JP2022544668A - バイオセンサ - Google Patents
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Abstract
本発明の例示的な実施形態のバイオセンサは、基板と、基板上に配置され、反応電極及び反応電極に接続された配線を含むセンシング電極層と、基板及びセンシング電極層を部分的にカバーし、反応電極を露出させる開口部、および、開口部に連通し、外部に接続された試料搬送流路が形成されたスペーサ層と、スペーサ層を覆う保護カバーとを含む。バイオセンサの必要試料量が減少するとともに、センシング信頼性を向上させることができる。【選択図】図1
Description
本発明は、バイオセンサに関する。より具体的には、検知対象物質の濃度を検出できるバイオセンサに関する。
人間の平均寿命が延びていくにともない、ヘルスケア業界は急速に拡大している。特に、様々な生体信号をどこでも便利に測定することができる携帯可能な小型バイオセンサへの需要がますます増加している。
従来のバイオセンサは、体液(汗、涙、血液など)に含まれる化学種と反応する酵素を使用する。前記酵素が前記化学種と反応して電流が発生すると、それを測定して当該化学種の濃度を測定する。
バイオセンサに関するほとんどの研究は、例えば、韓国特許第10-1107506号公報に開示されているように、グルコースのグルコノラクトン(gluconolactone)への酸化を促進するグルコースオキシダーゼ(glucose oxidase)またはグルコースデヒドロゲナーゼのような酵素の固定に基づいている。
バイオセンサを駆動するには、センサ電極に所定量の試料を供給しなければならない。センサの必要最小試料量が多いほど、当該量の試料(例えば、汗または血液)を確保することは困難である。
本発明の課題は、利便性およびセンシング性能が向上したバイオセンサを提供することである。
1.基板と、前記基板上に配置され、反応電極及び前記反応電極に接続された配線を含むセンシング電極層と、前記基板及び前記センシング電極層を部分的にカバーし、前記反応電極を露出させる開口部、および、前記開口部に連通し、外部に接続された試料搬送流路が形成されたスペーサ層と、前記スペーサ層を覆う保護カバーとを含む、バイオセンサ。
2.前記項目1において、前記試料搬送流路は、前記バイオセンサの長手方向に前記スペーサ層を横切って前記開口部に接続され、前記開口部は平面方向において前記反応電極を全て含むように拡張されている、バイオセンサ。
3.前記項目1において、前記反応電極は、ギャップを挟んで対向して離隔するように配置された作業電極および基準電極を含む、バイオセンサ。
4.前記項目3において、前記試料搬送流路からの仮想の延長線は、平面方向において前記作業電極と前記基準電極との間の前記ギャップ内に位置する、バイオセンサ。
5.前記項目3において、前記試料搬送流路からの仮想の延長線は、平面方向において前記作業電極、前記基準電極および前記ギャップを含む領域とずれて配置される、バイオセンサ。
6.前記項目1において、前記基板の上面、前記スペーサ層の前記開口部の内壁、および前記保護カバーの内面によって、前記反応電極が収容される反応チャンバが定義される、バイオセンサ。
7.前記項目6において、前記バイオセンサの側面に前記反応チャンバを開放させる通気部をさらに含む、バイオセンサ。
8.前記項目7において、前記通気部の幅は50~5,000μmである、バイオセンサ。
9.前記項目7において、前記通気部は、前記バイオセンサの前記側面に前記試料搬送流路で提供される、試料搬送流路である、バイオセンサ。
10.前記項目1において、前記保護カバーの水接触角は50°以下である、バイオセンサ。
11.前記項目1において、前記試料搬送流路の幅は50~3,000μmである、バイオセンサ。
12.前記項目1において、前記スペーサ層の厚さは30~500μmである、バイオセンサ。
13.前記項目1において、前記反応電極は作業電極および基準電極を含む、バイオセンサ。
14.前記項目13において、前記作業電極は、前記基板上に配置された導電層と、前記導電層上に配置された電子輸送層と、前記電子輸送層上に配置された酵素反応層とを含む、バイオセンサ。
15.前記項目14において、前記酵素反応層は、グルコースオキシダーゼ、コレステロールオキシダーゼ、乳酸オキシダーゼ、アスコルビン酸オキシダーゼおよびアルコールオキシダーゼの少なくとも1つのオキシダーゼ、又はグルコースデヒドロゲナーゼ、グルタミン酸デヒドロゲナーゼ、乳酸デヒドロゲナーゼおよびアルコールデヒドロゲナーゼの少なくとも1つのデヒドロゲナーゼを含む、バイオセンサ。
16.前記項目14において、前記電子輸送層はプルシアンブルー(Prussian blue)を含む、バイオセンサ。
17.前記項目14において、前記導電層は金属層および金属保護層を含む、バイオセンサ。
18.前記項目17において、前記金属層は、Au、Ag、Cu、Pt、Ti、Ni、Sn、Mo、Co、Pd、及びこれらの合金の少なくとも1つを含み、前記金属保護層は、ITO(Indium Tin Oxide)またはIZO(Indium Zinc Oxide)を含む、バイオセンサ。
19.前記項目14において、前記作業電極は、前記酵素反応層上に配置されたフィルター層をさらに含む、バイオセンサ。
本発明の例示的な実施形態によれば、センシング電極層と保護カバーとの間に開口部を含むスペーサ層が介在し、センシング電極層の反応電極が位置する領域に反応チャンバが設けられる。反応チャンバは、試料搬送流路を介して外部と連通する。試料搬送流路を介して反応チャンバに試料を注入することにより、試料を反応電極に均一に供給することができる。これにより、少量の試料でバイオセンサを駆動することができ、反応チャンバに供給される試料の量を調整することができ、測定のばらつきを低減することができる。
