JP2736279B2 - ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物 - Google Patents
ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物Info
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- JP2736279B2 JP2736279B2 JP2110893A JP11089390A JP2736279B2 JP 2736279 B2 JP2736279 B2 JP 2736279B2 JP 2110893 A JP2110893 A JP 2110893A JP 11089390 A JP11089390 A JP 11089390A JP 2736279 B2 JP2736279 B2 JP 2736279B2
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L81/00—Compositions of macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing sulfur with or without nitrogen, oxygen or carbon only; Compositions of polysulfones; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L81/02—Polythioethers; Polythioether-ethers
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L63/00—Compositions of epoxy resins; Compositions of derivatives of epoxy resins
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L77/00—Compositions of polyamides obtained by reactions forming a carboxylic amide link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物に
関する。更に詳しくは、本発明は特に耐衝撃性とじん性
が改良されたポリアリーレンサルファイド樹脂組成物で
あって、エンジニアリングプラスチックスとして広い分
野で使用されるものである。
関する。更に詳しくは、本発明は特に耐衝撃性とじん性
が改良されたポリアリーレンサルファイド樹脂組成物で
あって、エンジニアリングプラスチックスとして広い分
野で使用されるものである。
近年、電気・電子機器部品材料、自動車機器部品材
料、化学機器部品材料には、高い耐熱性でかつ耐化学薬
品性を有し、なおかつ難燃性の熱可塑性樹脂が要求され
てきている。ポリフェニレンサルファイドに代表される
ポリアリーレンサルファイド樹脂もこの要求に応える樹
脂の一つであり、対コスト物性比が良いこともあって需
要を伸ばしている。
料、化学機器部品材料には、高い耐熱性でかつ耐化学薬
品性を有し、なおかつ難燃性の熱可塑性樹脂が要求され
てきている。ポリフェニレンサルファイドに代表される
ポリアリーレンサルファイド樹脂もこの要求に応える樹
脂の一つであり、対コスト物性比が良いこともあって需
要を伸ばしている。
しかしながら、この樹脂はそのまではじん性に乏しく
脆弱で、耐衝撃性に代表される機械的物性が不十分であ
るという根本的な欠点を有している。
脆弱で、耐衝撃性に代表される機械的物性が不十分であ
るという根本的な欠点を有している。
この問題点を解決するため、一般に（１）ガラス繊維
や炭素繊維などの強化材の配合、（２）他のポリマーの
配合、などの対策が行われている。
や炭素繊維などの強化材の配合、（２）他のポリマーの
配合、などの対策が行われている。
しかしながら、これらの方法にはそれぞれ問題点があ
り、十分な解決策とはなっていない。
り、十分な解決策とはなっていない。
即ち、（１）の方法では強度、剛性、耐熱性、寸法安
定性などが大幅に改善され、エンジニアリングプラスチ
ックとして使用可能になるが、ポリアセタール、PBT、
ポリサルホン、ポリエーテルサルホンなど他のエンジニ
アリングプラスチックスに比べて、伸びが少なくじん性
に劣り、使用用途が限定されている。又（２）の方法も
多くの提案がなされているが、一般に熱変形温度の低下
を生じ、本発明者等が追試した結果では十分な効果のあ
るものは少ない。その中でも例えば、特開昭58−154757
号、特開昭59−152953号、特開昭59−189166号、特開平
１−198664号等に示されるα−オレフィンとα，β−不
飽和酸のグリシジルエステルからなるオレフィン系共重
合体の配合は比較的上記の難点を改良し、効果が認めら
れるが、これでも用途によってはじん性や衝撃強度がま
だ不充分で、更に一層の向上が望まれる場合が多い。
定性などが大幅に改善され、エンジニアリングプラスチ
ックとして使用可能になるが、ポリアセタール、PBT、
ポリサルホン、ポリエーテルサルホンなど他のエンジニ
アリングプラスチックスに比べて、伸びが少なくじん性
に劣り、使用用途が限定されている。又（２）の方法も
多くの提案がなされているが、一般に熱変形温度の低下
を生じ、本発明者等が追試した結果では十分な効果のあ
るものは少ない。その中でも例えば、特開昭58−154757
号、特開昭59−152953号、特開昭59−189166号、特開平
１−198664号等に示されるα−オレフィンとα，β−不
飽和酸のグリシジルエステルからなるオレフィン系共重
