JP2019151889A - Production method of ultrafine metal powder - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、金属超微粉の製造方法に関する。 The present invention relates to a method for producing ultrafine metal powder.
金属超微粉を製造する場合、ＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）装置を用いた気相化学反応法（以下、単に「ＣＶＤ法」ともいう）が一般的である。これに対して、本願出願人は、バーナを用いて炉内に高温還元火炎を形成し、その火炎中で金属化合物を加熱・蒸発・還元処理することで、原料の金属化合物よりも粒径の小さい金属超微粉を製造する技術を提案している。この方法では、ＣＶＤ法と比較して原料に塩化物を使用しないことや、加熱方法が火炎による直接加熱であるため、低コストかつ安全にサブミクロンの金属超微粉を生成できる。 When producing ultrafine metal powder, a gas phase chemical reaction method (hereinafter also simply referred to as “CVD method”) using a CVD (Chemical Vapor Deposition) apparatus is generally used. On the other hand, the applicant of the present application forms a high-temperature reduction flame in the furnace using a burner, and heats, evaporates, and reduces the metal compound in the flame, so that the particle size is larger than that of the raw metal compound. A technology for producing small metal ultrafine powder is proposed. In this method, compared to the CVD method, chloride is not used as a raw material, and since the heating method is direct heating by a flame, submicron metal ultrafine powder can be generated safely at low cost.
ところで、近年、携帯端末等に利用される電子部品の小型化の進展に伴い、これらの電子部品に利用される金属粉末には多種多様なニーズがあり、金属超微粉の粒子径や粒度分布及び形状も用途により様々な種類が存在する。 By the way, in recent years, with the progress of miniaturization of electronic components used for mobile terminals and the like, there is a wide variety of needs for metal powders used for these electronic components. There are various types of shapes depending on the application.
上記電子部品に使用される金属超微粉には、粒度分布が狭いことが要求されるものがある。例えば、積層セラミックコンデンサの内部電極として用いられるニッケル超微粉の粒度分布が広い場合、積層セラミックコンデンサを製造する際の加熱処理工程において、ニッケル超微粉の粒子径の差によって膨張収縮挙動に差異が生じ、クラックやデラミネーション等の構造欠陥が生じる可能性が高くなる。
そのため、積層セラミックコンデンサの内部電極として用いられるニッケル超微粉としては、極力粒度分布が狭い（シャープな）ニッケル超微粉が望まれている。
Some ultrafine metal powders used in the electronic parts are required to have a narrow particle size distribution. For example, when the particle size distribution of the nickel ultrafine powder used as the internal electrode of the multilayer ceramic capacitor is wide, a difference in the expansion / contraction behavior occurs due to the difference in the particle diameter of the nickel ultrafine powder in the heat treatment process when manufacturing the multilayer ceramic capacitor. There is a high possibility that structural defects such as cracks and delamination will occur.
Therefore, nickel ultrafine powder having a narrow (sharp) particle size distribution as much as possible is desired as the nickel ultrafine powder used as the internal electrode of the multilayer ceramic capacitor.
特許文献１には、ニッケル超微粉（平均粒径が０．１〜数μｍのニッケル粉）を生成後、液体サイクロンによる分級処理（湿式の分級処理）を行うことで、粒度分布の狭いニッケル超微粉を製造する技術が開示されている。 Patent Document 1 discloses that nickel ultrafine powder (nickel powder having an average particle size of 0.1 to several μm) is generated, and then subjected to classification treatment with a hydrocyclone (wet classification treatment), so that nickel ultrafine particle size distribution is narrow. Techniques for producing fine powder are disclosed.
一方、広い粒度分布が求められる場合もある。例えば、半導体チップの封止材やリチウム電池の材料等、高い充填密度が求められる場合、大粒子と小粒子とが混合することで充填率が向上するため、広い粒度分布が好ましい。 On the other hand, a wide particle size distribution may be required. For example, when a high packing density is required, such as a semiconductor chip sealing material or a lithium battery material, a large particle size distribution is preferable because the filling rate is improved by mixing large particles and small particles.
