JPH0580174A - 混合酸化物燃料ペレツトおよびその製造方法 - Google Patents
混合酸化物燃料ペレツトおよびその製造方法Info
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- JPH0580174A JPH0580174A JP3241253A JP24125391A JPH0580174A JP H0580174 A JPH0580174 A JP H0580174A JP 3241253 A JP3241253 A JP 3241253A JP 24125391 A JP24125391 A JP 24125391A JP H0580174 A JPH0580174 A JP H0580174A
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- puo
- pellet
- nuclear fuel
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Monitoring And Testing Of Nuclear Reactors (AREA)
Abstract
(57)【要約】 (修正有)
【目的】固溶状態が均一で、かつ結晶粒径の大きなPu
O2 とUO2 とを含有する混合酸化物燃料ペレットを提
供する。 【構成】遊離PuO2 相が残存しておらず、UO2 粒子
と(U,Pu)O2 粒子がそれぞれ約20〜40μm の範囲
内の平均結晶粒径を有し、その結晶粒界のほとんどが核
燃料体の全重量を基準として約 40ppm〜約 0.5wt%の割
合を占めるガラス状もしくは結晶質性のアルミナシリケ
ート相で被覆する。さらにその製造方法として、UO2
とPuO2 とを含有する混合酸化物粉末を圧縮成形した
後焼結する核燃料ペレットの製造方法において、混合酸
化物に約40〜80wt%のSiO2 と残部のAl2 O3 と
から成る組成を有する焼結剤を、混合酸化物と該焼結剤
との合計量を基準として約 40ppm〜約 0.5wt%の割合で
混合して混合物を調製し、これを成形して圧縮体とした
後、約1500℃〜約1800℃の範囲内の温度で弱酸化性雰囲
気中において前記圧縮体を焼結する。
O2 とUO2 とを含有する混合酸化物燃料ペレットを提
供する。 【構成】遊離PuO2 相が残存しておらず、UO2 粒子
と(U,Pu)O2 粒子がそれぞれ約20〜40μm の範囲
内の平均結晶粒径を有し、その結晶粒界のほとんどが核
燃料体の全重量を基準として約 40ppm〜約 0.5wt%の割
合を占めるガラス状もしくは結晶質性のアルミナシリケ
ート相で被覆する。さらにその製造方法として、UO2
とPuO2 とを含有する混合酸化物粉末を圧縮成形した
後焼結する核燃料ペレットの製造方法において、混合酸
化物に約40〜80wt%のSiO2 と残部のAl2 O3 と
から成る組成を有する焼結剤を、混合酸化物と該焼結剤
との合計量を基準として約 40ppm〜約 0.5wt%の割合で
混合して混合物を調製し、これを成形して圧縮体とした
後、約1500℃〜約1800℃の範囲内の温度で弱酸化性雰囲
気中において前記圧縮体を焼結する。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、PuO2 を含有する混
合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法に関する。
合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】現在、PuO2 とUO2 との混合酸化物
(MOX)燃料は、高速増殖炉,新型転換炉のみならず
軽水炉にも使用されつつあり、その需要は高くなってい
る。通常、MOX燃料はPuO2 粉末とUO2 粉末を機
械的に混合し、これを成形,焼結して得られるが、Pu
O2 とUO2 との混合酸化物はUO2 に比べ焼結性が低
く、同一焼結条件下では、その焼結ペレットの密度,結
晶粒径は共にUO2 焼結ペレットよりも小さくなること
が一般に知られている。結晶粒径が小さいと核***生成
ガス(FPガス)の拡散距離が小さくなり、燃焼中のF
Pガス放出率が大きくなる欠点がある。さらに、遊離P
uO2 が残存すると、燃焼中にプルトニウムの局所核分
裂によってFPガス放出が増大し、燃料の健全性が失わ
れるおそれがあることが指摘されている。
(MOX)燃料は、高速増殖炉,新型転換炉のみならず
軽水炉にも使用されつつあり、その需要は高くなってい
る。通常、MOX燃料はPuO2 粉末とUO2 粉末を機
械的に混合し、これを成形,焼結して得られるが、Pu
O2 とUO2 との混合酸化物はUO2 に比べ焼結性が低
