JP2672420B2 - 混合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法 - Google Patents
混合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法Info
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- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Monitoring And Testing Of Nuclear Reactors (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、ＰｕＯ2 を含有する混
合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法に関する。
合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】現在、ＰｕＯ2 とＵＯ2 との混合酸化物
（ＭＯＸ）燃料は、高速増殖炉，新型転換炉のみならず
軽水炉にも使用されつつあり、その需要は高くなってい
る。通常、ＭＯＸ燃料はＰｕＯ2 粉末とＵＯ2 粉末を機
械的に混合し、これを成形，焼結して得られるが、Ｐｕ
Ｏ2 とＵＯ2 との混合酸化物はＵＯ2 に比べ焼結性が低
く、同一焼結条件下では、その焼結ペレットの密度，結
晶粒径は共にＵＯ2 焼結ペレットよりも小さくなること
が一般に知られている。結晶粒径が小さいと核***生成
ガス（ＦＰガス）の拡散距離が小さくなり、燃焼中のＦ
Ｐガス放出率が大きくなる欠点がある。さらに、遊離Ｐ
ｕＯ2 が残存すると、燃焼中にプルトニウムの局所核分
裂によってＦＰガス放出が増大し、燃料の健全性が失わ
れるおそれがあることが指摘されている。
（ＭＯＸ）燃料は、高速増殖炉，新型転換炉のみならず
軽水炉にも使用されつつあり、その需要は高くなってい
る。通常、ＭＯＸ燃料はＰｕＯ2 粉末とＵＯ2 粉末を機
械的に混合し、これを成形，焼結して得られるが、Ｐｕ
Ｏ2 とＵＯ2 との混合酸化物はＵＯ2 に比べ焼結性が低
く、同一焼結条件下では、その焼結ペレットの密度，結
晶粒径は共にＵＯ2 焼結ペレットよりも小さくなること
が一般に知られている。結晶粒径が小さいと核***生成
ガス（ＦＰガス）の拡散距離が小さくなり、燃焼中のＦ
Ｐガス放出率が大きくなる欠点がある。さらに、遊離Ｐ
ｕＯ2 が残存すると、燃焼中にプルトニウムの局所核分
裂によってＦＰガス放出が増大し、燃料の健全性が失わ
れるおそれがあることが指摘されている。
【０００３】従来、均一な組織を有する、すなわちＵＯ
2 とＰｕＯ2 との固溶状態がよいペレットを製造する方
法として、共沈法によって製造したＵＯ2 −ＰｕＯ2 混
合粉末を使用する方法が用いられてきた。しかしこの方
法は、機械的に混合されたＵＯ2 −ＰｕＯ2 混合粉末を
用いる方法に比べて工程が複雑で費用がはるかに高くな
る欠点がある。
2 とＰｕＯ2 との固溶状態がよいペレットを製造する方
法として、共沈法によって製造したＵＯ2 −ＰｕＯ2 混
合粉末を使用する方法が用いられてきた。しかしこの方
法は、機械的に混合されたＵＯ2 −ＰｕＯ2 混合粉末を
用いる方法に比べて工程が複雑で費用がはるかに高くな
る欠点がある。
【０００４】そこで、機械的に混合されたＵＯ2 −Ｐｕ
Ｏ2 混合粉末を用いて固溶状態のよいＭＯＸ燃料を得る
製造方法が提唱されている（特開昭55-82096号公報）。
この方法は、Ｐｕ+4をＰｕ+3に還元するのに充分低い酸
素ポテンシャルの下で焼結することを特徴としている。
しかしながら、低酸素ポテンシャル下で焼結すると、焼
結中にクラックが多数発生するので（Journal of Nucle
ar Materials, vol.106(1982年) P.181-190 参照）、ペ
レットの実効的な熱伝導率を低下させ、燃焼中のＦＰガ
ス放出率を増大させるという問題がある。
Ｏ2 混合粉末を用いて固溶状態のよいＭＯＸ燃料を得る
製造方法が提唱されている（特開昭55-82096号公報）。
この方法は、Ｐｕ+4をＰｕ+3に還元するのに充分低い酸
