JP6063397B2 - 複合粒子、その製造方法、及びそれを含む物品 - Google Patents
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Description
本発明は、リチウムイオン電池のカソードに用いるのに適した組成物、及びそれを含む装置に関する。
リチウムイオン電池は、既知の蓄電池システムの中でも最も高いエネルギー密度を達成することができる。しかしながら、その充放電サイクル寿命、カレンダー寿命、耐熱性、及びエネルギー密度は、多くの用途にとってまだ改善が必要である。容量及びサイクル安定性が増加した電極材料(カソード材料など)を開発するための絶え間ない努力がなされている。層状の混合リチウム遷金酸化物(NMC)は、LiCoO2又はLi(Ni0.8Co0.15Al0.05O)2よりも良好な耐熱性を提供するので、近年普及しつつあり、高い平均放電電圧を提供する誘因的傾斜型電圧分布を有する。NMC材料はまた、高密度の圧縮電極を作製するためのコーティングが容易な高密度酸化物を形成する。しかしながら、NMC材料は、深刻な減衰を引き起こすことなく、4.4ボルト(V)よりも高く電池を充電することができない。したがって、NMC材料は、有意な容量の増加を提供しない。
一態様において、本開示は複合粒子を提供し、その複合粒子のそれぞれは、
O3結晶構造を有する層状リチウム金属酸化物を含むコアであって、層状リチウム金属酸化物がリチウムイオン電池のカソードに組み込まれ、リチウムイオン電池が、Li/Li+に対して少なくとも4.6ボルトまで充電された後に放電される場合には、層状リチウム金属酸化物は3.5ボルト未満にdQ/dVピークを示さず、コアは、複合粒子の原子の総モルに対して、30〜85モルパーセントの複合粒子を含む、コアと、
コアを取り囲むO3結晶構造を有するシェル層であって、酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物を含む、シェル層と、を含む。
本開示による複合粒子と、
少なくとも1つの導電性希釈剤と、
結合剤と、を含む。
第1の金属塩を含むコア前駆体粒子を形成することと、
第2の金属塩を含むシェル層をコア前駆体粒子の少なくとも一部の上に配置して、複合粒子前駆体粒子を提供することであって、第1及び第2の金属塩は異なるものである、提供することと、
乾燥した複合粒子前駆体粒子を提供するために、複合粒子前駆体粒子を乾燥させることと、
乾燥した複合粒子前駆体粒子をリチウム原料と組み合わせて、粉末混合物を提供することと、
粉末混合物を空気又は酸素中で焼成して複合粒子を提供することであって、その複合粒子はそれぞれ、
O3結晶構造を有する層状リチウム金属酸化物を含むコアであって、その層状リチウム金属酸化物がリチウムイオン電池のカソードに組み込まれ、そのリチウムイオン電池が、Li/Li+に対して少なくとも4.6ボルトまで充電された後に放電される場合には、層状リチウム金属酸化物は3.5ボルト未満にdQ/dVピークを示さず、コアは、複合粒子の原子の総モルに対して、30〜85モルパーセントの複合粒子を含む、コアと、
コアを取り囲むシェル層であって、O3結晶構造を有する酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物を含む、シェル層と、を含む、提供することと、を含む。
層状リチウム金属酸化物を含むコア粒子を形成することと、
金属塩を含むシェル層をコア粒子の少なくとも一部の上に配置して、複合粒子前駆体粒子を提供することと、
乾燥した複合粒子前駆体粒子を提供するために、複合粒子前駆体粒子を乾燥させることと、
乾燥した複合粒子前駆体粒子をリチウムイオン原料と組み合わせて、粉末混合物を提供することと、
粉末混合物を空気又は酸素中で焼成して複合粒子を提供することであって、その複合粒子はそれぞれ、
O3結晶構造を有する層状リチウム金属酸化物を含むコアであって、その層状リチウム金属酸化物がリチウムイオン電池のカソードに組み込まれ、そのリチウムイオン電池が、Li/Li+に対して少なくとも4.6ボルトまで充電された後に放電される場合には、層状リチウム金属酸化物は3.5ボルト未満にdQ/dVピークを示さず、コアは、複合粒子の原子の総モルに対して、30〜85モルパーセントの複合粒子を含む、コアと、