合体の配合は比較的上記の難点を改良し、効果が認めら
れるが、これでも用途によってはじん性や衝撃強度がま
だ不充分で、更に一層の向上が望まれる場合が多い。
また、特開昭59−155462号にはポリアミド樹脂とエポ
キシ樹脂を配合する方法が提案されているが、本発明者
等の追試では、成形品表面へのブリードを生じ、表面状
態が悪く、又組成物の溶融流動安定性が著しく悪いこと
が認められ、実用上なお十分ではない。
キシ樹脂を配合する方法が提案されているが、本発明者
等の追試では、成形品表面へのブリードを生じ、表面状
態が悪く、又組成物の溶融流動安定性が著しく悪いこと
が認められ、実用上なお十分ではない。
本発明者等はポリアリーレンサルファイド樹脂の耐衝
撃性及びじん性向上のため鋭意検討した結果、特定のα
−オレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステル
からなるオレフィン系グラフト共重合体とポリアミド系
樹脂とを併用してポリアリーレンサルファイド樹脂に配
合し、更に、これらに分子内にアルコキシ基をもつシラ
ン化合物を混練処理することにより、耐衝撃性及びじん
性が著しく向上することを見出し、本発明を完成するに
至った。
撃性及びじん性向上のため鋭意検討した結果、特定のα
−オレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステル
からなるオレフィン系グラフト共重合体とポリアミド系
樹脂とを併用してポリアリーレンサルファイド樹脂に配
合し、更に、これらに分子内にアルコキシ基をもつシラ
ン化合物を混練処理することにより、耐衝撃性及びじん
性が著しく向上することを見出し、本発明を完成するに
至った。
即ち本発明は （Ａ）ポリアリーレンサルファイド樹脂99〜20重量部と （Ｂ）ポリアミド系樹脂１〜80重量部とからなる樹脂成
分合計100重量部に対し、 （Ｃ）α−オレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジル
エステルからなるオレフィン系共重合体（ａ）に、下記
一般式（１）で示される繰り返し単位で構成されたビニ
ル系重合体又は共重合体（ｂ）の１種又は２種以上が、
分岐又は架橋構造的に化学結合したオレフィン系グラフ
ト共重合体 （但し、Ｒは水素又は低級アルキル基、Ｘは−COOCH3、
−COOCH2H5、−COOC4H9、−COOCH2CH−（C2H5）C4H9、
−CN、 から選ばれた１種又は２種以上の基であり、ｎは１以上
の整数を示す。）0.5〜50重量部、 （Ｄ）アルコキシシラン化合物0.01〜５重量部 （Ｅ）繊維状充填剤、粉粒状充填剤、板状充填剤から選
ばれるいずれか１種又はそれらの混合物０〜400重量部 を添加配合してなることを特徴とするポリアリーレンサ
ルファイド樹脂組成物である。
分合計100重量部に対し、 （Ｃ）α−オレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジル
エステルからなるオレフィン系共重合体（ａ）に、下記
一般式（１）で示される繰り返し単位で構成されたビニ
ル系重合体又は共重合体（ｂ）の１種又は２種以上が、
分岐又は架橋構造的に化学結合したオレフィン系グラフ
ト共重合体 （但し、Ｒは水素又は低級アルキル基、Ｘは−COOCH3、
−COOCH2H5、−COOC4H9、−COOCH2CH−（C2H5）C4H9、
−CN、 から選ばれた１種又は２種以上の基であり、ｎは１以上
の整数を示す。）0.5〜50重量部、 （Ｄ）アルコキシシラン化合物0.01〜５重量部 （Ｅ）繊維状充填剤、粉粒状充填剤、板状充填剤から選
ばれるいずれか１種又はそれらの混合物０〜400重量部 を添加配合してなることを特徴とするポリアリーレンサ
ルファイド樹脂組成物である。
本発明の組成物における（Ａ）成分としてのポリアリ
ーレンサルファイド樹脂は、主として繰り返し単位Ar
−Ｓ（ただしArはアリーレン基）で構成されたもので
ある。
ーレンサルファイド樹脂は、主として繰り返し単位Ar
−Ｓ（ただしArはアリーレン基）で構成されたもので
ある。
アリーレン基（−Ar−）としては、例えば、ｐ−フェ
ニレン基、ｍ−フェニレン基、ｏ−フェニレン基、置換
フェニレン基（ただし置換基はアルキル基、好ましくは
C1〜C5のアルキル基、又はフェニル基）、p,p′−ジフ
ェニレンスルホン基、p,p′−ビフェニレン基、p,p′−
ジフェニレンエーテル基、p,p′−ジフェニレンカルボ
ニル基、ナフタレン基などが使用できる。
ニレン基、ｍ−フェニレン基、ｏ−フェニレン基、置換
フェニレン基（ただし置換基はアルキル基、好ましくは
C1〜C5のアルキル基、又はフェニル基）、p,p′−ジフ
ェニレンスルホン基、p,p′−ビフェニレン基、p,p′−
ジフェニレンエーテル基、p,p′−ジフェニレンカルボ
ニル基、ナフタレン基などが使用できる。
この場合、前記のアリーレン基から構成されるアリー
レンサルファイド基の中で、同一の繰り返し単位を用い
たポリマー、即ちホモポリマーを用いることもできる
し、又組成物の加工性という点から、異種繰り返し単位
を含んだコポリマーが好ましい場合もある。
レンサルファイド基の中で、同一の繰り返し単位を用い
たポリマー、即ちホモポリマーを用いることもできる
し、又組成物の加工性という点から、異種繰り返し単位
を含んだコポリマーが好ましい場合もある。
ホモポリマーとしては、アリーレン基としてｐ−フェ
ニレン基を用いた、ｐ−フェニレンサルファイド基を繰
り返し単位とする実質上線状のものが特に好ましく用い
られる。
ニレン基を用いた、ｐ−フェニレンサルファイド基を繰
り返し単位とする実質上線状のものが特に好ましく用い
られる。
コポリマーとしては、前記のアリーレン基からなるア