素ポテンシャルの下で焼結することを特徴としている。
しかしながら、低酸素ポテンシャル下で焼結すると、焼
結中にクラックが多数発生するので（Journal of Nucle
ar Materials, vol.106(1982年) P.181-190 参照）、ペ
レットの実効的な熱伝導率を低下させ、燃焼中のＦＰガ
ス放出率を増大させるという問題がある。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明はかかる問題に
対処してなされたもので、固溶状態がよく、かつＦＰガ
ス放出率の増大を避けることのできるＭＯＸ燃料ペレッ
トを提供することを目的とし、さらにその製造方法を提
供することを目的とするものである。
対処してなされたもので、固溶状態がよく、かつＦＰガ
ス放出率の増大を避けることのできるＭＯＸ燃料ペレッ
トを提供することを目的とし、さらにその製造方法を提
供することを目的とするものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】すなわち、本発明は遊離
ＰｕＯ2 相が残存しておらず、ＵＯ2 粒子と（Ｕ，Ｐ
ｕ）Ｏ2 粒子がそれぞれ20〜40μm の範囲内の平均結晶
粒径を有し、その結晶粒界のほとんどが核燃料体の全重
量を基準として 40ppm以上 0.1wt％未満の割合を占める
ガラス状もしくは結晶質性のアルミナシリケート相で被
覆されていることを特徴とする混合酸化物燃料ペレット
に関し、さらにその製造方法として、ＵＯ2 とＰｕＯ2
とを含有する混合酸化物粉末を圧縮成形した後焼結する
核燃料ペレットの製造方法において、混合酸化物に50wt
％より多く80wt％以下であるＳｉＯ2 と残部のＡｌ2 Ｏ
3 とから成る組成を有する焼結剤を、混合酸化物と該焼
結剤との合計量を基準として 40ppm以上 0.1wt％未満の
割合で混合して混合物を調製し、これを成形して圧縮体
とした後、約1500℃〜約1800℃の範囲内の温度で弱酸化
性雰囲気中において前記圧縮体を焼結することを特徴と
する混合酸化物燃料ペレットの製造方法に関する。
ＰｕＯ2 相が残存しておらず、ＵＯ2 粒子と（Ｕ，Ｐ
ｕ）Ｏ2 粒子がそれぞれ20〜40μm の範囲内の平均結晶
粒径を有し、その結晶粒界のほとんどが核燃料体の全重
量を基準として 40ppm以上 0.1wt％未満の割合を占める
ガラス状もしくは結晶質性のアルミナシリケート相で被
覆されていることを特徴とする混合酸化物燃料ペレット
に関し、さらにその製造方法として、ＵＯ2 とＰｕＯ2
とを含有する混合酸化物粉末を圧縮成形した後焼結する
核燃料ペレットの製造方法において、混合酸化物に50wt
％より多く80wt％以下であるＳｉＯ2 と残部のＡｌ2 Ｏ
3 とから成る組成を有する焼結剤を、混合酸化物と該焼
結剤との合計量を基準として 40ppm以上 0.1wt％未満の
割合で混合して混合物を調製し、これを成形して圧縮体
とした後、約1500℃〜約1800℃の範囲内の温度で弱酸化
性雰囲気中において前記圧縮体を焼結することを特徴と
する混合酸化物燃料ペレットの製造方法に関する。
【０００７】
【作用】本発明の製造方法によれば、焼結剤として添加
したＳｉＯ2 とＡｌ2 Ｏ3 とが約1500℃〜1800℃の焼結
温度において一液相の共融体となり、この液相を介して
ＰｕＯ2 がペレット全域に分散し、ＵＯ2 とＰｕＯ2 と
の実効的な拡散距離が小さくなって固溶相の生成が促進
され、遊離ＰｕＯ2 相が消失する。さらに、液相焼結メ
カニズムによって核燃料粉末間の表面反応を促進し、結
晶粒の成長を助長する。
したＳｉＯ2 とＡｌ2 Ｏ3 とが約1500℃〜1800℃の焼結
温度において一液相の共融体となり、この液相を介して
ＰｕＯ2 がペレット全域に分散し、ＵＯ2 とＰｕＯ2 と
の実効的な拡散距離が小さくなって固溶相の生成が促進
され、遊離ＰｕＯ2 相が消失する。さらに、液相焼結メ
カニズムによって核燃料粉末間の表面反応を促進し、結
晶粒の成長を助長する。
【０００８】したがって本発明で得られたＭＯＸ燃料ペ
レットは、固溶状態が均一であり、遊離ＰｕＯ2 相が残
存せず、さらに結晶粒が大きいという特徴を有してい
る。遊離ＰｕＯ2 相が残存していないので、プルトニウ
