JPH0445139A - 架橋性樹脂組成物の肉薄物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は耐熱性、接着性および機械的特性（とりわけ、
靭性、剛性）にすぐれた樹脂組成物の肉薄物に関する。

さらにくわしくは、フタレート系化合物と二種の特定の
エチレン系共重合体からなり、耐熱性、接着性および機
械的特性（特に、靭性、剛性）にすぐれ、しかも架橋性
が良好な樹脂組成物の肉薄物に関する。

〔従来の技術〕

ジアリルフタレート樹脂はすぐれた機械的特性、電気特
性、耐熱性、耐湿性、耐薬品性、耐候性などを有するた
め、化粧板、積層板、各種成形材料等に利用されている
ことが提案されている（たとえば、特開昭４８−５４９
４号）。

また、（Ａ）少なくともエチレンとα、β−不飽和ジカ
ルボン酸および／またはその無水物とのエチレン系共重
合体ならびに（Ｂ）少なくともエチレンとエポキシ基を
含有するエチレン性不飽和モノマーとのエチレン系共重
合体の組成物の架橋物はすぐれた接着性および耐熱性を
有し、しかも柔軟性が良好なために電気絶縁材料、各種
積層板などに使用されることはよく知られている（たと
えば、特開昭８０−２４０７４７号、同６１−２３８８
４６号、同８２−１２９３４１号、同８２−１４１０１
９号、同６３−８３１２２号、同８３−１０１４１３号
、同６３−１５９４２０号、同６３−３１７５４２号、
同６３−３１７５４３号および特開平１−９０２３７号
）。

〔発明が解決しようとする課題〕

前記ジアリルフタレート樹脂は硬くて脆いために通常の
熱可塑性樹脂のようなフィルムやシートを連続成形する
ことが困難である。

さらに、二種のエチレン系共重合体の組成物は柔らかす
ぎるためにフィルムやシートとして機械的特性が必要と
される分野への適用は制限されているのが現状である。

以上のことから、本発明は肉薄物（すなわち、フィルム
ないしシート）を製造するさい、ジアリルフタレート樹
脂や二種のエチレン系重合体の組成物の前記の欠点が改
良され、しかも耐熱性、接着性、機械的特性（とりわけ
、靭性、剛性）にすぐれた架橋性樹脂組成物の肉薄物を
得ることを目的とするものである。

〔課題を解決するための手段および作用〕本発明にした
がえばこれらの課題は、 （Ａ）　　反応性のアリル基を一分子中に少なくとも二
個を有するフタレート系化合物および／またはその重合
物、 （Ｂ）　　エチレンとα、β−不飽和ジカルボン酸およ
び／またはその無水物、あるいはこれらと不飽和カルボ
ン酸エステルとの共重合体〔以下「エチレン系共重合体
（Ｉ）」と云う〕 （Ｃ）　　エチレンとエポキシ基を含有するエチレン性
不飽和モノマー、あるいはこれらと不飽和カルボン酸エ
ステルおよび／またはビニルエステルとの共重合体〔以
下「エチレン系共重合体（■）」と云う〕 ならびに （Ｄ）　　α、β−不飽和カルボン酸、その無水物およ
び不飽和カルボン酸エステルからなる群からえらばれた
少なくとも一種の不飽和化合物、 からなる組成物の肉薄物であり、フタレート系化合物、
その重合物および前記不飽和化合物の合計量中に占める
不飽和化合物の混合割合は１〜４０重量％であり、全混
合物中に占めるエチレン系共重合体（Ｉ）およびエチレ
ン系共重合体（ＩＩ）の混合割合はそれらの合計量とし
て１〜９９重量％であり、かつエチレン系共重合体（Ｉ
）中のカルボキシル基および／またはその無水物１モル
に対するエチレン系共重合体（ｎ）中のエポキシ基の割
合は０．１〜２０モルである樹脂組成物を成形してなる
厚さが１ｏｔＩ３ないし５ａ１１１である架橋性樹脂組
成物の肉薄物、 によって解決することかできる。以下、本発明を具体的
に説明する。

（Ａ）　　フタレート系化合物およびその重合物本発明
において使われるフタレート系化合物およびその重合物
のうち、フタレート系化合物はジアリルオルソフタレー
ト（ＤＡＰ）　、ジアリルイソフタレート（ＤＡ　Ｉ　
Ｐ）およびジアリルテレフタレート（ＤＡＴＰ）である
。