コアを取り囲むシェル層であって、O3結晶構造を有する酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物を含む、シェル層と、を含む、提供することと、を含む。
O3結晶構造を有する層状リチウム金属酸化物を含むコアであって、Mn及びNiが共にコア中に存在する場合には、MnのNiに対するモル比は1以下である、コアと、
コアの上に配置されるシェル層であって、O3結晶構造を有する酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物を含み、Mn及びNiが共にシェル層中に存在する場合には、MnのNiに対するモル比は1を超える、シェル層と、を含む。
Li[Ni2/3Mn1/3]O2を含むコアと、
コアの上に配置されるシェル層であって、Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2及びLi[Li0.06Mn0.525Ni0.415]O2からなる群から選択される物質を含む、シェル層と、を含む。
用語「アノード」は、放電プロセス中に電気化学的酸化及び脱リチウム化が生じる電極を指し、
用語「容量」は、蓄積又は送電される電気容量を指し、
語句「層状リチウム金属酸化物がリチウムイオン電池のカソードに組み込まれる」は、溶解したポリフッ化ビニリデンを含有するN−メチルピロリドン中の層状リチウム金属酸化物粒子及び導電性希釈粒子のスラリーを形成し、このスラリーをアルミニウムカレントコレクタにコーティングし、N−メチルピロリドンを除去して複合カソードを形成し、その後、複合カソードをリチウムイオン電池に組み込むことを指し、
用語「dQ/dV」は、電池電圧に対する容量の変化率を指し(即ち、電池電圧に対する微分容量)、
用語「カソード」は、放電プロセス中に電気化学的還元及びリチウム化が生じる電極を指し、
用語「リチウム化する」及び「リチウム化」は、リチウムを電極材料に加えることを指し、
用語「脱リチウム化」及び「脱リチウム」は、電極材料からリチウムを除去することを指し、
用語「充電する」及び「充電」は、電気化学的エネルギーを電池に供給するプロセスを指し、
用語「放電する」及び「放電」は、例えば、所望の動作を実施するために電池を使用する時に、電池から電気化学的エネルギーを除去するプロセスを指し、
用語「層状リチウム金属酸化物」は、酸素原子の層を介したリチウム原子と遷移金属原子との交互層を有する結晶構造を有するリチウム金属酸化物組成物を指し、
によって例示され(例えば、この定義は、多くの場合対称性の群をC2/mに縮小する超格子構造を含む)、
語句「O3結晶構造」は、酸素面が積層:ABCABCであり、リチウムが8面***置を占める結晶構造を指し、
用語「酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物」は、酸素が初回充電で結晶から除去され得る、又は除去されている層状リチウム金属酸化物を指し、酸素が結晶構造から除去される間、4.2V〜4.8Vの初回充電の電圧曲線のプラトーにより、更には、放電時の3.5V未満のdQ/dVピークにより区別され、
用語「過剰リチウム」は、1を超える、リチウムと全遷移金属とのモル比を指し、
語句「層状リチウム金属酸化物がリチウムイオン電池のカソードに組み込まれ、リチウムイオン電池がLi/Li+に対して少なくとも4.6ボルトまで充電された後に放電される場合には、層状リチウム金属酸化物は3.5ボルト未満にdQ/dVピークを示さない」は、少なくとも4.6Vの充電電圧まで記録した、及び2.8V以下の放電電圧まで記録した、dQ/dVの電池電圧に対するプロットが、圧力曲線をdQ/dV形式(即ち、電池電圧に対するdQ/dVとして)でプロットした時に、3.5V未満にピークを示さない物質を指す。
ここで図1を参照すると、代表的な複合粒子100は、コア110と、コア110を取り囲むシェル120とを含む。