リーレンサルファイド基の中で、相異なる２種以上の組
み合わせが使用できるが、中でもｎ−フェニレンサルフ
ァイド基とｍ−フェニレンサルファイド基を含む組み合
わせが特に好ましく用いられる。この中でｐ−フェニレ
ンサルファイド基を60モル％以上、より好ましくは70モ
ル％以上含む実質状線状のものが、耐熱性、成形性、機
械的特性等の物性上の点から適当である。又、ｍ−フェ
ニレンサルファイド基は５〜40モル％、特に10〜25モル
％含むものが好ましい。
リーレンサルファイド基の中で、相異なる２種以上の組
み合わせが使用できるが、中でもｎ−フェニレンサルフ
ァイド基とｍ−フェニレンサルファイド基を含む組み合
わせが特に好ましく用いられる。この中でｐ−フェニレ
ンサルファイド基を60モル％以上、より好ましくは70モ
ル％以上含む実質状線状のものが、耐熱性、成形性、機
械的特性等の物性上の点から適当である。又、ｍ−フェ
ニレンサルファイド基は５〜40モル％、特に10〜25モル
％含むものが好ましい。
この場合、成分の繰り返し単位がランダム状のものよ
り、ブロック状に含まれているもの（例えば特開昭61−
14228号公報に記載のもの）が、好ましく使用できる。
り、ブロック状に含まれているもの（例えば特開昭61−
14228号公報に記載のもの）が、好ましく使用できる。
本発明に使用する（Ａ）成分としてのポリアリーレン
サルファイド樹脂は、比較的低分子量のポリマーを酸化
架橋又は熱架橋によるキュアリングで溶融粘度を上昇さ
せ、成形加工性を改良したポリマーも使用できるが、２
官能性モノマーを主体とするモノマーから縮重合によっ
て得られる実質的に線状構造の高分子量ポリマーを使用
することもできる。得られる成形物の物性は後者の実質
的に線状構造ポリマーのほうが高く好ましい場合が多
い。
サルファイド樹脂は、比較的低分子量のポリマーを酸化
架橋又は熱架橋によるキュアリングで溶融粘度を上昇さ
せ、成形加工性を改良したポリマーも使用できるが、２
官能性モノマーを主体とするモノマーから縮重合によっ
て得られる実質的に線状構造の高分子量ポリマーを使用
することもできる。得られる成形物の物性は後者の実質
的に線状構造ポリマーのほうが高く好ましい場合が多
い。
また、本発明のポリアリーレンサルファイド樹脂とし
ては、前記のポリマーの他に、モノマーの一部分として
３個以上の官能基を有するモノマーを混合使用して重合
した、架橋ポリアリーレンサルファイド樹脂を、前記の
線状ポリマーにブレンドした配合樹脂も用いることがで
き好適である。
ては、前記のポリマーの他に、モノマーの一部分として
３個以上の官能基を有するモノマーを混合使用して重合
した、架橋ポリアリーレンサルファイド樹脂を、前記の
線状ポリマーにブレンドした配合樹脂も用いることがで
き好適である。
本発明の（Ｂ）成分であるポリアミド系樹脂として
は、周知の種々のものをあげることができる。例えば、
蓚酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、テレフタ
ル酸、イソフタル酸、1,4−シクロヘキシルジカルボン
酸のようなジカルボン酸とエチレンジアミン、ペンタメ
チレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、デカメチレ
ンジアミン、1,4−シクロヘキシルジアミン、ｍ−キシ
リサンジアミンのようなジアミンとを重縮合して得られ
るポリアミド樹脂；カプロラクタム、ラウリンラクタム
の様な環状ラクタムを重合して得られるポリアミド樹
脂；或いは環状ラクタムと、ジカルボン酸とジアミンと
の塩を共重合して得られるポリアミド樹脂等をあげるこ
とができる。これらのポリアミド樹脂のうち、好ましく
は、６ナイロン、66ナイロン、６・10ナイロン、66/6・
10ナイロン、6/66ナイロン、12ナイロン等があげられ、
特に好ましくは、６ナイロン及び66ナイロンである。
は、周知の種々のものをあげることができる。例えば、
蓚酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、テレフタ
ル酸、イソフタル酸、1,4−シクロヘキシルジカルボン
酸のようなジカルボン酸とエチレンジアミン、ペンタメ
チレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、デカメチレ
ンジアミン、1,4−シクロヘキシルジアミン、ｍ−キシ
リサンジアミンのようなジアミンとを重縮合して得られ
るポリアミド樹脂；カプロラクタム、ラウリンラクタム
の様な環状ラクタムを重合して得られるポリアミド樹
脂；或いは環状ラクタムと、ジカルボン酸とジアミンと
の塩を共重合して得られるポリアミド樹脂等をあげるこ
とができる。これらのポリアミド樹脂のうち、好ましく
は、６ナイロン、66ナイロン、６・10ナイロン、66/6・
10ナイロン、6/66ナイロン、12ナイロン等があげられ、
特に好ましくは、６ナイロン及び66ナイロンである。
また、（Ｂ）成分としては上述のポリアミド樹脂の
外、ポリアミドエラストマー樹脂も使用できる。
外、ポリアミドエラストマー樹脂も使用できる。
ポリアミドエラストマー樹脂はポリアミドハードセグ
メントと他のソフトセグメントが結合した曲げ弾性率が
10,000kgf/cm2以下（50％相対湿度、23℃）のポリアミ
ド系ブロックポリマーである。ハードセグメントとして
のポリアミド成分としてはポリアミド６、ポリアミド6
6、ポリアミド612、ポリアミド11、ポリアミド12等があ
げられ、ソフトセグメントとしてはポリオキシエチレン
グリコール、ポリオキシプロピレングリコール、ポリオ
キシテトラメチレングリコール等があげられる。
メントと他のソフトセグメントが結合した曲げ弾性率が