ムの局所核***によるＦＰガス放出の増大を避けること
ができ、また、結晶粒が大きいので、ＦＰガスの結晶粒
界への拡散距離が増加し、ペレットからのＦＰガス放出
率が低下する。さらに、上記組成の焼結剤を添加したこ
とにより、結晶粒界に軟化温度が低い第二相が形成さ
れ、ペレットのクリープ特性が向上して耐ＰＣＩ（ペレ
ット被覆相互作用）性を向上させる。
レットは、固溶状態が均一であり、遊離ＰｕＯ2 相が残
存せず、さらに結晶粒が大きいという特徴を有してい
る。遊離ＰｕＯ2 相が残存していないので、プルトニウ
ムの局所核***によるＦＰガス放出の増大を避けること
ができ、また、結晶粒が大きいので、ＦＰガスの結晶粒
界への拡散距離が増加し、ペレットからのＦＰガス放出
率が低下する。さらに、上記組成の焼結剤を添加したこ
とにより、結晶粒界に軟化温度が低い第二相が形成さ
れ、ペレットのクリープ特性が向上して耐ＰＣＩ（ペレ
ット被覆相互作用）性を向上させる。
【０００９】なお、本発明において、アルミナシリケー
ト相を、核燃料体の全重量を基準として約 40ppm以上
0.1wt％未満の割合としたのは、平均結晶粒径20μm の
場合、その核燃料体の全結晶粒界を検出できる幅（約１
nm）のアルミナシリケート相で被覆するためには少なく
とも約 40ppm必要であることが計算で求められ、また、
約 0.1wt％以上アルミナシリケートを添加しても結晶粒
径の増大に有意な差がない上に、核燃料体の密度を小さ
くするという逆効果を示すことが実験的に確かめられた
からである。
ト相を、核燃料体の全重量を基準として約 40ppm以上
0.1wt％未満の割合としたのは、平均結晶粒径20μm の
場合、その核燃料体の全結晶粒界を検出できる幅（約１
nm）のアルミナシリケート相で被覆するためには少なく
とも約 40ppm必要であることが計算で求められ、また、
約 0.1wt％以上アルミナシリケートを添加しても結晶粒
径の増大に有意な差がない上に、核燃料体の密度を小さ
くするという逆効果を示すことが実験的に確かめられた
からである。
【００１０】
【実施例】本発明による酸化物燃料ペレットの製造方法
の一実施例を図１により説明する。本実施例では、酸化
プルトニウム（ＰｕＯ2 ）の代りに、化学的性質が類似
しているために模擬燃料として一般に用いられている酸
化セリウム（ＣｅＯ2 ）を使用した。
の一実施例を図１により説明する。本実施例では、酸化
プルトニウム（ＰｕＯ2 ）の代りに、化学的性質が類似
しているために模擬燃料として一般に用いられている酸
化セリウム（ＣｅＯ2 ）を使用した。
【００１１】酸化アルミニウム（Ａｌ2 Ｏ3 ）40wt％と
酸化ケイ素（ＳｉＯ2 ）60wt％とを粗混合し、これを８
％−Ｈ2 ／Ｎ2 混合ガス気流中2100℃まで加熱して溶融
させた後冷却し、均一なアルミナシリケートを得た。こ
れを粉砕して均一な粉末とした。
酸化ケイ素（ＳｉＯ2 ）60wt％とを粗混合し、これを８
％−Ｈ2 ／Ｎ2 混合ガス気流中2100℃まで加熱して溶融
させた後冷却し、均一なアルミナシリケートを得た。こ
れを粉砕して均一な粉末とした。
【００１２】この混合粉末を焼結剤として図１に示す工
程図に従い、核燃料ペレットを製造した。すなわち、二
酸化ウラン（ＵＯ2 ）粉末に上記焼結剤を混合した後、
酸化セリウム（ＣｅＯ2 ）粉末を添加し、圧粉成形して
グリーンペレットとした。ＣｅＯ2 および上記焼結剤の
添加量は、ＵＯ2 ，ＣｅＯ2 および上記焼結剤の合計量
を基準として、ＣｅＯ2 が約3.27wt％、焼結剤が 0.025
wt％とした。次に、このグリーンペレットを湿性水素雰
囲気中で1750℃、４時間焼結した。
程図に従い、核燃料ペレットを製造した。すなわち、二
酸化ウラン（ＵＯ2 ）粉末に上記焼結剤を混合した後、
酸化セリウム（ＣｅＯ2 ）粉末を添加し、圧粉成形して
グリーンペレットとした。ＣｅＯ2 および上記焼結剤の
添加量は、ＵＯ2 ，ＣｅＯ2 および上記焼結剤の合計量
を基準として、ＣｅＯ2 が約3.27wt％、焼結剤が 0.025
wt％とした。次に、このグリーンペレットを湿性水素雰
囲気中で1750℃、４時間焼結した。
【００１３】以上の方法により製作した核燃料ペレット
の焼結密度および平均結晶粒径を、焼結剤を用いない場
