JP3012671B2 - 核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents
核燃料ペレットの製造方法Info
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- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、酸化物燃料ペレットの製造方法に係り、酸
化物燃料粉末に焼結剤を添加してペレットの結晶粒を改
善した、信頼性の高い核燃料ペレットの製造方法に関す
る。
化物燃料粉末に焼結剤を添加してペレットの結晶粒を改
善した、信頼性の高い核燃料ペレットの製造方法に関す
る。
［従来の技術］ 軽水炉あるいは高速増殖炉に装荷される核燃料ペレッ
トは、発電炉において経験された最も高い燃機度までそ
の健全性が確認されている。しかし、現在計画されてい
る燃料の高燃焼度化に伴つて、結晶粒界に析出したFP
（核***生成物）ガスによる気泡スエリングの増加に伴
うペレットと被覆管の機械的相互作用（PCI）の増大、
燃料からの核***生成ガス放出による燃料棒内の内圧上
昇が起こり、燃料の健全性が失われる可能性があり、現
在使用されているペレットを改善する必要がある。
トは、発電炉において経験された最も高い燃機度までそ
の健全性が確認されている。しかし、現在計画されてい
る燃料の高燃焼度化に伴つて、結晶粒界に析出したFP
（核***生成物）ガスによる気泡スエリングの増加に伴
うペレットと被覆管の機械的相互作用（PCI）の増大、
燃料からの核***生成ガス放出による燃料棒内の内圧上
昇が起こり、燃料の健全性が失われる可能性があり、現
在使用されているペレットを改善する必要がある。
そこで、従来では、ペレットからの核***生成ガス放
出率が核***生成ガスのペレット結晶粒内の拡散に律速
されると考え、ペレットの結晶粒径を大きくすることに
よって、核***生成ガスの放出率を抑える方法が試みら
れてきた。
出率が核***生成ガスのペレット結晶粒内の拡散に律速
されると考え、ペレットの結晶粒径を大きくすることに
よって、核***生成ガスの放出率を抑える方法が試みら
れてきた。
しかし、結晶粒径を大きくするとペレットのクリープ
速度が低下し、PCIに悪影響を及ぼす可能性がある。
速度が低下し、PCIに悪影響を及ぼす可能性がある。
一方、ペレットのクリープ速度を向上させる方法とし
て、二酸化ウラン粉末にアルミニウム酸化物とケイ素酸
化物からなる焼結剤を添加し、結晶粒界に軟質第二相を
析出させる方法が考えられた（特開平１−193691号公
報）。
て、二酸化ウラン粉末にアルミニウム酸化物とケイ素酸
化物からなる焼結剤を添加し、結晶粒界に軟質第二相を
析出させる方法が考えられた（特開平１−193691号公
報）。
この結晶粒界に軟質相を析出させる方法として、天然
に存在する粘土鉱物を添加する方法、あるいは高純度の
ケイ素酸化物、アルミニウム酸化物等の粉末を任意の組
成で混合し、添加する方法が考えられる。これらの焼結
剤を添加し焼結することにより、液相焼結メカニズムに
よって二酸化ウラン粉末間の表面反応を促進し、結晶粒
の成長を助長すると共に、アルミナシリケートのガラス
相が粒界に析出しペレットが軟質化する。
に存在する粘土鉱物を添加する方法、あるいは高純度の
ケイ素酸化物、アルミニウム酸化物等の粉末を任意の組
成で混合し、添加する方法が考えられる。これらの焼結
剤を添加し焼結することにより、液相焼結メカニズムに
よって二酸化ウラン粉末間の表面反応を促進し、結晶粒
の成長を助長すると共に、アルミナシリケートのガラス
相が粒界に析出しペレットが軟質化する。
［発明が解決しようとする課題］ しかし、上記の方法では可燃性毒性であるGd2O3を含
む核燃料ペレットを製作する場合には、不適当であるこ
とが分つた。以下にその理由を述べる。
む核燃料ペレットを製作する場合には、不適当であるこ
とが分つた。以下にその理由を述べる。
一般に、Gd2O3とUO2との混合酸化物はUO2に比べ焼結
性が低く、同一焼結条件下ではその結晶ペレットの密
