JP2002088332A - 接着剤組成物および接着シート - Google Patents
接着剤組成物および接着シートInfo
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- JP2002088332A JP2002088332A JP2000276284A JP2000276284A JP2002088332A JP 2002088332 A JP2002088332 A JP 2002088332A JP 2000276284 A JP2000276284 A JP 2000276284A JP 2000276284 A JP2000276284 A JP 2000276284A JP 2002088332 A JP2002088332 A JP 2002088332A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 低圧・短時間の接着処理にて強固な接着強度
を発現し、ハンダリフロー時の２００℃以上の高温にお
いてもリフロークラックのない高耐熱性を有し、しかも
糊はみ出しが生じない前記接着剤組成物及び接着シート
を提供すること。さらには、常温保存可能で貯蔵安定性
が良好な接着剤組成物及び接着シートを提供すること。 【解決手段】 芳香族ビニル化合物重合体ブロック（ａ
１）と共役ジエン系化合物重合体ブロック（ａ２）とか
らなるブロック共重合体にカルボン酸又はその誘導体を
付加した構造を有するカルボン酸変性ブロック共重合体
（ａ）、分子内にグリシジルアミノ基を有し、かつ少な
くとも３個以上のエポキシ基を有するエポキシ化合物
（ｂ）、および分子内に２個以上のエポキシ基を有する
エポキシ樹脂（ｃ）を含有すること接着剤組成物を用い
る。
を発現し、ハンダリフロー時の２００℃以上の高温にお
いてもリフロークラックのない高耐熱性を有し、しかも
糊はみ出しが生じない前記接着剤組成物及び接着シート
を提供すること。さらには、常温保存可能で貯蔵安定性
が良好な接着剤組成物及び接着シートを提供すること。 【解決手段】 芳香族ビニル化合物重合体ブロック（ａ
１）と共役ジエン系化合物重合体ブロック（ａ２）とか
らなるブロック共重合体にカルボン酸又はその誘導体を
付加した構造を有するカルボン酸変性ブロック共重合体
（ａ）、分子内にグリシジルアミノ基を有し、かつ少な
くとも３個以上のエポキシ基を有するエポキシ化合物
（ｂ）、および分子内に２個以上のエポキシ基を有する
エポキシ樹脂（ｃ）を含有すること接着剤組成物を用い
る。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、接着剤組成物およ
び接着シートに関する。本発明の接着剤組成物および接
着シートは、電子部品等の固定用途、特にＩＣパッケー
ジ等の電子部品内で使用される金属の補強材とポリイミ
ドフィルム等の耐熱フィルムの接着に有利に利用するこ
とができる。
び接着シートに関する。本発明の接着剤組成物および接
着シートは、電子部品等の固定用途、特にＩＣパッケー
ジ等の電子部品内で使用される金属の補強材とポリイミ
ドフィルム等の耐熱フィルムの接着に有利に利用するこ
とができる。
【０００２】
【従来の技術】電子部品等の固定用途において、信頼性
の向上の目的で、各種接着剤が使用されている。特に、
フレキシブルプリント配線板と補強材との固定、ボール
グリッドアレイ等の半導体装置に用いられる回路基板と
補強板または放熱板の固定等の構造接着用途や、部品搬
送時の仮固定等の製造プロセス上での接着用途におい
て、接着剤が多く用いられるようになってきている。
の向上の目的で、各種接着剤が使用されている。特に、
フレキシブルプリント配線板と補強材との固定、ボール
グリッドアレイ等の半導体装置に用いられる回路基板と
補強板または放熱板の固定等の構造接着用途や、部品搬
送時の仮固定等の製造プロセス上での接着用途におい
て、接着剤が多く用いられるようになってきている。
【０００３】こうした用途においてはフレキシブルな回
路基板にはポリイミドフィルムが用いられ、また補強材
には金属材料やガラスエポキシ板等が用いられているた
め、当該用途に用いられる接着剤には、これら材料に対
する良好な接着性が求められる。また、こうした用途で
は部品実装時のハンダリフローの条件である２００℃以
上の高温に耐えうる高耐熱性を有し、生産性向上の目的
から低圧・短時間での接着処理が可能であることが要求
される。また、電子機器の小型化に伴い、接着面積は微
少化傾向にあり、こうした微少面積の接着では、外観上
の問題、電子部品の機能低下の問題等より、接着剤の流
動性の制御（糊はみ出し）が非常に重要である。さらに
は、接着剤には貯蔵安定性が良好なことが求められる。
路基板にはポリイミドフィルムが用いられ、また補強材
には金属材料やガラスエポキシ板等が用いられているた
め、当該用途に用いられる接着剤には、これら材料に対
する良好な接着性が求められる。また、こうした用途で
は部品実装時のハンダリフローの条件である２００℃以
上の高温に耐えうる高耐熱性を有し、生産性向上の目的
から低圧・短時間での接着処理が可能であることが要求
される。また、電子機器の小型化に伴い、接着面積は微
少化傾向にあり、こうした微少面積の接着では、外観上
の問題、電子部品の機能低下の問題等より、接着剤の流
動性の制御（糊はみ出し）が非常に重要である。さらに
は、接着剤には貯蔵安定性が良好なことが求められる。
【０００４】従来、このような電子部品等の接着用途に
用いられる接着剤としては、たとえば、エポキシ系接着
剤やポリイミド系接着剤が検討されている。
用いられる接着剤としては、たとえば、エポキシ系接着
剤やポリイミド系接着剤が検討されている。
【０００５】エポキシ系接着剤を用いた接着シートは、
低圧・短時間での接着処理が可能であり、接着強度も優
