JP2001052747A - リチウム二次電池 - Google Patents

リチウム二次電池

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和也 岩本
Takafumi Oura
孝文 尾浦
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真二 中西
Atsushi Ueda
敦史 上田
Hide Koshina
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 水系電解液を用い、起電力３Ｖ以上のリチウ
ム電池を提供する。 【解決手段】 電子伝導性を有さない、リチウムイオン
導電性の固体高分子電解質で電極の少なくとも表面を被
覆することにより、水系電解液を用いた３Ｖ以上の起電
力を発生させるリチウム二次電池を提供する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、水にリチウム塩を
溶解させた電解質を用いた、安全で、安価なリチウム二
次電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、移動体通信機器、携帯電子機器の
主電源として利用されているリチウム二次電池は、起電
力が高く、高エネルギー密度である特長を有している。
これらリチウム二次電池に用いられる電解質は、有機溶
媒にヘキサフルオロリン酸リチウムやテトラフルオロホ
ウ酸リチウムを溶質として溶解したものが多く用いられ
ている。しかしながら、上記の電解質は溶媒に有機溶剤
を用いるために、電池の温度が急激に上昇していた。さ
らに、有機物の保管に際し、保管量・取扱い環境の整備
等の制限が多く、製造上多くの課題を有している。
【０００３】また、近年ではＬｉ3ＰＯ4−Ｌｉ2Ｓ−Ｓ
ｉＳ2やＬｉ3Ｎなどの無機固体電解質が知られるように
なった。しかし、これらの無機固体電解質は、良好な電
解質として機能するには、固体であるが故に液体電解質
では問題とならなかった粉砕、電極材料との混合、成形
性に課題を有する。
【０００４】これらの課題を解決する手段として、高分
子固体電解質の研究・開発が近年盛んになってきてい
る。
【０００５】この高分子固体電解質には、２つに大別で
きる。
【０００６】１つは、近年、開発の盛んな、特開平４−
３０６５６０号公報、特開平７−８２４５０号公報に開
示されているように高分子マトリックス中に電解液を保
持させたいわゆる”ゲル”高分子電解質、もう１つは、
ポリエチレンオキサイドにリチウム塩を溶解させたもの
が特開平１０−２０４１７２号公報あるいは特開平１１
−１５４４１６号公報に開示されている。電解液を含有
せず、高分子中をリチウムイオンが移動するいわゆる”
ドライ”高分子電解質である。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】”ゲル”高分子電解質
は特開平４−３０６５６０号公報、特開平７−８２４５
０号公報に開示されているように、ポリアクリロニトリ
ルのような極性高分子と溶質を有機溶媒に溶解させた電
解液からなるものがある。これらの”ゲル”高分子電解
質を用いた場合の電池性能は、高分子を混合しない有機
電解液を用いた場合の電池性能よりも一般的に低下す
る。また、有機溶媒を用いる点も有機電解液と同様であ
ることから、上述の有機電解液を用いた電池の保管条件
等の課題は根本的には改善されない。
【０００８】一方、”ドライ”高分子電解質は古くから
検討されている、ポリエチレンオキサイドにリチウム塩
を溶解させたものや特開平１０−２０４１７２号公報に
開示されているようにポリエーテル共重合体の架橋体を
高分子骨格にもち、溶質を溶解したものが例示できる。
しかしながら、これらの”ドライ”高分子電解質は可動
カチオン（たとえばリチウムイオン）の対アニオンが移
動する、すなわち対アニオンがポリマー鎖で固定化され
ていないために、電池内に適用した際に、これらアニオ
ンも移動する。そのために、カチオン輸率が低くなり、
すなわちカチオン伝導度も低くなり、物質移動が律速と