10,000kgf/cm2以下（50％相対湿度、23℃）のポリアミ
ド系ブロックポリマーである。ハードセグメントとして
のポリアミド成分としてはポリアミド６、ポリアミド6
6、ポリアミド612、ポリアミド11、ポリアミド12等があ
げられ、ソフトセグメントとしてはポリオキシエチレン
グリコール、ポリオキシプロピレングリコール、ポリオ
キシテトラメチレングリコール等があげられる。
（Ｂ）成分として上述のポリアミド樹脂及びポリアミ
ドエラストマー樹脂の群から選ばれる２種以上の樹脂を
混合して使用することも出来る。特にポリアミドとポリ
アミドエラストマーとの混合は好ましい例である。
ドエラストマー樹脂の群から選ばれる２種以上の樹脂を
混合して使用することも出来る。特にポリアミドとポリ
アミドエラストマーとの混合は好ましい例である。
使用するポリアミド系樹脂は水分含有率が一定限度以
下であることが好ましく、そのため使用に先立ち、要す
れば乾燥行うことが望ましい。
下であることが好ましく、そのため使用に先立ち、要す
れば乾燥行うことが望ましい。
本発明において、（Ｂ）ポリアミド系樹脂の配合割合
は、樹脂成分（Ａ）及び（Ｂ）の合計に対し１〜80重量
％である。（Ｂ）成分が過少ではじん性改良の効果が少
なく、また過大だと（Ａ）ポリアリーレンサルファイド
樹脂の有する利点が損なわれる。
は、樹脂成分（Ａ）及び（Ｂ）の合計に対し１〜80重量
％である。（Ｂ）成分が過少ではじん性改良の効果が少
なく、また過大だと（Ａ）ポリアリーレンサルファイド
樹脂の有する利点が損なわれる。
次に、本発明の（Ｃ）成分としては、以下に示すグラ
フト共重合体を使用することにより特にその効果が顕著
である。ここでいうグラフト共重合体とは、α−オレフ
ィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステルからなる
オレフィン系共重合体（ａ）に、下記一般式（１）で示
される繰り返し単位で構成されたビニル系重合体又は共
重合体（ｂ）の１種又は２種以上が、分岐又は架橋構造
的に化学結合したグラフト共重合体である。
フト共重合体を使用することにより特にその効果が顕著
である。ここでいうグラフト共重合体とは、α−オレフ
ィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステルからなる
オレフィン系共重合体（ａ）に、下記一般式（１）で示
される繰り返し単位で構成されたビニル系重合体又は共
重合体（ｂ）の１種又は２種以上が、分岐又は架橋構造
的に化学結合したグラフト共重合体である。
（但し、Ｒは水素又は低級アルキル基、Ｘは−COOCH3、
−COOC2H5、−COOC4H9、−COOCH2CH−（C2H5）C4H9、−
CN、 から選ばれた一種又は二種以上の基であり、ｎは１以上
の整数を示す。） ここで（ａ）の共重合部分を構成する一方のモノマー
であるα−オレフィンとしては、エチレン、プロピレ
ン、ブテン−１などがあげられるが、エチレンが好まし
く用いられる。また（ａ）成分を構成する他のモノマー
であるα，β−不飽和酸のグリシジルエステルとは、例
えばアクリル酸グリシジルエステル、メタクリル酸グリ
シジルエステル、エタクリル酸グリシジルエステルなど
があげられるが、特にメタクリル酸グリシジルエステル
が好ましく用いられる。α−オレフィン（例えばエチレ
ン）とα，β−不飽和酸グリシジルエステルとは、通常
よく知られたラジカル重合反応により共重合することに
よって（ａ）の共重合体を得ることができる。
−COOC2H5、−COOC4H9、−COOCH2CH−（C2H5）C4H9、−
CN、 から選ばれた一種又は二種以上の基であり、ｎは１以上
の整数を示す。） ここで（ａ）の共重合部分を構成する一方のモノマー
であるα−オレフィンとしては、エチレン、プロピレ
ン、ブテン−１などがあげられるが、エチレンが好まし
く用いられる。また（ａ）成分を構成する他のモノマー
であるα，β−不飽和酸のグリシジルエステルとは、例
えばアクリル酸グリシジルエステル、メタクリル酸グリ
シジルエステル、エタクリル酸グリシジルエステルなど
があげられるが、特にメタクリル酸グリシジルエステル
が好ましく用いられる。α−オレフィン（例えばエチレ
ン）とα，β−不飽和酸グリシジルエステルとは、通常
よく知られたラジカル重合反応により共重合することに
よって（ａ）の共重合体を得ることができる。
セグメント（ａ）の構成は、α−オレフィン50〜99モ
ル％、不飽和酸グリシジルエステル50〜１モル％が好適
である。
ル％、不飽和酸グリシジルエステル50〜１モル％が好適
である。
次にこの共重合体（ａ）に分岐又は架橋鎖としてグラ
フト重合させる重合体又は共重合体（ｂ）としては、上
記一般式（１）で示される繰り返し単位で構成された重
合体あるいは２種以上共重合せしめた共重合体であり、
例えばポリメタアクリル酸メチル、ポリアクリル酸エチ
ル、ポリアクリル酸ブチル、ポリアクリル酸−２エチル
ヘキシル、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル、ポリ
アクリロニトリルスチレン共重合体、ポリアクリル酸ブ
チルとポリメチルエタクリル酸の共重合体、ポリアクリ
ル酸ブチルとポリスチレンの共重合体等があげられる。
フト重合させる重合体又は共重合体（ｂ）としては、上
記一般式（１）で示される繰り返し単位で構成された重
合体あるいは２種以上共重合せしめた共重合体であり、
例えばポリメタアクリル酸メチル、ポリアクリル酸エチ
ル、ポリアクリル酸ブチル、ポリアクリル酸−２エチル
ヘキシル、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル、ポリ
アクリロニトリルスチレン共重合体、ポリアクリル酸ブ
