JP6033841B2 - 印刷型接着剤及びこれを用いた接合体の製造方法 - Google Patents
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Description
このようなフレキシブルプリント配線板や銅張り積層板において、他の部品を実装したり、他の装置に取り付けるための補強として、例えば、図1A及び図1Bに示すように、被着体(フレキシブルプリント配線板又は銅張り積層板)1の一部分に、補強板2を取り付け接着する場合がある。図1Bはフレキシブルプリント配線板1の一部に補強板2が接着されたものを補強板が設置されている方向から見た平面模式図であり、図1Aは、図1Bを断面方向から見た模式図である。図1中、3は接着剤であり、補強板2は接着剤3を介してフレキシブルプリント配線板1に接着されている。
しかし、このような方法は、フィルム状接着剤の切り抜き残存部分を廃棄することになるため、コスト的に無駄である。また、フィルム状接着剤は、半硬化状態で粘着性を有していることから、通常、離型紙に挟持した三層シートの構造で、取引される。このため、フィルム状接着剤の提供者は、このような三層シートを作製する必要があり、離型紙という別部材のコストが必要になる。
また、フレキシブルプリント配線板や銅張り積層板と補強板の接着に用いる接着剤の場合、単なる印刷用インクと比べて、求められる耐熱性、接合強度が厳しいという問題があるので、印刷用インクを接着剤に転用することはできない
本発明の印刷型接着剤は、(A)重量平均分子量(Mw)8万〜30万のアクリル樹脂、(B)エポキシ樹脂を(A)アクリル樹脂量の30〜70質量%、(C)エポキシ樹脂の硬化剤、(D)平均粒径1μm以下の無機フィラー、及び(E)溶剤を含有する印刷型接着剤であって、E型粘度計測定で回転数1rpmのときの粘度が15〜800Pa・sで且つ回転数50rpmのときの粘度が4〜200Pa・sである。尚、上記の粘度は室温(25℃)で測定した値とする。
本発明で使用するアクリル樹脂は、重量平均分子量(Mw)8万〜30万、好ましくは10万〜20万である。重量平均分子量が8万未満では、硬化部分の耐熱性を満足できないからである。一方、重量平均分子量30万を超えると、接着剤の溶融粘度が高くなり、特に高せん断速度下であっても、粘度低下が不十分となり、スクリーン印刷時に糸引きが生じて版離れが悪かったり、印刷された接着剤付与部分の表面に凹凸が生じ、その結果、接合部分に空隙が生じて、接合強度を満足できなくなるおそれがあるからである。また、溶融粘度を下げるために、溶剤を追加すると、固形分濃度が下がり、厚膜印刷が困難となるおそれがある。
本発明で用いられるエポキシ樹脂は、1分子中に少なくとも2個のエポキシ基を有する樹脂であればよく、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等が挙げられる。
エポキシ樹脂の硬化剤としては、ポリアミン系硬化剤、酸無水物系硬化剤、三フッ化ホウ素アミン錯塩、イミダゾール系硬化剤、芳香族ジアミン系硬化剤、カルボン酸系硬化剤等を用いることが可能である。これらの硬化剤、特にイミダゾール系硬化剤としては、常温で液状のものと、常温で粉末、微粒子状といった固体のものがある。いずれを用いるかについては、用途に応じて適宜選択すればよい。
常温で液状の酸無水物としては、例えば、ヘキサヒドロ無水フタル酸、4−メチルヘキサヒドロフタル酸無水物等が挙げられる。イミダゾール系硬化剤としては、1−ベンジル−2−フェニルイミダゾール、1−シアノエチル−2−メチルイミダゾール、1−シアノエチル−2−ウンデシルイミダゾール、2−エチル−4−メチルイミダゾールなどが挙げられる。