10リットルの閉鎖型攪拌槽型反応器は、3つの入口、ガス出口、加熱マントル、及びpHプローブを備えた。この槽に、1Mの脱気した水酸化アンモニウム溶液を4リットル加えた。攪拌を開始し、温度を60℃に維持した。槽は、アルゴン流により不活性に維持された。1つの入口を介して、NiSO4・6 H2O及びMnSO4・H2Oの2M溶液(Ni/Mnモル比は2:1)を4mL/分の速度で圧送した。第2の入口を介して、NaOHの50パーセント水溶液を、槽内を10.0の一定pHに維持する速度で加えた。第3の入口を介して、濃縮水性水酸化アンモニウムを、槽内を1M NH4OH濃度に維持するように調整された速度で加えた。1000rpmの撹拌を維持した。10時間後、硫酸塩及び水酸化アンモニウム流を止め、pHを10.0に制御しながら60℃及び1000rpmにて12時間にわたって反応を維持した。生じた沈殿物を濾過し、慎重に数回洗浄し、110にて10時間にわたり乾燥させて、球状粒子の形態の乾燥金属水酸化物を得た。
攪拌槽型反応器を、アンモニアフィードを閉じたままとし、脱気した0.2Mの水酸化アンモニウム4リットルを加えたことを除いて、上記と同様に設定した。攪拌を1000rpmに維持し、温度を60℃に維持した。槽はアルゴン流により不活性に維持された。1つの入口を介して、NiSO4・6H2O、MnSO4・H2O、及びCoSO4・7H2Oの2M溶液(金属原子比は、Mn/Ni/Co=67.5/17.25/17.25)を4mL/分の流量で圧送した。第2の入口を介して、NaOHの50パーセント水溶液を、槽内を10.0の一定pHに維持する速度で加えた。10時間後に、硫酸塩流を止め、pHを10.0に制御しながら60℃及び1000rpmにて12時間にわたって反応を維持した。生じた沈殿物を濾過し、慎重に数回洗浄し、110℃にて10時間にわたり乾燥させて、乾燥金属水酸化物を球状粒子として得た。
アンモニアフィードを閉じたままとしたことを除いて、攪拌槽型反応器を上記と同様に設定した。脱気した水酸化アンモニウム(4リットル、0.2M)を加えた。攪拌を1000rpmに維持し、温度を60℃に維持した。槽は、アルゴン流により不活性に維持された。層状リチウム金属酸化物コア材料A1の調製で得た金属水酸化物物質(200g)を、シード粒子として加えた。1つの入口を介して、NiSO4・6H2O、MnSO4.H2O、及びCoSO4・7H2Oの2M溶液(金属原子比は、Mn/Ni/Co=67.5/17.25/17.25)を、2mL/分の流量で圧送した。第2の入口を介して、NaOHの50パーセント水溶液を、槽内を10.0の一定pHに維持する速度で加えた。6時間後、硫酸塩流を止め、pHを10.0に維持しながら60℃及び1000rpmにて12時間にわたって反応を維持した。このプロセスの間に、シード粒子の周りにシェルコーティングを形成した。生じた沈殿物を濾過し、慎重に数回洗浄し、110℃にて10時間にわたり乾燥させて、乾燥金属水酸化物を球状複合粒子として得た(図8A、図8B(シード粒子)及び図8C、図8D(複合粒子)に示されている)。エネルギー分散X線分光(EDX)解析に基づき、コア/シェルモル比を30/70と推定した。
アンモニアフィードを閉じたままとしたことを除いて、攪拌槽型反応器を上記と同様に設定した。脱気した水酸化アンモニウム(4リットル、0.2M)を加えた。攪拌を1000rpmに維持し、温度を60℃に維持した。槽は、アルゴン流により不活性に維持された。層状リチウム金属酸化物コア材料A1の調製で得た金属水酸化物物質(200g)を、シード粒子として加えた。1つの入口を介して、NiSO4・6H2O及びMnSO4・H2Oの2M溶液(金属原子比は、Mn/Ni=55.9/44.1)を、2mL/分の流量で圧送した。第2の入口を介して、NaOHの50パーセント水溶液を、槽内を10.0の一定pHに維持する速度で加えた。4時間後、硫酸塩流を止め、pHを10.0に維持しながら60℃及び1000rpmにて12時間にわたって反応を維持した。このプロセスの間に、シード粒子の周りにシェルコーティングを形成した。生じた沈殿物を濾過し、慎重に数回洗浄し、110℃にて10時間にわたり乾燥させて、乾燥金属水酸化物を球状複合粒子として得た(図11A(シード粒子)及び図11B(複合粒子)に示されている)。
第1の実施形態において、本開示は、複合粒子であって、その複合粒子のそれぞれは、
O3結晶構造を有する層状リチウム金属酸化物を含むコアであって、その層状リチウム金属酸化物がリチウムイオン電池のカソードに組み込まれ、そのリチウムイオン電池がLi/Li+に対して少なくとも4.6ボルトまで充電された後に放電される場合には、層状リチウム金属酸化物は3.5ボルト未満にdQ/dVピークを示さず、コアは、複合粒子の原子の総モルに対して、30〜85モルパーセントの複合粒子を含む、コアと、