チルとポリメチルエタクリル酸の共重合体、ポリアクリ
ル酸ブチルとポリスチレンの共重合体等があげられる。
かかる（ａ）セグメント及び（ｂ）セグメントよりな
るグラフト共重合体の調製法は特に限定されるものでは
ないが、これもラジカル反応によって容易に調製でき
る。かかるグラフト共重合体としては、例えば特開昭63
−312313号公報に記載されている調製法により調製され
た多相構造体を好ましい例として挙げることができる。
即ち、例えばグリシジル基含有オレフィン系共重合体
（ａ）の存在下で、少なくとも一種の（ｂ）成分を構成
する前記ビニル単量体と特定のラジカル（共）重合性有
機過酸化物を共重合せしめて過酸化基含有共重合体を生
成させ、これを加熱混練してビニル系共重合体中の過酸
化基の反応によって両ポリマー（ａ），（ｂ）を架橋さ
せることによりグラフト重合体が調製される。ここでグ
ラフト共重合体を構成するための（ａ）と（ｂ）の割合
は95:5〜40:60が適当である。
るグラフト共重合体の調製法は特に限定されるものでは
ないが、これもラジカル反応によって容易に調製でき
る。かかるグラフト共重合体としては、例えば特開昭63
−312313号公報に記載されている調製法により調製され
た多相構造体を好ましい例として挙げることができる。
即ち、例えばグリシジル基含有オレフィン系共重合体
（ａ）の存在下で、少なくとも一種の（ｂ）成分を構成
する前記ビニル単量体と特定のラジカル（共）重合性有
機過酸化物を共重合せしめて過酸化基含有共重合体を生
成させ、これを加熱混練してビニル系共重合体中の過酸
化基の反応によって両ポリマー（ａ），（ｂ）を架橋さ
せることによりグラフト重合体が調製される。ここでグ
ラフト共重合体を構成するための（ａ）と（ｂ）の割合
は95:5〜40:60が適当である。
また（Ｃ）成分の使用量は、（Ａ），（Ｂ）成分の合
計100重量部に対し0.5〜50重量部、好ましくは１〜20重
量部である。
計100重量部に対し0.5〜50重量部、好ましくは１〜20重
量部である。
（Ｃ）成分が少な過ぎると本発明の目的とする充分な
強じん性、耐衝撃性の改良効果が得られず、多すぎると
熱変形温度の低下を生じ、且つ剛性等の機械的性質を阻
害するため好ましくない。また過大の場合は熱変形温
度、剛性等の面で好ましくない。
強じん性、耐衝撃性の改良効果が得られず、多すぎると
熱変形温度の低下を生じ、且つ剛性等の機械的性質を阻
害するため好ましくない。また過大の場合は熱変形温
度、剛性等の面で好ましくない。
次に本発明の組成物は更にアルコキシシラン化合物
（Ｄ）が配合される。
（Ｄ）が配合される。
ここで用いられるアルコキシシラン化合物（Ｄ）と
は、ビニルアルコキシシラン、エポキシアルコシシラ
ン、アミノアルコキシシラン、メルカプトアルコキシシ
ランの１種又は２種以上であり、 ビニルアルコキシシランとしては、例えばビニルトリ
エトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルト
リス（β−メトキシエトキシ）シランなど、 エポキシアルコキシシランとしては、例えばγ−グリ
シドキシプロピルトリメトキシシラン、β−（3,4−エ
ポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ
−グリシドキシプロピルトリエトキシシランなど、 アミノアルコキシシランとしては、例えばγ−アミノ
プロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリ
エトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジメトキシ
シラン、γ−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、
Ｎ−（β−アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメ
トキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリ
メトキシシラン、γ−ジアリルアミノプロピルトリメト
キシシラン、γ−ジアリルアミノプロピルトリメトキシ
シランなど、 メルカプトアルコキシシランとしては、例えばγ−メ
ルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプト
プロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。
は、ビニルアルコキシシラン、エポキシアルコシシラ
ン、アミノアルコキシシラン、メルカプトアルコキシシ
ランの１種又は２種以上であり、 ビニルアルコキシシランとしては、例えばビニルトリ
エトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルト
リス（β−メトキシエトキシ）シランなど、 エポキシアルコキシシランとしては、例えばγ−グリ
シドキシプロピルトリメトキシシラン、β−（3,4−エ
ポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ
−グリシドキシプロピルトリエトキシシランなど、 アミノアルコキシシランとしては、例えばγ−アミノ
プロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリ
エトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジメトキシ
シラン、γ−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、
Ｎ−（β−アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメ
トキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリ
メトキシシラン、γ−ジアリルアミノプロピルトリメト
キシシラン、γ−ジアリルアミノプロピルトリメトキシ
シランなど、 メルカプトアルコキシシランとしては、例えばγ−メ
ルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプト
プロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。
（Ｄ）成分としてのアルコキシシラン化合物の使用量
は、ポリアリーレンサルファイド樹脂（Ａ）とポリアミ
ド系樹脂（Ｂ）との合計100重量部に対して0.01〜５重
量部であり、好ましくは0.1〜３重量部である。
は、ポリアリーレンサルファイド樹脂（Ａ）とポリアミ
ド系樹脂（Ｂ）との合計100重量部に対して0.01〜５重
量部であり、好ましくは0.1〜３重量部である。
添加するアルコキシシラン化合物の量はその種類と目
的とする組成物の用途によって異なるが、過少の場合は
じん性向上効果が少なく、又過大になると溶融粘度が上
がり過ぎて成形加工上の不都合を生じる場合がある。
的とする組成物の用途によって異なるが、過少の場合は
じん性向上効果が少なく、又過大になると溶融粘度が上
がり過ぎて成形加工上の不都合を生じる場合がある。
尚、以下に述べる（Ｅ）成分としての充填剤は一般に
表面処理剤にて表面処理して使用されることが多く、そ
の表面処理剤として本発明の（Ｄ）成分又はその類似物
が使用される場合もあるが、本発明における（Ｄ）成分
のアルコキシ化合物の添加はかかる充填剤の表面処理の
形で配合されるものとは明確に区別されるべきものであ
る。本発明においても充填剤の表面処理を否定するもの
ではなくむしろ好ましいが、本発明の（Ｄ）成分は樹脂
間の相溶性、分散性に対する作用効果を目的とするもの
であるから、かかる充填剤の表面処理剤とは別に添加さ
れることが必要である。
表面処理剤にて表面処理して使用されることが多く、そ
の表面処理剤として本発明の（Ｄ）成分又はその類似物
が使用される場合もあるが、本発明における（Ｄ）成分
のアルコキシ化合物の添加はかかる充填剤の表面処理の
形で配合されるものとは明確に区別されるべきものであ
る。本発明においても充填剤の表面処理を否定するもの
ではなくむしろ好ましいが、本発明の（Ｄ）成分は樹脂
間の相溶性、分散性に対する作用効果を目的とするもの
であるから、かかる充填剤の表面処理剤とは別に添加さ
れることが必要である。
次に本発明で用いられる（Ｅ）成分の充填剤は必ずし
も必須とされる成分ではないが、機械的強度、剛性、耐
熱性、寸法安定性、電気的性質等の性能に優れた成形品
を得るためには配合することが好ましい。これは目的に
応じて繊維状、粉粒状又は板状の充填剤が用いられる。
も必須とされる成分ではないが、機械的強度、剛性、耐
熱性、寸法安定性、電気的性質等の性能に優れた成形品
を得るためには配合することが好ましい。これは目的に
応じて繊維状、粉粒状又は板状の充填剤が用いられる。
繊維状充填剤としては、ガラス繊維、アスベスト繊
維、カーボン繊維、シリカ繊維、シリカ・アルミナ繊
維、ジルコニア繊維、窒化硼素繊維、窒化硅素繊維、硼
素繊維、チタン酸カリ繊維、更にステンレス、アルミニ
ウム、チタン、銅、真鍮等の金属の繊維状物などの無機
質繊維状物質が挙げられる。特に代表的な繊維状充填剤
はガラス繊維、又はカーボン繊維である。なお、ポリア
ミド、フッ素樹脂、アクリル樹脂などの高融点有機質繊
維状物質も使用することができる。
維、カーボン繊維、シリカ繊維、シリカ・アルミナ繊
維、ジルコニア繊維、窒化硼素繊維、窒化硅素繊維、硼
素繊維、チタン酸カリ繊維、更にステンレス、アルミニ
ウム、チタン、銅、真鍮等の金属の繊維状物などの無機
質繊維状物質が挙げられる。特に代表的な繊維状充填剤
はガラス繊維、又はカーボン繊維である。なお、ポリア
ミド、フッ素樹脂、アクリル樹脂などの高融点有機質繊
維状物質も使用することができる。
一方、粉粒状充填剤としては、カーボンブラック、シ
リカ、石英粉末、ガラスビーズ、ガラス粉、硅酸カルシ
ウム、硅酸アルミニウム、カオリン、タルク、クレー、
硅藻土、ウォラストナイトの如き硅酸塩、酸化鉄、酸化
チタン、アルミナの如き金属の酸化物、炭酸カルシウ
ム、炭酸マグネシウムの如き金属の炭酸塩、硫酸カルシ
ウム、硫酸バリウムの如き金属の硫酸塩、その他炭化硅
素、窒化硅素、窒化硼素、各種金属粉末等が挙げられ
る。
リカ、石英粉末、ガラスビーズ、ガラス粉、硅酸カルシ
ウム、硅酸アルミニウム、カオリン、タルク、クレー、
硅藻土、ウォラストナイトの如き硅酸塩、酸化鉄、酸化
チタン、アルミナの如き金属の酸化物、炭酸カルシウ
ム、炭酸マグネシウムの如き金属の炭酸塩、硫酸カルシ
ウム、硫酸バリウムの如き金属の硫酸塩、その他炭化硅
素、窒化硅素、窒化硼素、各種金属粉末等が挙げられ
る。
又、板状充填剤としては、マイカ、ガラスフレーク、
各種の金属箔等が挙げられる。
各種の金属箔等が挙げられる。
これらの無機充填剤は１種又は２種以上併用すること
ができる。繊維状充填剤、特にガラス繊維又は炭素繊維
と、粒状又は板状充填剤の併用は特に機械的強度と寸法
精度、電気的性質等を兼備する上で好ましい組み合わせ
である。
ができる。繊維状充填剤、特にガラス繊維又は炭素繊維
と、粒状又は板状充填剤の併用は特に機械的強度と寸法
精度、電気的性質等を兼備する上で好ましい組み合わせ
である。
本発明組成物の調製は種々の公知の方法で可能であ
り、一般には各成分を混合し、押出機にて溶融混練して
ペレット化することによって得られるが、一部の成分を
予め押出し、あとで他の成分を配合してもよい。特に
