JP5998123B2 - 広範囲のシーリング窓を有するプロピレン／１−ヘキセンコポリマー組成物 - Google Patents

Description

本発明は、新規であるプロピレンコポリマー組成物、その製造、および使用に関する。

ポリプロピレンは、多くの適用に適している。例えば、ポリプロピレンは、シーリング性が重要な役割を果たす分野、例えば、食品梱包産業などで適用することができる。ポリマーの種類に関係なく、ポリマーは、全て望む通りの最終性質を全うすべきであり、さらに、容易に加工可能である、すなわち、圧力に耐える必要がある。しかしながら、最終性質および加工の特性は、しばしば衝突する形となる。

多くの場合、シールされるべき表面の間に形成されたシールは、まだ温かいまま負荷をかけられる。このことは、ポリプロピレンの熱間粘着性が、冷却前にもかかわらず形成される強度のあるシールを保証するために重要であることを意味する。全ての押出品は、シーリングが起こり得る、すなわち、フィルムもしくはフィルム（シーリング）層が部分的に溶解する窓を有する。伝統的に、このシーリング窓は、多少狭いものであり、このことは、熱シーリングプロセスの過程で温度管理が極めて重要であることを意味している。従って、広範囲のシーリング窓は、より低温度でのシーリング作業を可能とし、および熱シーリングの過程での温度管理があまり重要ではないことを確実にするために、評価されるであろう。低温度にて作業することにより、シーリングされるべき物品が高温度にさらされないという利点がある。同様に、低い温度ほど、当然のことながらその発生および維持が安くなることから、経済的な利点も存在する。

シール性以外に、食品産業では、抽出物が低量であることも要求される。

従って、本発明の目的は、低量のヘキサン可溶物、高熱間粘着性、およびより低熱シーリング開始温度（ＳＩＴ）での広いシーリング窓を有するポリプロピレンを提供することである。加えて、ポリプロピレンは、粘着性の問題を避けるために、より高い融解点を有することが望ましい。

本発明の発見は、より重い平均分子量Ｍｗ（Ａ）およびより少ないコモノマー含有量を有する画分（Ａ）、ならびにより軽い平均分子量Ｍｗ（Ｂ）（Ｍｗ（Ｂ）＜Ｍｗ（Ａ））およびより多いコモノマー含有量を有する画分Ｂといった、２つの異なる画分を含むポリプロピレン組成物を提供することである。

従って、本発明は、第１の実施形態において、
（ａ）コモノマーがＣ_５からＣ_１２−α―オレフィンである１．０重量％以下のコモノマー含有量を有するポリプロピレン（Ａ）
および
（ｂ）コモノマーがＣ_５からＣ_１２−α―オレフィンである４．０から２０．０重量％のコモノマー含有量を有するプロピレンコポリマー（Ｂ）
を含み、更に、
（ｉ）プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）が、コモノマーがＣ_５からＣ_１２α―オレフィンである少なくとも２．５重量％のコモノマー含有量を有し、

（ｉｉ）ＭＦＲ（Ａ）／ＭＦＲ（Ｐ）の比が１．０未満であり、
ＭＦＲ（Ａ）は、ポリプロピレン（Ａ）のＩＳＯ１１３３に従って測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０ Ｃ）［ｇ／１０分］であり、
ＭＦＲ（Ｐ）は、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）のＩＳＯ１１３３に従って測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０ °Ｃ）［ｇ／１０分］であり、
および
（ｉｉｉ）任意に、ポリプロピレン（Ａ）のプロピレンコポリマー（Ｂ）に対する重量比は、３０／７０から７０／３０の範囲である、
プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）に対するものである。

好ましくは、第１の実施形態によるプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、
（ａ）少なくとも５．７ｎｍ、好ましくは５．７から７．４ｎｍの厚さのラメラを有する少なくとも２０．０重量％の結晶画分、
および
（ｂ）３．０ｎｍ未満、好ましくは２．０から３．０ｎｍの厚さのラメラを有する少なくとも１０．０重量％の結晶画分
を含み、
前記結晶画分は、段階的等温偏析法（ＳＩＳＴ）によって決定される。

あるいはプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、（第２の実施形態の）プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）として定義することができ、
（ａ）コモノマーがＣ_５からＣ_１２α―オレフィンである２．５から１５．０重量％のコモノマー含有量を有し、
（ｂ）少なくとも５．７ｎｍ、好ましくは５．７ｎｍから７．４ｎｍの厚さのラメラを有する、少なくとも２０．０重量％の結晶画分を含み、
および
（ｃ）３．０ｎｍ未満、好ましくは、２．０から３．０ｎｍ未満の厚さのラメラを有する少なくとも１０．０重量％の結晶画分を含み、
前記結晶画分は、段階的等温偏析法（ＳＩＳＴ）によって決定される。

好ましくは、第２の実施形態によるプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、
（ａ）コモノマーがＣ_５からＣ_１２α―オレフィンである１．０重量％以下のコモノマー含有量を有するポリプロピレン（Ａ）
および
（ｂ）コモノマーがＣ_５からＣ_１２α―オレフィンである４．０から２０．０重量％のコモノマー含有量を有するプロピレンコポリマー（Ｂ）
を含み、さらに、
（ｉ）ＭＦＲ（Ａ）／ＭＦＲ（Ｐ）の比が１．０未満であり、
ＭＦＲ（Ａ）は、ポリプロピレン（Ａ）のＩＳＯ１１３３に従って測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０ Ｃ）［ｇ／１０分］であり、
ＭＦＲ（Ｐ）は、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）のＩＳＯ１１３３に従って測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）［ｇ／１０分］であり、
（ｉｉ）所望される場合、ポロプロピレン（Ａ）のプロピレンコポリマー（Ｂ）に対する重量比は、３０／７０から７０／３０の範囲であってよい。

好ましくは、第１および第２の実施形態によるプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、唯一のポリマー成分として、ポリプロピレン（Ａ）およびプロピレンコポリマー（Ｂ）を含む。

驚くべきことに、このようなプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、広範囲のシーリング窓およびより低い熱シーリング開始温度（ＳＩＴ）を有することが見出された。更に、本発明のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、冷キシレン可溶分含量（ＸＣＳ、ＩＳＯ６４２７による）、および温ヘキサン可溶分含量（ＨＨＳ、ＦＤＡ１７７．１５２０による）、ならびにより高い融解温度によって特徴付けられる（表１から３を参照）。

本発明（第１および第２の実施形態）の詳細は以下により詳細に定義される。

以上により、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、段階的等温偏析法（ＳＩＳＴ）によって決定される結晶画分により定義される。段階的等温偏析法（ＳＩＳＴ）は、ラメラの厚さの分布を決定する可能性を提供する。正確な測定方法は、実施例の節に明記されている。それにより、高温で結晶化されたより多量のポリマー画分は、より多量の厚いラメラがあることを示している。確かに、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、少なくとも５．７ｎｍ、好ましくは５．７ｎｍから７．４ｎｍの厚さのラメラを有する、少なくとも２０．０重量％、より好ましくは、少なくとも２５．０重量％、さらにより好ましくは、少なくとも２８．０重量％、なおさらにより好ましくは、少なくとも３３．０重量％のような少なくとも３０．０重量％の結晶画分を含むことが評価され、前記画分は、段階的等温偏析法（ＳＩＳＴ）によって決定される。従って、好ましい実施形態では、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、少なくとも５．７ｎｍ、好ましくは５．７ｎｍから７．４ｎｍの厚さのラメラを有する、２０．０から４５．０重量％、より好ましくは２８．０から３７．０重量％のような２５．０から４０重量％の結晶画分を含む。加えて、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、低温度で結晶化する多量のポリマー画分を含むことが評価される。

従って、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）が、３．０ｎｍ未満、好ましくは２．０から３．０ｎｍ未満の厚さのラメラ薄板を有する、少なくとも１０．０重量％、より好ましくは少なくとも１２．０重量％、さらにより好ましくは１０．０から２０．０重量％、なおさらにより好ましくは、１２．０から１８．０重量％の結晶画分を含むことが好ましく、前記画分は、段階的等温偏析法（ＳＩＳＴ）によって決定される。特に好ましい実施形態では、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、
（ａ）少なくとも５．７ｎｍ、好ましくは５．７ｎｍから７．４ｎｍの厚さのラメラを有する２０．０から４５．０重量％、好ましくは２５．０から４０．０重量％、より好ましくは２８．０から３７．０重量％の結晶画分、
（ｂ１）４．７から５．７ｎｍ未満の厚さのラメラを有する２０．０から３６．０重量％、好ましくは２３．０から３４．０重量％、より好ましくは２４．０から３２．０重量％の結晶画分
および／もしくは
（ｂ２）３．０ｎｍ未満、好ましくは２．０から３．０ｎｍ未満の厚さのラメラを有する１０．０から２０．０重量％、好ましくは１２．０から１８．０重量％、より好ましくは１３．０から１７．０重量％の結晶画分
を含む。

あるいは、もしくはさらに、本発明のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、存在するそのポリマー画分によって定義され得る。従って、本発明のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、２つの画分、すなわち、ポリプロピレン（Ａ）およびプロピレンコポリマー（Ｂ）、を少なくとも含み、好ましくはこれらから構成される。ポリプロピレン（Ａ）は、好ましくは、高分子量画分であり、対してプロピレンコポリマー（Ｂ）は低分子量画分である。従って、ＭＦＲ（Ａ）／ＭＦＲ（Ｐ）の比は、１．０未満であり、より好ましくは０．５０未満、さらにより好ましくは０．３０未満、なおより好ましくは０．２５未満であり、
ＭＦＲ（Ａ）は、ポリプロピレン（Ａ）のＩＳＯ１１３３に従って測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０ Ｃ）［ｇ／１０分］であり、
ＭＦＲ（Ｐ）は、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）のＩＳＯ１１３３に従って測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）［ｇ／１０分］
である。

さらに、ポリプロピレン（Ａ）は、５．０ｇ／１０分以下、より好ましくは、３．０ｇ／１０分以下、なおより好ましくは２．０ｇ／１０分以下、さらにより好ましくは０．１から３．０ｇ／１０分のような０．０１から５．０ｇ／１０分の範囲内の、ＩＳＯ１１３３に従って測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０ Ｃ）を有する。

低メルトフローレートが高分子量を示すことから、ポリプロピレン（Ａ）は、少なくとも３５０ｋｇ／ｍｏｌ、より好ましくは少なくとも４００ｋｇ／ｍｏｌ、さらにより好ましくは５００ｋｇ／ｍｏｌ、なおより好ましくは４００から６００ｋｇ／ｍｏｌの範囲内のような３５０から１０００ｋｇ／ｍｏｌの範囲内の、重量平均分子量（Ｍ_ｗ）を有することが好ましい。

他方では、プロピレンコポリマー（Ｂ）は、ポリプロピレン（Ａ）よりも（著しく）高いメルトフローレートを有するべきである。従って、プロピレンコポリマー（Ｂ）は、１０．０ｇ／１０分以上、より好ましくは１５．０ｇ／１０分以上、さらにより好ましくは２０．０ｇ／１０分以上、なおより好ましくは２０．０から１００．０ｇ／１０分のような１０．０から２００．０ｇ／１０分の範囲内の、ＩＳＯ１１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０ Ｃ）を有することが好ましい。

従って、プロピレンコポリマー（Ｂ）は、重量平均分子量（Ｍ_ｗ）が、２５０ｋｇ／ｍｏｌ未満、さらにより好ましくは、２００ｋｇ／ｍｏｌ未満、なおより好ましくは、１００から２００ｋｇ／ｍｏｌの範囲のような１８０ｋｇ／ｍｏｌ未満であることが評価される。

総体的なメルトフローレート、すなわち、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）のＩＳＯ１１３３によって測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０ Ｃ）は、好ましくは少なくとも２．０ｇ／１０分、より好ましくは少なくとも４．０ｇ／１０分、さらにより好ましくは、２．０から５０．０ｇ／１０分の範囲内、なおより好ましくは５．０から２５．０ｇ／１０分の範囲のような４．０から３０．０ｇ／１０分の範囲内である。

プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）のこのようなメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０ Ｃ）を達成するためには、ポリプロピレン（Ａ）およびプロピレンコポリマー（Ｂ）の重量比が、特定の範囲にあることが好ましい。従って、ポリプロピレン（Ａ）のプロピレンコポリマー（Ｂ）に対する重量比は、好ましくは３０／７０から７０／３０の範囲内、より好ましくは４０／６０から４５／５５の範囲にある。

本発明によるプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、より高いコモノマー含有量によって特徴付けられる。本発明によるＡ「コモノマー」とは、プロピレンと異なる重合可能な単位である。従って、本発明によるプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、少なくとも２．５重量％、より好ましくは少なくとも２．８重量％、さらにより好ましくは少なくとも３．０重量％のコモノマー含有物を有するべきである。しかしながら、本発明によるプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、エラストマー性の構成要素を含むべきではない。このように、本発明によるプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、２．５から１５．０重量％の範囲内、より好ましくは、２．５から１２．０重量％の範囲内、さらにより好ましくは３．０から１０．０重量％の範囲内のような２．８から１０．０重量％の範囲内のコモノマー含有量物を有することが好ましい。

プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）のコモノマーは、Ｃ_５からＣ_１２―αオレフィンであり、例えば、１−ヘキセンおよび／もしくは１−オクテンである。本発明のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、２種類以上のコモノマーを有し得る。従って、本発明のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、１つ、２つ、もしくは３つの異なるコモノマーを含んでよく、このコモノマーは、Ｃ_５−α―オレフィン、Ｃ_６−α―オレフィン、Ｃ_７−α―オレフィン、Ｃ_８−α―オレフィン、Ｃ_９−α―オレフィン、Ｃ_１０−α―オレフィン、Ｃ_１１−α―オレフィン、Ｃ_１２−α―オレフィンの群から選択される。しかしながら、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、１種類のコモノマーのみを含むことが好ましい。好ましくは、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、プロピレンとは別に、１−ヘキセンおよび／もしくは１−オクテンのみを含む。特に好ましい実施形態では、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）のコモノマーは、１−ヘキセンのみである。

本発明によるプロピレンコポリマー（Ｃ−Ａ）およびプロプレンコポリマー（Ｂ）と同様に、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、好ましくはランダムプロピレンコポリマーである。用語「ランダムコポリマー」とは、好ましくは、ＩＵＰＡＣ（Ｐｕｒｅ Ａｐｐｌ． Ｃｈｅｍ．， Ｖｏｌ． Ｎｏ． ６８， ８， ｐｐ． １５９１から１５９５， １９９６）に従って理解されるべきである。好ましくは、１−ヘキセン二分子のようなコモノマー二分子のモル濃度は、関係式
［ＨＨ］ ＜ ［Ｈ］^２
に従い、ここで、
［ＨＨ］は、隣接した１−ヘキセン単位のような、隣接するコモノマー単位のモル分率であり
および
［Ｈ］は、ポリマー内の、総１−ヘキセン単位のような総コモノマー単位のモル分率である。

好ましくは、以下に詳細に定義されたポリプロピレン（Ａ）およびプロピレンコポリマー（Ｂ）と同様にプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、アイソタクチックである。従って、プロピレンコポリマー（Ｐ）、ポリプロピレン（Ａ）、およびプロピレンコポリマー（Ｂ）は、９０％超、より好ましくは、９２％超、さらにより好ましくは９３％超、なおより好ましくは９９％超のような９５％超の高濃度の三連構造のアイソタクチックを有することが評価される。

分子量分布（ＭＷＤ）は、ポリマーの分子数および個々の鎖の長さの間の関係である。分子量分布（ＭＷＤ）は、重量平均分子量（Ｍ_ｗ）および数平均分子量（Ｍ_ｎ）の比として表現される。数平均分子量（Ｍ_ｎ）は、分子量に対する、各分子量範囲内の分子数のプロットの最初のモーメントとして表現されるポリマーの平均分子量である。実際に、これは、全分子の総分子量を分子数で除したものである。次に、重量平均分子量（Ｍ_ｗ）は、分子量に対する、各分子量の範囲内のポリマーの重量のプロットの最初のモーメントである。

分子量分布（ＭＷＤ）と同様に、数平均分子量（Ｍ_ｎ）および重量平均分子量（Ｍ_ｗ）は、オンライン粘度計を装備したＷａｔｅｒｓ Ａｌｌｉａｎｃｅ ＧＰＣＶ ２０００装置を用いる分子ふるいクロマトグラフィー（ＳＥＣ）により決定される。オーブン温度は１４０℃である。トリクロロベンゼンが溶媒として用いられる（ＩＳＯ １６０１４）。

従って、本発明のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、１００から７００ｋｇ／ｍｏｌ、より好ましくは１５０から５００ｋｇ／ｍｏｌの重量平均分子量（Ｍ_ｗ）を有する。

プロプレンコポリマー組成物（Ｐ）の数平均分子量（Ｍ_ｎ）は、好ましくは、２０から２００ｋｇ／ｍｏｌの範囲内、より好ましくは３０から１５０ｋｇ／ｍｏｌの範囲内にある。

さらに、ＩＳＯ１６０１４によって測定された分子量分布（ＭＷＤ）は、４．５以下、より好ましくは、３．５以下のような４．０以下であることが評価される。従って、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）の分子量分布（ＭＷＤ）は、好ましくは１．５から４．５の間であり、さらにより好ましくは、２．０から３．５のような１．５から４．０の範囲内にある。

加えて、本発明のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、さらに、低量の、いわゆる抽出物によって特徴付けられることが好ましい。抽出物は、食品パッケージもしくは医薬品パッケージの分野では望ましくない。しかしながら、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、このような適用に適しているべきである。従って、本発明のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、好ましくはより低量の冷キシレン可溶分（ＸＣＳ）および／もしくは温ヘキサン可溶分（ＨＨＳ）によって特徴付けられる。

ＩＳＯ６４２７によって測定された冷キシレン可溶分（ＸＣＳ）は、立体規則性の低いポリマー鎖を含み、非結晶性の領域の量を示すものである。従って、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、好ましくは、３．５重量％未満、より好ましくは３．３重量％未満、なおより好ましくは３．０重量％以下、さらにより好ましくは１．５重量％未満のような２．０重量％未満の、より低量の冷キシレン可溶分（ＸＣＳ）含有量を特徴とする。従って、本発明のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、０．３から３．５重量％の範囲内、より好ましくは０．５から３．３重量％の範囲内、なおより好ましくは０．５から１．５重量％の範囲内の冷キシレン可溶分（ＸＣＳ）含有量を有することが特に評価される。

加えて、冷キシレン可溶分（ＸＣＳ）量は、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）が、好ましくはエチレンプロピレンゴムのようないかなる弾性ポリマー成分をも含まないことをさらに示すものである。言い換えると、プロピレンコポリマー混合物（Ｐ）は、異相ポリプロピレンであるべきでなく、すなわち、弾性相が分散されるポリプロピレンマトリックスからなる系であるべきではない。そのような系は、より高い冷キシレン可溶分含有量を特徴とする。従って、好ましい実施形態では、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、唯一のポリマー成分として、ポリプロピレン（Ａ）およびプロピレンコポリマー（Ｂ）を含む。

冷キシレン可溶分（ＸＣＳ）と類似し、ＦＤＡ １７７．１５２０によって測定された温ヘキサン可溶分（ＨＨＳ）は、低アイソタクチック性および低結晶性を有し、５０℃のヘキサンに可溶であるポリマー部分を示すものである。

従って、本発明のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、２．５重量％以下、より好ましくは、１．５重量％のような２．０重量％以下の、ＦＤＡ １７７．１５２０によって測定された温ヘキサン可溶分（ＨＨＳ）を有する。

更に、本発明のさらなる態様では、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、より高い融解点を有する。従って、本発明によるプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、少なくとも１４０．０℃、より好ましくは少なくとも１４５．０℃の、ＩＳＯ １１３５７−３によって測定される融解温度（Ｔ_ｍ）を有する。このように、ＩＳＯ １１３５７−３によって測定されるポリプロピレンンの融解温度（Ｔ_ｍ）は、１４０から１６０℃の範囲、より好ましくは、１４５℃から１５５℃の範囲内であることが特に評価される。

加えて、本発明のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、少なくとも９０℃、より好ましくは少なくとも９５℃の、ＩＳＯ １１３５７−３によって測定された結晶化温度（Ｔ_ｃ）を有する。従って、ポリプロピレンは、好ましくは、９０から１１５℃の範囲内、より好ましくは９５から１１２℃の範囲内の、ＩＳＯ １１３５７−３によって測定された結晶化温度（Ｔ_ｃ）を有する。

上記に記載されているように、本発明のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、特にパッケージ産業に適しているべきである。従って、より低い熱シーリング開始温度（ＳＩＴ）のような良いシーリング性および特に広範囲の熱シーリング範囲が望まれている。従って、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、少なくとも１３℃、より好ましくは、少なくとも１５℃、なおより好ましくは、少なくとも１８℃、さらにより好ましくは１３℃から３５℃の範囲内、なおさらにより好ましくは１８℃から３０℃の範囲内の熱シーリング範囲を有することが好ましい。熱シーリング範囲は、熱シーリング終了温度（ＳＥＴ）［℃］および熱シーリング−開始温度（ＳＩＴ）［℃］の差異［（ＳＥＴ）−（ＳＩＴ）］として定義される。さらに、熱シーリング開始温度（ＳＩＴ）が、１２０℃以下、より好ましくは、１１５℃以下、さらに好ましくは９０から１２０℃の範囲内、なおより好ましくは９５から１１５℃の範囲内であることが評価される。

上記に記載されているように、熱シーリング開始温度（ＳＩＴ）がより低くあるべきのみではなく、融解温度（Ｔ_ｍ）がより高くあるべきである。従って、融解温度（Ｔ_ｍ）および熱シーリング開始温度（ＳＩＴ）の差異がより大きいことが好ましい。従って、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、方程式（Ｉ）、より好ましくは、方程式（Ｉａ）を満たし、
Ｔｍ − ＳＩＴ ≧ ２８℃ （Ｉ）
Ｔｍ − ＳＩＴ ≧ ３２℃ （Ｉａ）
Ｔｍは、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）のセ氏温度［℃］で得られる融解温度であり、
ＳＩＴは、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）のセ氏温度［℃］で得られる熱シーリング開始温度（ＳＩＴ）である。

上記に記載されているように、好ましい実施形態では、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、２つの画分、すなわち、ポリプロピレン（Ａ）およびプロピレンコポリマー（Ｂ）を含むか、好ましくはこれらからなる。さらに、ポリプロピレン（Ａ）は、好ましくはコモノマーの少ない画分であり、対してプロピレンコポリマー（Ｂ）は、コモノマーの多い画分である。

従って、ポリプロピレン（Ａ）は、１．０重量％以下のコモノマー含有量を有することが評価される。よって、ポリプロピレン（Ａ）は、プロピレンコポリマー（Ｃ−Ａ）もしくはプロピレンホモポリマー（Ｈ−Ａ）、であり得、後者が好ましい。

本発明に使用されるホモポリマーの表現は、少なくとも９９．５重量％、より好ましくは、９９．８重量％のプロピレン単位からなるポリプロピレンに関係するものである。好ましい実施形態では、プロピレンホモポリマー内のプロピレンの単位のみが検出可能である。

ポリプロピレン（Ａ）がプロピレンコポリマー（Ｃ−Ａ）である場合、コポリマー含有量は、０．２から１．０重量％の範囲内、好ましくは０．５から１．０重量％の範囲内である。より好ましくは、プロピレンコポリマー（Ｃ−Ａ）はランダムプロピレンコポリマーである。プロピレンコポリマー（Ｃ−Ａ）のコモノマーは、Ｃ_５からＣ_１２のα―オレフィンであり、より好ましくは、プロピレンコポリマー（Ｃ−Ａ）のコモノマーは、Ｃ_５―αオレフィン、Ｃ_６―αオレフィン、Ｃ_７―αオレフィン、Ｃ_８―αオレフィン、Ｃ_９―αオレフィン、Ｃ_１０―αオレフィン、Ｃ_１１―αオレフィン、Ｃ_１２―αオレフィンの群から選択され、さらにより好ましくは、プロピレンコポリマー（Ｃ−Ａ）のコモノマーは、１−ヘキセンおよび／もしくは１−オクテンである。プロピレンコポリマー（Ｃ−Ａ）は、２種類以上のコモノマーを有し得る。従って、本発明のプロピレンコポリマー（Ｃ−Ａ）は、１、２、もしくは３つの異なるコモノマーを含み得る。しかしながら、プロピレンコポリマー（Ｃ−Ａ）は、１種類のコモノマーのみを含むことが好ましい。好ましくは、プロピレンコポリマー（Ｃ−Ａ）は、プロピレンを別として、１−ヘキセンおよび／もしくは１−オクテンのみを含む。特に好ましい実施形態では、プロピレンコポリマー（Ｃ−Ａ）のコモノマーは、１−ヘキセンのみである。

従って、プロピレンコポリマー（Ｃ−Ａ）は、好ましい実施形態では、プロピレンおよび１−ヘキセンのみのプロピレンコポリマーであり、１−ヘキセンの含有量は、０．２から１．０重量％の範囲内、好ましくは、０．５から１．０重量％の範囲内である。

プロピレンコポリマー（Ｂ）は、ポリプロピレン（Ａ）より高いコモノマー含有量を有する。従って、プロピレンコポリマー（Ｂ）は、４．０から２０．０重量％、好ましくは４．０から１０．０重量％のコモノマー含有量を有する。

より好ましくは、プロピレンコポリマー（Ｂ）は、ランダムプロピレンコポリマーである。

プロピレンコポリマー（Ｂ）のコモノマーは、Ｃ_５からＣ_１２のα―オレフィンであり、より好ましくは、プロピレンコポリマー（Ｂ）のコモノマーは、Ｃ_５―αオレフィン、Ｃ_６―αオレフィン、Ｃ_７―αオレフィン、Ｃ_８―αオレフィン、Ｃ_９―αオレフィン、Ｃ_１０―αオレフィン、Ｃ_１１―αオレフィン、Ｃ_１２―αオレフィンの群から選択され、さらにより好ましくは、プロピレンコポリマー（Ｂ）のコモノマーは、１−ヘキセンおよび／もしくは１−オクテンである。プロピレンコポリマー（Ｂ）は、２種類以上のコモノマーを有し得る。従って、本発明のプロピレンコポリマー（Ｂ）は、１、２、もしくは３つの異なるコモノマーを有し得る。しかしながら、プロピレンコポリマー（Ｂ）は、１種類のコモノマーのみを有することが好ましい。好ましくは、プロピレンコポリマー（Ｂ）は、プロピレンを別として、１−ヘキセンおよび／もしくは１−オクテンのみを含む。特に好ましい実施形態では、プロピレンコポリマー（Ｂ）のコモノマーは、１−ヘキセンのみである。

従って、プロピレンコポリマー（Ｂ）は、好ましい実施形態では、プロピレンおよび１−ヘキセンのみのプロピレンコポリマーであり、１―ヘキセン含有量は、４．０から１０．０重量％の範囲内にある。

プロピレンコポリマー（Ｃ−Ａ）およびプロピレンコポリマー（Ｂ）のコモノマーは、同一であることが特に好ましい。従って、好ましい実施形態では、本発明のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、プロピレンコポリマー（Ｃ−Ａ）およびプロピレンコポリマー（Ｂ）を含み、好ましくは、これらのみを含み、両ポリマー内のコモノマーは、１−ヘキセンのみである。

特に好ましい実施形態では、本発明のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、プロピレンホモポリマー（Ｈ−Ａ）およびプロピレンコポリマー（Ｂ）を含むか、好ましくは、これらのみを含み、プロピレンコポリマー（Ｂ）のコモノマーは、Ｃ_５―αオレフィン、Ｃ_６―αオレフィン、Ｃ_７―αオレフィン、Ｃ_８―αオレフィン、Ｃ_９―αオレフィン、Ｃ_１０―αオレフィン、Ｃ_１１―αオレフィン、Ｃ_１２―αオレフィンからなる群から選択され、好ましくは、プロピレンコポリマー（Ｂ）のコモノマーは、１−ヘキセンおよび／もしくは１−オクテンであり、より好ましくは、プロピレンコポリマー（Ｂ）のコモノマーは、１−ヘキセンのみである。

上記に記載されているように、ポリプロピレン（Ａ）は、高分子画分であり、プロピレンコポリマー（Ｂ）は、低分子量画分である。それゆえに、ポリプロピレン（Ａ）は、好ましくは、２．０重量％未満、より好ましくは、１．５重量％未満、さらにより好ましくは、０．３から２．０重量％の範囲内、なおより好ましくは、０．５から１．５重量％の範囲内の冷キシレン可溶分（ＸＣＳ）含有量を有する。ポリピロピレン（Ａ）は、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）と比較して低量の冷キシレン可溶分（ＸＣＳ）含有量を有することが特に好ましい。

プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、抗酸化物質、核生成剤、スリップ剤および帯電防止剤のような本技術分野で公知の添加剤を含み得る。ポリマー画分、好ましくは、ポリプロピレン（Ａ）およびプロピレンコポリマー（Ｂ）画分の合計は、少なくとも９０重量％、より好ましくは、少なくとも９５重量％、さらにより好ましくは、少なくとも９９重量％のような少なくとも９８重量％である。

プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、特に、下記に詳細に定義される工程によって得ることが可能であり、好ましくは、得られる。

さらに本発明は、キャストフィルム、押出ブロー成形フィルム、もしくは二軸延伸ポリプロピレン（ＢＯＰＰ）フィルムのようなフィルムとしての本発明のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）の利用法を対象とする。本発明のプロピレンコポリマー混合物（Ｐ）は、押出被覆基材のコーティングとして使用することも可能である。

従って、本発明は、フィルム層、好ましくは、キャストフィルムのシーリング層、押出ブロー成形フィルムのシーリング層、もしくは、二軸延伸ポリプロピレン（ＢＯＰＰ）フィルムのシーリング層をも対象とし、前記フィルム層（シーリング層）は、少なくとも７０重量％、より好ましくは、少なくとも９５重量％のような少なくとも９０重量％の本発明によるプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）を含む。特に好ましい実施形態では、フィルム層（シーリング層）は、本明細書で定義されるプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）からなるものである。

さらに、本発明は、コーティングを含む押出被覆基材を対象とし、前記コーティングは、少なくとも７０重量％、より好ましくは、少なくとも９５重量％のような９０重量％の本発明によるプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）を含む。特に好ましい実施形態では、押出被覆基材のコーティングは、本明細書に定義されるプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）からなる。基材は、例えば紙、板紙、布地、および金属箔であり得る。

加えて、本発明は、本発明のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）の製法を対象とする。従って、上記で定義されたプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）の製法の工程は、逐次重合工程であり、直列に接続された少なくとも２つの反応器を含み、前記工程は、
（Ａ）スラリー反応器（ＳＲ）、好ましくはループ反応器（ＬＲ）である第１の反応器（Ｒ−１）内で、プロピレンおよび任意の少なくとも１つのＣ_５からＣ_１２α―オレフィン、好ましくは１−ヘキセンを重合し、請求項１、２、８から１０のいずれか１項で定義されるポリプロピレン（Ａ）を得、
（Ｂ）気相反応器（ＧＰＲ−１）である第２の反応器（Ｒ−２）内に第１の反応器内のポリプロピレン（Ａ）および反応していないコモノマーを移動し、
（Ｃ）前記第２の反応器（Ｒ−２）へプロピレンおよび少なくとも１つのＣ_４からＣ_１０α―オレフィンを与え、
（Ｄ）第２の反応器（Ｒ−２）内、前記ポリプロピレン（Ａ）の存在下で、プロピレンおよび少なくともＣ_５からＣ_１２α―オレフィンを重合し、請求項１もしくは１０で定義されるプロピレンコポリマー（Ｂ）を得、前記ポリプロピレン（Ａ）および前記プロピレンコポリマー（Ｂ）は、請求項１から８のいずれか１項で定義されるプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）を形成する
ステップを含み、
さらに、第１の反応器（Ｒ−１）および第２の反応器（Ｒ−２）内では、重合が固体触媒システム（ＳＣＳ）の存在下で起こり、前記固体触媒システム（ＳＣＳ）は、
（ｉ）式（Ｉ）
Ｒ_ｎ（Ｃｐ’）_２ＭＸ_２ （Ｉ）
からなり、
「Ｍ」は、ジルコニウム（Ｚｒ）もしくはハフニウム（Ｈｆ）であり、
各「Ｘ」は、独立して、一価のアニオン性s―リガンドであり、
各「Ｃｐ’」は、置換シクロペンタジエニル、置換インデニル、置換テトラヒドロインデニル、および置換もしくは非置換フルオレニルからなる群より独立して選択されるシクロペンタジエニル型有機リガンドであり、前記有機リガンドは、遷移金属（Ｍ）に配位するものであり、
「Ｒ」は、前記有機リガンド（Ｃｐ’）と結合している２価の架橋基であり、
「ｎ」は、１もしく２、好ましくは１である、
遷移金属化合物
および
（ｉｉ）任意の、周期表（ＩＵＰＡＣ）の１３族の元素（Ｅ）を含む助触媒（Ｃｏ）であって、好ましくは、Ａｌの化合物を含む助触媒（Ｃｏ）
を含む。

プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）、ポリプロピレン（Ａ）およびプロピレンコポリマー（Ｂ）の定義に関しては、上記明細書の定義を参照する。

用語「逐次重合工程」とは、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）が、直列に接続された少なくとも２つの反応器内で生成されることを示すものである。従って、本工程の明白な実施態様とは、２つの異なる反応器内でのプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）の製法である。従って、本工程は少なくとも第１の反応器（Ｒ−１）および第２の反応器（Ｒ−２）を含む。特定の一実施形態では、本工程は、２つの重合反応器（Ｒ−１）および（Ｒ−２）からなるものである。用語「重合反応器」は、主重合が起こることを示すべきである。従って、２つの重合反応器からなる工程の場合、この定義は、工程全体が、例えば、予備重合反応器内の予備重合ステップを含むという選択肢を排除するものではない。用語「からなる」は、主な重合反応器を考慮した場合のみの閉じた表現である。

第１の反応器（Ｒ−１）は、好ましくはスラリー反応器（ＳＲ）であり、バルクまたはスラリーで運転される、連続もしくは単純撹拌バッチ型タンク反応器、またはループ反応器のいずれかであり得る。バルクは、少なくとも６０％（ｗｔ／ｗｔ）、好ましくは１００％（ｗｔ／ｗｔ）のモノマーを含む反応媒体内での重合を意味するものである。本発明により、スラリー反応器（ＳＲ）は、好ましくは（バルク）ループ反応器（ＬＲ）である。

第２の反応器（Ｒ−２）およびいずれかの連続する反応器は、好ましくは気相反応器（ＧＰＲ）である。このような気相反応器（ＧＰＲ）は、機械的混合もしくは流動床反応器のいずれかであり得る。好ましくは、気相反応器（ＧＰＲ）は、少なくとも０．２ｍ／秒の気体流速の機械的撹拌流動床反応器を含む。従って、気相反応器は、好ましくは機械的撹拌機を有する、流動床型反応器であることが評価される。

各反応器内の条件（温度、圧力、反応時間、モノマーの供給）は、所望される生成物に応じて異なり、それは当業者の知識の範囲内である。すでに上記に示されている通り、第１の反応器（Ｒ−１）は、好ましくは、ループ反応器（ＬＲ）のようなスラリー反応器（ＳＲ）であり、第２の反応器（Ｒ−２）は、好ましくは気相反応器（ＧＰＲ−１）である。もし存在するならば、続く反応器も、好ましくは気相反応器（ＧＰＲ）である。

好ましい多段階工程は、（ＢＯＲＳＴＡＲ（登録商標）テクノロジーとして知られている）Ｂｏｒｅａｌｉｓ Ａ／Ｓ， Ｄｅｎｍａｒｋ、によって開発されたような「ループ気相」工程であり、例えば、ＥＰ０８８７３７９もしくはＷＯ９２／１２１８２などの特許文献に記載されている。

多様式ポリマーは、例えば、ＷＯ９２／１２１８２、ＥＰ０８８７３７９、およびＷＯ９８／５８９７６に記載されているいくつかの工程により生産することができる。これらの文書の内容は、本明細書に参照として含まれている。

好ましくは、上記で定義されたプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）の生産のための本工程において、第１の反応器（Ｒ−１）、すなわち、ステップ（Ａ）のループ反応器（ＬＲ）のようなスラリー反応器（ＳＲ）のための条件は、以下の通りであり得る。
温度は、４０℃から１１０℃の範囲内、好ましくは６０℃と１００℃の間、７０℃から９０℃の範囲内であり、
圧力は、２０ｂａｒから８０ｂａｒの範囲内、好ましくは、４０ｂａｒから７０ｂａｒの間であり、
水素は、それ自体公知である方法でモル質量を制御するために加えられ得る。

その後、ステップ（Ａ）からの反応混合物は、気相反応器（ＧＰＲ−１）である第２の反応器（Ｒ−２）へ、すなわちステップ（Ｃ）へと移動し、ここで、ステップ（Ｃ）の条件は、好ましくは、以下の通りである。
温度は、５０℃から１３０℃の範囲内、好ましくは、６０℃と１００℃の間であり、
圧力は、５ｂａｒから５０ｂａｒの範囲内、好ましくは、１５ｂａｒから４０ｂａｒの間であり、
水素は、それ自体公知である方法でモル質量を制御するために加えられ得る。

滞留時間は両反応領域において様々であり得る。

プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）の生産工程の一実施形態では、例えばループのようなバルク反応器の滞留時間は、例えば０．２から１．５時間のような０．１から２．５時間の範囲内であり、気相反応器の滞留時間は、一般的に０．５から４．０時間のような０．２から６．０時間であろう。

望ましくは、重合は、ループ反応器（ＳＲ）のようなスラリー反応器（ＳＲ）である第１の反応器（Ｒ−１）内では、超臨界条件下にて、および／もしくは気相反応器（ＧＰＲ−１）内では凝縮モードとして、公知の方法で行い得る。

もし存在するならば、他の気相反応器（ＧＰＲ）の条件は、第２の反応器（Ｒ−２）と類似するものである。

本工程は、第１の反応器（Ｒ−１）内での重合に先立ち、予備重合も包含し得る。第１の反応器（Ｒ−１）内で予備重合を行い得るが、しかし、予備重合は、いわゆる予備重合反応器である分離した反応器内で起こることが好ましい。

特定の一実施形態では、固体触媒システム（ＳＣＳ）は、１．４０ｍｌ／ｇ未満のＡＳＴＭ４６４１によって測定される空隙率および／もしくは、２５ｍ^２／ｇ未満のＡＳＴＭＤ３６６３によって測定される表面積を有する。

好ましくは、固体触媒システム（ＳＣＳ）は、１５ｍ^２／ｇ未満、なおさらには１０ｍ^２／ｇ未満、最も好ましくは５ｍ^２／ｇ未満の最低測定限界の表面積を有する。本発明による表面積は、ＡＳＴＭＤ３６６３（Ｎ_２）によって測定される。

あるいはもしくは加えて、固体触媒システム（ＳＣＳ）は、１．３０ｍｌ／ｇ未満、より好ましくは１．００ｍｌ／ｇ未満の空隙率を有することが評価される。空隙率は、ＡＳＴＭ４６４１（Ｎ_２）によって測定される。別の好ましい実施形態では、空隙率は、ＡＳＴＭ４６４１（Ｎ_２）によって適用された方法で決定された時には検出できないものである。

さらに、固体触媒システム（ＳＣＳ）は、一般的に、５００μｍ以下、言い換えると好ましくは２から５００μｍの範囲内、より好ましくは５から２００μｍの範囲内の平均粒子径を有する。特に、平均粒子径は８０μｍ未満、さらにより好ましくは７０μｍ未満であることが好ましい。平均粒子径の好ましい範囲は、５から７０μｍもしくは１０から６０μｍである。

上記に記載されているように、遷移金属（Ｍ）は、ジルコニウム（Ｚｒ）もしくはハフニウム（Ｈｆ）、好ましくはジルコニウム（Ｚｒ）である。

用語「σ−リガンド」は、公知の方法での記載のまま、すなわちシグマ結合を通して金属と結合する基であると理解されている。従って、アニオン性リガンド「Ｘ」は、独立してハロゲン、もしくは、Ｒ’、ＯＲ’、ＳｉＲ’３、ＯＳｉＲ’３、ＯＳＯ２ＣＦ３、ＯＣＯＲ’、ＳＲ’、ＮＲ’２、もしくはＰＲ’_２基からなる群から選択され得、Ｒ’は、独立的に、水素、直鎖状もしくは分枝状、環状もしくは非環状であるＣ_１からＣ_２０のアルキル、Ｃ_２からＣ_２０のアルケニル、Ｃ_２からＣ_２０のアルキニル、Ｃ_３からＣ_１２のシクロアルキル、Ｃ_６からＣ_２０のアリール、Ｃ_７からＣ_２０のアリールアルキル、Ｃ_７からＣ_２０のアルキルアリール、Ｃ_８からＣ_２０のアリールアルケニルであり、Ｒ’基は、１つもしくはそれ以上の１４から１６族に属するヘテロ原子を任意に含んでよい。好ましい実施形態では、アニオン性リガンド「Ｘ」は、同一であり、Ｃｌのようなハロゲンもしくはメチルもしくはベンジルのいずれかである。

好ましい一価のアニオン性リガンドはハロゲン、特に塩素（Ｃｌ）である。

置換シクロペンタジエニル型リガンドは、ハロゲン、ヒドロカルビル（例えば、
Ｃ_１からＣ_２０のアルキル、Ｃ_２からＣ_２０のアルケニル、Ｃ_２からＣ_２０のアルキニル、Ｃ_５からＣ_２０のシクロアルキルに置換されたＣ_１からＣ_２０のアルキルのようなＣ_３からＣ_２０のシクロアルキル、Ｃ_６からＣ_２０のアリール、Ｃ_１からＣ_２０のアルキルを置換したＣ_５からＣ_２０のシクロアルキル）からなる群から選択される１つ以上の置換基を有し得、
シクロアルキル残基は、Ｃ_１からＣ_２０のアルキル、Ｃ_７からＣ_２０のアリールアルキル、環状部分に１、２、３もしくは４つのヘテロ原子を含有するＣ_３からＣ_１２のシクロアルキル、Ｃ_６からＣ_２０‐ヘテロアリール、Ｃ_１からＣ_２０‐ハロアルキル、−ＳｉＲ”_３、−ＳＲ”、−ＰＲ”_２もしくは−ＮＲ”_２によって置換され、各Ｒ”は、独立して、水素、もしくはヒドロカルビル（例えば、Ｃ_１からＣ_２０のアルキル、Ｃ_１からＣ_２０のアルケニル、Ｃ_２からＣ_２０のアルキニル、Ｃ_３からＣ_１２のシクロアルキルもしくはＣ_６からＣ_２０のアリール）であるか、または、例えば−ＮＲ”_２の場合、２つの置換基Ｒ”は、それらが結合している窒素原子と共に、例として、五もしくは六員環を形成し得る。

更に、式（Ｉ）の「Ｒ」は、好ましくは、独立的に炭素（Ｃ）、ケイ素（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）もしくは酸素（Ｏ）原子であるような１から４つの原子の架橋であり、各架橋原子は、独立的に、Ｃ_１からＣ_２０のヒドロカルビル、トリ（Ｃ_１からＣ_２０‐アルキル）シリル、トリ（Ｃ_１からＣ_２０‐アルキル）シロキシなどの置換基を有し得、より好ましくは、「Ｒ」は、例えば、−ＳｉＲ’’’_２−のような１原子架橋であり、各「Ｒ’’’」は、独立的に、Ｃ_１からＣ_２０‐アルキル、Ｃ_２からＣ_２０のアルケニル、Ｃ_２からＣ_２０のアルキニル、Ｃ_３からＣ_１２‐シクロアルキル、Ｃ_６からＣ_２０‐アリール、アルキルアリール、もしくはアリールアルキルもしくはトリメチルシリルのようなトリ（Ｃ_１からＣ_２０‐アルキル）シリル‐残基であり、あるいは、２つの「Ｒ’’’」はＳｉ架橋原子を含む環系の部分であり得る。

好ましい実施形態において、遷移金属化合物は、式（ＩＩ）を有し、

式中、
Ｍは、ジルコニウム（Ｚｒ）またはハフニウム（Ｈｆ）であり、好ましくはジルコニウム（Ｚｒ）であり、
Ｘは、金属「Ｍ」へのσ結合を有するリガンドであり、好ましくは式（Ｉ）として上記で定義されているものであって、
好ましくは塩素（Ｃｌ）またはメチル（ＣＨ_３）であり、前者が特に好ましく、
Ｒ^１は、互いに同一または異なっており、好ましくは同一であって、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖不飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖不飽和アルキル、Ｃ_３〜Ｃ_２０のシクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０のアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアルキルアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアリールアルキルからなる群から選択され、任意で周期表（ＩＵＰＡＣ）の１４〜１６族の１つまたはそれ以上のヘテロ原子を含み、
好ましくは、互いに同一または異なっており、好ましくは同一であって、Ｃ_１〜Ｃ_１０の直鎖または分岐鎖ヒドロカルビルであり、より好ましくは、互いに同一または異なっており、好ましくは同一であって、Ｃ_１〜Ｃ_６の直鎖または分岐鎖アルキルであり、
Ｒ^２〜Ｒ^６は、互いに同一または異なっており、水素、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖不飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖不飽和アルキル、Ｃ_３〜Ｃ_２０のシクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０のアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアルキルアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアリールアルキルからなる群から選択され、任意で周期表（ＩＵＰＡＣ）の１４〜１６族の１つまたはそれ以上のヘテロ原子を含み、
好ましくは、互いに同一または異なっており、Ｃ_１〜Ｃ_１０の直鎖または分岐鎖ヒドロカルビルであり、より好ましくは、互いに同一または異なっており、Ｃ_１〜Ｃ_６の直鎖または分岐鎖アルキルであり、
Ｒ^７およびＲ^８は、互いに同一または異なっており、水素、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖不飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖不飽和アルキル、Ｃ_３〜Ｃ_２０のシクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０のアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアルキルアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアリールアルキルからなる群から選択され、任意で周期表（ＩＵＰＡＣ）の１４〜１６族の１つまたはそれ以上のヘテロ原子、ＳｉＲ^１０ _３、ＧｅＲ^１０ _３、ＯＲ^１０、ＳＲ^１０、ＮＲ^１０ _２を含み、
式中、
Ｒ^１０は、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖不飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖不飽和アルキル、Ｃ_３〜Ｃ_２０のシクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０のアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアルキルアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアリールアルキルからなる群から選択され、任意で周期表（ＩＵＰＡＣ）の１４〜１６族の１つまたはそれ以上のヘテロ原子を含み、
および／または、
Ｒ^７およびＲ^８は、任意で、それらが結合しているインデニル炭素と共にＣ_４〜Ｃ_２０の炭素環系の一部であり、好ましくはＣ_５環であって、任意で、１つの炭素原子が、窒素、硫黄または酸素原子で置換することができ、
Ｒ^９は、互いに同一または異なっており、水素、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖不飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖不飽和アルキル、Ｃ_３〜Ｃ_２０のシクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０のアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアルキルアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアリールアルキル、ＯＲ^１０、ＳＲ^１０からなる群から選択され、
好ましくは、Ｒ^９は互いに同一または異なっており、ＨまたはＣＨ_３であり、
式中、
Ｒ^１０は、前述のように定義され、
Ｌは、２つのインデニルリガンドを架橋する二価の基であって、好ましくはＣ_２Ｒ^１１ _４ユニット、または、ＳｉＲ^１１ _２もしくはＧｅＲ^１１ _２であり、
式中、
Ｒ^１１は、水素、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖不飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖不飽和アルキル、Ｃ_３〜Ｃ_２０のシクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０のアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアルキルアリール、またはＣ_７〜Ｃ_２０のアリールアルキルからなる群から選択され、任意で周期表（ＩＵＰＡＣ）の１４〜１６族の１つまたはそれ以上のヘテロ原子を含み、
好ましくは、Ｓｉ（ＣＨ_３）_２、ＳｉＣＨ_３Ｃ_６Ｈ_１１、またはＳｉＰｈ_２であり、
式中、Ｃ_６Ｈ_１１は、シクロヘキシルである。

好ましくは、式（ＩＩ）の遷移金属化合物は、Ｃ_２−対称または擬似−Ｃ_２−対称である。対称性の定義に関して、Ｒｅｓｃｏｎｉら、ケミカルレビュー２０００誌第１００巻第４号１２６３および本明細書に引用される参考文献が参照される。

好ましくは、Ｒ^１基は、互いに同一または異なっており、より好ましくは同一であって、Ｃ_１〜Ｃ_１０の直鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_１０の直鎖不飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_１０の分岐鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_１０の分岐鎖不飽和アルキル、およびＣ_７〜Ｃ_１２のアリールアルキルからなる群から選択される。さらにより好ましくは、Ｒ^１基は、互いに同一または異なっており、より好ましくは同一であって、Ｃ_１〜Ｃ_６の直鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_６の直鎖不飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_６の分岐鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_６の分岐鎖不飽和アルキル、およびＣ_７〜Ｃ_１０のアリールアルキルからなる群から選択される。さらに好ましくは、Ｒ^１基は、互いに同一または異なっており、より好ましくは同一であって、例えばメチルまたはエチルなどといった、Ｃ_１〜Ｃ_４の直鎖または分岐鎖ヒドロカルビルである。

好ましくは、残基Ｒ^２〜Ｒ^６は、互いに同一または異なっており、Ｃ_１〜Ｃ_４の直鎖飽和アルキルまたはＣ_１〜Ｃ_４の分岐鎖飽和アルキルである。さらにより好ましくは、残基Ｒ^２〜Ｒ^６は、互いに同一または異なっており、より好ましくは同一であって、メチル、エチル、イソプロピル、およびｔｅｒｔ−ブチルからなる群から選択される。

好ましくは、Ｒ^７およびＲ^８基は、互いに同一または異なっており、水素およびメチルから選択される、または、それらが結合している２つのインデニル環炭素を含む５−メチレン環の一部である。別の好ましい実施形態において、Ｒ^７は、ＯＣＨ_３およびＯＣ_２Ｈ_５から選択され、Ｒ^８は、ｔｅｒｔ−ブチルである。

好ましい実施形態において、遷移金属化合物は、ｒａｃ−メチル（シクロヘキシル）シランジイルビス（２−メチル−４−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）インデニル）ジルコニウムジクロライドである。

第二の好ましい実施形態において、遷移金属化合物は、ｒａｃ−ジメチルシランジイルビス（２−メチル−４−フェニル−１，５，６，７−テトラヒドロ−ｓ−インダセン−１−イル）ジルコニウムジクロライドである。

第三の好ましい実施形態において、遷移金属化合物は、ｒａｃ−ジメチルシランジイルビス（２−メチル−４−フェニル−５−メトキシ−６−ｔｅｒｔ−ブチルインデニル）ジルコニウムジクロライドである。

さらなる要件として、本発明に係る固体触媒システム（ＳＣＳ）は、例えばＡｌの化合物を含む助触媒（Ｃｏ）といった、周期表（ＩＵＰＡＣ）の１３族の元素（Ｅ）を含む助触媒（Ｃｏ）を含まなければならない。

このような助触媒（Ｃｏ）の例としては、アルミノキサン化合物といった、有機アルミニウム化合物があげられる。

そのようなＡｌの化合物、好ましくはアルミノキサンが、助触媒（Ｃｏ）における唯一の化合物として、または、その他の１もしくは複数の助触媒化合物とともに使用することができる。したがって、Ａｌの化合物、すなわちアルミノキサン以外、または、Ａｌの化合物、すなわちアルミノキサンに加えて、ホウ素化合物のような助触媒化合物を形成するその他のカチオン錯体を使用することができる。前記の助触媒は、市販されているか、または先行技術文献に従って調製することができる。しかし、好ましくは、固体触媒系の製造において、Ａｌの化合物のみが助触媒（Ｃｏ）として用いられる。

特に好ましい助触媒（Ｃｏ）は、アルミノキサン、特にＣ１〜Ｃ１０−アルキルアルミノキサンであり、最もとりわけてはメチルアルミノキサン（ＭＡＯ）である。

好ましくは、式（Ｉ）の有機ジルコニウム化合物および固体触媒システム（ＳＣＳ）の助触媒（Ｃｏ）は、固体触媒系の少なくとも７０重量％を示し、より好ましくは少なくとも８０重量％、さらにより好ましくは少なくとも９０重量％、さらにより一層好ましくは少なくとも９５重量％を示す。したがって、固体触媒系は、自立型、すなわち、別の方法では、不均一触媒系で一般的に使用される、すなわち、触媒が外部支持体または担体材料上に支持されない、例えば、シリカ、アルミナ、もしくはＮｇＣｌ_２のような任意の触媒的不活性支持体材料、または、多孔質ポリマー材料を含まないという事実によって特徴付けられる。固体触媒システム（ＳＣＳ）が自立型である結果として、それはより表面積が小さい。

一実施形態において、固体メタロセン触媒システム（ＳＣＳ）がエマルジョン固化技術によって得られ、その基本的な原則は、国際公開第０３／０５１９３４号に記載されている。この文書は、参照により本明細書にその全体が含まれる。

したがって、固体触媒システム（ＳＣＳ）は、
ａ）１つまたはそれ以上の触媒成分の溶液を調製する、
ｂ）前記の１つまたはそれ以上の触媒成分が分散相の液滴に存在するエマルジョンを形成するため、第二溶媒中に前記の溶液を分散させる、
ｃ）前記の液滴を固体粒子に変換するために前記の分散相を固化し、任意で、前記の触媒を得るため前記の粒子を回収する、
ステップを含む工程により得られる、固体触媒粒子の形態であるのが好ましい。

好ましくは第一溶剤、より好ましくは第一有機溶媒が、前記溶液を形成するために使用される。さらにより好ましくは、有機溶媒は、直鎖アルカン、環状アルカン、芳香族炭化水素、およびハロゲン含有炭化水素からなる群から選択される。

さらに、連続相を形成する第二溶媒は、触媒成分に対して不活性溶媒である。第二溶媒は、少なくとも分散ステップ中の条件（温度など）の下で、触媒成分の溶液に対して不溶解性である。用語「触媒溶液と不溶解である」とは、第二溶媒（連続相）が、完全に不溶解性または部分的に不溶解性である、すなわち分散相溶液と完全には溶解しないことを意味する。

好ましくは、不溶解性溶媒は、フッ化有機溶媒および／またはその官能基誘導体を含み、さらにより好ましくは、不溶解性溶媒は、半、高または過フッ化炭化水素および／またはその官能基誘導体を含む。特に好ましくは、前記の不溶解性溶媒は、ペルフルオロ炭化水素又はその官能基誘導体を含み、好ましくは、Ｃ_３〜Ｃ_３０ペルフルオロアルカン、−アルケンまたは−シクロアルカン、より好ましくは、Ｃ_４〜Ｃ_１０ペルフルオロ−アルカン、−アルケンまたは−シクロアルカン、特に好ましくはペルフルオロヘキサン、ペルフルオロヘプタン、ペルフルオロオクタン、ペルフルオロ（メチルシクロヘキサン）、ペルフルオロ（１，３−ジメチルシクロヘキサン）、またはそれらの混合物である。

さらに、前記の連続相と前記の分散相を含むエマルジョンは、当該技術分野で知られているように、二相または多相系であることが好ましい。乳化剤は、エマルジョンを形成し、安定化させるために使用することができる。エマルジョン系を形成した後、前記の触媒が、前記の溶液中の触媒成分からその場で形成される。

原則として、乳化剤は、エマルジョンの形成および／または安定化に寄与し、触媒の触媒活性に悪影響を有しない、任意の適切な薬剤であり得る。乳化剤は、当技術分野で知られているように、例えば、任意でヘテロ原子（単数複数両方可）を任意で阻害する炭化水素、好ましくは、官能基、好ましくは、半、高または過フッ化炭化水素を任意で有するハロゲン化炭化水素に基づく界面活性剤であり得る。あるいは、乳化剤は、エマルション調製中に、例えば、触媒溶液の化合物と界面活性剤の前駆体を反応させることにより、調製することができる。前記の界面活性剤の前駆体は、少なくとも１つの官能基、例えば、高フッ化Ｃ１−ｎ（適切にはＣ４−３０またはＣ５−１５）アルコール（例えば、高フッ化ヘプタノール、オクタノールもしくはノナノール）、酸化物（例えば酸化プロペン）、または、「実際の」界面活性剤を形成するため、例えばアルミノキサンなどの助触媒成分と反応するアクリル酸エステルを有するハロゲン化炭化水素であってもよい。

原則として、任意の凝固法が、分散した液滴から固体粒子を形成するために使用することができる。好ましい一実施形態によれば、凝固は温度変化処理によって行われる。よって、エマルジョンは、最大１０℃／分、好ましくは０．５〜６℃／分、より好ましくは１〜５℃／分の緩やかな温度変化にさらされる。さらにより好ましくは、エマルジョンは、４０℃以上、好ましくは５０℃以上を１０秒未満、好ましくは６秒未満の温度変化にさらされる。

連続相および分散相系、エマルジョン形成方法、乳化剤、および固化方法のさらなる詳細、実施形態、ならびに実施例について、例えば、上述の国際特許出願である国際公開第０３／０５１９３４号が参照される。

調製のステップの全てまたは一部は、連続的に行うことができる。参照は、エマルジョン／凝固法によって調製された種々の固体触媒のそのような連続的または半連続的な調製方法の原理が記載されている国際公開第２００６／０６９７３３号においてなされる。

上記の触媒成分は、国際公開第０１／４８０３４号に記載の方法に従って調製される。

より詳細には、本発明は、本明細書で定義されるプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）が従来の押出コーティングによって押出被覆された基材の製造に関する。

本発明に係るフィルムは、例えばキャストフィルム技術または押出ブローフィルム技術などの従来の方法で得ることができる。フィルムを延伸させなければならない、すなわち、二軸延伸ポリプロピレンフィルムの場合、それは以下のように好ましく製造される。まず、キャストフィルムが、ペレット状のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）を押出成形することによって提供される。調製されたキャストフィルムは、通常、さらにフィルムを延伸させて使用するために５０〜１００μｍの厚さを有し得る。その後、キャストフィルムのスタックが、特定のスタックの厚さ、例えば７００〜１０００μｍに到達するよう何枚かのキャストフィルムにより提供され得る。延伸の温度は、通常、やや融点よりも低い、例えば融点よりも２から４℃低い温度に設定され、フィルムは、縦方向と横方向に特定の延伸倍率で延伸される。

押出被覆プロセスは、従来の押出被覆技術を用いて行うことができる。したがって、上記で定義した重合プロセスから得られたプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、通常はペレット状にて、任意で添加剤を含んで、押出し装置に供給される。押出機から、ポリマー溶融物は、好ましくはフラットダイを介して被覆されるべき基材へと向かう。ダイリップおよびニップ間の距離のため、溶融されたプラスチックは、空気中にて短時間で酸化され、たいてい、コーティングおよび基材間の密着性の向上へとつながる。被覆された基材は、エッジトリマーへと向かい、巻き取られた後、冷却ロール上で冷却される。ラインの幅は、例えば５００〜１５００ｍｍ、例えば８００〜１１００ｍｍの間で様々であり得、ライン速度は、最大１０００ｍ／分、例えば３００〜８００ｍ／分であり得る。ポリマー溶融物の温度は、通常、２７５℃〜３３０℃の間である。本発明のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）は、単層コーティングとして、または共押出における１つの層として、基材上に押し出すことができる。これらのいずれかの場合にて、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）をそのまま使用すること、または、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）をその他のポリマーと配合することが可能である。配合は、ポストリアクター処理、または、被覆プロセスにおける押出の直前に行い得る。しかし、本発明にて定義されるプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）のみが、押出被覆されることが好ましい。多層押出被覆では、その他の層は、所望の特性および加工を有する任意のポリマー樹脂を含むことができる。このようなポリマーの例として、バリア層ＰＡ（ポリアミド）およびエチレン−酢酸ビニル（ＥＶＡ）、エチレンおよびビニルアルコールのコポリマーといったエチレンの極性のコポリマー（ＥＶＯＨ）またはエチレンおよびアクリレートモノマーのコポリマー、例えばアイオノマー、エチレンおよびアクリル酸エチルのコポリマーなどの接着剤層、剛性のためのＨＤＰＥ、高圧プロセスで生成されたＬＤＰＥ樹脂、ツィーグラー、クロムまたはメタロセン触媒の存在下でエチレンおよびα−オレフィンコモノマーを重合させることによって生成されたＬＬＤＰＥ樹脂、並びにＭＤＰＥ樹脂を含む。

従って、本発明は、好ましくは、基材、および本発明にて定義される前記基材上に押出被覆されたプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）の少なくとも１つの層を含む、押出被覆された基材に関する。

さらに、本発明はまた、梱包材、特に食品および／または医療製品用の梱包材としての本発明の物品の使用も対象とする。

以下、本発明を実施例における方法によって記載する。

Ａ．測定方法
特に明記しない限り、用語および定量法における以下の定義は、本発明の上記の一般的な説明に適用され、同様に以下の例にも適用される。

ＮＭＲ分光法による微細構造の定量
定量的核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光法を、ポリマーのアイソタクチック、レジオ規則性およびコモノマー含有量を定量化するために使用した。

定量的^１３Ｃ｛^１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを、溶融状態にて、Ｂｒｕｋｅｒ Ａｖａｎｃｅ ＩＩＩ ５００ ＮＭＲ分光計を使用して、^１Ｈおよび^１３Ｃのそれぞれに対し５００．１３および１２５．７６ＭＨｚで動作させて記録した。全てのスペクトルを、全空気圧用窒素ガスを用いて１８０℃で^１３Ｃ最適化７ｍｍマジック角回転（ＭＡＳ）プローブヘッドを使用して記録した。材料約２００ｍｇを、７ｍｍ外径のジルコニアＭＡＳローターに充填し、４ｋＨｚで回転した。標準のシングルパルス励起は、短いリサイクルの遅れでのＮＯＥ（Ｐｏｌｌａｒｄ， Ｍ．， Ｋｌｉｍｋｅ， Ｋ．， Ｇｒａｆ， Ｒ．， Ｓｐｉｅｓｓ， Ｈ．Ｗ．， Ｗｉｌｈｅｌｍ， Ｍ．， Ｓｐｅｒｂｅｒ， Ｏ．， Ｐｉｅｌ， Ｃ．， Ｋａｍｉｎｓｋｙ， Ｗ．， Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ２００４，３７，８１３， ａｎｄ および Ｋｌｉｍｋｅ， Ｋ．， Ｐａｒｋｉｎｓｏｎ， Ｍ．， Ｐｉｅｌ， Ｃ．， Ｋａｍｉｎｓｋｙ， Ｗ．， Ｓｐｉｅｓｓ， Ｈ．Ｗ．， Ｗｉｌｈｅｌｍ， Ｍ．， Ｍａｃｒｏｍｏｌ． Ｃｈｅｍ． Ｐｈｙｓ． ２００６，２０７，３８２に記載）、および、ＲＳ−ＨＥＰＴデカップリング・スキーム（Ｆｉｌｉｐ， Ｘ．， Ｔｒｉｐｏｎ， Ｃ．， Ｆｉｌｉｐ， Ｃ．， Ｊ． Ｍａｇ． Ｒｅｓｎ． ２００５，１７６，２３９， および Ｇｒｉｆｆｉｎ， Ｊ．Ｍ．， Ｔｒｉｐｏｎ， Ｃ．， Ｓａｍｏｓｏｎ， Ａ．， Ｆｉｌｉｐ， Ｃ．， ａｎｄ Ｂｒｏｗｎ， Ｓ．Ｐ．， Ｍａｇ． Ｒｅｓ． ｉｎ Ｃｈｅｍ． ２００７，４５，Ｓ１，Ｓ１９８に記載）を利用して用いた。合計１０２４（１ｋ）のトランジェントが、スペクトルごとに取得された。

定量的^１３Ｃ｛^１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルは、処理され、積分され、積分から関連する定量的特性が同定された。すべての化学シフトは、２１．８５ｐｐｍでのメチルイソタクチックペンタッド（ｍｍｍｍ）を内部標準とする。

立体規則性分布は、Ｂｕｓｉｃｏ， Ｖ．， Ｃｉｐｕｌｌｏ， Ｒ．， Ｐｒｏｇ． Ｐｏｌｙｍ． Ｓｃｉ． ２００１，２６，４４３ および Ｂｕｓｉｃｏ， Ｖ．， Ｃｉｐｕｌｌｏ， Ｒ．， Ｍｏｎａｃｏ， Ｇ．， Ｖａｃａｔｅｌｌｏ， Ｍ．， Ｓｅｇｒｅ， Ａ．Ｌ．， Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １９９７，３０，６２５１に記載されるように、プロペンステレオ配列が組み込まれたプライマリー（１、２）に関連しない任意の信号を修正して、^１３Ｃ｛^１Ｈ｝スペクトルにおけるメチル領域の積分により定量化した。

レジオの欠陥に対応する特徴的なシグナル（Ｒｅｓｃｏｎｉ， Ｌ．， Ｃａｖａｌｌｏ， Ｌ．， Ｆａｉｔ， Ａ．， Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ， Ｆ．， Ｃｈｅｍ． Ｒｅｖ． ２０００，１００，１２５３）が観察された。立体規則性分布の定量化におけるレジオの欠陥の影響は、ステレオ配列の特異積分における代表的なレジオ欠陥の積分を差し引いて修正した。

アイソタクチックさは、トライアドレベルで同定し、すべてのトライアド配列に関してアイソタクチックトライアドｍｍの割合として記録した。
％ｍｍ＝（ｍｍ／（ｍｍ＋ｍｒ＋ｒｒ））＊１００

１−ヘキセンの結合に対応する特徴的なシグナルが観察され、１−ヘキセン含有量は、ポリマー中の１−ヘキセンのモル％として計算し、Ｈ（ｍｏｌ％）は、以下
［Ｈ］＝Ｈ_ｔｏｔ／（Ｐ_ｔｏｔ＋Ｈ_ｔｏｔ）
であり、ここで、
Ｈ_ｔｏｔ＝Ｉ（αＢ_４）／２＋Ｉ（ααＢ_４）×２
であって、Ｉ（αＢ_４）は、ＰＰＨＰＰ配列に組み込まれる隔離された１−ヘキセンを識別する、４４．１ｐｐｍでのαＢ_４区間の積分であり、Ｉ（ααＢ_４）は、ＰＰＨＨＰＰ配列において連続して組み込まれる１−ヘキセンを識別する、４１．６ｐｐｍでのααＢ_４区間の積分であり、
Ｐ_ｔｏｔ＝この領域で考慮されないその他のプロペンユニットによる過小評価、および、この領域で見られるその他の区間に起因する過大評価に適用される修正がなされたメチル領域上のすべてのＣＨ_３領域の積分であり、
ならびに、Ｈ（モル％）＝１００×［Ｈ］であり、その後、相関を用いた重量％に変換され、
Ｈ（重量％）＝（１００×Ｈｍｏｌ％×８４．１６）／（Ｈｍｏｌ％×８４．１６＋（１００−Ｈｍｏｌ％×４２．０８）であり、
統計的分布は、コモノマー配列に組み込まれる、隔離された（ＰＰＨＰＰ）および連続した（ＰＰＨＨＰＰ）に存在するヘキサン含有率間の関係から示唆され、
［ＨＨ］＜［Ｈ］^２である。

プロピレンコポリマー（Ｂ）のコモノマー含量の計算

式中、
Ｗ（Ａ）は、ポリプロピレン（Ａ）の重量分率であり、
Ｗ（Ｂ）は、プロピレンコポリマー（Ｂ）の重量分率であり、
Ｃ（Ａ）は、ポリプロピレン（Ａ）、すなわち、第一反応（Ｒ１）の生成物における^１３Ｃ ＮＭＲ分光法によって測定された、［重量％における］コモノマー含有量であり、
Ｃ（ＣＰＰ）は、第二反応（Ｒ２）において得られる生成物、すなわち、ポリプロピレン（Ａ）およびプロピレンコポリマー（Ｂ）［プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）］の混合物における^１３Ｃ ＮＭＲ分光法によって測定された、［重量％における］コモノマー含量であり、
Ｃ（Ｂ）は、プロピレンコポリマー（Ｂ）の［重量％における］算出されたコモノマー含有量である。

Ｍｗ、Ｍｎ、ＭＷＤ
Ｍｗ／Ｍｎ／ＭＷＤは、以下の方法に従って、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定される。
重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）、分子量分布（ＭＷＤ＝Ｍｗ／Ｍｎ）は、国際標準化機構（ＩＳＯ）１６０１４−１：２００３および国際標準化機構（ＩＳＯ）１６０１４−４：２００３に基づく方法で測定される。屈折率検出器およびオンライン粘度計を装備した、Ｗａｔｅｒｓ Ａｌｌｉａｎｃｅ ＧＰＣＶ２０００の装置は、ＴｏｓｏＨａａｓからの３×ＴＳＫ−ゲルカラム（ＧＭＨＸＬ−ＨＴ）、および溶媒として１４５℃および１ｍＬ／分の一定流量の１，２，４−トリクロロベンゼン（ＴＣＢ、２，６−ジｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノール２００ｍｇ／Ｌで安定化されている）と共に使用される。試料溶液２１６．５μＬが、分析ごとに注入される。カラムセットは、０．５ｋｇ／ｍｏｌ〜１１５００ｋｇ／ｍｏｌの範囲である１９の狭いＭＷＤであるポリスチレン（ＰＳ）標準、および十分に特徴付けられた広域なポリプロピレン標準セットによる相対的なキャリブレーションを使用して校正される。全ての試料は、１０ｍＬ（１６０℃で）の（移動相と同じ）安定ＴＣＢに５〜１０ｍｇのポリマーを溶解すること、および、ＧＰＣ測定器への試料の投入の前に連続した振とうを３時間維持することによって調製される。

メルトフローレート（ＭＦＲ）
メルトフローレートは、２３０℃で２．１６ｋｇ（ＭＦＲ_２）の負荷にて測定される。メルトフローレートは、ＩＳＯ １１３３に対して標準化された試験装置が、２．１６ｋｇの荷重下、２３０℃の温度にて１０分以内に押し出す、グラムにおけるポリマー量である。

プロピレンコポリマー（Ｂ）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）の計算：

式中、
Ｗ（Ａ）は、ポリプロピレン（Ａ）の重量分率であり、
Ｗ（Ｂ）は、プロピレンコポリマー（Ｂ）の重量分率であり、
ＭＦＲ（Ａ）は、ポリプロピレン（Ａ）のＩＳＯ １１３３に従って測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）［ｇ／１０分］であり、
ＭＦＲ（Ｐ）は、プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）のＩＳＯ １１３３に従って測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）［ｇ／１０分］であり、
ＭＦＲ（Ｂ）は、プロピレンコポリマー（Ｂ）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）［ｇ／１０分］である。

冷キシレン可溶画分（ＸＣＳ重量％）
冷キシレン可溶画分（ＸＣＳ）は、ＩＳＯ ６４２７に従って２３℃にて同定される。

ヘキサン可溶物
ＦＤＡのセクション１７７．１５２０
還流冷却器で攪拌しながら、１００μｍの厚さの高分子フィルム１ｇを、２時間５０℃で４００ｍｌのヘキサンに追加する。
２時間後、混合物を直ちに濾紙Ｎ°４１で濾過する。
沈殿物はアルミ容器に収集され、残留したヘキサンをＮ_２気流下蒸気浴上で蒸発させる。
ヘキサン可溶物の量を次式により求める。
（（サンプル重量＋るつぼ重量）−（るつぼ重量））／（サンプル重量）・１００

融解温度Ｔ_ｍ、結晶化温度Ｔ_ｃは、５〜１０ｍｇの試料についてメトラーＴＡ８２０示差走査熱量測定（ＤＳＣ）で測定される。結晶化および融解曲線はどちらも、３０℃および２２５℃間で１０℃／分の冷却および加熱のスキャン時に得られた。融点および結晶化温度は、吸熱および発熱のピークとした。
また、融解および結晶化エンタルピー（Ｈ_ｍおよびＨ_ｃ）は、ＩＳＯ １１３５７−３に従いＤＳＣ法により測定した。

空隙率：Ｎ_２ガスによるＢＥＴ、ＡＳＴＭ ４６４１、マイクロメリトリスター３０００の装置、試料調製：温度５０℃、真空中６時間。

表面積：Ｎ_２ガスによるＢＥＴ、ＡＳＴＭ Ｄ ３６６３、マイクロメリトリスター３０００の装置：温度５０℃で、真空中６時間にてサンプル調製。

引張弾性率：
縦方向および横方向の引張弾性率を、１ｍｍ／分のクロスヘッドスピードで１００μｍの厚さを有するフィルム上においてＩＳＯ ５２７−３に従って同定した。続いて、縦方向および横方向の破断における伸びは、５０ｍｍ／分のクロスヘッドスピードを使用して同一の検体についてＩＳＯ ５２７−３に従って同定した。試験速度を、０．２５％変形後に変更した。幅１５ｍｍ長さ２００ｍｍのストライプ状でのＩＳＯ ５２７−３による検体タイプ２を使用した。

段階的等温偏技術（ＳＩＳＴ）
ＳＩＳＴ分析のための等温結晶化を、２００℃および１０５℃間の温度減少で３±０．５ｍｇの試料上のメトラーＴＡ８２０ ＤＳＣで行った。
（ｉ）試料を５分間２２５℃で融解した。
（ｉｉ）その後８０℃／分で１４５℃まで冷却した。
（ｉｉｉ）１４５℃で２時間保持した。
（ｉＶ）その後８０℃／分で１３５℃まで冷却した。
（Ｖ）１３５℃で２時間保持した。
（Ｖｉ）その後８０℃／分で１２５℃まで冷却した。
（Ｖｉｉ）１２５℃で２時間保持した。
（Ｖｉｉｉ）その後８０℃／分で１１５℃まで冷却した。
（ｉＸ）１１５℃で２時間保持した。
（Ｘ）その後８０℃／分で１０５℃まで冷却した。
（Ｘｉ）１０５℃で２時間保持した。
最後のステップの後、試料を８０℃／分で−１０℃まで冷却し、融解曲線を、冷却した試料を１０℃／分の昇温速度で２００℃まで加熱することによって得た。すべての測定を、窒素雰囲気中で行った。融解エンタルピーは温度の関数として記録し、以下の温度間隔、５０〜６０℃、６０〜７０℃、７０〜８０℃、８０〜９０℃、９０〜１００℃、１００〜１１０℃、１１０〜１２０℃、１２０〜１３０℃、１３０〜１４０℃、１４０〜１５０℃、１５０〜１６０℃、１６０〜１７０℃、１７０〜１８０℃、１８０〜１９０℃で、１９０〜２００℃内で融解する融解エンタルピー画分を測定することによって評価される。
この方法で結晶化する物質の融解曲線は、トムソン・ギブス式（式１）によるラメラの厚さの分布を計算するために使用することができる。

式中、Ｔ_０＝４５７Ｋ、ΔΗ_０＝１３４×１０^６Ｊ／ｍ^３、σ＝４９．６×１０^−３／ｍ^３、および、Ｌはラメラの厚さである。

シーリング開始温度（ＳＩＴ）、シーリング終了温度（ＳＥＴ）、シーリング範囲
方法は、ポリプロピレンフィルム、特にブロー成形フィルムまたはキャストフィルムのシーリング温度範囲（シーリング範囲）を決定する。シーリング温度範囲は、フィルムが下記の条件に応じてシールすることができる、温度範囲である。下限（熱シーリング開始温度（ＳＩＴ））は、３Ｎより大きいシーリング強度が達成されるシーリング温度である。上限（シーリング終了温度（ＳＥＴ））は、フィルムがシーリング装置にくっつく際に到達する。
シーリング範囲は、厚さ１００μｍのフィルムにより、Ｊ＆Ｂユニバーサルシーリングマシン・タイプ３０００上、以下のさらなるパラメータによって決定される。
試験片幅：２５．４ｍｍ
シール圧力：０．１Ｎ／ｍｍ^２
シール時間：０．１秒
冷却時間：９９秒
ピール速度：１０ｍｍ／秒
開始温度：８０℃
終了温度：１５０℃
増分：１０℃
検体は各シールバー温度でＡからＡへとシールされており、シーリング強度（力）が各ステップで決定される。
温度は、シーリング強度が３Ｎに到達する時に決定される。

ホットタック力
ホットタック力は、厚さ１００μｍのフィルムにより、Ｊ＆Ｂのホットタックテスター上、以下のさらなるパラメータによって決定される。
試験片幅：２５．４ｍｍ、
シール圧力：０．３Ｎ／ｍｍ^２
シール時間：０．５秒
冷却時間：９９秒
ピール速度：２００ｍｍ／秒
開始温度：９０℃
終了温度：１４０℃
増分：１０℃
最大のホットタック力、すなわち、力／温度ダイアグラムの最大値が決定され、報告される。

合計貫通エネルギー
フィルムの衝撃強度は、厚さ１００μｍを有する単層キャストフィルムにおけるＩＳＯ ７７２５−２に従い、「Ｄｙｎａｔｅｓｔ」の方法によって決定される。値「Ｗｂｒｅａｋ」［Ｊ／ｍｍ］は、それが壊れる前にフィルムが吸収できるｍｍ厚さ当たりの全貫通エネルギーを表す。この値が高いほど、頑丈な材料である。

Ｂ．実施例
表１のポリマーは、適切な水素およびコモノマーの供給によりエチレンおよびヘキセン含有量と同様に分子量も異なる、気相反応器における重合前のバルク相ループ反応器で開始する２段階の重合工程におけるＢｏｒｓｔａｒ ＰＰのパイロットプラントで生産されている。重合工程で使用される触媒は、欧州特許出願公開公報第１７４１７２５号の実施例１に記載のメタロセン触媒であった。

ループ（Ｌｏｏｐ）は、ポリプロピレン（Ａ）を定義
ＧＰＲは、プロピレンコポリマー（Ｂ）を定義
最終（Ｆｉｎａｌ）は、プロピレンコポリマー（Ｐ）を定義
Ｃ６は１−ヘキセン含有量である
Ｃ２は、エチレン含有量である

ＴＭ（ＭＤ）は、縦方向の引張弾性率である
ＴＭ（ＴＤ）は横方向の引張弾性率である
ＳＩＴは、熱シーリング開始温度である
ＳＥＴは、熱シーリング終了温度である
ＳＥＴ−ＳＩＴは、ＳＥＴおよびＳＩＴの差である
ＳＴは、シーリング温度である
ＨＴＦは、ホットタック力である
ＴＰＥは、総貫通エネルギーである

Claims (17)

1. （ａ）コモノマーがＣ_５〜Ｃ_１２のα−オレフィンである、２．５〜１５．０重量％のコモノマー含有量を有し、
   （ｂ）少なくとも５．７０ｎｍのラメラの厚さを有する、少なくとも２０．０重量％の結晶性画分を含み、および、
   （ｃ）３．０ｎｍ未満のラメラの厚さを有する、少なくとも１０．０重量％の結晶性画分を含み、
   前記結晶性画分は段階的等温偏析法（ＳＩＳＴ）によって決定される、
   プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）であって、
   前記プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）が、
   （ａ）１．０重量％以下のコモノマー含有量を有するポリプロピレン（Ａ）であって、前記コモノマーはＣ _５ 〜Ｃ _１２ のα−オレフィンである、ポリプロピレン（Ａ）、および、
   （ｂ）４．０〜２０．０重量％のコモノマー含有量を有するプロピレンコポリマー（Ｂ）であって、前記コモノマーはＣ _５ 〜Ｃ _１２ のα−オレフィンである、プロピレンコポリマー（Ｂ）
   を含み、さらに、
   （ｉ）ＭＦＲ（Ａ）／ＭＦＲ（Ｐ）比は１．０未満であって、
   ＭＦＲ（Ａ）は、前記ポリプロピレン（Ａ）のＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ _２ （２３０℃）［ｇ／１０分］であり、
   ＭＦＲ（Ｐ）は、前記プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）のＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ _２ （２３０℃）［ｇ／１０分］である、
   プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）。
2. 前記ポリプロピレン（Ａ）対前記プロピレンコポリマー（Ｂ）の重量比が、３０／７０〜７０／３０の範囲である、請求項１に記載のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）。
3. 前記プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）が、
   （ａ）２．０〜５０．０ｇ／１０分の範囲でＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）［ｇ／１０分］、
   および／または、
   （ｂ）少なくとも１４０℃の融解温度Ｔ_ｍ、
   および／または、
   （ｃ）３．５重量％未満のＩＳＯ ６４２７に従って２３℃にて決定されるキシレン可溶物含有量（ＸＣＳ）、
   および／または、
   （ｄ）２．５重量％以下のＦＤＡ１７７．１５２０に従って決定される温ヘキサン可溶物含有量（ＨＨＳ）、
   を有する、請求項１または２に記載のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）。
4. 前記プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）が、Ｃ_５のα−オレフィン、Ｃ_６のα−オレフィン、Ｃ_７のα−オレフィン、Ｃ_８のα−オレフィン、Ｃ_９のα−オレフィン、Ｃ_１０のα−オレフィン、Ｃ_１１のα−オレフィン、および、Ｃ_１２のα−オレフィンの群から選択される１種のα−オレフィンのみを含む、請求項１〜３のいずれか１項に記載のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）。
5. 前記プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）がプロピレン１−ヘキセンコポリマーである、請求項１〜４のいずれか１項に記載のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）。
6. 前記プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）が、
   （ａ）４．０以下のゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定される分子量分布（ＭＷＤ）、
   および／または、
   （ｂ）１２０℃以下の熱シーリング開始温度（ＳＩＴ）、
   および／または、
   （ｃ）少なくとも１３℃の熱シーリング範囲、
   を有し、および／または、
   （ｄ）式（Ｉ）
   

   

   を満たし、
   式中、
   ＳＩＴは、前記プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）の摂氏［℃］で与えられる前記熱シーリング開始温度（ＳＩＴ）であり、
   Ｔｍは、前記プロピレンコポリマー組成物（Ｐ）の摂氏［℃］で与えられた前記融解温度である、
   請求項１〜５のいずれか１項に記載のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）。
7. 前記ポリプロピレン（Ａ）が、
   （ａ）プロピレンホモポリマーであり、
   および／または、
   （ｂ）５．０ｇ／１０分以下のＩＳＯ １１３３に従って測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）を有し、
   および／または、
   （Ｃ）２．０重量％未満のキシレン可溶物含有量（ＸＣＳ）を有する、
   請求項１に記載のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）。
8. 前記プロピレンコポリマー（Ｂ）が、
   （ａ）コモノマーとして、１−ヘキセンを含み、
   および／または、
   （ｂ）１０．０ｇ／１０分超のＩＳＯ １１３３に従って測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）を有する、
   請求項１〜７のいずれか１項に記載のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）。
9. 前記プロピレンコポリマー（Ｂ）が、コモノマーとして、１−ヘキセンのみを含む、請求項８に記載のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）。
10. 前記プロピレンコポリマー（Ｂ）がランダムプロピレンコポリマー（Ｂ）である、請求項１、８および９のいずれか１項に記載のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）。
11. 請求項１〜１０のいずれか１項に記載のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）を調製するための工程であって、前記工程が、直列に接続された少なくとも２つの反応器を含む逐次重合工程であり、前記工程は、
    （Ａ）スラリー反応器（ＳＲ）である第１の反応器（Ｒ−１）内で、プロピレンおよび任意に少なくとも１種のＣ_５からＣ_１２のα―オレフィンを重合し、請求項１または７において定義されるポリプロピレン（Ａ）を得るステップ、
    （Ｂ）気相反応器（ＧＰＲ−１）である第２の反応器（Ｒ−２）内へ前記ポリプロピレン（Ａ）を移動させるステップ、
    （Ｃ）前記第２の反応器（Ｒ−２）内でおよび前記第１ポリプロピレン（Ａ）の存在下で、プロピレンおよび少なくとも１種のＣ_５からＣ_１２のα―オレフィンを重合し、請求項１、８、もしくは９で定義されるプロピレンコポリマー（Ｂ）を得、前記ポリプロピレン（Ａ）および前記プロピレンコポリマー（Ｂ）は、請求項１から１０のいずれか１項で定義されるプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）を形成するステップ、
    を含み、
    さらに、
    第１の反応器（Ｒ−１）および第２の反応器（Ｒ−２）内で、前記重合が固体触媒システム（ＳＣＳ）の存在下で起こり、前記固体触媒システム（ＳＣＳ）は、
    （ｉ）式（Ｉ）
    

    

    の遷移金属化合物を含み、
    式中、
    「Ｍ」は、ジルコニウム（Ｚｒ）もしくはハフニウム（Ｈｆ）であり、
    各「Ｘ」は、独立して、一価のアニオン性σ−リガンドであり、
    各「Ｃｐ」は、非置換シクロペンタジエニル、非置換インデニル、非置換テトラヒドロインデニル、非置換フルオレニル、置換シクロペンタジエニル、置換インデニル、置換テトラヒドロインデニル、置換フルオレニルからなる群から独立に選択される有機リガンド（Ｌ）であり、前記有機リガンド（Ｌ）は、前記遷移金属（Ｍ）に配位し、
    「Ｒ」は、前記有機リガンド（Ｌ）を連結させる架橋基であり、
    「ｎ」は、１もしく２であり、および、
    （ｉｉ）周期表（ＩＵＰＡＣ）の１３族の元素（Ｅ）を含む助触媒（Ｃｏ）を任意に含む、
    請求項１〜１０のいずれか１項に記載のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）を調製するための工程。
12. 前記スラリー反応器（ＳＲ）がループ反応器（ＬＲ）であり、「ｎ」は１であり、前記助触媒（Ｃｏ）は、Ａｌの化合物を含む、請求項１１に記載の工程。
13. 式（Ｉ）の前記遷移金属化合物が、式（ＩＩ）
    

    

    
    の有機ジルコニウム化合物であり、
    式中、
    Ｍは、ジルコニウム（Ｚｒ）またはハフニウム（Ｈｆ）であり、
    Ｘは、金属「Ｍ」へのσ結合を有するリガンドであり、
    Ｒ^１は、互いに同一または異なっており、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖不飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖不飽和アルキル、Ｃ_３〜Ｃ_２０のシクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０のアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアルキルアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアリールアルキルからなる群から選択され、任意で周期表（ＩＵＰＡＣ）の１３〜１６族の１つまたはそれ以上のヘテロ原子を含み、
    Ｒ^２〜Ｒ^６は、互いに同一または異なっており、水素、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖不飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖不飽和アルキル、Ｃ_３〜Ｃ_２０のシクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０のアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアルキルアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアリールアルキルからなる群から選択され、任意で周期表（ＩＵＰＡＣ）の１３〜１６族の１つまたはそれ以上のヘテロ原子を含み、
    Ｒ^７およびＲ^８は、互いに同一または異なっており、水素、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖不飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖不飽和アルキル、Ｃ_３〜Ｃ_２０のシクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０のアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアルキルアリール、およびＣ_７〜Ｃ_２０のアリールアルキルからなる群から選択され、任意で周期表（ＩＵＰＡＣ）の１３〜１６族の１つまたはそれ以上のヘテロ原子、ＳｉＲ^１０ _３、ＧｅＲ^１０ _３、ＯＲ^１０、ＳＲ^１０、またはＮＲ^１０ _２を含み、
    式中、
    Ｒ^１０は、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖不飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖不飽和アルキル、Ｃ_３〜Ｃ_２０のシクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０のアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアルキルアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアリールアルキルからなる群から選択され、任意で周期表（ＩＵＰＡＣ）の１３〜１６族の１つまたはそれ以上のヘテロ原子を含み、
    および／または、
    Ｒ^７およびＲ^８は、任意で、それらが結合しているインデニル炭素と共にＣ_４〜Ｃ_２０の炭素環系の一部であり、任意で、１つの炭素原子が、窒素、硫黄または酸素原子で置換することができ、
    Ｒ^９は、互いに同一または異なっており、水素、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖不飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖不飽和アルキル、Ｃ_３〜Ｃ_２０のシクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０のアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアルキルアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアリールアルキル、ＯＲ^１０、およびＳＲ^１０からなる群から選択され、
    式中、
    Ｒ^１０は、前述のように定義され、
    Ｌは、２つのインデニルリガンドを架橋する二価の基である、
    請求項１１または１２に記載の工程。
14. 前記式（ＩＩ）中
    Ｍは、ジルコニウム（Ｚｒ）であり、
    Ｒ^１は、互いに同一であって、
    Ｌは、Ｃ_２Ｒ_４ユニット、または、ＳｉＲ_２もしくはＧｅＲ_２であり、Ｒは、Ｈ、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の直鎖不飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖飽和アルキル、Ｃ_１〜Ｃ_２０の分岐鎖不飽和アルキル、Ｃ_３〜Ｃ_２０のシクロアルキル、Ｃ_６〜Ｃ_２０のアリール、Ｃ_７〜Ｃ_２０のアルキルアリール、またはＣ_７〜Ｃ_２０のアリールアルキルからなる群から選択され、任意で周期表（ＩＵＰＡＣ）の１３〜１６族の１つまたはそれ以上のヘテロ原子を含む、
    請求項１３に記載の工程。
15. 請求項１〜１０のいずれか１項に記載のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）を含む、フィルム。
16. 請求項１〜１０のいずれか１項に記載のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）を含む、二軸延伸フィルムまたはキャストフィルム。
17. コーティングを含む押出被覆された基材であって、前記コーティングが、請求項１〜１０のいずれか１項に記載のプロピレンコポリマー組成物（Ｐ）を含む、基材。

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