く、同一焼結条件下では、その焼結ペレットの密度,結
晶粒径は共にUO2 焼結ペレットよりも小さくなること
が一般に知られている。結晶粒径が小さいと核***生成
ガス(FPガス)の拡散距離が小さくなり、燃焼中のF
Pガス放出率が大きくなる欠点がある。さらに、遊離P
uO2 が残存すると、燃焼中にプルトニウムの局所核分
裂によってFPガス放出が増大し、燃料の健全性が失わ
れるおそれがあることが指摘されている。
【0003】従来、均一な組織を有する、すなわちUO
2 とPuO2 との固溶状態がよいペレットを製造する方
法として、共沈法によって製造したUO2 −PuO2 混
合粉末を使用する方法が用いられてきた。しかしこの方
法は、機械的に混合されたUO2 −PuO2 混合粉末を
用いる方法に比べて工程が複雑で費用がはるかに高くな
る欠点がある。
2 とPuO2 との固溶状態がよいペレットを製造する方
法として、共沈法によって製造したUO2 −PuO2 混
合粉末を使用する方法が用いられてきた。しかしこの方
法は、機械的に混合されたUO2 −PuO2 混合粉末を
用いる方法に比べて工程が複雑で費用がはるかに高くな
る欠点がある。
【0004】そこで、機械的に混合されたUO2 −Pu
O2 混合粉末を用いて固溶状態のよいMOX燃料を得る
製造方法が提唱されている(特開昭55-82096号公報)。
この方法は、Pu+4をPu+3に還元するのに充分低い酸
素ポテンシャルの下で焼結することを特徴としている。
しかしながら、低酸素ポテンシャル下で焼結すると、焼
結中にクラックが多数発生するので(Journal of Nucle
ar Materials, vol.106(1982年) P.181-190 参照)、ペ
レットの実効的な熱伝導率を低下させ、燃焼中のFPガ
ス放出率を増大させるという問題がある。
O2 混合粉末を用いて固溶状態のよいMOX燃料を得る
製造方法が提唱されている(特開昭55-82096号公報)。
この方法は、Pu+4をPu+3に還元するのに充分低い酸
素ポテンシャルの下で焼結することを特徴としている。
しかしながら、低酸素ポテンシャル下で焼結すると、焼
結中にクラックが多数発生するので(Journal of Nucle
ar Materials, vol.106(1982年) P.181-190 参照)、ペ
レットの実効的な熱伝導率を低下させ、燃焼中のFPガ
ス放出率を増大させるという問題がある。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】本発明はかかる問題に
対処してなされたもので、固溶状態がよく、かつFPガ
ス放出率の増大を避けることのできるMOX燃料ペレッ
トを提供することを目的とし、さらにその製造方法を提
供することを目的とするものである。
対処してなされたもので、固溶状態がよく、かつFPガ
ス放出率の増大を避けることのできるMOX燃料ペレッ
トを提供することを目的とし、さらにその製造方法を提
供することを目的とするものである。
【0006】
【課題を解決するための手段】すなわち、本発明は遊離
PuO2 相が残存しておらず、UO2 粒子と(U,P
u)O2 粒子がそれぞれ約20〜40μm の範囲内の平均結
晶粒径を有し、その結晶粒界のほとんどが核燃料体の全
重量を基準として約 40ppm〜約 0.5wt%の割合を占める
ガラス状もしくは結晶質性のアルミナシリケート相で被
覆されていることを特徴とする混合酸化物燃料ペレット
に関し、さらにその製造方法として、UO2 とPuO2
とを含有する混合酸化物粉末を圧縮成形した後焼結する
核燃料ペレットの製造方法において、混合酸化物に約40
〜80wt%のSiO2 と残部のAl2 O3 とから成る組成
を有する焼結剤を、混合酸化物と該焼結剤との合計量を
基準として約 40ppm〜約 0.5wt%の割合で混合して混合
物を調製し、これを成形して圧縮体とした後、約1500℃
〜約1800℃の範囲内の温度で弱酸化性雰囲気中において
前記圧縮体を焼結することを特徴とする混合酸化物燃料
ペレットの製造方法に関する。
PuO2 相が残存しておらず、UO2 粒子と(U,P
u)O2 粒子がそれぞれ約20〜40μm の範囲内の平均結
晶粒径を有し、その結晶粒界のほとんどが核燃料体の全
重量を基準として約 40ppm〜約 0.5wt%の割合を占める
ガラス状もしくは結晶質性のアルミナシリケート相で被
覆されていることを特徴とする混合酸化物燃料ペレット
に関し、さらにその製造方法として、UO2 とPuO2
とを含有する混合酸化物粉末を圧縮成形した後焼結する
核燃料ペレットの製造方法において、混合酸化物に約40
〜80wt%のSiO2 と残部のAl2 O3 とから成る組成
を有する焼結剤を、混合酸化物と該焼結剤との合計量を