また、その重合物はこれらのフタレート系化合物のうち
、一種のみを重合することによって得られる単独重合物
およびこれらのフタレート系化合物のうち、少なくとも
二種を共重合することによって得られる共重合物である
。

これらの重合物はいずれも溶液重合法および塊状重合法
のいずれかの方法によって製造することができる。なお
、重合触媒としては後記のラジカル発生剤が好んで用い
られる。

該重合物は２０℃における粘度は通常５０〜１３０ｃｐ
ｓであり、特に６０〜１２０ｃｐｓが好ましい。

（Ｂ）　　エチレン系共重合体（Ｉ） また、本発明において用いられるエチレン系共重合体（
Ｉ）はエチレンと「α、β−不飽和ジカルボン酸および
／またはその無水物」　〔以下「不飽和ジカルボン酸成
分」と云う〕との共重合体ならびにこれら（すなわち、
エチレンと不飽和ジカルボン酸成分）と不飽和カルボン
酸エステルとの多元共重合体である。

不飽和ジカルボン酸成分のうち、α、β−不飽和ジカル
ボン酸の炭素数は通常多くとも２０個であり、とりわけ
４〜１６個のものが好適である。該ジカルボン酸の代表
例としては、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シト
ラコン酸、３，６−エンドメチレン−２，３，４，６−
チトラヒドローシスーフタル酸があげられる。

本発明の不飽和ジカルボン酸成分のうち、前記α、β−
不飽和ジカルボン酸の無水物が好ましく、なかでも無水
マレイン酸が好適である。

また、不飽和カルボン酸エステルの炭素数は一般には４
〜４０個であり、４〜３０個のものが望ましく、とりわ
け４〜２０個のものが好適である。

好適な不飽和カルボン酸エステルの代表例としては、メ
チル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレー
ト、ブチルアクリレート、および２−メチルへキシルア
クリレートがあげられ、なかでもメチルメタクリレート
が最適である。

本発明のエチレン系共重合体（Ｉ）の不飽和ジカルボン
酸成分の共重合割合は通常０．１〜２０モル％であり、
０．１−１５モル％が好ましく、特に０．１−１０モル
％が好適である。不飽和ジカルボン酸成分の共重合割合
が０．１モル％未満のエチレン系共重合体（Ｉ）を用い
ると、後記のエチレン系共重合体（ＩＩ）との架橋密度
が低くなり、得られる組成物の耐熱性が不充分となる。

一方、２０モル％を超えたエチレン系共重合体（Ｉ）を
使うならば、重合体を製造することが難しく、安定した
生産が困難となるばかりでなく、かりに得られたとして
も、酸無水物基による空気中の水分の吸収か多くなり、
組成物を混練りなどで製造するさい、また得られる組成
物を成形する時に発泡などが生しるために好ましくない
。また、不飽和カルボン酸エステルの共重合割合は一般
には多くても５０モル％であり、４５モル％以下か望ま
しく、とりわけ４０モル％以下が好適である。不飽和カ
ルボン酸エステルの共重合割合か５０モル％を超えたエ
チレン系共重合体（Ｉ）を使用すると、本発明の特徴を
発現することができるが、製造上および経済上好ましく
ない。

該エチレン系共重合体（Ｉ）のメルトフロインデックス
［ＪＩＳ　Ｋ７２０１にしたがい、第１表の条件が４で
測定、以下［Ｍ、Ｉ、Ｊと云う］は成形性、機械的強度
などの点から一般には０．５〜５００　ｇ　／　１０分
であり、１．０〜５００ｇ／１０分が望ましく、とりわ
け５．０〜４００ｇ／１０分が好適である。

（Ｃ）　　エチレン系共重合体（ＩＩ）さらに、本発明
において使用されるエチレン系共重合体（ＩＩ）はエチ
レンとエポキシ基を含有するエチレン性不飽和モノマー
、あるいはこれらと前記不飽和カルボン酸エステルおよ
び／またはビニルエステルとの共重合体である。

該エチレン系共重合体（ＩＩ）のコモノマー成分である
エポキシ基を含有するエチレン性不飽和モノマーの代表
例の一般式は下式〔（Ｉ）式および（ＩＩ）式〕で示さ
れる 該不飽和モノマーの代表例としては、グリシジル（メタ
）クリレート、アリルグリシジルエーテル、メタクリル
グリンジルエーテルがあげられる。