（Ｄ）成分は（Ａ），（Ｂ）成分又は（Ａ），（Ｂ），
（Ｃ）成分と共存させ、溶融状態で30秒以上混練処理す
ることが好ましい。具体的には、例えば（Ａ），
（Ｂ），（Ｃ）成分及び（Ｄ）成分その他を予めタンブ
ラー又はヘンシェルミキサーのような混合機で均一に混
合し後、１軸又は２軸の押出機に供給して溶融混練し、
ペレットとして製造する。この際、（Ａ）又は（Ｂ）成
分の一部又は全部を粉末状とし、この樹脂の一部と
（Ｄ）成分とを一旦ブレンダーで均一に混合した後、更
に残りの所要成分と混合して溶融処理に供するのが好ま
しい。又（Ｅ）成分は溶融処理の途中又は後で加えた方
が好ましい。
り、一般には各成分を混合し、押出機にて溶融混練して
ペレット化することによって得られるが、一部の成分を
予め押出し、あとで他の成分を配合してもよい。特に
（Ｄ）成分は（Ａ），（Ｂ）成分又は（Ａ），（Ｂ），
（Ｃ）成分と共存させ、溶融状態で30秒以上混練処理す
ることが好ましい。具体的には、例えば（Ａ），
（Ｂ），（Ｃ）成分及び（Ｄ）成分その他を予めタンブ
ラー又はヘンシェルミキサーのような混合機で均一に混
合し後、１軸又は２軸の押出機に供給して溶融混練し、
ペレットとして製造する。この際、（Ａ）又は（Ｂ）成
分の一部又は全部を粉末状とし、この樹脂の一部と
（Ｄ）成分とを一旦ブレンダーで均一に混合した後、更
に残りの所要成分と混合して溶融処理に供するのが好ま
しい。又（Ｅ）成分は溶融処理の途中又は後で加えた方
が好ましい。
処理温度は、樹脂成分が溶融する温度より５℃乃至10
0℃高い温度であり、特に好ましくは融点より10℃乃至6
0℃高い温度である。高温に過ぎると分解や異常反応を
生じ好ましくない。
0℃高い温度であり、特に好ましくは融点より10℃乃至6
0℃高い温度である。高温に過ぎると分解や異常反応を
生じ好ましくない。
又、処理時間は、少なくとも30秒以上15分以内、好ま
しくは１〜10分である。
しくは１〜10分である。
かかる本発明の組成物よりなる成形品の優れた物性
は、（Ａ）成分に対する（Ｂ），（Ｃ）成分の分散性が
よく、好ましい相構造を有するためと解される。このこ
とは組成物成形品の切断面を電子顕微鏡により観察する
ことによって確認されている。
は、（Ａ）成分に対する（Ｂ），（Ｃ）成分の分散性が
よく、好ましい相構造を有するためと解される。このこ
とは組成物成形品の切断面を電子顕微鏡により観察する
ことによって確認されている。
尚、本発明組成物には、本発明の目的を逸脱しない範
囲で酸化防止剤、熱安定剤、滑剤、結晶核剤、紫外線吸
収剤、着色剤、離型剤、他の熱可塑性樹脂、その他通常
の添加剤を添加することができる。
囲で酸化防止剤、熱安定剤、滑剤、結晶核剤、紫外線吸
収剤、着色剤、離型剤、他の熱可塑性樹脂、その他通常
の添加剤を添加することができる。
これらの添加剤は、前述した溶融混練処理と同時に、
又は別に樹脂組成物中に添加配合することもできる。
又は別に樹脂組成物中に添加配合することもできる。
本発明のポリアリーレンサルファイド樹脂組成物は、
成形品の特に引張り伸び、耐衝撃性等の機械的性質が著
しく向上し、また耐熱性その他の性質も良好であって、
エンジニアリングプラスチックとして広い用途に好適で
ある。
成形品の特に引張り伸び、耐衝撃性等の機械的性質が著
しく向上し、また耐熱性その他の性質も良好であって、
エンジニアリングプラスチックとして広い用途に好適で
ある。
以下、実施例により本発明を更に具体的に説明する
が、本発明はこれに限定されるものではない。
が、本発明はこれに限定されるものではない。
実施例１〜16及び比較例１〜９ 表に示す如く、（Ａ）成分としてポリフェニレンサル
ファイド樹脂（呉羽化学工業社製、商品名「フォートロ
ンKPS」）に対し、（Ｂ）成分としてナイロン66、ポリ
アミドエラストマー、更に（Ｃ）成分及び（Ｄ）成分と
して表に示す化合物をヘンシェルミキサーで５分間混合
し、これをシリンダー温度310℃の押出機にかけてポリ
フェニレンサルファイド樹脂組成物のペレットをつくっ
た。次いで射出成形機でシリンダー温度320℃、金型温
度150℃で、ASTM試験片を成形し、物性値を測定した
（表１、表２）。
ファイド樹脂（呉羽化学工業社製、商品名「フォートロ
ンKPS」）に対し、（Ｂ）成分としてナイロン66、ポリ
アミドエラストマー、更に（Ｃ）成分及び（Ｄ）成分と
して表に示す化合物をヘンシェルミキサーで５分間混合
し、これをシリンダー温度310℃の押出機にかけてポリ
フェニレンサルファイド樹脂組成物のペレットをつくっ
た。次いで射出成形機でシリンダー温度320℃、金型温
度150℃で、ASTM試験片を成形し、物性値を測定した
（表１、表２）。
また（Ｅ）成分としてガラス繊維を加えた場合につい
ても同様に試験した（表４）。
ても同様に試験した（表４）。
一方、比較例として（Ａ）成分に（Ｂ）成分のみを加
えた組成物、（Ａ）成分に（Ｃ）成分のみを加えた組成
物及び（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）成分よりなる組成物につ
いて、同様に試験片を成形し、試験を行った（表３、表
４）。
えた組成物、（Ａ）成分に（Ｃ）成分のみを加えた組成
物及び（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）成分よりなる組成物につ
いて、同様に試験片を成形し、試験を行った（表３、表
４）。
評価した項目及びその測定法は以下の通りである。
アイゾット衝撃強さ； ASTM D−256に準じて、ノッチ側、反ノッチ側アイゾ
ット衝撃値を測定した。
ット衝撃値を測定した。
引張試験； ASTM D−638に準じて引張強度及び引張伸度の測定を
行った。
