JP6603777B1 - 表面処理済金属酸化物粒子材料、その製造方法、及び電子材料用樹脂組成物、並びにシリコーン樹脂材料用のフィラー - Google Patents
表面処理済金属酸化物粒子材料、その製造方法、及び電子材料用樹脂組成物、並びにシリコーン樹脂材料用のフィラー Download PDFInfo
- Publication number
- JP6603777B1 JP6603777B1 JP2018200341A JP2018200341A JP6603777B1 JP 6603777 B1 JP6603777 B1 JP 6603777B1 JP 2018200341 A JP2018200341 A JP 2018200341A JP 2018200341 A JP2018200341 A JP 2018200341A JP 6603777 B1 JP6603777 B1 JP 6603777B1
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- metal oxide
- oxide particle
- particle material
- less
- treated
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
- C08K9/00—Use of pretreated ingredients
- C08K9/08—Ingredients agglomerated by treatment with a binding agent
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L83/00—Compositions of macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon only; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L83/04—Polysiloxanes
- C08L83/06—Polysiloxanes containing silicon bound to oxygen-containing groups
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01F—COMPOUNDS OF THE METALS BERYLLIUM, MAGNESIUM, ALUMINIUM, CALCIUM, STRONTIUM, BARIUM, RADIUM, THORIUM, OR OF THE RARE-EARTH METALS
- C01F7/00—Compounds of aluminium
- C01F7/02—Aluminium oxide; Aluminium hydroxide; Aluminates
- C01F7/021—After-treatment of oxides or hydroxides
- C01F7/026—Making or stabilising dispersions
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
- C08G77/00—Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule
- C08G77/04—Polysiloxanes
- C08G77/14—Polysiloxanes containing silicon bound to oxygen-containing groups
- C08G77/18—Polysiloxanes containing silicon bound to oxygen-containing groups to alkoxy or aryloxy groups
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
- C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
- C08K3/01—Use of inorganic substances as compounding ingredients characterized by their specific function
- C08K3/013—Fillers, pigments or reinforcing additives
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
- C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
- C08K3/18—Oxygen-containing compounds, e.g. metal carbonyls
- C08K3/20—Oxides; Hydroxides
- C08K3/22—Oxides; Hydroxides of metals
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
- C08K9/00—Use of pretreated ingredients
- C08K9/04—Ingredients treated with organic substances
- C08K9/06—Ingredients treated with organic substances with silicon-containing compounds
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L83/00—Compositions of macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon only; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L83/04—Polysiloxanes
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09C—TREATMENT OF INORGANIC MATERIALS, OTHER THAN FIBROUS FILLERS, TO ENHANCE THEIR PIGMENTING OR FILLING PROPERTIES ; PREPARATION OF CARBON BLACK ; PREPARATION OF INORGANIC MATERIALS WHICH ARE NO SINGLE CHEMICAL COMPOUNDS AND WHICH ARE MAINLY USED AS PIGMENTS OR FILLERS
