JP6400364B2 - 非水系二次電池用正極活物質及びその製造方法 - Google Patents
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Description
項1.一般式(1);
xLi2MnO3・(1−x)LiNi1−s−t−uCosMntMuO2
[式中、Mは、Li、Ni、Co及びMn以外の金属元素;xは0.32〜0.48;sは0〜0.65;tは0〜0.5;s+tは0.05〜0.75;uは0〜0.05である。]
で表され、且つ、
平均一次粒子径が50〜200nmであり、
中心二次粒子径が2.5〜6μmである、
リチウム遷移金属複合酸化物粒子からなる非水系二次電池用正極活物質。
項7.前記非水系二次電池用正極活物質の製造方法であって、
一般式(2);
(Ni1−s’−t’−u’Cos’Mnt’Mu’)2O3
[式中、Mは前記に同じ;s’は0.17〜0.23;t’は0.55〜0.75;u’は0〜0.05]
で示され、且つ、中心二次粒子径が2.5〜6μmであるリチウム遷移金属複合酸化物前駆体粒子と、リチウム化合物とを混合し、次いで、加熱する工程
を備える製造方法。
項10.前記非水系二次電池用正極活物質、又は前記製造方法で得られた非水系二次電池用正極活物質を用いた非水系二次電池。
本発明の非水系二次電池用正極活物質は、一般式(1);
xLi2MnO3・(1−x)LiNi1−s−t−uCosMntMuO2
[式中、Mは、Li、Ni、Co及びMn以外の金属元素;xは0.32〜0.48;sは0〜0.65;tは0〜0.5;s+tは0.05〜0.75;uは0〜0.05である。]
で示されるリチウム遷移金属複合酸化物粒子(以下、「本発明の酸化物粒子」と言うこともある)からなる。
本発明の非水系二次電池用正極活物質の製造方法は特に制限されず、特定の組成を有し、且つ、平均一次粒子径及び中心二次粒子径を制御できればよいが、一般式(2);
(Ni1−s’−t’−u’Cos’Mnt’Mu’)2O3
[式中、Mは前記に同じ;s’は0.17〜0.23;t’は0.55〜0.65;u’は0〜0.05]
で示され、且つ中心二次粒子径が2.5〜6μmであるリチウム遷移金属複合酸化物前駆体粒子(以下、「前駆体粒子」と言うことがある)と、リチウム化合物とを混合し、次いで、加熱することで本発明の酸化物粒子を得ることが好ましい。
本発明の非水系二次電池は、上述の本発明の酸化物粒子からなる正極活物質を用いた非水系二次電池である。本発明の非水系二次電池は、リチウムイオン二次電池、リチウムイオンポリマー二次電池等の非水系二次電池として好適に用いられる。本発明の非水系二次電池は、例えば、従来公知の非水電解液二次電池において、正極活物質の少なくとも一部として上述の本発明の酸化物粒子を用いた構成とすればよく、他の構成は特に限定されない。具体的には、本発明の非水系二次電池は、正極、負極及びリチウムイオン導電材を備え(必要に応じてセパレータをさらに備えてもよい)、正極は、本発明の酸化物粒子を用いた正極活物質を含有する。以下、リチウムイオン二次電池を例に挙げて説明する。
負極は、負極集電体の上に、負極活物質層を有する。この際、負極活物質層は、負極集電体の一方の面のみに形成されていてもよいし、両面に形成されていてもよい。
正極は、正極集電体の上に、正極活物質層を有する。この際、正極活物質層は、正極集電体の一方の面のみに形成されていてもよいし、両面に形成されていてもよい。
本発明の非水系二次電池におけるリチウムイオン導電材としては、例えば電解質塩を有機溶媒に溶解した非水電解液又は非水電解液以外のリチウムイオン導電材を使用することができる。
セパレータとしては、ポリエチレン、ポリプロピレン等のオレフィン樹脂からなる微多孔膜が用いられ、材料、重量平均分子量は空孔率の異なる複数の微多孔膜が積層してなるもの、これらの微多孔膜に各種の可塑剤、酸化防止剤、難燃剤等の添加剤を適量含有しているもの等であってもよい。
ICP−AESによって、各実施例及び比較例の正極活物質の元素分析を行い、リチウム遷移金属複合酸化物の組成を求めた。
拡大率2万倍の走査型電子顕微鏡(SEM)写真を撮影し、撮影範囲内の一次粒子をランダムに50個選択し、(長径+短径)/2の平均値を平均一次粒子径とした。
レーザー回折法によって体積基準の粒度分布を求め、積算頻度が50%となる値(D50)を中心二次粒子径とした。
共沈法により、平均一次粒子径が20nm(短径;以下の実施例及び比較例も同様)、中心二次粒子径4μmの一般式(Ni0.197Co0.197Mn0.606)2O3で示される前駆体粒子を得た。
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.322Co0.322Mn0.322W0.033O2で表される実施例1のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得た。
共沈法により、平均一次粒子径が20nm、中心二次粒子径4μmの一般式(Ni0.214Co0.214Mn0.572)2O3で示される前駆体粒子を得た。
0.35Li2MnO3・0.65LiNi0.323Co0.323Mn0.323W0.030O2で表される実施例2のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得た。
共沈法により、平均一次粒子径20nm、中心二次粒子径4μmの一般式(Ni0.180Co0.180Mn0.640)2O3で示される前駆体粒子を得た。
0.45Li2MnO3・0.55LiNi0.321Co0,321Mn0.321W0.036O2で表される実施例3のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得た。
焼成温度を950℃としたこと以外は実施例1と同様に、一般式;
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.322Co0.322Mn0.322W0.033O2で表される実施例4のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得た。
焼成温度を1000℃としたこと以外は実施例1と同様に、一般式;
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.322Co0.322Mn0.322W0.033O2で表される実施例5のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得た。
焼成温度を850℃としたこと以外は実施例1と同様に、一般式;
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.322Co0.322Mn0.322W0.033O2で表される実施例6のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得た。
焼成温度を800℃としたこと以外は実施例1と同様に、一般式;
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.322Co0.322Mn0.322W0.033O2で表される実施例7のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得た。
焼成温度を750℃としたこと以外は実施例1と同様に、一般式;
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.322Co0.322Mn0.322W0.033O2で表される実施例8のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得た。
焼成温度を700℃としたこと以外は実施例1と同様に、一般式;
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.322Co0.322Mn0.322W0.033O2で表される実施例9のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得た。
共沈法により得た、平均一次粒子径が20nm、中心二次粒子径が3.2μmの一般式;(Ni0.197Co0.197Mn0.606)2O3で示される前駆体粒子を使用したこと以外は実施例1と同様に、一般式;
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.322Co0.322Mn0.322W0.033O2で表される実施例10のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得た。
共沈法により得る、平均一次粒子径が20nm、中心二次粒子径が4.3μmの一般式;(Ni0.197Co0.197Mn0.606)2O3で示される前駆体粒子を使用すること以外は実施例1と同様に、一般式;
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.322Co0.322Mn0.322W0.033O2で表される実施例11のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得る。
共沈法により、平均一次粒子径20nm、中心二次粒子径4μmの一般式(Ni0.2Co0.2Mn0.6)2O3で示される前駆体粒子を得る。
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.333Co0.333Mn0.333O2で表される実施例12のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得る。
共沈法により、平均一次粒子径20nm、中心二次粒子径4μmの一般式;(Ni0.3Mn0.7)2O3で示される前駆体粒子を得る。
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.5Mn0.5O2で表される実施例13のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得る。
共沈法により、平均一次粒子径20nm、中心二次粒子径4μmの一般式;(Ni0.30Co0.12Mn0.58)2O3で示される前駆体粒子を得る。
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2で表される実施例14のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得る。
酸化タングステン(VI)3.9×10−2molの代わりに、酸化チタン(IV)3.9×10−2molを用いたこと以外は実施例1と同様に、一般式;
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.322Co0.322Mn0.322Ti0.033O2で表される実施例15のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得た。
共沈法により、平均一次粒子径20nm、中心二次粒子径4μmの一般式;(Ni0.234Co0.234Mn0.532)2O3で示される前駆体粒子を得た。
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.39Co0.39Mn0.22O2で表される実施例16のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得た。
共沈法により、平均一次粒子径が20nm、中心二次粒子径4μmの一般式;(Ni0.231Co0.231Mn0.538)2O3で示される前駆体粒子を得た。
0.3Li2MnO3・0.7LiNi0.324Co0.324Mn0.324W0.028O2で表される比較例1のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得た。
共沈法により、平均一次粒子径が20nm、中心二次粒子径4μmの一般式;(Ni0.163Co0.163Mn0.674)2O3で示される前駆体粒子を得た。
0.5Li2MnO3・0.5LiNi0.320Co0.320Mn0.320W0.039O2で表される比較例2のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得た。
共沈法により得た、平均一次粒子径が20nm、二次粒子径が2.3μmの一般式;(Ni0.197Co0.197Mn0.606)2O3で示される前駆体粒子を使用したこと以外は実施例1と同様に、一般式;
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.322Co0.322Mn0.322W0.033O2で表される比較例3のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得た。
焼成温度を1050℃としたこと以外は実施例1と同様に、一般式;
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.322Co0.322Mn0.322W0.033O2で表される比較例4のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得た。
焼成温度を600℃としたこと以外は実施例1と同様に、一般式;
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.322Co0.322Mn0.322W0.033O2で表される比較例5のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得た。
共沈法により得る、平均一次粒子径が20nm、中心二次粒子径が4μmの一般式(Ni0.118Co0.355Mn0.527)2O3で示される前駆体粒子を使用すること以外は実施例1と同様に、一般式;
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.194Co0.580Mn0.194W0.033O2で表される比較例6のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得る。
共沈法により得た、平均一次粒子径が20nm、中心二次粒子径が6.2μmの一般式(Ni0.197Co0.197Mn0.606)2O3で示される前駆体粒子を使用したこと以外は実施例1と同様に、一般式;
0.4Li2MnO3・0.6LiNi0.322Co0.322Mn0.322W0.033O2で表される比較例7のリチウム遷移金属複合酸化物粒子を得た。
以下の要領で評価用二次電池を作製した。
上記サイクル特性評価用二次電池と同様に、正極板を作製した。
上記の評価用二次電池を用い、実施例1〜10及び15〜16、並びに比較例1〜5及び7について以下の要領で電池特性の評価を行った。
25℃の環境下、満充電電圧4.5V、放電電圧2.0V、正極に対する電流密度1.26mA/cm2で定電流定電圧充電及び定電流放電を50回繰り返した。50回目の放電容量の、1回目の放電容量に対する比(50回目の放電容量/1回目の放電容量)を容量維持率P s50 とした。容量維持率が高いことは、サイクル特性に優れることを示す。
25℃の環境下、満充電電圧4.6V、充電レート0.2C(1C:満充電の状態から1時間で放電を終える電流密度)で定電流定電圧充電し、満充電電圧までに蓄積した容量を初期充電容量Qicとした。
25℃の環境下、満充電電圧4.6Vまで定電流定電圧充電した後、放電電圧2.0V、放電レート0.05C(1C:満充電の状態から1時間で放電を終える電流密度)で定電流放電し、放電電圧(2.0V)までに放電した容量を初期放電容量Qidとした。
放電レート2.0Cとする以外初期放電容量と同様にし、負荷特性Q’idとした。
25℃の環境下、満充電電圧4.6Vまで定電流定電圧充電した後、放電レート0.05C(1C:満充電の状態から1時間で放電を終える電流密度)で容量SOC×Qicになるまで定電流放電した。放電後、放電レート0.05C、0.1C、0.5C及び1Cにおける電池電圧Vを測定し、電流Iと電池電圧Vをプロットした。プロットの近似直線の傾きから電池抵抗R(SOC)(SOCがある値の時の電池抵抗)を求めた。R(SOC)が低いほど、あるSOCにおいて出力特性が高いことを示す。
Claims (9)
- 一般式(1);
xLi2MnO3・(1−x)LiNi1−s−t−uCosMntWuO2
[式中、xは0.32〜0.48;sは0〜0.65;tは0〜0.5;s+tは0.05〜0.75;0<u≦0.05である。]
で示され、且つ、
平均一次粒子径が60〜130nmであり、
中心二次粒子径が2.5〜6μmである、
リチウム遷移金属複合酸化物粒子からなる非水電解液二次電池用正極活物質。 - 前記一般式(1)において、sが0〜0.45である、請求項1に記載の非水電解液二次電池用正極活物質。
- 前記一般式(1)において、xが0.35〜0.45である、請求項1又は2に記載の非水電解液二次電池用正極活物質。
- 前記リチウム遷移金属複合酸化物粒子の平均一次粒子径が73〜88nmである、請求項1〜3のいずれかに記載の非水電解液二次電池用正極活物質。
- 前記リチウム遷移金属複合酸化物粒子の中心二次粒子径が3〜5μmである、請求項1〜4のいずれかに記載の非水電解液二次電池用正極活物質。
- 請求項1〜5のいずれかに記載の非水電解液二次電池用正極活物質の製造方法であって、
一般式(2);
(Ni1−s’−t’−u’Cos’Mnt’Wu’)2O3
[式中、;s’は0.17〜0.23;t’は0.55〜0.75;0<u’≦0.05]
で示され、且つ、中心二次粒子径が2.5〜6μmであるリチウム遷移金属複合酸化物前駆体粒子と、リチウム化合物とを混合し、次いで、加熱する工程
を備える、製造方法。 - 前記リチウム化合物が、水酸化リチウム及び/又は炭酸リチウムである、請求項6に記載の製造方法。
- 加熱温度が750〜1000℃である、請求項6又は7に記載の製造方法。
- 請求項1〜5のいずれかに記載の非水電解液二次電池用正極活物質を含有する非水電解液二次電池。
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