JP2730111B2 - 新規な水の光分解触媒 - Google Patents
新規な水の光分解触媒Info
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B3/00—Hydrogen; Gaseous mixtures containing hydrogen; Separation of hydrogen from mixtures containing it; Purification of hydrogen
- C01B3/02—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen
- C01B3/04—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen by decomposition of inorganic compounds, e.g. ammonia
- C01B3/042—Decomposition of water
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、水を光分解して水素を製造する際に使用す
る新規な不均一系触媒に関するものである。
る新規な不均一系触媒に関するものである。
石油危機以降、石油や石炭などの化石エネルギーの枯
渇が真剣に討議され、化石エネルギーの代替エネルギー
源として、また空気を汚さないクリーンなエネルギー源
として、水素の使用が提案されている。
渇が真剣に討議され、化石エネルギーの代替エネルギー
源として、また空気を汚さないクリーンなエネルギー源
として、水素の使用が提案されている。
そして、水素の製造方法として、水を太陽光で分解
（光分解）して製造する方法が有力視されている。この
方法は、極端に言えば水に太陽光を照射するだけのもの
で、ほかに電気、熱などのエネルギーを必要としない。
分解の化学式は次のとおりである。
（光分解）して製造する方法が有力視されている。この
方法は、極端に言えば水に太陽光を照射するだけのもの
で、ほかに電気、熱などのエネルギーを必要としない。
分解の化学式は次のとおりである。
H2O→Ｈ2＋1/2O2↑ ただし、酸化され易いもの例えばアルコールその他の
有機物が共存しているときは、酸素は生成しない。
有機物が共存しているときは、酸素は生成しない。
しかし、水の光分解には適当な触媒（光触媒）が必要
であり、これまで例えば、TiO2やSrTiO3粒子が提案され
ている。
であり、これまで例えば、TiO2やSrTiO3粒子が提案され
ている。
しかしながら、TiO2粒子は、還元力、酸化力ともに強
いが、活性点を作るためにPtやRuO2等の貴金属を担持さ
せなければ水素、酸素の生成はほとんど認められない。
従って、PtやRuO2等の貴金属を担持させるために触媒の
製造プロセスが２段階になることと貴金属という高価な
原料を使用することから製造コストが高いという欠点を
有していた。また、SrTiO3粒子もNiOやRhを担持させな
ければ、水素、酸素を生成させることができず、製造コ
スが高い、水素生成活性も余り高くない、という欠点を
有していた。
いが、活性点を作るためにPtやRuO2等の貴金属を担持さ
せなければ水素、酸素の生成はほとんど認められない。
従って、PtやRuO2等の貴金属を担持させるために触媒の
製造プロセスが２段階になることと貴金属という高価な
原料を使用することから製造コストが高いという欠点を
有していた。また、SrTiO3粒子もNiOやRhを担持させな
ければ、水素、酸素を生成させることができず、製造コ
スが高い、水素生成活性も余り高くない、という欠点を
有していた。
従って、本発明の目的は、貴金属その他の担持成分を
担持させるプロセスが必要でなく、かつ貴金属を使用し
ないので製造コストが安価で、そして活性の高い「水を
光分解して水素を生成するための不均一系触媒」を提供
することにある。
担持させるプロセスが必要でなく、かつ貴金属を使用し
ないので製造コストが安価で、そして活性の高い「水を
光分解して水素を生成するための不均一系触媒」を提供
することにある。
本発明者らは、鋭意研究の結果、下記に説明する化合
物が目的とする触媒として極めて有用であることを見い
出し、本発明を成すに至った。
物が目的とする触媒として極めて有用であることを見い
出し、本発明を成すに至った。
従って、本発明は、 「一般式I: 〔An-1BnO3n+1〕-u （式中、Ａはアルカリ金属元素、アルカリ土類金属元
素、希土類金属元素及び遷移金属元素からなる群から選
択された１種又は２種以上の原子であり、 ＢはTi、Nb又はTaから選択された１種又は２種以上の
原子であり、 ｎは１〜７の整数であり、 ｕは原子団の価数である。） で表される層状のアニオン原子団と、 層間に存在する水素、アルカリ金属元素、アルカリ土
類金属元素及び3B族元素からなる群から選択された１種
又は２種以上のカチオンＭとからなり、全体として、 分子式：Mm〔An-1BnO3n+1〕 で表される積層構造の化合物からなることを特徴とす
る水の光分解触媒」 を提供する。
素、希土類金属元素及び遷移金属元素からなる群から選
択された１種又は２種以上の原子であり、 ＢはTi、Nb又はTaから選択された１種又は２種以上の