度、結晶粒径は共にUO2焼結ペレットよりも小さくなる
ことが知られている。
性が低く、同一焼結条件下ではその結晶ペレットの密
度、結晶粒径は共にUO2焼結ペレットよりも小さくなる
ことが知られている。
また、水素気流中で焼結を行なった場合には、ペレッ
トに多くのマイクロクラックが発生する問題が生じる。
トに多くのマイクロクラックが発生する問題が生じる。
そこで上記問題点を解決するために、Gd2O3漆加UO
2は、通常、湿性水素雰囲気あるいは二酸化炭素と一酸
化炭素との混合気体雰囲気下において比較的高温（1700
℃以上）で焼結される。
2は、通常、湿性水素雰囲気あるいは二酸化炭素と一酸
化炭素との混合気体雰囲気下において比較的高温（1700
℃以上）で焼結される。
一方、アルミニウム酸化物とケイ素酸化物からなる焼
結剤は、上記焼結条件下では有効に作用せず、ペレット
内に粗大気孔（おそらくはケイ素酸化物の蒸発による）
を生成し、ペレットの密度を小さくしてしまうことがわ
かった。さらにGd2O3漆加UO2ペレットに対して粒の成長
促進効果がほとんど無いこともわかった。
結剤は、上記焼結条件下では有効に作用せず、ペレット
内に粗大気孔（おそらくはケイ素酸化物の蒸発による）
を生成し、ペレットの密度を小さくしてしまうことがわ
かった。さらにGd2O3漆加UO2ペレットに対して粒の成長
促進効果がほとんど無いこともわかった。
また、燃料の高焼結度化に伴つて、Gd2O3添加ペレッ
トの燃料に占める割合およびその添加量も増加する傾向
にある。従つて、Gd2O3添加UO2燃料についてもUO2燃料
と同様に、FPガスの放出を減少させる効果を有し、か
つ、クリープ特性が優れたペレットの開発が必要とされ
る。
トの燃料に占める割合およびその添加量も増加する傾向
にある。従つて、Gd2O3添加UO2燃料についてもUO2燃料
と同様に、FPガスの放出を減少させる効果を有し、か
つ、クリープ特性が優れたペレットの開発が必要とされ
る。
本発明は、かかる問題点を解決するためになされたも
のであり、酸化物燃料ペレットの結晶粒径を粗大化し、
結晶粒界に析出第２相を生成するようにしたものであ
る。
のであり、酸化物燃料ペレットの結晶粒径を粗大化し、
結晶粒界に析出第２相を生成するようにしたものであ
る。
［課題を解決するための手段］ 上記課題を解決する本発明の核燃料ペレットの製造方
法は次のとおりである。
法は次のとおりである。
二酸化ウラン粉末を含む混合酸化物粉末を圧縮成形
後、焼結する核燃料ペレットの製造方法において、 前記混合酸化物粉末に、CaOとAl2O3からなる焼結剤を
混合し、圧粉成形したグリーンペレットを1,500〜1,800
℃で焼結するものである。
後、焼結する核燃料ペレットの製造方法において、 前記混合酸化物粉末に、CaOとAl2O3からなる焼結剤を
混合し、圧粉成形したグリーンペレットを1,500〜1,800
℃で焼結するものである。
［作用］ 二酸化ウランを含む混合酸化物に約25〜65wt％のCaO
と残部Al2O3とから成る組成を有する焼結剤、または、
後記焼結温度（1,500℃）より低い温度で熱分解する焼
結剤の前駆物質（例えばCaCO3）を混合することによ
り、混合酸化物と焼結剤との合計量を基準として約0.1
〜約1.0wt％の割合で前記焼結剤を含有する混合物を調
製する。
と残部Al2O3とから成る組成を有する焼結剤、または、
後記焼結温度（1,500℃）より低い温度で熱分解する焼
結剤の前駆物質（例えばCaCO3）を混合することによ
り、混合酸化物と焼結剤との合計量を基準として約0.1
〜約1.0wt％の割合で前記焼結剤を含有する混合物を調
製する。
これを成形して圧縮体とし、前記焼結剤が液相を成す
ような温度、すなわち、1500℃〜1800℃の範囲内の温度
で前記圧縮体を焼結すれば、焼結中の焼結剤は一液相の
共融体となり、液相焼結メカニズムによって核燃料粉末
間の表面反応を促進し、結晶粒の成長を助長する。この
結晶粒の成長によってFPガスの結晶粒界への拡散距離が
増加し、ペレットからのFPガス放出率が低下する。
