JP2021054899A - βサイアロン蛍光体の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
βサイアロン蛍光体の製造方法は、アルミニウム、酸素原子及びユウロピウムを含む窒化ケイ素を含む組成物を準備すること(以下、「準備工程」ともいう)と、前記組成物を熱処理すること(以下、「第一熱処理工程」ともいう)と、前記熱処理した組成物と塩基性物質とを接触させること(以下、「塩基処理工程」ともいう)と、前記塩基性物質と接触させた組成物と、酸性物質を含む酸性液媒体と、を接触させることと(以下、「酸処理工程」ともいう)を含む。
準備工程では、アルミニウム、酸素原子及びユウロピウムを含む窒化ケイ素を含む組成物を準備する。準備する組成物は、例えばアルミニウム、酸素原子及びユウロピウムが固溶した窒化ケイ素であり、例えば、下記式(I)で表される組成を有する。
Si6−zAlzOzN8−z:Eu (I)
式中、zは、0<z≦4.2を満たす。
組成物は、例えば、市販品から所望の組成物を選択して準備してもよく、常法に準じて所望の原料を含む混合物を熱処理して所望の組成物を製造して準備してもよい。
第一熱処理工程では、準備工程で準備した組成物を熱処理して第一熱処理物を得る。第一熱処理工程では、例えば、βサイアロン蛍光体に存在する非晶質の不安定な結晶の少なくとも一部を分解できると考えられる。第一熱処理工程の雰囲気は、発光強度を高くする観点から、希ガス雰囲気又は減圧下が好ましく、希ガス雰囲気がより好ましい。
塩基処理工程では、第一熱処理工程で得られる熱処理した組成物(第一熱処理物)と、塩基性物質とを接触させて、塩基処理物を得る。塩基性物質と接触させることで、第一熱処理物に含まれ、発光特性に影響を及ぼし得る熱分解物等が塩基性物質と反応して、発光特性への影響が少ない化合物に変化することで、発光強度を高くすることが可能になると考えられる。
βサイアロン蛍光体の製造方法は、塩基処理工程後の塩基処理物を、酸性物質を含む酸性液媒体と接触させて、酸処理物を得ること(「酸処理工程」ともいう)を含んでいてよい。塩基処理物を酸性液媒体と接触させることで、塩基処理物に含まれるアルカリ金属ケイ酸塩等の不要物の少なくとも一部が除去される。また、塩基処理によって生成した不純物を含む微小粒子の少なくとも一部が除去される。
βサイアロン蛍光体の製造方法は、第一熱処理工程の前に準備工程で準備した組成物を強粉砕して窒素雰囲気中で熱処理すること(「第二熱処理工程」ともいう。)を含んでいてもよい。第二熱処理工程を含むことで、より発光強度が高いβサイアロン蛍光体を得ることができる。第二熱処理工程を含むことで発光強度が高くなる理由として、例えば、結晶性が向上すること、準備工程の組成物に含まれる結晶成長が不十分な粒子が大きい粒子に取り込まれ、粒子がより大きく成長すること等が挙げられる。
本実施形態のβサイアロン蛍光体は、特定の製造方法により得られることにより、発光強度が高い。例えば、塩基処理及び酸処理を行わずに製造される場合に比べて、発光強度を5%以上高くすることができ、10%以上高くすることができ、さらに50%以上高くすることができる。また本実施形態のβサイアロン蛍光体は既述の式で表される組成を有するが、微量のアルカリ金属元素を含んでいてもよい。βサイアロン蛍光体がアルカリ金属元素を含む場合、その含有率は例えば、0.1ppm以上1000ppm以下であり、0.1ppm以上100ppm以下が好ましい。
準備工程
