JP4059641B2 - ポリマーおよびオリゴマーのブレンドにより製造されるシャットダウン電池セパレーター - Google Patents
ポリマーおよびオリゴマーのブレンドにより製造されるシャットダウン電池セパレーター Download PDFInfo
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Description
【発明の属する技術分野】
電気化学的セルおよびそれから製造される電池用のシャットダウンセパレーターをここで開示する。
【0002】
【従来の技術】
リチウムイオン充電式電池においては、総合的な電池の安全システムの一部としてシャットダウンセパレーターが使用される。特に、これらの電池においては、例えば、物理的損傷、内部欠陥、または過充電により引き起こされる短絡から生じる熱的な暴走を防止する、あるいは熱的暴走の可能性を実質的に低減するニーズが存在する。典型的には、リチウムイオン充電式セルに使用されるシャットダウンセパレーターは、130℃(ポリエチレンのおおよその融解温度)近傍でシャットダウン(すなわち、セル内のイオンの流れまたは電流を実質的に停止するために充分に孔を閉じること)をする。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】
電池の製造業者は、安全性をさらに増大するために、さらに低温でもシャットダウンするセパレーターを入手することを望んでいる。この目的で、いくつかの代替品が提案されているが、明らかに、130℃シャットダウンのセパレーターを置き換えるものはない。これらの代替品は、粒子延伸膜または転相膜を有する多層セパレーターを含む。両方とも130℃以下のシャットダウン温度を有する。従って、低温のシャットダウンセパレーターに対する継続したニーズが存在する。
【0004】
【課題を解決するための手段】
本発明は、30〜80%の範囲の多孔率、0.02〜2.0μmの範囲の平均空孔サイズを有し、ポリオレフィンポリマーとポリオレフィンポリマーのオリゴマーのブレンドでできている微細多孔性ポリオレフィン膜を含む電池セパレーターに関する。
【0005】
【発明の実施の形態】
本発明は、電池(またはセル)用のセパレーターに関する。この電池は、短絡に応答して、電池のアノードとカソードの間のイオンの流れ(または電流)をシャットダウンする能力を有するセパレーターの使用により利益を得るいかなる電池であってもよい。このような電池の例は、リチウム電池、特にリチウムイオン充電型電池である。
【0006】
電池は、典型的には アノードと、カソードと、アノードとカソードの間に挟まれたセパレーターと、セパレーターを介してアノードとカソードとイオン的に接触する電解質と、アノード、カソード、セパレーターおよび電解質を含むパッケージ(例えば、缶または箔の袋)とを含んでなる。便宜上、本発明は、液体有機電解質を有するリチウムイオン充電型セルを参照しながら説明されるが、本発明はそれに限られるものでない。
【0007】
このセパレーターは微細多孔性の膜である。これらは単層あるいは多層の膜であってよい。すべてのセパレーターは、電池の製造および電池の使用の条件に耐えるのに充分な機械的強度を有しなければならない。加えて、このセパレーターは、充分な熱安定性とシャットダウン能を有しなければならない。熱安定性とは、熱暴走に関連する異常な条件時に物理的な寸法を実質的に維持し得る膜の能力(例えば、高温時での許容できる収縮、および高温でアノードとカソードの接触を防止する能力)を指す。シャットダウン能とは、熱暴走の結果として電解質のイオンがアノードとカソードの間に電流を通す空孔を実質的に閉じることができる膜の能力を指す。シャットダウンは、130℃(これは下記でさらに詳細に説明される)未満の温度で起こるべきであり、また、シャットダウンは、シャープに(急激に)起こらなければならない(例えば、シャットダウンに対する温度応答の幅は狭く、約4〜5℃である)。
【0008】
単層セパレーターの場合、機械的強度、熱安定性、およびシャットダウン能はすべて単層中に存在する。
【0009】
多層セパレーターの場合には、2枚あるいはそれ以上(好ましくは、3枚)の微細多孔性膜がセパレーターを含んでなる。典型的には、少なくとも一つの膜が充分な機械的強度と熱安定性を提供し、別な膜がシャットダウン能を提供する。多層セパレーターは、多数の方法のいかなるもので製造されてもよいが、好ましくは個別の膜を作製し、これを、引き続き、例えばラミネーション(すなわち、熱および/または圧力)により、あるいは共押し出しにより一緒に接合することによって製造される。前者においては、個別の膜は、微細多孔性あるいは接合の前には非多孔性であってもよい。好適な熱安定性を有する微細多孔性膜は、例えば、乾式の延伸あるいは溶剤抽出法のいずれかにより製造される。このような膜は、例えば、Celgard Inc.、(Charlotte、North Carolina)、Asahi Chemical Industry、Ltd.、(Tokyo、Japan)、およびTonen Corporation(Tokyo、Japan)から市販されている。好適なシャットダウン能を有する微細多孔性膜が本発明である。
【0010】
例えば、リチウムイオン充電型電池用のセパレーターは、76μm(3ミル)未満の厚さ、好ましくは、3から76μmの範囲の厚さ、最も好ましくは、5から37μmの範囲の厚さを有する。このセパレーターは、30から80%の範囲の多孔率、好ましくは35から60%の範囲の多孔率を有する。この空孔サイズは、0.02から2.0μmの範囲、好ましくは、0.04から0.5μmの範囲にある。このセパレーターは、1から150秒、好ましくは、7から80秒のガーレー数(Gurley Number)を有する(ここで使用されるガーレー数とは、31.0cm(12.2インチ)の水柱において、10cm3の空気が6.45cm2(1平方インチ)の膜を通る時間の長さを指す)。
【0011】
本発明の微細多孔性ポリオレフィン膜は、ポリオレフィンポリマーとポリオレフィンポリマーのオリゴマーとのブレンドでできている。ここで使用されるようなポリマーとは、モノマーの追加または削除が物理的性質に著しく影響を与えない長鎖分子構造を指す。ここで使用されるようなオリゴマーとは、繰り返し単位(またはモノマー)の追加または除去と共に性質が変化する短鎖ポリマーを指す。このオリゴマーは、ポリマーと同一の繰り返し単位(またはモノマー)からできている必要はない。本発明における使用に考慮されているポリマーは、C1〜C7の繰り返し単位(またはモノマー)をベースにしたものを指す。同様に、本発明における使用に考慮されているオリゴマーは、C1〜C7ベースのモノマーを指す。ポリマーは、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブチレン、およびポリメチルペンテンを含む。ポリエチレンが好ましく、高密度ポリエチレン(HDPE:high density polyethylene)が最も好ましい。好ましいオリゴマーは、6000未満の分子量を有するポリエチレンワックスを含む。最も好ましいのは、200〜5600の範囲の分子量を有するポリエチレンワックスである。このポリマーとオリゴマーは、オリゴマーがポリマーの中に均一に分布するように、一緒にブレンド(あるいは混合)される。このブレンドは、50重量%未満のオリゴマーを含んでよく、最も好ましいのは2〜40重量%の範囲のオリゴマーである。オリゴマーは、ポリマーと容易にブレンドできるように選択される。
【0012】
【実験例】
前出の膜の例を下記に示す。
実験例
次の実験例は表1に示した成分を使用した。パーセント(%)は、「重量パーセント」または「重量によるパーセント」を指す。
【0013】
【表1】
【0014】
30重量パーセントのPEWax1000を70%のHDPE1と手作業で混合した。このブレンドを190℃で押し出して、フイルムを成形した。このフイルムを100℃で10分間アニーリングし、次にインストロン(Instron)上で95℃で引っ張った。結果を表2に示す。
【0015】
【表2】
【0016】
30パーセント(30%)のオリゴマーと、70%のポリマーとのブレンドフイルムを押し出し、アニーリングし、延伸(すなわち、乾式延伸)するという方法により製造する。結果を表3に示す。
【0017】
【表3】
【0018】
ブレンドに及ぼす異なる濃度のオリゴマーの影響を表4に示す。
【0019】
【表4】
【0020】
シャットダウン温度に及ぼすオリゴマー変形の影響を表5に示す。
【0021】
【表5】
【0022】
シャットダウン温度に及ぼす多成分オリゴマーの影響を表6に示す。
【0023】
【表6】
【0024】
30%のPEWax1000と70%のHDPE2とのブレンドを押し出し、アニーリングし、延伸して、
【表7】
を得た。
【0025】
中心層を30%PEWax1000と70%HDPE1とのブレンドにより置き換えて、ポリプロピレンとポリエチレンとポリプロピレン(すなわち、8μm厚のポリプロピレン)の3層(Celgard 2300と同様のもの)を製造して、
【表8】
を得た。
【0026】
本発明は、その精神と本質的な特質を逸脱することなく、他の特定な形で実施されることもあり、従って、前出の明細書よりも、むしろ添付のクレームを本発明の範囲を示すものとして参照すべきである。
Claims (8)
- 130℃未満のシャットダウン温度と、30〜80%の範囲の多孔率と、0.02〜2.0μmの範囲の平均空孔サイズとを有し、高密度ポリエチレンポリマーと、ポリエチレンワックスとのブレンドからできており、上記ワックスは、6000未満の分子量を有し、上記ブレンドの少なくとも20重量%かつ上記ブレンドの50重量%以下であり、上記ブレンドは超高分子量ポリエチレンを含まない薄微細多孔性ポリオレフィン膜を含む電池セパレーター。
- 上記セパレーターが、76μm(3mil)未満の厚さを有する請求項1に記載のセパレーター。
- 上記膜が、多層化セパレーターの一つの層である請求項1に記載のセパレーター。
- 上記シャットダウン温度が123℃未満である、請求項1に記載のセパレーター。
- 上記シャットダウン温度が120℃未満である、請求項1に記載のセパレーター。
- 123℃未満のシャットダウン温度と、30〜80%の範囲の多孔率と、0.02〜2.0μmの範囲の平均空孔サイズとを有し、高密度ポリエチレンポリマーと、200〜5600の範囲の分子量を有するポリエチレンワックスとのブレンドからできている微細多孔性ポリオレフィン膜を含むリチウム充電型電池用の電池セパレーター。
- アノードと、カソードと、該アノードと該カソードの間に配設された請求項1に記載のセパレーターと、該セパレーターを介して上記アノードと上記カソードとをイオン的に接続する電解質とを含む電池。
- リチウム電池である請求項7に記載の電池。
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