常温で固体の硬化剤としては、例えば、2−メチルイミダゾール、2−フェニルイミダゾール、2,4−ジアミノ−6−[2'−メチルイミダゾリル−(1')]−エチル−s−トリアジンイソシアヌル酸付加物などが挙げられる。
(D)無機フィラーは、平均粒径1μm以下、好ましくは0.5μm以下、より好ましくは100nm以下の無機フィラーである。このような無機フィラーを含有することにより、低せん断速度下では形状保持に必要な粘度を有し、高せん断速度下では粘度が下がるというチクソトロピック性を発揮することができる。また、このようなフィラーは、粘度調節だけでなく、接合強度の向上にも寄与できるという点で好ましい。
ここで、平均粒径は、50%粒径(D50)をいい、レーザードップラー法を応用した粒度分布測定装置(日機装(株)製、ナノトラック(登録商標)粒度分布測定装置UPA−EX150)等により測定できる。
フィラーは、樹脂分量(アクリル樹脂、エポキシ樹脂の合計量)の1〜30質量%とすることが好ましい。30質量%を超えると、粘度が高くなりすぎて、印刷時の糸引きや版離れが悪くなるおそれがあり、1質量%未満ではチクソトロピック性を付与できない。また、印刷箇所の精密な調節が必要な場合、例えば、導電パターンが印刷された被着体の、導電部が印刷されていない部分のみに接着剤を印刷するといった場合には、接着剤のダレ、糸引きを高度に抑制して、版離れをよくする必要があるので、フィラーの含有量は3〜30質量%が好ましく、より好ましくは10〜30質量%である。
本実施形態の印刷型接着剤は、上記(A)−(D)成分を有機溶剤に溶解したものである。
上記有機溶剤としては、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、γ−ブチロラクトン等のエステル系有機溶剤を用いることができる。有機溶剤は、接着剤をスクリーン印刷に適用できるように、後述するように、粘度調節の観点から用いられる。
通常、溶剤量は、接着剤全量の55重量%以下とすることが好ましい。溶剤が少なく且つ粘度が高くなりすぎると、印刷された部分の平滑性が低下し、ひどい場合には、版離れが悪くなって、糸引きを生じるようになる。一方、溶剤量が多くなり、粘度が低くなりすぎると、印刷部分に滲みがでやすくなる。
本実施形態の印刷型接着剤は、必要に応じて、さらに(F)消泡剤を含有してもよい。消泡剤は、印刷時に巻き込んだ気泡を消泡できるので好ましい。スクリーン印刷の場合、スキージとして接着剤の延展、押し込む際に、気泡を巻き込みやすい。気泡を巻き込んだままで硬化すると、硬化物に気泡が含まれた状態となる。硬化物に含まれていた気泡は、高温で膨らんだりする等の理由から、接合強度、耐熱性低下の問題を招来する場合があるので、印刷時に気泡を巻きこんでも、加熱硬化までに気泡が消滅するようにしておくことが好ましい。
本実施形態の印刷型接着剤は、上記(A)アクリル樹脂、(B)エポキシ樹脂、(C)エポキシ樹脂の硬化剤、(D)無機フィラー、(E)溶剤、及び(F)消泡剤の他、さらにアクリル樹脂以外の熱可塑性樹脂(ポリオレフィン樹脂やポリエステル樹脂等)、エポキシ樹脂以外の熱硬化性樹脂(例えば、フェノール樹脂、メラミン樹脂、オキサジン樹脂)を、本発明の効果を阻害しない範囲内(通常、10質量%以下)であれば、含有してもよい。
本発明の印刷型接着剤は、以上のような(A)〜(D)成分を混合し、さらに必要に応じて添加される(F)成分、(G)成分を混合し、(E)溶剤を加えて、ボールミル、ホモジナイザー等を用いて混合することにより調製される。混合順序は特に限定しない。
本発明の接合体の製造方法は、第1の被着体に、上記本発明の印刷型接着剤をスクリーン印刷により塗布印刷した後、100〜250℃で加熱する工程;接着剤塗布部分に第2の被着体を載置する工程;及び100〜250℃に加熱して、接着剤塗布部分を熱硬化する工程を含む。
