JP4656097B2 - 非水電解質二次電池用正極活物質およびその製造方法、並びに非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
(化1)
Li(1+x)Co(1-y)MyO(2-z)
(化1中、Mはマグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、ニッケル(Ni)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、タングステン(W)、イットリウム(Y)、ジルコニウム(Zr)よりなる群から選ばれた少なくとも1種の元素である。x、y、zは、−0.10≦x≦0.10、0≦y<0.50、−0.10≦z≦0.20である。)
第5の発明は、リチウム(Li)と、コバルト(Co)とを少なくとも含む複合酸化物粒子と、複合酸化物粒子の少なくとも一部にニッケル(Ni)および/またはマンガン(Mn)を含む水酸化物よりなる層を形成したのち、複合酸化物粒子の少なくとも一部にランタノイドのうちの少なくとも1種の元素の水酸化物よりなる層を形成して加熱処理することにより複合酸化物粒子の少なくとも一部に形成された、リチウム(Li)と、ニッケル(Ni)およびマンガン(Mn)のうちの少なくとも一方の被覆元素とを含む酸化物よりなる被覆層およびランタノイドのうちの少なくとも1種の元素の酸化物よりなる表面層とを備える非水電解質二次電池用正極活物質である。
第6の発明は、非水電解質二次電池用正極活物質を有する正極と、負極と、電解質と、を備え、非水電解質二次電池用正極活物質は、リチウム(Li)と、コバルト(Co)とを少なくとも含む複合酸化物粒子と、複合酸化物粒子の少なくとも一部にニッケル(Ni)および/またはマンガン(Mn)を含む水酸化物よりなる層を形成したのち、複合酸化物粒子の少なくとも一部にランタノイドのうちの少なくとも1種の元素の水酸化物よりなる層を形成して加熱処理することにより複合酸化物粒子の少なくとも一部に形成された、リチウム(Li)と、ニッケル(Ni)およびマンガン(Mn)のうちの少なくとも一方の被覆元素とを含む酸化物よりなる被覆層およびランタノイドのうちの少なくとも1種の元素の酸化物よりなる表面層とを備える非水電解質二次電池である。
複合酸化物粒子は、リチウム(Li)と、コバルト(Co)とを少なくとも含むものであり、例えば、以下の化1で平均組成が表されるものであることが好ましい。このような複合酸化物粒子を用いることにより、高容量および高い放電電位を得ることができる。
Li(1+x)Co(1-y)MyO(2-z)
(化1中、Mはマグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、ニッケル(Ni)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、タングステン(W)、イットリウム(Y)、ジルコニウム(Zr)よりなる群から選ばれた少なくとも1種の元素である。x、y、zは、−0.10≦x≦0.10、0≦y<0.50、−0.10≦z≦0.20である。)
被覆層は、複合酸化物粒子の少なくとも一部に設けられ、リチウム(Li)と、ニッケル(Ni)およびマンガン(Mn)のうちの少なくとも一方の被覆元素とを含む酸化物よりなるものである。この被覆層を設けることによって、高充電電圧性と、これに伴う高エネルギー密度性とを実現でき、かつ、高充電電圧条件下での充放電サイクル特性を向上できる。
表面層は、被覆層の少なくとも一部に設けられ、ランタン(La)、セリウム(Ce)、プラセオジム(Pr)、ネオジム(Nd)、プロメチウム(Pm)、サマリウム(Sm)、ユウロピウム(Eu)、ガドリニウム(Gd)、テルビウム(Tb)、ジスプロシウム(Dy)、ホルミウム(Ho)、エルビウム(Er)、ツリウム(Tm)、イッテルビウム(Yb)、ルテチウム(Lu)からなるランタノイドのうちの少なくとも1種の元素の酸化物よりなるものである。
次に、この発明の一実施形態による正極活物質の製造方法について説明する。以下では第1の製造方法および第2の製造方法を説明する。
この発明の一実施形態による正極活物質の第1の製造方法は、複合酸化物粒子の少なくとも一部にニッケル(Ni)および/またはマンガン(Mn)を含む水酸化物よりなる層を形成したのち、複合酸化物粒子の少なくとも一部に、上述のランタノイドの少なくとも1種を含む水酸化物よりなる層を形成する第1の工程と、ランタノイドの少なくとも1種を含む水酸化物を形成したのち、加熱処理することにより、複合酸化物粒子の少なくとも一部に、リチウム(Li)と、ニッケル(Ni)およびマンガン(Mn)のうちの少なくとも一方の被覆元素とを含む酸化物よりなる被覆層、およびランタノイドの少なくとも1種を含む酸化物よりなる表面層を形成する第2の工程と、に大別できる。