れている。しかし、エポキシ系接着剤は、接着剤自体の
吸水率が大きく、ハンダリフロー時の２００℃以上の温
度において吸湿した水分の急激な気化によって発生する
蒸気圧により、剥離・浮き等、すなわちリフロークラッ
クを引き起こすという問題があり、高耐熱性が不十分で
あった。またプレス接着時等に未反応の低分子量のエポ
キシ樹脂が流れ出し（糊はみ出し）、外観異常等の不具
合を起こすという問題があった。さらには、貯蔵安定性
が悪く、接着シートの貼付け工程時に常温に暴露した時
間をカウントしなければならない等の工程管理が煩雑に
なるという問題もあった。また、ポリイミド系接着剤を
用いた接着シートは、接着強度、貯蔵安定性には優れて
いるものの、低圧・短時間での接着処理が難しい。ま
た、高耐熱性を満足できない等の問題があった。
低圧・短時間での接着処理が可能であり、接着強度も優
れている。しかし、エポキシ系接着剤は、接着剤自体の
吸水率が大きく、ハンダリフロー時の２００℃以上の温
度において吸湿した水分の急激な気化によって発生する
蒸気圧により、剥離・浮き等、すなわちリフロークラッ
クを引き起こすという問題があり、高耐熱性が不十分で
あった。またプレス接着時等に未反応の低分子量のエポ
キシ樹脂が流れ出し（糊はみ出し）、外観異常等の不具
合を起こすという問題があった。さらには、貯蔵安定性
が悪く、接着シートの貼付け工程時に常温に暴露した時
間をカウントしなければならない等の工程管理が煩雑に
なるという問題もあった。また、ポリイミド系接着剤を
用いた接着シートは、接着強度、貯蔵安定性には優れて
いるものの、低圧・短時間での接着処理が難しい。ま
た、高耐熱性を満足できない等の問題があった。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、従来の電子
部品固定用の接着剤組成物及び接着シートが有していた
前記のごとき問題点を解決して、低圧・短時間の接着処
理にて強固な接着強度を発現し、ハンダリフロー時の２
００℃以上の高温においてもリフロークラックのない高
耐熱性を有し、しかも糊はみ出しが生じない前記接着剤
組成物及び接着シートを提供することを目的とする。さ
らには、常温保存可能で貯蔵安定性が良好な接着剤組成
物及び接着シートを提供することを目的とする。
部品固定用の接着剤組成物及び接着シートが有していた
前記のごとき問題点を解決して、低圧・短時間の接着処
理にて強固な接着強度を発現し、ハンダリフロー時の２
００℃以上の高温においてもリフロークラックのない高
耐熱性を有し、しかも糊はみ出しが生じない前記接着剤
組成物及び接着シートを提供することを目的とする。さ
らには、常温保存可能で貯蔵安定性が良好な接着剤組成
物及び接着シートを提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
を解決するため鋭意検討した結果、以下に示す接着剤組
成物により上記目的を達成できることを見出し、本発明
を完成するに到った。
を解決するため鋭意検討した結果、以下に示す接着剤組
成物により上記目的を達成できることを見出し、本発明
を完成するに到った。
【０００８】すなわち、本発明は、芳香族ビニル化合物
重合体ブロック（ａ１）と共役ジエン系化合物重合体ブ
ロック（ａ２）とからなるブロック共重合体にカルボン
酸又はその誘導体を付加した構造を有するカルボン酸変
性ブロック共重合体（ａ）、分子内にグリシジルアミノ
基を有し、かつ少なくとも３個以上のエポキシ基を有す
るエポキシ化合物（ｂ）、および分子内に２個以上のエ
ポキシ基を有するエポキシ樹脂（ｃ）を含有することを
特徴とする接着剤組成物、に関する。
重合体ブロック（ａ１）と共役ジエン系化合物重合体ブ
ロック（ａ２）とからなるブロック共重合体にカルボン
酸又はその誘導体を付加した構造を有するカルボン酸変
性ブロック共重合体（ａ）、分子内にグリシジルアミノ
基を有し、かつ少なくとも３個以上のエポキシ基を有す
るエポキシ化合物（ｂ）、および分子内に２個以上のエ
ポキシ基を有するエポキシ樹脂（ｃ）を含有することを
特徴とする接着剤組成物、に関する。
【０００９】上記接着剤組成物では、ベースポリマーと
して、疎水性を有するカルボン酸変性ブロック共重合体
（ａ）を用いているため、ハンダリフロー時の吸湿水分
の気化によって生じる蒸気圧による剥離・発泡を抑制す
ることができ高耐熱性を有する。またカルボン酸変性ブ
ロック共重合体（ａ）は、架橋剤であるエポキシ化合物
（ｂ）や硬化剤であるエポキシ樹脂（ｃ）との反応起点
となる反応性官能基を有しているため、低圧・短時間の
接着処理にて強固な接着性を実現できる。特に、前記エ
ポキシ化合物（ｂ）は、カルボン酸との反応速度が速
く、接着剤組成物を溶剤に溶解したワニスを基材に塗
布、乾燥する際に、主成分であるカルボン酸変性ブロッ
ク共重合体（ａ）を架橋し、これにより糊はみ出しを抑
える。一方、エポキシ樹脂（ｃ）は、接着剤組成物を溶
剤に溶解したワニスを基材に塗布、乾燥する際には反応
が進行せず、作製した接着シートを被着体に貼り合わせ
た後に、加熱により硬化反応し、強固な接着性が得られ
る。
して、疎水性を有するカルボン酸変性ブロック共重合体
（ａ）を用いているため、ハンダリフロー時の吸湿水分
の気化によって生じる蒸気圧による剥離・発泡を抑制す
ることができ高耐熱性を有する。またカルボン酸変性ブ
ロック共重合体（ａ）は、架橋剤であるエポキシ化合物
（ｂ）や硬化剤であるエポキシ樹脂（ｃ）との反応起点
となる反応性官能基を有しているため、低圧・短時間の
接着処理にて強固な接着性を実現できる。特に、前記エ
ポキシ化合物（ｂ）は、カルボン酸との反応速度が速
く、接着剤組成物を溶剤に溶解したワニスを基材に塗
布、乾燥する際に、主成分であるカルボン酸変性ブロッ
ク共重合体（ａ）を架橋し、これにより糊はみ出しを抑