原子であり、 ｎは１〜７の整数であり、 ｕは原子団の価数である。） で表される層状のアニオン原子団と、 層間に存在する水素、アルカリ金属元素、アルカリ土
類金属元素及び3B族元素からなる群から選択された１種
又は２種以上のカチオンＭとからなり、全体として、 分子式：Mm〔An-1BnO3n+1〕 で表される積層構造の化合物からなることを特徴とす
る水の光分解触媒」 を提供する。
但し、ｍは１又は２であり、カチオンＭの価数にｍを
掛けた積は、ｕに等しい。
掛けた積は、ｕに等しい。
一般式Ｉに於いてＡで表したアルカリ金属元素、アル
カリ土類金属元素、希土類金属元素及び遷移金属元素か
らなる群から選択された元素としては、具体的には例え
ば、Na、Ca、Sr、La、Nd、Er、Cr、Fe、Co又はNiが含ま
れる。
カリ土類金属元素、希土類金属元素及び遷移金属元素か
らなる群から選択された元素としては、具体的には例え
ば、Na、Ca、Sr、La、Nd、Er、Cr、Fe、Co又はNiが含ま
れる。
また、カチオンＭなる元素には、具体的には例えば
Ｈ、Li、Na、Ｋ、Rb、Cs、Sr、Tl等が含まれる。
Ｈ、Li、Na、Ｋ、Rb、Cs、Sr、Tl等が含まれる。
分子式：Mm〔An-1BnO3n+1〕で表される 本発明の触媒のうち、特にＭが水素であるものは活性
が高いので好ましい。
が高いので好ましい。
分子式：Mm〔An-1BnO3n+1〕 なる化合物は、それ自体公知のものであるが、その製造
例の一例を説明すると以下の通りである。
例の一例を説明すると以下の通りである。
各元素の酸化物、炭酸塩又は硝酸塩等を目的化合物の
原子比通りに秤量し、アルミナ乳鉢で混合する。この混
合物を白金ルツボ中で1000〜1300℃で５〜30時間空気中
で焼成する。この焼成物をアルミナ乳鉢で粉砕混合す
る。これを更に上記条件で再焼成すると、目的物が得ら
れる。
原子比通りに秤量し、アルミナ乳鉢で混合する。この混
合物を白金ルツボ中で1000〜1300℃で５〜30時間空気中
で焼成する。この焼成物をアルミナ乳鉢で粉砕混合す
る。これを更に上記条件で再焼成すると、目的物が得ら
れる。
こうして得られた目的物は、粉末Ｘ線回折により層状
化合物であることが確認された。
化合物であることが確認された。
また、上記のような固相反応で合成された化合物を、
酸又は硝酸塩水溶液等でイオン交換を行なうことによ
り、層状構造を保ったまま別の化合物に変換（合成）す
ることができる。イオン交換の方法には、例えば、元の
化合物を交換しないイオンを含む適当な濃度の水溶液に
加え、室温又は加温下に10時間〜10日間撹拌する方法で
ある。
酸又は硝酸塩水溶液等でイオン交換を行なうことによ
り、層状構造を保ったまま別の化合物に変換（合成）す
ることができる。イオン交換の方法には、例えば、元の
化合物を交換しないイオンを含む適当な濃度の水溶液に
加え、室温又は加温下に10時間〜10日間撹拌する方法で
ある。
本発明で使用される化合物の形状は、光を有効に利用
するために表面積の大きい粒子であるべきであり、その
粒径は出来るだけ小さいほうが好ましいが、現在の技術
では、0.1μ以下にすることは難しい。従って、一般に
は0.1〜10μ好ましくは0.1〜１μが適当である。
するために表面積の大きい粒子であるべきであり、その
粒径は出来るだけ小さいほうが好ましいが、現在の技術
では、0.1μ以下にすることは難しい。従って、一般に
は0.1〜10μ好ましくは0.1〜１μが適当である。
粒子に粉砕するには、慣用的な粉砕手段例えばボール
ミルを用いれば容易である。
ミルを用いれば容易である。
また、製造コストの上昇が差支えなければ、本発明の
触媒粒子に前述のPtやRh等の貴金属などを担持させても
よい。その場合には、光触媒活性が一層高まるものもあ
る。
触媒粒子に前述のPtやRh等の貴金属などを担持させても
よい。その場合には、光触媒活性が一層高まるものもあ
る。
本発明の触媒は、水を光分解するために使用される
が、その場合の水は、水の他に糞尿、有機廃棄物、有機
汚泥等の有機物あるいは無機物が含まれていてもよい。
が、その場合の水は、水の他に糞尿、有機廃棄物、有機
汚泥等の有機物あるいは無機物が含まれていてもよい。
以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本
発明はこれに限定されるものではない。
発明はこれに限定されるものではない。
〔実施例１〕 K2CO3を7.08g、La2O3を16.70g、Nb2O5を27.25gそれぞ
れ秤量し、これらを乳鉢で混合した後、白金ルツボに入
れて、空気中で1100℃で20時間焼成した。
れ秤量し、これらを乳鉢で混合した後、白金ルツボに入
れて、空気中で1100℃で20時間焼成した。
この焼成物を、アルミナ乳鉢で粉砕混合した後、再度
上記条件で焼成した。
上記条件で焼成した。
得られた焼成物を乳鉢で粒径10μｍ以下に粉砕した。
こうして得られた粉末は、粉末Ｘ線回折によりＫ〔La
Nb2O7〕であることが同定された。
Nb2O7〕であることが同定された。
〔実施例２〕 K2CO3を6.19g、CaCO3を17.94g、Nb2O5を35.72gそれぞ
れ秤量し、これらを乳鉢で混合した後、白金ルツボに入
れて、空気中で1200℃で10時間焼成した。
