JP6183443B2 - リチウムイオン二次電池、リチウムイオン二次電池用負極、電池パック、電動車両、電力貯蔵システム、電動工具および電子機器 - Google Patents
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Description
また、本技術のリチウムイオン二次電池は、正極および負極と共に電解液を備え、その負極が上記したリチウムイオン二次電池用負極と同様の活物質を含むものである。
さらに、本技術の電池パック、電動車両、電力貯蔵システム、電動工具または電子機器は、上記した本技術のリチウムイオン二次電池を用いたものである。
1.リチウムイオン二次電池用負極
2.リチウムイオン二次電池
2−1.角型
2−2.円筒型
2−3.ラミネートフィルム型
3.リチウムイオン二次電池の用途
3−1.電池パック
3−2.電動車両
3−3.電力貯蔵システム
3−4.電動工具
図1は、本技術の一実施形態のリチウムイオン二次電池用負極(以下、単に「負極」という。)の断面構成を表している。
負極は、例えば、図1に示したように、負極集電体1の上に負極活物質層2を有している。この負極では、負極活物質層2が負極集電体1の両面に設けられていてもよいし、片面だけに設けられていてもよい。ただし、負極集電体1はなくてもよい。
負極集電体1は、例えば、電気化学的安定性、電気伝導性および機械的強度に優れた導電性材料により形成されている。このような導電性材料は、例えば、Cu、Niまたはステンレスなどである。中でも、Liと金属間化合物を形成しないと共に負極活物質層2と合金化する材料が好ましい。
理とは、電解槽中で電解法を用いて金属箔などの表面に微粒子を形成して凹凸を設ける方法である。電解法により作製された金属箔は、一般に電解箔(例えば電解Cu箔など)と呼ばれている。
負極活物質層2は、リチウムイオンを吸蔵放出可能である複数の粒子状の負極活物質を含んでおり、必要に応じて、さらに負極結着剤または負極導電剤などの他の材料を含んでいてもよい。
この負極は、例えば、以下の手順により製造される。
この負極によれば、負極活物質がSiおよびOと共にLi等の元素Mを構成元素として含んでおり、そのSiに対するOの原子比yが0.5≦y≦1.8である。これにより、負極活物質がリチウムイオンを円滑に吸蔵放出しやすくなる。また、負極活物質中にSi−M−Oが形成されやすいため、不可逆容量の発生が抑制されると共に、負極活物質の電気抵抗が低下する。よって、負極を用いたリチウムイオン二次電池の性能向上、具体的にはサイクル特性、初回充放電特性および負荷特性などの向上に寄与できる。
次に、上記したリチウムイオン二次電池用負極を用いたリチウムイオン二次電池(以下、単に「二次電池」という。について説明する。
図2および図3は、角型の二次電池の断面構成を表しており、図3では、図2に示したIII−III線に沿った断面を示している。また、図4は、図3に示した正極21および負極22の平面構成を模式的に表している。
角型の二次電池は、主に、電池缶11の内部に電池素子20が収納されたものである。この電池素子20は、セパレータ23を介して正極21と負極22とが積層および巻回された巻回積層体であり、電池缶11の形状に応じて扁平状になっている。
正極21は、例えば、正極集電体21Aの両面に正極活物質層21Bを有している。ただし、正極活物質層21Bは、正極集電体21Aの片面だけに設けられていてもよい。
(M13はCo、Mn、Fe、Al、V、Sn、Mg、Ti、Sr、Ca、Zr、Mo、Tc、Ru、Ta、W、Re、Y、Cu、Zn、Ba、B、Cr、Si、Ga、P、SbおよびNbのうちの少なくとも1種である。xは0.005<x<0.5である。)
負極22は、上記したリチウムイオン二次電池用負極と同様の構成を有しており、例えば、負極集電体22Aの両面に負極活物質層22Bを有している。負極集電体22Aおよび負極活物質層22Bの構成は、それぞれ負極集電体1および負極活物質層2の構成と同様である。リチウムイオンを吸蔵放出可能である負極材料の充電可能な容量は、正極21の放電容量よりも大きくなっていることが好ましい。充放電時に意図せずにLi金属が析出することを防止するためである。
セパレータ23は、正極21と負極22とを隔離して、両極の接触に起因する電流の短絡を防止しながらリチウムイオンを通過させるものである。このセパレータ23は、例えば、合成樹脂またはセラミックからなる多孔質膜により形成されており、2種類以上の多孔質膜が積層された積層膜でもよい。合成樹脂としては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレンまたはポリエチレンなどが挙げられる。
セパレータ23には、液状の電解質である電解液が含浸されている。この電解液は、溶媒に電解質塩が溶解されたものであり、必要に応じて添加剤などの他の材料を含んでいてもよい。
