JP3331603B2 - 熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、Ｎ−アルキル置換マレ
イミド−オレフィン系共重合体および変性エラストマ−
からなる耐熱性、剛性および耐衝撃性に優れた樹脂組成
物に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】マレイミド系共重合体は、高い耐熱性を
有するため種々の検討がなされている。例えば、メタク
リル酸メチルにＮ−芳香族置換マレイミドを共重合する
方法が、特公昭４３−９７５３号公報、特開昭６１−１
４１７１５号公報、特開昭６１−１７１７０８号公報お
よび特開昭６２−１０９８１１号公報に、スチレン系樹
脂にＮ−芳香族置換マレイミドを共重合する方法が特開
昭４７−６８９１号公報、特開昭６１−７６５１２号公
報および特開昭６１−２７６８０７号公報に開示されて
いる。

【０００３】しかし、これらの方法で得られる樹脂はＮ
−芳香族置換マレイミド含量が増すほど耐熱性は良好と
なるが、非常に脆く、また加工性が悪い、着色する等の
問題があり、アクリロニトリル／ブタジエン／スチレン
（ＡＢＳ）樹脂の耐熱性改良剤として少量添加されると
いった使い方がされているにすぎない。

【０００４】また、Ｎ−アルキル置換マレイミド−オレ
フィン系共重合体は優れた耐熱性、高い剛性および実用
的な機械強度などの特性を有する興味深いポリマ−であ
るが、さらなる衝撃強度の改良が望まれている。

【０００５】さらに、特公昭４９−１２５７６号公報に
はマレイミド／オレフィン系化合物とゴムの樹脂組成物
が記載されているが、該組成物は単純ブレンドであり、
反応（相互作用）を伴っていないため曲げ強度、衝撃強
度の改良効果は小さい。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、耐熱
性、剛性および耐衝撃性等に優れた樹脂組成物を提供す
ることにある。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明者は上記問題に鑑
み鋭意検討した結果、Ｎ−アルキル置換マレイミド−オ
レフィン系共重合体と変性エラストマ−からなる樹脂組
成物が、上記目的を満たすことを見出し本発明を完成す
るに至った。

【０００８】すなわち本発明は、ａ）下記に示す構成成
分（Ｉ）が樹脂全体の３０〜９８モル％、構成成分（Ｉ
Ｉ）が樹脂全体の７０〜２モル％であり、ポリスチレン
換算の重量平均分子量が１×１０³以上５×１０⁶以下で
ある樹脂、またはさらにカルボン酸およびその誘導体あ
るいは金属塩、酸無水物基、エポキシ基、アミノ基、ヒ
ドロキシル基、チオール基、アルコキシシリル基、イソ
シアネート基から選ばれる反応性基を有する不飽和化合
物を０〜２５モル％共重合した樹脂５〜９９重量％、 ｂ）酸無水物、カルボン酸、アミノ基、ヒドロキシル
基、エポキシ基、アルコキシシリル基またはイソシアネ
ート基を有する不飽和化合物を共重合またはグラフト重
合したエラストマー９５〜１重量％からなることを特徴
とする樹脂組成物に関する。

【０００９】

【化３】 （ここで、Ｒ₁は炭素数１〜１８のアルキル基または炭
素数３〜１２のシクロアルキル基を示す）

【００１０】

【化４】 （ここで、Ｒ_２は水素または炭素数１〜８のアルキル基
であり、Ｒ_３およびＲ_４は炭素数１〜８のアルキル基を
示す）本発明の樹脂組成物を構成するマレイミド共重合
体は、例えばＮ−アルキル置換マレイミド類とオレフィ
ン類とのラジカル共重合反応により得ることができる。