いくつかの実施形態によれば、反応チャンバの側部に通気部を形成することができる。前記通気部を介して反応チャンバから空気を排出することができる。この場合には、試料搬送流路内での毛細管現象による試料供給を容易にすることができる。
本発明の例示的な実施形態は、基板上に反応電極を含むセンシング電極層と、センシング電極層をカバーし、反応電極を露出させる開口部、および、開口部に接続された試料搬送流路を含むスペーサ層と、スペーサ層を覆う保護カバーとを含むバイオセンサを提供するものである。このバイオセンサによると、バイオセンサの必要試料量が減少するとともに、センシング信頼性を向上させることができる。
本明細書で「第1方向」とは、バイオセンサの長手方向(例えば、センシング電極層の配線が延びる方向)を意味し得る。「第2方向」とは、バイオセンサの幅方向(例えば、作業電極と基準電極が向かい合う方向)を意味し得る。「第3方向」とは、バイオセンサの厚さ(高さ)方向を意味し得る。
図1は、例示的な実施形態によるバイオセンサの概略分解斜視図である。
図1を参照すると、例示的な実施形態によるバイオセンサは、基板100と、センシング電極層110と、スペーサ層120と、保護カバー130と、試料搬送流路126とを含む。
基板100は、センシング電極層110が配置される基材層として提供される。
例えば、基板100は、フレキシブル特性を有する基材フィルムであってもよく、具体例としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル系樹脂;ジアセチルセルロース、トリアセチルセルロースなどのセルロース系樹脂、ポリカーボネート系樹脂;ポリメチル(メタ)アクリレート、ポリエチル(メタ)アクリレートなどのアクリル系樹脂;ポリスチレン、アクリロニトリル-スチレン共重合体などのスチレン系樹脂;ポリエチレン、ポリプロピレン、シクロ系またはノルボルネン構造を有するポリオレフィン、エチレン-プロピレン共重合体などのポリオレフィン系樹脂;塩化ビニル系樹脂;ナイロン、芳香族ポリアミドなどのアミド系樹脂;イミド系樹脂;ポリエーテルスルホン系樹脂;スルホン系樹脂;ポリエーテルエーテルケトン系樹脂;硫化ポリフェニレン系樹脂;ビニルアルコール系樹脂;塩化ビニリデン系樹脂;ビニルブチラール系樹脂;アリレート系樹脂;ポリオキシメチレン系樹脂;エポキシ系樹脂などの熱可塑性樹脂からなるフィルムが挙げられ、前記熱可塑性樹脂のブレンド物からなるフィルムも使用できる。また、(メタ)アクリル系、ウレタン系、アクリルウレタン系、エポキシ系、シリコン系などの熱硬化性樹脂または紫外線硬化型樹脂からなるフィルムを使用することもできる。
基板100の厚さは適宜決定することができるが、強度、取り扱い性、作業性、薄層性などを考慮して、1~500μmであってもよい。1~300μmが好ましく、5~200μmがより好ましい。
例えば、前記基材フィルムには、1種以上の添加剤を含有することができる。添加剤としては、例えば紫外線吸収剤、酸化防止剤、潤滑剤、可塑剤、離型剤、着色防止剤、難燃剤、核剤、帯電防止剤、顔料、着色剤などが挙げられる。
いくつかの実施形態では、前記基材フィルムは、フィルムの片面または両面にハードコート層、反射防止層、ガスバリア層などの様々な機能層を含むことができる。
いくつかの実施形態では、前記基材フィルムは表面処理することができる。例えば、表面処理は、プラズマ(plasma)処理、コロナ(corona)処理、プライマー(primer)処理などの乾式処理、ケン化処理を含むアルカリ処理などの化学処理を含むことができる。
センシング電極層110は、基板100上に形成することができる。センシング電極層110は、反応電極112及び配線114を含むことができる。反応電極112は、バイオセンサの検出反応(例えば、酸化還元反応)が起こる電極として提供され、配線114は反応電極112に接続することができる。
図2は、例示的な実施形態によるセンシング電極層の概略平面図である。
図2を参照すると、反応電極112は作業電極310と基準電極320とを含むことができる。作業電極310および基準電極320は、基板100上に配置することができる。作業電極310と基準電極320は、基板100の平面上で対向して離隔することができる。作業電極310と基準電極320が離隔している空間は、ギャップ330を定義することができる。例えば、作業電極310と基準電極320は、左右に対向して配置できる。
作業電極310と基準電極320との間に試料を供給する場合、前記試料は、作業電極310と基準電極320との間での電子/正孔および酸化還元物質の移動を媒介することができる。
本明細書で使用される用語「反応電極の全幅」とは、作業電極310および基準電極320の最も遠い2つの点との間の距離を意味し得る。
例示的な実施形態では、反応電極112の全幅は0.3~5mmであってもよい。前記全幅が0.3mm未満であると、検知対象物質の測定時に発生する電気信号(電流)の量が減少し、バイオセンサの感度、測定速度及び/又は最大測定濃度が減少することがある。前記全幅が5mmを超えると、バイオセンサの駆動に必要な最小試料量が増加することがある。
いくつかの実施形態では、前記バイオセンサの必要最小試料量は0.1~5μlであってもよい。例えば、反応電極112の全幅が0.3~5mmであると、約5μl以下の試料で前記バイオセンサを駆動することができる。
スペーサ層120は、基板100およびセンシング電極層110を少なくとも部分的にカバーすることができる。スペーサ層120は、センシング電極層110が形成された基板100の上面と保護カバー130の底面との間に配置できる。
スペーサ層120は、センシング電極層110の反応電極112を覆わなくてもよい。スペーサ層120は、反応電極112を露出させる開口部122を含むことができる。