- C09C1/00—Treatment of specific inorganic materials other than fibrous fillers; Preparation of carbon black
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09C—TREATMENT OF INORGANIC MATERIALS, OTHER THAN FIBROUS FILLERS, TO ENHANCE THEIR PIGMENTING OR FILLING PROPERTIES ; PREPARATION OF CARBON BLACK ; PREPARATION OF INORGANIC MATERIALS WHICH ARE NO SINGLE CHEMICAL COMPOUNDS AND WHICH ARE MAINLY USED AS PIGMENTS OR FILLERS
- C09C1/00—Treatment of specific inorganic materials other than fibrous fillers; Preparation of carbon black
- C09C1/02—Compounds of alkaline earth metals or magnesium
- C09C1/028—Compounds containing only magnesium as metal
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09C—TREATMENT OF INORGANIC MATERIALS, OTHER THAN FIBROUS FILLERS, TO ENHANCE THEIR PIGMENTING OR FILLING PROPERTIES ; PREPARATION OF CARBON BLACK ; PREPARATION OF INORGANIC MATERIALS WHICH ARE NO SINGLE CHEMICAL COMPOUNDS AND WHICH ARE MAINLY USED AS PIGMENTS OR FILLERS
- C09C1/00—Treatment of specific inorganic materials other than fibrous fillers; Preparation of carbon black
- C09C1/04—Compounds of zinc
- C09C1/043—Zinc oxide
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09C—TREATMENT OF INORGANIC MATERIALS, OTHER THAN FIBROUS FILLERS, TO ENHANCE THEIR PIGMENTING OR FILLING PROPERTIES ; PREPARATION OF CARBON BLACK ; PREPARATION OF INORGANIC MATERIALS WHICH ARE NO SINGLE CHEMICAL COMPOUNDS AND WHICH ARE MAINLY USED AS PIGMENTS OR FILLERS
- C09C1/00—Treatment of specific inorganic materials other than fibrous fillers; Preparation of carbon black
- C09C1/22—Compounds of iron
- C09C1/24—Oxides of iron
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09C—TREATMENT OF INORGANIC MATERIALS, OTHER THAN FIBROUS FILLERS, TO ENHANCE THEIR PIGMENTING OR FILLING PROPERTIES ; PREPARATION OF CARBON BLACK ; PREPARATION OF INORGANIC MATERIALS WHICH ARE NO SINGLE CHEMICAL COMPOUNDS AND WHICH ARE MAINLY USED AS PIGMENTS OR FILLERS
- C09C1/00—Treatment of specific inorganic materials other than fibrous fillers; Preparation of carbon black
- C09C1/28—Compounds of silicon
- C09C1/30—Silicic acid
- C09C1/3081—Treatment with organo-silicon compounds
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09C—TREATMENT OF INORGANIC MATERIALS, OTHER THAN FIBROUS FILLERS, TO ENHANCE THEIR PIGMENTING OR FILLING PROPERTIES ; PREPARATION OF CARBON BLACK ; PREPARATION OF INORGANIC MATERIALS WHICH ARE NO SINGLE CHEMICAL COMPOUNDS AND WHICH ARE MAINLY USED AS PIGMENTS OR FILLERS
- C09C1/00—Treatment of specific inorganic materials other than fibrous fillers; Preparation of carbon black
- C09C1/36—Compounds of titanium
- C09C1/3607—Titanium dioxide
- C09C1/3684—Treatment with organo-silicon compounds
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09C—TREATMENT OF INORGANIC MATERIALS, OTHER THAN FIBROUS FILLERS, TO ENHANCE THEIR PIGMENTING OR FILLING PROPERTIES ; PREPARATION OF CARBON BLACK ; PREPARATION OF INORGANIC MATERIALS WHICH ARE NO SINGLE CHEMICAL COMPOUNDS AND WHICH ARE MAINLY USED AS PIGMENTS OR FILLERS
