JP3124860B2 - 低減した光沢を示すpc/absブレンド - Google Patents
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Description
リマーブレンドに関し、特に、芳香族ポリカーボネー
ト、ABSグラフトコポリマー及びイオン性ポリマーを
含んで成るブレンドに関する。
レンドは、例えばドイツ特許第1,170,141号に
よって知られている。しかし、ポリカーボネート樹脂/
ABS樹脂ブレンドは、各種の用途で低い表面光沢が望
まれているのに、高いレベルの光沢を示す。ポリカーボ
ネートとエマルジョングラフト重合ABSポリマー及び
低光沢に寄与する量のポリエポキシドのポリマーブレン
ドを含んで成る低表面光沢性の熱可塑性成形用組成物
が、本明細書中に参考文献として取り入れられているジ
ャルバート(Jalbert)等に付与された米国特許
第5,026,777号によって知られている。ポリカ
ーボネート樹脂/ABS樹脂ブレンドに於ける表面光沢
の低減はポリエポキシドの添加で達成されるものの、二
酸化チタン及び/又は亜リン酸エステル酸化防止剤のよ
うなある種の添加剤は、ポリエポキシドの光沢低減能を
妨害することがある。
とアクリロニトリル−スチレン−ブタジェングラフトコ
ポリマーとのブレンドに於いて光沢を低下させる量のイ
オン性ポリマーが含有されているブレンドに関わる。そ
のブレンド中にイオン性ポリマーを使用すると、ブレン
ドの粘度を実質的に増加させることなく、ブレンドから
成形された物品の光沢を低減し、しかもポリエポキシド
系光沢低減剤を妨害するある種の添加剤の存在下でも光
沢を低減することができる。
カーボネート、ABSグラフトコポリマー及び光沢を低
下させる量のイオン性ポリマーのポリマーブレンドを含
んで成る。本発明の組成物に含まれるABS成分は、そ
の分子が異種の組成であって化学的に結合されている二
個以上のポリマー状の部分、即ちゴム基体とグラフト部
を含むABS型ポリマーで構成される。そのABSポリ
マーは、好ましくは、ブタジエンのような共役ジエンの
重合或いは共役ジエンとスチレンのような重合性モノマ
ーの重合でポリマー骨格を提供して製造される。骨格の
形成後、予め重合したその骨格の存在下で、少なくとも
一種、好ましくは二種のグラフトモノマーを重合してグ
ラフトポリマーを得る。好ましくは、ABS樹脂は業界
で周知のエマルジョングラフト法によって製造される。
用いられる特定の共役ジエンモノマーは、一般に次の
式、 で示され、式中、Xは水素、炭素原子数1乃至5のアル
キル基、塩素又は臭素である。使用してよいジエンの例
は、ブタジエン、イソプレン、1,3−ヘプタジエン、
メチル−1,3−ペンタジエン、2,3−ジメチルブタ
ジエン、2−エチル−1,3−ペンタジエン、1,3−
及び2,4−ヘキサジエン、ジクロロブタジエン、ブロ
モブタジエン、ジブロモブタジエンのようなクロロ及び
ブロモ置換ブタジエン、それらの混合物等である。好ま
しい共役ジエンはブタジエンである。
ート、エチルアクリレート、2−エチルヘキシルアクリ
レート等に基づくもののようなアクリレートゴムであっ
てもよい。更に、基体ポリマーとの改良されたグラフト
結合を提供するために、少量のジエンがアクリレートゴ
ム基体に共重合されてもよい。これらの樹脂は業界で周
知であり、多くのものが商業的に入手可能である。
は、ポリブタジエン、ポリイソプレンのような共役ジエ
ンポリマー、或いはブタジエン−スチレン、ブタジエン
−アクリロニトリル等のようなコポリマーである。予め
重合した基体の存在下でABS樹脂のグラフト部を形成
するために重合してよい一種のモノマー或いはモノマー
群には、モノビニル芳香族化合物がある。利用されるモ
ノビニル芳香族化合物は次式、
乃至5のアルキル基、シクロアルキル、アリール、アル
カリール、アラルキル、アルコキシ、アリールオキシ及
びハロゲンから成る群から選ばれる。置換ビニル芳香族
化合物には、スチレン、4−メチルスチレン、3,5−