前記第1の被着体が、導電部が印刷されたフレキシブルプリント配線板の場合、前記印刷型接着剤として、前記(D)無機フィラーを樹脂分量の3〜30質量%、好ましくは10〜30質量%含有する印刷型接着剤を使用し、前記導電部が印刷されていない部分に、当該印刷型接着剤により塗布印刷する。
100〜250℃に加熱して、前記転写部分の接着剤を熱硬化する工程
を含む。
例えば、図2に示すように、接着すべきパターンの開口部10aを有するシルクスクリーン10上に、本発明の印刷型接着剤12を載せ、スキージ11等のヘラを用いて延展すると(図2A)、開口部10aから接着剤が押し出され、被着体(フレキシブルプリント配線板や銅張り積層板など)13に、接着剤パターンが塗布される(図2B)。図2B中、12’は、塗布された接着剤である。本発明の印刷型接着剤によれば、スキージによる延展の際には、スクリーン上に広がってしまわない程度の粘度を有し、開口部を通過するような大きなせん断応力が発生するところでは、粘度が下がってスムーズに通過することができ、ひいては版離れを容易にする。
本発明の印刷型接着剤を用いて作製された転写用フィルムを用いて、第1の被着体上に接着剤を転写してもよい。転写された接着剤上に、第2の被着体を載置し、100〜250℃に加熱して、前記転写された接着剤部分を熱硬化することによっても、接合体を製造することができる。
本発明の印刷型接着剤は、特に限定しないが、フレキシブルプリント配線板、銅張り積層板と補強板との接合に好適に用いられる。フレキシブルプリント配線板や銅張り積層板に補強板を接着する位置は、製品により種々多様であるが、スクリーン印刷方式によれば、パターンに対応するシルクスクリーンを準備するだけでよく、フィルム状接着剤を用いる場合のように、フィルム毎のカッティング作業が不要となり、さらに廃棄する部分がなくて済むので、経済的である。
カバーレイとしては、ポリイミドフィルム、ポリエステルフィルム、ポリエーテルエーテルケトンフィルム、ポリフェニレンスルフィドフィルム等のプラスチックフィルムが用いられる。
本発明は、第1の被着体に接着剤を転写するための転写用フィルムの作製も包含する。
転写用フィルムは、離型フィルム上に、前記印刷型接着剤をスクリーン印刷した後、加熱乾燥することにより作製できる。好ましくは、50〜100℃で加熱することにより、さらに好ましくは50〜100℃で0.5〜2時間加熱することにより、溶剤を揮発させて乾燥状態とする。前記離型フィルムとしては、通常、テープ剥離力600mN/50mm未満程度の離型フィルムが用いられる。
本発明は、本発明の印刷型接着剤を用いて作製される転写用フィルムも包含する。
(付記1) 離型フィルム上に印刷された接着剤部分を有している転写用フィルムであって、前記接着剤部分は、(A)重量平均分子量(Mw)8万〜30万のアクリル樹脂、(B)エポキシ樹脂を(A)アクリル樹脂量の30〜70質量%、(C)エポキシ樹脂の硬化剤、及び(D)平均粒径1μm以下の無機フィラーを含有している。
以下の実施例で採用した測定評価方法は以下の通りである。
スクリーン印刷後、印刷した部分の流れ出し量をマイクロスコープで測定した。流れ出し量は、図4に示すように、接着剤を塗布すべき部分(点線部分)に対して、はみ出た長さ(d)として測定した。はみ出し量(d)に応じて、0.05mm以下の場合には「優良」、0.05〜0.1mmの場合には「良好」、0.1mm〜0.2mmの場合には「普通」、0.2mmを超える場合を「不良」とした。
スクリーン印刷時の糸引きの有無を目視にて観察し、糸引きが認められた場合を「不良」、認められない場合を「良好」とした。