【００１１】構成成分（Ｉ）を与える化合物は、例えば
Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−ｎ
−プロピルマレイミド、Ｎ−ｉ−プロピルマレイミド、
Ｎ−ｎ−ブチルマレイミド、Ｎ−ｉ−ブチルマレイミ
ド、Ｎ−ｓ−ブチルマレイミド、Ｎ−ｔ−ブチルマレイ
ミド、Ｎ−ｎ−ペンチルマレイミド、Ｎ−ｎ−ヘキシル
マレイミド、Ｎ−ｎ−ヘプチルマレイミド、Ｎ−ｎ−オ
クチルマレイミド、Ｎ−ラウリルマレイミド、Ｎ−ステ
アリルマレイミド、Ｎ−シクロプロピルマレイミド、Ｎ
−シクロブチルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイ
ミド等のＮ−アルキル置換マレイミド類などであり、こ
のうちＮ−メチルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、
Ｎ−イソプロピルマレイミドおよびＮ−シクロヘキシル
マレイミドを用いることが好ましい。またこれらは１種
または２種以上組み合わせて用いることもできる。

【００１２】構成成分（ＩＩ）を与える化合物として
は、イソブテン、２−メチル−１−ブテン、２−メチル
−１−ペンテン、２−メチル−１−ヘキセン、１−メチ
ル−１−ヘプテン、１−イソオクテン、２−メチル−１
−オクテン、２−エチル−１−ペンテン、２−メチル−
２−ブテン、２−メチル−２−ペンテン、２−メチル−
２−ヘキセン等のオレフィン類などが挙げられるが、イ
ソブテンを用いることが好ましい。これらは１種または
２種以上組み合わせて用いることができる。

【００１３】構成成分（Ｉ）の含有量は、ポリマ−全体
の３０〜９８モル％であり、４０〜８５モル％、特に４
５〜８０モル％が好ましい。構成成分（Ｉ）が９８モル
％を越える場合には生成するポリマ−は脆くなり、３０
モル％未満の場合にはポリマ−の耐熱性が低下するため
好ましくない。

【００１４】上述のマレイミド共重合体は、反応性基に
より変性されていてもよく、さらにこの反応性基として
は、カルボン酸およびその誘導体あるいは金属塩、酸無
水物基、エポキシ基、アミノ基、ヒドロキシル基、チオ
−ル基、アルコキシシリル基、イソシアネ−ト基などが
挙げられる。この反応性基の含量は、マレイミド共重合
体に対して０〜２５モル％、好ましくは０．０１〜２０
モル％、さらに好ましくは０．０２〜５モル％である。
反応性基が２５モル％を越える場合には、生成する樹脂
の熱安定性および機械強度が低下する傾向にある。

【００１５】これら変性マレイミド共重合体は、無水マ
レイン酸、無水シトラコン酸、無水イタコン酸、（メ
タ）アクリル酸、イタコン酸、フマル酸、グリシジル
（メタ）アクリレ−ト、２−アミノエチル（メタ）アク
リレ−ト、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレ−
ト、トリエトキシシリルプロピル（メタ）アクリレ−
ト、アリルアミン等の不飽和化合物を共重合させること
により製造できる。また、後述するように無水マレイン
酸とオレフィン共重合体の後イミド化により本発明のマ
レイミド共重合体を得る場合には、イミド化量を調製す
る事により酸無水物単位を残存させることができる。な
お、これら反応性基は後述の変性エラストマ−の反応性
基により選択することができる。

【００１６】さらに、必要であれば本発明の目的を損な
わない範囲で、他のビニル系モノマ−を共重合させるこ
とができる。他のビニル系モノマ−としては、スチレ
ン，α−メチルスチレン，ビニルトルエン， １，３−
ブタジエン，イソプレンおよびこれらのハロゲン置換誘
導体、メタクリル酸メチル，メタクリル酸エチル，メタ
クリル酸シクロヘキシル，メタクリル酸フェニル，メタ
クリル酸ベンジル等のメタクリル酸エステル類、アクリ
ル酸メチル，アクリル酸エチル，アクリル酸ブチル，ア
クリル酸シクロヘキシル，アクリル酸フェニル，アクリ
ル酸ベンジル等のアクリル酸エステル類、酢酸ビニル，
安息香酸ビニル等のビニルエステル類、メチルビニルエ
−テル，エチルビニルエ−テル，プロピルビニルエ−テ
ル，ブチルビニルエ−テル等のビニルエ−テル類、塩化
ビニル、塩化ビニリデン、Ｎ−フェニルマレイミド、ア
クリロニトリル、エチレン、プロピレン、１−ブテン、
２−ブテン、１−ヘキセンより選ばれる１種類以上の化
合物が挙げられる。

【００１７】これらモノマ−の重合は公知の重合法、例
えば塊状重合法、溶液重合法、懸濁重合法および乳化重
合法のいずれもが採用可能である。

【００１８】重合開始剤としては、ベンゾイルパ−オキ
サイド、ラウリルパ−オキサイド、オクタノイルパ−オ
キサイド、アセチルパ−オキサイド、ジ−ｔ−ブチルパ
−オキサイド、ｔ−ブチルクミルパ−オキサイド、ジク
ミルパ−オキサイド、ｔ−ブチルパ−オキシアセテ−
ト、ｔ−ブチルパ−オキシベンゾエ−ト等の有機過酸化
物、または、２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバ
レロニトリル）、２，２’−アゾビス（２−ブチロニト
リル）、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、ジメ
チル−２，２’−アゾビスイソブチレ−ト、１，１’−
アゾビス（シクロヘキサン−１−カルボニトリル）等の
アゾ系開始剤が挙げられる。

【００１９】溶液重合法において使用可能な溶媒として
は、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、
シクロヘキサン、ジオキサン、テトラヒドロフラン、ア
セトン、メチルエチルケトン、ジメチルホルムアミド、
イソプロピルアルコ−ル、ブチルアルコ−ル等が挙げら
れる。

【００２０】重合温度は開始剤の分解温度に応じて適宜
設定することができるが、一般的には４０〜１５０℃の
範囲で行うことが好ましい。

【００２１】さらに本発明における樹脂は、無水マレイ
ン酸とオレフィン類との共重合により得られる樹脂をア
ルキルアミン等を用いて、後イミド化することにより得
ることもできる。

【００２２】このような後イミド化反応は、例えば、無
水マレイン酸−イソブテン共重合体を溶融状態あるいは
メタノ−ル，エタノ−ル，プロパノ−ルなどのアルコ−
ル溶媒、あるいはベンゼン，トルエンなどの芳香族溶媒
等に溶解あるいは分散させ、メチルアミンなどの一級ア
ミンと１００〜３５０℃の温度で反応させることにより
行なうことができる。

【００２３】ここで、生成する樹脂の重量平均分子量
（Ｍｗ）は、ゲルパ−ミエ−ションクロマトグラフィ−
（ＧＰＣ）により求めることができるが、本発明におけ
る樹脂は分子量が１×１０^３以上５×１０^６以下であ
り、特に１×１０^５以上１×１０ ^６以下のものが好まし
い。分子量が１×１０^６を越える場合には成形性が悪く
なり、１×１０^３未満の場合には得られる樹脂が脆くな
る傾向にある。

【００２４】本発明における変性エラストマ−は、ガラ
ス転移温度が１０℃以下の粘性あるいは弾性体の変性物
であれば特に限定されないが、ジエン系エラストマ−お
よびその水添物、オレフィン系エラストマ−、アクリル
系エラストマ−、シリコン系エラストマ−、フッ素系エ
ラストマ−、ウレタン系エラストマ−、エステル系エラ
ストマ−、アミド系エラストマ−などの変性体が挙げら
れる。

【００２５】これらエラストマ−の変性は、例えば、酸
無水物、カルボン酸、アミノ基、ヒドロキシル基、エポ
キシ基、アルコキシシリル基、イソシアネ−ト基を有す
る不飽和化合物、さらに詳しくは無水マレイン酸、無水
シトラコン酸、無水イタコン酸、（メタ）アクリル酸、
イタコン酸、フマル酸、グリシジル（メタ）アクリレ−
ト、２−アミノエチル（メタ）アクリレ−ト、２−ヒド
ロキシエチル（メタ）アクリレ−ト、トリエトキシシリ
ルプロピル（メタ）アクリレ−ト、アリルアミン等を用
い、共重合あるいはグラフト重合など公知の方法により
変性することができる。

【００２６】さらに変性エラストマーの具体例として、
ポリブタジエン、スチレン／ブタジエンゴム、アクリロ
ニトリル／ブタジエンゴム、アクリロニトリル／スチレ
ン／ブタジエンゴム、メタクリル酸メチル／スチレン／
ブタジエン、イソプレンゴム、クロロプレンゴムなどの
ジエン系エラストマ−の酸無水物変性体、エポキシ変性
体あるいはヒドロキシ変性体、ジエン系エラストマ−の
水添体の酸無水物変性体、エポキシ変性体あるいはカル
ボキシ変性体、エチレン／プロピレン（エチリデンノル
ボルネン）ゴム、ブチルゴム、エチレン／酢酸ビニルゴ
ム、エチレン／アクリル酸メチルなどのオレフィン系エ
ラストマ−の酸無水物変性体、エポキシ変性体、カルボ
キシ変性体あるいは水酸基変性体、アクリル酸エチルを
主体とするアクリルゴムの酸無水物変性体、エポキシ変
性体、アミノ基変性体、ポリシロキサンのエポキシ基変
性体、ヒドロキシル基変性体、アミノ基変性体などが挙
げられる。

【００２７】これらエラストマ−成分の選択により、樹
脂組成物には、低温衝撃性、耐油性、成形性、耐候性な
どの特性が付与され、このうちジエン系エラストマ−変
性体を用いると低温衝撃性が付与、オレフィン系エラス
トマ−変性体およびアクリル系エラストマ−変性体を用
いると耐候性および耐衝撃性が付与される。

【００２８】反応性基の含量は、エラストマ−全体の
０．００１〜３０モル％、好ましくは０．０１〜２０モ
ル％、特に好ましくは０．０５〜５モル％である。

【００２９】また、本発明の樹脂組成物において、マレ
イミド共重合体および／または変性エラストマ−の反応
性基と反応可能な第３成分を添加することもできる。

【００３０】その組合せとして、無水マレイン酸変性マ
レイミド共重合体／無水マレイン酸変性エラストマ−／
ジアミノジフェニルエ−テルなどのジアミノ化合物、ヒ
ドロキシ変性マレイミド共重合体／ヒドロキシ変性エラ
ストマ−／フタル酸ジグリシジルなどのジエポキシ化合
物などが挙げられる。

【００３１】また、本系に反応を促進する目的で各種触
媒を添加することもできる。

【００３２】本発明の樹脂組成物には、さらに他の樹
脂、ゴム等を混合することもできる。

【００３３】また、上記マレイミドとオレフィン類の重
合をゴム状重合体存在下で行い、グラフト重合体として
使用することも可能である。

【００３４】本発明の樹脂組成物において、Ｎ−アルキ
ル置換マレイミド−オレフィン共重合体と変性エラスト
マ−の配合比（重量比）は、５〜９９：９５〜１、特に
５０〜９８：５０〜２、さらに６０〜９５：４０〜５が
好ましい。

【００３５】なお、本発明において得られる樹脂には必
要に応じて各種染料、ガラス繊維、炭素繊維、チタン酸
カリウム、アスベスト、炭化ケイ素、セラミック繊維、
金属繊維、窒化ケイ素、硫酸バリウム、硫酸カルシウ
ム、カオリン、クレ−、パイロフェライト、ゼオライ
ト、マイカ、雲母、タルク、フェライト、珪酸カルシウ
ム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、三酸化アンチ
モン、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化鉄、ガラスバル−
ン、アラミド繊維などの無機および有機フィラ−、ヒン
ダ−ドフェノ−ル、有機リン酸エステルのような熱安定
剤、ベンゾトリアゾ−ル系あるいはヒンダ−ドアミン系
等の紫外線安定剤、難燃剤、発泡剤、帯電防止剤、各種
潤滑剤等を添加してもよい。これら添加剤は種々併用し
て用いることもできる。

【００３６】本発明の樹脂組成物の製造方法には特に制
限がなく、例えば、粉体あるいはペレット状のＮ−アル
キル置換マレイミド−オレフィン共重合体と変性エラス
トマ−およびその他の添加剤を混合し、あるいは混合せ
ずに押出機に供給し、溶融混練する方法等が挙げられ
る。

【００３７】

【実施例】以下本発明を実施例により説明するが、本発
明は実施例に限定されるものではない。

【００３８】生成ポリマ−の分子量は、ＧＰＣ（東ソ−
（株）製ＨＬＣ−８０２Ａ）を用い、ポリスチレン換算
により求めた。

【００３９】生成ポリマ−の組成は、元素分析、^１Ｎ−
ＮＭＲ測定により決定した。

【００４０】参考例 Ｎ−アルキル置換マレイミド−オレフィン共重合体の合
成 Ａ−１ 撹拌機、窒素導入管、温度計および脱気管の付いた５０
ｌオ−トクレ−ブに、Ｎ−メチルマレイミド２７８０ｇ
（２５モル）、２−ヒドロキシエチルメタクリレ−ト６
５ｇ（０．５モル）、２，２’−アゾビスイソブチロニ
トリル（ＡＩＢＮ）３．２ｇ（０．０２モル）およびジ
オキサン３５ｌを仕込み、窒素で数回パ−ジした後イソ
ブテン５６１０ｇ（１００モル）を仕込み、６０℃で１
２時間反応を行った。

【００４１】反応内容物をエタノ−ルに注ぎ、ポリマ−
を析出させた。減圧下６０℃で２４時間乾燥した。収量
は４１８０ｇであった。

【００４２】得られたポリマ−の元素分析および^１Ｈ−
ＮＭＲより、生成ポリマ−中のマレイミド単位は４９．
５モル％、２−ヒドロキシエチルメタクリレ−ト単位は
０．８モル％であった。また、得られたポリマ−は分子
量（Ｍｗ）２３２０００であった。

【００４３】Ａ−２ Ａ−１と同様の反応器を用いて、Ｎ−メチルマレイミド
２７８０ｇ（２５モル）、無水マレイン酸４９ｇ（０．
５モル）、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル（Ａ
ＩＢＮ）３．２ｇ（０．０２モル）およびジオキサン３
５ｌを仕込み、窒素で数回パ−ジした後イソブテン５６
１０ｇ（５０モル）を仕込み、６０℃で１２時間反応を
行った。

【００４４】反応内容物をエタノ−ルに注ぎ、ポリマ−
を析出させた。減圧下６０℃で２４時間乾燥した。収量
は４１８２ｇであった。

【００４５】得られたポリマ−の元素分析および^１Ｈ−
ＮＭＲより、生成ポリマ−中のマレイミド単位は４９．
０モル％、無水マレイン酸単位は１．０モル％であっ
た。また、得られたポリマ−は分子量（Ｍｗ）２５００
００であった。

【００４６】Ａ−３ Ｎ−メチルマレイミドのかわりにＮ−シクロヘキシルマ
レイミドを用いた他は、Ａ−２と同様の方法によりＮ−
シクロヘキシルマレイミド／無水マレイン酸／イソブテ
ン共重合体を合成した。

【００４７】得られたポリマ−の元素分析および^１Ｈ−
ＮＭＲより、生成ポリマ−中のマレイミド単位は５１モ
ル％、無水マレイン酸単位は１．０モル％であった。ま
た、得られたポリマ−は分子量（Ｍｗ）１９７０００で
あった。

【００４８】Ａ−４ Ａ−１と同様の方法で、２−ヒドロキシエチルメタクリ
レ−トを用いずにＮ−メチルマレイミド／イソブテン共
重合体を合成した。得られたポリマ−はマレイミド単位
５０モル％、分子量（Ｍｗ）２４００００であった。

【００４９】変性エラストマ− Ｂ−１ 公知の乳化重合によりアクリロニトリル／ブタジエン／
グリシジルメタクリレ−ト共重合体を合成した。得られ
たポリマ−は、アクリロニトリル３５モル％、ブタジエ
ン６２モル％、グリシジルメタクリレ−ト３モル％より
なり、ム−ニ−は粘度４４であった。

【００５０】Ｂ−２ 市販のアクリロニトリル／ブタジエンゴム（日本合成ゴ
ム社製：ム−ニ−粘度４５）を用いた。

【００５１】Ｂ−３ アクリル酸エチル６０モル％、アクリル酸ブチル３８モ
ル％およびグリシジルメタクリレ−ト２モル％よりなる
変性エラストマ−を公知の懸濁重合により合成した。

【００５２】Ｂ−４ アクリル酸エチル６０モル％およびアクリル酸ブチル４
０モル％よりなる共重合体を公知の懸濁重合により合成
した。

【００５３】Ｂ−５ エチレン／プロピレン／エチリデンノルボルネンエラス
トマ−に反応押出法により無水マレイン酸１．５モル％
をグラフト重合した変性エラストマ−を用いた。

【００５４】Ｂ−６ 市販のエチレン／プロピレンゴム（日本合成ゴム社製：
ム−ニ−粘度 ４２）を用いた。

【００５５】実施例および比較例 マレイミド共重合体および変性エラストマ−を表１に示
す樹脂組成で粉体あるいはペレットであらかじめ振り混
ぜ、２軸押出機（ラボプラストミル（東洋精機製））に
より２６０〜３２０℃で２回混練押出しを行いペレット
とした。得られたペレットを射出成形機（パナジェクシ
ョン（松下電器産業製））を用いて、シリンダ温度２６
０〜３５０℃、金型温度１００〜１４０℃で射出成形に
よりサンプルを作成し、物性測定試料とした。

【００５６】得られたサンプルの熱変形温度はＡＳＴＭ
Ｄ６４８、熱線膨張係数はＡＳＴＭ Ｄ６９４、曲げ
強度および曲げ弾性率はＡＳＴＭ Ｄ７９０、衝撃強度
はＡＳＴＭ Ｄ２５６にそれぞれ準拠して測定した。得
られた結果を表２に示す。

【００５７】

【表１】

【００５８】

【表２】

【００５９】

【発明の効果】実施例より明かなように、本発明の樹脂
組成物は、耐熱性、耐衝撃性、剛性、および寸法安定性
に優れ、良好な機械特性を有しているため実用上極めて
有用である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ (Ｃ０８Ｌ 23/18 Ｃ０８Ｌ 21:00 51:04） (Ｃ０８Ｌ 23/18 21:00） (Ｃ０８Ｌ 35/00 51:04） (Ｃ０８Ｌ 35/00 21:00） (56)参考文献 特開 昭51−125126（ＪＰ，Ａ) 特開 昭52−102389（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−117453（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−162543（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−300262（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−117461（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−59193（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−196801（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−50214（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−50213（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−50210（ＪＰ，Ａ) 特公 昭49−12576（ＪＰ，Ｂ１) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) C08L 35/00 - 35/08 C08L 23/00 - 23/36 C08L 51/00 - 51/10 C08L 7/00 - 21/02 C08F 210/00 - 210/18 C08F 222/00 - 222/40

Claims (1)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】ａ）下記に示す構成成分（Ｉ）が樹脂全体
   の３０〜９８モル％、構成成分（ＩＩ）が樹脂全体の７
   ０〜２モル％であり、ポリスチレン換算の重量平均分子
   量が１×１０³以上５×１０⁶以下である樹脂、またはさ
   らにカルボン酸およびその誘導体あるいは金属塩、酸無
   水物基、エポキシ基、アミノ基、ヒドロキシル基、チオ
   ール基、アルコキシシリル基、イソシアネート基から選
   ばれる反応性基を有する不飽和化合物を０〜２５モル％
   共重合した樹脂５〜９９重量％、ｂ）酸無水物、カルボ
   ン酸、アミノ基、ヒドロキシル基、エポキシ基、アルコ
   キシシリル基またはイソシアネート基を有する不飽和化
   合物を共重合またはグラフト重合したエラストマー９５
   〜１重量％からなる樹脂組成物。 【化１】 （ここで、Ｒ₁は炭素数１〜１８のアルキル基または炭
   素数３〜１２のシクロアルキル基を示す） 【化２】 （ここで、Ｒ₂は水素または炭素数１〜８のアルキル基
   であり、Ｒ₃およびＲ₄は炭素数１〜８のアルキル基を示
   す）