JP4927466B2 - 化粧シート、化粧シートの着色層用水性樹脂組成物および化粧シートの着色層用水系塗工液 - Google Patents
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基材2は、化粧シート1における必須の構成であり、下記に示す各種のオレフィン系樹脂を好ましく適用できる。基材2には、ポリオレフィン系エラストマーを主成分としてなる材料を用いることが好ましく、材料にポリオレフィン系エラストマー以外の成分が含まれている場合には、ポリオレフィン系エラストマーが最も多い割合で含まれている。例えば、(イ)ハードセグメントとしての高密度ポリエチレンまたはポリプロピレンと、ソフトセグメントとしてのエラストマーまたは無機充填剤とを有する混合物、(ロ)特開平9−111055号公報、特開平5−77371号公報、特開平7−316358号公報等に記載されているエチレン−プロピレン−ブテン共重合体、(ハ)特公平6−23278号公報に記載されているハードセグメントとしてのアイソタクチックポリプロピレンとソフトセグメントとしてのアタクチックポリプロピレンとの混合物、等を用いることができる。
着色層11は、化粧シート1における必須の層であり、ベタ着色層3および/または絵柄着色層4から構成される。
水性樹脂であるアクリル複合型ウレタンエマルションは、バインダー成分として着色層用の水系塗工液に含まれている。アクリル複合型ウレタンエマルションは、ウレタン樹脂組成とアクリル樹脂組成とが、所定の構成比率で配合されてなる樹脂である。そして、図6に示されるように、アクリル複合型ウレタンエマルション60は、アクリル組成62のまわりにウレタン組成61が位置した構造、言い換えると、ウレタン組成の部分61(以下、ウレタン部ともいう。)を外側に、アクリル組成の部分62(以下、アクリル部ともいう。)を内側にしたコアシェル構造となっている。なお、コアシェル構造とは、具体的には同一ミセル内に異なる樹脂組成の成分が存在し、中心部分(コア)と外殻部分(シェル)とで異なる樹脂組成とからなっている構造をいう。コアシェル構造は、ルテニウム染色による透過型電子顕微鏡観察で分析可能である。こうした水性樹脂を化粧シートの着色層用水系塗工液に用いることにより、溶媒である水との親和性が増し、水系塗工液の安定性が優れるという利点がある。
顔料は、着色剤としてベタ着色層/絵柄着色層用の水系塗工液に含まれている。こうした着色顔料には、有機または無機系の顔料を使用することができる。例えば、黄色顔料としては、モノアゾ、ジスアゾ、ポリアゾ等のアゾ系顔料、イソインドリノン、キノクサリンジオン等の有機顔料、黄鉛、黄色酸化鉄、カドミウムイエロー、チタンイエロー、アンチモン黄等の無機顔料を使用することができる。また、赤色顔料としては、モノアゾ、ジスアゾ、ポリアゾ等のアゾ系顔料、キナクリドン等の有機顔料、弁柄、朱、カドミウムレッド、クロムバーミリオン等の無機顔料を使用することができる。また、青色顔料としては、フタロシアニンブルー、インダスレンブルー等の有機顔料、紺青、群青、コバルトブルー等の無機顔料を使用することができる。また、黒色顔料としては、アニリンブラック等の有機顔料、カーボンブラック等の無機顔料を使用することができる。また、白色顔料としては、二酸化チタン、亜鉛華、三酸化アンチモン等の無機顔料を使用することができる。また、シリカ等のフィラー、有機ビーズ等の体積顔料、中和剤、界面活性剤等を任意に含有させることができる。