印刷後、印刷により塗布された部分を目視で観察し、泡が存在していた場合を「不良」、存在していなかった場合は「良好」とした。
スクリーン印刷後、Bステージ乾燥後、印刷部分を目視にて観察し、表面が平滑な場合を「良好」、表面に凹凸が認められた場合を「不良」とした。
印刷部分の厚みを測定し、50μm以上あれば「良好」、50μm未満の場合を「不良」とした。
100枚印刷した後の印刷部分について、流れ出し性、糸引き、印刷時の気泡巻き込み、表面平滑性、厚膜印刷性を評価し、初期と差異がなければ「OK」、いずれか1つでも評価が「不良」に低下した場合を「NG」とした。
作製した接合体について、JIS−C−6481に準拠して、23℃において、補強板からフレキシブルプリント配線板を剥がすときの剥離強度(N/cm)を測定し、10N/cm以上の場合を「良好」、10N/cm未満の場合を「不良」とした。
260℃に加熱したプレート上に、得られた接合体を1分間載せた後の状態を目視で観察し、接合部分の外観に変化がない場合を「良好」、接合部分が融けだし等により膨れたり広がったりしていた場合を「不良」とした。
ニッパ株式会社の軽剥離型フィルムV8(剥離力520mN/50mm)表面に、導電性接着剤(Agペースト)を用いて、印刷速度10mm/秒で、幅0.2mm間隔をあけてストライプ状に導電パターンを印刷した後、80℃で30分間焼成した。導電性接着剤が施されていない部分(導電部が印刷されていない部分)に、印刷型接着剤を、50mm/秒で印刷した後、60℃で60分間加熱して乾燥させて、導電パターンを有する転写用フィルムを作成した。作成した転写用フィルムの接着剤印刷部分を目視で観察し、導電部に接着剤が塗布されていた場合を塗り分け性が「不良」とし、接着剤が導電部にまで広がっていなかった場合を塗り分け性「良好」と評価した。
表1及び表2に示す組成を有する印刷型接着剤No.1−6、11−16を調製した。なお、表1に示す成分としては、下記のものを用いた。
・アクリル樹脂A1:新中村工業製のバナレジンGH−7190(重量平均分子量12万)
・アクリル樹脂A2:新中村工業製のバナレジンGH−7185(重量平均分子量6万)
・エポキシ樹脂:DIC社のEPICLON−N740(エポキシ当量180g/eq)
・フィラー:日本アエロジル社のAEROSILRX300(粒径7nmのシリカ微粉末)
・酸無水物:日本理化社のリカシッドMH−700(4−メチルヘキサヒドロフタル酸とメチルヘキサヒドロフタル酸との混合物であり、常温で液状である)
・イミダゾール:四国化成社の2E4MZ(2−エチル−4−メチルイミダゾールであり、常温で液状である)
・消泡剤:ビックケミージャパン社のBYK−54
印刷後、200℃で3分間加熱することでBステージ化した後、フレキシブルプリント配線板を載せて、0.1〜1.0MPaのラミネータを用いて、60〜160℃で仮接着した。次いで、仮接着部分を120℃で2時間加熱することで、接着剤の印刷部分を熱硬化させた。得られた硬化物について、平滑性、厚膜印刷性、剥離強度、耐熱性を評価した。これらの結果を表2にあわせて示す。
一方、沸点218℃の溶剤E2を用いた接着剤では、印刷速度30mm/secでも連続印刷性を満足することができた。
アクリル樹脂A1、エポキシ樹脂、硬化剤(酸無水物、イミダゾール)の配合組成を表4に示すように変更して、印刷型接着剤No.21−27を調製した。得られた印刷型接着剤を用いて、スクリーン印刷で、補強板に印刷し、印刷後、200℃で3分間加熱することで、Bステージ化した後、フレキシブルプリント配線板を乗せて、80℃で0.3MPaのラミネータを用いて、仮接着した。次いで、仮接着した部分を120℃で2時間加熱することで、熱硬化させた。得られた接合体について、剥離強度、耐熱性を評価した。これらの結果を表4にあわせて示す。比較のためにNo.3、13を用いて、同様に接着を行った結果についても、あわせて表4に示す。