ような温度、すなわち、1500℃〜1800℃の範囲内の温度
で前記圧縮体を焼結すれば、焼結中の焼結剤は一液相の
共融体となり、液相焼結メカニズムによって核燃料粉末
間の表面反応を促進し、結晶粒の成長を助長する。この
結晶粒の成長によってFPガスの結晶粒界への拡散距離が
増加し、ペレットからのFPガス放出率が低下する。
また、上記焼結剤の一部は焼結中に蒸発し、ペレット
外に放出されるが、一部は核燃料の結晶マトリクスに固
溶し、他は結晶粒界に第二相として析出する。この析出
相は比較的低い融点を有するため、軟化温度が低く、ペ
レットのクリープ速度を向上させ、耐PCI性を向上させ
る。
外に放出されるが、一部は核燃料の結晶マトリクスに固
溶し、他は結晶粒界に第二相として析出する。この析出
相は比較的低い融点を有するため、軟化温度が低く、ペ
レットのクリープ速度を向上させ、耐PCI性を向上させ
る。
［実施例］ 以下本発明の一実施例を第１図を用いて説明する。
第１図は、本発明の核燃料ペレットの製造方法を示す
工程図である。１はAl2O3、２はCaO、３は粗混合、４は
焼結剤、５は二酸化ウラン粉末、６は酸化ガドリニウム
粉末、７は混合Ｉ、８は混合II、９は潤滑剤、10は圧粉
成形、11は脱脂、12は焼結である。以下に、第１図の動
作につき説明する。
工程図である。１はAl2O3、２はCaO、３は粗混合、４は
焼結剤、５は二酸化ウラン粉末、６は酸化ガドリニウム
粉末、７は混合Ｉ、８は混合II、９は潤滑剤、10は圧粉
成形、11は脱脂、12は焼結である。以下に、第１図の動
作につき説明する。
まず、Al2O3の1.50wt％とCaOの2.50wt％（最終の混合
粉末全重量に対する比率）とを粗混合３し、これを８％
−H2/N2混合ガス気流中で1550℃まで加熱して溶解させ
た後冷却し、均質なアルミン酸カルシウムを得た。これ
を粉砕して均一な粉末とした。
粉末全重量に対する比率）とを粗混合３し、これを８％
−H2/N2混合ガス気流中で1550℃まで加熱して溶解させ
た後冷却し、均質なアルミン酸カルシウムを得た。これ
を粉砕して均一な粉末とした。
この粉末を焼結剤として工程図に従い、核燃料ペレッ
トを製造した。すなわち、二酸化ウラン（UO2）粉末５
に上記焼結剤４を混合７（混合Ｉ）した後、酸化ガドリ
ウニム（Gd2O3）粉末６を添加し、さらに潤滑剤９を加
えて混合８（混合II）し、圧粉成形10しグリーンペレッ
トとした。
トを製造した。すなわち、二酸化ウラン（UO2）粉末５
に上記焼結剤４を混合７（混合Ｉ）した後、酸化ガドリ
ウニム（Gd2O3）粉末６を添加し、さらに潤滑剤９を加
えて混合８（混合II）し、圧粉成形10しグリーンペレッ
トとした。
上記焼結剤４およびGd2O3の添加量はUO2、Gd2O3およ
び上記焼結剤４の合計量を基準としてそれぞれ0.25wt％
および10wt％とした。
び上記焼結剤４の合計量を基準としてそれぞれ0.25wt％
および10wt％とした。
ここにGd2O3粉末（最大10wt％）を添加したのは、Gd2
O3が加わると結晶粒の成長促進にマイナスの効果がある
ことが知られているためにあえてこれを添加し、本発明
の効果を立証するものである。
O3が加わると結晶粒の成長促進にマイナスの効果がある
ことが知られているためにあえてこれを添加し、本発明
の効果を立証するものである。
次に、このグリーンペレットを脱脂工程11に付した
後、湿性水素雰囲気中で1760℃、５時間焼結12した。
後、湿性水素雰囲気中で1760℃、５時間焼結12した。
なお、第１図に示した工程図中、潤滑剤９の混合およ
び脱脂11の工程は省略してもよい。また、前記焼結剤は
CaO粉末とAl2O3粉末との混合物を融解または固相焼結
後、粉砕したものを用いたが、同組成の化合物を用いる
こともできる。
び脱脂11の工程は省略してもよい。また、前記焼結剤は
CaO粉末とAl2O3粉末との混合物を融解または固相焼結
後、粉砕したものを用いたが、同組成の化合物を用いる
こともできる。
上記実施例では、焼結雰囲気ガスとして湿性水素ガス
を用いたが、一酸化炭素と二酸化炭素との混合ガスを用