なって高率での充放電特性が不十分であるという課題を
有する。
【０００９】一方、１９９９年６月９日付新聞発表で
は、安全性に主眼を置いた電解液としてリチウム塩を溶
解させた水溶液を用いたリチウム二次電池も提案されて
いるが水は約１．３Ｖで電気分解し、酸素と水素を発生
するために水溶液を電解液として用いる場合は水が分解
しない１．２Ｖ以下の電池電圧のものしか実現できなか
った。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明は、水の電気分解
は水分子と電極との電子の授受の結果起こるものである
点に着目した。そして水溶液を電解液に用いた場合でも
電極表面における電極と水分子間の電子の授受を防ぎ、
水はリチウムイオンの輸送媒体の役割のみとし、リチウ
ムイオンのみが電極活物質に移動する構造を検討した。
その結果、電子伝導性を有さず、リチウムイオン導電性
のみを有する固体高分子電解質で少なくとも電極の表面
を被覆することにより、水溶液を電解液に用いても３Ｖ
以上の高起電力を発生させるリチウム二次電池を実現で
きるものである。
【００１１】
【発明の実施の形態】本発明の水溶液電解質に溶解され
るリチウム塩としてはビストリフルオロメタンスルホン
酸イミドリチウム（（ＣＦ3ＳＯ2)2ＮＬｉ）、ビスペン
タフルオロエタンスルホン酸イミドリチウム（（Ｃ2Ｆ5
ＳＯ2)2ＮＬｉ）、ビス（１、２−ベンゼンジオレート
（２−）−Ｏ、Ｏ'）ほう酸リチウム、ビス（２、３−
ナフタレンジオレート（２−）−Ｏ、Ｏ'）ほう酸リチ
ウム、ビス（２、２'−ビフェニルジオレート（２−）
−Ｏ、Ｏ'）ほう酸リチウム、ビス（５−フルオロ−２
−オレート−1−ベンゼンスルホン酸−Ｏ、Ｏ’）ほう
酸リチウム、ヘキサフルオロリ酸リチウム（ＬｉＰ
Ｆ6）、ヘキサフルオロアンチモン酸リチウム（ＬｉＳ
ｂＦ6）、ヘキサフルオロひ酸リチウム（ＬｉＡｓ
Ｆ6）、テトラフルオロホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ4）、
過塩素酸リチウム（ＬｉＣＩＯ4）、塩化リチウム（Ｌ
ｉＣｌ）、臭化リチウム（ＬｉＢｒ）、水酸化リチウム
（ＬｉＯＨ）、硝酸リチウム（ＬｉＮＯ3）、硫酸リチ
ウム（Ｌｉ2ＳＯ4）を用いることができる。
【００１２】本発明に用いられる固体高分子電解質とし
ては、非水溶性であって、かつ電子伝導性がなく、イオ
ン伝導性を有するものが用いられ、ポリエステル、ポリ
アミン、ポリスルフィド、ポリエーテル共重合体、ポリ
エーテル架橋体、ポリエーテル側鎖を有するくし型高分
子にリチウム塩を溶解せしめたイオン導電性高分子や、
高分子側鎖にリチウム塩を有する、すなわちポリアニオ
ン型高分子固体電解質型イオン伝導体、炭素−炭素二重
結合を有する化合物とリチウムシリルアミド化合物を混
合して得られるシリルアミド高分子固体電解質などが用
いられる。
【００１３】ポリエステル、ポリアミン、ポリスルフィ
ド、ポリエーテル共重合体、ポリエーテル架橋体、ポリ
エーテル側鎖を有するくし型高分子に溶解させるリチウ
ム塩としてはビストリフルオロメタンスルホン酸イミド
リチウム（（ＣＦ3ＳＯ2)2ＮＬｉ）、ビスペンタフルオ
ロエタンスルホン酸イミドリチウム（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2) 2Ｎ
Ｌｉ）、ビス（１、２−ベンゼンジオレート（２−）−
Ｏ、Ｏ’）ほう酸リチウム、ビス（２、３−ナフタレン
ジオレート（２−）−Ｏ、Ｏ’）ほう酸リチウム、ビス
（２、２−ビフェニルジオレート（２−）−Ｏ、Ｏ’）
ほう酸リチウム、ビス（５−フルオロ−２−オレート−
１−ベンゼンスルホル酸−Ｏ、Ｏ’）ほう酸リチウム、
ヘキサフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＦ6）、ヘキサ
フルオロアンチモン酸リチウム（ＬｉＳｂＦ6）、ヘキ
サフルオロひ酸リチウム（ＬｉAＳＦ6）、テトラフルオ
ロホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ4）、過塩素酸リチウム