合および焼結剤を多量に添加した場合に得られた核燃料
ペレットのそれと比較して以下に示す。 本実施例に従い製作されたペレットの結晶粒径は、焼結
剤を添加しなかったペレットより明らかに大きい。また
焼結剤を多量添加しても結晶粒径の増大に有意な差がな
い上に、焼結密度が小さくなった。
の焼結密度および平均結晶粒径を、焼結剤を用いない場
合および焼結剤を多量に添加した場合に得られた核燃料
ペレットのそれと比較して以下に示す。 本実施例に従い製作されたペレットの結晶粒径は、焼結
剤を添加しなかったペレットより明らかに大きい。また
焼結剤を多量添加しても結晶粒径の増大に有意な差がな
い上に、焼結密度が小さくなった。
【００１４】次に、図２に焼結剤を 0.025wt％含むＵＯ
2 −3.27wt％ＣｅＯ2 ペレットの、また図３に焼結剤を
含まないＵＯ2 −3.27wt％ＣｅＯ2 ペレットの、それぞ
れの研磨エッチング後の顕微鏡で見た組織図を比較して
示す。これらの図から、本実施例によって製造されたペ
レットでは、遊離ＵＯ2 相（符号１で示す。顕微鏡写真
では青色であり、本図では斜線で示した）が非常に少な
く（２ vol％以下）、固溶状態の均一性が優れているこ
とが分る。
2 −3.27wt％ＣｅＯ2 ペレットの、また図３に焼結剤を
含まないＵＯ2 −3.27wt％ＣｅＯ2 ペレットの、それぞ
れの研磨エッチング後の顕微鏡で見た組織図を比較して
示す。これらの図から、本実施例によって製造されたペ
レットでは、遊離ＵＯ2 相（符号１で示す。顕微鏡写真
では青色であり、本図では斜線で示した）が非常に少な
く（２ vol％以下）、固溶状態の均一性が優れているこ
とが分る。
【００１５】なお、上記実施例では、焼結雰囲気ガスと
して湿性水素ガスを用いたが、一酸化炭素と二酸化炭素
の混合ガスを用いてもよい。また、焼結剤として酸化ア
ルミニウム粉末と酸化ケイ素粉末の混合粉末を用いても
よい。
して湿性水素ガスを用いたが、一酸化炭素と二酸化炭素
の混合ガスを用いてもよい。また、焼結剤として酸化ア
ルミニウム粉末と酸化ケイ素粉末の混合粉末を用いても
よい。
【００１６】
【発明の効果】本発明のＭＯＸ燃料ペレットは、固溶状
態が均一であって遊離ＰｕＯ2 相が残存していないの
で、プルトニウムの局所核***によるＦＰガス放出の増
大を避けることができる。また結晶粒径が大きいのでＦ
Ｐガスの結晶粒界への拡散距離が増加し、ペレットから
のＦＰガス放出率を低下させることができる。さらに結
晶粒界に軟化温度が低い第二相を有するため、ペレット
のクリープ速度を向上させ、耐ＰＣＩ性を向上させるこ
とができる。
態が均一であって遊離ＰｕＯ2 相が残存していないの
で、プルトニウムの局所核***によるＦＰガス放出の増
大を避けることができる。また結晶粒径が大きいのでＦ
Ｐガスの結晶粒界への拡散距離が増加し、ペレットから
のＦＰガス放出率を低下させることができる。さらに結
晶粒界に軟化温度が低い第二相を有するため、ペレット
のクリープ速度を向上させ、耐ＰＣＩ性を向上させるこ
とができる。
【図１】本発明の一実施例を示す工程図。
【図２】本発明による核燃料ペレットを顕微鏡で見た組
織図。
織図。
【図３】従来の方法により得られた核燃料ペレットを顕
微鏡で見た組織図。
微鏡で見た組織図。
１…遊離ＵＯ2 相。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平１−193691（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−146895（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−242195（ＪＰ，Ａ)
Claims (2)
- 【請求項１】 遊離ＰｕＯ2 相が残存しておらず、ＵＯ
2 粒子と（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ2 粒子がそれぞれ20〜40μm の
範囲内の平均結晶粒径を有し、その結晶粒界のほとんど
が核燃料体の全重量を基準として 40ppm以上 0.1wt％未
満の割合を占めるガラス状もしくは結晶質性のアルミナ
シリケート相で被覆されていることを特徴とする混合酸
