JPH03238771A - 薄型電池 - Google Patents

薄型電池

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JPH03238771A
JPH03238771A JP2035450A JP3545090A JPH03238771A JP H03238771 A JPH03238771 A JP H03238771A JP 2035450 A JP2035450 A JP 2035450A JP 3545090 A JP3545090 A JP 3545090A JP H03238771 A JPH03238771 A JP H03238771A
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JP
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layer
material layer
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positive electrode
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JP2035450A
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Shinichiro Mizuno
水野　信一郎
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Toyo Ink SC Holdings Co Ltd
Original Assignee
Toyo Ink Mfg Co Ltd
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    • H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
    • H01M10/052—Li-accumulators
    • H—ELECTRICITY
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の目的〕 （産業上の利用分野） 本発明は高分子固体電解質を利用し、印割法により任意
の場所に一次電池部位を形成せしめる事ができ２時計、
電卓、ＩＣカード等の電源として用いる事ができる薄型
電池である。
（従来の技術） 従来、−次電池の電解質には液体のものが用いられてき
た。
このため電池外部への液漏れ、！種物質の溶出などの発
生の恐れがあるため、長期安定性に問題があった・ さらに、電解質が液体であるので、これを封入する構造
をとる必要があり、！池を薄くするには限界があった。
また、高分子固体電解質を用いた電池において。
その電池を構成する層として正極活物質を塗工にて形成
せしめる方法として、特開平１−１３０４７３号公報に
、或いは正極活物質に高分子固体電解質を用いる方法と
して、特開平１−１６９８７４号公報。
特開平１−１６９８７２号公報に提案されている。
しかし、これらの方法は一部の層に高分子固体電解質を
利用、もしくは塗工を用いるのにすぎなく電池を構成す
る全ての層を、塗工あるいは印刷法で形成することによ
って得られる製造の安易性と、それに伴なう製造コスト
の低減等での利点が充分に発揮されるものでなかった。
（発明が解決しようとする課題） 本発明は、高分子固体電解質を用いる事によって液漏れ
の問題を解決した。
更に、この高分子固体電解質で負極活物質、正極活物質
を分散することで、負極、正極をそれぞれインキ化する
事ができる。
また、集電層は導電剤を高分子化合物に分散させてイン
キ化することにより、電子伝導性のみを有する物が得ら
れる。
その結果、支持体へのインキの塗布、乾燥、硬化を繰り
返す事によって、負極の集電層、負極活物質層、高分子
固体電解質層、正極活物質層、正極の集電層を順次積層
し、任意の場所に任意のパターンの電池を形成する事が
可能となる。
また１本発明により得られる薄型電池は可とう性。
支持体との密着性にも優れているため、印刷後に成形を
加える事もできるので、適用できる分野は広く。
製造も容易で安価なものが得られる。
以上のように１本発明は、１に池を構成する層を全てイ
ンキ化することによって、塗工または印刷により電池を
供給するものである。