える。一方、エポキシ樹脂（ｃ）は、接着剤組成物を溶
剤に溶解したワニスを基材に塗布、乾燥する際には反応
が進行せず、作製した接着シートを被着体に貼り合わせ
た後に、加熱により硬化反応し、強固な接着性が得られ
る。
【００１０】前記接着剤組成物において、カルボン酸変
性ブロック共重合体（ａ）１００重量部に対し、エポキ
シ化合物（ｂ）０．０５〜５重量部、およびエポキシ樹
脂（ｃ）１〜２０重量部を含有することが好ましい。
性ブロック共重合体（ａ）１００重量部に対し、エポキ
シ化合物（ｂ）０．０５〜５重量部、およびエポキシ樹
脂（ｃ）１〜２０重量部を含有することが好ましい。
【００１１】エポキシ化合物（ｂ）の使用割合が少なく
なるとカルボン酸変性ブロック共重合体（ａ）の架橋が
十分進行せず、接着時の熱により流動し糊はみだし等の
外観異常をきたすおそれがある。そのため、エポキシ化
合物（ｂ）の使用割合は０．０５重量部以上、さらには
０．１重量部以上とするのが好ましい。一方、エポキシ
化合物（ｂ）の使用割合が多くなると架橋が密になりす
ぎ、低圧・短時間での接着処理が困難となり、接着性も
低下するおそれがあるため、エポキシ化合物（ｂ）の使
用割合は、５重量部以下、さらには１重量部以下とする
のが好ましい。また、エポキシ樹脂（ｃ）の使用割合が
少なくなると硬化反応が十分進行せず、耐熱性が不足す
るおそれがあるため、エポキシ樹脂（ｃ）の使用割合
は、１重量部以上、さらには３重量部以上とするのが好
ましい。一方、エポキシ化合物（ｃ）の使用割合が多く
なると初期の接着性は良好なものの、接着後、連続して
高温（１００℃以上）に放置すると、極端に接着強度が
低下するおそれがあるため、長期高温接着の信頼性の点
から、エポキシ樹脂（ｃ）の使用割合は、２０重量部以
下、さらには１０重量部以下とするのが好ましい。また
エポキシ化合物（ｂ）、エポキシ樹脂（ｃ）の使用量を
前記範囲とすることにより貯蔵安定性を良好に維持でき
常温にて保存可能とすることができる。
なるとカルボン酸変性ブロック共重合体（ａ）の架橋が
十分進行せず、接着時の熱により流動し糊はみだし等の
外観異常をきたすおそれがある。そのため、エポキシ化
合物（ｂ）の使用割合は０．０５重量部以上、さらには
０．１重量部以上とするのが好ましい。一方、エポキシ
化合物（ｂ）の使用割合が多くなると架橋が密になりす
ぎ、低圧・短時間での接着処理が困難となり、接着性も
低下するおそれがあるため、エポキシ化合物（ｂ）の使
用割合は、５重量部以下、さらには１重量部以下とする
のが好ましい。また、エポキシ樹脂（ｃ）の使用割合が
少なくなると硬化反応が十分進行せず、耐熱性が不足す
るおそれがあるため、エポキシ樹脂（ｃ）の使用割合
は、１重量部以上、さらには３重量部以上とするのが好
ましい。一方、エポキシ化合物（ｃ）の使用割合が多く
なると初期の接着性は良好なものの、接着後、連続して
高温（１００℃以上）に放置すると、極端に接着強度が
低下するおそれがあるため、長期高温接着の信頼性の点
から、エポキシ樹脂（ｃ）の使用割合は、２０重量部以
下、さらには１０重量部以下とするのが好ましい。また
エポキシ化合物（ｂ）、エポキシ樹脂（ｃ）の使用量を
前記範囲とすることにより貯蔵安定性を良好に維持でき
常温にて保存可能とすることができる。
【００１２】前記接着剤組成物において、カルボン酸変
性ブロック共重合体（ａ）の原料となるブロック共重合
体の芳香族ビニル化合物重合体ブロック（ａ１）と共役
ジエン系化合物重合体ブロック（ａ２）の重量比が（ａ
１）／（ａ２）＝１０／９０〜４０／６０であることが
好ましい。
性ブロック共重合体（ａ）の原料となるブロック共重合
体の芳香族ビニル化合物重合体ブロック（ａ１）と共役
ジエン系化合物重合体ブロック（ａ２）の重量比が（ａ
１）／（ａ２）＝１０／９０〜４０／６０であることが
好ましい。
【００１３】芳香族ビニル化合物重合体ブロック（ａ
１）の割合が少なくなると、カルボン酸変性ブロック共
重合体（ａ）の溶剤への溶解性が低くなり、接着剤組成
物の溶液粘度が高粘度となり塗布が困難になるため、芳
香族ビニル化合物重合体ブロック（ａ１）の割合は１０
重量％以上、さらには２０重量％以上とするのが好まし
い。一方、芳香族ビニル化合物重合体ブロック（ａ１）
の割合が多くなると溶剤への溶解性が高くなり接着シー
トとしたときの耐溶剤性が悪くなる傾向があるため芳香
族ビニル化合物重合体ブロック（ａ１）の割合は４０重
量％以下、さらには３０重量％以下とするのが好まし
い。
１）の割合が少なくなると、カルボン酸変性ブロック共
重合体（ａ）の溶剤への溶解性が低くなり、接着剤組成
物の溶液粘度が高粘度となり塗布が困難になるため、芳
香族ビニル化合物重合体ブロック（ａ１）の割合は１０
重量％以上、さらには２０重量％以上とするのが好まし
い。一方、芳香族ビニル化合物重合体ブロック（ａ１）
の割合が多くなると溶剤への溶解性が高くなり接着シー
トとしたときの耐溶剤性が悪くなる傾向があるため芳香
族ビニル化合物重合体ブロック（ａ１）の割合は４０重
量％以下、さらには３０重量％以下とするのが好まし
い。
【００１４】前記接着剤組成物は、充填剤を含有するこ
とができる。充填剤を含有することにより流動性制御、
耐熱性向上、耐湿性の向上等の効果があり好ましい。前
記充填剤は、カルボン酸変性ブロック共重合体（ａ）１
００重量部に対し、１０〜３０重量部含有することが好
ましい。この範囲で前記効果を良好に発揮する。
とができる。充填剤を含有することにより流動性制御、
耐熱性向上、耐湿性の向上等の効果があり好ましい。前
記充填剤は、カルボン酸変性ブロック共重合体（ａ）１
００重量部に対し、１０〜３０重量部含有することが好
ましい。この範囲で前記効果を良好に発揮する。
【００１５】さらに、本発明は、基材フィルムの片面ま
たは両面に前記接着剤組成物から形成される接着層を有