特許文献２には、平均粒径０．８μｍの粒子１０〜３５ｗｔ％と、平均粒径３μｍの粒子９０〜６５ｗｔ％と、を混合した炭素粒子からなる電極をリチウム吸蔵負極として用いることが開示されている。 Patent Document 2 discloses that an electrode composed of carbon particles obtained by mixing 10 to 35 wt% of particles having an average particle diameter of 0.8 μm and 90 to 65 wt% of particles having an average particle diameter of 3 μm is used as a lithium storage negative electrode. ing.
しかしながら、特許文献１に記載の方法では、ニッケル超微粉を生成工程と、ニッケル超微粉の分級工程とを別々の工程として行っており、別々に設備を設ける必要があったため、製造コストが上昇して生産性が低下してしまうという課題があった。 However, in the method described in Patent Document 1, the production process of nickel ultrafine powder and the classification process of nickel ultrafine powder are performed as separate processes, and it is necessary to provide separate facilities, which increases manufacturing costs. As a result, productivity has been reduced.
また、特許文献１では、湿式の分級法を用いるため、ニッケル超微粉を分級後、乾燥させたニッケル超微粉が強固な凝集を伴う恐れがあり、積層セラミックコンデンサを製造する際のハンドリング性が悪化してしまうという課題があった。 Moreover, in patent document 1, since a wet classification method is used, nickel ultrafine powder dried after classification may be accompanied by strong agglomeration, and handling properties at the time of manufacturing a multilayer ceramic capacitor are deteriorated. There was a problem of doing it.
また、特許文献２に記載の方法では、平均粒径０．８μｍの粒子を製造する工程、平均粒径３μｍの粒子を製造する工程、及びこれら２つの粒子を混合する工程をそれぞれ別の工程で行うため、リチウム吸蔵負極の製造方法が煩雑になってしまうという課題があった。 In the method described in Patent Document 2, the step of producing particles having an average particle diameter of 0.8 μm, the step of producing particles having an average particle diameter of 3 μm, and the step of mixing these two particles are performed in separate steps. Therefore, there has been a problem that the method for producing the lithium storage negative electrode becomes complicated.
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであって、凝集などの金属超微粉のハンドリング性に悪影響を及ぼす問題を回避し、別々の工程ではなく、粒子の製造工程内で簡便に所望の粒度分布とされた金属超微粉を生成可能な金属超微粉の製造方法を提供することを課題とする。 The present invention has been made in view of the above circumstances, avoids problems that adversely affect the handling properties of ultrafine metal powder such as agglomeration, and is simply desired in the production process of particles, not in separate processes. It is an object of the present invention to provide a method for producing a metal ultrafine powder capable of producing a metal ultrafine powder having a particle size distribution.
上記課題を解決するため、本発明は以下の構成を備える。
［１］ 外気と遮断された円筒状の炉内に、酸素または酸素富化空気を支燃性ガスとして燃料をバーナで燃焼させることで還元火炎を形成し、該還元火炎中へ粉体状の金属または金属化合物である原料粉体を供給し、該原料粉体を加熱、蒸発、及び還元させることで、金属超微粉を生成する金属超微粉の製造方法であって、
前記炉内に、前記加熱、前記蒸発、及び前記還元された前記原料粉体を冷却する旋回流を形成し、該旋回流の強度を調節することで、所望の粒度分布とされた前記金属超微粉を生成する、金属超微粉の製造方法。
［２］ 前記旋回流の強度を規定するＳ値は、下記式（１）で示され、前記Ｓ値を変化させて前記金属超微粉の粒度分布を制御する、［１］に記載の金属超微粉の製造方法。
Ｓ＝（Ｆｓ／Ｆｚ）／（Ｄ／ｄ）・・・（１）
但し、上記式（１）において、
Ｆｓ：炉内旋回ガス運動量、
Ｆｚ：バーナ噴出ガス運動量、
Ｄ：炉内径、
ｄ：バーナ出口径、をそれぞれ示すものとする。
［３］ 前記Ｓ値は、前記炉の側壁から該炉の接線方向へ噴出する不活性ガスの噴出量で調整する、［２］に記載の金属超微粉の製造方法。
［４］ 前記バーナは、前記炉の頂部に配置され、
前記原料粉体を前記バーナに供給し、
前記炉の上部において、前記原料粉体を前記加熱、前記蒸発、及び前記還元させ、
前記炉の下部に、前記旋回流を形成する、［１］乃至［３］のいずれか一項に記載の金属超微粉の製造方法。
In order to solve the above problems, the present invention comprises the following arrangement.
[1] A reduced flame is formed by burning a fuel with a burner using oxygen or oxygen-enriched air as a combustion-supporting gas in a cylindrical furnace cut off from the outside air. Supplying raw material powder that is a metal or a metal compound, and heating, evaporating, and reducing the raw material powder to produce ultrafine metal powder,
In the furnace, a swirl flow for cooling the heating, the evaporation, and the reduced raw material powder is formed, and by adjusting the strength of the swirl flow, the metal superstructure having a desired particle size distribution is formed. A method for producing ultrafine metal powder that produces fine powder.
[2] The S value that defines the strength of the swirling flow is represented by the following formula (1), and the particle size distribution of the ultrafine metal powder is controlled by changing the S value. Production method of fine powder.
S = (Fs / Fz) / (D / d) (1)
However, in the above formula (1),
Fs: Revolving gas momentum in the furnace,
Fz: Burner jet gas momentum,
D: furnace inner diameter,
d: Burner outlet diameter, respectively.
[3] The method for producing ultrafine metal powder according to [2], wherein the S value is adjusted by an amount of inert gas ejected from a side wall of the furnace in a tangential direction of the furnace.
[4] The burner is disposed at the top of the furnace,
Supplying the raw material powder to the burner;
In the upper part of the furnace, the raw material powder is heated, evaporated, and reduced,
The method for producing ultrafine metal powder according to any one of [1] to [3], wherein the swirling flow is formed in a lower portion of the furnace.
本発明の金属超微粉の製造方法によれば、炉内の上部において原料粉体を加熱、蒸発、及び還元させ、その後、加熱、蒸発、及び還元された原料粉体を同一炉内に発生させた旋回流で冷却し、かつ旋回流の強度（気流の旋回強度）を調節することで、所望の粒度分布とされた金属超微粉を生成することが可能となる。 According to the method for producing ultrafine metal powder of the present invention, the raw material powder is heated, evaporated and reduced in the upper part of the furnace, and then the heated, evaporated and reduced raw material powder is generated in the same furnace. By cooling with the swirling flow and adjusting the strength of the swirling flow (the swirling strength of the airflow), it becomes possible to generate metal ultrafine powder having a desired particle size distribution.
つまり、同一の炉内における連続的な処理により、所望の粒度分布とされた金属超微粉を生成することが可能となる。
これにより、別々の場所で金属超微粉を生成する工程と、生成された金属超微粉を分級する工程と、を行う従来の方法と比較して、簡便に所望の粒度分布とされた金属超微粉を製造できる。
That is, it becomes possible to produce a metal ultrafine powder having a desired particle size distribution by continuous processing in the same furnace.
Thereby, compared with the conventional method which performs the process of producing | generating a metal ultrafine powder in a separate place, and the process of classifying the produced | generated metal ultrafine powder, the metal ultrafine powder made into the desired particle size distribution simply Can be manufactured.
また、湿式の分級工程を用いないため、所望の粒度分布とされた金属超微粉が凝集しにくく、金属超微粉のハンドリング性を向上できる。 Moreover, since a wet classification process is not used, the metal ultrafine powder having a desired particle size distribution is less likely to aggregate, and the handling properties of the metal ultrafine powder can be improved.
なお、本明細書において金属超微粉とは、平均粒径が１μｍ未満の金属粉のことをいう。
また、金属超微粉の平均粒径は、平均一次粒子径をいう。具体的には、金属超微粉の平均粒径は、ＦＥ−ＳＥＭ（ＪＳＭ−６７００Ｆ（日本電子株式会社製））を用い、２００００倍の倍率で異なる場所を２０箇所観察して得られた画像データを、画像解析ソフト（「Ｓｃａｎｄｉｕｍ」；Soft Imaging System GmbH社製）を用いて解析して得られた値である。
In the present specification, the metal ultrafine powder means metal powder having an average particle diameter of less than 1 μm.
Moreover, the average particle diameter of a metal ultrafine powder means an average primary particle diameter. Specifically, the average particle size of the metal ultrafine powder was obtained by observing 20 different places at a magnification of 20000 times using FE-SEM (JSM-6700F (manufactured by JEOL Ltd.)). Is a value obtained by analyzing using an image analysis software (“Scandium”; manufactured by Soft Imaging System GmbH).
以下、図面を参照して本発明を適用した一実施形態について詳細に説明する。なお、以下の説明で用いる図面は、本発明の実施形態の構成を説明するためのものであり、図示される各部の大きさや厚さや寸法等は、実際の金属超微粉製造装置の寸法関係とは異なる場合がある。 Hereinafter, an embodiment to which the present invention is applied will be described in detail with reference to the drawings. The drawings used in the following description are for explaining the configuration of the embodiment of the present invention, and the size, thickness, dimension, etc. of each part shown in the drawings are the dimensional relationship of an actual metal ultrafine powder manufacturing apparatus. May be different.
図１は、本発明の一実施形態に係る金属超微粉の製造方法を行う際に使用する金属超微粉製造装置の概略構成を示す模式図である。図１において、Ｙ方向は、炉１７の延在方向（鉛直方向）を示しており、Ｘ方向は、Ｙ方向に対して直交する面方向を示している。
なお、本実施形態において「金属超微粉」とは、平均粒径が１μｍ未満の金属粉をいう。
FIG. 1 is a schematic diagram showing a schematic configuration of a metal ultrafine powder production apparatus used when performing a method of producing metal ultrafine powder according to an embodiment of the present invention. In FIG. 1, the Y direction indicates the extending direction (vertical direction) of the furnace 17, and the X direction indicates a surface direction orthogonal to the Y direction.
In the present embodiment, “metal ultrafine powder” refers to metal powder having an average particle diameter of less than 1 μm.
（金属超微粉製造装置）
先ず、図１を参照して、本実施形態の金属超微粉の製造方法を行う際に使用する金属超微粉製造装置１０の構成について説明する。
金属超微粉製造装置１０は、燃料ガス供給源１１と、原料フィーダー１２と、バーナ１３と、支燃性ガス供給源１５と、炉１７と、複数の不活性ガス供給部１８と、不活性ガス供給源１９と、バグフィルター２１と、ブロワー２２と、を有する。
(Metal ultrafine powder production equipment)
First, with reference to FIG. 1, the structure of the metal ultrafine powder manufacturing apparatus 10 used when performing the manufacturing method of the metal ultrafine powder of this embodiment is demonstrated.
The metal ultrafine powder manufacturing apparatus 10 includes a fuel gas supply source 11, a raw material feeder 12, a burner 13, a combustion-supporting gas supply source 15, a furnace 17, a plurality of inert gas supply units 18, and an inert gas. A supply source 19, a bag filter 21, and a blower 22 are included.
燃料ガス供給源１１は、原料フィーダー１２と接続されている。燃料ガス供給源１１から供給された燃料ガスは、原料フィーダー１２から供給される原料粉体と共に、バーナ１３に供給される。燃料ガスは、原料粉体を輸送するキャリアガスとしても機能する。燃料ガスとしては、例えば、天然ガスやプロパン等を用いることができる。 The fuel gas supply source 11 is connected to the raw material feeder 12. The fuel gas supplied from the fuel gas supply source 11 is supplied to the burner 13 together with the raw material powder supplied from the raw material feeder 12. The fuel gas also functions as a carrier gas for transporting the raw material powder. As the fuel gas, for example, natural gas or propane can be used.
原料フィーダー１２は、燃料ガス供給源１１及びバーナ１３と接続されている。原料フィーダー１２は、バーナ１３に原料粉体を供給する。
原料粉体としては、例えば、ニッケル、コバルト、銅、銀、鉄等の金属の粒子や、ニッケル、コバルト、銅、銀、鉄等の金属の酸化物（金属酸化物）及びニッケル、コバルト、銅、銀、鉄等の金属の水酸化物等の金属化合物の粒子を用いることができる。
The raw material feeder 12 is connected to the fuel gas supply source 11 and the burner 13. The raw material feeder 12 supplies raw material powder to the burner 13.