開口部122は、スペーサ層120の一側面まで拡張できる。例えば、開口部122は、前記第2方向(スペーサ層の幅方向)に拡張することができる。開口部122は、平面方向において反応電極112を全て含むことができる。この場合、反応電極112はスペーサ層120によってカバーされずに露出することができる。
例えば、基板100の上面、スペーサ層120の開口部122の内壁、および保護カバー130の内面は、反応チャンバ124を定義することができる。
反応電極112は反応チャンバ124内に収容できる。試料が供給される空間を反応チャンバ124の内部空間に制限することにより、少量の試料が供給されても反応電極112と実質的に均一に接触することができる。また、繰り返し測定時に反応チャンバ124の設計された容積に応じて反応電極112に一定量の試料が供給されるようにすることができる。これにより、バイオセンサの必要最小試料量が減少するとともに、センシング信頼性を向上させることができる。
いくつかの実施形態では、反応チャンバ124の通気部128の向かい側の内壁は、反応電極112の側面と実質的に同じプロファイルを有することができる。前記内壁は、反応電極112の側面プロファイルが所定量に拡大されたプロファイルを有することができる。例えば、図2に示すように、反応電極112の側面プロファイルが半円形であると、前記内壁のプロファイルも半円形であり得る。この場合、少量の試料を用いて、反応チャンバ124の反応電極112が位置する領域を効果的に満たすことができる。
スペーサ層120は、アクリル系樹脂、ウレタン系樹脂、ゴム系樹脂、シリコン系樹脂などを含むことができる。また、スペーサ層120は、アクリル系樹脂、ウレタン系樹脂、ゴム系樹脂、シリコン系樹脂などを含む粘着剤で形成することができ、光学透明粘接着剤(OCR)を含むことができる。
スペーサ層120は試料搬送流路126を含むことができる。試料搬送流路126は開口部122と接続することができる。試料搬送流路126は、試料が供給される通路で提供できる。試料搬送流路126は、毛細管現象によって試料を移動させることができる。これにより、少量の試料を開口部122および開口部122の内部に位置する反応電極112に効果的に供給できる。また、試料の供給速度を適切なレベルに調整することができる。
例示的な実施形態では、図2に示されるように、試料搬送流路126は、前記第1方向(バイオセンサの長手方向)にスペーサ層120を横切って形成することができる。
例示的な実施形態では、試料搬送流路126の幅は50~3,000μmであってもよい。前記幅が50μm未満であると、試料が試料搬送流路126を通過できないことがある。前記幅が3,000μmを超えると、試料搬送流路126での毛細管現象が実質的に起こらないことがあり、試料の供給速度を調節できないことがある。このため、定量の試料を供給できないことがある。試料搬送流路126の幅は、好ましくは500~2,000μmであってもよい。
例示的な実施形態では、試料搬送流路126からの仮想の延長線は、平面方向において作業電極310と基準電極320との間のギャップ330内に位置することができる。この場合、前記バイオセンサに注入された試料を作業電極310および基準電極320に実質的に均一に搬送することができる。
いくつかの実施形態では、試料搬送流路126は反応電極112の中心ラインと同じ方向に延びることができる。本明細書で使用される用語「反応電極の中心ライン」とは、反応電極112の幅の中心を通って、前記第1方向(センシング電極層の延長方向)に延びる線を意味し得る。
この場合、反応電極112の作業電極310と基準電極320との間に試料を実質的に効率的に供給することができ、作業電極310および基準電極320に試料を実質的に均一に供給することができる。
例示的な実施形態では、試料搬送流路126の高さはスペーサ層120の厚さまたは高さと実質的に同じであってもよい。例えば、スペーサ層120を所定の幅に除去した領域を試料搬送流路126で提供することができる。この場合には、試料搬送流路126の十分な高さを確保して試料の移動を促進することができる。
例示的な実施形態では、スペーサ層120の厚さは30~500μmであってもよい。スペーサ層120の厚さが30μm未満であると、試料搬送流路126の高さが不十分で、試料の移動ができないことがある。また、反応チャンバ124の内部空間が減少し、反応電極112にバイオセンサの駆動に必要な最小量の試料を供給できないことがある。スペーサ層120の厚さが500μmを超えると、試料搬送流路126において毛細管現象が起こらないことがあり、試料供給量および速度を制御できないことがある。また、反応チャンバ124の内部空間が増加し、反応電極112を覆うのに必要な試料の量が増加することがある。スペーサ層120の厚さは、好ましくは50~300μmであってもよく、より好ましくは150~300μmであってもよい。
保護カバー130は、センシング電極層110およびスペーサ層120を少なくとも部分的にカバーすることができる。例えば、保護カバー130は、センシング電極層110の上面を覆うことができる。これにより、センシング電極層110の汚染を防止することができ、試料以外の他の成分によるセンシング信頼性の低下を防止することができる。
例えば、保護カバー130の側壁の内面は、スペーサ層120の一部の側面(例えば、スペーサ層の3つの側面)と当接することができる。この場合、スペーサ層120の開口部122の内壁面は、保護カバー130の側壁の内面と離隔することができる。
保護カバー130の内面、スペーサ層120および基板100によって囲まれた空間は反応チャンバ124を定義することができ、反応電極112は反応チャンバ124内に位置することができる。この場合、反応チャンバ124に試料を定量で供給することができ、少量の試料でも反応電極112をカバーすることができる。これにより、前記バイオセンサの必要試料量が減少するとともに、センシング信頼性を向上させることができる。