する接着シート、に関する。前記本発明の接着剤組成物
を接着層とする電子部品固定用接着シートは、低圧・短
時間の接着処理にて強固な接着強度を発現し、ハンダリ
フロー時の２００℃以上の高温においてもリフロークラ
ックのない高耐熱性を有し、しかも糊はみ出しがなく、
貯蔵安定性も良好である。
たは両面に前記接着剤組成物から形成される接着層を有
する接着シート、に関する。前記本発明の接着剤組成物
を接着層とする電子部品固定用接着シートは、低圧・短
時間の接着処理にて強固な接着強度を発現し、ハンダリ
フロー時の２００℃以上の高温においてもリフロークラ
ックのない高耐熱性を有し、しかも糊はみ出しがなく、
貯蔵安定性も良好である。
【００１６】
【発明の実施の形態】本発明の接着剤組成物においてベ
ースポリマーとして用いられるカルボン酸変性ブロック
共重合体（ａ）は、芳香族ビニル化合物重合体ブロック
（ａ１）と共役ジエン系化合物重合体ブロック（ａ２）
とからなるブロック共重合体にカルボン酸又はその誘導
体を付加した構造を有するものである。
ースポリマーとして用いられるカルボン酸変性ブロック
共重合体（ａ）は、芳香族ビニル化合物重合体ブロック
（ａ１）と共役ジエン系化合物重合体ブロック（ａ２）
とからなるブロック共重合体にカルボン酸又はその誘導
体を付加した構造を有するものである。
【００１７】芳香族ビニル化合物重合体ブロック（ａ
１）としては、スチレン重合体ブロックがあげられ、共
役ジエン系化合物重合体ブロック（ａ２）としてはブタ
ジエン重合体ブロックまたはイソプレン重合体ブロック
があげられる。また、ブロック共重合体としては、ＳＩ
Ｓ型、ＳＢＳ型、ＳＩＢＳ型等のブロック共重合体を特
に制限なく使用することができる。カルボン酸又はその
誘導体としては、たとえば、マレイン酸、アクリル酸等
およびその無水物等があげられる。
１）としては、スチレン重合体ブロックがあげられ、共
役ジエン系化合物重合体ブロック（ａ２）としてはブタ
ジエン重合体ブロックまたはイソプレン重合体ブロック
があげられる。また、ブロック共重合体としては、ＳＩ
Ｓ型、ＳＢＳ型、ＳＩＢＳ型等のブロック共重合体を特
に制限なく使用することができる。カルボン酸又はその
誘導体としては、たとえば、マレイン酸、アクリル酸等
およびその無水物等があげられる。
【００１８】また、カルボン酸変性ブロック共重合体
（ａ）としては、熱安定性が良好なことからカルボン酸
変性ブロック共重合体（ａ）の水素化物を用いるのが好
ましい。カルボン酸変性ブロック共重合体（ａ）の水素
化物は、たとえば、前記ブロック共重合体に水素化を施
した後、カルボン酸変性を施すことにより得られる。こ
の場合ブロック共重合体の水素化は、オレフィン性不飽
和二重結合を飽和する程度に行われる。また水素化は、
カルボン酸又はその誘導体が付加できるように、ブロッ
ク共重合体の不飽和二重結合の一部に対して水素化を行
うのが好適であるが、完全水素化物を過酸化物による水
素引き抜きによってカルボン酸又はその誘導体を付加さ
せることもできる。なお、カルボン酸変性ブロック共重
合体（ａ）の水素化物は、前記ブロック共重合体にカル
ボン酸又はその誘導体を付加した後、水素化することに
より得ることもできる。
（ａ）としては、熱安定性が良好なことからカルボン酸
変性ブロック共重合体（ａ）の水素化物を用いるのが好
ましい。カルボン酸変性ブロック共重合体（ａ）の水素
化物は、たとえば、前記ブロック共重合体に水素化を施
した後、カルボン酸変性を施すことにより得られる。こ
の場合ブロック共重合体の水素化は、オレフィン性不飽
和二重結合を飽和する程度に行われる。また水素化は、
カルボン酸又はその誘導体が付加できるように、ブロッ
ク共重合体の不飽和二重結合の一部に対して水素化を行
うのが好適であるが、完全水素化物を過酸化物による水
素引き抜きによってカルボン酸又はその誘導体を付加さ
せることもできる。なお、カルボン酸変性ブロック共重
合体（ａ）の水素化物は、前記ブロック共重合体にカル
ボン酸又はその誘導体を付加した後、水素化することに
より得ることもできる。
【００１９】このようなカルボン酸変性ブロック共重合
体（ａ）の水素化物の市販品としては、たとえば、タフ
テックＭシリーズ（商品名，旭化成工業（株）社製）、
クレイトンＦＧ１９０１Ｘ（商品名，シェルジャパン
（株）社製）等があげられる。
体（ａ）の水素化物の市販品としては、たとえば、タフ
テックＭシリーズ（商品名，旭化成工業（株）社製）、
クレイトンＦＧ１９０１Ｘ（商品名，シェルジャパン
（株）社製）等があげられる。
【００２０】エポキシ化合物（ｂ）は、分子内にグリシ
ジルアミノ基を有し、かつ少なくとも３個以上のエポキ
シ基を有する化合物である。グリシジルアミノ基は、ア
ミノ基にグリシジル基が２個付加した構造であり、前記
エポキシ基の個数には当該グリシジルアミノ基中のエポ
キシ基が含まれる。グリシジルアミノ基以外のエポキシ
基としては、水酸基をグリシジル化したグリシジルエー
テル基等があげられる。
ジルアミノ基を有し、かつ少なくとも３個以上のエポキ
シ基を有する化合物である。グリシジルアミノ基は、ア
ミノ基にグリシジル基が２個付加した構造であり、前記
エポキシ基の個数には当該グリシジルアミノ基中のエポ
キシ基が含まれる。グリシジルアミノ基以外のエポキシ
基としては、水酸基をグリシジル化したグリシジルエー
テル基等があげられる。
【００２１】このような化合物としては、例えばグリシ
ジル化ジアミノジフェニルメタン、グリシジル化アミノ
フェノール、グリシジル化アミノクレゾール、グリシジ
ル化キシレンジアミン、グリシジル化ジアミノシクロへ
キサン、グリシジル化ジアミノベンゼン等があげられ
る。これら化合物（ｂ）は単独または２種以上混合して
用いることができる。
ジル化ジアミノジフェニルメタン、グリシジル化アミノ
フェノール、グリシジル化アミノクレゾール、グリシジ
ル化キシレンジアミン、グリシジル化ジアミノシクロへ
キサン、グリシジル化ジアミノベンゼン等があげられ
る。これら化合物（ｂ）は単独または２種以上混合して
用いることができる。
【００２２】エポキシ樹脂（ｃ）は、分子内に２個以上
のエポキシ基を有する。エポキシ樹脂（ｃ）としては、
たとえば、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェ
ノールＡ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポ
キシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフ
ェニル型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、脂
肪族エポキシ樹脂、脂環族エポキシ樹脂、複素環式エポ
キシ樹脂、スピロ環含有エポキシ樹脂、ハロゲン化エポ
キシ樹脂等があげられる。これらは単独または２種以上
混合して用いることができる。
のエポキシ基を有する。エポキシ樹脂（ｃ）としては、
たとえば、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェ
ノールＡ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポ
キシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフ
ェニル型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、脂
肪族エポキシ樹脂、脂環族エポキシ樹脂、複素環式エポ
キシ樹脂、スピロ環含有エポキシ樹脂、ハロゲン化エポ
キシ樹脂等があげられる。これらは単独または２種以上
混合して用いることができる。
【００２３】また、本発明の接着剤組成物には、必要に
応じてエポキシ樹脂の硬化触媒を添加することができ
る。このような硬化触媒としては、その目的とする反応
速度に応じて従来公知のものを種々選択することができ
るが、貯蔵安定性の点より潜在性硬化システムとなうよ
うなものが好ましい。硬化触媒としては、ジシアンジア
ミド、イミダゾール及びイミダゾール誘導体、ヒドラジ
ン化合物等があげられ、これらを適宜に単独でまたは２
種以上組み合わせて用い、硬化物特性の調整を行う。特
に、貯蔵安定性を考慮した場合、硬化触媒としては、接
着剤組成物中で不均一系を形成するもの、すなわち不溶
解性としたり、マイクロカプセル化したもの好ましい。
応じてエポキシ樹脂の硬化触媒を添加することができ
る。このような硬化触媒としては、その目的とする反応
速度に応じて従来公知のものを種々選択することができ
るが、貯蔵安定性の点より潜在性硬化システムとなうよ
うなものが好ましい。硬化触媒としては、ジシアンジア
ミド、イミダゾール及びイミダゾール誘導体、ヒドラジ
ン化合物等があげられ、これらを適宜に単独でまたは２
種以上組み合わせて用い、硬化物特性の調整を行う。特
に、貯蔵安定性を考慮した場合、硬化触媒としては、接
着剤組成物中で不均一系を形成するもの、すなわち不溶
解性としたり、マイクロカプセル化したもの好ましい。
【００２４】また、本発明の接着剤組成物には、接着特
性を劣化させない範囲で、無機充填剤、有機充填剤、顔
料、老化防止剤、シランカップリング剤、粘着付与剤な
どの公知の各種の添加剤を、必要により添加することが
できる。特に無機充填剤、有機充填剤は、接着剤の流動
性制御、耐熱性向上、耐湿性の向上等の効果があり好ま
しい。このような無機充填剤としてはシリカ、アルミ
ナ、水酸化アルミ、水酸化マグネシウム等があげられ、
有機充填剤としてはシリコーンパウダー等があげられ
る。特に樹脂との相溶性、密着性向上の観点よりシラン
カップリング剤にて表面処理したものが好ましい。
性を劣化させない範囲で、無機充填剤、有機充填剤、顔
料、老化防止剤、シランカップリング剤、粘着付与剤な
どの公知の各種の添加剤を、必要により添加することが
できる。特に無機充填剤、有機充填剤は、接着剤の流動
性制御、耐熱性向上、耐湿性の向上等の効果があり好ま
しい。このような無機充填剤としてはシリカ、アルミ
ナ、水酸化アルミ、水酸化マグネシウム等があげられ、
有機充填剤としてはシリコーンパウダー等があげられ
る。特に樹脂との相溶性、密着性向上の観点よりシラン
カップリング剤にて表面処理したものが好ましい。
【００２５】本発明の接着シートは、基材上に、前記接
着組成物による接着層を形成することにより作製する。
接着層の形成は、前記接着組成物を溶剤に溶解し、基材
に塗布し、加熱乾燥により行う。ここで、溶剤としては
特に限定はないが、トルエン、キシレン等の芳香族系溶
剤が溶解性が良好であり好適に用いられる。
着組成物による接着層を形成することにより作製する。
接着層の形成は、前記接着組成物を溶剤に溶解し、基材
に塗布し、加熱乾燥により行う。ここで、溶剤としては
特に限定はないが、トルエン、キシレン等の芳香族系溶
剤が溶解性が良好であり好適に用いられる。
【００２６】前記基材としては、たとえば、剥離ライナ
ーとしての剥離処理フィルムがあげられる。剥離処理フ
ィルムとしては、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリ
アミド、ポリイミド等のプラスチックフィルム及び、グ
ラシン紙、ポリエチレンをラミネートした上質紙等にシ
リコーン、フッ素等の離型処理を施した剥離ライナーが
あげられる。
ーとしての剥離処理フィルムがあげられる。剥離処理フ
ィルムとしては、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリ
アミド、ポリイミド等のプラスチックフィルム及び、グ
ラシン紙、ポリエチレンをラミネートした上質紙等にシ
リコーン、フッ素等の離型処理を施した剥離ライナーが
あげられる。
【００２７】基材としては、ポリイミド、ポリアミド、
ポリエーテルイミド、ポリアミドイミド、ポリエステ
ル、ポリフェニレンスルフィド、ポリカーボネート、ポ
リテトラフルオロエチレン、ポリエーテルエ−テルケト
ン等のプラスチックフィルム基材及びその多孔質基材、
セルロース、ポリアミド、ポリエステル、アラミド等の
不織布基材、アルミ箔、ＳＵＳ箔等の金属フィルム基
材、スチールウール基材、金属メッシュ基材等が含まれ
る。基材として剥離性フィルムを用いる場合には、剥離
性フィルムに形成した接着層を上記基材上に転写するこ
ともできる。
ポリエーテルイミド、ポリアミドイミド、ポリエステ
ル、ポリフェニレンスルフィド、ポリカーボネート、ポ
リテトラフルオロエチレン、ポリエーテルエ−テルケト
ン等のプラスチックフィルム基材及びその多孔質基材、
セルロース、ポリアミド、ポリエステル、アラミド等の
不織布基材、アルミ箔、ＳＵＳ箔等の金属フィルム基
材、スチールウール基材、金属メッシュ基材等が含まれ
る。基材として剥離性フィルムを用いる場合には、剥離
性フィルムに形成した接着層を上記基材上に転写するこ
ともできる。
【００２８】この接着シート類には、基材の片面または
両面に接着層設けることができる。また、得られた接着
シート類はシート状やテープ状などとして使用すること
ができる。接着シート類の接着層の厚さは、１０〜２０
０μｍ程度とするのが好ましい。
両面に接着層設けることができる。また、得られた接着
シート類はシート状やテープ状などとして使用すること
ができる。接着シート類の接着層の厚さは、１０〜２０
０μｍ程度とするのが好ましい。
【００２９】
【実施例】以下に、本発明の実施例をあげて、より具体
的に説明する。なお、表中の各成分の数値は重量部を意
味する。
的に説明する。なお、表中の各成分の数値は重量部を意
味する。
【００３０】実施例１〜３、比較例１〜２ マレイン酸変性ブロック共重合体（旭化成工業（株）
製、商品名タフテックＭ１９４３）、グリシジルアミノ
基含有エポキシ化合物（三菱ガス化学（株）製、商品名
ＴＥＴＲＡＤ−Ｃ）およびエポキシ樹脂（油化シェルエ
ポキシ（株）製、商品名エピコート８２８または１００
４）をそれぞれ表１の組成比となるように配合し、濃度
２０重量％となるようにトルエン溶媒に溶解し、接着剤
組成物溶液を作成した。ただし、実施例３では、４，
４′−ジアミノジフェニルスルホン、比較例２ではシリ
カを各々表１の組成比となるように混合した。
製、商品名タフテックＭ１９４３）、グリシジルアミノ
基含有エポキシ化合物（三菱ガス化学（株）製、商品名
ＴＥＴＲＡＤ−Ｃ）およびエポキシ樹脂（油化シェルエ
ポキシ（株）製、商品名エピコート８２８または１００
４）をそれぞれ表１の組成比となるように配合し、濃度
２０重量％となるようにトルエン溶媒に溶解し、接着剤
組成物溶液を作成した。ただし、実施例３では、４，
４′−ジアミノジフェニルスルホン、比較例２ではシリ
カを各々表１の組成比となるように混合した。
【００３１】上記接着剤組成物溶液を、剥離ライナーと
してシリコーン離型処理した厚さが５０μｍのポリエチ
レンテレフタレートフィルムからなる離型処理フィルム
上に塗布した後、１５０℃で３分乾燥させることによ
り、厚さ５０μｍの熱硬化型接着剤の層を形成して、熱
硬化型接着シートとした。
してシリコーン離型処理した厚さが５０μｍのポリエチ
レンテレフタレートフィルムからなる離型処理フィルム
上に塗布した後、１５０℃で３分乾燥させることによ
り、厚さ５０μｍの熱硬化型接着剤の層を形成して、熱
硬化型接着シートとした。
【００３２】上記の実施例１〜３及び比較例１〜２で得
られた熱硬化型接着シートについて、以下の方法によ
り、接着強度、糊はみ出し、ハンダ耐熱性に関する試験
を行つた。また、貯蔵安定性の促進試験として、各接着
シートを５０℃、１２０℃に１６８時間放置したサンプ
ルについて接着強度の試験を行った。これらの結果を表
１に示す。
られた熱硬化型接着シートについて、以下の方法によ
り、接着強度、糊はみ出し、ハンダ耐熱性に関する試験
を行つた。また、貯蔵安定性の促進試験として、各接着
シートを５０℃、１２０℃に１６８時間放置したサンプ
ルについて接着強度の試験を行った。これらの結果を表
１に示す。
【００３３】＜９０°ピール接着強度＞幅１０ｍｍ、長
さ５０ｍｍの接着シートを、厚さが７５μｍのポリイミ
ドフィルムに接着し、これをＳＵＳ（ＢＡ３０４）に接
着した。このサンプルを２００℃×１０ｋｇ／ｃｍ2 ×
１０秒のプレス条件で圧着し、１５０℃×２時間熱風オ
ーブン中で加熱処理により硬化させた後、温度２３℃、
湿度６５％ＲＨの雰囲気条件で３０分放置後、２３℃の
雰囲気条件で、引張り速度５０ｍｍ／分で９０°方向に
引張り、その中心値を９０°ピール接着強度（Ｎ／ｃ
ｍ）とした。
さ５０ｍｍの接着シートを、厚さが７５μｍのポリイミ
ドフィルムに接着し、これをＳＵＳ（ＢＡ３０４）に接
着した。このサンプルを２００℃×１０ｋｇ／ｃｍ2 ×
１０秒のプレス条件で圧着し、１５０℃×２時間熱風オ
ーブン中で加熱処理により硬化させた後、温度２３℃、
湿度６５％ＲＨの雰囲気条件で３０分放置後、２３℃の
雰囲気条件で、引張り速度５０ｍｍ／分で９０°方向に
引張り、その中心値を９０°ピール接着強度（Ｎ／ｃ
ｍ）とした。
【００３４】＜糊はみ出し＞１０ｃｍ角にカットした接
着シート中央に直径２ｃｍの穴をあけ、温度２００℃、
圧力０．９８ＭＰａ、プレス時間１０秒のプレス条件に
て圧着した後、穴中にはみ出した糊の長さの最大値を測
定した。
着シート中央に直径２ｃｍの穴をあけ、温度２００℃、
圧力０．９８ＭＰａ、プレス時間１０秒のプレス条件に
