JP6518589B2 - 3ボルトウルトラキャパシタのための電解質 - Google Patents
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Description
本明細書において使用される場合、キャパシタンス(F−ファラド)は、ジュール単位のエネルギー貯蔵量の測定値である。C=qV
図2を参照すると、電気二重層ウルトラキャパシタ29は、図1を参照して上述したような正極、負極、セパレータおよび電解質を受け入れて保持するように構成されているハウジング構成要素30を含んでもよい。ハウジング構成要素30は、外面40および内面42を有する1つまたは複数の壁32、基部36および上蓋38を含んでもよく、内面42は少なくとも部分的に、正極、負極、セパレータおよび電解質を保持するように構成されているハウジング内部空間34を画定する。たとえば、ハウジング構成要素30は、側壁32、基部36および上蓋38を有する円筒形容器を含んでもよい。側壁32、基部36および/または上蓋38は、導電性材料から作成されてもよい。たとえば、基部36および/または上蓋は、1つまたは複数の電流コレクタ(たとえば、図1に示すような、電流コレクタ12および20)との電気的接触を可能にして、電流コレクタから外部回路へと電流が流れることを可能にする導電性材料を含んでもよい。側壁32、基部36および/または上蓋38の導電性材料は、アルミニウム、ニッケル、銀、鋼、タンタル、他の適切な金属材料、および/またはそれらの組み合わせを含んでもよい。ハウジング構成要素30はまた、他の形状(たとえば、プリズム形状を有するハウジング構成要素)の形態をとってもよく、単に円筒形状には限定されない。
上述したように、電気二重層ウルトラキャパシタは、正極(たとえば、図1に示す正極22)と負極(たとえば、図1に示す負極24)との間でイオンを輸送することが可能である電解質を含む。電解質は、溶媒および塩を有する溶液であってもよく、塩は、正極と負極との間のイオン伝導および接触のためのイオン種を提供する。適切な電解質はまた、低い粘度および/または高いイオン伝導度をも呈することができ、それによって、キャパシタの充放電の間にキャパシタ内部抵抗を低減し、キャパシタ電圧を増大させることが可能である。たとえば、溶液中の塩の溶解性を増大させることによって、正負極間のイオン伝導率を増大させることが可能であり得る。適切な電解質は、上記ウルトラキャパシタの動作条件下で化学的および/または電気化学的安定性を呈することができ、ウルトラキャパシタの繰り返される充放電サイクルに耐えることが可能であり得る。
本発明の一実施形態は、3ボルト以上で動作するときに安定した性能を呈し、電解質溶媒中の溶解性の増大を呈する塩を有し、3ボルトの動作電圧において化学的および/または電気化学的に安定であり得る電解質を含む、ウルトラキャパシタである。この電解質は、イオン移動度を増大させることが可能であり得、かつ/または上記ウルトラキャパシタの動作条件下で化学的および/もしくは電気化学的安定性の増大を呈することができる。一実施形態において、キャパシタ電解質溶媒はアセトニトリルである。
本発明の別の実施形態は、3ボルト以上の動作電圧で所望の動作を可能にすることができるウルトラキャパシタであり、当該ウルトラキャパシタは、一般的なウルトラキャパシタと比較して塩濃度が低下している電解質を含む。電解質は、電解質溶媒中での改善した溶解性、たとえば、アセトニトリルベースの溶媒中での改善した溶解性を有する塩を含むことができ、それによって、電解質は、ウルトラキャパシタの正極と負極との間の所望のイオン伝導率を維持または実質的に維持しながら低減した塩濃度を有することができる。これによって、ウルトラキャパシタが空乏することなく、電極間で十分なイオン輸送を可能にしながら、イオンの濃度を低減することが可能になる。塩濃度が低減した電解質は、電解質とウルトラキャパシタの1つまたは複数の他の構成要素との間の化学的相互作用を低減することが可能であり得る。化学的相互作用が低減することによって、たとえば、副産物生成の割合を低減することが可能になり得、それゆえ、ウルトラキャパシタの性能を改善することが可能になり得る。
本明細書において説明されるように、電気二重層ウルトラキャパシタは、電解質中に浸漬されており、正極と負極と(たとえば、図1に示す正極22と負極24と)の間に位置付けられているセパレータを有してもよい。セパレータは、2つの電極間のイオンの輸送を可能にしながら、ウルトラキャパシタ内の1つの電極をもう1つから電気的に遮断することを可能にし、たとえば、正極と負極との間の電気的短絡が防止される。たとえば、セパレータは、正極と負極との間のイオン移動度を促進するように、電解質に対する十分な湿潤性を有する多孔質材料を含んでもよい。セパレータは、たとえば、キャパシタの製造工程の条件および/または動作条件下でその物理的、電気的および/または化学的特性を維持または実質的に維持する材料を含む、機械的強度、化学的安定性および/または電気化学的安定性を有する材料から作成されてもよい。いくつかの実施形態において、セパレータは、たとえば、セルロース繊維を含む、セルロースから作成される。
電気二重層ウルトラキャパシタのキャパシタンスは、少なくとも部分的に、電荷を貯蔵するのに利用可能な表面積、特に、キャパシタの電極上で利用可能な表面積に応じて決まる。図5を参照すると、正極52と負極56との間にセパレータ54が位置付けられている電気二重層ウルトラキャパシタ50が示されている。この場合、ウルトラキャパシタ50は、「ジェリーロール」構成になるように湾曲してまたは巻かれているように示されている。ジェリーロール構成は、増大した表面積をコンパクトな空間に格納することを可能にし得る。いくつかの実施形態において、正極52および/または負極56は、単位体積あたりの非常に大きい実効面積、すなわち、非常に大きい正規化実効表面積を有する多孔質材料を含むウルトラキャパシタの活性部分を含む。
別の実施形態において、3ボルトにおいて作動するウルトラキャパシタは、所望のマイクロ多孔性(たとえば、約2ナノメートル(nm)未満の直径を有する細孔)、メソ多孔性(たとえば、約2nm〜約50nmの直径を有する細孔)および/またはマクロ多孔性(たとえば、約50nmよりも大きい直径を有する細孔)を有する炭素材料を含むウルトラキャパシタ電極内の1つまたは複数の炭素ベースの層(たとえば、図6の炭素ベースの層82、84)を有してもよい。たとえば、電極は、少なくとも部分的に、3ボルト以上における性能を改善するために、最適化されたマイクロ多孔性、メソ多孔性および/またはマクロ多孔性を有する活性炭から作成されてもよい。炭素ベースの層のマイクロ多孔性、メソ多孔性および/またはマクロ多孔性は、層内のイオン移動度および/または層のキャパシタンス値を促進するために最適化されてもよい。キャパシタの電解質内のイオンは、いくつかの充放電サイクル後、キャパシタの電極内に移動し得、電極の細孔(たとえば、微小孔)内にトラップされることになる。トラップされたイオンは、さらなる充放電サイクルには利用不可能になり得、少なくとも部分的に、たとえば、等価直列抵抗(ESR)値の増大および/またはキャパシタンス性能の低減を含む、キャパシタの動作特性の低下に寄与し得る。いくつかの実施形態において、炭素材料は、イオンがトラップされ得る空間を低減するために低減されたマイクロ多孔性を有することができる。炭素ベースの層のマイクロ多孔性を低減することによって、電極の活性表面へのイオンのアクセスを促進することができる。炭素ベースの層は、所望の炭素ベースの層のキャパシタンス性能を提供しながら、炭素ベースの層の細孔内へのイオンのトラップを低減するために、最適化されたマイクロ多孔性、メソ多孔性、および/またはマクロ多孔性を有することができる。
本発明の一実施形態において、ウルトラキャパシタは、負極の厚さよりも大きい厚さを有する正極を含む。図8に示すように、電気二重層キャパシタ150は、第1の厚さT1を有する正極152と、第2の厚さT2を有する負極154とを備えてもよい。いくつかの実施形態において、正極152の第1の厚さT1は、負極154の第2の厚さT2よりも大きい。
炭素表面官能基の低減
本発明の一実施形態において、ウルトラキャパシタの1つまたは複数の電極に使用される炭素は、ウルトラキャパシタ性能の改善を可能にするために炭素表面官能基の数を低減するように処理される。本明細書において説明されるように、いくつかの実施形態において、電極(たとえば、図8に示す正極152および/または負極154)は、活性炭を含む。化学および/または熱酸化過程の工程を通じて活性炭上に大きい表面積を生成することができる。炭素の不完全な酸化によって、炭素表面に、カルボキシル基、カルボン酸塩、ヒドロキシル基、ラクトン、キノンおよびフェノールを含む酸素含有官能基が生成され得る。残留酸素が、キャパシタの有害な性能特性に寄与し得る。たとえば、残留酸素は、サイクリングにおけるキャパシタンス減衰、自己放電、疑似容量、高電位電圧における気体形成、および/または、吸湿を促進する親水性表面特性の増大に寄与する場合がある。 いくつかの実施形態において、窒素(N)および/または水素(H)を有する表面官能基は、ウルトラキャパシタの性能をその動作中に低下させるおそれがある。
本発明の一実施形態は、3ボルト以上の動作電圧において動作するように構成されているウルトラキャパシタを含み、ウルトラキャパシタは1つまたは複数の電極を含み、当該電極は、当該1つまたは複数の電極が、ウルトラキャパシタの動作中に低減された電気化学ポテンシャルを維持することを可能にするために、反応ガスを用いて処理されている炭素材料を含む。たとえば、電極炭素材料の1つまたは複数の表面官能基は、電極の電気化学ポテンシャルを変化させるように修飾することができる。いくつかの実施形態において、電極の炭素材料は、炭素の表面特性を修飾するためにフッ素および/または窒素を含む反応ガスを用いて処理されてもよい。フッ素および/または炭素を含む反応ガスを用いて処理されている電極炭素材料は、電極が、ウルトラキャパシタの動作中に、1つまたは複数の二次寄生反応が発生する可能性がある電圧よりも低い電気化学ポテンシャルを維持または実質的に維持することを可能にし得、たとえば、増大した動作電圧における電極の性能改善が促進される。 たとえば、フッ素および/または窒素を含む反応ガスを用いて処理されている炭素材料を含むウルトラキャパシタの正極は、ウルトラキャパシタの動作中に、1つまたは複数の二次寄生反応が発生する可能性がある電圧よりも低い電気化学ポテンシャルを維持または実質的に維持することが可能であり得、たとえば、増大した動作電圧におけるウルトラキャパシタの性能改善が促進される。
本発明の一実施形態において、3ボルト以上の動作電圧において所望の動作を可能にするように構成されているウルトラキャパシタは、炭素材料の1つまたは複数の表面に保護コーティングを提供するために処理されている炭素材料を含む1つまたは複数の電極を含む。いくつかの実施形態において、ウルトラキャパシタの1つまたは複数の電極は、炭素表面の化学分解を低減するために炭素材料の表面上に1つまたは複数のコーティングを提供するための処理済み炭素材料を含む。炭素表面を分解から保護するのに適切な材料は、たとえば、ウルトラキャパシタが動作し、かつ/または電極内の炭素表面積および/もしくはイオン移動度を維持もしくは実質的に維持する温度において電気化学的安定性を有する材料を含むことができる。処理済み炭素材料は、たとえば、活性炭、グラファイト、および/またはカーボンブラックを含む、電極を作成するのに使用される任意の炭素材料を含んでもよい。
一実施形態は、本明細書において説明される特徴の1つまたは複数を含み得る、増大した動作電圧、たとえば、3ボルト(V)の動作電圧において所望の動作を提供するように構成されている電気二重層ウルトラキャパシタである。デバイスは、その初期キャパシタンスの80%超、および/または、その初期等価直列抵抗の約200%未満を維持しながら、たとえば、1500時間超、および/または500kサイクル以上にわたって65℃において動作することができる。この実施形態において、電気ウルトラキャパシタは、約0.8mol/L(M)の濃度において、アセトニトリル中のテトラフルオロホウ酸テトラエチルアンモニウムおよび/またはテトラフルオロホウ酸スピロ−(1,1’)−ビピロリジニウムを含む電解質を含む。加えて、デバイスはハウジング構成要素内に配置され、ハウジング構成要素は、電解質に曝露される、当該ハウジングの内面上のバリア膜を有する。このバリアは、電解質と、キャパシタハウジングの金属内面との間の反応からデバイスを保護する。
Claims (36)
- 第1の電流コレクタおよび第2の電流コレクタと、
前記第1の電流コレクタに電気的に結合されている正極と、
前記第2の電流コレクタに電気的に結合されている負極と、
前記正極と前記負極との間に位置付けられているセパレータと、
前記正極および前記負極とイオン的に接触している第4級アンモニウム塩を含む電解質(ここで、前記電解質は1M未満の塩を含む。)と、
前記正極、前記負極、前記セパレータおよび前記電解質を保持するためのハウジング構成要素と
を備えるウルトラキャパシタであって、
前記正極および前記負極の少なくとも一つは、未処理炭素材料よりも表面の少なくとも一つの官能基の数が約10%〜約60%少ない処理済み炭素材料を含み、
前記ウルトラキャパシタは、65℃において3ボルト以上において動作し、1500時間超にわたってその初期キャパシタンスの80%超を維持するように構成されている、約2.8ボルト〜約3ボルトで動作するように構成されているウルトラキャパシタ。 - 第1の電流コレクタおよび第2の電流コレクタと、
前記第1の電流コレクタに電気的に結合されている正極と、
前記第2の電流コレクタに電気的に結合されている負極と、
前記正極と前記負極との間に位置付けられているセパレータと、
前記正極および前記負極とイオン的に接触している第4級アンモニウム塩を含む電解質(ここで、前記電解質は1M未満の塩を含む。)と、
前記正極、前記負極、前記セパレータおよび前記電解質を保持するためのハウジング構成要素と
を備えるウルトラキャパシタであって、
前記正極および前記負極の少なくとも一つは、未処理炭素材料よりも表面の少なくとも一つの官能基の数が約10%〜約60%少ない処理済み炭素材料を含み、
前記ウルトラキャパシタは、65℃において3ボルト以上において動作し、1500時間超にわたってその初期等価直列抵抗の200%未満を維持するように構成されている、約2.8ボルト〜約3ボルトで動作するように構成されているウルトラキャパシタ。 - 前記少なくとも一つの官能基は、水素含有官能基、窒素含有官能基、または酸素含有官能基である、請求項1または2に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記処理済み炭素材料は、その約1%未満が水素を含む官能基を有する、請求項3に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記処理済み炭素材料は、その約0.5%未満が窒素を含む官能基を有する、請求項3に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記処理済み炭素材料は、その約5%未満が酸素を含む官能基を有する、請求項3に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記処理済み炭素材料は、前記未処理炭素材料よりも約30%少ない水素含有官能基を有する、請求項3に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記正極および前記負極の少なくとも1つは、その内部のイオン移動度に対して最適化されたマイクロ多孔性およびメソ多孔性を含む炭素ベースの層を有する、請求項1または2に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記炭素ベースの層は、約60%〜約85%のマイクロ多孔性を含む、請求項8に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記炭素ベースの層は、約70%または約80%のマイクロ多孔性を含む、請求項9に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記炭素ベースの層は、約10%〜約35%のメソ多孔性を含む、請求項8に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記炭素ベースの層は、約20%または約25%のメソ多孔性を含む、請求項11に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記炭素ベースの層は、約5%未満のマクロ多孔性を含む、請求項8に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記炭素ベースの層は、約1%未満のマクロ多孔性を含む、請求項13に記載のウルトラキャパシタ。
- 第1の電流コレクタおよび第2の電流コレクタと、
前記第1の電流コレクタに電気的に結合されている正極と、
前記第2の電流コレクタに電気的に結合されている負極と、
前記正極と前記負極との間に位置付けられているセパレータと、
前記正極および前記負極とイオン的に接触している第4級アンモニウム塩を含む電解質(ここで、前記電解質は1M未満の塩を含む。)と、
前記正極、前記負極、前記セパレータおよび前記電解質を保持するためのハウジング構成要素と
を備えるウルトラキャパシタであって、
前記正極および前記負極の少なくとも一つは、約1%未満が水素を含む官能基、約0.5%未満の窒素を含む官能基、または約5%未満の酸素を含む官能基のいくらかを表面に有する処理済み炭素材料を含み、
前記ウルトラキャパシタは、1500時間超にわたってその初期等価直列抵抗の200%未満を維持しながら、65℃以上の温度で3ボルトにおいて動作することが可能である、ウルトラキャパシタ。 - 第1の電流コレクタおよび第2の電流コレクタと、
前記第1の電流コレクタに電気的に結合されている正極と、
前記第2の電流コレクタに電気的に結合されている負極と、
前記正極と前記負極との間に位置付けられているセパレータと、
前記正極および前記負極とイオン的に接触している第4級アンモニウム塩を含む電解質(ここで、前記電解質は1M未満の塩を含む。)と、
前記正極、前記負極、前記セパレータおよび前記電解質を保持するためのハウジング構成要素と
を備えるウルトラキャパシタであって、
前記正極および前記負極の少なくとも一つは、約20%〜約25%のメソ多孔性、および約70%〜約80%のマイクロ多孔性を有する炭素ベースの層を含み、
前記ウルトラキャパシタは、1500時間超にわたってその初期等価直列抵抗の200%未満を維持しながら、65℃以上の温度で3ボルトにおいて動作することが可能である、ウルトラキャパシタ。 - 前記炭素ベースの層は、約5%未満のマクロ多孔性を含む、請求項16に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記炭素ベースの層は、約1%未満のマクロ多孔性を含む、請求項16に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記正極および前記負極の少なくとも一つは、未処理炭素材料よりも表面の少なくとも一つの官能基の数が約10%〜約60%少ない処理済み炭素材料を含む、請求項16〜18のいずれかに記載。
- 前記処理済み炭素材料は、その約1%未満が水素を含む官能基を有する、請求項19に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記処理済み炭素材料は、その約0.5%未満が窒素を含む官能基を有する、請求項19に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記処理済み炭素材料は、その約5%未満が酸素を含む官能基を有する、請求項19に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記処理済み炭素材料は、前記未処理炭素材料よりも約30%少ない水素含有官能基を有する、請求項19に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記正極は第1の厚さを含み、前記負極は第2の厚さを含み、前記正極の前記第1の厚さは前記負極の前記第2の厚さよりも大きい、請求項1〜23のいずれか一項に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記第1の厚さは、前記第2の厚さよりも10%だけ大きい、請求項24に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記ハウジング構成要素は、前記電解質に曝される内面と、外面とを備え、前記内面の少なくとも一部分に沿って保護コーティングが被着される、請求項1〜25のいずれか一項に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記保護コーティングは、非導電性材料を含むバリア膜を含む、請求項26に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記非導電性材料は、ポリマー材料を含む、請求項27に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記ポリマー材料は、ポリエポキシド、ポリオレフィン、ポリエチレン、ポリイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリウレタン、エチレンプロピレンゴム、ポリ(p−キシリレン)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、エチレンテトラフルオロエチレン(ETFE)、フッ素化エチレンプロピレン、それらの共重合体、及びセラミック被覆のうちの少なくとも1つを含む、請求項28に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記保護コーティングは、約5μm〜約55μmの厚さを有する、請求項26〜29のいずれか一項に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記ウルトラキャパシタは、500kサイクル超のサイクル寿命で65℃において動作するように構成されている、請求項1〜30のいずれか一項に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記ウルトラキャパシタは、65℃において3ボルト以上において動作し、1500時間超にわたってその初期キャパシタンスの80%超を維持するように構成されている、請求項2〜31のいずれか一項に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記処理済み炭素材料は、未処理炭素材料よりも表面の少なくとも一つの官能基の数が約10%〜約60%少ない、請求項15に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記正極および前記負極の少なくとも一つは、約20%〜約25%のメソ多孔性を有する炭素ベースの層を含む、請求項15に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記正極および前記負極の少なくとも一つは、約70%〜約80%のマイクロ多孔性を有する炭素ベースの層を含む、請求項15に記載のウルトラキャパシタ。
- 前記正極および前記負極の少なくとも一つは、約5%未満のマクロ多孔性を有する炭素ベースの層を含む、請求項15に記載のウルトラキャパシタ。
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