（ＬｉＣｌＯ4）、塩化リチウム（ＬｉＣｌ）、臭化リ
チウム（ＬｉＢｒ）、水酸化リチウム（ＬｉＯＨ）、硝
酸リチウム（ＬｉＮＯ3）、硫酸リチウム（Ｌｉ2Ｓ
Ｏ 4）を用いることができる。
【００１４】本発明に用いられるリチウムシリルアミド
化合物としてはリチウムビス（トリメチルシリル）アミ
ド、リチウムビス（トリエチルシリル）アミドが用いら
れる。
【００１５】また、炭素−炭素二重結合を有する化合物
としては、メタクリロニトリル、アクリロニトリル、ア
クリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、イタコン酸、ビ
ニルプロピオン酸、アクリル酸メチル、アクリル酸エチ
ル、アクリル酸ノルマルプロピル、アクリル酸イソプロ
ピル、アクリル酸ノルマルブチル、メタクリル酸メチ
ル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ヒドロキシルエ
チル、蟻酸ビニル、酢酸ビニル、ブタジエン、ビニレン
カーボネート、ビニルエチレンカーボネート、ジビニル
エチレンカーボネート等が挙げられるが、その他炭素−
炭素二重結合を有する化合物であれば重合は可能であ
る。
【００１６】正極及び負極は、例えば、リチウムイオン
を電気化学かつ可逆的に挿入・放出できる正極活物質や
負極材料、導電剤、結着剤および本発明の高分子固体電
解質を含む合剤層を集電体の表面に塗着し、さらに合剤
層表面を上記固体高分子層で被覆して作製されたもので
ある。
【００１７】本発明に用いられる負極材料は金属リチウ
ム、リチウムをドープ・脱ドープすることが可能な材料
を使用して構成する。リチウムをドープ・脱ドープする
ことが可能な材料としては、熱分解炭素類、コークス類
（ピッチコークス、ニードルコークス、石油コークス
等、）、グラファイト類、ガラス類状炭素類、有機高分
子化合物焼成体（フェノール樹脂、フラン樹脂等を適当
な温度で焼成し炭素化したもの）、炭素繊維、活性炭素
等の炭素材料やポリアセチレン、ポリピロール、ポリア
セン等のポリマー、Ｌｉ4/3Ｔｉ5/3Ｏ4、ＴｉＳ2等のリ
チウム含有遷移金属酸化物あるいは遷移金属硫化物が挙
げられる。中でも、炭素材料が適しており、例えば、
(００２)面の面間隔が０．３４０ｎｍ以下であるような
炭素材料、すなわちグラファイトを用いる場合、電池の
エネルギー密度が向上する。また、これらの負極材料を
混合して用いることもできる。
【００１８】本発明に用いられる負極用導電剤は、電子
伝導性材料であれば何でもよい。例えば、天然黒鉛（鱗
片状黒鉛など）、人造黒鉛などのグラファイト類、アセ
チレンブラック、ケッチェンブラック、チャンネルブラ
ック、ファーネスブラック、ランプブラック、サーマル
ブラック等のカ−ボンブラック類、炭素繊維、金属繊維
などの導電性繊維類、フッ化カーボン、銅、ニッケル等
の金属粉末類およびポリフェニレン誘導体などの有機導
電性材料などを単独又はこれらの混合物として含ませる
ことができる。これらの導電剤のなかで、人造黒鉛、ア
セチレンブラック、炭素繊維が特に好ましい。導電剤の
添加量は、特に限定されないが、１〜５０重量％が好ま
しく、特に１〜３０重量％が好ましい。また、本発明の
負極材料中炭素等はそれ自身電子伝導性を有するため、
導電剤を添加しなくても電池として機能させることは可
能である。
【００１９】本発明に用いられる負極用集電体として
は、構成された電池において化学変化を起こさない電子
伝導体であれば何でもよい。例えば、材料としてステン
レス鋼、ニッケル、銅、チタン、炭素、導電性樹脂など
の他に、銅やステンレス鋼の表面にカーボン、ニッケル
あるいはチタンを処理させたものなどが用いられる。特
に、銅あるいは銅合金が好ましい。これらの材料の表面
を酸化して用いることもできる。また、表面処理により
集電体表面に凹凸を付けてもよい。形状は、フォイルの
他、フィルム、シート、ネット、パンチングされたも
の、ラス体、多孔質体、発泡体、繊維群の成形体などが
用いられる。厚みは、特に限定されないが、１〜５００
μｍのものが用いられる。