また、コモノマー成分であるビニルエステルの代表側と
しては、炭素数は一般には多くとも２０個のものが好ま
しく、特に４〜１８個のものが好適である。好適なビニ
ルエステルとしては、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル
、ビニルブチレートがあげられ、なかでも酢酸ビニルが
最適である。

本発明のエチレン系共重合体（ｎ）のエポキシ基を含有
するエチレン性不飽和モノマーの共重合割合は通常０．
２〜２０モル％であり、０．２〜１５モル％が望ましく
、とりわけ０．５〜１５モル％が好適である。該共重合
体のエポキシ基を含有するエチレン性不飽和モノマーの
共重合割合が０．２モル％未満では、前記のエチレン系
共重合体（Ｉ）との架橋密度が低くなり、得られる組成
物の耐熱性が不充分となる。一方、２０モル％を超える
と、本発明の特徴を発現するが、該共重合体の製造が難
しく、経済的に問題がある。また、不飽和カルボン酸エ
ステルおよびビニルエステルの共重合割合はそれらの合
計量として一般には多くとも５０モル％であり、４５モ
ル％以下が好ましく、特に４０モル％以下が好適である
。不飽和カルボン酸エステルおよびビニルエステルの共
重合割合がそれらの合計量として５０モル％を超えると
、製造が難しくなる。

該エチレン系共重合体（ｎ）のＭ、１．は前記のエチレ
ン系共重合体（Ｉ）の場合と同じ理由で通常０．５〜５
００ｇ／１０分であり、１．０〜５００ｇ／ＩＯ分が望
ましく、とりわけ５．Ｄ〜４００ｇ／１０分のものが好
適である。

（Ｄ）　　不飽和化合物 また、本発明において使われる不飽和化合物はα、β−
不飽和カルボン酸、その無水物および不飽和カルボン酸
エステルからなる群からえらばれる。

α、β−不飽和カルボン酸の炭素数は一般には、多くと
も４０個であり、特に３〜２０個のものが好ましい。該
不飽和カルボン酸としては、アクリル酸、メタクリル酸
、クロトン酸、モノアルキルマレートおよびモノアルキ
ルフマレートのごときα。

β−不飽和カルボン酸ならびに前記エチレン系共重合体
（Ｉ）のコモノマー成分として代表例が記載されている
α、β−不飽和ジカルボン酸かあげられる。また、その
無水物としては、該不飽和ジカルボン酸の無水物である
。

さらに、α、β−不飽和カルボン酸エステルの代表例と
しては、エチレン系共重合体（Ｉ）ノ：１モノマー成分
として代表例が記載されている不飽和カルボン酸エステ
ルならびにメトキシエチルアクリレート、エトキシエチ
ルアクリレートおよびブトキシエチルアクリレートのご
とき炭素数が多くとも２０個のアルコキシアルキル（メ
タ）アクリレート（好ましくは、アルキル基およびアル
コキシ基の炭素数は］〜８個、好適には、１〜４個）が
あげられる。

本発明の樹脂組成物を製造するにあたり、得られる組成
物の架橋密度を高め、耐熱性、機械的特性を向上するた
めに後記のラジカル開始剤をさらに配合してもよい。

（Ｅ）　　ラジカル開始剤 該ラジカル開始剤は一般にラジカル重合開始剤として、
さらにゴムや重合体の架橋剤として広く用いられている
ものであり、有機過酸化物が好んで使用される。なかで
も１分間の半減期が１２０℃以上のものが好ましく、特
に１３０〜２００℃のものが好適である。好ましい有機
過酸化物の代表例としては、ベンゾイルパーオキサイド
のごときノアシルバーオキサイド、　１．１−ビス−第
三級−ブチルパーオキシ−３，３，５−）リメチルシク
ロヘキサンのごときケトンパーオキシド、ジクミルパー
オキシドのごときジアルキルパーオキシド、２．５−シ
メチルヘキサン−２，５−ハイドロパーオキシドのごと
きハイドロパーオキシドおよび２．５−ジメチル−２，
５−ジベンゾイルパーオキシヘキサンのごときパーオキ
シエステルがあげられる。

（Ｆ）組成割合 本発明の組成物において、前記フタレート系化合物、そ
の重合物および不飽和化合物の合計量中に占める不飽和
化合物の組成割合は１〜４０重量％であり、とりわけ２
〜４０重量％が望ましい。フタレート系化合物、その重
合物および不飽和化合物の合計量中に占める不飽和化合
物の組成割合が１重量％未満では、エチレン系共重合体
（Ｉ）およびエチレン系共重合体（ＩＩ）との充分な親
和性が得られない。一方４０重量％を超えると、成形性
が悪く、均一な組成物を得ることかできない。

さらに、全混合物中に占めるエチレン系共重合体（Ｉ）
およびエチレン系共重合体（ｎ）の混合割合はそれらの
合計量として１〜９９重量％であり、特に２〜９５重量
％が好ましい。全組成物中に占めるエチレン系共重合体
（Ｉ）およびエチレン系共重合体（ＩＩ）の混合割合が
１重量％未満では、得られる肉薄物の接着性および柔軟
性が充分ではない。一方、９９重量％を超えると、得ら
れる肉薄物の剛性がよくない。

また、エチレン系共重合体（Ｉ［）中のエポキシ基１モ
ルに対するエチレン系共重合体（Ｉ）のカルボキシル基
および／またはその無水物の割合は合計量として０．１
〜２０モルであり、０．２〜１５モルが好ましく、特に
０．５〜５モルが好適である。エチレン系共重合体（ｎ
）中のエポキシ基１モルに対するエチレン系共重合体（
Ｉ）のカルボキシル基および／またはその無水物の割合
か下限未満でも、上限を超えても得られる組成物の肉薄
物の架橋密度が低く、充分な耐熱性を有する肉薄物が得
られない。

さらに、ラジカル開始剤を配合（混合）する場合、その
混合割合はエチレン系共重合体（Ｉ）、エチレン系共重
合体（■）、フタレート系化合物、その重合物および前
記不飽和化合物の合計ｊ１１００重量部に対して多くと
も１０重量部（好ましくは、０．１〜５．０重量部）で
ある。かりに上限を超えて配合すると、急激な架橋反応
が発生することがある。

（Ｇ）　　組成物の製造 本発明の組成物を製造するには、フタレート系化合物お
よび／またはその重合物、エチレン系共重合体（Ｉ）、
エチレン系共重合体（ＩＩ）ならびに不飽和化合物、あ
るいはこれらとラジカル開始剤を均一に混合すればよい
。このさい、組成成分の一部をあらかじめ混合させ〔た
とえば、エチレン系共重合体（Ｉ）とエチレン系共重合
体（ＩＩ）を混合する〕、この混合物に残りの組成成分
を混合してもよい。

本発明の組成物を製造するために混合する方法としては
、ポリオレフィン系樹脂の分野において通常行なわれて
いるヘンシェルミキサーのごとき混合機を使ってトライ
ブレンドでもよく、バンバリーミキサ−、ニーダ−１単
軸押出機、二軸押出機、ロールミルなどの混合機を用い
てエチレン系共重合体（■）、エチレン系共重合体（Ｉ
ｆ）ならびにフタレート系化合物および／またはその重
合物ならびに不飽和化合物のいずれもが溶融する温度で
混合することができる。また、押出機の先端にスタティ
クミキサーなどを用いることにより、より一層均−な組
成物を製造することができる。

さらに、あらかしめトライブレンドし、得られる組成物
を溶融状態で混練することによってより一層均−な組成
物を製造することができる。

なお、溶融状態で混線するさい、各組成成分が実質的に
架橋しない条件下で行なうことが必要である。かりに混
練するさいに架橋が起こると、均一な組成物を得ること
ができない。そのために組成物を肉薄物に成形加工する
ときの成形性を悪くするばかりでなく、目的の成形品の
形状や成形物を架橋したさいの耐熱性などを低下させる
ことになるために好ましくない。そのため、溶融状態で
混合する場合には、各組成成分の粘度にもよるが、２５
℃（室温）ないし１５０℃の温度範囲で実施することか
好ましく、とりわけ２５℃〜１４０℃か好適である。

また、各組成成分の総和の粘度が大きく異なる場合には
均一な組成物を得ることが難しい。そのために粘度比が
なるべく１に近くなるものを選ぶ必要がある。

さらに、必要に応じて酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電
防止剤、電気特性改良剤、難燃化剤、加工性改良剤、顔
料などの添加剤、タルク、マイカ、炭酸カルシウム、硫
酸バリウム、ケイ酸カルシウムなどの無機充填剤を適当
量配合することもできる。

（Ｈ）　　肉薄物の製造 以上のようにして得られる樹脂組成物は、ポリオレフィ
ン系樹脂の分野において一般に行なわれているＴ−ダイ
法またはサーキュラ−ダイ法によって本発明の肉薄物（
フィルムないしシート）を製造することができる。

本発明の肉薄物を架橋せしめるには、たとえば組成物を
注型して加熱させる方法、Ｔ−ダイフィルム成形機など
を用い、まず肉薄物を成形し、この肉薄物をアルミニム
や銅などの金属箔や板、ポリイミド、ポリエチレンテレ
フタレート樹脂（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレー
ト樹脂（ＰＢＴ）、ポリアミド樹脂（ＰＡ）、ポリサル
ホン樹脂などの合成樹脂のフィルムないしシート、紙、
セロファンなどの種々の基材の片面または両面に重ね合
わせた後、オーブン中で加熱したり、プレス機やロール
などで加圧させながら加熱する方法がある。加熱温度は
組成成分の種類やその組成割合およびラジカル開始剤の
使用の有無などによって一概に限定することができない
が、一般には１２０〜２５０℃（好ましくは、１５０〜
２５０℃）である。そのほかに紫外線や放射線などを照
射する方法などがあげられる。

〔実施例および比較例〕

以下、実施例によって本発明をさらにくわしく説明する
。

なお、実施例および比較例において、耐熱性は３００℃
のハンダ浴にサンプル（厚さ　１００即、２．５Ｘ２．
５ｃｍ）をのせ、３分間後の変形を肉眼で観測した。ま
た、ゲル分率は３００メツシユのステンレス製金網に試
料１ｇを入れ、キシレン中で８時間煮沸させた後、真空
乾燥器中で２４時間乾燥し、残ったキシレン不溶分をゲ
ル分として試料に対する分率で示した。さらに、接着性
はアルミニウム箔（厚さ　７０血）にフィルムを２００
℃の温度において２０ｋｇ／ｃｄの加圧下でプレスして
得た１、５１１１の接着板の９０度剥離強度（ＪＩＳ　
Ｋ６８５４）で示した。

また、引張破断強度はＪＩＳ　Ｋ７１１３にしたがって
測定した。

なお、実施例および比較例において使用したエチレン系
共重合体（Ｉ）およびエチレン系共重合体（ＩＩ）の物
性、製造方法などを下記に示す。

〔（Ａ）エチレン系共重合体（Ｉ）〕

エチレン系共重合体（Ｉ）として、高圧法低密度ポリエ
チレンの製造設備を使用してエチレン、無水マレイン酸
およびメチルメタクリレートを共重合させることによっ
て得られた無水マレイン酸の共重合割合が３．０モル％
であり、メチルメタクリレートの共重合割合が３７．０
モル％であり、かっＭ、１．が２．５ｇ／ｌ、０分であ
るエチレン−無水マレイン酸〜メチルメタクリレート三
元共重合体〔以下ｒ　Ｐ　Ｅ　（Ａ）Ｊと云う〕、同様
にして共重合させることによって得られた無水マレイン
酸の共重合割合が０．８モル％であり、メチルメタクリ
レートの共重合割合が２，５モル％であり、かつＭ、１
．か１７　ｇ　／　１０分であるエチレン−無水マレイ
ン酸−メチルメタクリレート三元共重合体〔以下ｒ　Ｐ
　Ｅ　（Ｂ）Ｊと云う〕ならびに同様にしてエチレンと
アクリル酸とを共重合させることによって製造したアク
リル酸の共重合割合が３．４モル％であり、かつＭ、１
．が８．２ｉ／Ｉｎ分であるエチレン−アクリル酸共重
合体〔以下ｒＰＥ（Ｃ）Ｊと云う〕を使った。

〔（Ｂ）エチレン系共重合体（■）〕

また、エチレン系共重合体（ＩＩ）として、高圧法低密
度ポリエチレンの製造設備を使用してエチレンおよびグ
リシジルメタクリレートまたはこれらと酢酸ビニルを共
重合させることによって得られたグリシジルメタクリレ
ートの共重合割合が２．５モル％であり、かっＭ、Ｉ、
が３．１ｇ／１０分であるエチレン−グリシジルメタク
リレート共重合体〔以下ｒＰＥ（＋）Ｊと云う〕ならび
にグリシジルメタクリレートの共重合割合が２．３モル
％であり、酢酸ビニルの共重合割合が１．９モル％であ
り、かつＭ、Ｉ、がｌｌｉ、８ｇ／１０分であるエチレ
ン−グリシジルメタクリレート−酢酸ビニル二元共重合
体〔以下ｒＰＥ（２）Ｊと云う〕を用いた。

〔（Ｃ〉フタレート系化合物〕

さらに、フタレート系化合物として、２０’Ｃにおける
粘度が９０ｃｐＳであるジアリルフタレートの高分子物
質〔モノマー含有量３５重量％、以下ｒＤＡＰＪと云う
〕を使用した。

〔（Ｄ）不飽和化合物〕

また、不飽和化合物として、無水マレイン酸〔以下ｒＭ
ＡＨＪと云う〕を使った。

実施例１〜１３、比較例１〜８ 第１表にそれぞれの種類および配合量が示されているエ
チレン系共重合体（Ｉ）およびエチレン系共重合体（ｎ
）ならびに第１表に配合量が示されるフタレート系化合
物（ＤＡＰ）および不飽和化合物（ＭＡＨ）ならびに２
．０重量部のジクミルパーオキサイド（ラジカル開始剤
として）あらかじめヘンシェルミキサーを使って５分間
トライブレンドを行なった。得られた各混合物をブラベ
ンダーを用いて１００℃において４０回転／分で１０分
間溶融混練を行なって組成物を製造した。なお、各組成
物中のエチレン系共重合体（ｎ）中のエポキシ基１モル
に対するエチレン系共重合体（Ｉ）中のカルボキシル基
または酸無水物基の割合を第１表に示す。

このようにして得られた各組成物をＴ−ダイを備えた押
出機（径　４０龍）を用い、厚さが０．１＋ｏ＋ｓｓ幅
が３０ｃｙｏのフィルムを樹脂温度か１２０℃において
成形した。得られた各フィルムのゲル分率はほぼ０％で
あった。

このようにして得られた各フィルムを熱オーブンを使用
し、２００℃で１０分間加熱しながら架橋し耐熱性およ
びこの処理後のゲル分率を測定した。

さらに、前記の接着性および曲げ弾性率をｎ１定した。

それらの結果を第２表に示す。

第 表 （その１） ％ 表 （その２） 以上の結果、とりわけ第２表から、比較例で示される組
成物では、機械的強度か強い場合でも、接着性および耐
熱性のいずれも劣り、実用的でないことが明らかである
。

〔発明の効果〕

本発明の樹脂組成物の肉薄物は下記のごとき効果を発揮
する。

（Ｉ）耐熱性かすぐれている。

（２）金属との接着性が良好である。

（３）機械的強度（とりわけ、靭性および剛性）がすぐ
れている。

本発明の樹脂組成物の肉薄物は以上のごとき効果を発揮
するために多方向にわたって利用することができる。一
般のフィルムないしシートのほかに、耐熱性が要望され
る包装材（袋など）として有望である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （Ａ）反応性のアリル基を一分子中に少なくとも二個を
   有するフタレート系化合物および／またはその重合物、 （Ｂ）エチレンとα，β−不飽和ジカルボン酸および／
   またはその無水物、あるいはこれらと不飽和カルボン酸
   エステルとの共重合体（ I ）、（Ｃ）エチレンとエポ
   キシ基を含有するエチレン性不飽和モノマー、あるいは
   これらと不飽和カルボン酸エステルおよび／またはビニ
   ルエステルとの共重合体（II） ならびに （Ｄ）α，β−不飽和カルボン酸、その無水物および不
   飽和カルボン酸エステルからなる群からえらばれた少な
   くとも一種の不飽和化合物 からなる組成物であり、フタレート系化合物、その重合
   物および前記不飽和化合物の合計量中に占める不飽和化
   合物の混合割合は１〜４０重量％であり、全混合物中に
   占める共重合体（ I ）および共重合体（II）の混合割
   合はそれらの合計量として１〜９９重量％であり、かつ
   共重合体（II）中のエポキシ基１モルに対する共重合体
   （ I ）のカルボキシル基またはその無水物の割合は０
   ．１〜２０モルである樹脂組成物を成形してなる厚さが
   １０μｍないし５ｍｍである架橋性樹脂組成物の肉薄物
   。