コアを取り囲むO3結晶構造を有するシェル層であって、酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物を含む、シェル層と、を含む、複合粒子を提供する。
第1〜第7の実施形態のいずれか1つに記載の複合粒子と、
少なくとも1つの導電性希釈剤と、
結合剤と、を含む、カソードを提供する。
第1の金属塩を含むコア前駆体粒子を形成することと、
第2の金属塩を含むシェル層をコア前駆体粒子の少なくとも一部の上に配置して、複合粒子前駆体粒子を提供することであって、第1及び第2の金属塩は異なるものである、提供することと、
乾燥した複合粒子前駆体粒子を提供するために、複合粒子前駆体粒子を乾燥させることと、
乾燥した複合粒子前駆体粒子をリチウム原料と組み合わせて、粉末混合物を提供することと、
粉末混合物を空気又は酸素中で焼成して複合粒子を提供することであって、その複合粒子はそれぞれ、
O3結晶構造を有する層状リチウム金属酸化物を含むコアであって、その層状リチウム金属酸化物がリチウムイオン電池のカソードに組み込まれ、そのリチウムイオン電池が、Li/Li+に対して少なくとも4.6ボルトまで充電された後に放電される場合には、層状リチウム金属酸化物は3.5ボルト未満にdQ/dVピークを示さず、コアは、複合粒子の原子の総モルに対して、30〜85モルパーセントの複合粒子を含む、コアと、
コアを取り囲むシェル層であって、O3結晶構造を有する酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物を含む、シェル層と、を含む、提供することと、を含む、方法を提供する。
層状リチウム金属酸化物を含むコア粒子を形成することと、
金属塩を含むシェル層をコア粒子の少なくとも一部の上に配置して、複合粒子前駆体粒子を提供することと、
乾燥した複合粒子前駆体粒子を提供するために、複合粒子前駆体粒子を乾燥させることと、
乾燥した複合粒子前駆体粒子をリチウムイオン原料と組み合わせて、粉末混合物を提供することと、
粉末混合物を空気又は酸素中で焼成して複合粒子を提供することであって、その複合粒子はそれぞれ、
O3結晶構造を有する層状リチウム金属酸化物を含むコアであって、その層状リチウム金属酸化物がリチウムイオン電池のカソードに組み込まれ、そのリチウムイオン電池が、Li/Li+に対して少なくとも4.6ボルトまで充電された後に放電される場合には、層状リチウム金属酸化物は3.5ボルト未満にdQ/dVピークを示さず、コアは、複合粒子の原子の総モルに対して、30〜85モルパーセントの複合粒子を含む、コアと、
コアを取り囲むシェル層であって、O3結晶構造を有する酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物を含む、シェル層と、を含む、提供することと、を含む、方法を提供する。
O3結晶構造を有する層状リチウム金属酸化物を含むコアであって、Mn及びNiが共にコア中に存在する場合には、MnのNiに対するモル比は1以下である、
コアと、コアの上に配置されるシェル層であって、O3結晶構造を有する酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物を含み、Mn及びNiが共にシェル層中に存在する場合には、MnのNiに対するモル比は1を超える、シェル層と、を含む、複合粒子を提供する。
第22〜第28の実施形態のいずれか1つに記載の複合粒子と、
少なくとも1つの導電性希釈剤と、
結合剤と、を含む、カソードを提供する。
第1の金属塩を含むコア前駆体粒子を形成することと、
第2の金属塩を含むシェル層をコア前駆体粒子の少なくとも一部の上に配置して、複合粒子前駆体粒子を提供することであって、第1及び第2の金属塩は異なるものである、提供することと、
乾燥した複合粒子前駆体粒子を提供するために、複合粒子前駆体粒子を乾燥させることと、
乾燥した複合粒子前駆体粒子をリチウム原料と組み合わせて、粉末混合物を提供することと、
粉末混合物を空気又は酸素中で焼成して複合粒子を提供することであって、その複合粒子はそれぞれ、