原料化合物となる窒化ケイ素(Si3N4)と、窒化アルミニウム(AlN)、酸化ユウロピウム(Eu2O3)とをSi:Al:Eu=5.79:0.21:0.011のモル比となるように秤量し、混合して第一原料混合物を得た。その際、窒化アルミニウムと酸化アルミニウム(AlN:Al2O3)は、モル比で84:16となるように秤量し、混合した。この原料混合物を窒化ホウ素製ルツボに充填し、窒素雰囲気で約0.92MPa(ゲージ圧)の圧力で2030℃10時間、熱処理することにより、βサイアロン蛍光体を含む組成物を得た。
得られた組成物を、乳鉢と乳棒を用いて粗粉砕し、その後、直径(Φ)20mmと直径(Φ)25mmの2種類の窒化ケイ素製のボールと磁製ポットとを用いたボールミルを使用し、25時間、強粉砕による一回目の粉砕処理を行い、粉砕物を得た。なお、一回目の粉砕工程においては、焼成物1モルに対して、酸化ユウロピウム(Eu2O3)を0.0015モル添加し、粉砕処理を行った。
得られた第二熱処理工程後の熱処理物と、この熱処理物に対して重量比率で0.5%となる量の酸化ユウロピウムとを計量、混合して混合物を得た。得られた混合物を、常圧のアルゴン雰囲気中、1400℃の温度、5時間、その後室温までの降温の途中に1100℃の温度で保持時間5時間の条件で熱処理を行い、粉砕、分散処理を行い、第一熱処理物を得た。
得られた第一熱処理物を、第一熱処理物に対して33重量%の水酸化ナトリウム及び67重量%の純水を含む塩基性溶液と混合し、130℃、20時間、大気中で加熱処理を行い、70重量%以上の水分を除去して、塩基処理物を得た。
得られた塩基処理物を、塩基処理物に対して1000重量%(10倍量)の純水中で撹拌した。その後、純水を数回交換して洗浄を行い、固液分離した後に、100℃、15時間で乾燥処理した。
洗浄工程後の塩基処理物と、塩基処理物に対して150重量%(1.5倍量)に相当する塩化水素水溶液(濃度0.1重量%)とを混合し、常温で0.5時間撹拌することで酸処理を行った。その後、固液分離して酸処理物を得た。
得られた酸処理物を、酸処理物に対して1000重量%(10倍量)の純水中で撹拌した。その後、純水を数回交換して洗浄を行い、固液分離した後に、100℃、15時間で乾燥処理して、蛍光体1を得た。
酸処理工程における塩化水素水溶液の濃度を0.5重量%に変更した以外は実施例1と同じ条件で合成を行い、蛍光体2を得た。
酸処理工程における塩化水素水溶液の濃度を1重量%に変更した以外は実施例1と同じ条件で合成を行い、蛍光体3を得た。
酸処理工程における塩化水素水溶液の濃度を3重量%に変更した以外は実施例1と同じ条件で合成を行い、蛍光体4を得た。
酸処理工程における塩化水素水溶液の濃度を5重量%に変更した以外は実施例1と同じ条件で合成を行い、蛍光体5を得た。
酸処理工程における塩化水素水溶液の濃度を7重量%に変更した以外は実施例1と同じ条件で合成を行い、蛍光体6を得た。
酸処理工程における塩化水素水溶液の濃度を18重量%に変更した以外は実施例1と同じ条件で合成を行い、蛍光体7を得た。
酸処理工程における塩化水素水溶液の濃度を35重量%に変更した以外は実施例1と同じ条件で合成を行い、蛍光体8を得た。
酸処理工程における塩化水素水溶液を、濃度が0.1重量%の硝酸水溶液に変更した以外は実施例1と同じ条件で合成を行い、蛍光体9を得た。
酸処理工程における塩化水素水溶液を、濃度が3重量%の硝酸水溶液に変更した以外は実施例1と同じ条件で合成を行い、蛍光体10を得た。
酸処理工程における塩化水素水溶液を、濃度が7重量%の硝酸水溶液に変更した以外は実施例1と同じ条件で合成を行い、蛍光体11を得た。
酸処理工程における塩化水素水溶液を、濃度が0.1重量%の硫酸水溶液に変更した以外は実施例1と同じ条件で合成を行い、蛍光体12を得た。