水分散系イソシアネートは、架橋剤としてベタ着色層用の水系塗工液に含まれている。なお、上述のように、絵柄着色層用の水系塗工液に含まれていてもよい。水分散系イソシアネートとしては、水に自己乳化可能なものであれば特に制限はない。自己乳化型ポリイソシアネートは、たとえばポリイソシアネートにイソシアネート基と反応しうる活性水素基を少なくとも1個以上有する親水性基及び疎水性基を導入することにより得ることができる。親水性基だけでなく疎水性基を導入するのは、ポリイソシアネートを水中に分散した場合、その周りに存在している水分子と付近に存在する未反応のNCO基との反応を、立体障害的あるいはその親油性に基づいて界面化学的に抑制する効果を得るためである。疎水性基としては、たとえば、活性水素基を少なくとも1個以上有する高級アルコールや水酸基含有脂肪酸エステル等を挙げることができる。
溶媒である水は、従来より水系塗工液に使用されているグレードの工業用水が使用される。また、水とアルコール等とからなる混合溶媒を、水系塗工液の溶媒として使用することもできる。そうした混合溶媒を構成するアルコール等としては、エタノール、イソプロピルアルコール、n−プロピルアルコール等の低級アルコール、グリコール類およびそのエステル類等を挙げることができる。なお、これら低級アルコール、グリコール類およびそのエステル類等の溶媒は、水系塗工液の流動性改良、水系塗工液の消泡、被塗工体である基材またはベタ着色層への濡れの向上、濡れ性の向上にともなう意匠性の向上、乾燥性の調整、製造された化粧シートの層間密着性の向上等の目的で使用されるものであり、その目的に応じてその種類、使用量等が決定される。本発明で使用される水系塗工液は、ベンゼン、トルエン、キシレン等の危険性の高い芳香族炭化水素系の有機性揮発物質が用いられておらず、また、その他の有機溶剤の使用も抑えているので、VOCの発生を減少させることができる。
ベタ着色層3や絵柄着色層4に使用される化粧シートの着色層用水系塗工液には、本発明の特徴的な効果を十分に発揮できる範囲内で、ワックス類、分散剤、消泡剤、レベリング剤、安定剤、充填剤、潤滑剤、滑剤、その他の添加剤を任意に添加することができる。
ベタ着色層3や絵柄着色層4は、上述した化粧シートの着色層用水系塗工液を塗工または印刷等によって設けた後、乾燥して形成される。更に詳しく説明すれば、基材2としてオレフィン基材を用いた場合には、基材をコロナ放電処理することにより基材表面に官能基(具体的には、カルボキシル基、カルボニル基、水酸基、過酸化基等)が生成され、その基材上にベタ着色層用の水系塗工液を塗工または印刷し、乾燥硬化させることにより、図7に示すように、水系塗工液中の水分散系イソシアネート70のイソシアネート基と、上記基材表面に生成した官能基と、アクリル複合型ウレタンエマルション60とが反応し、ベタ着色層3が形成される。
接着層5は、図1に示すように、着色層11と透明樹脂層6との間に設けられて、着色層11が形成された基材2と透明樹脂層6との密着性を向上させるプライマー層ないしアンカー層としての役割を有するものであり、耐久性や長期にわたる外観維持性を向上させる作用がある。こうした作用は、形成された絵柄を長期間保持することができ、極めて有効である。
透明樹脂層6は、トップ樹脂層ともいわれ、着色層11を擦り傷等から保護したり、化粧シート1の表面強度を向上させたり、塗装感を付与すること等を目的として、接着層5を介して着色層11上に積層される。
凹凸模様7は、エンボス模様ともいわれ、図1に示すように、必要に応じて上述の透明樹脂層6の表面に形成される。また、図2および図3に示すように2層以上の透明樹脂層16を形成した場合には、凹凸模様7を最表面の透明樹脂層に形成したり、最表面以外の透明樹脂層に形成したりすることができる。
部分着色層8は、凹凸模様7の凹陥部17にワイピング法により形成される。ワイピング法は、ドクターブレードコート法またはナイフコート法で凹陥部17を含む表面全面に部分着色層用の塗工液を塗布した後、凹陥部17以外の表面から部分着色層用の塗工液を除去することにより、凹陥部17のみに部分着色層8を形成する方法である。部分着色層用の塗工液としては、有機顔料、無機顔料、光輝性顔料等の着色顔料と、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、電離放射線硬化型樹脂等のバインダー樹脂とからなる塗工液や、エマルジョン型の水系塗工液等を使用できる。
保護層9は、トップコート層またはオーバープリント層(OP層)ともいわれ、凹凸模様7を形成する凹陥部17やその凹陥部17に形成された部分着色層8の表面を被って、化粧シート1を保護することを目的として設けられるものである。
プライマー層10は、本発明の化粧シート1を各種の被着体15に接着させ易くすることを目的として、基材2の裏面側に形成される。
上述の構成を有する本発明の化粧シート1は、他の被着体15(裏打材)に積層して用いられる。
(工程1) 冷却管、温度計、仕込み口、撹拌装置を備えた4つ口の2Lセパラブルフラスコにエチルメタクリレート192.09g、イソホロンジイソシアネート38.99g、平均分子量2000のポリカーボネートジオール(クラレポリオールC−2090:クラレ製(3−メチル−1,5−ペンタンジオールと1,6−ヘキサンジオールとのモル比率が90:10の範囲))87.71g、ジメチロールブタン酸13.00g、p−メトキシフェノール0.019gを仕込み、80℃まで昇温し5時間反応させてウレタンプレポリマーのアクリルモノマー溶液を得た。
(工程1) 冷却管、温度計、仕込み口、撹拌装置を備えた4つ口の2Lセパラブルフラスコにエチルメタクリレート170.61g、イソホロンジイソシアネート48.59g、平均分子量2000のポリカーボネートジオール(クラレポリオールC−2090:クラレ製)109.30g、ジメチロールブタン酸16.20g、p−メトキシフェノール0.017gを仕込み、80℃まで昇温し5時間反応してウレタンプレポリマーのアクリルモノマー溶液を得た。
樹脂製造例2と同様な方法で表1、表2に記載した原料を使用して樹脂製造例3のアクリル複合型ウレタンエマルションを得た。なお、表1、表2には、樹脂製造例3の他、樹脂製造例1、2の原料も併せて記載している。
(工程1) 冷却管、温度計、仕込み口、撹拌装置を備えた4つ口の2Lセパラブルフラスコにメチルメタクリレート157.22g、イソホロンジイソシアネート49.19g、平均分子量2000のポリカーボネートジオール(クラレポリオールC−2090:クラレ製)110.65g、ジメチロールプロピオン酸14.85g、p−メトキシフェノール0.016gを仕込み、80℃まで昇温し5時間反応させてウレタンプレポリマーのアクリルモノマー溶液を得た。
(工程1) 冷却管、温度計、仕込み口、撹拌装置を備えた4つ口の2Lセパラブルフラスコにメチルメタクリレート192.09g、イソホロンジイソシアネート38.99g、平均分子量2000のポリカーボネートジオール(クラレポリオールC−2090:クラレ製)87.71g、ジメチロールブタン酸13.00g、p−メトキシフェノール0.019gを仕込み、80℃まで昇温し5時間反応してウレタンプレポリマーのアクリルモノマー溶液を得た。
(工程1) 冷却管、温度計、仕込み口、撹拌装置を備えた4つ口の2Lセパラブルフラスコにメチルメタクリレート129.22g、n−ブチルアクリレート62.86g、イソホロンジイソシアネート38.99g、平均分子量2000のポリカーボネートジオール(クラレポリオールC−2090:クラレ製)87.71g、ジメチロールブタン酸13.00g、p−メトキシフェノール0.019gを仕込み、80℃まで昇温し5時間反応させてウレタンプレポリマーのアクリルモノマー溶液を得た。
樹脂製造例1で得られたアクリル−ウレタン共重合体224.0gにテイカ株式会社製酸化チタンJR−806を235.2gと脱塩素水105.0gとイソプロピルアルコール35.0gを加えて良く撹拌したあと、粒径1mmのガラスビーズを570g仕込み、ペイントシェイカーで60分間錬肉後、ポリウレタン系造粘剤17.5gと脱塩素水83.3gを混合し、白色のベタ着色層用の水系塗工液A用インキを得た。
樹脂製造例1で得られたアクリル−ウレタン共重合体398.4gに縮合アゾ系顔料57.6gと脱塩素水73.8gとイソプロピルアルコール40.2gを加えて良く撹拌したあと、粒径1mmのガラスビーズを570g仕込み、ペイントシェイカーで60分間錬肉後、ポリウレタン系造粘剤15gと脱塩素水15gを混合し、黄色の絵柄着色層用の水系塗工液B用インキを得た。
樹脂製造例2で得られたアクリル−ウレタン共重合体を用いて、インキ製造例1と同様な方法で、白色のベタ着色層用の水系塗工液C用インキを得た。
樹脂製造例2で得られたアクリル−ウレタン共重合体を用いて、インキ製造例2と同様な方法で、黄色の絵柄着色層用の水系塗工液D用インキを得た。
樹脂製造例3で得られたアクリル−ウレタン共重合体を用いて、インキ製造例1と同様な方法で、白色のベタ着色層用の水系塗工液E用インキを得た。
比較樹脂製造例3で得られたアクリル−ウレタン共重合体を用いて、インキ製造例1と同様な方法で、白色のベタ着色層用の水系塗工液F用インキを得た。
比較樹脂製造例3で得られたアクリル−ウレタン共重合体を用いて、インキ製造例2と同様な方法で、黄色の絵柄着色層用の水系塗工液G用インキを得た。
比較樹脂製造例4で得られたアクリル−ウレタン共重合体を用いて、インキ製造例1と同様な方法で、白色のベタ着色層用の水系塗工液H用インキを得た。
比較樹脂製造例4で得られたアクリル−ウレタン共重合体を用いて、インキ製造例2と同様な方法で、黄色の絵柄着色層用の水系塗工液I用インキを得た。
比較樹脂製造例5で得られたアクリル−ウレタン共重合体を用いて、インキ製造例1と同様な方法で、白色のベタ着色層用の水系塗工液用インキを得ようと試みたが、顔料分散不良・インキ安定性(経時増粘)等の問題があり、化粧シートの着色層用水性インキとして用いられるインキとはならなかった。
基材2として両面にコロナ放電処理を施した厚さ60μmのポリプロピレン系エラストマー着色シートを用い、その片方の面にグラビア印刷法でプライマー層用のポリウレタン系水性塗工液(イソシアネート系硬化剤使用)を塗布・乾燥し、約1.0μmのプライマー層を形成した。また、プライマー層を形成した他方の面にグラビア印刷法で下記配合のベタ着色層用の水系塗工液A、絵柄着色層用の水系塗工液Bを順次塗布・乾燥し、約2.0μmのベタ着色層3および約0.5μmの絵柄着色層4を順次形成した。
インキ製造例1で得られたインキ: 100 部
水分散型イソシアネート樹脂(住化バイエルウレタン株式会社製、バイヒジュール3100): 3.36 部
希釈溶剤(水/イソプロピルアルコール=7/3): 15 部
絵柄着色層用の水系塗工液B;
インキ製造例2で得られたインキ: 100 部
希釈溶剤(水/イソプロピルアルコール=5/5): 15 部
実施例1と同様にして基材2にプライマー層1、ベタ着色層3、絵柄着色層4を形成した。さらに、絵柄着色層4上に、グラビア印刷法で接着層用のポリエステル系溶剤系塗工液(イソシアネート硬化剤使用)を、塗布・乾燥し、厚さ約3.0μmの接着層5を形成した。その接着層5上に、ランダム重合ポリプロピレンにフェノール系酸化防止剤0.2重量%、ヒンダードアミン系光安定剤0.3重量%、ブロッキング防止剤0.2重量%を添加した樹脂を、200℃にてTダイより溶融状態で押出し、溶融押出し塗工法により厚さ80μmに積層して透明樹脂層6を形成した。次に、その積層シートの表面にエンボス加工により凹凸模様7を形成し、エンボス処理面にコロナ処理した後、グラビア印刷法で、保護層用ポリアクリル系水系塗工液(イソシアネート硬化剤使用)を塗布・乾燥し、約5.5μmの保護層9を形成した。その後、温度25℃で7日間養生することにより、実施例2の化粧シートを得た。
実施例2のベタ着色層の水系塗工液Aに代えて水系塗工液Cを、絵柄着色層用の水系塗工液Bに代えて水系塗工液Dを用いた。その他は、実施例2と同様にして実施例3の化粧シートを得た。
インキ製造例3で得られたインキ: 100 部
水分散型イソシアネート樹脂(住化バイエルウレタン株式会社製、バイヒジュール3100): 3.36 部
希釈溶剤(水/イソプロピルアルコール=7/3): 15 部
絵柄着色層用の水系塗工液D;
インキ製造例4で得られたインキ: 100 部
希釈溶剤(水/イソプロピルアルコール=5/5): 15 部
実施例2のベタ着色層の水系塗工液Aに代えて水系塗工液Eを、絵柄着色層用の水系塗工液Bに代えて水系塗工液Dを用いた。その他は、実施例2と同様にして実施例4の化粧シートを得た。
インキ製造例5で得られたインキ: 100 部
水分散型イソシアネート樹脂(住化バイエルウレタン株式会社製、バイヒジュール3100): 3.36 部
希釈溶剤(水/イソプロピルアルコール=7/3): 15 部
実施例4のポリエステル系溶剤系塗工液(イソシアネート硬化剤使用)に代えて、ポリエステル系水性塗工液(イソシアネート硬化剤使用)を用いた。その他は、実施例4と同様にして実施例5の化粧シートを得た。
実施例2のベタ着色層用の水系塗工液Aに代えてベタ着色層用の水系塗工液Fを、絵柄着色層用の水系塗工液Bに代えて絵柄着色層用の水系塗工液Gを用いた。その他は、実施例2と同様にして比較例1の化粧シートを得た。
比較インキ製造例1で得られたインキ: 100 部
水分散型イソシアネート樹脂(住化バイエルウレタン株式会社製、バイヒジュール3100): 3.36 部
希釈溶剤(水/イソプロピルアルコール=7/3): 15 部
絵柄着色層用の水系塗工液G;
比較インキ製造例2で得られたインキ: 100 部
希釈溶剤(水/イソプロピルアルコール=5/5): 15 部
(比較例2)
実施例2のベタ着色層用の水系塗工液Aに代えてベタ着色層用の水系塗工液Hを、絵柄着色層用の水系塗工液Bに代えて絵柄着色層用の水系塗工液Iを用いた。その他は、実施例2と同様にして比較例2の化粧シートを得た。
比較インキ製造例3で得られたインキ: 100 部
水分散型イソシアネート樹脂(住化バイエルウレタン株式会社製、バイヒジュール3100): 3.36 部
希釈溶剤(水/イソプロピルアルコール=7/3): 15 部
絵柄着色層用の水系塗工液I;
比較インキ製造例4で得られたインキ: 100 部
希釈溶剤(水/イソプロピルアルコール=5/5): 15 部
(耐候性試験後の層間密着性の評価方法)
実施例1〜5、比較例1〜2で得られた各化粧シートの耐候試験後の層間密着性の評価を、下記の方法により行った。得られた結果を表5に示した。
表5に示すように、実施例1〜5の化粧シート1は、ベタ着色層3、絵柄着色層4が本発明の水系塗工液で形成されているので、耐候性試験後においてもその層間密着性に優れたものであった。さらに、実施例1〜5の化粧シート1は、VOCの発生が抑えられたものであり、化粧シート製造時における作業環境の安全性や生活空間での環境安全性が向上したものであった。
2 基材
3 ベタ着色層
4 絵柄着色層
5 接着層
6、6’、6” 透明樹脂層
7 凹凸模様
8 部分着色層
9 保護層
10 プライマー層
11 着色層
12 接着層
15 被着体
16 多層からなる透明樹脂層
17 凹陥部
41 立体形状物品
51 板材
60 アクリル複合型ウレタンエマルション
61 ウレタン組成の部分(ウレタン部)
62 アクリル組成の部分(アクリル部)
65 接着されたアクリル複合型ウレタンエマルション
70 水分散性イソシアネート
Claims (9)
- 少なくとも、基材、着色層、接着層、透明樹脂層をこの順で積層した化粧シートであって、
前記着色層が、アクリル複合型ウレタンエマルションを含有する水系塗工液で形成され、
前記アクリル複合型ウレタンエマルションが、少なくとも(A)イソホロンジイソシアネート、(B)3−メチル−1,5−ペンタンジオール及び1,6−ヘキサンジオールを構成成分として有し、3−メチル−1,5−ペンタンジオールと1,6−ヘキサンジオールとのモル比率が95:5〜75:25の範囲のポリカーボネートポリオール、及び(C)分子中に2個以上の水酸基と1個以上のカルボキシル基を有する一般式(1)で表される化合物から構成されるウレタン樹脂と、メタクリル酸エチルから構成されるアクリル樹脂とから構成され、ウレタン樹脂:アクリル樹脂の重量比が40:60〜60:40の範囲であり、かつ、
前記アクリル複合型ウレタンエマルションが、アクリル樹脂組成の表面にウレタン樹脂組成が位置した構造となっており、前記ウレタン樹脂組成の重量平均分子量が40,000〜100,000であることを特徴とする化粧シート。
- アクリル複合型ウレタンエマルションのアクリル樹脂の推定ガラス転移温度が40〜80℃であることを特徴とする請求項1に記載の化粧シート。
- 前記基材がポリオレフィン系エラストマーを主成分としてなり、前記透明樹脂層がポリオレフィン系樹脂を主成分としてなることを特徴とする請求項1又は請求項2に記載の化粧シート。
- 前記透明樹脂層の表面側に凹凸模様が形成されていることを特徴とする請求項1乃至請求項3のいずれか一項に記載の化粧シート。
- 前記凹凸模様の凹陥部に着色層が形成されていることを特徴とする請求項4に記載の化粧シート。
- 前記透明樹脂層上の最表面に表面保護層が形成されていることを特徴とする請求項1乃至請求項5のいずれか一項に記載の化粧シート。
- 前記基材の裏面に裏面プライマー層が形成されていることを特徴とする請求項1乃至請求項6のいずれか一項に記載の化粧シート。
- 少なくとも(A)イソホロンジイソシアネート、(B)3−メチル−1,5−ペンタンジオール及び1,6−ヘキサンジオールを構成成分として有し3−メチル−1,5−ペンタンジオールと1,6−ヘキサンジオールとのモル比率が95:5〜75:25の範囲であるポリカーボネートポリオール、及び(C)分子中に2個以上の水酸基と1個以上のカルボキシル基を有する一般式(1)で表される化合物から構成されるウレタン樹脂と、メタクリル酸エチルを構成成分として有するアクリル樹脂とから構成されるアクリル複合型ウレタンエマルションであって、アクリル樹脂組成の表面にウレタン樹脂組成が位置した構造となっており、ウレタン樹脂:アクリル樹脂の重量比が40:60〜60:40、アクリル樹脂の推定ガラス転移温度が40〜80℃、ウレタン樹脂組成の重量平均分子量が40,000〜100,000であるアクリル複合型ウレタンエマルションからなり、
前記アクリル複合型ウレタンエマルションが、前記アクリル樹脂組成の表面に前記ウレタン樹脂組成が位置した構造となっていることを特徴とする化粧シートの着色層用水性樹脂組成物。
- 請求項8に記載の化粧シートの着色層用水性樹脂組成物を含有することを特徴とする化粧シートの着色層用水系塗工液。
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