- C09C1/00—Treatment of specific inorganic materials other than fibrous fillers; Preparation of carbon black
- C09C1/40—Compounds of aluminium
- C09C1/407—Aluminium oxides or hydroxides
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09C—TREATMENT OF INORGANIC MATERIALS, OTHER THAN FIBROUS FILLERS, TO ENHANCE THEIR PIGMENTING OR FILLING PROPERTIES ; PREPARATION OF CARBON BLACK ; PREPARATION OF INORGANIC MATERIALS WHICH ARE NO SINGLE CHEMICAL COMPOUNDS AND WHICH ARE MAINLY USED AS PIGMENTS OR FILLERS
- C09C3/00—Treatment in general of inorganic materials, other than fibrous fillers, to enhance their pigmenting or filling properties
- C09C3/12—Treatment with organosilicon compounds
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09D—COATING COMPOSITIONS, e.g. PAINTS, VARNISHES OR LACQUERS; FILLING PASTES; CHEMICAL PAINT OR INK REMOVERS; INKS; CORRECTING FLUIDS; WOODSTAINS; PASTES OR SOLIDS FOR COLOURING OR PRINTING; USE OF MATERIALS THEREFOR
- C09D183/00—Coating compositions based on macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing silicon, with or without sulfur, nitrogen, oxygen, or carbon only; Coating compositions based on derivatives of such polymers
- C09D183/04—Polysiloxanes
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2004/00—Particle morphology
- C01P2004/60—Particles characterised by their size
- C01P2004/61—Micrometer sized, i.e. from 1-100 micrometer
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2004/00—Particle morphology
- C01P2004/60—Particles characterised by their size
- C01P2004/62—Submicrometer sized, i.e. from 0.1-1 micrometer
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2006/00—Physical properties of inorganic compounds
- C01P2006/12—Surface area
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2006/00—Physical properties of inorganic compounds
- C01P2006/22—Rheological behaviour as dispersion, e.g. viscosity, sedimentation stability
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2006/00—Physical properties of inorganic compounds
- C01P2006/40—Electric properties
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2006/00—Physical properties of inorganic compounds
- C01P2006/42—Magnetic properties
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
- C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
- C08K3/18—Oxygen-containing compounds, e.g. metal carbonyls
- C08K3/20—Oxides; Hydroxides
- C08K3/22—Oxides; Hydroxides of metals
- C08K2003/2227—Oxides; Hydroxides of metals of aluminium
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
- C08K2201/00—Specific properties of additives
- C08K2201/002—Physical properties
- C08K2201/003—Additives being defined by their diameter
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Polymers & Plastics (AREA)
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Medicinal Chemistry (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Dispersion Chemistry (AREA)