この角型の二次電池では、例えば、充電時に正極21から放出されたリチウムイオンが電解液を介して負極22に吸蔵される。また、例えば、放電時に負極22から放出されたリチウムイオンが電解液を介して正極21に吸蔵される。
この二次電池は、例えば、以下の手順により製造される。
この角型の二次電池によれば、負極22が上記したリチウムイオン二次電池用負極と同様の構成を有しているので、同様の作用が得られる。よって、サイクル特性、初回充放電特性および負荷特性などの優れた電池特性を得ることができる。これ以外の効果は、リチウムイオン二次電池用負極と同様である。
図5および図6は、円筒型二次電池の断面構成を表しており、図6では、図5に示した巻回電極体40の一部を拡大している。以下では、既に説明した角型の二次電池の構成要素を随時引用する。
円筒型の二次電池は、主に、ほぼ中空円柱状の電池缶31の内部に巻回電極体40および一対の絶縁板32,33が収納されたものである。この巻回電極体40は、セパレータ43を介して正極41と負極42とが積層および巻回された巻回積層体である。
この円筒型の二次電池では、例えば、充電時に正極41から放出されたリチウムイオンが電解液を介して負極42に吸蔵される。また、例えば、放電時に負極42から放出されたリチウムイオンが電解液を介して正極41に吸蔵される。
この円筒型の二次電池は、例えば、以下の手順により製造される。最初に、例えば、正極21および負極22と同様の作製手順により、正極集電体41Aの両面に正極活物質層41Bを形成して正極41を作製すると共に、負極集電体42Aの両面に負極活物質層42Bを形成して負極42を作製する。続いて、溶接法などにより正極41に正極リード45を取り付けると共に負極42に負極リード46を取り付ける。続いて、セパレータ43を介して正極41と負極42とを積層および巻回させて巻回電極体40を作製したのち、その巻回中心にセンターピン44を挿入する。続いて、一対の絶縁板32,33で挟みながら巻回電極体40を電池缶31の内部に収納する。この場合には、溶接法などにより正極リード45を安全弁機構35に取り付けると共に負極リード46の先端部を電池缶31に取り付ける。続いて、電池缶31の内部に電解液を注入してセパレータ43に含浸させる。最後に、電池缶31の開口端部に電池蓋34、安全弁機構35および熱感抵抗素子36を取り付けたのち、それらをガスケット37を介してかしめる。
この円筒型の二次電池では、負極42が上記したリチウムイオン二次電池用負極と同様の構成を有しているので、角型の二次電池と同様の効果を得ることができる。
図7は、ラミネートフィルム型二次電池の分解斜視構成を表しており、図8は、図7に示した巻回電極体50のVIII−VIII線に沿った断面を拡大している。
ラミネートフィルム型の二次電池は、主に、フィルム状の外装部材60の内部に巻回電極体50が収納されたものである。この巻回電極体50は、セパレータ55および電解質層56を介して正極53と負極54とが積層および巻回された巻回積層体である。正極53には正極リード51が取り付けられていると共に、負極54には負極リード52が取り付けられている。巻回電極体50の最外周部は、保護テープ57により保護されている。
このラミネートフィルム型の二次電池では、例えば、充電時に正極53から放出されたリチウムイオンが電解質層56を介して負極54に吸蔵される。また、例えば、放電時に負極54から放出されたリチウムイオンが電解質層56を介して正極53に吸蔵される。
このゲル状の電解質層56を備えたラミネートフィルム型の二次電池は、例えば、以下の3種類の手順により製造される。
このラミネートフィルム型の二次電池では、負極54が上記したリチウムイオン二次電池用負極と同様の構成を有しているので、角型の二次電池と同様の効果を得ることができる。
次に、上記したリチウムイオン二次電池の適用例について説明する。
図9は、電池パックのブロック構成を表している。この電池パックは、例えば、図10に示したように、プラスチック材料などにより形成された筐体60の内部に、制御部61と、電源62と、スイッチ部63と、電流測定部64と、温度検出部65と、電圧検出部66と、スイッチ制御部67と、メモリ68と、温度検出素子69と、電流検出抵抗70と、正極端子71および負極端子72とを備えている。
電流検出抵抗70は、
図10は、電動車両の一例であるハイブリッド自動車のブロック構成を表している。この電動車両は、例えば、図10に示したように、金属製の筐体73の内部に、制御部74と、エンジン75と、電源76と、駆動用のモータ77と、差動装置78と、発電機79と、トランスミッション80およびクラッチ81と、インバータ82,83と、各種センサ84とを備えている。この他、電動車両は、例えば、差動装置78およびトランスミッション80に接続された前輪用駆動軸85および前輪86と、後輪用駆動軸87および後輪88とを備えている。