表5に示す組成を有する印刷型接着剤No.31−33を調製した。なお、表5に示す固体イミダゾール硬化剤としては、サンマイドLH210(エアープロダクツ社の商品名)を用いた。調製した接着剤を用いて、上記評価方法の連続印刷性を評価し、さらに(9)塗り分け性に基づいて転写用フィルムを作成し、塗り分け性を評価した。比較のために、上記で調製した印刷型接着剤No.1についても同様にして、塗り分け性を評価した。
得られた接合体について、上記評価方法に基づいて、剥離強度、耐熱性を評価測定した。結果を表5に示す。
また、転写用フィルムに適用しても、転写された接着剤により得られる接合体は、所定の剥離強度を有し、耐熱性も満足することができた。
2 補強板
3 接着剤
4 導電部
5 接着剤部
10 シルクスクリーン
11 スキージ
12、12’ 接着剤
13 被着体
Claims (11)
- (A)重量平均分子量(Mw)8万〜30万のアクリル樹脂、(B)エポキシ樹脂を(A)アクリル樹脂量の30〜70質量%、(C)エポキシ樹脂の硬化剤、(D)平均粒径1μm以下の無機フィラー、及び(E)溶剤を含有する印刷型接着剤であって、
E型粘度計測定で回転数1rpmのときの粘度が15〜800Pa・sで且つ回転数50rpmのときの粘度が4〜200Pa・sである印刷型接着剤。
- 前記(E)溶剤は、沸点160℃以上の有機溶剤である請求項1に記載の印刷型接着剤。
- 前記(E)溶剤の含有率は、印刷型接着剤全量の55質量%以下である請求項1又は2に記載の印刷型接着剤。
- 前記(C)エポキシ樹脂の硬化剤は、酸無水物を含む請求項1〜3のいずれか1項に記載の印刷型接着剤。
- 前記(D)無機フィラーを、樹脂分量の1〜30質量%含有する請求項1〜4のいずれか1項に記載の印刷型接着剤。
- 第1の被着体に、請求項1〜5のいずれか1項に記載の印刷型接着剤をスクリーン印刷により塗布印刷した後、100〜250℃で加熱する工程;
接着剤塗布部分に第2の被着体を載置する工程;及び
100〜250℃に加熱して、接着剤塗布部分を熱硬化する工程
を含む接合体の製造方法。 - 前記第1の被着体は、フレキシブルプリント配線板又は補強板であり、前記第2の被着体は、補強板又はプリント配線板である請求項6に記載の接合体の製造方法。
- 前記第1の被着体は、導電部が印刷されたフレキシブルプリント配線板であって、
前記印刷型接着剤として、前記(D)無機フィラーを樹脂分量の3〜30質量%含有する印刷型接着剤を使用し、
当該印刷型接着剤により塗布印刷する部分は、前記導電部が印刷されていない部分である請求項6に記載の接合体の製造方法。 - 離型フィルム上に、請求項1〜5のいずれか1項に記載の印刷型接着剤をスクリーン印刷により塗布印刷して得られた転写用フィルムと第1の被着体とを重ね合わせて50〜100℃で加熱した後、前記離型フィルムを剥離除去することにより、前記転写用フィルムの転写部分を前記第1の被着体に転写する工程;
前記第1の被着体の転写部分に第2の被着体を載置する工程;及び
100〜250℃に加熱して、前記転写部分の接着剤を熱硬化する工程
を含む接合体の製造方法。 - 前記印刷型接着剤をスクリーン印刷により塗布印刷した後、50〜100℃で加熱することにより、前記転写用フィルムを作製する工程を含む請求項9に記載の接合体の製造方法。
- 前記転写用フィルムの転写部分は、導電部と接着剤部とを含んでいて、
前記接着剤部は、前記(D)無機フィラーを樹脂分量の3〜30質量%含有している請求項9又は10に記載の接合体の製造方法。
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