て圧着した後、穴中にはみ出した糊の長さの最大値を測
定した。
【００３５】＜ハンダ耐熱性＞接着テープにより、ＳＵ
Ｓ（ＢＡ３０４）とポリイミドフイルム（７５μｍ）と
を、両者間に気泡が入らないように貼り合わせた。これ
を３０ｍｍ角に切断したサンプルを、２００℃×０．９
８ＭＰａ×１０秒のプレス条件で圧着し、１５０℃×２
時間の加熱処理により硬化させた後、３５℃／８０％Ｒ
Ｈの加湿条件に１６８時間放置した後、ＳＵＳ（ＢＡ３
０４）を上にして、２６０℃に溶融したハンダ浴浮かせ
た状態で６０秒間処理した。処理後のシート貼り合わせ
状態を目視で観察し、接着剤の発泡と、接着異常（浮
き、しわ、剥がれ、ずれ）の有無を判別した。○：変化
・異常なし、×：変化・異常あり、と評価した。
Ｓ（ＢＡ３０４）とポリイミドフイルム（７５μｍ）と
を、両者間に気泡が入らないように貼り合わせた。これ
を３０ｍｍ角に切断したサンプルを、２００℃×０．９
８ＭＰａ×１０秒のプレス条件で圧着し、１５０℃×２
時間の加熱処理により硬化させた後、３５℃／８０％Ｒ
Ｈの加湿条件に１６８時間放置した後、ＳＵＳ（ＢＡ３
０４）を上にして、２６０℃に溶融したハンダ浴浮かせ
た状態で６０秒間処理した。処理後のシート貼り合わせ
状態を目視で観察し、接着剤の発泡と、接着異常（浮
き、しわ、剥がれ、ずれ）の有無を判別した。○：変化
・異常なし、×：変化・異常あり、と評価した。
【００３６】
【表１】 注１：タフテックＭ１９４３（旭化成工業（株）製）、 注２：ＴＥＴＲＡＤ−Ｃ（三菱ガス化学（株）製）、 注３：エピコート８２８（油化シェル（株）製）、 注４：エピコート１００４（油化シェル（株）製）、 注５：アドマファインＳ０−Ｅ５（アドマッテクス
（株）製）を示す。
（株）製）を示す。
【００３７】上記の表１から明らかなように、本発明の
実施例１〜３の各熱硬化型接着シートは、接着時の糊は
み出し性に優れ、接着強度、耐熱性及び貯蔵安定性に優
れていることがわかる。これに対して、比較例１では、
エポキシ化合物（ｂ）を含んでいないため、接着時にベ
ースポリマー（ａ）が架橋反応しておらず、糊はみだし
を起こす。比較例２のエポキシ／ゴム系の接着剤の場
合、エポキシ樹脂により接着剤の吸水性が増し、吸湿後
のハンダ耐熱性が劣る。また、貯蔵安定性も劣る。
実施例１〜３の各熱硬化型接着シートは、接着時の糊は
み出し性に優れ、接着強度、耐熱性及び貯蔵安定性に優
れていることがわかる。これに対して、比較例１では、
エポキシ化合物（ｂ）を含んでいないため、接着時にベ
ースポリマー（ａ）が架橋反応しておらず、糊はみだし
を起こす。比較例２のエポキシ／ゴム系の接着剤の場
合、エポキシ樹脂により接着剤の吸水性が増し、吸湿後
のハンダ耐熱性が劣る。また、貯蔵安定性も劣る。
フロントページの続き (72)発明者 奥野 敏光 大阪府茨木市下穂積１丁目１番２号 日東 電工株式会社内 Ｆターム(参考） 4J004 AA02 AA05 AA11 AA13 AA18 AB05 CA02 CA04 CA06 CA08 CB01 CB02 CD02 CD05 CD06 DA02 DA04 DB02 EA05 FA05 GA01 4J040 DM011 EC062 EC072 EC082 EC122 EC152 EC262 EC282 EK032 GA07 HA136 HA156 HA306 JA02 JA09 JB02 KA03 KA07 KA42 LA05 LA06 LA08 MA02 MA10 NA20
Claims (6)
- 【請求項１】 芳香族ビニル化合物重合体ブロック（ａ
１）と共役ジエン系化合物重合体ブロック（ａ２）とか
らなるブロック共重合体にカルボン酸又はその誘導体を
付加した構造を有するカルボン酸変性ブロック共重合体
（ａ）、分子内にグリシジルアミノ基を有し、かつ少な
くとも３個以上のエポキシ基を有するエポキシ化合物
（ｂ）、および分子内に２個以上のエポキシ基を有する
エポキシ樹脂（ｃ）を含有することを特徴とする接着剤
組成物。 - 【請求項２】 カルボン酸変性ブロック共重合体（ａ）
１００重量部に対し、エポキシ化合物（ｂ）０．０５〜
５重量部、およびエポキシ樹脂（ｃ）１〜２０重量部を
含有することを特徴とする請求項１記載の接着剤組成
物。 - 【請求項３】 カルボン酸変性ブロック共重合体（ａ）
の原料となるブロック共重合体の芳香族ビニル化合物重
合体ブロック（ａ１）と共役ジエン系化合物重合体ブロ
ック（ａ２）の重量比が（ａ１）／（ａ２）＝１０／９
０〜４０／６０であることを特徴とする請求項１または
２記載の接着剤組成物。 - 【請求項４】 充填剤を含有することを特徴とする請求
項１、２または３記載の接着剤組成物。 - 【請求項５】 カルボン酸変性ブロック共重合体（ａ）
１００重量部に対し、充填剤を１０〜３０重量部含有す
ることを特徴とする請求項４記載の接着剤組成物。 - 【請求項６】 基材フィルムの片面または両面に請求項
１〜５のいずれかに記載の接着剤組成物から形成される
接着層を有する接着シート。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000276284A JP4849654B2 (ja) | 2000-09-12 | 2000-09-12 | 接着剤組成物および接着シート |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000276284A JP4849654B2 (ja) | 2000-09-12 | 2000-09-12 | 接着剤組成物および接着シート |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002088332A true JP2002088332A (ja) | 2002-03-27 |