図11は、電力貯蔵システムのブロック構成を表している。この電力貯蔵システムは、例えば、図11に示したように、一般住宅または商業用ビルなどの家屋89の内部に、制御部90と、電源91と、スマートメータ92と、パワーハブ93とを備えている。
図12は、電動工具のブロック構成を表している。この電動工具は、例えば、図12に示したように、電動ドリルであり、プラスチック材料などにより形成された工具本体98の内部に、制御部99と、電源100とを備えている。この工具本体98には、例えば、可動部であるドリル部101が稼働(回転)可能に取り付けられている。
以下の手順により、図7および図8に示したラミネートフィルム型の二次電池を作製した。
表2〜表5に示したように、M1の種類、割合および組み合わせを変更したことを除き、実験例1−1〜1−8と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。この場合には、SiOy 粉と共蒸着させるために他の金属粉M1(Al等)を用いた。
表6に示したように、負極活物質にLiを含有させたことを除き、実験例1−1〜1−8等と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。この場合には、SiOy 粉と共蒸着させるために他の金属粉M1(Li)を用いた。ここで用いている負極活物質は、未充電状態でLiを含んでいる。
表7に示したように、原子比xを変更したことを除き、実験例1−1〜1−8と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。この場合には、原材料の溶融凝固時に酸素導入量を調整して原子比xを制御した。
表8に示したように、負極活物質を多層に変更したことを除き、実験例1−1〜1−8と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。この場合には、負極活物質を得る場合に、その負極活物質層の形成材料の堆積工程を2回行った。
表9に示したように、価数条件を変更したことを除き、実験例1−1〜1−8と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。
表10に示したように、負極活物質のメジアン径を変更したことを除き、実験例1−1〜1−8と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。この場合には、粉砕回数などを調整してメジアン径を制御した。
表11に示したように、負極活物質の表面に導電層を形成したことを除き、実験例1−1〜1−8と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。この場合には、粉体蒸着法を用いて負極活物質の表面に炭素材料(黒鉛)を堆積させた。この導電層の平均厚さおよび平均被覆率は、表11に示した通りである。
表12に示したように、負極結着剤の種類を変更したことを除き、実験例1−1〜1−8と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。この場合には、負極結着剤として、ポリイミド(PI)、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリアミド(PA)、ポリアクリル酸(PAA)、ポリアクリル酸リチウム(PAAL)または炭化ポリイミド(炭化PI)を用いた。なお、PAAまたはPAALを用いる場合には、それらが溶解された17体積%の水溶液を用いて負極合剤スラリーを準備すると共に、熱プレスしたのちに焼成しないで負極活物質層54Bを形成した。
表13に示したように、正極活物質の種類を変更したことを除き、実験例1−1〜1−8と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。
Claims (16)
- 正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質は、SiおよびOと、Li、C、Mg、Al、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ge、Zr、Mo、Ag、Sn、Ba、W、Ta、NaおよびKのうちの少なくとも1種の元素M1とを構成元素として含み、そのSiに対するOの原子比x(O/Si)は、0.5≦x≦1.8であり、
Siのうちの少なくとも一部は、Oのうちの少なくとも一部と化合物を形成していると共に、Si原子のO原子に対する結合状態(価数)は、0価(Si0+)、1価(Si1+)、2価(Si2+)、3価(Si3+)および4価(Si4+)を含み、