〔発明の構成〕
（課題を解決するための手段） 本発明者は、鋭意検討した結果、！池を構成する単位を
全てインキ化する事によって、塗工または印刷により種
々の支持体上の任意の位置に、任意のパターンの電池を
形成せしめる事を可能としたものである。
すなわち−２本発明は、支持体上に負極の集電層。
負極の活物質層、高分子同体電解質層、正極の活物質層
、正極の集電層を順次積層してなる５層構造の薄型−次
電池に関するものである。
以下１本発明の薄型−次電池について詳述する。
本発明における支持体には、特に制限はなく、高分子フ
ィルム、紙などのシート状、または各種形状のプラスチ
ック成形品などの絶縁物、或いは金属。
金属板、金属箔などの導電体やそれらの成形物が挙げら
れる。
正極および負極の集電層に用いられる導電剤としては、
カーボン粒子、アセチレンブラック粒子、グラファイト
粒子などが挙げられる。
これらの粒子を分散させる為の高分子化合物には。
特に制限はないが、具体的には、アクリル樹脂、塩ビ、
酢ビ共重合物、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹
脂、アルキド樹脂、エポキシ樹脂、ポリアミド樹脂、ウ
レタン樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ナイロン
樹脂、ポリオレフィン樹脂、セルロース系樹脂、ポリエ
チレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリビニルアルコー
ル樹脂、ＡＢＳ樹脂、天然ゴム、スチロール樹脂、アセ
タール樹脂、テフロン樹脂、シリコン系樹脂などが挙げ
られる。
また、これらの樹脂は、二種類以上併用する事ができる
。
さらに、導電剤と分散に使用する高分子化合物の量的関
係には特に制限はなく、目的に応じて適当な範囲で種々
変更できる。
高分子固体電解質層は、イオン伝導性高分子として。
および（または） ４　ＣＨｚ　−ＣＨｚ　−０＋−結合〔ただし、ｎ≧１
〕を有する化合物と金属塩とからなるものが使用される
。
好ましくは、前記の化合物が、アクリロイル変性ポリア
ルキレンオキシドと９分子内に二重結合を有し、且つ少
なくとも１つ以上の官能基をもつ有機化合物を共重合し
てなるポリマーを架橋させて得られる架橋型樹脂や、或
いは、アクリロイル変性ポリアルキレンオキシドと１分
子内に二重結合を有し５且つ少なくとも１つ以上の官能
基をもつ有機化合物を共重合してなるポリマーと架橋剤
を架橋させて得られる架橋型樹脂を用いる事によって、
室温下でもイオン伝導性の良好な高分子固体電解質が得
られる。
具体的には、アクリロイル変性ポリアルキレンオキシド
としては１例えば、トリエチレングリコールモノアクリ
レート、テトラエチレングリコールモノアクリレート、
ポリエチレングリコールモノアクリレート　メトキシテ
トラエチレングリコールモノアクリレート　フェノキシ
テトラエチレングリコールモノアクリレート、メトキシ
ポリエチレングリコールモノアクリレート、トリエチレ
ングリコールモノメタクリレーロポリエチレングリコー
ルモノメタクリレート、メトキシポリエチレングリコー
ルモノメタクリレート、ポリエチレングリコールジアク
リレート、および、これらの化合物のエチレングリコー
ル構造をプロピレングリコール構造に、またエチレンオ
キサイドとプロピレンオキサイドとを任意の割合で共重
合構造にかえた化合物などが挙げられる。
上記アクリロイル変性ポリアルキレンオキシドは。
分子量には特に制限はなく、２種類以上併用しても良い
。
また１分子内に二重結合を有し、且つ少なくとも１つ以
上の官能基をもつ有機化合物において、官能基としては
、カルボキシル基、水酸基、エポキシ基。
イソシアネート基、アミノ基などであり、具体的には、
アクリル酸、メタクリル酸、２−ヒドロキシエチル（メ
タ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート、
２−イソシアナトエチル（メタ）アクリレート３アミノ
エチル（メタ）アクリレートなどのアクリルモノマーな
どや、或いは、（無水）マレイン酸、（無水）イタコン
酸、（無水）テトラヒドロフタル酸などが挙げられる。
上記の分子内に二重結合を有し、且つ少なくとも１つ以
上の官能基をもつ有機化合物は２種類以上併用すること
ができる。
尚、アクリロイル変性ポリアルキレンオキシドと。