基準として約 40ppm〜約 0.5wt%の割合で混合して混合
物を調製し、これを成形して圧縮体とした後、約1500℃
〜約1800℃の範囲内の温度で弱酸化性雰囲気中において
前記圧縮体を焼結することを特徴とする混合酸化物燃料
ペレットの製造方法に関する。
【0007】
【作用】本発明の製造方法によれば、焼結剤として添加
したSiO2 とAl2 O3 とが約1500℃〜1800℃の焼結
温度において一液相の共融体となり、この液相を介して
PuO2 がペレット全域に分散し、UO2 とPuO2 と
の実効的な拡散距離が小さくなって固溶相の生成が促進
され、遊離PuO2 相が消失する。さらに、液相焼結メ
カニズムによって核燃料粉末間の表面反応を促進し、結
晶粒の成長を助長する。
したSiO2 とAl2 O3 とが約1500℃〜1800℃の焼結
温度において一液相の共融体となり、この液相を介して
PuO2 がペレット全域に分散し、UO2 とPuO2 と
の実効的な拡散距離が小さくなって固溶相の生成が促進
され、遊離PuO2 相が消失する。さらに、液相焼結メ
カニズムによって核燃料粉末間の表面反応を促進し、結
晶粒の成長を助長する。
【0008】したがって本発明で得られたMOX燃料ペ
レットは、固溶状態が均一であり、遊離PuO2 相が残
存せず、さらに結晶粒が大きいという特徴を有してい
る。遊離PuO2 相が残存していないので、プルトニウ
ムの局所核***によるFPガス放出の増大を避けること
ができ、また、結晶粒が大きいので、FPガスの結晶粒
界への拡散距離が増加し、ペレットからのFPガス放出
率が低下する。さらに、上記組成の焼結剤を添加したこ
とにより、結晶粒界に軟化温度が低い第二相が形成さ
れ、ペレットのクリープ特性が向上して耐PCI(ペレ
ット被覆相互作用)性を向上させる。
レットは、固溶状態が均一であり、遊離PuO2 相が残
存せず、さらに結晶粒が大きいという特徴を有してい
る。遊離PuO2 相が残存していないので、プルトニウ
ムの局所核***によるFPガス放出の増大を避けること
ができ、また、結晶粒が大きいので、FPガスの結晶粒
界への拡散距離が増加し、ペレットからのFPガス放出
率が低下する。さらに、上記組成の焼結剤を添加したこ
とにより、結晶粒界に軟化温度が低い第二相が形成さ
れ、ペレットのクリープ特性が向上して耐PCI(ペレ
ット被覆相互作用)性を向上させる。
【0009】なお、本発明において、アルミナシリケー
ト相を、核燃料体の全重量を基準として約 40ppm〜約
0.5wt%の割合としたのは、平均結晶粒径20μm の場
合、その核燃料体の全結晶粒界を検出できる幅(約1n
m)のアルミナシリケート相で被覆するためには少なく
とも約 40ppm必要であることが計算で求められ、また、
約 0.5wt%以上アルミナシリケートを添加しても結晶粒
径の増大に有意な差がない上に、核燃料体の密度を小さ
くするという逆効果を示すことが実験的に確かめられた
からである。
ト相を、核燃料体の全重量を基準として約 40ppm〜約
0.5wt%の割合としたのは、平均結晶粒径20μm の場
合、その核燃料体の全結晶粒界を検出できる幅(約1n
m)のアルミナシリケート相で被覆するためには少なく
とも約 40ppm必要であることが計算で求められ、また、
約 0.5wt%以上アルミナシリケートを添加しても結晶粒
径の増大に有意な差がない上に、核燃料体の密度を小さ
くするという逆効果を示すことが実験的に確かめられた
からである。
【0010】
【実施例】本発明による酸化物燃料ペレットの製造方法
の一実施例を図1により説明する。本実施例では、酸化
プルトニウム(PuO2 )の代りに、化学的性質が類似
しているために模擬燃料として一般に用いられている酸
化セリウム(CeO2 )を使用した。
の一実施例を図1により説明する。本実施例では、酸化
プルトニウム(PuO2 )の代りに、化学的性質が類似
しているために模擬燃料として一般に用いられている酸
化セリウム(CeO2 )を使用した。
【0011】酸化アルミニウム(Al2 O3 )40wt%と
酸化ケイ素(SiO2 )60wt%とを粗混合し、これを8
%−H2 /N2 混合ガス気流中2100℃まで加熱して溶融
させた後冷却し、均一なアルミナシリケートを得た。こ
れを粉砕して均一な粉末とした。
酸化ケイ素(SiO2 )60wt%とを粗混合し、これを8
%−H2 /N2 混合ガス気流中2100℃まで加熱して溶融
させた後冷却し、均一なアルミナシリケートを得た。こ
れを粉砕して均一な粉末とした。
【0012】この混合粉末を焼結剤として図1に示す工
程図に従い、核燃料ペレットを製造した。すなわち、二
酸化ウラン(UO2 )粉末に上記焼結剤を混合した後、
酸化セリウム(CeO2 )粉末を添加し、圧粉成形して