Si原子のO原子に対する結合状態の存在比(原子比)は、Si4+<Si0++Si1++Si2++Si3+、Si4+>Si0+、Si4+≧Si1+およびSi4+≧Si2+の関係を満たすと共に、Si1+の存在比は、10原子%未満である、
リチウムイオン二次電池。 - SiおよびOに対するM1の割合(M1/(Si+O))は50原子%以下である、
請求項1記載のリチウムイオン二次電池。 - M1のうちの少なくとも一部はSiおよびOのうちの少なくとも一方と結合している、
請求項1または請求項2に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記活物質はSiとOとM1との化合物を含む、
請求項3記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記活物質は未充電状態でLiを構成元素として含む、
請求項1ないし請求項4のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記活物質はSiとLiとOとの化合物を含む、
請求項5記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記活物質のメジアン径は0.3μm〜20μmである、
請求項1ないし請求項6のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記活物質の表面のうちの少なくとも一部に、前記活物質よりも電気抵抗が低い導電層が設けられている、
請求項1ないし請求項7のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記導電層は炭素材料を含む、
請求項8記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記負極は結着剤を含み、その結着剤はポリイミド、ポリアミドイミド、ポリアミド、ポリフッ化ビニリデン、ポリアクリル酸、ポリアクリル酸リチウム、ポリアクリル酸ナトリウム、ポリマレイン酸、これらの共重合体、カルボキシメチルセルロース、スチレンブタジエンゴムおよびポリビニルアルコールのうちの少なくとも1種を含む、
請求項1ないし請求項9のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。 - 活物質を含み、その活物質は、SiおよびOと、Li、C、Mg、Al、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ge、Zr、Mo、Ag、Sn、Ba、W、Ta、NaおよびKのうちの少なくとも1種の元素M1とを構成元素として含み、そのSiに対するOの原子比x(O/Si)は、0.5≦x≦1.8であり、
Siのうちの少なくとも一部は、Oのうちの少なくとも一部と化合物を形成していると共に、Si原子のO原子に対する結合状態(価数)は、0価(Si0+)、1価(Si1+)、2価(Si2+)、3価(Si3+)および4価(Si4+)を含み、
Si原子のO原子に対する結合状態の存在比(原子比)は、Si4+<Si0++Si1++Si2++Si3+、Si4+>Si0+、Si4+≧Si1+およびSi4+≧Si2+の関係を満たすと共に、Si1+の存在比は、10原子%未満である、
リチウムイオン二次電池用負極。 - リチウムイオン二次電池と、
そのリチウムイオン二次電池の使用状態を制御する制御部と、
その制御部の指示に応じて前記リチウムイオン二次電池の使用状態を切り換えるスイッチ部と
を備え、
前記リチウムイオン二次電池は、正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質は、SiおよびOと、Li、C、Mg、Al、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ge、Zr、Mo、Ag、Sn、Ba、W、Ta、NaおよびKのうちの少なくとも1種の元素M1とを構成元素として含み、そのSiに対するOの原子比x(O/Si)は、0.5≦x≦1.8であり、
Siのうちの少なくとも一部は、Oのうちの少なくとも一部と化合物を形成していると共に、Si原子のO原子に対する結合状態(価数)は、0価(Si0+)、1価(Si1+)、2価(Si2+)、3価(Si3+)および4価(Si4+)を含み、
Si原子のO原子に対する結合状態の存在比(原子比)は、Si4+<Si0++Si1++Si2++Si3+、Si4+>Si0+、Si4+≧Si1+およびSi4+≧Si2+の関係を満たすと共に、Si1+の存在比は、10原子%未満である、
電池パック。 - リチウムイオン二次電池と、
そのリチウムイオン二次電池から供給された電力を駆動力に変換する変換部と、
その駆動力に応じて駆動する駆動部と、
前記リチウムイオン二次電池の使用状態を制御する制御部と