分子内に二重結合を有し、且つ少なくとも１つ以上の官
能基をもつ有機化合物を共重合させる為に、適当な溶剤
と開始剤を加えて加熱する事もできる。
得られる共重合物の分子量には、特に制限はなく。
アクリロイル変性ポリアルキレンオキシドと９分子内に
二重結合を有し、且つ少なくとも１つ以上の官能基をも
つ有機化合物を共重合させる比率にも、特に制限はない
が１通常は重量比で９９．９　／　０．１〜１０／９０
．好ましくは９９／ｌ〜５０１５０の範囲で共重合させ
るのが良い。
アクリロイル変性ポリアルキレンオキシドが少なすぎる
とイオン伝導性が著しく低下し２分子内に二重結合を有
し、且つ少なくとも１つ以上の官能基をもつ有機化合物
が少なすぎると、充分な架橋反応がなされないためであ
る。
また、使用される架橋剤は、前述の共重合物中の官能基
と反応して架橋反応をおこすものが用いられる。
具体的には、ヘキサメチレンジイソシアネート。
２．４−トリレンジイソシアネートなどや、それらの誘
導体、エチレングリコール、ジエチレングリコール、グ
リセリンなどや、それらの誘導体、アクリル樹脂、エポ
キシ樹脂、フェノール樹脂、アミノ樹脂、ポリエステル
樹脂、セルロース系樹脂などが挙げられる。
また、用いられる金属塩は、Ｌ　ｔ、Ｎａ、に、Ｒｂ、
Ｃｓ、Ｍｇ、Ｂａ、Ｃｕ、ＡＩ、Ｚｎ、Ｎｉ。
Ａｇ、　およびＨｇの過塩素酸塩、チオシアン酸塩。
はう酸塩、テトラフルオロはう酸塩、トリフルオロ酢酸
塩、トリフルオロメタンスルホン酸塩、ヘキサフルオロ
りん酸塩、およびハロゲン化物などが挙げられる。
好ましくは、ＬｉＣ１０，、Ｌｉ５ＣＮ、ＮａＣｌ０ａ
　、ＫＣｌＯ４、Ｃｕ　　（Ｃ１０４）ｚ　、Ｍｇ　　
（Ｃ１０ａ　）ｔ　、Ｚｎ　　（ＣＩＯａ　）ｚ　、Ｚ
ｎ　　（ＣｌＯ２）よ　・６且ｇＯなどの金属塩が挙げ
られる。
尚、その性能を阻害しない範囲で必要に応じて。
難燃剤、易燃化剤、防曇剤、劣化防止剤、粘着性付与剤
、界面活性剤、滑剤９発泡剤、消泡剤、レベリング剤、
シランカフプリング剤、硬化触媒、無微充填剤などの添
加剤を適宜加えることができる。
負極活物質層に用いられる金属粒子としては、ＡＩ、Ｌ
ｉ、Ｚｎ、Ｎａ、などが用いられる。
好ましくは、Ｚｎ、Ｌｉが用いられる。
これらの金属粒子は１粒径が３００μｍ以下、好ましく
は１００μｍ以下、特に好ましくは５０μｍ以下のもの
が用いられる。
これ以上粒径が大きいと均一な薄膜が得られない。
これらの金属微粒子を分散させるバインダーポリマーと
しては、イオン伝導性を有する。前述の高分子固体電解
質層に用いられている化合物を使用してなる。
さらに金属粒子、前述の高分子固体電解質層に用いられ
ている化合物のそれぞれの量的関係には特に制限はなく
、目的に応じて適当な範囲で種々変更可能である。
正極活物質層に用いられる正極活物質粒子としては９例
えば二酸化マンガン、三酸化モリブデン、五酸化バナジ
ウムなどの金属酸化物、又はチタン若しくはニオブの硫
化物などが用いることができる。
これらの正極活物質粒子は１粒径が３００．ｃａｍ以下
、好ましくは１００μｍ以下、特に好ましくは５０μｍ
以下のものが用いられる。
これ以上粒径が大きいと均一な薄膜が得られない。
これらの正極活物質粒子を分散させるバインダーポリマ
ーとしては、イオン伝導性を有する。前述の高分子固体
電解質層に用いられている化合物を使用してなる。
また、必要に応じて正極活物質層の電子伝導性を増す為
に導電剤として、前述のカーボン粒子、アセチレンブラ
ック粒子、グラファイト粒子などを添加しても良い。
さらに正極活物質微粒子、前述の高分子固体電解質層に
用いられている組成物、導電剤のそれぞれの量的関係に
は特に制限はなく、目的に応じて適当な範囲で種々変更
可能である。
本発明における塗工法または印刷法には、特！こ制限さ
れるものでなく２例えばロールコート、スピンコードス
クリーン印刷などが挙げられ、任意の方法を用いて目的
とする支持体上に電池部位を形成させることができる。
（実施例） 以下、実施例により本発明を説明する。
実施例１ 第１図に示すように支持体ｌとしてアルミニウム＠（厚
さ０．２５ｍｍ）を使用し、その上に負極の集電層２を
形成させた。
負極の集電層は次のように作成した。
導電性カーボンブラック（パルカンＸＣ−７２キヤボフ
ト社製品）１０ｇ、ポリウレタン樹脂（Ｎ−２３０４日
本ポリウレタン工業株式会社製品）１２ｇ。
硝化綿（セルツバＨＩＧ旭化成社製品）８ｇ、）ルエン
５ｇ、を混合し、ボールミルによって２４時間分散混合