いてもよい。また、焼結剤としてAl2O3粉末とCaO粉末の
混合粉末あるいはAl2O3粉末と水酸化カルシウム（Ca（O
H）２）または炭酸カルシウム（CaCO3）粉末との混合粉
末を用いてもよい。
を用いたが、一酸化炭素と二酸化炭素との混合ガスを用
いてもよい。また、焼結剤としてAl2O3粉末とCaO粉末の
混合粉末あるいはAl2O3粉末と水酸化カルシウム（Ca（O
H）２）または炭酸カルシウム（CaCO3）粉末との混合粉
末を用いてもよい。
第２図は、本発明および従来法によって製造した核燃
料ペレット断面の顕微鏡組織写真の模式図である。
料ペレット断面の顕微鏡組織写真の模式図である。
すなわち、第２図（ａ）は本実施例の方法により製造
した核燃料ペレット（焼結剤はアルミン酸カルシウ
ム）、第２図（ｂ）は焼結剤として均一なアルミナシリ
ケートを用いて製造した核燃料ペレット、第２図（ｃ）
は、焼結剤を使用せず製造した核燃料ペレットの断面を
示す顕微鏡組織写真の模式図である。
した核燃料ペレット（焼結剤はアルミン酸カルシウ
ム）、第２図（ｂ）は焼結剤として均一なアルミナシリ
ケートを用いて製造した核燃料ペレット、第２図（ｃ）
は、焼結剤を使用せず製造した核燃料ペレットの断面を
示す顕微鏡組織写真の模式図である。
第２図（ａ）におけるペレットの結晶粒径は、約50μ
ｍであり、（ｂ）、（ｃ）におけるペレットの結晶粒径
よりも明らかに大きいことがわかる。
ｍであり、（ｂ）、（ｃ）におけるペレットの結晶粒径
よりも明らかに大きいことがわかる。
また、第２図（ａ）においては、結晶粒界が太くなっ
ている個所が認められ、これらを走査型電顕による解析
にかけると、アルミン酸カルシウム相が確認された。
ている個所が認められ、これらを走査型電顕による解析
にかけると、アルミン酸カルシウム相が確認された。
本実施例の方法により、二酸化ウランの他に、酸化ガ
ドリウムが混在した場合にも、核燃料ペレットの結晶粒
の粗大化を促進することが認められた。
ドリウムが混在した場合にも、核燃料ペレットの結晶粒
の粗大化を促進することが認められた。
［発明の効果］ 本発明によれば、混合酸化物核燃料ペレットの大粒径
化と結晶粒界の軟質化によるクリープ特性の向上を同時
に達成でき、FPガス放出率低減と耐PCI性能の向上を達
成できるので、核燃料ペレット開発の将来性について見
通しを得ることができた。
化と結晶粒界の軟質化によるクリープ特性の向上を同時
に達成でき、FPガス放出率低減と耐PCI性能の向上を達
成できるので、核燃料ペレット開発の将来性について見
通しを得ることができた。
第１図は本発明による核燃料ペレット製造方法の一実施
例を示す工程図、第２図は本発明による核燃料ペレット
断面と従来方法による核燃料ペレット断面とを比較した
金属組織の顕微鏡写真の模式図である。 ＜符号の説明＞ １……Al2O3、２……CaO、３……粗混合、４……焼結
剤、５……二酸化ウラン粉末、６……酸化ガドリニウム
粉末、７……混合Ｉ、８……混合II、９……潤滑剤、10
……圧粉成形、11……脱脂、12……焼結。
例を示す工程図、第２図は本発明による核燃料ペレット
断面と従来方法による核燃料ペレット断面とを比較した
金属組織の顕微鏡写真の模式図である。 ＜符号の説明＞ １……Al2O3、２……CaO、３……粗混合、４……焼結
剤、５……二酸化ウラン粉末、６……酸化ガドリニウム
粉末、７……混合Ｉ、８……混合II、９……潤滑剤、10
……圧粉成形、11……脱脂、12……焼結。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) G21C 3/62 ＪＩＣＳＴ（ＪＯＩＳ)
Claims (6)
- 【請求項１】二酸化ウラン粉末を含む混合酸化物粉末を
圧縮成形後、焼結する核燃料ペレットの製造方法におい
て、 前記混合酸化物粉末に、CaOとAl2O3からなる焼結剤を混
合し、圧粉成形したグリーンペレットを1,500〜1,800℃
で焼結することを特徴とする核燃料ペレットの製造方
法。 - 【請求項２】前記焼結剤は、CaO25〜65wt％と残部Al2O3