を備え、
前記リチウムイオン二次電池は、正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質は、SiおよびOと、Li、C、Mg、Al、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ge、Zr、Mo、Ag、Sn、Ba、W、Ta、NaおよびKのうちの少なくとも1種の元素M1とを構成元素として含み、そのSiに対するOの原子比x(O/Si)は、0.5≦x≦1.8であり、
Siのうちの少なくとも一部は、Oのうちの少なくとも一部と化合物を形成していると共に、Si原子のO原子に対する結合状態(価数)は、0価(Si0+)、1価(Si1+)、2価(Si2+)、3価(Si3+)および4価(Si4+)を含み、
Si原子のO原子に対する結合状態の存在比(原子比)は、Si4+<Si0++Si1++Si2++Si3+、Si4+>Si0+、Si4+≧Si1+およびSi4+≧Si2+の関係を満たすと共に、Si1+の存在比は、10原子%未満である、
電動車両。 - リチウムイオン二次電池と、
1または2以上の電気機器と、
前記リチウムイオン二次電池から前記電気機器に対する電力供給を制御する制御部と
を備え、
前記リチウムイオン二次電池は、正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質は、SiおよびOと、Li、C、Mg、Al、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ge、Zr、Mo、Ag、Sn、Ba、W、Ta、NaおよびKのうちの少なくとも1種の元素M1とを構成元素として含み、そのSiに対するOの原子比x(O/Si)は、0.5≦x≦1.8であり、
Siのうちの少なくとも一部は、Oのうちの少なくとも一部と化合物を形成していると共に、Si原子のO原子に対する結合状態(価数)は、0価(Si0+)、1価(Si1+)、2価(Si2+)、3価(Si3+)および4価(Si4+)を含み、
Si原子のO原子に対する結合状態の存在比(原子比)は、Si4+<Si0++Si1++Si2++Si3+、Si4+>Si0+、Si4+≧Si1+およびSi4+≧Si2+の関係を満たすと共に、Si1+の存在比は、10原子%未満である、
電力貯蔵システム。 - リチウムイオン二次電池と、
そのリチウムイオン二次電池から電力を供給される可動部と
を備え、
前記リチウムイオン二次電池は、正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質は、SiおよびOと、Li、C、Mg、Al、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ge、Zr、Mo、Ag、Sn、Ba、W、Ta、NaおよびKのうちの少なくとも1種の元素M1とを構成元素として含み、そのSiに対するOの原子比x(O/Si)は、0.5≦x≦1.8であり、
Siのうちの少なくとも一部は、Oのうちの少なくとも一部と化合物を形成していると共に、Si原子のO原子に対する結合状態(価数)は、0価(Si0+)、1価(Si1+)、2価(Si2+)、3価(Si3+)および4価(Si4+)を含み、
Si原子のO原子に対する結合状態の存在比(原子比)は、Si4+<Si0++Si1++Si2++Si3+、Si4+>Si0+、Si4+≧Si1+およびSi4+≧Si2+の関係を満たすと共に、Si1+の存在比は、10原子%未満である、
電動工具。 - リチウムイオン二次電池を備え、そのリチウムイオン二次電池から電力を供給され、
前記リチウムイオン二次電池は、正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質は、SiおよびOと、Li、C、Mg、Al、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ge、Zr、Mo、Ag、Sn、Ba、W、Ta、NaおよびKのうちの少なくとも1種の元素M1とを構成元素として含み、そのSiに対するOの原子比x(O/Si)は、0.5≦x≦1.8であり、
Siのうちの少なくとも一部は、Oのうちの少なくとも一部と化合物を形成していると共に、Si原子のO原子に対する結合状態(価数)は、0価(Si0+)、1価(Si1+)、2価(Si2+)、3価(Si3+)および4価(Si4+)を含み、
Si原子のO原子に対する結合状態の存在比(原子比)は、Si4+<Si0++Si1++Si2++Si3+、Si4+>Si0+、Si4+≧Si1+およびSi4+≧Si2+の関係を満たすと共に、Si1+の存在比は、10原子%未満である、
電子機器。
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