行った。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｌ 77/00 Ｃ０８Ｌ 77/00 (56)参考文献 特開 昭63−17549（ＪＰ，Ａ) 特開 昭59−113055（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−301252（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−92958（ＪＰ，Ａ) 特開 昭55−135160（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−126170（ＪＰ，Ａ) 特開 昭53−69255（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−198664（ＪＰ，Ａ)
Claims (2)
- 【請求項１】（Ａ）ポリアリーレンサルファイド樹脂99
〜20重量部と （Ｂ）ポリアミド系樹脂１〜80重量部とからなる樹脂成
分合計100重量部に対し、 （Ｃ）α−オレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジル
エステルからなるオレフィン系共重合体（ａ）に、下記
一般式（１）で示される繰り返し単位で構成されたビニ
ル系重合体又は共重合体（ｂ）の１種又は２種以上が、
分岐又は架橋構造的に化学結合したオレフィン系グラフ
ト共重合体0.5〜50重量部、 （但し、Ｒは水素又は低級アルキル基、Ｘは−COOCH3、
−COOC2H5、−COOC4H9、−COOCH2CH−（C2H5）C4H9、−
CN、 から選ばれた１種又は２種以上の基であり、ｎは１以上
の整数を示す。） （Ｄ）アルコキシシラン化合物0.01〜５重量部 （Ｅ）繊維状充填剤、粉粒状充填剤、板状充填剤から選
ばれるいずれか１種又はそれらの混合物０〜400重量部 を添加配合してなることを特徴とするポリアリーレンサ
ルファイド樹脂組成物。 - 【請求項２】アルコキシシラン化合物（Ｄ）がビニルア
ルコキシシラン、エポキシアルコキシシラン、アミノア
ルコキシシラン及びメルカプトアルコキシシランからな
る群より選ばれる少なくとも１種のシラン化合物である
請求項１記載のポリアリーレンサルファイド樹脂組成
物。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2110893A JP2736279B2 (ja) | 1990-04-25 | 1990-04-25 | ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物 |
| US07/682,250 US5149731A (en) | 1990-04-25 | 1991-04-09 | Polyarylene sulfide resin composition |
| CA002040620A CA2040620A1 (en) | 1990-04-25 | 1991-04-17 | Polyarylene sulfide resin composition |
| EP91303640A EP0458462A1 (en) | 1990-04-25 | 1991-04-23 | Polyarylene sulphide resin composition |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2110893A JP2736279B2 (ja) | 1990-04-25 | 1990-04-25 | ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH047361A JPH047361A (ja) | 1992-01-10 |
| JP2736279B2 true JP2736279B2 (ja) | 1998-04-02 |
Family
ID=14547360
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2110893A Expired - Lifetime JP2736279B2 (ja) | 1990-04-25 | 1990-04-25 | ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5149731A (ja) |
| EP (1) | EP0458462A1 (ja) |
| JP (1) | JP2736279B2 (ja) |
| CA (1) | CA2040620A1 (ja) |
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1990
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1991
- 1991-04-09 US US07/682,250 patent/US5149731A/en not_active Expired - Lifetime
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|---|---|---|---|---|
| KR20180044940A (ko) * | 2015-08-25 | 2018-05-03 | 디아이씨 가부시끼가이샤 | 폴리아릴렌설피드 수지 조성물 및 그 성형체 |
| KR102331612B1 (ko) * | 2015-08-25 | 2021-11-30 | 디아이씨 가부시끼가이샤 | 폴리아릴렌설피드 수지 조성물 및 그 성형체 |
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