O3結晶構造を有する層状リチウム金属酸化物を含むコアであって、Mn及びNiが共にコア中に存在する場合には、MnのNiに対するモル比は1以下である、
コアと、コアの上に配置されるシェル層であって、O3結晶構造を有する酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物を含み、Mn及びNiが共にシェル層中に存在する場合には、MnのNiに対するモル比は1を超える、シェル層と、を含む、提供することと、を含む方法を提供する。
層状リチウム金属酸化物を含むコア粒子を形成することと、
金属塩を含むシェル層をコア粒子の少なくとも一部の上に配置して、複合粒子前駆体粒子を提供することと、
乾燥した複合粒子前駆体粒子を提供するために、複合粒子前駆体粒子を乾燥させることと、
乾燥した複合粒子前駆体粒子をリチウムイオン原料と組み合わせて、粉末混合物を提供することと、
粉末混合物を空気又は酸素中で焼成して複合粒子を提供することであって、その複合粒子はそれぞれ、
O3結晶構造を有する層状リチウム金属酸化物を含むコアであって、その層状リチウム金属酸化物がリチウムイオン電池のカソードに組み込まれ、そのリチウムイオン電池がLi/Li+に対して少なくとも4.6ボルトまで充電された後に放電される場合には、層状リチウム金属酸化物は3.5ボルト未満にdQ/dVピークを示さず、コアは、複合粒子の原子の総モルに対して、30〜85モルパーセントの複合粒子を含む、コアと、
コアを取り囲むシェル層であって、O3結晶構造を有する酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物を含む、シェル層と、を含む、提供することと、を含む方法を提供する。
Li[Ni2/3Mn1/3]O2を含むコアと、
コアの上に配置されるシェル層であって、Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2及びLi[Li0.06Mn0.525Ni0.415]O2からなる群から選択される物質を含む、シェル層と、を含む、複合粒子を提供する。
Claims (10)
- リチウムイオン電池のカソード用複合粒子であって、
該複合粒子のそれぞれが、コア及びシェル層を含み、
前記コアが、O3結晶構造を有する層状リチウム金属酸化物を含むコアであって、該層状リチウム金属酸化物が、LiCoO2、Li[Ni0.80、Al0.05Co0.15]O2、及びLi[LiwNixMnyCozMp]O2(式中、Mは、Li、Ni、Mn、又はCo以外の金属であり;0<w<1/3;0≦x≦1;0≦y≦2/3;0≦z≦1;0<p<0.15;w+x+y+z+p=1;及び角括弧内の金属の平均酸化状態は3)、からなる群より選択される少なくとも一種を含み、該層状リチウム金属酸化物が、リチウムイオン電池のカソードに組み込まれ、該リチウムイオン電池が、Li/Li+に対して少なくとも4.6ボルトまで充電された後に放電される場合には、前記層状リチウム金属酸化物は3.5ボルト未満にdQ/dVピークを示さず、前記コアが、前記複合粒子の原子の総モルに対して、30〜85モルパーセントの前記複合粒子を含み、
前記シェル層が、前記コアを取り囲むシェル層であって、O3結晶構造を有する酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物を含み、前記酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物が、リチウム、ニッケル、マンガン、及びコバルトを、前記酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物の全コバルト含有量が20モルパーセント未満となるのを可能とする量で含む、複合粒子。 - リチウムイオン電池用のカソードであって、
前記カソードが、カソード組成物がその上に配置されたカレントコレクタを含み、
該カソード組成物が、請求項1に記載の複合粒子と、少なくとも1つの導電性希釈剤と、結合剤と、を含む、カソード。 - アノードと、セパレータと、電解質と、請求項2に記載のカソードと、を含む、リチウムイオン電池。
- リチウムイオン電池のカソード用複合粒子の製造方法であって、
第1の金属塩を含むコア前駆体粒子を形成することと、