【００２０】本発明に用いられる正極材料には、リチウ
ム含有または非含有の化合物を用いることができる。例
えば、ＬｉxＣｏＯ2、ＬｉxＮｉＯ2、ＬｉxＭｎＯ2、Ｌ
ｉxＣｏyＮｉ1-yＯ2、ＬｉxＣｏyＭ1-yＯz、ＬｉxＮｉ
1-yＭyＯz、ＬｉxＭｎ2Ｏ4、ＬｉxＭｎ2-yＭyＯ4（Ｍ＝
Ｎａ、Ｍｇ、Ｓｃ、Ｙ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃ
ｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂのうち少なくと
も一種）、（ここでｘ＝０〜１．２、ｙ＝０〜０．９、
ｚ＝２．０〜２．３）があげられる。ここで、上記のｘ
値は、充放電開始前の値であり、充放電により増減す
る。ただし、遷移金属カルコゲン化物、バナジウム酸化
物およびそのリチウム化合物、ニオブ酸化物およびその
リチウム化合物、有機導電性物質を用いた共役系ポリマ
ー、シェブレル相化合物等の他の正極活物質を用いるこ
とも可能である。また、複数の異なった正極活物質を混
合して用いることも可能である。正極活物質粒子の平均
粒径は、特に限定はされないが、１〜３０μｍであるこ
とが好ましい。
【００２１】本発明で使用される正極用導電剤は、用い
る正極材料の充放電電位において、化学変化を起こさな
い電子伝導性材料であれば何でもよい。例えば、天然黒
鉛（鱗片状黒鉛など）、人造黒鉛などのグラファイト
類、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、チャン
ネルブラック、ファーネスブラック、ランプブラック、
サーマルブラック等のカーボンブラック類、炭素繊維、
金属繊維などの導電性繊維類、フッ化カーボン、銅、ニ
ッケル、アルミニウム、銀等の金属粉末類、酸化亜鉛、
チタン酸カリウムなどの導電性ウィスカー類、酸化チタ
ンなどの導電性金属酸化物あるいはポリフェニレン誘導
体などの有機導電性材料などを単独又はこれらの混合物
として含ませることができる。これらの導電剤のなか
で、人造黒鉛、アセチレンブラック、ニッケル粉末が特
に好ましい。導電剤の添加量は、特に限定されないが、
１〜５０重量％が好ましく、特に１〜３０重量％が好ま
しい。カーボンやグラファイトでは、２〜１５重量％が
特に好ましい。
【００２２】本発明に用いられる正極用集電体として
は、用いる正極材料の充放電電位において化学変化を起
こさない電子伝導体であれば何でもよい。例えば、材料
としてステンレス鋼、アルミニウム、チタン、炭素、導
電性樹脂などの他に、アルミニウムやステンレス鋼の表
面にカーボン、あるいはチタンを処理させたものが用い
られる。特に、アルミニウムあるいはアルミニウム合金
が好ましい。これらの材料の表面を酸化して用いること
もできる。また、表面処理により集電体表面に凹凸を付
けてもよい。形状は、フォイルの他、フィルム、シー
ト、ネット、パンチされたもの、ラス体、多孔質体、発
泡体、繊維群、不織布体の成形体などが用いられる。厚
みは、特に限定されないが、１〜５００μｍのものが用
いられる。
【００２３】電極合剤には、導電剤や結着剤の他、フィ
ラー、分散剤、イオン導伝剤、圧力増強剤及びその他の
各種添加剤を用いることができる。フィラーは、構成さ
れた電池において、化学変化を起こさない繊維状材料で
あれば何でも用いることができる。通常、ポリプロピレ
ン、ポリエチレンなどのオレフィン系ポリマー、ガラ
ス、炭素などの繊維が用いられる。フィラーの添加量は
特に限定されないが、０〜３０重量％が好ましい。
【００２４】本発明における負極板と正極板の構成は、
少なくとも正極合剤面の対向面に負極合剤面が存在して
いることが好ましい。
【００２５】電池の形状のコイン型、ボタン型、シート
型、積層型、円筒型、偏平型、角型、電気自動車等に用
いる大型のものなどいずれにも適用でき、有機溶媒を用
いないため、電池のケースはポリプロピレン、ＡＢＳ、
ポリエチレン、エポキシ等樹脂製のものを用いることが
可能で、これら樹脂製電池ケースを用いた場合には、電
池の軽量化といった好ましい効果も得られる。
【００２６】また、本発明の水溶液電解質リチウム二次
電池は、携帯情報端末、携帯電子機器、家庭用小型電力
貯蔵装置、自動二輪車、電気自動車、ハイブリッド電気
自動車等に用いることができるが、特にこれらに限定さ
れるわけではない。
【００２７】
【実施例】以下、実施例により本発明をさらに詳しく説
明する。ただし、本発明はこれらの実施例に限定される
ものではない。
【００２８】負極板は、人造黒鉛粉末７５重量％に対
し、導電剤である炭素粉末２０重量％と結着剤のポリフ
ッ化ビニリデン樹脂５重量％を混合し、これらを脱水Ｎ
−メチルピロリジノンに分散させてスラリーを作製し、
銅箔からなる負極集電体上に塗布し、乾燥後、圧延して
作製した。
【００２９】一方、正極板は、コバルト酸リチウム粉末
８５重量％に対し、導電剤の炭素粉末１０重量％と結着
剤のポリフッ化ビニリデン樹脂５重量％を混合し、これ
らを脱水Ｎ−メチルピロリジノンに分散させてスラリー
を作製し、アルミ箔からなる正極集電体上に塗布し、乾
燥後、圧延して作製した。電池の容量は正極活物質重量
から求められる理論容量として１２０ｍＡｈとなるよう
に設計した。
【００３０】また、アクリル酸エチル（分子量：１０
０．１１７）２．００２ｇとリチウムビス（トリメチル
シリル）アミド（分子量：１６７．３３０）３．３４６
６ｇを乾燥雰囲気（露点−３０℃以下）の下で３０分
間、攪拌、混合し、イオン導電性の高分子固体電解質液
を得た。
【００３１】次いで、上記イオン導電性高分子固体電解
質液を先に得られた正極板及び負極板の表面にドクター
ブレード法で塗布した後、乾燥気流中で重合させた。
【００３２】このようにして得られた、イオン導電性の
高分子固体電解質により被覆した電極をポリエチレン製
セパレータを介して対峙させ、アルミラミネートパック
中に挿入した。
【００３３】アルミラミネートパック中にビストリペン
タフルオロエタンスルホン酸イミドリチウム１．２５Ｍ
水溶液を注入し、アルミラミネートパックを熱封着し、
本願発明のリチウム二次電池を作製した。
【００３４】得られたリチウム二次電池を充放電電流１
２ｍＡ（０．１Ｃ）、充電終止電圧４．１Ｖ、放電終止
電圧３．０Ｖで充放電試験を実施した。その際の充放電
曲線を図１に示す。図１に示したように、１２ｍＡの充
放電電流で理論容量どおり約１２０ｍＡｈの充放電容量
が得られることがわかった。
【００３５】（実施例２）イオン伝導性の高分子固体電
解質として（化１）に示したポリエステル高分子にテト
ラフルオロホウ酸リチウムに溶解したものを用い、１．
５Ｍテトラフルオロホウ酸リチウム水溶液を電解質とし
てもちいた以外は実施例１と同様にしてリチウム二次電
池を作製した。
【００３６】
【化１】
【００３７】得られたリチウム二次電池を実施例１と同
様に充放電電流１２ｍＡ（０．１Ｃ）、充電終止電圧
４．１Ｖ、放電終止電圧３．０Ｖで充放電試験を実施し
たところ１２ｍＡの充放電電流で理論容量どおり約１２
０ｍＡｈの充放電容量が得られることがわかった。
【００３８】本発明の実施例では、イオン導電性の高分
子固体電解質として、アクリル酸エチル−リチウムビス
（トリメチルシリル）アミド、およびポリエステル高分
子−テトラフルオロホウ酸リチウムからなる高分子固体
電解質を示したが、他の非水溶性のイオン導電性高分子
固体電解質を用いることも可能であり、また、その組成
比も任意とすることができ、本実施例に限定されるもの
ではない。
【００３９】また、本実施例では、正極活物質としてコ
バルト酸リチウム、負極活物質として人造黒鉛を用いて
説明したが、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウ
ム、二硫化チタン等他の正極活物質と、天然黒鉛、ふっ
化黒鉛、金属リチウム、リチウム合金、アルミニウム、
インジウム、チタン酸リチウム等他の負極活物質とを組
み合わせることも可能であり、その組合せは本実施例に
限定されるものではない。
【００４０】
【発明の効果】以上のように本発明によれば、非水溶性
であって、電子伝導性を有さない、リチウムイオン導電
性の固体高分子電解質で電極の少なくとも表面を被覆す