れ秤量し、これらを乳鉢で混合した後、白金ルツボに入
れて、空気中で1200℃で10時間焼成した。
この焼成物を、アルミナ乳鉢で粉砕混合した後、再度
上記条件で焼成した。
上記条件で焼成した。
得られた焼成物を乳鉢で粒径10μｍ以下に粉砕した。
こうして得られた粉末は、粉末Ｘ線回折によりＫ〔Ca
2Nb3O10〕であることが同定された。
2Nb3O10〕であることが同定された。
〔実施例３〕 実施例２のＫ〔Ca2Nb3O10〕粉末を11.16g、NaNbO3を
3.28gそれぞれ秤量し、これらを乳鉢で混合した後、白
金ルツボに入れて、空気中で1300℃で10時間焼成した。
3.28gそれぞれ秤量し、これらを乳鉢で混合した後、白
金ルツボに入れて、空気中で1300℃で10時間焼成した。
この焼成物を、アルミナ乳鉢で粉砕混合した後、再度
上記条件で焼成した。
上記条件で焼成した。
得られた焼成物を乳鉢で粒径10μｍ以下に粉砕した。
こうして得られた粉末は、粉末Ｘ線回折によりＫ〔Na
Ca2Nb4O13〕であることが同定された。
Ca2Nb4O13〕であることが同定された。
〔実施例４〕 実施例２のＫ〔Ca2Nb3O10〕粉末を5g取り、これを100
mlの5N硝酸水溶液に加えて、室温にて20時間撹拌し、イ
オン交換を行なった。
mlの5N硝酸水溶液に加えて、室温にて20時間撹拌し、イ
オン交換を行なった。
イオン交換した生成物をろ過し乾燥した。
こうして得られた粉末は、層状構造が保持されたＨ
〔Ca2Nb3O10〕であることが粉末Ｘ線回折により同定さ
れた。
〔Ca2Nb3O10〕であることが粉末Ｘ線回折により同定さ
れた。
そのほか同様にして下記第１表記載の触媒を調製し
た。
た。
500mlのフラスコにメタノール50mlと水300mlと触媒1g
を仕込み、マグネチックスターラーで撹拌しながら、50
0Wの高圧水銀ランプで光を照射した。
を仕込み、マグネチックスターラーで撹拌しながら、50
0Wの高圧水銀ランプで光を照射した。
照射後、１時間毎に水素の生成量をガスクロマトグラ
フィーで測定し、定常活性を求めた。この結果を下記第
１表に示す。
フィーで測定し、定常活性を求めた。この結果を下記第
１表に示す。
なお、ここでは、水にメタノールを添加しているが、
これは触媒の活性を評価し易いからである。
これは触媒の活性を評価し易いからである。
〔発明の効果〕 以上のとおり、本発明によれば、PtやRuO2等の貴金属
その他を担持させることなく、活性の高い触媒が得ら
れ、そのため触媒の製造コストが安価で済み、従って水
から安価に水素を製造することが可能になる。
その他を担持させることなく、活性の高い触媒が得ら
れ、そのため触媒の製造コストが安価で済み、従って水
から安価に水素を製造することが可能になる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 田中 彰 神奈川県相模原市麻溝台1773番地 株式 会社ニコン相模原製作所内 (56)参考文献 特開 昭62−74452（ＪＰ，Ａ)
Claims (2)
- 【請求項１】一般式I:〔An-1BnO3n+1〕-u （式中、Ａは少なくとも希土類金属元素を含む１種又は
２種以上の原子であり、 ＢはTi、Nb又はTaから選択された１種又は２種以上の原
子であり、 ｎは１〜７の整数であり、 ｕは原子団の価数である。） で表される層状のアニオン原子団と、 層間に存在する水素、アルカリ金属元素及びアルカリ土
類金属元素からなる群から選択された１種又は２種以上
のカチオンＭとからなり、全体として、 分子式：Mm〔An-1BnO3n+1〕 で表される積層構造の化合物からなることを特徴とする
水の光分解触媒。 - 【請求項２】前記Ｍが水素であることを特徴とする請求
項第１項記載の水の光分解触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63328516A JP2730111B2 (ja) | 1988-12-26 | 1988-12-26 | 新規な水の光分解触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63328516A JP2730111B2 (ja) | 1988-12-26 | 1988-12-26 | 新規な水の光分解触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02172535A JPH02172535A (ja) | 1990-07-04 |
| JP2730111B2 true JP2730111B2 (ja) | 1998-03-25 |
Family
ID=18211151
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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| JP63328516A Expired - Fee Related JP2730111B2 (ja) | 1988-12-26 | 1988-12-26 | 新規な水の光分解触媒 |
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