００であるよ
うにすることを特徴とする請求項１〜１８のいずれか１
項に記載の組成物。 - 【請求項２０】 プロピレンポリマー（Ａ）及びエチレ
ンポリマー（Ｂ）の各量の重量比が１〜２０であるよう
にすることを特徴とする請求項９記載の組成物。 - 【請求項２１】 少なくとも１種のポリオレフィン
（Ａ）と熱可塑性ポリマー（Ｂ）とを１種以上の官能性
化合物（Ｄ）の存在下に溶融混合することを含む方法に
よって得られることを特徴とする請求項１〜２０のいず
れか１項に記載の組成物。 - 【請求項２２】 押出もしくは吹込成形、熱成形又はコ
ーティングのような種々の加工方法により製造された成
形品を得るための請求項１〜２１のいずれか１項に記載
の組成物の使用。 - 【請求項２３】 発泡体を形成するための請求項１〜２
１のいずれか１項に記載の組成物の使用。 - 【請求項２４】 少なくとも１種のポリオレフィン
（Ａ）と熱可塑性ポリマー（Ｂ）とを１種以上の官能性
化合物（Ｄ）の存在下に溶融混合する単一段階を含むこ
とを特徴とする請求項１〜２１のいずれか１項に記載の
組成物を得るための方法。 - 【請求項２５】 下記のもの：ポリオレフィン（Ａ）１
〜１００重量部、熱可塑性ポリマー（Ｂ）１〜１００重
量部、及びポリオレフィン（Ａ）と熱可塑性ポリマー
（Ｂ）の合計１００部当たり官能性化合物（Ｄ）0.０５
〜１００重量部を用いることを特徴とする請求項２４記
載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| BE9201073A BE1006477A3 (fr) | 1992-12-07 | 1992-12-07 | Composition thermoplastique, procede pour sa preparation, et utilisation. |
| BE09201073 | 1992-12-07 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06207054A true JPH06207054A (ja) | 1994-07-26 |
Family
ID=3886564
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5305079A Pending JPH06207054A (ja) | 1992-12-07 | 1993-12-06 | 熱可塑性組成物、その製造方法及び使用 |
Country Status (10)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5494962A (ja) |
| EP (1) | EP0601635B1 (ja) |
| JP (1) | JPH06207054A (ja) |
| KR (1) | KR100327302B1 (ja) |
| AT (1) | ATE158006T1 (ja) |
| BE (1) | BE1006477A3 (ja) |
| CA (1) | CA2110747A1 (ja) |
| DE (1) | DE69313795T2 (ja) |
| ES (1) | ES2109427T3 (ja) |
| FI (1) | FI110118B (ja) |
Cited By (1)
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|---|---|---|---|---|
| JP2014136731A (ja) * | 2013-01-16 | 2014-07-28 | Teijin Ltd | 熱可塑性樹脂組成物およびその成形品 |
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| FR2736648B1 (fr) * | 1995-07-11 | 1997-10-03 | Solvay | Polymere du propylene, procede pour son obtention, utilisation et objets le contenant |
| NL1002121C2 (nl) * | 1995-08-16 | 1997-02-18 | Univ Groningen | Werkwijze voor het vervaardigen van mengpolymeren, en op deze wijze verkregen produkten. |
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| JP3531159B2 (ja) | 2000-03-31 | 2004-05-24 | 日本製紙株式会社 | 変性ポリオレフィン樹脂組成物及びその用途 |
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| US6861472B2 (en) | 2000-12-28 | 2005-03-01 | General Electric Company | Poly(arylene ether)-polyolefin compositions and articles derived therefrom |
| US6495630B2 (en) | 2000-12-28 | 2002-12-17 | General Electric Company | Poly(arylene ether)-polyolefin compositions and articles derived therefrom |
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| US6855767B2 (en) | 2000-12-28 | 2005-02-15 | General Electric | Poly(arylene ether)-polyolefin composition and articles derived therefrom |
| US6815491B2 (en) | 2000-12-28 | 2004-11-09 | General Electric | Reinforced thermoplastic composition and articles derived therefrom |
| US6872777B2 (en) * | 2001-06-25 | 2005-03-29 | General Electric | Poly(arylene ether)-polyolefin composition, method for the preparation thereof, and articles derived therefrom |
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- 1993-12-01 AT AT93203353T patent/ATE158006T1/de not_active IP Right Cessation
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- 1993-12-06 CA CA002110747A patent/CA2110747A1/fr not_active Abandoned
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- 1993-12-06 KR KR1019930026629A patent/KR100327302B1/ko not_active IP Right Cessation
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