し、負極の集電層用インキを調整した。この負極の集電
層用インキをロールコータ−により。
乾燥膜厚が５μｍになるように塗布し、１００℃で５分
間加熱する事で溶媒を除去し、負極の集電層を形成せし
めた。
さらに負極の集電層２の上に負極活物質層３を形成させ
た。
負極活物質層は次のように作成した。
亜鉛末ｌｅｇ、イオン伝導性の高分子として平均分子量
３０００のポリエチレングリコール５ｇ、過塩素酸リチ
ウムのメチルエチルケトン溶液（濃度０゜２　ｇ／ｃ　
ｃ）　１．０　ｃ　ｃ、メチルエチルケトン５ｇを混合
してボールミルによって２４時間分散混合し。
負極活物質層用インキを調整した。
この負極活物質層用インキをロールコータ−により、乾
燥膜厚が１５μｍになるように塗布し、１５０℃で５分
間加熱する事で溶媒を除去し、負極活物質層を形成せし
めた。
さらに、負極活物質層３の上に高分子固体電解質層４を
形成させた。
高分子固体電解質層は次のように作成する。
平均分子量３０００のポリエチレングリコール１０ｇ、
過塩素酸リチウムのメチルエチルケトン溶液（濃度０．
２ｇ／ｃｃ）１．０ｃｃ、メチルエチルケトン５ｇを混
合して高分子固体電解質層用インキを調整した。この高
分子固体電解質層用インキをロールコータ−により、乾
燥膜厚が１０μｍになるように塗布し、１５０℃で５分
間加熱する事で溶媒を除去し、負極活物質層を形成せし
めた。
さらに高分子固体電解質層４の上に正極活物質層５を形
成させた。
正極活物質層は次のように作成する。
二酸化マンガン３０ｇ、イオン伝導性の高分子として分
子量３０００のポリエチレングリコール５ｇ。
過塩素酸リチウムのメチルエチルケトン溶液（濃度０．
２　ｇ／　ｃ　ｃ）　１．０　ｃ　ｃ、メチルエチルケ
トン５ｇを混合し、ボールミルによって２４時間分散混
合し。
正極活物質層用インキを調整した。
この正極活物質層用インキをロールコータ−により、乾
燥膜厚が２５μｍになるように塗布し、１５０℃で５分
間加熱する事で溶媒を除去し、正極活物質層を形成せし
めた。
さらに正極活物質層５の上に正極の集電層６を形成させ
た。
この正極の集電層は、前述の負極の集電層２と同じ組成
のインキを用いて、負極の集電層と同じ条件で形成せし
めた。
以上の如くアルミニウム支持体上にそれぞれのインキを
積層して５層構造の電池を作った。
この電池（５ｃｍｘ５ｃｍの形状）について負荷抵抗１
００にΩをつなぎ２０℃にて定抵抗放電試験を行ったと
ころ、電池容量は２ｍＡｈであった。
実施例２ 実施例１において、負極活物質層、高分子固体電解質層
及び正極活物質層に使用されているイオン伝導性高分子
の平均分子量３００ｏのポリエチレングリコールにかえ
て１次のようなイオン伝導性高分子の化合物を用いた。
メトキシポリエチレングリコールモノアクリレート（新
中村化学ＡＭ−９０Ｇ）を６０ｇ、メタクリル酸グリシ
ジル４ｇ、メタクリル酸３ｇ、過酸化ヘンジイル４ｇ。
メチルエチルケトン３１ｇの混合溶液を８０℃に加熱し
た４０ｇのメチルエチルケトン中に撹拌しながら４時間
かけて滴下した。
その後、２時間撹拌した後２合成終了とした。添加量も
、平均分子量３０００のポリエチレングリコールが５ｇ
に対して、上記のように合成した組成物をＬｏｇに変え
る。その他は、実施例１と同様にそれぞれのインキを支
持体上に積層して５層構造の電池をつくり、放電試験を
行ったところ電池容量は８ｍＡｈであった。
実施例３ 実施例１において、負極活物質層、高分子固体電解質層
及び正極活物質層に使用されているイオン伝導性高分子
の平均分子量３０００のポリエチレングリコールに変え
て２次のようなイオン伝導性高分子の化合物を用いた。
メトキシポリエチレングリコールモノアクリレート（新
中村化学ＡＭ−９０Ｇ）を８０ｇ、アクリル酸２−ヒド
ロキシエチル５ｇ、過酸化ヘンジイル４ｇ。メチルエチ
ルケトン４４ｇの混合溶液を８０℃に加熱した４５ｇの
メチルエチルケトン中に撹拌しながら４時間かけて滴下
した。
その後、２時間撹拌した後、室温まで冷却し、ヘキサメ
トキシメチロールメラミン１５ｇを添加し。
さらに３０分間撹拌した後１合成終了とした。
添加量も、平均分子量３０００のポリエチレングリコー
ルが５ｇに対して、上記のように合成した化合物を１０
ｇに変えた。
その他は、実施例１と同様にそれぞれのインキを支持体
上に積層して５層構造の電池をつくり、放電試験を行っ
たところ電池容量は１０ｍＡｈであった。