グリーンペレットとした。CeO2 および上記焼結剤の
添加量は、UO2 ,CeO2 および上記焼結剤の合計量
を基準として、CeO2 が約3.27wt%、焼結剤が0.25お
よび 0.025wt%とした。次に、このグリーンペレットを
湿性水素雰囲気中で1750℃、4時間焼結した。
程図に従い、核燃料ペレットを製造した。すなわち、二
酸化ウラン(UO2 )粉末に上記焼結剤を混合した後、
酸化セリウム(CeO2 )粉末を添加し、圧粉成形して
グリーンペレットとした。CeO2 および上記焼結剤の
添加量は、UO2 ,CeO2 および上記焼結剤の合計量
を基準として、CeO2 が約3.27wt%、焼結剤が0.25お
よび 0.025wt%とした。次に、このグリーンペレットを
湿性水素雰囲気中で1750℃、4時間焼結した。
【0013】以上の方法により製作した核燃料ペレット
の焼結密度および平均結晶粒径を、焼結剤を用いない場
合に得られた核燃料ペレットのそれと比較して以下に示
す。 本実施例に従い製作されたペレットの結晶粒径は、焼結
剤を添加しなかったペレットより明らかに大きい。
の焼結密度および平均結晶粒径を、焼結剤を用いない場
合に得られた核燃料ペレットのそれと比較して以下に示
す。 本実施例に従い製作されたペレットの結晶粒径は、焼結
剤を添加しなかったペレットより明らかに大きい。
【0014】次に、図2および図3にそれぞれ焼結剤を
約 0.025および0.25wt%含むUO2 −3.27wt%CeO2
ペレットの、また図4に焼結剤を含まないUO2 −3.27
wt%CeO2 ペレットの、それぞれの研磨エッチング後
の顕微鏡で見た組織図を比較して示す。これらの図か
ら、本実施例によって製造されたペレットでは、遊離U
O2 相(符号1で示す。顕微鏡写真では青色であり、本
図では斜線で示した)が非常に少なく(2 vol%以
下)、固溶状態の均一性が優れていることが分る。
約 0.025および0.25wt%含むUO2 −3.27wt%CeO2
ペレットの、また図4に焼結剤を含まないUO2 −3.27
wt%CeO2 ペレットの、それぞれの研磨エッチング後
の顕微鏡で見た組織図を比較して示す。これらの図か
ら、本実施例によって製造されたペレットでは、遊離U
O2 相(符号1で示す。顕微鏡写真では青色であり、本
図では斜線で示した)が非常に少なく(2 vol%以
下)、固溶状態の均一性が優れていることが分る。
【0015】なお、上記実施例では、焼結雰囲気ガスと
して湿性水素ガスを用いたが、一酸化炭素と二酸化炭素
の混合ガスを用いてもよい。また、焼結剤として酸化ア
ルミニウム粉末と酸化ケイ素粉末の混合粉末を用いても
よい。
して湿性水素ガスを用いたが、一酸化炭素と二酸化炭素
の混合ガスを用いてもよい。また、焼結剤として酸化ア
ルミニウム粉末と酸化ケイ素粉末の混合粉末を用いても
よい。
【0016】
【発明の効果】本発明のMOX燃料ペレットは、固溶状
態が均一であって遊離PuO2 相が残存していないの
で、プルトニウムの局所核***によるFPガス放出の増
大を避けることができる。また結晶粒径が大きいのでF
Pガスの結晶粒界への拡散距離が増加し、ペレットから
のFPガス放出率を低下させることができる。さらに結
晶粒界に軟化温度が低い第二相を有するため、ペレット
のクリープ速度を向上させ、耐PCI性を向上させるこ
とができる。
態が均一であって遊離PuO2 相が残存していないの
で、プルトニウムの局所核***によるFPガス放出の増
大を避けることができる。また結晶粒径が大きいのでF
Pガスの結晶粒界への拡散距離が増加し、ペレットから
のFPガス放出率を低下させることができる。さらに結
晶粒界に軟化温度が低い第二相を有するため、ペレット
のクリープ速度を向上させ、耐PCI性を向上させるこ
とができる。
【図1】本発明の一実施例を示す工程図。
【図2】本発明の一実施例により得られた核燃料ペレッ
トを顕微鏡で見た組織図。
トを顕微鏡で見た組織図。
【図3】本発明の他の実施例により得られた核燃料ペレ
ットを顕微鏡で見た組織図。
ットを顕微鏡で見た組織図。
【図4】従来の方法により得られた核燃料ペレットを顕
微鏡で見た組織図。
微鏡で見た組織図。
1…遊離UO2 相。
Claims (2)
- 【請求項1】 遊離PuO2 相が残存しておらず、UO
2 粒子と(U,Pu)O2 粒子がそれぞれ約20〜40μm
の範囲内の平均結晶粒径を有し、その結晶粒界のほとん
どが核燃料体の全重量を基準として約 40ppm〜約 0.5wt
%の割合を占めるガラス状もしくは結晶質性のアルミナ
シリケート相で被覆されていることを特徴とする混合酸
化物燃料ペレット。 - 【請求項2】 UO2 とPuO2 とを含有する混合酸化
物粉末を圧縮成形した後焼結する核燃料ペレットの製造