スペーサ層120に形成された試料搬送流路126は、保護カバー130の側壁を貫通して延びることができる。例えば、保護カバー130は、試料搬送流路126が延びる方向に注入口134を含むことができる。これにより、試料搬送流路126は、保護カバー130の外部から反応チャンバ124の内部に連通することができる。
いくつかの実施形態では、保護カバー130は、フィルムの形態でスペーサ層120およびセンシング電極層110を少なくとも部分的に覆うことができる。いくつかの実施形態では、保護カバー130はスペーサ層120の上面を全体的に覆うことができる。
例示的な実施形態では、保護カバー130の幅(前記第2方向の長さ)はスペーサ層120と同じであってもよい。これにより、保護カバー130とスペーサ層120が幅方向の中心線を基準に整列している場合、スペーサ層120の開口部122は前記バイオセンサの側面(例えば、前記第2方向)に開放することができる。開口部122の開放部は通気部128で提供できる。
例示的な実施形態では、保護カバー130の一辺は、スペーサ層120の搬送流路126が形成された辺に整列することができる。これにより、搬送流路126は、前記バイオセンサの一側面に開放することができる。例えば、搬送流路126は、前記第1方向に開放することができる。
例示的な実施形態では、保護カバー130はセンシング電極層110の少なくとも一部を覆わなくてもよい。例えば、保護カバー130は、センシング電極層110の配線114の少なくとも一部を覆わなくてもよい。この場合には、露出した配線114を駆動回路チップに接続することができる。
一実施形態では、保護カバー130の大きさは、スペーサ層120よりも大きくてもよい。この場合、スペーサ層120と重畳しない部分は、スペーサ層120の周りに沿って折り曲げられ、スペーサ層120の側面を覆うことができる。スペーサ層120の側面を覆う部分は、保護カバー130の側壁で提供できる。
例えば、前記側壁は、スペーサ層120の搬送流路126と連通する第1ホール、及び/又は開口部122と連通する第2ホールを含むことができる。前記第1ホールおよび前記第2ホールによって、搬送流路126および開口部122を外部に接続することができる。
いくつかの実施形態では、保護カバー130は基板100と接合することができる。例えば、保護カバー130の前記側壁の底面を基板100の上面と接合することができる。例えば、基板100は、保護カバー130内に挿入することができ、基板100の側面は、保護カバー130の側壁の内面と接合することができる。
いくつかの実施形態では、基板100の底面上に下部保護カバー(図示せず)を配置することができ、保護カバー130と前記下部保護カバーを接合することができる。
例示的な実施形態では、通気部128は反応チャンバ124と連通することができる。通気部128は、反応チャンバ124内の空気が排出される通路で提供できる。例えば、試料とともに注入された空気が反応チャンバ124内の圧力を増加させると、試料搬送流路126における毛細管現象による試料の移動性が低下することがある。通気部128によって反応チャンバ124内の空気が排出されると、試料搬送流路126を介して試料を円滑に供給することができる。
例示的な実施形態では、通気部128の幅は50~5,000μmであってもよい。前記幅が50μm未満であると、反応チャンバ124からの空気排出が不十分なことがある。前記幅が5,000μmを超えると、試料以外の物質が通気部128を介して反応チャンバ124に混入することがある。通気部128の幅は、好ましくは2,000~4,000μmであってもよい。
例えば、通気部128は、反応チャンバ124から前記第2方向(バイオセンサの幅方向)に形成することができる。
例示的な実施形態では、保護カバー130の水接触角は50°以下であってもよい。保護カバー130の水接触角が50°を超えると、血液、汗などの試料が保護カバー130の前記注入口を十分な速度で通過できないことがある。また、保護カバー130の内面が試料搬送流路126の上面で提供されるところ、前記試料が試料搬送流路126を通過できないことがある。例えば、保護カバー130にコロナ処理、プラズマ処理などの表面処理を施して前記水接触角の範囲を実現することができる。
保護カバー130は、フレキシブル特性を有する基材フィルムであってもよく、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル系樹脂;ジアセチルセルロース、トリアセチルセルロースなどのセルロース系樹脂;ポリカーボネート系樹脂;ポリメチル(メタ)アクリレート、ポリエチル(メタ)アクリレートなどのアクリル系樹脂;ポリスチレン、アクリロニトリル-スチレン共重合体などのスチレン系樹脂;ポリエチレン、ポリプロピレン、シクロ系またはノルボルネン構造を有するポリオレフィン、エチレン-プロピレン共重合体などのポリオレフィン系樹脂;塩化ビニル系樹脂;ナイロン、芳香族ポリアミドなどのアミド系樹脂;イミド系樹脂;ポリエーテルスルホン系樹脂;スルホン系樹脂;ポリエーテルエーテルケトン系樹脂;硫化ポリフェニレン系樹脂;ビニルアルコール系樹脂;塩化ビニリデン系樹脂;ビニルブチラール系樹脂;アリレート系樹脂;ポリオキシメチレン系樹脂;エポキシ系樹脂などの熱可塑性樹脂からなるフィルムが挙げられ、前記熱可塑性樹脂のブレンド物からなるフィルムも使用できる。また、(メタ)アクリル系、ウレタン系、アクリルウレタン系、エポキシ系、シリコン系などの熱硬化性樹脂または紫外線硬化型樹脂からなるフィルムを使用することもできる。
例示的な実施形態では、前記バイオセンサは複数のセンシング電極層110を含むことができる。センシング電極層110は、それぞれが異なる検知対象物質を検知してもよく、同一の検知対象物質を検知してもよい。