化物燃料ペレット。 - 【請求項２】 ＵＯ2 とＰｕＯ2 とを含有する混合酸化
物粉末を圧縮成形した後焼結する核燃料ペレットの製造
方法において、混合酸化物に50wt％より多く80wt％以下
であるＳｉＯ2 と残部のＡｌ2 Ｏ3 とから成る組成を有
する焼結剤を、混合酸化物と該焼結剤との合計量を基準
として 40ppm以上 0.1wt％未満の割合で混合して混合物
を調製し、これを成形して圧縮体とした後、約1500℃〜
約1800℃の範囲内の温度で弱酸化性雰囲気中において前
記圧縮体を焼結することを特徴とする混合酸化物燃料ペ
レットの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3241253A JP2672420B2 (ja) | 1991-09-20 | 1991-09-20 | 混合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3241253A JP2672420B2 (ja) | 1991-09-20 | 1991-09-20 | 混合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0580174A JPH0580174A (ja) | 1993-04-02 |
| JP2672420B2 true JP2672420B2 (ja) | 1997-11-05 |
Family
ID=17071492
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3241253A Expired - Lifetime JP2672420B2 (ja) | 1991-09-20 | 1991-09-20 | 混合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2672420B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100521638B1 (ko) * | 2002-10-02 | 2005-10-13 | 한국원자력연구소 | ＳｉＯ2-ＣａＯ-Ｃｒ2Ｏ3 첨가제를 함유한 이산화우라늄계핵연료 소결체 및 그 제조방법 |
| FR2860638A1 (fr) * | 2003-10-06 | 2005-04-08 | Commissariat Energie Atomique | Procede de fabrication de pastilles d'un combustible nucleaire a base d'oxyde mixte (u,pu) o2 ou (u,th)o2 |
| KR101104042B1 (ko) * | 2009-09-28 | 2012-01-06 | 한국원자력연구원 | 사용후 핵연료를 이용한 중수로용 핵연료 소결체 제조 방법 |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4869866A (en) * | 1987-11-20 | 1989-09-26 | General Electric Company | Nuclear fuel |
| JPH0731265B2 (ja) * | 1989-03-15 | 1995-04-10 | 原子燃料工業株式会社 | 核燃料ペレットの製造法 |
| JPH0731267B2 (ja) * | 1989-10-31 | 1995-04-10 | 原子燃料工業株式会社 | 核燃料ペレットの製造法 |
-
1991
- 1991-09-20 JP JP3241253A patent/JP2672420B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0580174A (ja) | 1993-04-02 |
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| JPH0371674B2 (ja) |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
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