方法において、混合酸化物に約40〜80wt%のSiO2 と
残部のAl2 O3 とから成る組成を有する焼結剤を、混
合酸化物と該焼結剤との合計量を基準として約 40ppm〜
約 0.5wt%の割合で混合して混合物を調製し、これを成
形して圧縮体とした後、約1500℃〜約1800℃の範囲内の
温度で弱酸化性雰囲気中において前記圧縮体を焼結する
ことを特徴とする混合酸化物燃料ペレットの製造方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3241253A JP2672420B2 (ja) | 1991-09-20 | 1991-09-20 | 混合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3241253A JP2672420B2 (ja) | 1991-09-20 | 1991-09-20 | 混合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH0580174A true JPH0580174A (ja) | 1993-04-02 |
JP2672420B2 JP2672420B2 (ja) | 1997-11-05 |
Family
ID=17071492
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP3241253A Expired - Lifetime JP2672420B2 (ja) | 1991-09-20 | 1991-09-20 | 混合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP2672420B2 (ja) |
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
KR100521638B1 (ko) * | 2002-10-02 | 2005-10-13 | 한국원자력연구소 | SiO2-CaO-Cr2O3 첨가제를 함유한 이산화우라늄계핵연료 소결체 및 그 제조방법 |
JP2007507703A (ja) * | 2003-10-06 | 2007-03-29 | コミッサリア ア レネルジー アトミーク | (U,Pu)O2もしくは(U,Th)O2混合酸化物主体の核燃料ペレットを生産する方法 |
KR101104042B1 (ko) * | 2009-09-28 | 2012-01-06 | 한국원자력연구원 | 사용후 핵연료를 이용한 중수로용 핵연료 소결체 제조 방법 |
Citations (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH01193691A (ja) * | 1987-11-20 | 1989-08-03 | General Electric Co <Ge> | 核燃料 |
JPH02242195A (ja) * | 1989-03-15 | 1990-09-26 | Nuclear Fuel Ind Ltd | 核燃料ペレットの製造法 |
JPH03146895A (ja) * | 1989-10-31 | 1991-06-21 | Nuclear Fuel Ind Ltd | 核燃料ペレットの製造法 |
-
1991
- 1991-09-20 JP JP3241253A patent/JP2672420B2/ja not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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JPH01193691A (ja) * | 1987-11-20 | 1989-08-03 | General Electric Co <Ge> | 核燃料 |
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JP2007507703A (ja) * | 2003-10-06 | 2007-03-29 | コミッサリア ア レネルジー アトミーク | (U,Pu)O2もしくは(U,Th)O2混合酸化物主体の核燃料ペレットを生産する方法 |
KR101104042B1 (ko) * | 2009-09-28 | 2012-01-06 | 한국원자력연구원 | 사용후 핵연료를 이용한 중수로용 핵연료 소결체 제조 방법 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JP2672420B2 (ja) | 1997-11-05 |
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