ジエチルスチレン、4−n−プロピルスチレン、α−メ
チルスチレン、α−メチルビニルトルエン、α−クロロ
スチレン、α−ブロモスチレン、ジクロロスチレン、ジ
ブロモスチレン、テトラクロロスチレン、それらの混合
物等が含まれる。使用される好ましいモノビニル芳香族
モノマーはスチレン及び/又はα−メチルスチレンであ
る。
グラフト部を形成するために重合してよい第二のモノマ
ー群には、アクリロニトリル、置換アクリロニトリル及
び/又は、メチルメタクリレートのようなアルキルアク
リレートで例示されるアクリル酸エステルのようなアク
リルモノマーがある。アクリロニトリル、置換アクリロ
ニトリル又はアクリル酸エステルは一般に次式、 で示され、式中、Xは以前に定義されたとうりであり、
Yはシアノ及びカルボアルコキシ基のアルコキシ基の炭
素原子数が1乃至約12であるカルボアルコキシ基より
成る群から選ばれる。このようなモノマーの例は、アク
リロニトリル、エタクリロニトリル、メタクリロニトリ
ル、α−クロロアクリロニトリル、β−クロロアクリロ
ニトリル、α−ブロモアクリロニトリル、β−ブロモア
クリロニトリル、メチルアクリレート、メチルメタクリ
レート、エチルアクリレート、ブチルアクリレート、プ
ロピルアクリレート、イソプロピルアクリレート及びそ
れらの混合物を含む。好ましいアクリルモノマーは、ア
クリロニトリルで、好ましいアクリル酸エステルはエチ
ルアクリレートとメチルメタクリレートである。アクリ
ル酸エステルが樹脂に含まれる場合には、スチレンやア
クリロニトリルと組み合わせて使用することも好まれ
る。
1,3−ブタジエンポリマーやコポリマーで例示される
ゴム基体共役ジオレフィンポリマーやコポリマーは、全
ABSグラフトポリマーの、好ましくは15乃至90重
量%、より好ましくは30乃至70重量%、最も好まし
くは約50重量%のレベルで存在する。スチレンとアク
リロニトリルで例示され、グラフト部を形成するために
基体の存在下で重合させられるモノマーはその合計が、
全ABSグラフトポリマーの好ましくは約10乃至約8
5重量%、より好ましくは30乃至70重量%、最も好
ましくは約50重量%のレベルで共に存在する。加え
て、アクリロニトリル、エチルアクリレート及びメチル
メタクリレートのような第二のグラフトモノマー群は、
ABS樹脂のグラフト部の約10乃至約40重量%を構
成し、一方、スチレンのようなモノビニル芳香族炭化水
素モノマーは、ABS樹脂のグラフト部の約60乃至約
90重量%を構成することが好ましい。
合するモノマーのあるパーセントは、互いに結合してグ
ラフトされない剛性のコポリマーに成る。もし、スチレ
ンが一つのグラフトモノマーとして利用され、アクリロ
ニトリルが第二のグラフトモノマーとして利用されれ
ば、組成のあるパーセントは遊離したスチレン−アクリ
ロニトリルコポリマーとして共重合するであろう。同様
にして、グラフトポリマーの製造に際して使用される組
成でα−メチルスチレン(又は他のモノマー)がスチレ
ンに代わって使用されると、組成のあるパーセントはα
−メチルスチレン−アクリロニトリルコポリマーである
かも知れない。
リルコポリマーのような剛性のポリマーやコポリマー
が、機械的混合によってグラフトABS樹脂に添加され
てもよい場合がある。そのように添加され得る剛性のポ
リマーやコポリマーは、下記のものの一つ或いはそれ以
上に基づいてよい:モノビニル芳香族化合物、炭素原子
数が1乃至4の脂肪族アルコールのメタクリル酸エステ
ル、アクリロニトリル、置換アクリロニトリル及び非置
換又はアルキル基やアリール基で置換されているイミド
化された無水マレイン酸誘導体。ABSグラフト樹脂に
添加され得る剛性のこれらのコポリマーの例には、ポリ
メチルメタクリレート(PMMA)、メチルメタクリレ
ートと炭素原子数が1乃至4のアクリレートの一種又は
それ以上、スチレン、α−メチルスチレン及び/又はア
クリロニトリルとのコポリマー等がある。このような剛
性のコポリマーは、業界で周知の乳化、塊状、懸濁、塊
状−懸濁或いは溶液重合で製造してよい。
骨格は、ABSグラフトコポリマーの総重量を基準にし
て少なくとも50重量%のレベルで存在する。本発明の
組成物はまた好ましくは別の反応で形成されたある量の
スチレン−アクリロニトリルコポリマーを含有する。本
発明の組成物はまたポリカーボネート成分を含有する。
ポリカーボネートは、炭酸誘導体と芳香族、脂肪族又は
その混合系のジオールとの反応に由来する特殊なクラス
のポリエステルである。それらは、適当な塩化水素受容
体の存在下でホスゲンとジオールの反応により、或いは
またジオールと炭酸エステルとの溶融エステル交換反応
により製造してよい。ポリカーボネートは、広範囲な種
類の出発原料より製造可能であるが、商業的に製造され
本明細書中で好ましい主要なポリカーボネートは、ビス
フェノールAとホスゲンを縮合反応させて製造されたビ
スフェノールA型ポリカーボネートである。また好まし
いのは、ビスフェノールA型ポリカーボネートと臭素化
ビスフェノールA型ポリカーボネートのホモポリマー及
び/又はコポリマーとのブレンドである。
は、「カーク・オスマー エンサイクロペディア オブ
ケミカルテクノロジー」(Kirk−Othmer
Encyclopedia of Chemical
Technology)第3版(1982),第18
巻、479乃至494ページを参照できる。ディー・ダ
ブリュー・フォツクス(D.W.Fox)によるこの記
事はそっくりそのまま本明細書中に参考文献として取り
入れられている。
ポン(DuPont)からサーリン(Surlyn)の
商品名で販売されているエチレン−メタクリル酸−メタ
クリル酸亜鉛ターポリマーから好ましくは成るイオン性
炭化水素ポリマーが含まれる。適当なイオン性ポリマー
は、米国特許第3,264,272号,米国特許第4
3,404,134号と米国特許第4,968,752
号に述べられており、すべて本明細書中に参考文献とし
て取り入れられている。
原子数が1乃至8のアルキル基から成る群から選ばれる
基であって、このポリマーのオレフィン含量はポリマー
を基準として少なくとも50モル%である、一般式R1
CH=CH2 を持つα−オレフィンと一個乃至二個のカ
ルボン酸基を持つα,β−エチレン性不飽和カルボン酸
のポリマーから成り、その酸性モノマー含量はポリマー
を基準として0.2乃至25モル%で、そのカルボン酸
含有ポリマーは、全ポリマー中に均一に分布された状態
で、酸性コモノマーがモノカルボン酸である場合にはイ
オン価1乃至3、また酸性コモノマーがジカルボン酸で
ある場合にはイオン価1の一種又はそれ以上の金属イオ
ンを含み、その金属イオンの量は、そのカルボン酸の少
なくとも10%を中和するのに十分な量である。
されるα−オレフィンのポリマーは、α−オレフィンと
エチレン性不飽和酸とのコポリマーである。上記のよう
に、コポリマーに使用されるα−オレフィンは、R1 が
水素又は好ましくは炭素原子数1乃至8を持つアルキル
基である一般式R1 CH=CH2 を持つα−オレフィン
である。従って、適当なオレフィンには、エチレン、プ
ロピレン、ブテン−1、ペンテン−1、ヘキセン−1、
ヘプテン−1、3−メチルブテン−1、4−メチルペン
テン−1等が含まれる。これよりも高い炭素数を持つオ
レフィンのポリマーも本発明に使用できるが、これらは
容易に得られる原料ではない。α−オレフィンの濃度
は、コポリマー中の少なくとも50モル%であり、好ま
しくは80モル%を越える。
β−エチレン性不飽和カルボン酸基を含有する好ましく
は炭素原子数が3乃至8のモノマーである。このような
モノマーの例は、アクリル酸、メタクリル酸、エタクリ
ル酸、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、メチル水素
マレエート、メチル水素フマレートやエチル水素フマレ
ートのような前記ジカルボン酸のモノエステル及び無水
マレイン酸である。無水マレイン酸は、カルボキシル基
に付いた水素を有しない点でカルボン酸ではないが、そ
の化学的反応性が酸のそれであるので、本発明の目的に
対しては酸と考えられる。同様に、他のカルボン酸の
α,β−モノエチレン性不飽和無水物も使用され得る。
先に述べたように、コポリマー中の酸性モノマーの濃度
は、0.2乃至25モル%、好ましくは1乃至10モル
%である。
めに使用される基体コポリマーは、各種の方法で製造し
てよい。このように、コポリマーは、オレフィンとカル
ボン酸モノマーの混合物の共重合で得てよい。この方法
は、本発明に使用されるエチレンのコポリマーに対して
好ましい方法である。エチレンとカルボン酸のコポリマ
ーの製造に使用される方法は文献に記載されている。し
かし、後記のように、好ましい生成物は、コポリマー分
子の全てに亘ってカルボン酸基がランダムに分布してい
る基体コポリマーから得られたものである。要するに、
モノマーが溶解する液状又は蒸気状でよい、例えばベン
ゼンやエチレンの単一相の環境中でα−オレフィンとカ
ルボン酸モノマーとの共重合を実施するのに要求される
技術である。好ましくは、そして特に、基体コポリマー
中に比較的少量のカルボン酸成分が望まれる場合には、
その方法は連続的であって、モノマーは、その相対的な
ポリマー形成反応性の比率で反応機に供給され、反応機
中の滞留時間がエチレンモノマー供給物の約3乃至20
%がポリマーに変換されるように制限される。好ましい
方法に於いては、二種のモノマーの混合物は、50乃至
3,000気圧の高圧と150乃至300°Cに高めた
温度に保持された重合環境中に過酸化物のようなフリー
ラジカル重合開始剤と共に導入される。
ーは、そのオレフィンと後で又は共重合中に完全に或い
は部分的に反応して遊離酸を形成するα,β−エチレン
性不飽和カルボン酸誘導体を共重合して製造してもよ
い。従って、エステルコポリマーから酸コポリマーを形
成するために、加水分解、鹸化や熱分解が用いられてよ
い。コポリマー分子の全てに亘ってランダムに分布して
いるカルボン酸基を含有するコポリマーを用いるのが好
ましい。このようなランダム分布は直接共重合によって
最もよく得られる。カルボン酸コポリマーにグラフトさ
れた第三の非反応性モノマーを含有するイオン性グラフ
トコポリマーは、無論、満足すべきものである。
れるコポリマーは、好ましくは高分子量のものである。
基体樹脂として有用なコポリマーの分子量は、詳細はA
STM−D−1238−57Tに記載されている粘度の
尺度としてのメルトインデックスによって最も適切に定
義されている。プラスチックとして有用であるイオン性
コポリマーの形成に使用されるコポリマーのメルトイン
デックスは、好ましくは0.1乃至1,000g/10
minの範囲内、特に1.0乃至100g/10 m
inの範囲内にある。コポリマー基体は必ずしも二成分
系ポリマーより成る必要はない。従って、コポリマーの
オレフイン含量は少なくとも50モル%であるが、コポ
リマー基体の炭化水素の性質を提供するために一種を越
えるオレフィンを使用してもよい。更に、代表例がこの
節の下に記載されている他の共重合性モノエチレン性不
飽和モノマーをオレフィン及びカルボン酸コモノマーと
組み合わせて用いることもできる。本発明上の使用に適
する基体コポリマーの範囲は、次の例で示される:エチ
レン/アクリル酸コポリマー、エチレン/メタクリル酸
コポリマー、エチレン/イタコン酸コポリマー、エチレ
ン/メチル水素マレエートコポリマー、エチレン/マレ
イン酸コポリマー、エチレン/アクリル酸/メチルメタ
クリレートコポリマー、エチレン/メタクリル酸/エチ
ルアクリレートコポリマー、エチレン/イタコン酸/メ
チルメタクリレートコポリマー、エチレン/メチル水素
マレエート/エチルアクリレートコポリマー、エチレン
/メタクリル酸/酢酸ビニルコポリマー、エチレン/ア
クリル酸/ビニルアルコールコポリマー、エチレン/プ
ロピレン/アクリル酸コポリマー、エチレン/スチレン
/アクリル酸コポリマー、エチレン/メタクリル酸/ア
クリロニトリルコポリマー、エチレン/フマル酸/ビニ
ルメチルエーテルコポリマー、エチレン/塩化ビニル/
アクリル酸コポリマー、エチレン/塩化ビニリデン/ア
クリル酸コポリマー、エチレン/フッ化ビニル/メタク
リル酸コポリマー及びエチレン/クロロトリフルオロエ
チレン/メタクリル酸コポリマー。
属イオンは、非錯化金属イオンと錯化金属イオンの二つ
の範疇に分けられる。非錯化金属イオンに於いては、イ
オンの原子価は金属の原子価に相当する。これらの金属
イオンは一般に知られ且つ使用されている金属塩から得
られる。錯化金属イオンは、金属が、少なくとも一個は
イオン化され少なくとも一個はイオン化されていない一
種を越える塩形成基に結合しているイオンである。イオ
ン性ポリマーの形成には、単にイオン化原子価状態一個
があればよいので、これらの錯化金属イオンも同様に本
発明に於いて適当であることが明白であろう。「一個以
上のイオン化原子価状態を持つ金属イオン」という言葉
は、一般式Me+ n X1 m を持つ金属イオンのことを言
い、式中、nは少なくとも1であるイオン性電荷、X1
は非イオン化基であり、n+mはその金属の原子価に等
しい。イオン性ポリマーの形成に使用される錯化金属イ
オンの有用性は、そのイオン化された原子価で、非錯化
金属イオンの有用性に相当する。一価金属は無論除外さ
れるが、高い原子価の金属は、幾つの金属原子価が錯化
され幾つがイオン化され得るかに依って包含されてよ
い。好ましい錯化金属イオンは、一つの金属原子価以外
は全て錯化されいて、一つは容易にイオン化されるもの
である。このような化合物は、特に、オレイン酸やステ
アリン酸のような非常に弱い酸とギ酸や酢酸のようなイ
オン化される酸の混合塩である。
する上で適当な非錯化金属イオンは、α−オレフィン−
モノカルボン酸コポリマーに対しては、元素の周期表の
I,II,III,IV−A及びVIII族金属の一、
二及び三価イオンを含む(「ハンドブック オブ ケミ
ストリー アンド フィジクス」(Handbooko
f Chemistry and Physics,C
hemical Rubber Publishing
Co.)第37版392ページ参照)。上記の族の金
属の非錯化一価金属イオンはまたオレフィンとエチレン
性不飽和ジカルボン酸のコポリマーとイオン性ポリマー
を形成する上で適当である。適当な一価金属イオンはN
a+ ,K+ ,Li+ ,Cs+ ,Ag+ ,Hg+ 及びCu
+ である。適当な二価金属イオンは、Be+2,Mg+2,
Ca+2,Sr+2,Ba+2,Cu +2,Cd+2、Hg+2,S
n+2,Pb+2,Fe+2,Co+2及びZn+2である。好ま
しい三価金属イオンはAl+3,Sc+3,Fe+3及びY+3
である。
拘らずZn+2のような遷移金属である。これらの金属
は、固体状態での性質の改良と溶融加工性の保持の最良
の組み合わせを持つイオン性ポリマーをもたらすので好
まれる。イオン性ポリマーを形成する上で一種だけの金
属を使用する必要はなく、ある種の用途では一種を越え
る金属イオンが好まれるかも知れない。
にして、好ましくは30乃至90重量%、より好ましく
は60乃至80重量%、最も好ましくは約60乃至70
重量%のレベルのポリカーボネート樹脂を含んで成る。
その組成物は、組成物の全重量を基準にして、好ましく
は0乃至60重量%、より好ましくは5乃至30重量
%、最も好ましくは15乃至25重量%のレベルのスチ
レン−アクリロニトリルポリマーのようなグラフトされ
ていない剛性のコポリマーを含んで成る。その組成物
は、組成物の全重量を基準にして、好ましくは3乃至3
0重量%、より好ましくは5乃至25重量%、最も好ま
しくは10乃至20重量%のレベルのABSグラフトコ
ポリマーのようなゴム含有グラフトコポリマーを含んで
成る。その組成物は、ヒンダードフェノール性酸化防止
剤、有機亜リン酸エステル系酸化防止剤、潤滑剤、離型
剤、難燃化剤並びに着色剤及び/又は酸化チタンを含む
顔料のような他の成分を更に含んでもよい。
の全重量を基準にして1乃至20重量%、より好ましく
は1乃至10重量%、最も好ましくは3乃至8重量%の
範囲から選ばれる光沢を低下させる量で存在する。好ま
しいイオン性ポリマーは、エチレン−メタクリル酸−メ
タクリル酸亜鉛のターポリマーである。
二酸化チタンが含まれているポリカーボネート/ABS
ブレンドで、ポリエポキシド系光沢低減剤に比較してイ
オン性ポリマーを光沢低減剤として使用する有利性を説
明する。例A乃至Hは比較例である。例1乃至15は、
ポリカーボネート、グラフトポリマー及びイオン性ポリ
マーを含んで成る実施例である。
にデュポン(DuPont)から得られ、エチレン−メ
タクリル酸−メタクリル酸亜鉛のターポリマーである。
試作ブレンドはPC,SAN,ABS及び各種のイオノ
マー(サーリン・イオノマー)を含有した。各成分は原
料温度500°Fで300RPMの二軸押し出し機で溶
融状態でコンパウンド化された。試料(引っ張り試験用
の棒、円盤)の射出成型は500°Fで実施した。表1
は、試作ブレンドと対照ブレンドの配合と特性を表示し
ている。
のイオノマーに対する登録商標である。 サーリン9020:エチレン−メチルメタクリル酸−メ
タクリル酸亜鉛のターポリマー;メルトフロー(AST
M D−1238) 1.1g/10min サーリン9450:エチレン−メタクリル酸−メタクリ
ル酸亜鉛のターポリマー;メルトフロー(ASTM D
−1238) 5.5g/10min サーリン9970:エチレン−メタクリル酸−メタクリ
ル酸亜鉛のターポリマー;メルトフロー(ASTM D
−1238) 14.0g/10min ポリカーボネートはビスフェノールA型ポリカーボネー
トである。 SAN 1は重量比75:25のスチレン−アクリロニ
トリルコポリマーで、重量平均分子量115,000を
持つ。 HRG 1は、ポリブタジエンゴム50重量%とスチレ
ン−アクリロニトリル比が72:28であるグラフト部
としてのスチレン−アクリロニトリルポリマー50重量
%を持つABSグラフトコポリマーである。
3)を含むブレンドは、対照に比較して顕著に低い光沢
を持ち、同等又はより優れた耐衝撃性と流動性を持つこ
とが明らかである。AOはビー・エフ・グツドリッチ
(B.F.Goodrich)からグッドライト(Go
odrite)3114として供給され、1,3,5−
トリス(3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒドロキシベン
ジル)−s−トラジン−2,4,6(1H,3H,5
H)トリオンの化学構造を持ち、1,3,5−トリス
(3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒドロキシベンジル)
130 シアヌレートとしても知られている。
ティ・ケミカルズ社(GE Specialty Ch
emicals Inc.)から得られるアルトラノツ
クス(Ultranox)626であった。潤滑剤はグ
リコリューブ(Glycolube)Pであった。
Claims (5)
- 【請求項1】(a)組成物の全重量を基準にして30乃
至90重量%のレベルで存在する芳香族ポリカーボネー
ト樹脂、 (b)組成物の全重量を基準にして5乃至30重量%の
レベルで存在するABSグラフトコポリマー、及び (c)光沢を低下させる量のイオン性ポリマーであっ
て、そのオレフィン含量が該ポリマーを基準として50
モル%以上であり、かつカルボン酸基を1又は2個有す
るα,β−エチレン性不飽和カルボン酸を有するイオン
性ポリマーを含んで成る熱可塑性成形用組成物。 - 【請求項2】 該イオン性ポリマーがエチレン−メタク
リル酸−メタクリル酸亜鉛のターポリマーである請求項
1記載の組成物。 - 【請求項3】 該イオン性ポリマーがα−オレフィン、
α,β−エチレン性不飽和カルボン酸及び1乃至3から
選ばれるイオン価を持つ金属イオンから形成されている
請求項1記載の組成物。 - 【請求項4】 該イオン性ポリマーが組成物の全重量を
基準にして1乃至20重量%のレベルで存在する請求項
1記載の組成物。 - 【請求項5】 更に二酸化チタンと亜リン酸エステルを
含有する請求項1記載の組成物。
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