実施例４ 実施例３において、負極活物質層、高分子固体電解質層
及び正極活物質層に使用されている過塩素酸リチウムの
メチルエチルケトン溶液（濃度０．２ｇ／ｃ（）にかえ
て、過塩素酸亜鉛６水和物のメチルエチルケトン溶液（
濃度０．２　ｇ　／　ｃ　ｃ　）を用いた。
その他は、実施例３と同様にそれぞれのインキを支持体
上に積層して５層構造の電池をつくり、放電試験を行っ
たところ電池容量は５ｍＡｈであった。
実施例５ 支持体１として２５μｍのポリエステルフィルムを用い
、実施例１における負極の集電層用インキを。
２５０メツシユのポリテトラフルオロエチレン製スクリ
ーンを用いて、乾燥塗膜が５μｍになるように。
スクリーン印刷し、ｉｏｏ℃で５分間加熱することで溶
媒を除去し、負極の集電層を形成せしめた。
次いで、負極の集電層上に実施例１における負極活物質
層用インキを、１００メツシエのポリテトラフルオロエ
チレン製スクリーンを用いて、乾燥塗膜が１５μｍにな
るように、スクリーン印刷し、１５０℃で５分間加熱す
ることで溶媒を除去し、負極活物質層を形成せしめた。
次いで、負極活物質層上に実施例１における高分子同体
電解質層用インキを、２００メツシユのボリテトラフル
オロエチレン製スクリーンを用いて、乾燥塗膜が１０８
ｍになるように、スクリーン印刷し。
１５０℃で５分間加熱することで溶媒を除去し、高分子
固体電解質層を形成せしめた。
次いで、高分子固体電解質層上に実施例１における正極
活物質層用インキを、８０メソシユのポリテトラフルオ
ロエチレン製スクリーンを用いて、乾燥塗膜が２５μｍ
になるように、スクリーン印刷し。
１５０℃で５分間加熱することで溶媒を除去し、正極活
物質層を形成せしめた。
次いで、正極活物質層上に実施例Ｉにおける正極の集電
層用インキにて、上記の負極の集電層と同様にして正極
の集電層を形成せしめた。
以上のごとく、実施例１に用いられた各インキはそのま
までも、スクリーン印刷が可能であり、その他の条件は
実施例１と同様にして、支持体上に５層構造の電池をつ
くり、放電試験を行ったところ電池容量は１．８　ｍ　
Ａであった。
〔発明の効果〕
本発明の薄型電池は、高分子固体電解質を利用する事に
よって、電池を構成する単位を全てインキ化するので、
塗工または印刷により、任意の場所に任意の形状で、任
意の電池容量の一次電池部位を形成できる。
【図面の簡単な説明】
第１図は薄型電池の断面図を示す。 １は支持体、２は負極の集電層、３は負極活物質層。 ４は高分子固体電解質層、５は正極活物質層、６は正極
の集電層。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、支持体上に負極の集電層、負極活物質層、高分子固
    体電解質層、正極活物質層、正極の集電層を順次塗工ま
    たは印刷してなることを特徴とする薄型電池。 ２、正極及び負極の集電層が、導電剤を高分子化合物に
    分散したものからなることを特徴とする請求項１記載の
    薄型電池。 ３、高分子個体電解質層は、 ▲数式、化学式、表等があります▼結合〔ただし、ｍ≧
    １〕 および（または） ▲数式、化学式、表等があります▼結合〔ただし、ｎ≧
    １〕 を有する化合物と金属塩とからなることを特徴とする請
    求項１記載の薄型一次電池。 ４、高分子固体電解質が、 （１）アクリロイル変性ポリアルキレンオキシドと、分
    子内に二重結合を有し、且つ少なくとも１つ以上の官能
    基をもつ有機化合物を共重合してなるポリマーを架橋さ
    せて得られる架橋型樹脂、 （２）或いは、アクリロイル変性ポリアルキレンオキシ
    ドと、分子内に二重結合を有し、且つ少なくとも１つ以
    上の官能基をもつ有機化合物を共重合してなるポリマー
    と架橋剤を架橋させて得られる架橋型樹脂であることを
    特徴とする請求項３記載の薄型一次電池。 ５、負極活物質層は、金属粒子を高分子固体電解質に分
    散したものからなることを特徴とする請求項１記載の薄
    型電池。 ６、正極活物質層は、正極活物質粒子を高分子固体電解
    質に分散したものからなることを特徴とする請求項１記
    載の薄型電池。
JP2035450A 1990-02-16 1990-02-16 薄型電池 Pending JPH03238771A (ja)

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