とからなる請求項１に記載の核燃料ペレットの製造方
法。 - 【請求項３】前記焼結剤は、CaO粉末とAl2O3粉末との混
合物、または、CaO粉末とAl2O3粉末との混合物を融解し
た共融体または固相焼結した焼結体で、これらを粉砕し
たものである請求項１または２に記載の核燃料ペレット
の製造方法。 - 【請求項４】前記焼結剤CaOの前駆物質が炭酸カルシウ
ムまたは水酸化カルシウムである請求項１に記載の核燃
料ペレットの製造方法。 - 【請求項５】前記グリーンペレットの焼結を、湿性水素
雰囲気中または二酸化炭素と一酸化炭素との混合気体雰
囲気中で行なう請求項１に記載の核燃料ペレットの製造
方法。 - 【請求項６】前記混合酸化物粉末が、二酸化ウランを90
wt％以上含む請求項１に記載の核燃料ペレットの製造方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2205042A JP3012671B2 (ja) | 1990-08-03 | 1990-08-03 | 核燃料ペレットの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2205042A JP3012671B2 (ja) | 1990-08-03 | 1990-08-03 | 核燃料ペレットの製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0493695A JPH0493695A (ja) | 1992-03-26 |
| JP3012671B2 true JP3012671B2 (ja) | 2000-02-28 |
Family
ID=16500488
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2205042A Expired - Fee Related JP3012671B2 (ja) | 1990-08-03 | 1990-08-03 | 核燃料ペレットの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3012671B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101839320B1 (ko) * | 2016-02-25 | 2018-04-27 | 한전원자력연료 주식회사 | 큰 결정립을 갖는 우라늄산화물 핵연료 소결체 조성물의 제조 방법 |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5786611A (en) * | 1995-01-23 | 1998-07-28 | Lockheed Idaho Technologies Company | Radiation shielding composition |
| KR100521638B1 (ko) * | 2002-10-02 | 2005-10-13 | 한국원자력연구소 | ＳｉＯ2-ＣａＯ-Ｃｒ2Ｏ3 첨가제를 함유한 이산화우라늄계핵연료 소결체 및 그 제조방법 |
| CN111334859B (zh) * | 2020-04-06 | 2021-04-20 | 上海应用技术大学 | 一种利用氧化铝助熔剂生长二氧化铀晶体的方法 |
-
1990
- 1990-08-03 JP JP2205042A patent/JP3012671B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101839320B1 (ko) * | 2016-02-25 | 2018-04-27 | 한전원자력연료 주식회사 | 큰 결정립을 갖는 우라늄산화물 핵연료 소결체 조성물의 제조 방법 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0493695A (ja) | 1992-03-26 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |