JPS63258948A - 耐衝撃性ポリエステル樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は成形性が良好で、かつ耐ｆ４撃強度および耐熱
性の優れた成形品を与えるポリエステル樹脂組成物に関
するものである。さらに詳しくは結晶化速度が大きく、
射出成形時において約１２０℃以下の金型温度でも優れ
た離型性を示し、かつ優れた耐衝撃強度と高い熱変形温
度を有する成形品を提供する耐衝撃性ポリエステル樹脂
組成物に関するものである。

（従来の技術） ポリエチレンテレフタレートは機械的性質、電気的性質
、耐熱性、耐薬品性等に優れ、＃３ｉ維、フィルムとし
て多くの工業製品に使用されている。

このように繊維、フィルムとして使用される場合には１
通常延伸処理されたものが使用されているが３例えば射
出成形品としてプラスチック用途に使用しようとする場
合には、上記のような延伸処理がなされていないため、
成形上および物性上程々の問題点の発生することが知ら
れている。すなわち低温における結晶化速度が小さいた
めに１通常他のプラスチックを射出成形する際に用いら
れる金型温度約１２０℃以下では結晶化速度が不十分で
あるために、得られた成形品はその表面と内部に結晶化
度の差が生じ、そのため機械的性質１寸法安定性、形状
安定性が不均一となり、実用に耐えるような成形品を得
ることは極めて困難である。

従来このような問題点を解決する方法として。

高温金型を使用する方法や結晶核剤や結晶化促進剤を添
加する方法、低温結晶性の優れたエチレンテレフタレー
ト系共重合体をブレンドする方法等が多数提案され、か
なりの効果のあることが認められている。このように十
分に結晶化させたポリエチレンテレフタレートないし組
成物、特にガラス繊維等の繊維状強化材を配合したもの
は優れた機械的性質と高い熱変形温度を示し、エンジニ
アリングプラスチックとしての地位を確立し今日に到っ
ている。

しかしながらポリエチレンテレフタレート系組成物ない
しガラス繊維等を配合した強化ポリエチレンテレフタレ
ート系組成物の欠点として耐（ｈ型強度が低い、すなわ
ち靭性に劣るという問題点があり、その改良が強く望ま
れているのが現状である。

そして上記問題点を解決する方法、すなわち耐衝撃強度
を向上させる方法として種々の提案がなされている。例
えば特開昭５１−１４４４５２号公報、特開昭５２−３
２０４５号公報、特開昭５８−１７１４８号公報、特公
昭５Ｂ−１７１５１号公ＩＩ、　ＵＳＰ　４，２８４，
５４０号公報、　ＵＳＰ４．４６１，８７１号公報にお
いてはポリエステルにグリシジル基を有する共重合体５
例えばエチレン／酢酸ビニル／グリシジル（メタ）クリ
レート共重合体を配合すると耐ｆＩｉ撃強度の向上する
ことが提案されている。しかしながらグリシジル（メタ
）アクリレートを共重合したオレフィン系ポリマー。

すなわちエポキシ基を有するポリオレフィンをポリエチ
レンテレフタレート（以下ＰＥＴと略称する）に配合す
ると、耐衝撃強度が向上する反面、成形時の金型よりの
離型性が極度に悪くなり、低温金型１例えば金型温度１
２０℃以下では表面光沢が悪いという問題点がある。さ
らに大きな問題点としては、エポキシ基を有するポリオ
レフィンをＰＵＴに配合して、押出機等で加熱混練して
ペレットを製造する際に、一部ゲル状物が生成し、場合
によってはゲル体の多ｍ発生により操業できないという
問題点がある。

（発明が解決しようとする問題点） 本発明の目的は以上のような従来技術の問題点を踏まえ
、操業安定性にすぐれ、成形品光沢および離型性が良好
でかつ衝撃強度にもすぐれるポリエチレンテレフタレー
ト樹脂組成物を得ることにある。

（問題点を解決するための手段） 上記のような種々の問題点を解決すべく観念研究した結
果、　ＰＩＥＴに対し特定の他の構成成分を配合せしめ
ることにより、かかる問題点がことごとく解決せられる
ことを見い出し本発明に到達したものである。

すなわち本発明はポリエチレンテレフタレート１００　
ｆｆ１１部に対して、（イ）平均粒径５０μ以下の無機
系結晶核剤、カルボキシル基の金属塩を有する有機化合
物、カルボキシル基の金属塩を有する高分子化合物のう
ちの少なくとも一種を０．０５〜ＩＯ重量部、Ｃ口）エ
チレンと一種以上のα、β−不飽和ジカルボン酸無水物
と必要によってはさらにα、β−不飽和カルボン酸エス
テルを共重合して得られるエチレン系共重合体において
、α、β−不飽和ジカルボン酸無水物の共重合比が０．
０１〜２０モル％であるものを３〜３０正螢部、（ハ）
α−オレフィン８０〜９９重量％、グリシジルメタクリ
レートもしくはグリシジルアクリレート１〜２０重量％
および酢酸ビニル０〜１９重量％からなる共重合体１〜
３０重量部１（勾エステル系可塑剤０．３〜１０重量部
、（ホ）繊維状強化材０〜１５０重量部配合置部なる耐
衝撃性ポリエステル樹脂組成物に関するものである。

本発明において用いられるＰＵＴとは、テレフタル酸な
いしそのエステル誘導体とエチレングリコールから熔融
重合したもの、ないしはそれを固相重合して得られるも
ので、その分子量を特に限定するものではない。また他
の共重合成分を必要に応じて共重合しても良い。

本発明の（イ）成分として使用される無機化合物は。

その粒径によって結晶核剤としての効果が異なり平均粒
径が約５０μを超えるとその効果が小さくなるので９通
例は平均粒径５０μ以下の無機化合物が有用である。

そして本発明において使用される平均粒径５０μ以下の
無機化合物の具体例としては、たとえばカーボンブラン
ク、シリカ、炭酸カルシウム、合成ケイ酸およびケイ酸
塩、亜鉛華、ハロサイトクレー、カオリン、塩基性炭酸
マグネシウム、マイカ。

タルク、石英粉、ケイ藻土、ドロマイト扮、酸化チタン
、酸化亜鉛、酸化アンチモン、硫酸バリウム、硫酸カル
シウム、アルミナ、ケイ酸カルシウム等を挙げることが
でき、これらの無機化合物の一種またはそれ以上を使用
することができるが。

なかでもマイカ、カオリン、タルク、シリカが本発明に
おいて有用である。

また本発明において使用されるカルボキシル基の金属塩
を有す乞有機化合物としては、カルボキシル基の金属塩
を有する化合物であればどのようなものでも使用するこ
とができるが１通常は炭素数が約７〜３０の高級脂肪酸
、芳香族酸の金属塩が使用され、たとえばヘプタン酸、
ペラルゴン酸。

ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン
酸、ベヘニン酸、セロチン酸、モンタン酸。

メリシン酸等の高級脂肪酸の金属塩、安息香酸。

テレフタル酸、テレフタル酸モノメチルエステル。

イソフタル酸、イソフタル酸のモノメチルエステル等の
芳香族酸の金属塩を具体例として挙げることができる。

またカルボキシル基の金属塩を有する高分子化合物とし
てはポリマーの末端ないし側鎖にカルボキシル基の金属
塩を有するポリマーであれば、特に制限されるものでは
ないが、たとえばポリエチ１／ンの酸化によって得られ
るカルボキシル基含有ポリエチレン、ポリプロピレンの
酸１ヒによって得られるカルボキシル基含有ポリプロピ
レン、エチレン、プロピレン、ブテン−１等のオレフィ
ン類と（メタ）アクリル酸の共重合体、オレフィン類と
無水マレイン酸の共重合体、スチレンと（メタ）アクリ
ル酸の共重合体、スチレンと無水マレイン酸の共重合体
等の金属塩を具体例として挙げることができ１通常はオ
レフィンと（メタ）アクリル酸ないしスチレンと（メタ
）アクリル酸の共重合体の金属塩が使用される。そして
カルボキシル基と塩を形成する金属としては１通常はア
ルカリ土類全屈、アルカリ金属等が使用されるが、粘品
咳剤としての効果はアルカリ金属が優れ、なかでもナト
リウム、カリウムが有用である。

本発明において（ロ）成分である酸無水物含有エチレン
系共重合体の共重合成分であるα１　β−不飽和ジカル
ボン酸無水物は次式 （式中Ｒｓ、Ｒｈｏは水素、アルキル基またはハロゲン
基を示す） で表される化合物であり、その例としては無水マレイン
酸、メチル無水マレイン酸、クロロ無水マレイン酸、無
水シトラコン酸、ブチニル無水コハク酸、テトラヒドロ
無水フタール酸等がある。

本発明において用いられる酸無水物含有エチレン系共重
合体の共重合成分として必要に応じて用いられるα、β
−不飽和カルボン酸エステルの具体例としては、メタク
リル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチ
ル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸２
−ヒドロキシエチルなどのメタクリル酸エステル、アク
リル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸２−エチ
ルヘキシル、アクリル酸２−ヒドロキシエチルなどのア
クリル酸エステルなどまたはそれらの混合物がある。ま
たエチレン、α、β−不飽和カルボン酸エステルおよび
α、β−不飽和ジカルボン酸無水物と共重合しうる単量
体としては、スチレン。

α−メチルスチレン、ビニルトルエン等のスチレン系化
合物、アクリロニトリル、メタクリロニトリル等のα、
β−不飽和二トリル、アクリル酸。

メタクリル酸等のα、β−不飽和カルボン酸、酢酸ビニ
ル、ビニルエーテル等があり、これらモ必要に応じて共
重合することができる。

本発明において用いられる酸無水物含有エチレン系共重
合体におけるα、β−不飽和ジカルボン酸無水物の共重
合比は０．０１〜２０モル％、好ましくは０．１〜１０
モル％である。かかる酸無水物含有エチレン系共重合体
を製造する方法としては、いわゆる公知のラジカル共重
合法が用いられるほか、エチレンあるいはエチレン系共
重合物にラジカル発生剤を存在させ、上記基を有する不
飽和単量体の一種以上を溶剤ないしは分散媒の存在下ま
たは非存在下でラジカルグラフト反応させる方法を挙げ
ることができる。中でも溶融状態でグラフトさせる場合
、押出機、ニーダ−、パンバリミキサーなどの溶融混練
機を用いることにより、簡略化された処決で極めて短時
間で目的とするものを得ることができる。

本発明においてし→成分として使用するα−オレフィン
ーグリシンル（メタ）アクリレート共重合体またはα−
オレフィン−グリシジル（メタ）アクリレート−８酸ビ
ニル共重合体におけるグリシジル（メタ）アクリレート
の含有量は１〜２０重量％好ましくは１〜１０重量％で
あり、１重量％以下の場合には前記のエチレン系共重合
体との併用において、耐衝撃性の改善に充分な効果がな
く、２０重量％以上の場合３本発明の樹脂組成物の製造
時にゲル化などの副反応が生じるので好ましくない。

これらの共重合体におけるα−オレフィン成分はエチレ
ン、プロピレン、ブテン−１などである。

三元共重合体における酢酸ビニル成分は０．１〜１９１
％含有することができる。酢酸ビニル含有量が１９重量
％を越える場合には得られる樹脂組成物の熱安定性が低
下するので好ましくない。に）成分として用いられるエ
ステル系可塑剤としては種々のものを使用することがで
きるが、なかでも下記一般式（１）　、　　（１１）　
、　　（ＩＩＩ）で示される化合物が特に有用である。