第1の工程では、ニッケル(Ni)および/またはマンガン(Mn)を含む水酸化物と、ランタノイドの少なくとも1種を含む水酸化物の被着処理を行う。第1の工程では、例えば、まず、複合酸化物粒子を、ニッケル(Ni)の化合物および/またはマンガン(Mn)の化合物が溶解された水を主体とする溶媒系に分散し、この分散系に塩基を添加するなどにより分散系の塩基性度を高め、複合酸化物粒子表面に、ニッケル(Ni)および/またはマンガン(Mn)を含む水酸化物を析出させる。なお、複合酸化物粒子を塩基性の水を主体とする溶媒中に分散し、次に、この水溶液にニッケル(Ni)の化合物および/またはマンガン(Mn)の化合物を添加して、ニッケル(Ni)および/またはマンガン(Mn)を含む水酸化物を析出させるようにしてもよい。
第2の工程では、第1の工程により被着処理した複合酸化物粒子を、水を主体とする溶媒系から分離し、その後、加熱処理することにより水酸化物を脱水し、複合酸化物粒子の表面にリチウム(Li)と、ニッケル(Ni)およびマンガン(Mn)のうちの少なくとも一方の被覆元素とを含む酸化物よりなる被覆層、およびランタノイドの少なくとも1種を含む酸化物よりなる表面層を形成する。ここで、加熱処理は、空気あるいは、純酸素などの酸化雰囲気中において、例えば300℃〜1000℃程度の温度で行うことが好ましい。この際に、ニッケル(Ni)および/またはマンガン(Mn)を含む水酸化物に、ランタノイドの少なくとも1種を含む水酸化物が被着されているので、粒子間における焼結が抑制され、粒子同士の結着が抑制される。
この発明の一実施形態による正極活物質の第2の製造方法は、複合酸化物粒子の少なくとも一部にニッケル(Ni)および/またはマンガン(Mn)を含む水酸化物よりなる層を形成し、乾燥する第1の工程と、乾燥後の複合酸化物粒子の少なくとも一部に、ランタノイドの少なくとも1種を含む酸化物よりなる金属酸化物微粒子を被覆する第2の工程と、金属酸化物粒子による被覆を行ったのち加熱処理することにより、複合酸化物粒子の少なくとも一部に、リチウム(Li)と、ニッケル(Ni)およびマンガン(Mn)のうちの少なくとも一方の被覆元素とを含む酸化物よりなる被覆層、およびランタノイドの少なくとも1種を含む酸化物よりなる表面層を形成する第3の工程と、に大別できる。
第1の工程では、複合酸化物粒子表面に、ニッケル(Ni)および/またはマンガン(Mn)を含む水酸化物の被着処理を行う。水酸化物の被着処理は、第1の製造方法と同様の材料および方法を用いることができる。次に、水酸化物を被着処理した複合酸化物粒子を、水を主体とする溶媒系から分離し、その後、例えば120℃の環境下で乾燥する。
第2の工程では、第1の工程により水酸化物が被着された複合酸化物粒子に、ランタノイドの少なくとも1種を含む酸化物よりなる金属酸化物微粒子を添加し、乾式攪拌混合することにより、複合酸化物粒子の表面に金属酸化物粒子を被覆させる。
第3の工程では、水酸化物を被着処理したのち金属酸化物粒子で被覆した複合酸化物粒子を加熱処理することにより水酸化物を脱水し、複合酸化物粒子の表面にリチウム(Li)と、ニッケル(Ni)およびマンガン(Mn)のうちの少なくとも一方の被覆元素とを含む酸化物よりなる被覆層、およびランタノイドの少なくとも1種を含む酸化物よりなる表面層を形成する。ここで、加熱処理は、空気あるいは、純酸素などの酸化雰囲気中において、例えば300℃〜1000℃程度の温度で行うことが好ましい。この際に、ニッケル(Ni)および/またはマンガン(Mn)を含む水酸化物に、ランタノイドの少なくとも1種を含む金属酸化物粒子が被着されているので、粒子間における焼結が抑制され、粒子同士の結着が抑制される。
(1−1)非水電解質二次電池の構成
図1は、この発明の一実施形態による正極活物質を用いた非水電解質二次電池の断面構造を表している。
図2は、図1に示した巻回電極体20の一部を拡大して表すものである。図2に示すように、正極2は、例えば、対向する一対の面を有する正極集電体2Aと、正極集電体2Aの両面に設けられた正極合剤層2Bとを有している。なお、正極集電体2Aの片面のみに正極合剤層2Bが設けられた領域を有するようにしてもよい。正極集電体2Aは、例えば、アルミニウム(Al)箔等の金属箔により構成されている。正極合剤層2Bは、例えば、正極活物質を含んでおり、必要に応じてグラファイトなどの導電剤と、ポリフッ化ビニリデンなどの結着剤とを含んでいてもよい。正極活物質としては、上述した一実施形態による正極活物質を用いることができる。