ることにより、水系電解液を用いた３Ｖ以上の起電力を
発生させるリチウム二次電池を提供することができる。
【００４１】また、イオン伝導性固体高分子電解質を電
極の表面修飾のみに用い、バルクのイオン伝導は有機電
解液よりもイオン伝導度が１〜２桁高い水溶液電解液を
用いることにより、高率充放電が可能なリチウム二次電
池を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の１実施の形態によるリチウム二次電池
を示す図
【図２】本発明の１実施例によるリチウム二次電池の充
放電曲線を示す図
【符号の説明】
１ アルミラミネートパック ２ 負極リード ３ 正極リード ４ 正極板 ５ 正極集電体 ６ 負極板 ７ 負極集電体 ８ セパレータ ９ イオン導電性高分子固体電解質
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 中西 真二 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 上田 敦史 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 越名 秀 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 Ｆターム(参考） 5H014 AA02 CC01 EE02 EE05 EE08 EE10 HH01 5H029 AK01 AK02 AK03 AK05 AK16 AL03 AL04 AL06 AL07 AL12 AL16 AM00 AM07 AM16 BJ02 BJ03 BJ04 BJ06 HJ02

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 非水溶性で、かつ、イオン伝導性の高分
    子固体電解質で被覆した、リチウムの吸蔵・放出が可能
    な材料を具備する正極および負極と水に溶質を溶解した
    水溶液電解質を具備するリチウム二次電池。
  2. 【請求項２】 高分子固体電解質がポリエステル、ポリ
    アミン、ポリスルフィド、ポリエーテル共重合体、ポリ
    エーテル架橋体、ポリエーテル側鎖を有するくし型高分
    子からなる群から選ばれる１種以上にリチウム塩を溶解
    せしめたイオン導電性高分子である請求項１記載のリチ
    ウム二次電池。
  3. 【請求項３】 高分子固体電解質が高分子側鎖にリチウ
    ム塩を有するイオン伝導体である請求項１記載のリチウ
    ム二次電池。
  4. 【請求項４】 高分子固体電解質が炭素−炭素二重結合
    を有する化合物とリチウムシリルアミド化合物との混合
    物である請求項１記載のリチウム二次電池。
  5. 【請求項５】 正極がＬｉxＣｏＯ2、ＬｉxＮｉＯ2、Ｌ
    ｉxＭｎＯ2、ＬｉxＣｏyＮｉ1-yＯ2、、ＬｉxＣｏyＭ
    1-yＯz、ＬｉxＮｉ1-yＭyＯz、ＬｉxＭｎ2Ｏ4、ＬｉxＭ
    ｎ2-yＭyＯ4（Ｍ＝Ｎａ、Ｍｇ、Ｓｃ、Ｙ、Ｍｎ、Ｆ
    ｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｐｂ、Ｓ
    ｂ、Ｂのうち少なくとも一種）、（ｘ＝０〜１．２、ｙ
    ＝０〜０．９、ｚ＝２．０〜２．３）からなる郡より選
    ばれる少なくとも１つを含む請求項１記載のリチウム二
    次電池。
  6. 【請求項６】 負極が金属リチウム、リチウムをドープ
    ・脱ドープすることが可能な熱分解炭素類、コークス
    類、グラファイト類、ガラス状炭素類、有機高分子化合
    物焼成体、炭素繊維、活性炭素、ポリアセチレン、ポリ
    ピロール、ポリアセン等のポリマー、Ｌｉ4/3Ｔｉ5/3Ｏ
    4、ＴｉＳ2等のリチウム含有遷移金属酸化物あるいは遷
    移金属硫化物よりなる群から選ばれる少なくとも１つを
    含むことを特徴とする請求項１記載のリチウム二次電
    池。
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