第2の金属塩を含むシェル層を前記コア前駆体粒子の少なくとも一部の上に配置して、複合粒子前駆体粒子を提供することであって、前記第1及び第2の金属塩は異なるものである、ことと、
乾燥した複合粒子前駆体粒子を提供するために、前記複合粒子前駆体粒子を乾燥させることと、
前記乾燥した複合粒子前駆体粒子をリチウム原料と組み合わせて、粉末混合物を提供することと、
前記粉末混合物を空気又は酸素中で焼成して複合粒子を提供することであって、該複合粒子がそれぞれ、コア及びシェル層を含み、
前記コアが、O3結晶構造を有する層状リチウム金属酸化物を含むコアであって、該層状リチウム金属酸化物が、LiCoO2、Li[Ni0.80、Al0.05Co0.15]O2、及びLi[LiwNixMnyCozMp]O2(式中、Mは、Li、Ni、Mn、又はCo以外の金属であり;0<w<1/3;0≦x≦1;0≦y≦2/3;0≦z≦1;0<p<0.15;w+x+y+z+p=1;及び角括弧内の金属の平均酸化状態は3)、からなる群より選択される少なくとも一種を含み、該層状リチウム金属酸化物がリチウムイオン電池のカソードに組み込まれ、該リチウムイオン電池が、Li/Li+に対して少なくとも4.6ボルトまで充電された後に放電される場合には、前記層状リチウム金属酸化物は3.5ボルト未満にdQ/dVピークを示さず、前記コアは、前記複合粒子の原子の総モルに対して、30〜85モルパーセントの前記複合粒子を含み、
前記シェル層が、前記コアを取り囲むシェル層であって、O3結晶構造を有する酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物を含み、前記酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物が、リチウム、ニッケル、マンガン、及びコバルトを、前記酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物の全コバルト含有量が20モルパーセント未満となるのを可能とする量で含む、ことと、を含む、方法。 - リチウムイオン電池のカソード用複合粒子の製造方法であって、
層状リチウム金属酸化物を含むコア粒子を形成することと、
金属塩を含むシェル層を前記コア粒子の少なくとも一部の上に配置して、複合粒子前駆体粒子を提供することと、
乾燥した複合粒子前駆体粒子を提供するために、前記複合粒子前駆体粒子を乾燥させることと、
前記乾燥した複合粒子前駆体粒子をリチウムイオン原料と組み合わせて、粉末混合物を提供することと、
前記粉末混合物を空気又は酸素中で焼成して複合粒子を提供することであって、該複合粒子がそれぞれ、コア及びシェル層を含み、
前記コアが、O3結晶構造を有する層状リチウム金属酸化物を含むコアであって、該層状リチウム金属酸化物が、LiCoO2、Li[Ni0.80、Al0.05Co0.15]O2、及びLi[LiwNixMnyCozMp]O2(式中、Mは、Li、Ni、Mn、又はCo以外の金属であり;0<w<1/3;0≦x≦1;0≦y≦2/3;0≦z≦1;0<p<0.15;w+x+y+z+p=1;及び角括弧内の金属の平均酸化状態は3)、からなる群より選択される少なくとも一種を含み、該層状リチウム金属酸化物がリチウムイオン電池のカソードに組み込まれ、該リチウムイオン電池が、Li/Li+に対して少なくとも4.6ボルトまで充電された後に放電される場合には、前記層状リチウム金属酸化物は3.5ボルト未満にdQ/dVピークを示さず、前記コアは、前記複合粒子の原子の総モルに対して、30〜85モルパーセントの前記複合粒子を含み、
前記シェル層が、前記コアを取り囲むシェル層であって、O3結晶構造を有する酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物を含み、前記酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物が、リチウム、ニッケル、マンガン、及びコバルトを、前記酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物の全コバルト含有量が20モルパーセント未満となるのを可能とする量で含む、ことと、を含む、方法。 - リチウムイオン電池のカソード用複合粒子であって、