- Geology (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Wood Science & Technology (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Pigments, Carbon Blacks, Or Wood Stains (AREA)
Abstract
Description
前記ポリオルガノシロキサン化合物の量は、前記金属酸化物粒子材料の質量を基準として、0.05%以上3.0%以下であることが好ましい。
更に、ビニル基、若しくは炭素数1〜3のアルキル基をもつシラン化合物、又は、オルガノシラザンからなる第2表面処理剤にて更に表面処理されていることができる。
更に、ビニル基、若しくは炭素数1〜3のアルキル基をもつシラン化合物、又は、オルガノシラザンにて表面処理する第2表面処理工程を有することができる。
本実施形態の表面処理済金属酸化物粒子材料は、金属酸化物粒子材料とポリオルガノシロキサン化合物とを有する。ポリオルガノシロキサン化合物は金属酸化物粒子材料の表面に作用して表面処理する化合物である。
本実施形態の表面処理済金属酸化物粒子材料の製造方法は、混合工程と表面処理工程とを有する。
混合工程は金属酸化物粒子材料とポリオルガノシロキサン化合物とを混合する工程である。混合比については前述した比率が採用できるため説明を省略する。金属酸化物粒子材料については前述した表面処理済金属酸化物粒子材料にて説明した金属酸化物粒子材料に対して体積平均粒径を限定した以外は同じものである。
本実施形態の電子材料用樹脂材料は、上述した本実施形態の表面処理済金属酸化物粒子材料と樹脂材料とを有する。本実施形態の電子材料用樹脂組成物は、電子部品を配置する基板、半導体の封止材、半導体素子とヒートシンクとを接続する伝熱材料などに用いることができる。
・試験例1−1
金属酸化物粒子材料としてのアルミナ粒子(アドマテックス製:AO−509:体積平均粒径7〜13μm:比表面積1.0cm2/g〜1.8cm2/g)を表面処理した表面処理済金属酸化物粒子材料85質量部を、樹脂材料としてのシリコーン樹脂(信越化学工業製:KE−106:二液型RTVゴム)15質量部中に分散した樹脂組成物を調製し本試験例の試験試料とした。
金属酸化物粒子材料を表面処理を行わずにそのまま使用した以外は、試験例1−1と同様にして樹脂組成物を調製し本試験例の試験試料とした。
試験例1−1及び1−2の試験試料について粘度を測定した。粘度測定は、TA Instrument製のレオメーター「ARES G2」を用いて行った。樹脂組成物を下側からφ75mmのステージ、上側からφ25mmのパラレルプレートで特定の厚さになるように挟み、下部のステージを回転させ、シェアレート0.01s−1から100s−1までの範囲の粘度を測定した。
試験例1−1における表面処理済金属酸化物粒子材料を90.5質量部と、樹脂材料9.5質量部とを混合して樹脂組成物を調製し本試験例の試験試料とした。この混合比は、試験例1−2の試験試料と同程度の粘度(シェアレート0.05s−1における粘度)になるようにした値である。試験例1−3の試験試料における粘度測定の結果を図1に合わせて示す。試験例1−3の試験試料は、シェアレート0.05s−1においては試験例1−2の試験試料と同程度の粘度であるが、それより低いシェアレートにおいては粘度が全体的に低かった。
試験例1−2及び1−3の試験試料について熱伝導率を測定した。熱伝導率の測定はそれぞれの試験試料を硬化した硬化物をφ20mm×高さ30mmの試験片に切り出した後、ホットディスク法で、京都電子工業株式会社製「TPS 2500S」を用いて測定した。その結果、熱伝導率は、試験例1−2が1.518W/m・K(密度2.69g/cm3:平均値)、試験例1−3が2.578W/m・K(密度2.92g/cm3:平均値)となり、表面処理済金属酸化物粒子材料を用いた試験例1−3の試験試料が、金属酸化物粒子材料をそのまま用いた試験例1−2の試験試料よりも70%以上も高い熱伝導率を示すことが明らかになった。これは粘度の低下効果が高く、表面処理済金属酸化物粒子材料を大量に含有させることができたからであると推測される。
・試験例2−1〜2−3
金属酸化物粒子材料としてAO−509に代えてAO−502(アドマテックス製:アルミナ:体積平均粒径0.2〜0.3μm:比表面積6.5〜9.0cm2/g)を用い、ポリオルガノシロキサン化合物の混合量を1.0%(試験例2−1)、1.5%(試験例2−2)、2.5%(試験例2−3)とした以外は試験例1−1と同様の方法により表面処理済金属酸化物粒子材料を調製した。
試験例2−1で用いた金属酸化物粒子材料63.5質量部、樹脂材料36.5質量部とを混合して得られた樹脂組成物を本試験例の試験試料とした。
試験例2−1〜2−4の試験試料について試験1と同様に粘度を測定した。結果を図2に示す。図2より明らかなように、表面処理に用いたポリオルガノシロキサン化合物の量が多くなるにつれて粘度が低下することが分かった。ただし、試験例2−2及び2−3の試験試料の粘度がほぼ同等であることからポリオルガノシロキサン化合物の量は1.5%で飽和していることが推察された。
試験例2−2における表面処理済金属酸化物粒子材料を76.9質量部と、樹脂材料23.1質量部とを混合して樹脂組成物を調製し本試験例の試験試料とした。この混合比は、試験例2−4の試験試料と同程度の粘度(シェアレート0.05s−1における粘度)になるようにした値である。
試験例2−4及び2−5の試験試料について試験1と同様に試験片を作成して熱伝導率を測定した。その結果、熱伝導率は、試験例2−4が0.521W/m・K(密度1.92g/cm3:平均値)、試験例2−5が0.756W/m・K(密度2.23g/cm3:平均値)となり、表面処理済金属酸化物粒子材料を用いた試験例2−5の試験試料が、金属酸化物粒子材料をそのまま用いた試験例2−4の試験試料よりも45%以上も高い熱伝導率を示すことが明らかになった。これは粘度の低下効果が高く、表面処理済金属酸化物粒子材料を大量に含有させることができたからであると推測される。
・試験例3−1
試験例1−1と同様の方法にて表面処理済金属酸化物粒子材料を調製して得られた表面処理済金属酸化物粒子材料を85質量部、樹脂材料を15質量部を混合して本試験例の試験試料とした。
ポリオルガノシロキサン化合物に代えて、Me3SiO−(SiMe2−O)p−(SiMeX−O)q−(SiMeY−O)r−SiMe3(式中、Xは、−R1−(SiMe2−O)a−SiMe3;Yは、−R2−Si(OEt)3:R1及びR2はアルキレン基:分子量は約5000)を用いた以外は試験例3−1と同様にして樹脂組成物を調製し本試験例の試験試料とした。