酸処理工程における塩化水素水溶液を、濃度が7重量%の硫酸水溶液に変更した以外は実施例1と同じ条件で合成を行い、蛍光体13を得た。
酸処理工程及び酸処理工程後の洗浄処理を行わなかった以外は実施例1と同様の条件で合成を行い、蛍光体C1を得た。
酸処理理工程における塩化水素水溶液の代わりに純水を用い、酸処理工程後の洗浄処理を行わなかった以外は実施例1と同じ条件で合成を行い、蛍光体C2を得た。
得られたβサイアロン蛍光体の平均粒径(Dm、メジアン径)、標準偏差σlogを、コールター原理に基づく細孔電気抵抗法(電気的検知帯法)により、粒度分布測定装置(ベックマン・コールター社製Multisizer)を用いて測定した。なお、σlogは下式に基づいて算出した。
σlog=(|log(D1/Dm)|+|log(D2/Dm)|)/2
ここでD1は、最小粒子よりの累積値が15.86%になる粒子径であり、D2は最大粒子よりの累積値が15.86%になる粒子径である。また平均粒径Dは、Fisher Sub-Sieve Sizerを用いて空気透過法に基づいて測定した。
Claims (14)
- アルミニウム、酸素原子及びユウロピウムを含む窒化ケイ素を含む組成物を準備することと、
前記組成物を熱処理することと、
前記熱処理された組成物と塩基性物質とを接触させることと、
前記塩基性物質と接触させた組成物と、酸性物質を含む酸性液媒体と、を接触させることと、を含む、βサイアロン蛍光体の製造方法。 - 前記塩基性物質が、アルカリ金属水酸化物及びアンモニアからなる群から選択される少なくとも1種を含む請求項1に記載の製造方法。
- 前記熱処理された組成物と前記塩基性物質との接触は、50℃以上650℃以下の温度で行われる請求項1又は2に記載の製造方法。
- 前記熱処理された組成物と前記塩基性物質との接触は、第一の温度で行うことと、その第一の温度よりも高い第二の温度で行うことと、を含む請求項1から3のいずれか1項に記載の製造方法。
- 前記酸性液媒体は、塩化水素、硝酸及び硫酸からなる群から選択される少なくとも1種の酸性物質と、水と、を含む請求項1から4のいずれか1項に記載の製造方法。
- 前記酸性液媒体は、前記酸性物質の含有率が0.1重量%以上35重量%以下である請求項1から5のいずれか1項に記載の製造方法。
- 前記熱処理された組成物と前記塩基性物質との接触は、前記熱処理された組成物と前記塩基性物質の溶液とを混合することと、該溶液に含まれる溶媒の少なくとも一部を除去することと、を含む請求項1から6のいずれか1項に記載の製造方法。
- 接触させる塩基性物質の熱処理された組成物に対する重量比率が、0.5重量%以上である請求項1から7のいずれか1項に記載の製造方法。
- 前記組成物の熱処理は、ユウロピウム化合物の共存下で行われる請求項1から8のいずれか1項に記載の製造方法。
- 前記組成物の熱処理は、1300℃以上1600℃以下の温度で行われる請求項1から9のいずれか1項に記載の製造方法。
- 前記組成物の熱処理は、希ガス雰囲気中で行われる請求項1から10のいずれか1項に記載の製造方法。
- 前記組成物の準備は、アルミニウム化合物とユウロピウム化合物と窒化ケイ素とを含む混合物を熱処理することを含む請求項1から11のいずれか1項に記載の製造方法。
- 前記組成物を熱処理する前に、準備された前記組成物を窒素雰囲気中で熱処理することを更に含む請求項1から12のいずれか1項に記載の製造方法。
- 前記組成物が、式 Si6−zAlzOzN8−z:Eu(式中、zは、0<z≦4.2を満たす。)で表される組成を有する請求項1から13のいずれか1項に記載の製造方法。
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