該複合粒子のそれぞれが、コア及びシェル層を含み、
前記コアが、O3結晶構造を有する層状リチウム金属酸化物を含み、該層状リチウム金属酸化物が、LiCoO2、Li[Ni0.80、Al0.05Co0.15]O2、及びLi[LiwNixMnyCozMp]O2(式中、Mは、Li、Ni、Mn、又はCo以外の金属であり;0<w<1/3;0≦x≦1;0≦y≦2/3;0≦z≦1;0<p<0.15;w+x+y+z+p=1;及び角括弧内の金属の平均酸化状態は3)、からなる群より選択される少なくとも一種を含み、Mn及びNiが共に前記コア中に存在する場合には、MnのNiに対するモル比が1以下であり、
前記シェル層が、前記コアの上に配置されるシェル層であって、O3結晶構造を有する酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物を含み、前記酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物が、リチウム、ニッケル、マンガン、及びコバルトを、前記酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物の全コバルト含有量が20モルパーセント未満となるのを可能とする量で含み、MnのNiに対するモル比が1を超える、複合粒子。 - リチウムイオン電池用のカソードであって、
前記カソードが、カソード組成物がその上に配置されたカレントコレクタを含み、
該カソード組成物が、請求項6に記載の複合粒子と、少なくとも1つの導電性希釈剤と、結合剤と、を含む、カソード。 - アノードと、セパレータと、電解質と、請求項7に記載のカソードと、を含む、リチウムイオン電池。
- リチウムイオン電池のカソード用複合粒子の製造方法であって、
第1の金属塩を含むコア前駆体粒子を形成することと、
第2の金属塩を含むシェル層を前記コア前駆体粒子の少なくとも一部の上に配置して、複合粒子前駆体粒子を提供することであって、前記第1及び第2の金属塩は異なるものである、ことと、
乾燥した複合粒子前駆体粒子を提供するために、前記複合粒子前駆体粒子を乾燥させることと、
前記乾燥した複合粒子前駆体粒子をリチウム原料と組み合わせて、粉末混合物を提供することと、
前記粉末混合物を空気又は酸素中で焼成して複合粒子を提供することであって、該複合粒子がそれぞれ、コア及びシェル層を含み、
前記コアが、O3結晶構造を有する層状リチウム金属酸化物を含むコアであって、該層状リチウム金属酸化物が、LiCoO2、Li[Ni0.80、Al0.05Co0.15]O2、及びLi[LiwNixMnyCozMp]O2(式中、Mは、Li、Ni、Mn、又はCo以外の金属であり;0<w<1/3;0≦x≦1;0≦y≦2/3;0≦z≦1;0<p<0.15;w+x+y+z+p=1;及び角括弧内の金属の平均酸化状態は3)、からなる群より選択される少なくとも一種を含み、Mn及びNiが共に前記コア中に存在する場合には、MnのNiに対するモル比は1以下であり、
前記シェル層が、前記コアの上に配置されるシェル層であって、O3結晶構造を有する酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物を含み、前記酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物が、リチウム、ニッケル、マンガン、及びコバルトを、前記酸素欠損を有する層状リチウム金属酸化物の全コバルト含有量が20モルパーセント未満となるのを可能とする量で含み、MnのNiに対するモル比が1を超える、ことと、を含む、方法。 - リチウムイオン電池のカソード用複合粒子であって、
該複合粒子のそれぞれが、コア及びシェル層を含み、
前記コアが、Li[Ni2/3Mn1/3]O2を含み、
前記シェル層が、前記コアの上に配置されており、Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2及びLi[Li0.06Mn0.525Ni0.415]O2からなる群から選択される物質を含み、
前記コアが、複合粒子の原子の総モルに対して、30〜85モルパーセントの複合粒子を含む、複合粒子。
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