| JP4849654B2 JP4849654B2 (ja) | 2012-01-11 |
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|---|---|---|---|
| JP2000276284A Expired - Fee Related JP4849654B2 (ja) | 2000-09-12 | 2000-09-12 | 接着剤組成物および接着シート |
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| DE102004007259A1 (de) * | 2003-12-22 | 2005-07-14 | Tesa Ag | Chemisch vernetzbare, durch Zug in Richtung der Verklebungsebene lösbare Klebestreifen |
| EP1614734A1 (de) * | 2004-06-28 | 2006-01-11 | Tesa AG | Hitzeaktivierbares Klebeband für die Verklebung von elektronischen Bauteilen und Leiterbahnen |
| JP2006028437A (ja) * | 2004-07-21 | 2006-02-02 | Panac Co Ltd | 機能フイルムの接合方法、光学フィルター及びプラズマディスプレイパネル |
| JP2007031571A (ja) * | 2005-07-27 | 2007-02-08 | Hitachi Cable Ltd | 金属材と芳香族ポリマ材の接着構造及びその接着方法 |
| JP2007051195A (ja) * | 2005-08-17 | 2007-03-01 | Yasuhara Chemical Co Ltd | ゴム系硬化型ホットメルト接着剤組成物 |
| JP2012052010A (ja) * | 2010-09-01 | 2012-03-15 | Hitachi Ltd | 粘着シート，粘着シートを用いた光学部材，有機発光素子および照明装置並びにそれらの製造方法 |
| WO2014147903A1 (ja) * | 2013-03-22 | 2014-09-25 | 東亞合成株式会社 | 接着剤組成物並びにこれを用いたカバーレイフィルム及びフレキシブル銅張積層板 |
| WO2016017473A1 (ja) * | 2014-07-31 | 2016-02-04 | 東亞合成株式会社 | 接着剤層付き積層体、並びに、これを用いたフレキシブル銅張積層板及びフレキシブルフラットケーブル |
| WO2016047289A1 (ja) * | 2014-09-24 | 2016-03-31 | 東亞合成株式会社 | 接着剤組成物及びこれを用いた接着剤層付き積層体 |
| JP6079890B2 (ja) * | 2013-09-20 | 2017-02-15 | 東亞合成株式会社 | 難燃性接着剤組成物並びにこれを用いたカバーレイフィルム及びフレキシブル銅張積層板 |
| WO2017029917A1 (ja) * | 2015-08-19 | 2017-02-23 | 東洋紡株式会社 | 低誘電接着剤組成物 |
| JPWO2018116967A1 (ja) * | 2016-12-22 | 2019-11-21 | 東亞合成株式会社 | 接着剤組成物並びにこれを用いたカバーレイフィルム、ボンディングシート、銅張積層板及び電磁波シールド材 |
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| US20190119434A1 (en) | 2015-07-10 | 2019-04-25 | Sumitomo Seika Chemicals Co., Ltd. | Epoxy resin composition, process for producing same, and uses of said composition |
| KR102461514B1 (ko) | 2017-01-10 | 2022-11-08 | 스미토모 세이카 가부시키가이샤 | 에폭시 수지 조성물 |
| WO2018131571A1 (ja) | 2017-01-10 | 2018-07-19 | 住友精化株式会社 | エポキシ樹脂組成物 |
| WO2018131563A1 (ja) | 2017-01-10 | 2018-07-19 | 住友精化株式会社 | エポキシ樹脂組成物 |
| US11603466B2 (en) | 2017-01-10 | 2023-03-14 | Sumitomo Seika Chemicals Co.. Ltd. | Epoxy resin composition |
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| JPH02296883A (ja) * | 1989-05-10 | 1990-12-07 | Nichiban Co Ltd | 感圧性接着剤組成物 |
| JPH05186747A (ja) * | 1992-01-14 | 1993-07-27 | Nitto Denko Corp | 表面保護フィルム |
| JPH11339319A (ja) * | 1998-05-28 | 1999-12-10 | Nitto Denko Corp | 光ディスク |
-
2000
- 2000-09-12 JP JP2000276284A patent/JP4849654B2/ja not_active Expired - Fee Related
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