図2に示すように、負極3は、例えば、対向する一対の面を有する負極集電体3Aと、負極集電体3Aの両面に設けられた負極合剤層3Bとを有している。なお、負極集電体3Aの片面のみに負極合剤層3Bが設けられた領域を有するようにしてもよい。負極集電体3Aは、例えば銅(Cu)箔などの金属箔により構成されている。負極合剤層3Bは、例えば、負極活物質を含んでおり、必要に応じてポリフッ化ビニリデンなどの結着剤を含んでいてもよい。
電解液としては、非水溶媒に電解質塩を溶解させた非水電解液を用いることができる。非水溶媒としては、例えば、エチレンカーボネートおよびプロピレンカーボネートのうちの少なくとも一方を含んでいることが好ましい。サイクル特性を向上させることができるからである。特に、エチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとを混合して含むようにすれば、よりサイクル特性を向上させることができるので好ましい。非水溶媒としては、また、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネートまたはメチルプロピルカーボネート等の鎖状炭酸エステルの中から、少なくとも1種を含んでいることが好ましい。サイクル特性をより向上させることができるからである。
以下に、一実施形態に利用可能なセパレータ4の材料について説明する。セパレータ4としては、従来の電池に使用されてきたものを利用することが可能である。そのなかでも、ショート防止効果に優れ、かつシャットダウン効果による電池の安全性向上が可能なポリオレフィン製微孔性フィルムを使用することが特に好ましい。例えば、ポリエチレン(PE)やポリプロピレン(PP)からなる微多孔膜が好ましい。
次に、非水電解質二次電池の製造方法について説明する。以下、一例として円筒型の非水電解質二次電池を挙げて、非水電解質二次電池の製造方法について説明する。
(2−1)非水電解質二次電池の構成
図3は、この発明の一実施形態による正極活物質を用いた非水電解質二次電池の構造を示す。図3に示すように、この非水電解質二次電池は、電池素子30を防湿性ラミネートフィルムからなる外装材37に収容し、電池素子30の周囲を溶着することにより封止してなる。電池素子30には、正極リード32および負極リード33が備えられ、これらのリードは、外装材37に挟まれて外部へと引き出される。正極リード32および負極リード33のそれぞれの両面には、外装材37との接着性を向上させるために樹脂片34および樹脂片35が被覆されている。
外装材37は、例えば、接着層、金属層、表面保護層を順次積層した積層構造を有する。接着層は高分子フィルムからなり、この高分子フィルムを構成する材料としては、例えばポリプロピレン(PP)、ポリエチレン(PE)、無延伸ポリプロピレン(CPP)、直鎖状低密度ポリエチレン(LLDPE)、低密度ポリエチレン(LDPE)などが挙げられる。金属層は金属箔からなり、この金属箔を構成する材料としては、例えばアルミニウム(Al)などが挙げられる。また、金属箔を構成する材料としては、例えばアルミニウム(Al)以外の金属を用いることも可能である。表面保護層を構成する材料としては、例えばナイロン(Ny)、ポリエチレンテレフタレート(PET)などが挙げられる。なお、接着層側の面が、電池素子30を収納する側の収納面となる。
この電池素子30は、例えば、図4に示すように、両面にゲル電解質層45が設けられた帯状の負極43と、セパレータ44と、両面にゲル電解質層45が設けられた帯状の正極42と、セパレータ44とを積層し、長手方向に巻回されてなる巻回型の電池素子30である。
次に、この発明の一実施形態による正極活物質を用いた非水電解質二次電池の製造方法について説明する。まず、正極42および負極43のそれぞれに、溶媒と、電解質塩と、高分子化合物と、混合溶剤とを含む前駆溶液を塗布し、混合溶剤を揮発させてゲル電解質層45を形成する。なお、予め正極集電体の端部に正極リード32を溶接により取り付けるとともに、負極集電体43Aの端部に負極リード33を溶接により取り付けるようにする。
まず、本実施例で用いた正極活物質の作製方法を以下に示す。
レーザー散乱法により測定した平均粒子径が13μm、比表面積が0.3m2/gのコバルト酸リチウム(平均化学組成分析値:Li1.03CoO2.02)100重量部を、80℃、2Nの水酸化リチウム(LiOH)水溶液3000重量部に1時間撹拌分散させた。これに、市販試薬の硝酸ニッケル(Ni(NO3)2・6H2O)11.15重量部と、市販試薬の硝酸マンガン(Mn(NO3)2・6H2O)3.67重量部とを100重量部の純水に溶解した溶液を2時間かけて添加した。さらに、市販試薬の硝酸ランタン(La(NO3)3・6H2O)1.33重量部を50重量部の純水に溶解した溶液を1時間かけて添加した後、80℃で1時間撹拌分散を続け、放冷した。この分散系を濾過し、120℃で乾燥して得た前駆体試料100重量部に、リチウム量を調整するために、前記2Nの水酸化リチウム(LiOH)水溶液25重量部を含浸し、均一に混合乾燥させ焼成前駆体を得た。この焼成前駆体を電気炉を用いて毎分5℃の速度で昇温し、950℃で5時間保持した後に、毎分7℃で150℃まで冷却し、正極活物質を得た。
硝酸ニッケルの添加量を14.87重量部、硝酸マンガンの添加量を14.67重量部とし、硫酸ランタン(La2(SO4)3・9H2O)の添加量を0.45重量部とし、リチウム量を調整するために用いる水酸化リチウム水溶液を50重量部とした以外は実施例1と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン1.33重量部の代わりに硝酸セリウム(Ce(NO3)3・6H2O)1.32重量部を用いた以外は実施例1と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン0.89重量部の代わりに硫酸セリウム(Ce2(SO4)3・8H2O)0.45重量部を用いた以外は実施例2と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン1.33重量部の代わりに硝酸プラセオジム(Pr(NO3)3・6H2O)1.32重量部を用いた以外は実施例1と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン0.89重量部の代わりに硝酸プラセオジム(Pr(NO3)3・6H2O)0.53重量部を用いた以外は実施例2と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン1.33重量部の代わりに硝酸ネオジム(Nd(NO3)3・6H2O)1.30重量部を用いた以外は実施例1と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン0.89重量部の代わりに硫酸ネオジム(Nd2(SO4)3・8H2O)0.43重量部を用いた以外は実施例2と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン1.33重量部の代わりに硝酸サマリウム(Sm(NO3)3・6H2O)1.28重量部を用いた以外は実施例1と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン0.89重量部の代わりに硫酸サマリウム(Sm2(SO4)3・8H2O)0.42重量部を用いた以外は実施例2と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン1.33重量部の代わりに硝酸ユウロピウム(Eu(NO3)3・6H2O)1.27重量部を用いた以外は実施例1と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン0.89重量部の代わりに硫酸ユウロピウム(Eu2(SO4)3・8H2O)0.42重量部を用いた以外は実施例2と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン1.33重量部の代わりに硝酸ガドリニウム(Gd(NO3)3・6H2O)1.25重量部を用いた以外は実施例1と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン0.89重量部の代わりに硫酸ガドリニウム(Gd(NO3)3・8H2O)0.42重量部を用いた以外は実施例2と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン1.33重量部の代わりに硝酸テルビウム(Tb(NO3)3・6H2O)1.24重量部を用いた以外は実施例1と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン0.89重量部の代わりに硫酸テルビウム(Tb2(SO4)3・8H2O)0.41重量部を用いた以外は実施例2と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン1.33重量部の代わりに硝酸ジスプロシウム(Dy(NO3)3・6H2O)1.22重量部を用いた以外は実施例1と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン0.89重量部の代わりに硫酸ジスプロシウム(Dy2(SO4)3・8H2O)0.41重量部を用いた以外は実施例2と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン1.33重量部の代わりに硝酸ホルミウム(Ho(NO3)3・5H2O)1.17重量部を用いた以外は実施例1と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン0.89重量部の代わりに硝酸ホルミウム(Ho(NO3)3・5H2O)0.47重量部を用いた以外は実施例2と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン1.33重量部の代わりに硝酸エルビウム(Er(NO3)3・5H2O)1.16重量部を用いた以外は実施例1と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン0.89重量部の代わりに硝酸エルビウム(Er(NO3)3・5H2O)0.46重量部を用いた以外は実施例2と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン1.33重量部の代わりに硝酸ツリウム(Tm(NO3)3・6H2O)1.39重量部を用いた以外は実施例1と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン0.89重量部の代わりに硝酸ツリウム(Tm(NO3)3・6H2O)0.55重量部を用いた以外は実施例2と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン1.33重量部の代わりに硝酸イッテルビウム(Yb(NO3)3・5H2O)1.14重量部を用いた以外は実施例1と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン0.89重量部の代わりに硝酸イッテルビウム(Yb(NO3)3・5H2O)0.46重量部を用いた以外は実施例2と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン1.33重量部の代わりに市販試薬の硝酸ルテチウム(Lu(NO3)3の硝酸溶液、ICP基準溶液、25mg金属Lu/mL 2〜5%硝酸溶液)17.6重量部を用いた以外は実施例1と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン0.89重量部の代わりに市販試薬の硝酸ルテチウム(Lu(NO3)3の硝酸溶液、ICP基準溶液、25mg金属Lu/mL 2〜5%硝酸溶液)7.04重量部を用いた以外は実施例2と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン1.33重量部の代わりに硝酸プラセオジム(Pr(NO3)3・6H2O)0.03重量部を用いた以外は実施例1と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタン1.33重量部の代わりに硝酸プラセオジム(Pr(NO3)3・6H2O)7.00重量部を用いた以外は実施例1と同様にして円筒型二次電池を作製した。
実施例1のコバルト酸リチウムを、表面層および被覆層を設けることなく正極活物質とした以外は実施例1と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタンの添加を行わないこと以外は実施例1と同様にして円筒型二次電池を作製した。
硝酸ランタンの添加を行わないこと以外は実施例2と同様にして円筒型二次電池を作製した。
(a)初期容量
上述のようにして作製した円筒型二次電池について、環境温度45℃で充放電を行い、1サイクル目の放電容量を初期容量として求めた。
(a)のようにして初期容量を求めた円筒型二次電池について、同条件にて200サイクルまで充放電を行い、200サイクル目の放電容量を測定して、初期容量に対する容量維持率を{(200サイクル目の放電容量/初期容量)×100}より求めた。
2・・・・正極
2A・・・正極集電体
2B・・・正極合剤層
3・・・・負極
3A・・・負極集電体
3B・・・負極合剤層
4・・・・セパレータ
5、6・・絶縁板
7・・・・電池蓋
8・・・・安全弁機構
9・・・・熱感抵抗素子
10・・・ガスケット
11・・・ディスク板
12・・・センターピン
13・・・正極リード
14・・・負極リード
20・・・巻回電極体
30・・・電池素子
32・・・正極リード
33・・・負極リード
34、35・・・樹脂片
35・・・負極リード
36・・・凹部
37・・・外装材
42・・・正極
42A・・正極集電体
42B・・正極合剤層
43・・・負極
43A・・負極集電体
43B・・負極合剤層
44・・・セパレータ
45・・・ゲル電解質層
Claims (21)
- リチウム(Li)と、コバルト(Co)とを少なくとも含む複合酸化物粒子と、
上記複合酸化物粒子表面の少なくとも一部に設けられ、リチウム(Li)と、ニッケル(Ni)およびマンガン(Mn)のうちの少なくとも一方の被覆元素とを含む酸化物よりなり、上記複合酸化物粒子の表面の全面を覆う被覆層と、
上記被覆層の少なくとも一部に設けられ、ランタノイドのうちの少なくとも1種の元素を含む酸化物よりなる表面層と
を備える
非水電解質二次電池用正極活物質。 - 上記表面層のランタノイド量は、酸化ランタノイドに換算した重量として、上記非水電解質二次電池用正極活物質100重量部に対して0.02重量部以上2.0重量部以下である
請求項1記載の非水電解質二次電池用正極活物質。 - 上記ランタノイドは、ランタン(La)、セリウム(Ce)、プラセオジム(Pr)、ネオジム(Nd)、サマリウム(Sm)、ユウロピウム(Eu)、ガドリニウム(Gd)、テルビウム(Tb)、ジスプロシウム(Dy)、ホルミウム(Ho)、エルビウム(Er)、ツリウム(Tm)、イッテルビウム(Yb)、ルテチウム(Lu)からなる
請求項2記載の非水電解質二次電池用正極活物質。 - 上記複合酸化物粒子は、化1で平均組成が表されるものである
請求項1記載の非水電解質二次電池用正極活物質。
(化1)
Li(1+x)Co(1-y)MyO(2-z)
(化1中、Mはマグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、ニッケル(Ni)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、タングステン(W)、イットリウム(Y)、ジルコニウム(Zr)よりなる群から選ばれた少なくとも1種の元素である。x、y、zは、−0.10≦x≦0.10、0≦y<0.50、−0.10≦z≦0.20である。) - 上記被覆層における上記ニッケル(Ni)と上記マンガン(Mn)との構成比が、モル比で100:0〜30:70の範囲内である
請求項1記載の非水電解質二次電池用正極活物質。 - 上記被覆層は、上記ニッケル(Ni)および上記マンガン(Mn)の総量の40mol%以下を、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、鉄(Fe)、コバルト(Co)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、タングステン(W)、イットリウム(Y)、ジルコニウム(Zr)よりなる群から選ばれた少なくとも1種の金属元素で置き換えたものである
請求項1記載の非水電解質二次電池用正極活物質。 - 上記被覆層は、上記複合酸化物粒子100重量部に対し、0.5重量部以上50重量部以下の範囲内である
請求項1記載の非水電解質二次電池用正極活物質。 - 平均粒径が2.0μm以上50μm以下の範囲内である
請求項1記載の非水電解質二次電池用正極活物質。 - リチウム(Li)と、コバルト(Co)とを少なくとも含む複合酸化物粒子の少なくとも一部にニッケル(Ni)および/またはマンガン(Mn)を含む水酸化物よりなる層を形成したのち、上記複合酸化物粒子の少なくとも一部にランタノイドのうちの少なくとも1種の元素の水酸化物よりなる層を形成する工程と、
加熱処理により、上記複合酸化物粒子の少なくとも一部に、リチウム(Li)と、ニッケル(Ni)およびマンガン(Mn)のうちの少なくとも一方の被覆元素とを含む酸化物よりなる被覆層、およびランタノイドのうちの少なくとも1種の元素の酸化物よりなる表面層を形成する工程と、
を有する
非水電解質二次電池用正極活物質の製造方法。 - 上記表面層のランタノイド量は、酸化ランタノイドに換算した重量として、上記非水電解質二次電池用正極活物質100重量部に対して0.02重量部以上2.0重量部以下である
請求項9記載の非水電解質二次電池用正極活物質の製造方法。 - 上記複合酸化物粒子は、化1で平均組成が表されるものである
請求項9記載の非水電解質二次電池用正極活物質の製造方法。
(化1)
Li(1+x)Co(1-y)MyO(2-z)
(化1中、Mはマグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、ニッケル(Ni)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、タングステン(W)、イットリウム(Y)、ジルコニウム(Zr)よりなる群から選ばれた少なくとも1種の元素である。x、y、zは、−0.10≦x≦0.10、0≦y<0.50、−0.10≦z≦0.20である。) - 上記複合酸化物粒子をpH12以上の水を主体とする溶媒に分散した後、上記ニッケル(Ni)の化合物および/または上記マンガン(Mn)の化合物を添加することにより、上記ニッケル(Ni)および/または上記マンガン(Mn)を含む水酸化物の被着を行う
請求項9記載の非水電解質二次電池用正極活物質の製造方法。 - 上記水を主体とする溶媒は、水酸化リチウムを含有する
請求項12記載の非水電解質二次電池用正極活物質の製造方法。 - 上記被覆層における上記ニッケル(Ni)と上記マンガン(Mn)との構成比が、モル比で100:0〜30:70の範囲内である
請求項9記載の非水電解質二次電池用正極活物質の製造方法。 - 上記被覆層は、上記ニッケル(Ni)および上記マンガン(Mn)の総量の40mol%以下を、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、鉄(Fe)、コバルト(Co)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、タングステン(W)、イットリウム(Y)、ジルコニウム(Zr)よりなる群から選ばれた少なくとも1種の金属元素で置き換えたものである
請求項9記載の非水電解質二次電池用正極活物質の製造方法。 - 上記被覆層は、上記複合酸化物粒子100重量部に対し、0.5重量部以上50重量部以下の範囲内である
請求項9記載の非水電解質二次電池用正極活物質の製造方法。 - 上記非水電解質二次電池用正極活物質は、平均粒径が2.0μm以上50μm以下の範囲内である
請求項9記載の非水電解質二次電池用正極活物質の製造方法。 - リチウム(Li)と、コバルト(Co)とを少なくとも含む複合酸化物粒子の少なくとも一部にニッケル(Ni)および/またはマンガン(Mn)を含む水酸化物よりなる層を形成する工程と、
上記複合酸化物粒子の表面にランタノイドのうちの少なくとも1種の元素の酸化物を被覆したのち、加熱処理することにより、上記複合酸化物粒子の少なくとも一部に、リチウム(Li)と、ニッケル(Ni)およびマンガン(Mn)のうちの少なくとも一方の被覆元素とを含む酸化物よりなる被覆層、およびランタノイドのうちの少なくとも1種の元素の酸化物よりなる表面層を形成する工程と、
を有する
非水電解質二次電池用正極活物質の製造方法。 - 非水電解質二次電池用正極活物質を有する正極と、負極と、電解質と、を備え、
上記非水電解質二次電池用正極活物質は、
リチウム(Li)と、コバルト(Co)とを少なくとも含む複合酸化物粒子と、
上記複合酸化物粒子表面の少なくとも一部に設けられ、リチウム(Li)と、ニッケル(Ni)およびマンガン(Mn)のうちの少なくとも一方の被覆元素とを含む酸化物よりなり、上記複合酸化物粒子の表面の全面を覆う被覆層と、
上記被覆層の少なくとも一部に設けられ、ランタノイドのうちの少なくとも1種の元素の酸化物よりなる表面層と、
を備える
非水電解質二次電池。 - リチウム(Li)と、コバルト(Co)とを少なくとも含む複合酸化物粒子と、
上記複合酸化物粒子の少なくとも一部にニッケル(Ni)および/またはマンガン(Mn)を含む水酸化物よりなる層を形成したのち、上記複合酸化物粒子の少なくとも一部にランタノイドのうちの少なくとも1種の元素の水酸化物よりなる層を形成して加熱処理することにより上記複合酸化物粒子の少なくとも一部に形成された、リチウム(Li)と、ニッケル(Ni)およびマンガン(Mn)のうちの少なくとも一方の被覆元素とを含む酸化物よりなる被覆層およびランタノイドのうちの少なくとも1種の元素の酸化物よりなる表面層と
を備える
非水電解質二次電池用正極活物質。 - 非水電解質二次電池用正極活物質を有する正極と、負極と、電解質と、を備え、
上記非水電解質二次電池用正極活物質は、
リチウム(Li)と、コバルト(Co)とを少なくとも含む複合酸化物粒子と、
上記複合酸化物粒子の少なくとも一部にニッケル(Ni)および/またはマンガン(Mn)を含む水酸化物よりなる層を形成したのち、上記複合酸化物粒子の少なくとも一部にランタノイドのうちの少なくとも1種の元素の水酸化物よりなる層を形成して加熱処理することにより上記複合酸化物粒子の少なくとも一部に形成された、リチウム(Li)と、ニッケル(Ni)およびマンガン(Mn)のうちの少なくとも一方の被覆元素とを含む酸化物よりなる被覆層およびランタノイドのうちの少なくとも1種の元素の酸化物よりなる表面層と
を備える
非水電解質二次電池。
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