図3は、例示的な実施形態による反応電極の概略断面図である。
図3を参照すると、反応電極112は、基板100上に配置された作業電極310および基準電極320を含むことができる。
作業電極310は、導電層312、電子輸送層314、および酵素反応層316を含むことができる。また、フィルタ層318をさらに含むことができる。導電層312は、金属層312aと金属保護層312bとを含むことができる。基準電極320は、第2導電層322と基準物質層324とを含むことができる。
作業電極310では、検知対象物質(測定対象物質)の酸化還元反応が起こり得る。作業電極310は、試料に含まれた前記検知対象物質が反応して発生した電気的信号を検知することができる。試料は汗、体液、涙、血液などであってもよいが、これらに限定されるものではない。
例えば、前記検知対象物質は、グルコースまたは乳酸(ラクテート)を含むことができる。
導電層312は基板100上に配置することができる。導電層312は、検知対象物質の酸化還元反応で発生した電子又は正孔が搬送される通路で提供できる。
例示的な実施形態では、導電層312は金属層312aと金属保護層312bとを含むことができる。
金属保護層312bは、金属層312aの上面を全体的に覆うことができる。例えば、金属保護層312bは金属層312aと直接接触することができる。金属保護層312bは、酸化還元反応による金属層312aの酸化還元を防止することができる。
例示的な実施形態では、金属層312aは、Au、Ag、Cu、Pt、Ti、Ni、Sn、Mo、Co、Pd、およびそれらの合金の少なくとも1つを含むことができる。例えば、APC(Ag-Pd-Cu)合金を用いることができる。金属層312aは、Au、Ag、APC合金及びPtの少なくとも1つのみで形成することもできる。前記Au、Ag、APC合金およびPtは、導電層312の電気伝導性を向上し、抵抗を低減することができる。これにより、前記バイオセンサの検出性能を向上させることができる。
例示的な実施形態では、金属保護層312bは、ITO(Indium Tin Oxide)またはIZO(Indium Zinc Oxide)を含むことができる。例えば、金属保護層312bは、ITOまたはIZOのみで形成することができる。ITOおよびIZOは電気伝導性を有しながらも化学的に安定し、金属層312aを酸化還元反応から効果的に保護できる。
例えば、金属保護層312bは、金属層312aが大気と直接接触することを防止することにより、金属層312aを構成する金属成分の酸化を防止することができる。これにより、金属層312aによって検知される電気的信号の信頼性を向上させることができる。
電子輸送層314は、導電層312上に配置することができる。例えば、導電層312を直接覆うことができる。
電子輸送層314は、前記酸化還元反応で発生した電子または正孔を導電層312まで搬送する電子/正孔の移動通路で提供できる。
電子輸送層314は電子輸送物質を含むことができる。前記電子輸送物質は、例えば、酵素反応層316で起こる検知対象物質の酸化還元反応で発生した電子/正孔を受けて酸化または還元される物質を含むことができる。前記酸化または還元によって電子/正孔を搬送することができる。
例示的な実施形態では、前記電子輸送物質はプルシアンブルー(Prussian blue)を含むことができる。プルシアンブルーとは、ヘキサシアノ鉄(II)酸鉄(III)カリウムが主成分である青色顔料であり、高い酸化性を有することができる。プルシアンブルーを導電層312上に配置すると、作業電極310の電気的感度を向上させることができる。
いくつかの実施形態では、電子輸送層314はカーボンペーストをさらに含むことができる。
酵素反応層316は、電子輸送層314上に配置することができる。例えば、電子輸送層314の上面に直接接触することができる。
酵素反応層316は、試料に含まれる検知対象物質の化学反応が起こる層として提供できる。酵素反応層316は、検知対象物質と反応するオキシダーゼまたはデヒドロゲナーゼを含むことができる。
例示的な実施形態では、前記オキシダーゼは、グルコースオキシダーゼ(glucose oxidase)、コレステロールオキシダーゼ(cholesterol oxidase)、乳酸オキシダーゼ(lactate oxidase)、アスコルビン酸オキシダーゼ(ascorbic acid oxidase)およびアルコールオキシダーゼ(alcohol oxidase)の少なくとも1つを含むことができる。前記デヒドロゲナーゼは、グルコースデヒドロゲナーゼ(glucose dehydrogenase)、グルタミン酸デヒドロゲナーゼ(glutamate dehydrogenase)、乳酸デヒドロゲナーゼ(lactate dehydronase)、およびアルコールデヒドロゲナーゼ(alcohol dehydrogenase)の少なくとも1つを含むことができる。
したがって、グルコース、コレステロール、乳酸、アスコルビン酸、アルコールまたはグルタミン酸の濃度を測定することができる。
例えば、前記バイオセンサがグルコースセンサである場合、酵素反応層316は、グルコースオキシダーゼ(Glucose oxidase)またはグルコースデヒドロゲナーゼ(Glucose dehydrogenase)を含むことができる。
いくつかの実施形態では、前記オキシダーゼまたは前記デヒドロゲナーゼは、バインダーによって固定することができる。前記バインダーは、当分野で通常使用されるバインダーを含むことができ、例えば、キトサンを含むことができる。
例えば、試料を前記バイオセンサに注入すると、試料に含まれている検知対象物質がオキシダーゼまたはデヒドロゲナーゼによって酸化され、過酸化水素が形成され得る。前記電子輸送物質(例えば、プルシアンブルー)は過酸化水素を還元し、それ自身は酸化することができる。酸化された電子輸送物質は、一定電圧が印加された電極表面で電子を失い、電気化学的に再酸化され得る。
試料中の検知対象物質の濃度は、電子輸送物質が酸化する過程で発生する電流量に比例するので、前記電流量を測定することによって検知対象物質の濃度を測定することができる。
フィルタ層318は酵素反応層316上に配置することができる。例えば、酵素反応層316の上面を直接覆うことができる。
フィルタ層318は、酵素反応層316を外部の物理力から保護することができる。また、酵素反応層316のオキシダーゼまたはデヒドロゲナーゼが外部環境に露出することを防止することができる。
フィルタ層318は、試料中で検知対象物質のみを通過させることができる。これにより、酵素反応層316が検知対象物質以外の他の物質によって変性、損傷することを防止することができる。
フィルタ層318は、検知対象物質を通過させるものであれば、当分野で通常用いられるイオン交換膜を用いることができる。前記イオン交換膜は、パーフルオロスルホン酸系樹脂などのカチオン交換樹脂を含むことができる。例えば、前記イオン交換膜はナフィオン(Nafion)を含むことができる。
本発明の例示的な実施形態によれば、基板100上には導電層312を形成し、導電層312上には電子輸送層314を形成し、電子輸送層314上には酵素反応層316を形成することにより、作業電極310を製造することができる。
導電層312は、基板100上にAu、Ag、Cu、Pt、Ti、Ni、Sn、Mo、Co、Pd及びこれらの合金の少なくとも一つを含む金属膜を形成した後、それをパターニング(patterning)して形成することができる。
前記パターニングは、当分野で通常使用されるパターニング技術を使用できる。例えば、フォトリソグラフィ(photolithography)を使用することができる。
導電層312が金属保護層312bをさらに含む場合には、金属層312aを先にパターニングした後に金属保護層312bを形成するか、または前記金属膜上にITO(Indium Tin Oxide)またはIZO(Indium Zinc Oxide)導電性酸化物膜を形成した後、前記金属膜と導電性酸化物膜を共にパターニングして金属層312aおよび金属保護層312bを共に形成することができる。
例示的な実施形態では、電子輸送層314は、電子輸送物質とカーボンペーストの混合物を導電層312上に塗布することによって形成することができる。
前記塗布は、当分野で通常使用される塗布法を使用することができ、例えば、各種のプリンティング方法を使用することができる。
酵素反応層316は、例えば、前記オキシダーゼまたは前記デヒドロゲナーゼをバインダーと混合した組成物を電子輸送層314上に塗布した後、乾燥して形成することができる。
基準電極320は、基板100上に作業電極310と左右に対向して配置することができる。基準電極320と作業電極310は電気的に分離することができる。基準電極320は、酸化還元反応の対電極(counter electrode)で提供できる。
基準電極320は、測定時の作業電極310で測定される電流値または電位値の基準値を提供することができる。基準電極320の電位値を基準値として、作業電極310で起こる検知対象物質の酸化還元反応を特定することができる。また、前記電流値の基準値と作業電極310で測定される電流値とを比較して、純粋に検知対象物質によって変化した電流量を算出することができる。これにより、前記電流量から検知対象物質の濃度を導出することができる。
基準電極320の第2導電層322は、作業電極310の導電層312と実質的に同じ材料および構造を含むことができる。例えば、第2導電層322は、金属層および金属保護層の積層体を含むことができる。
第2導電層322上に電子輸送層314の代わりに基準物質層324を配置することができる。例えば、基準電極320は、基板100上に第2導電層322および前記基準物質層324を積層して形成することができる。
基準物質層324は、例えば、Ag/AgClペースト(paste)を含むことができる。
いくつかの実施形態では、配線114は、作業電極310および基準電極320にそれぞれ接続することができる。作業電極310に接続された配線と、基準電極320に接続された配線とは、電気的に離隔することができる。配線114は駆動集積回路(IC)チップに接続することができる。
例えば、配線114は、作業電極310の金属層312aおよび基準電極320の第2導電層322と同じ材料で形成することができる。いくつかの実施形態では、配線114は、作業電極310および基準電極320と一体に形成することができる。例えば、基板100上に金属膜を形成し、それをパターニングすることにより、センシング電極層110および配線114を共に形成することができる。
作業電極310および基準電極320から測定された電気的信号は、配線114を介して駆動ICチップに伝達され、駆動ICチップは測定対象成分の濃度を計算することができる。
図4~図8は、例示的な実施形態によるスペーサ層のデザインを示す概略平面図である。
図4~図8を参照すると、スペーサ層120の開口部122および試料搬送流路126の位置および大きさは変更することができる。
図4および図6を参照すると、開口部122および反応チャンバ124の前記第2方向の長さはスペーサ層120の幅と同じであってもよい。例えば、開口部122および反応チャンバ124は、スペーサ層120を前記幅方向(前記第2方向)に貫通することができる。この場合、反応チャンバ124の両側部にそれぞれ第1通気部128及び第2通気部129を形成することができる。
図4を参照すると、開口部122および反応チャンバ124の内壁は直線状に延びることができる。この場合、両側部に形成された第1通気部128及び第2通気部129は、大きさ(幅)が同じであってもよい。
図5を参照すると、開口部122および反応チャンバ124の内壁は、前記第2方向に行くほど狭くなるプロファイルを有することができる。この場合、第1通気部128と第2通気部129の大きさ(幅)は異なってもよい。
図6を参照すると、開口部122および反応チャンバ124は、曲げプロファイルを有することができる。例えば、開口部122および反応チャンバ124は2回曲げられていてもよく、両側部に第1通気部128および第2通気部129をそれぞれ形成することができる。この場合、第1通気部128と第2通気部129は、互いにずれた位置に形成することができる。例えば、第1通気部128および第2通気部129は、前記第2方向に重畳しなくてもよい。
例示的な実施形態では、通気部128は、前記バイオセンサの側面試料搬送流路で提供できる。この場合、通気部128を介して試料の供給および反応チャンバ124内の空気の排出を共に行うことができる。
図7および図8に示すように、試料搬送流路126からの仮想の延長線は、平面方向において作業電極310、基準電極320、およびギャップ330を含む領域とずれて配置することができる。例えば、図7および図8に示すように、試料搬送流路126は反応電極112の中心ラインと平行移動して配置することができる。
例えば、反応チャンバ124の一側壁(例えば、通気部128が形成された壁の反対壁)から反応試料が満たされるようにして、試料と共に混入される空気を容易に排出することができる。これにより、試料の供給時に気泡が発生せず、センシング信頼性を向上させることができる。
いくつかの実施形態では、センシング電極層110は補助センサ116をさらに含むことができる。補助センサ116は、熱検知センサ、pHセンサ及び/又は湿度センサを含むことができる。例えば、補助センサ116は、温度、pH及び/又は湿度を測定し、バイオセンサの測定誤差を補正することができる。
補助センサ116は、開口部122および反応チャンバ124の内部に配置することができる。センシング電極層110は補助センサ配線118をさらに含むことができる。補助センサ配線118は、補助センサ116と電気的に接続することができる。補助センサ配線118は、配線114と同じ材料を含むことができる。
例えば、図8に示すように、前記バイオセンサが補助センサ116を含む場合、試料搬送流路126は補助センサ116側に移すことができる。この場合、少量の試料を用いても、補助センサ116および反応電極112に試料を効果的に分配できる。
いくつかの実施形態では、試料搬送流路126は通気部128と一体化することができる。これにより、前記バイオセンサにおいて、第1方向に延びる試料搬送流路126を省略することができる。
いくつかの実施形態では、別の試料搬送流路126を含まず、反応チャンバ124の側面に連通する通気部128を介して試料を注入することもできる。
図9は、例示的な実施形態による反応電極の形状を示す概略平面図である。
図9を参照すると、反応電極112の作業電極310および基準電極320の対向面は鋸歯状を有することができる。
作業電極310は第1対向面213を含むことができ、第1対向面213は第1凸部213aと第1凹部213bとを含むことができる。基準電極320は第2対向面223を含むことができ、第2対向面223は第2凹部223aと第2凸部223bとを含むことができる。第1凸部213a、第1凹部213b、第2凹部223a及び第2凸部223bは、先端部を含むことができる。第1凸部213a及び第1凹部213bは鋸歯状を形成することができる。また、第2凹部223a及び第2凸部223bは鋸歯状を形成することができる。この場合、作業電極310と基準電極320の対向面積が増加し、前記バイオセンサの検知性能を向上させることができる。
例示的な実施形態では、第1凸部213aは第2凹部223aと対向して配置され、第1凹部213bは第2凸部223bと対向して配置され得る。これにより、凹凸形状が対をなすことにより、センサの単位大きさあたりの対向面積を増やすことができる。
例示的な実施形態では、前記凸部の形状および前記凹部の形状は相補関係であってもよい。本明細書で使用される用語「相補関係」とは、2つの形状を貼り付けたとき、実質的に空きスペースなしで一体化されることを意味するが、所定の公差を含む場合を包括することができる。例えば、図9に示す作業電極310と基準電極320とを貼り付けると、一体化された円または楕円を形成することができる。前記相補関係を満たすと、センサの単位大きさあたりの対向面積を増加させることができる。
以下、本発明の理解を助けるために好適な実施例を提示するが、これらの実施例は本発明を例示するものに過ぎず、添付の特許請求の範囲を制限するものではない。これらの実施例に対し、本発明の範疇および技術思想の範囲内で種々の変更および修正を加えることが可能であることは当業者にとって明らかであり、これらの変形および修正が添付の特許請求の範囲に属することも当然のことである。
製造例1:スペーサ層の製造
窒素ガスが還流され、冷却装置を備えた1Lの反応器にエチルヘキシルアクリレート、エチルヘキシルメタクリレート、イソボルニルアクリレートからなる単量体混合物を投入した。酸素を除去するために窒素ガスで1時間パージした後、80℃に維持した。前記単量体混合物を均一に混合し、前記単量体混合物合計100重量部を基準に光開始剤として1-ヒドロキシ-シクロヘキシル-フェニル-ケトンを0.5重量部投入した。その後、攪拌し、UVランプ(10mW)を照射して、転化率25%の(メタ)アクリレートシロップを製造した。
窒素ガスが還流され、冷却装置を備えた1Lの反応器にエチルヘキシルアクリレート、エチルヘキシルメタクリレート、イソボルニルアクリレートからなる単量体混合物を投入した。酸素を除去するために窒素ガスで1時間パージした後、80℃に維持した。前記単量体混合物を均一に混合し、前記単量体混合物合計100重量部を基準に光開始剤として1-ヒドロキシ-シクロヘキシル-フェニル-ケトンを0.5重量部投入した。その後、攪拌し、UVランプ(10mW)を照射して、転化率25%の(メタ)アクリレートシロップを製造した。
前記製造された(メタ)アクリレートシロップ100重量部に、光重合開始剤として2,4,6-トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキシドを投入し、攪拌及び脱泡した。脱泡されたシロップを離型フィルム上に塗布し、下記表1の厚さに予備塗膜を形成し、前記予備塗膜上に追加の離型フィルムを接合し、UVを介して粘着シートを製造した。
実施例1~5
基板上に約2000Å厚のAPC金属層と約500Å厚のIZO金属保護層、約10μm厚のカーボンペースト電極層(プルシアンブルー3wt%を含む)、グルコースオキシダーゼがキトサンで固定された酵素反応層を順に積層して作業電極を形成した。
基板上に約2000Å厚のAPC金属層と約500Å厚のIZO金属保護層、約10μm厚のカーボンペースト電極層(プルシアンブルー3wt%を含む)、グルコースオキシダーゼがキトサンで固定された酵素反応層を順に積層して作業電極を形成した。
基板上に作業電極と離隔してAg/AgCl基準電極を形成した。
製造例1の粘着シートをレーザーまたは打ち抜いて図2~図8のデザインに従って開口部を形成し、片面の離型フィルムを剥がした後、コロナ処理をした188μmのPETと接合した。反対面の離型フィルムを剥がして粘着面にコロナ処理をした後、作業電極及び基準電極が開口部の内部領域に配置されるように整列して基板と接合した。
比較例1及び2
基板上に実施例1と同様の作業電極及び基準電極を形成し、粘着シート及びPETフィルムを貼り付けていない比較例のバイオセンサを用意した。
基板上に実施例1と同様の作業電極及び基準電極を形成し、粘着シート及びPETフィルムを貼り付けていない比較例のバイオセンサを用意した。
実験例
実施例および比較例のバイオセンサに、下記表1に示す量の0.5mMのグルコース標準溶液を注入して濃度を測定した。
実施例および比較例のバイオセンサに、下記表1に示す量の0.5mMのグルコース標準溶液を注入して濃度を測定した。
5回測定に対する標準偏差を平均で割って相対標準偏差(RSD)を計算し、下記表1に示す。
表1に示すように、実施例のバイオセンサは少ない試料量でも効果的に駆動され、相対標準偏差が小さいことが確認された。
Claims (19)
- 基板と、
前記基板上に配置され、反応電極及び前記反応電極に接続された配線を含むセンシング電極層と、
前記基板及び前記センシング電極層を部分的にカバーし、前記反応電極を露出させる開口部、および、前記開口部に連通し、外部に接続された試料搬送流路が形成されたスペーサ層と、
前記スペーサ層を覆う保護カバーとを含む、バイオセンサ。 - 前記試料搬送流路は、前記バイオセンサの長手方向に前記スペーサ層を横切って前記開口部に接続され、
前記開口部は、平面方向において前記反応電極を全て含むように拡張されている、請求項1に記載のバイオセンサ。 - 前記反応電極は、ギャップを挟んで対向して離隔するように配置された作業電極および基準電極を含む、請求項1に記載のバイオセンサ。
- 前記試料搬送流路からの仮想の延長線は、平面方向において前記作業電極と前記基準電極との間の前記ギャップ内に位置する、請求項3に記載のバイオセンサ。
- 前記試料搬送流路からの仮想の延長線は、平面方向において前記作業電極、前記基準電極、および前記ギャップを含む領域とずれて配置される、請求項3に記載のバイオセンサ。
- 前記基板の上面、前記スペーサ層の前記開口部の内壁、および前記保護カバーの内面によって、前記反応電極が収容される反応チャンバが定義される、請求項1に記載のバイオセンサ。
- 前記バイオセンサの側面に前記反応チャンバを開放する通気部をさらに含む、請求項6に記載のバイオセンサ。
- 前記通気部の幅は50~5,000μmである、請求項7に記載のバイオセンサ。
- 前記通気部は、前記バイオセンサの前記側面に前記試料搬送流路で提供される試料搬送流路である、請求項7に記載のバイオセンサ。
- 前記保護カバーの水接触角は50°以下である、請求項1に記載のバイオセンサ。
- 前記試料搬送流路の幅は50~3,000μmである、請求項1に記載のバイオセンサ。
- 前記スペーサ層の厚さは30~500μmである、請求項1に記載のバイオセンサ。
- 前記反応電極は作業電極および基準電極を含む、請求項1に記載のバイオセンサ。
- 前記作業電極は、
前記基板上に配置された導電層と、
前記導電層上に配置された電子輸送層と、
前記電子輸送層上に配置された酵素反応層とを含む、請求項13に記載のバイオセンサ。 - 前記酵素反応層は、グルコースオキシダーゼ、コレステロールオキシダーゼ、乳酸オキシダーゼ、アスコルビン酸オキシダーゼおよびアルコールオキシダーゼの少なくとも1つのオキシダーゼ、またはグルコースデヒドロゲナーゼ、グルタミン酸デヒドロゲナーゼ、乳酸デヒドロゲナーゼおよびアルコールデヒドロゲナーゼの少なくとも1つのデヒドロゲナーゼを含む、請求項14に記載のバイオセンサ。
- 前記電子輸送層はプルシアンブルー(Prussian blue)を含む、請求項14に記載のバイオセンサ。
- 前記導電層は金属層および金属保護層を含む、請求項14に記載のバイオセンサ。
- 前記金属層は、Au、Ag、Cu、Pt、Ti、Ni、Sn、Mo、Co、Pdおよびそれらの合金の少なくとも1つを含み、前記金属保護層は、ITO(Indium Tin Oxide)またはIZO(Indium Zinc Oxide)を含む、請求項17に記載のバイオセンサ。
- 前記作業電極は、前記酵素反応層上に配置されたフィルタ層をさらに含む、請求項14に記載のバイオセンサ。
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