ポリオルガノシロキサン化合物に代えて、(MeO)3SiO−(SiMe(OMe)−O−SiMe(OMe))n−O−Si(OMe)3(分子量は約2430)を用いた以外は試験例3−1と同様にして樹脂組成物を調製し本試験例の試験試料とした。
表面処理済金属酸化物粒子材料に代えて、金属酸化物粒子材料をそのまま使用した以外は試験例3−1と同様に樹脂組成物を調製し本試験例の試験試料とした。
試験1と同様の方法で試験例3−1〜3−4の試験試料について粘度を測定した。図3に結果を示す。試験例3−3の試験試料については粘度が非常に高く測定できなかった。図3より明らかなように、試験例3−1及び3−2については、表面処理を行っていない試験例3−4よりも大幅に粘度が低下することが分かった。
金属酸化物粒子材料としてアルミナから構成された粒子材料を採用した。体積平均粒径は、3μm、10μm、70μm、100μmのものを採用した。これらの金属酸化物粒子材料に対して、ポリオルガノシロキサン化合物(試験例1−1のもの)を種々の混合量として表面処理を行い、それぞれの比率で樹脂材料と混合した樹脂組成物について試験1に記載した方法で粘度を測定した。また、それぞれの粒径毎に、ポリオルガノシロキサン化合物の混合量と、シェアレート0.05s−1における粘度とをプロットした。それぞれ結果を図4〜図11に示す。
・試験例5−1
ポリオルガノシロキサン化合物として一般式(1)におけるnが10のものを採用した以外は、試験例1−1と同様にして樹脂組成物を調製し本試験例の試験試料とした。
試験例1−1と同様にして樹脂組成物を調製し本試験例の試験試料とした(一般式(1)におけるnが30)。
ポリオルガノシロキサン化合物として一般式(1)におけるnが60のものを採用した以外は、試験例1−1と同様にして樹脂組成物を調製し本試験例の試験試料とした。
試験例1−2の試験試料を本試験例の試験試料とした。
(RO)3 SiO−(SiR2−O−)10−Si(OR)3を表面処理剤として用いた以外は試験例1−1と同様の方法にて樹脂組成物を調製し本試験例の試験試料とした。
試験1と同様に粘度を測定した。結果を図12に示す。また、それぞれの試験例毎に、nの値と、シェアレート0.05s−1における粘度とをプロットし図13に示す。
金属酸化物粒子材料として試験例1−1にて採用したアルミナ粒子、表1に記載の第1回目の表面処理剤(1.5質量%)及び第2回目の表面処理剤(処理量はアルミナ粒子の比表面積からアルミナを二層処理する量を算出)の順で試験例1−1の方法にて反応させたものについて比誘電率と誘電正接を測定した。結果を表1に示す。比誘電率と誘電正接との測定は、ネットワークアナライザー(キーサイト社製、E5071C)と空洞共振器摂動法を用いて、1GHzにおける比誘電率、誘電正接として測定した。この測定はASTMD2520(JIS C2565)に準拠して行った。
金属酸化物粒子材料として表2に示す体積平均粒径をもつアルミナ粒子を試験6と同様にしてそれぞれ誘電率と誘電正接を測定した。結果を表2に示す。
・試験例8−1〜8−3
試験例1−1及び1−2の樹脂組成物をそれぞれ試験例8−1及び8−2の試験試料とした。
試験1と同様の方法で粘度を測定した。結果を図14に示す。図14より明らかなように、試験例8−1のように、金属酸化物粒子材料を予めポリオルガノシロキサン化合物によって表面処理することにより、一度に混合して得られる樹脂組成物と比べて粘度を低下できることが明らかになった。
試験例6−9(表面処理無)を試験例9−1、試験例6−1(一般式(1)にて処理)を試験例9−2、試験例6−3(ビニルシランにて処理)を試験例9−3、試験例6−7(ヒドロシリル基含有シリコーンにて処理)を試験例9−4、そして試験例6−5の樹脂組成物を試験例9−5として、それぞれ試験1の方法にて粘度を測定した。結果を図15に示す。また、それらの試験試料についてシェアレート0.05s−1における粘度の値を図16に示す。
Claims (7)
- アルミナからなる金属酸化物粒子材料と、
前記金属酸化物粒子材料を表面処理する、一般式(1):(RO)3SiO−(SiR2−O−)n−SiR3(一般式(1)中、Rは炭素数1〜4のアルキル基からそれぞれ独立して選択することができる。nは10以上200以下である)で表されるポリオルガノシロキサン化合物とを有し、
樹脂材料と混合可能な状態である表面処理済金属酸化物粒子材料。 - 前記金属酸化物粒子材料は、体積平均粒径が0.1μm以上200μm以下であり、
前記ポリオルガノシロキサン化合物の量は、前記金属酸化物粒子材料の質量を基準として、0.05%以上3.0%以下である請求項1に記載の表面処理済金属酸化物粒子材料。 - ビニル基、若しくは炭素数1〜3のアルキル基をもつシラン化合物、又は、オルガノシラザンからなる第2表面処理剤にて更に表面処理されている請求項1又は2に記載の表面処理済金属酸化物粒子材料。
- 体積平均粒径が0.1μm以上200μm以下であってアルミナからなる金属酸化物粒子材料に対して、前記金属酸化物粒子材料の質量を基準として、0.05%以上3.0%以下であり、一般式(1):(RO)3SiO−(SiR2−O−)n−SiR3(一般式(1)中、Rは炭素数1〜4のアルキル基からそれぞれ独立して選択することができる。nは10以上200以下である。)で表されるポリオルガノシロキサン化合物を混合して混合物を得る混合工程と、
前記混合物を5℃以上100℃以下の温度で1時間以上168時間以下保持して反応させる表面処理工程と、
を有する樹脂材料と混合可能な状態の粒子を製造する表面処理済金属酸化物粒子材料の製造方法。 - 体積平均粒径が0.1μm以上200μm以下である金属酸化物粒子材料に対して、前記金属酸化物粒子材料の質量を基準として、0.05%以上3.0%以下であり、一般式(1):(RO) 3 SiO−(SiR 2 −O−) n −SiR 3 (一般式(1)中、Rは炭素数1〜4のアルキル基からそれぞれ独立して選択することができる。nは10以上200以下である。)で表されるポリオルガノシロキサン化合物を混合して混合物を得る混合工程と、
前記混合物を5℃以上100℃以下の温度で1時間以上168時間以下保持して反応させる表面処理工程と、
を有し、
更に、ビニル基、若しくは炭素数1〜3のアルキル基をもつシラン化合物、又は、オルガノシラザンからなる第2表面処理剤にて前記金属酸化物粒子材料を表面処理する第2表面処理工程を有する表面処理済金属酸化物粒子材料の製造方法。 - 請求項1〜3の何れか1項に記載の表面処理済金属酸化物粒子材料と、
前記表面処理済金属酸化物粒子材料を分散するシリコーン樹脂材料と、
を有する電子材料用樹脂組成物。 - 金属酸化物粒子材料と、
前記金属酸化物粒子材料と直接結合している、一般式(1):(RO)3SiO−(SiR2−O−)n−SiR3(一般式(1)中、Rは炭素数1〜4のアルキル基からそれぞれ独立して選択することができる。nは10以上200以下である)で表されるポリオルガノシロキサン化合物とを有し、
前記金属酸化物粒子材料は、体積平均粒径が0.1μm以上200μm以下であり、
前記ポリオルガノシロキサン化合物の量は、前記金属酸化物粒子材料の質量を基準として、0.05%以上3.0%以下であり、
ビニル基、若しくは炭素数1〜3のアルキル基をもつシラン化合物、又は、オルガノシラザンからなる第2表面処理剤にて更に表面処理されていてもよい、
表面処理済金属酸化物粒子材料からなるシリコーン樹脂材料用のフィラー。
Priority Applications (7)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2018200341A JP6603777B1 (ja) | 2018-10-24 | 2018-10-24 | 表面処理済金属酸化物粒子材料、その製造方法、及び電子材料用樹脂組成物、並びにシリコーン樹脂材料用のフィラー |
PCT/JP2019/040921 WO2020085198A1 (ja) | 2018-10-24 | 2019-10-17 | 表面処理済金属酸化物粒子材料、その製造方法、及び電子材料用樹脂組成物、並びにシリコーン樹脂材料用のフィラー |
CN201980046812.0A CN112399962B (zh) | 2018-10-24 | 2019-10-17 | 表面处理过的金属氧化物粒子材料及其制造方法、电子材料用树脂组合物、以及有机硅树脂材料用填料 |
EP19876447.4A EP3854755B1 (en) | 2018-10-24 | 2019-10-17 | Surface treated-metal oxide particle material, method for producing same, resin composition for electronic material, and filler for silicone resin material |
KR1020207034319A KR102268485B1 (ko) | 2018-10-24 | 2019-10-17 | 표면 처리가 끝난 금속 산화물 입자 재료, 그 제조 방법, 및 전자 재료용 수지 조성물, 그리고 실리콘 수지 재료용의 필러 |
TW108138272A TWI697457B (zh) | 2018-10-24 | 2019-10-23 | 經表面處理的金屬氧化物粒子材料、其製造方法、及電子材料用樹脂組成物以及聚矽氧樹脂材料用填料 |
US17/237,294 US11401423B2 (en) | 2018-10-24 | 2021-04-22 | Surface treated-metal oxide particle material, method for producing same, resin composition for electronic material, and filler for silicone resin material |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2018200341A JP6603777B1 (ja) | 2018-10-24 | 2018-10-24 | 表面処理済金属酸化物粒子材料、その製造方法、及び電子材料用樹脂組成物、並びにシリコーン樹脂材料用のフィラー |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP6603777B1 true JP6603777B1 (ja) | 2019-11-06 |
JP2020066678A JP2020066678A (ja) | 2020-04-30 |
Family
ID=68462419
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2018200341A Active JP6603777B1 (ja) | 2018-10-24 | 2018-10-24 | 表面処理済金属酸化物粒子材料、その製造方法、及び電子材料用樹脂組成物、並びにシリコーン樹脂材料用のフィラー |
Country Status (7)
Country | Link |
---|---|
US (1) | US11401423B2 (ja) |
EP (1) | EP3854755B1 (ja) |
JP (1) | JP6603777B1 (ja) |
KR (1) | KR102268485B1 (ja) |
CN (1) | CN112399962B (ja) |
TW (1) | TWI697457B (ja) |
WO (1) | WO2020085198A1 (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US11401423B2 (en) | 2018-10-24 | 2022-08-02 | Admatechs Co., Ltd. | Surface treated-metal oxide particle material, method for producing same, resin composition for electronic material, and filler for silicone resin material |
Families Citing this family (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO2022254960A1 (ja) | 2021-06-04 | 2022-12-08 | ステラケミファ株式会社 | 低誘電損失樹脂組成物、その製造方法、高周波機器用成形体及び高周波機器 |
CN116376028A (zh) * | 2023-05-22 | 2023-07-04 | 江苏至昕新材料有限公司 | 一种粉料表面处理剂及其制备方法与应用 |
Family Cites Families (28)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US4062693A (en) * | 1976-09-29 | 1977-12-13 | Union Carbide Corporation | Dry liquid alumina trihydrate concentrates |
JPS5945906A (ja) * | 1982-09-09 | 1984-03-15 | Nippon Yunikaa Kk | 無機固体粒子組成物 |
JP2741436B2 (ja) * | 1991-06-24 | 1998-04-15 | 信越化学工業株式会社 | 表面処理アルミナ及びそれを含有する熱伝導性シリコーン組成物 |
JP4034430B2 (ja) * | 1997-09-10 | 2008-01-16 | 三好化成株式会社 | 有機ケイ素化合物処理粉体基材、その製造方法及び前記基材を含有する化粧料 |
JP5525391B2 (ja) * | 1999-07-08 | 2014-06-18 | 三好化成株式会社 | 超分散性を有する新規被覆粉体及びこれを配合した化粧料 |
JP4727017B2 (ja) * | 1999-11-15 | 2011-07-20 | 東レ・ダウコーニング株式会社 | 熱伝導性シリコーンゴム組成物 |
DE102005006870A1 (de) * | 2005-02-14 | 2006-08-24 | Byk-Chemie Gmbh | Oberflächenmodifizierte Nanopartikel, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung |
US7923507B2 (en) * | 2007-08-30 | 2011-04-12 | Siovation, Llc | Polyorganosiloxane—containing compositions |
JP5507059B2 (ja) * | 2008-05-27 | 2014-05-28 | 東レ・ダウコーニング株式会社 | 熱伝導性シリコーン組成物および電子装置 |
EP2223973A1 (en) * | 2009-02-26 | 2010-09-01 | Nitto Denko Corporation | Metal oxide fine particles, silicone resin composition and use thereof |
DE102009029640A1 (de) | 2009-09-21 | 2011-04-07 | Evonik Degussa Gmbh | Verfahren zur Oberflächenmodifizierung von Metalloxidpartikeln |
JP5381829B2 (ja) * | 2010-03-16 | 2014-01-08 | 信越化学工業株式会社 | 表面処理無機粉体 |
CN102093586A (zh) * | 2010-12-21 | 2011-06-15 | 浙江大学 | 聚二甲基硅氧烷表面的物理及化学联合修饰方法 |
JP2013095782A (ja) * | 2011-10-28 | 2013-05-20 | Mitsubishi Chemicals Corp | 半導体発光装置用シリコーン樹脂組成物 |
US9972757B2 (en) * | 2012-03-09 | 2018-05-15 | Sumitomo Osaka Cement Co., Ltd | Surface-modified-metal-oxide-particle material, composition for sealing optical semiconductor element, and optical semiconductor device |
US10138393B2 (en) * | 2013-01-15 | 2018-11-27 | Mitsubishi Gas Chemical Company, Inc. | Resin composition, prepreg, laminate, metal foil-clad laminate, and printed-wiring board |
JP5843368B2 (ja) * | 2013-05-07 | 2016-01-13 | 信越化学工業株式会社 | 熱伝導性シリコーン組成物及びその硬化物 |
DE102013226798A1 (de) * | 2013-12-20 | 2015-06-25 | Evonik Industries Ag | Oberflächenbehandlung von Partikeln und deren Verwendung |
JP6432269B2 (ja) * | 2014-10-10 | 2018-12-05 | 住友大阪セメント株式会社 | 有機酸含有ジルコニア微粒子分散液、表面修飾ジルコニア微粒子分散液及びその製造方法、樹脂複合組成物 |
CN107075289B (zh) * | 2014-10-16 | 2021-04-09 | 住友大阪水泥股份有限公司 | 表面改性金属氧化物粒子分散液、硅酮树脂复合组合物及复合物、光学构件及发光装置 |
US11254849B2 (en) | 2015-11-05 | 2022-02-22 | Momentive Performance Materials Japan Llc | Method for producing a thermally conductive polysiloxane composition |
CN108350183B (zh) * | 2015-11-05 | 2021-05-07 | 迈图高新材料日本合同公司 | 导热性聚硅氧烷组合物的制造方法 |
JP6428588B2 (ja) * | 2015-12-08 | 2018-11-28 | 信越化学工業株式会社 | 表面処理無機酸化物粒子、該粒子を含む分散液、及びその製造方法 |
JP6553520B2 (ja) * | 2016-01-14 | 2019-07-31 | 信越化学工業株式会社 | 熱伝導性硬化物、該硬化物を有する粘着テープ及び粘着シート |
JP6755116B2 (ja) | 2016-04-14 | 2020-09-16 | 株式会社アドマテックス | アルミナ粒子材料及びその製造方法 |
JP6610429B2 (ja) | 2016-05-24 | 2019-11-27 | 信越化学工業株式会社 | 熱伝導性シリコーン組成物、その硬化物及びその製造方法 |
JP2018053260A (ja) * | 2017-12-21 | 2018-04-05 | 信越化学工業株式会社 | 熱伝導性シリコーン組成物及び硬化物並びに複合シート |
JP6603777B1 (ja) | 2018-10-24 | 2019-11-06 | 株式会社アドマテックス | 表面処理済金属酸化物粒子材料、その製造方法、及び電子材料用樹脂組成物、並びにシリコーン樹脂材料用のフィラー |
-
2018
- 2018-10-24 JP JP2018200341A patent/JP6603777B1/ja active Active
-
2019
- 2019-10-17 WO PCT/JP2019/040921 patent/WO2020085198A1/ja unknown
- 2019-10-17 CN CN201980046812.0A patent/CN112399962B/zh active Active
- 2019-10-17 EP EP19876447.4A patent/EP3854755B1/en active Active
- 2019-10-17 KR KR1020207034319A patent/KR102268485B1/ko active IP Right Grant
- 2019-10-23 TW TW108138272A patent/TWI697457B/zh active
-
2021
- 2021-04-22 US US17/237,294 patent/US11401423B2/en active Active
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US11401423B2 (en) | 2018-10-24 | 2022-08-02 | Admatechs Co., Ltd. | Surface treated-metal oxide particle material, method for producing same, resin composition for electronic material, and filler for silicone resin material |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
KR102268485B1 (ko) | 2021-06-22 |
JP2020066678A (ja) | 2020-04-30 |
US20210238421A1 (en) | 2021-08-05 |
CN112399962B (zh) | 2021-09-10 |
CN112399962A (zh) | 2021-02-23 |
EP3854755C0 (en) | 2024-01-10 |
WO2020085198A1 (ja) | 2020-04-30 |
TW202023950A (zh) | 2020-07-01 |
KR20200140918A (ko) | 2020-12-16 |
EP3854755A1 (en) | 2021-07-28 |
TWI697457B (zh) | 2020-07-01 |
EP3854755B1 (en) | 2024-01-10 |
US11401423B2 (en) | 2022-08-02 |
EP3854755A4 (en) | 2021-12-08 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
US11401423B2 (en) | Surface treated-metal oxide particle material, method for producing same, resin composition for electronic material, and filler for silicone resin material | |
KR102334773B1 (ko) | 열전도성 폴리오가노실록산 조성물 | |
EP0309722B1 (en) | Curable resin composition containing a microparticulate silicone rubber | |
CN110709474B (zh) | 导热性聚有机硅氧烷组合物 | |
JP6383885B2 (ja) | 熱伝導性ポリオルガノシロキサン組成物 | |
JP2009138036A (ja) | 熱伝導性シリコーングリース組成物 | |
JP7055255B1 (ja) | 熱伝導性シリコーン組成物の製造方法 | |
JP7082563B2 (ja) | 熱伝導性シリコーン組成物の硬化物 | |
KR102632046B1 (ko) | 열전도성 폴리실록산 조성물의 제조 방법 | |
JP6363301B2 (ja) | 熱伝導性ポリオルガノシロキサン組成物用表面処理剤 | |
WO2018139506A1 (ja) | 熱伝導性ポリオルガノシロキサン組成物 | |
TW202231785A (zh) | 可交聯的導熱矽酮組合物、及其製備方法及其用途 | |
JP7184311B1 (ja) | 樹脂添加剤の製造方法および無機粒子含有樹脂組成物の製造方法 | |
TW200406449A (en) | Thermoconductive filler, thermoconductive silicone elastomer composition, and semiconductor device | |
JP2016060680A (ja) | 窒化ホウ素凝集体および熱伝導性組成物 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20181024 |
|
A871 | Explanation of circumstances concerning accelerated examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A871 Effective date: 20181024 |
|
A975 | Report on accelerated examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971005 Effective date: 20181207 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20190108 |
|
A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20190305 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20190528 |
|
A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20190725 |
|
TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20190917 |
|
A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20191011 |
|
R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Ref document number: 6603777 Country of ref document: JP Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |