JP3110712B2 - 易引裂性二軸延伸ポリエステルフィルム - Google Patents
易引裂性二軸延伸ポリエステルフィルムInfo
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Description
とも長手方向の引裂直線性に優れ、かつ、優れた強度、
耐熱性、寸法安定性を有し、菓子、漬物、味噌、スー
プ、ジャム、冷凍、冷蔵、レトルトパウチなどの食品を
はじめ、医薬品、日用品、コスメティックスなどの包装
材料として有用な二軸延伸ポリエステルフィルムに関す
るものである。
プラスチックフィルムを用いた包装袋が多く使用されて
おり、二軸延伸されたプラスチックフィルムとヒートシ
ール可能な無配向プラスチックを2層あるいは3層以上
ラミネートした包装袋が広く使用されている。二軸延伸
ポリエステルフィルムは耐久性、防湿性、力学的強度、
耐熱性、耐油性が優れており、チューブラー法、フラッ
ト式同時二軸延伸法、フラット式逐次二軸延伸法などを
用いて製造した二軸延伸ポリエステルフィルムが食品包
装分野などにおいて幅広く使用されている。
ルムを用いた包装袋は、引裂開封性が悪いという問題点
を有している。開封性を良くするためにノッチを付与す
る方法があるが、ノッチから引き裂いた際に直線的に引
き裂けない現象がしばしば発生し、内容物が飛散して無
駄になるばかりでなく、クッキーなどの軟らかい菓子
は、開封時に割れたり、内容物が液体の場合には衣服を
汚したりするトラブルが起こる場合がある。
易開封性材料としては、一軸延伸ポリオレフィンフィル
ムを中間層としてラミネートしたものがある。このよう
なものとしては、たとえば、二軸延伸ポリエステルフィ
ルム/一軸延伸ポリオレフィンフィルム/無延伸ポリオ
レフィンフィルムの3層ラミネートフィルムがあるが、
わざわざ中間層を設けなければならずコスト的に問題が
あり、用途が限定されていた。
体に引裂直線性を付与する方法として、酸成分が主とし
てテレフタル酸又はナフタレンジカルボン酸からなる熱
可塑性ポリエステル樹脂(イ)と、このポリエステルと
相分離形態を呈する熱可塑性ポリエステル樹脂(ロ)の
混合物を主原料として用いた二軸延伸ポリエステルフィ
ルムが提案されている(特開平8−169962)。そ
して上記公報には、(イ)としてPET、(ロ)として
ポリテトラメチレングリコールとPBTからなるポリエ
ーテルポリエステルブロック共重合体が用いられること
が記載されているが、200mm φ以上の押出機を用いるよ
うな量産規模のスケールで生産した場合にはフィルムの
厚み斑が大きくなって、場合によっては製膜が困難にな
ったり、得られたフィルムの引裂直線性が低下したり、
フィルムのヘーズが高くなり包装袋としての商品価値が
低下するという問題があった。
問題点を解決しようとするものであり、二軸延伸ポリエ
ステルフィルムの特長である低吸湿性、力学特性、透明
性、保香性、耐熱性、耐油性、及び特に食品包装材料に
要求される乾熱、湿熱環境下での寸法安定性を保持した
まま、安定した引裂直線性を有する量産スケールでの生
産性に優れた二軸延伸ポリエステルフィルムを提供しよ
うとするものである。
課題を解決するために鋭意検討した結果、PETに、特
定の分子量を有するポリテトラメチレングリコール(P
TMG)を、特定の割合含有したPBT(変性PBT)
を配合した組成物を用いて製膜することにより、上記の
課題が解決されることを見出し本発明に到達した。
る。分子量 600〜 4,000のポリテトラメチレングリコー
ル単位5〜20重量%を含有したポリブチレンテレフタレ
ート(変性PBT)と、ポリエチレンテレフタレート
(PET)とを、PET/変性PBT=70/30 〜95/5
(重量比)の割合で混合した原料を用いて製造したフィ
ルムであって、少なくとも長手方向に引裂直線性を有す
る二軸延伸ポリエステルフィルム。
製法、すなわち、テレフタル酸ジメチルとエチレングリ
コールとからのエステル交換反応法、あるいは、テレフ
タル酸とエチレングリコールとからの直接エステル化法
によりオリゴマーを得た後、溶融重合、あるいはさらに
固相重合して得られるが、本発明の効果を損ねない範囲
であれば他の成分を共重合することができる。
フタル酸、2,6 −ナフタレンジカルボン酸、5−ナトリ
ウムスルホイソフタル酸、コハク酸、アジピン酸、セバ
シン酸、ドデカン二酸、ダイマー酸、無水マレイン酸、
マレイン酸、フマール酸、イタコン酸、シトラコン酸、
メサコン酸、シクロヘキサンジカルボン酸などのジカル
ボン酸、4−ヒドロキシ安息香酸、ε−カプロラクト
ン、乳酸などのオキシカルボン酸、1,3−プロパンジ
オール、1,6−ヘキサンジオール、シクロヘキサンジ
メタノールなどのグリコールや、トリメリット酸、トリ
メシン酸、ピロメリット酸、トリメチロールプロパン、
グリセリン、ペンタエリスリトールなどの多官能化合物
が挙げられる。
量は、600 〜 4,000であり、好ましくは1,000 〜 3,00
0、さらに好ましくは 1,000〜 2,000である。分子量が
600未満の場合には引裂直線性が得られず、4,000 を超
える場合には、機械的強度、寸法安定性、ヘーズなどの
性能が低下し、また、安定したフィルムの引裂直線性が
発現しない。
構成するPTMG単位の含有量は5〜20重量%であり、
好ましくは10〜20(重量%)、さらに好ましくは10〜15
(重量%)である。PTMGの含有量が5重量%未満の
場合には、得られるフィルムの引裂直線性が発現せず、
20重量%を超える場合には、得られるフィルムの機械的
強度、寸法安定性、ヘーズなどの性能が低下し、また、
安定したフィルムの引裂直線性を得ることが困難とな
る。また、PTMGの含有量が20重量%を超える場合に
は、特に量産スケールで生産した場合に押出時にフィル
ムが脈動する現象(いわゆるバラス現象)が発現するこ
とがありフィルムの厚み斑が大きくなるという問題が発
生する。
ETと変性PBTの混合比率を、PET/変性PBT=
70/30 〜95/5(重量比)、好ましくは80/20 〜90/10
(重量比)、さらに好ましくは85/15 〜90/10 (重量
比)とすることが必要である。変性PBTの混合比率が
5重量%未満の場合には引裂直線性が得られず、30重量
%を超える場合には、フィルムの厚み変動が大きくなっ
たり、得られるフィルムの引裂直線性が低下するのみな
らず、機械的強度、寸法安定性、ヘーズなどの性能が低
下して実用性能に問題が生じる。すなわち、フィルムの
引裂直線性と実用性能を与えるためには、PETと変性
PBTの混合比率を上記範囲内とすることが必要であ
る。
合工程においてPTMGを添加して重縮合して得ること
ができるが、より簡便な方法としては、PBTとPTM
Gを押出機で溶融混練することによっても得ることがで
きる。
明の効果を損ねない範囲であれば、ポリエチレンナフタ
レート、ポリシクロヘキシレンジメチレンテレフタレー
トなどの他のポリマーを混合することができる。
たとえば、変性PBTとPETを混合したものを押出機
に投入し、加熱溶融した後、Tダイのダイオリフィスか
らシート状に押し出し、未延伸シートを製造する。Tダ
イのダイオリフィスから押し出されたシートは、静電印
加キャスト法などにより冷却ドラムに密着して巻きつけ
て冷却し、次に、温度90〜140 ℃で、縦横にそれぞれ3.
0 〜5.0 倍の倍率で延伸し、さらに温度210 〜245 ℃で
熱処理し、二軸延伸フィルムとする。
伸フィルムを得ることができない場合があり、140 ℃を
超えると、PETの結晶化が促進されて、透明性が悪く
なる場合がある。延伸倍率が3.0 倍未満の場合には、得
られる延伸フィルムの強度が低く、袋にしたときにピン
ホールが発生しやすくなり、延伸倍率が5.0 倍を超える
と延伸が困難となる場合がある。また、熱処理温度が21
0 ℃より低いと、得られる延伸フィルムの熱収縮率が大
きくなり、製袋後の袋が変形する場合があり、また、熱
処理温度が 245℃より高いとフィルムの溶断が発生する
場合がある。
時二軸延伸法、ロールとテンターによる逐次二軸延伸法
のいずれでもよい。また、チューブラー法で二軸延伸フ
ィルムを製造してもよい。
引張強度が 17 〜35kgf/mm2 の範囲にあることが好まし
く、引張強度がこの範囲の値より小さいと実用強度が不
足し、この範囲を超えても過剰品質となるばかりか、か
えってフィルム製造時の操業性が低下し経済的に好まし
くない。また、引張伸度は、通常80〜 160%(長手方向
と幅方向の平均値)の範囲にあることが好ましい。
乾熱収縮率が、 160℃×15分の処理で3%以下(長手方
向と幅方向の平均値)の範囲であることが好ましく、3
%を超えると印刷適性が悪化するので好ましくない。
ルムはヘーズが10%以下であることが好ましく、ヘーズ
が10%を超えるとフィルムの透明性が悪くなり、商品価
値が損なわれる。
電処理、表面硬化処理、メッキ処理、着色処理、あるい
は各種のコーティング処理による表面処理を付与するこ
とができる。
明する。なお、実施例及び比較例の評価に用いた原料及
び測定方法は、次の通りである。
デュール5010、相対粘度1.10(測定法は同上)
を溶媒として、濃度0.5g/dl 、温度20℃で測定した。 引裂直線性;二軸延伸フィルムより長手方向(MD方
向)に 205mm、幅方向(TD方向)に40mmの短冊状のフ
ィルム片を切り出し、このフィルム片の一方の短辺の中
央部に長さ5mmの切込みを入れた試料を10本作製する
(図1)。次に、切込みよりMD方向に手で引き裂き、
図2(a) のように、引裂伝播端が切込みを入れた辺に向
かい合う短辺に到達した試料本数をMD方向の引裂直線
性の評価値とした。(評価値8以上を合格とした。) TD方向の引裂直線性は、フィルムのTD方向に 205m
m、MD方向に40mmの短冊状のフィルム片を切出したも
のを試料とした以外は、上記と同様に測定した。なお、
評価は、延伸熱処理後巻き取ったフィルムの左端部、中
央部及び右端部それぞれについて実施した。
ーズを ASTM D103-61 に準拠して測定を行った。 引張強度;幅10mm、長さ100mm の試料を用いて、ASTM-D
882 に準じて測定した。 厚み斑;ハイデンハイン社製マイクロメータを用い、フ
ィルムの幅方向中央部の厚みをMD方向に10cmピッチで
20点の厚みを測定し、下記の式を用いて厚み斑(%)を
求めた。 〔(厚み最大値−厚み最小値)/厚み平均値〕× 100
ル 108重量部、及びテトラブチルチタネート80ppm (ポ
リマーに対するチタン金属の重量に換算した数値)を加
え、150 ℃から210 ℃に加熱昇温しながら 2.5時間エス
テル交換反応を行った。得られたエステル交換反応生成
物90重量部を重合缶に移送し、テトラブチルチタネート
を40ppm 添加した後、分子量 1,100のPTMGを10重量
部添加して減圧を開始し、最終的に1hPa の減圧下、21
0 ℃から昇温し最終的に245 ℃の温度で2時間溶融重合
し、相対粘度1.60の変性PBTを得た。PETと変性P
BTとを重量比85/15 で単純チップ混合したものを、コ
ートハンガータイプのTダイを具備した200mm φ押出機
を使用して樹脂温度280 ℃で溶融押出し、20℃に温調さ
れたキャストロールにピニングワイヤーに7kVの印加電
圧をかけて密着急冷し、厚さ約 190μm の未延伸シート
を得た。得られた未延伸シートをロール縦延伸機で90℃
で3.5 倍、テンター横延伸機で120 ℃で4.5 倍に延伸し
た後、横方向の弛緩率を3 %として、235 ℃で熱処理を
施し、室温まで除冷し、厚さ12μm の二軸延伸フィルム
を得た。得られた二軸延伸フィルムの引裂直線性を測定
し、結果を表1に示した。
及びPETと変性PBTとの重量比を表1及び表2のよ
うに変更した以外は、実施例1と同様にして二軸延伸フ
ィルムを得た。得られた二軸延伸フィルムの引裂直線性
を測定し、結果を表1及び表2に示した。実施例2〜12
では、透明性、強度、厚み精度及び引裂直線性に優れた
二軸延伸フィルムが得られたが、比較例1〜2では変性
PBT中のPTMGの共重合割合が大きいため、得られ
るフィルムの厚み斑が大きくなり、特に比較例1では製
膜が困難となった。比較例3〜4では、変性PBT中の
PTMGの共重合割合が少なすぎたため引裂直線性が得
られなかった。比較例5では、変性PBT中のPTMG
の分子量が小さすぎたため引裂直線性が得られず、比較
例6では、PTMGの分子量が大きすぎたため厚み斑が
大きくなり、また引裂直線性が低下した。さらに、比較
例7では、変性PBTの配合量が少なすぎたため引裂直
線性が得られず、比較例8では、変性PBTの配合量が
多すぎたため厚み斑が大きくなり、また引裂直線性が低
下した。
=85/15(重量比)の割合でチップ混合したものを二軸
押出機で溶融混合して、チップ化して変性PBT(相対
粘度1.36)を調製した。次に、得られた変性PBTとP
ETを15/85 (重量比)の割合でチップ混合したもの
を、コートハンガータイプのTダイを具備した200mm φ
押出機を使用して、滞留時間5分、樹脂温度270 ℃で溶
融押出し、20℃に温調されたキャストロールにピニング
ワイヤーに7kVの印加電圧をかけて密着急冷し、厚さ 1
90μm の未延伸シートを得た。得られた未延伸シートを
ロール縦延伸機で90℃で3.5 倍、テンター横延伸機で12
0 ℃で4.5 倍に延伸した後、横方向の弛緩率を3%とし
て、235 ℃で熱処理を施し、室温まで徐冷し、厚さ12μ
m の二軸延伸フィルムを得た。得られた二軸延伸フィル
ムの引裂直線性を測定し、結果を表1に示した。
い、表3に示す構成でドライラミネートを行い、ポリエ
ステルフィルムの長手方向が袋の引裂方向となるように
製袋した縦横の寸法が各 200mmの4方シール袋を作製し
後、引裂直線性の評価を実施した。引裂直線性を評価し
た結果を表3に示す。評価は、ほぼ直線的に引き裂けた
ものを合格とし、引裂ができなかったり、斜め方向に引
き裂けたものを不合格とした。
紙社製、TUX-TC、厚さ60μm ) ON:二軸延伸ナイロン6フィルム(ユニチカ社製、厚
さ15μm ) CPP1:無延伸ポリプロピレンフィルム(東レ社製、
厚さ30μm ) CPP2:無延伸ポリプロピレンフィルム(東レ社製、
厚さ60μm ) AL:アルミ箔(昭和アルミニウム社製、厚さ7μm )
的性質、耐熱性、耐油性を有すると共に、少なくとも長
手方向に引裂直線性を有する二軸延伸ポリエステルフィ
ルムが提供される。また、本発明のフィルムを包装袋を
構成するフィルムの少なくとも1層に用いることによっ
て、優れた開封性を有する包装袋が得られる。
状を示す。
示す図であり、(a)は引裂直線性が良好な試料の引き
裂き後の試験片の例、(b)は引裂直線性が不良な試料
の引き裂き後の試験片の例を示す。
Claims (6)
- 【請求項1】 分子量 600〜 4,000のポリテトラメチレ
ングリコール単位5〜20重量%を含有したポリブチレン
テレフタレート(変性PBT)と、ポリエチレンテレフ
タレート(PET)とを、PET/変性PBT=70/30
〜95/5(重量比)の割合で混合した原料を用いて製造し
たフィルムであって、少なくとも長手方向に引裂直線性
を有する二軸延伸ポリエステルフィルム。 - 【請求項2】 変性PBTが、ジメチルテレフタレート
と 1,4- ブタンジオールのエステル交換反応物と、分子
量 600〜 4,000のポリテトラメチレングリコールとの重
縮合反応により得られたものであることを特徴とする請
求項1記載の二軸延伸ポリエステルフィルム。 - 【請求項3】 変性PBTが、ポリブチレンテレフタレ
ート(PBT)80〜95重量%と分子量 600〜 4,000のポ
リテトラメチレングリコール20〜5重量%とを混合し、
溶融混練して製造したものであることを特徴とする請求
項1記載の二軸延伸ポリエステルフィルム。 - 【請求項4】 引張強度が17〜35kgf/mm2 、ヘーズが10
%以下の特性を有する請求項1〜3のいずれかに記載の
二軸延伸ポリエステルフィルム。 - 【請求項5】 少なくとも1層に請求項1〜4のいずれ
かに記載の二軸延伸ポリエステルフィルムを使用した積
層フィルム。 - 【請求項6】 請求項5の積層フィルムを使用し、易引
裂方向が袋の引裂方向となるように製袋した易開封性包
装袋。
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