Ｒ＋　　：アルキレン基 Ｒ２、Ｒ３：アルキル基、ベンジル基、芳香族ｉｔｉベ
ンジル基から選ばれる基で。

Ｒ２，Ｒ３は同一ないし異なる基 である。

ｍ　＊ｎ：　１以上の整数 （ＩＴ） Ｘ：直接結合、アルキレン基、　−３０２−１−Ｓ−１
−０−または−Ｃ− Ｒ４、Ｒｓ　：アルキル基、ベンジル基、フェニル基な
いしその誘導体から選ばれ る基でＲ４，Ｒ５は同一ないし異 なる基である。

Ｒｓ　、　　Ｒ７：水素、アルキル基、またはハロゲン
でＲ６，Ｒ７は同一または異な Ｒａ　　　　　　　　る基である。

ｍ　、ｎ：　１以上の整数 Ｒａ　、　　Ｒｓ　　：水素、アルキル基、フェニル基
。

ベンジル基ないし、これらの誘 導体から選ばれる基で、Ｒ６゜ Ｒｓは同一または異なる基であ る。

Ｒｈｏ　：フェニル基、ベンジル基ないし、これらの誘
導体から選ばれる基である。

Ｒ６，：水素、アルキル基ないしＲＩｏで定義された基
からなる基である。

ｎ　：４以上の整数である。

そして一般式（Ｉ）で示されるエステル系可塑剤におい
てＲ１はアルキレン基を示すが１通常は炭素数１〜２０
の直鎖状ないし分子対称性を有する分枝状のアルキレン
基を使用するのが望ましい。　Ｉｈ　。

Ｒ３としてはメチル、エチル、プロピル、ブチル。

ペンチル、ヘキシル、ヘプチル、オクチル、ベンジル等
を具体例として挙げることができる。ｍ、ｎに関しては
ｍ、ｎが大きくなる程結晶化促進剤としての効果が大き
くなる傾向にはあるが、逆にＰ［Ｔとの相溶性が低下し
たり耐熱性が低下してくるので１通常はｍ、ｎは１〜約
２０．好ましくは１〜約１０である。

一般式（ＩＩ）においては、Ｘとしては通常はメチレン
、エチレン、プロピレン等のアルキレン基ないし−０−
が有用でＲ４，Ｒ５としては通常は炭素数５以上のアル
キル基、ベンジル基、フェニル基が有効で、ｍ、ｎは１
〜約１０のものが望ましい。

一般式（Ｉｆｆ）においては、　　Ｒｅ　、　　Ｒｓと
しては水素、アルキル基のものが、そしてＲＩｏ　＋　
Ｒ，、としてはベンジル基が有用であ＋ｇ　ｎは３以下
であると加熱時揮散しやすく結晶化促進剤としての効果
が小さいのでｎは４以上が有効で１例えばアジピン酸、
アゼライン酸、デカン−１，１０−ジカルボン酸、オク
タデカン−１，１８−ジカルボン酸のジベンジルエステ
ルが有用である。

本発明において用いられる繊維状強化材としては、たと
えばガラス繊維、炭素繊維、芳香族ポリアミド繊維、炭
化ケイ素ＩＪ、に維、チタン酸繊維等を具体例として挙
げることができるが１通常はガラス繊維がよく使用され
る。また各種繊維の直径および長さについては特に制限
されるものではないが、繊ｆ（ｅ長が長すぎるとポリエ
ステルや他の配合剤、すなわち（イ）成分ないしく口）
成分と均一に混合・分散させることが難しく、逆に繊維
長が短かすぎると強化材としての効果が不十分となるた
め１通常は０．１〜１０ｍｍの繊維長のものが使用され
、特に繊維状強化材がガラス繊維である場合には繊維長
としては０．１〜７ｍｍが好ましく、さらには０．３〜
４ｍｍが望ましい。また繊維状強化材は、ポリエステル
との界面接着力を向上させて補強効果を上げる目的で必
要に応じて種々の化合物で処理したものを使用すること
ができるが、ｕＡ維状状強化材してガラス繊維を使用す
る際には２種々の表面処理剤、たとえばビニルトリエト
キシシラン、γ−メククリロキシプロピルメトキシシラ
ン、β−（３゜４−エポキシシクロヘキシル）−エチル
トリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロビルトリメ
トキシシラン、γ−アミノプロピル１−リエトキシシラ
ン、Ｔ−クロロプロピルメトキシシラン、γ−メルカプ
トプロピルトリメトキシシラン等のシラン系処理剤、メ
タクリレートクロミッククロリド等のクロム系処理剤で
処理したものが使用される。

本発明の各成分の配合量に関しては、！（＋成分。

すなわち無機系結晶核剤とカルボキシル基の金属塩の配
合量に関してはｐｐｒ　１００　ｆｆｉ量部置部して。

０．０５重量部より少ないと結晶核剤としての効果がな
く、逆に１０重量部より多く配合しても結晶核剤として
の効果は１０重量部以下に比して良くなるわけではなく
、逆に耐衝撃強度の低下を誘起することがあるので好ま
しくない。

したがって（イ）成分の配合量としては０．０５〜１０
重量部、好ましくは０．５〜５重量部である。（ロ）成
分すなわちα、β−不飽和ジカルボン酸無水物を含むエ
チレン系共重合体の配合量は、ポリエステル１００重量
部に対して３重量部より少ないと、シ＼）成分との併用
効果による耐衝撃強度の向上が小さく。

逆に３０重量部より多く配合すると組成物としての熱的
性質が低下するので好ましくない。したがって（ハ）成
分の配合量は３〜３０重量部、好ましくは５〜２５重量
部、さらに好ましくは５〜２０重量部である。

い）成分、すなわちグリシジル（メタ）アクリレート共
重合ポリオレフィンの配合量に関しては、１重量部より
少ないと耐衝撃強度の向上効果が小さく、３０重量部よ
り多く配合しても耐衝撃強度は配合量と共に太き（なる
わけではなく、飽和値を示しかえって加熱混線時ゲル化
を促進するので好ましくない。

したがってい）成分の配合量は１〜３０重量部、好まし
くは３〜２０重量部、さらに好ましくは３〜１０ｆｆｌ
ｆｆ１部である。そして（ロ）成分と（ハ）成分の配合
比率は１０：１ないしｌ　：　１０．好ましくは１０；
１ないし１：２．特に好ましくは５：１ないし１：１の
範囲が目的とする耐衝撃強度向上に対して有効である。

に）成分すなわちエステル系可塑剤の配合量に関しては
、０．３ｆｆｉ１部より少ないと結晶化促進効果および
離型性改良効果が小さく、１０重量部より多く配合する
と耐熱性が低下するので好ましくない。したがって（／
Ｘ）成分の配合量は０．３〜１０重量部。

好ましくは１〜７重量部である。さらに（ホ）繊維状強
化剤の配合量に関しては１１５０重量部を越えるとｔｘ
ｔ脂巾に均一に分散、混合させることが困難であるので
１５０重量部以下１通當は１００重螢部以下配合される
。

さらに本発明の組成物には必要に応じて耐衝撃強度を著
しく低下させることのない範囲で、酸化防止剤、紫外線
吸収剤１着色剤、充填剤等の各種無機系ないし有機系化
合物を配合することができる。そして本発明の組成物の
製造方法は特に限定されるものではなく１種々の形態、
たとえば各種成形品、シート、繊維状物、管状物等の形
態に成形し使用することができる。

（実ｆｉｔ例） 次に実施例と比較例を挙げて本発明を具体的に説明する
。

なお実施例と比較例中に示した「部」は「重量部」を示
す。

実施例１〜５．比較例１〜３ 固有粘度（ファ、ノール／テトラクロルエタン−６／４
中、濃度０．５％、温度２０℃で測定）　０．６８のＰ
ＵＴ　１００重量部に対して、結晶核剤、可塑剤、エチ
レン系共重合体、グリシジルメタアクリレート共重合ポ
リオレフィン（ＧＭ共重合体）を表１に示したように所
定量混合し、この混合物を同方向回転二軸押出機を用い
て、シリンダ一温度２６０℃。

スクリュー回転数２００ｒｐｍの条件で混練で押出し。

ペレットを作成した。ペレット製造時において実施例１
〜５および比較例１，２は良好な操業安定性を示したの
に対し２．比較例３ではゲル状物の発生が認められた。

ペレットを減圧乾燥した後シリンダ一温度２６０℃、金
型温度１１０℃、冷却時間２０秒で１／２インチ×１／
２インチ×２．５インチの試験片を成形し。

ＡＳＴＭ、　Ｉ）−６３８に準じて室温でのノツチ付ア
イゾツト衝撃強度を測定し、さらに表面光沢を評価した
。

そして離型性は金型温度１０５℃で縦１０ｃｍＸ横７ｃ
ｍ×深さ４ｃｍ　　（壁厚、５　ｍｍ）の箱状成形品を
成形した際に、離型可能となる最低冷却時間より評価し
た。最低冷却時間が短い程離型性は良好である。

結果をまとめて表１に示す。

表１ 参考例１ エチレン−無水マレイン酸−アクリル酸共重合体（住化
ＣＤＩ’社製、ボンダインへＸ　８０４０）参考例２ エチレン−無水マレイン酸−アクリル酸共重合体（住化
ＣＤＦ社製、ボンダインＩＩＸ　８１４０）参考例３ エチレン−無水マレイン酸−アクリル酸共重合体（住化
Ｃ叶社製、ボンダインＴＸ　８０３０）参考例４ エチレン−無水マレイン酸−アクリル酸共重合体（住化
ＣＤＦ社製、ボンダインしＸ　４１１０）参考例５ エチレン−無水マレイン酸−アクリル酸共ｍ　合体（住
化Ｃ叶社製、ボンダインＦＸ　８０００）□□一つ □□〇 〇：アゼライン酸のジベンジルエステルｄ：アジピン酸
のジベンジルエステル Ｘ：エチにン（９２ｉ［１％）−グリシジルメタクリレ
ート（８重量％）共重合体 Ｙ：エチレン（９１ｆｉｉ％）−グリシジルメタクリレ
ート（７重量％）−酢酸ビニル（２重量％）共重合体 サーリン１５５５　：エチレンーアクリル酸共重合体ナ
トリウム塩（デュポン社製） 実施例６．比較例４ 実施例１で示した組成に、さらにガラス繊維（旭ファイ
バーグラス（１１，３ｍｍ長チョツプドストランド、品
番Ｎａ４２９）が全組成物中３０重量％になるように配
合して、二軸押出機で混練してペレットを作成した（実
施例６）。同様に比較として比較例１で示した組成から
なるガラス繊維３０重量％含有ベレットを作成しく比較
例４）、シリンダ一温度２４０−２６０−２６０℃、金
型温度１０５℃、冷却時間１０秒で各種試験片を成形し
、　八ＳＴＨに準じてノツチ付アイゾツト衝撃強度（試
験片厚さ２１７２インチ）と１８．５６　Ｋｇ／ｃｎｌ
荷重下における熱変形温度（試験片厚さ８１７８インチ
）を測定した。

さらに前記した方法に従って金型温度９０°Ｃにおける
箱成形時の最低冷却時間より離型性を評価した。

表　　２ （発明の効果） 実施例で具体的に示したように本発明の耐衝撃性ポリエ
ステル樹脂組成物は、　ｌ’ＥＴに対し特定の構成成分
を配合せしめることにより、操業安定性。

成形品外観、離型性ともに良好であり、衝撃強度が著し
くすぐれている。

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. （１）ポリエチレンテレフタレート１００重量部に対し
   て、（イ）平均粒径５０μ以下の無機系結晶核剤、カル
   ボキシル基の金属塩を有する有機化合物、カルボキシル
   基の金属塩を有する高分子化合物のうちの少なくとも一
   種を０．０５〜１０重量部、（ロ）エチレンと一種以上
   のα，β−不飽和ジカルボン酸無水物と必要によっては
   さらにα，β−不飽和カルボン酸エステルを共重合して
   得られるエチレン系共重合体において、α，β−不飽和
   ジカルボン酸無水物の共重合比が０．０１〜２０モル％
   であるものを３〜３０重量部、（ハ）α−オレフィン８
   ０〜９９重量％、グリシジルメタクリレートもしくはグ
   リシジルアクリレート１〜２０重量％および酢酸ビニル
   ０〜１９重量％からなる共重合体１〜３０重量部、（ニ
   ）エステル系可塑剤０．３〜１０重量部、（ホ）繊維状
   強化材０〜１５０重量部を配合してなる耐衝撃性ポリエ
   ステル樹脂組成物。
2. （２）エステル系可塑剤が下記一般式（ I ）、（II）
   、（III）のうちの少なくとも一種のエステル化合物で
   ある特許請求の範囲第１項記載のポリエステル樹脂組成
   物。 ▲数式、化学式、表等があります▼（ I ） Ｒ＿１：アルキレン基 Ｒ＿２、Ｒ＿３：アルキル基、ベンジル基、芳香族置換
   ベンジル基から選ばれる基で、 Ｒ＿２、Ｒ＿３は同一ないし異なる基 である。 ｍ、ｎ：１以上の整数 ▲数式、化学式、表等があります▼（II） Ｘ：直接結合、アルキレン基、−ＳＯ＿２−、−Ｓ−、
   −Ｏ−または▲数式、化学式、表等があります▼ Ｒ＿４、Ｒ＿５：アルキル基、ベンジル基、フェニル基
   ないしその誘導体から選ばれる基でＲ＿４、Ｒ＿５は同
   一ないし異なる基である。 Ｒ＿６、Ｒ＿７：水素、アルキル基、またはハロゲンで
   Ｒ＿６、Ｒ＿７は同一または異なる基である。 ｍ、ｎ：１以上の整数 ▲数式、化学式、表等があります▼（III） Ｒ＿８、Ｒ＿９：水素、アルキル基、フェニル基、ベン
   ジル基ないし、これらの誘導体から選ばれる基で、Ｒ＿
   ８、Ｒ＿９は同一または異なる基である。 Ｒ＿１＿０：フェニル基、ベンジル基ないし、これらの
   誘導体から選ばれる基である。 Ｒ＿１＿１：水素、アルキル基ないしＲ＿１＿０で定義
   された基からなる基である。 ｎ：４以上の整数である。
3. （３）平均粒径５０μ以下の無機化合物として、タルク
   、マイカ、カオリン、シリカの群から選ばれる無機物の
   一種以上を使用することを特徴とする特許請求の範囲第
   １項記載のポリエステル樹脂組成物。
4. （４）カルボキシル基の金属塩がカルボキシル基のナト
   リウム塩ないしカリウム塩である特許請求の範囲第１項
   記載のポリエステル樹脂組成物。
5. （５）カルボキシル基の金属塩を有する化合物が、炭素
   数が約７〜３０からなる化合物である特許請求の範囲第
   １項記載のポリエステル樹脂組成物。
6. （６）カルボキシル基を有する高分子化合物がオレフィ
   ンと（メタ）アクリル酸の共重合体ないしスチレンと（
   メタ）アクリル酸の共重合体である特許請求の範囲第１
   項記載のポリエステル樹脂組成物。