Examples of the raw material powder include metal particles such as nickel, cobalt, copper, silver and iron, and metal oxides such as nickel, cobalt, copper, silver and iron, and nickel, cobalt and copper. Further, particles of metal compounds such as metal hydroxides such as silver and iron can be used.
バーナ１３は、バーナ１３の延在方向がＹ方向と一致するように、炉１７の頂部（上端）に配置されている。還元火炎を形成するバーナ１３の先端は、炉１７の上端に収容されている。これにより、バーナ１３は、炉１７内の上部に還元火炎を形成する。 The burner 13 is disposed at the top (upper end) of the furnace 17 so that the extending direction of the burner 13 coincides with the Y direction. The tip of the burner 13 forming the reducing flame is accommodated in the upper end of the furnace 17. Thereby, the burner 13 forms a reducing flame in the upper part in the furnace 17.
図２は、図１に示すバーナの先端の平面図であり、図３は、図２に示すバーナの先端のＢ−Ｂ線断面を示す図である。 2 is a plan view of the tip of the burner shown in FIG. 1, and FIG. 3 is a view showing a cross section taken along line BB of the tip of the burner shown in FIG.
図２及び図３に示すように、バーナ（「バーナノズル」という場合もある）１３は、原料供給管３１と、原料供給路３２と、複数の原料噴出孔３４と、一次支燃性ガス供給管３６と、一次支燃性ガス供給路３７と、複数の一次支燃性ガス噴出孔３９と、冷却ジャケット管４２と、二次支燃性ガス供給路４３と、複数の二次支燃性ガス噴出孔４５と、を有する。 As shown in FIGS. 2 and 3, the burner (also referred to as “burner nozzle”) 13 includes a raw material supply pipe 31, a raw material supply path 32, a plurality of raw material injection holes 34, and a primary combustion-supporting gas supply pipe. 36, a primary combustion-supporting gas supply path 37, a plurality of primary combustion-supporting gas ejection holes 39, a cooling jacket tube 42, a secondary combustion-supporting gas supply path 43, and a plurality of secondary combustion-supporting gases. And an ejection hole 45.
原料供給管３１は、バーナ１３の軸方向に延在しており、バーナ１３の中心に配置されている。原料供給管３１の中心軸は、バーナ１３の中心軸１３Ａと一致している。
原料供給路３２は、原料供給管３１の内部に設けられた空間であり、バーナ１３の軸方向に延在している。原料供給路３２は、原料フィーダー１２と接続されている。
原料供給路３２は、原料粉体及びキャリアガス（燃料ガスを含む）をバーナ１３の先端側に輸送する。キャリアガスとしては、燃料ガス単体や、該燃料ガスと図示していない供給設備から供給される不活性ガス（例えば、窒素やアルゴン等）との混合ガス等を用いることができる。
The raw material supply pipe 31 extends in the axial direction of the burner 13 and is disposed at the center of the burner 13. The central axis of the raw material supply pipe 31 coincides with the central axis 13 </ b> A of the burner 13.
The raw material supply path 32 is a space provided inside the raw material supply pipe 31 and extends in the axial direction of the burner 13. The raw material supply path 32 is connected to the raw material feeder 12.
The raw material supply path 32 transports raw material powder and carrier gas (including fuel gas) to the tip side of the burner 13. As the carrier gas, a fuel gas alone or a mixed gas of the fuel gas and an inert gas (for example, nitrogen or argon) supplied from a supply facility (not shown) can be used.
複数の原料噴出孔３４は、原料供給管３１の端部（還元火炎が形成される側の端部）を貫通するように設けられている。複数の原料噴出孔３４は、バーナ１３の中心軸１３Ａに対して放射状に同一円周上に等間隔で配置されている。複数の原料噴出孔３４は、バーナ１３の中心軸１３Ａに対して、例えば、１５〜５０℃外側に向いて傾斜するように設けることができる。 The plurality of raw material ejection holes 34 are provided so as to penetrate the end portion (the end portion on the side where the reducing flame is formed) of the raw material supply pipe 31. The plurality of raw material ejection holes 34 are arranged at equal intervals radially on the same circumference with respect to the central axis 13 </ b> A of the burner 13. The plurality of raw material ejection holes 34 can be provided so as to be inclined, for example, toward the outside of 15 to 50 ° C. with respect to the central axis 13A of the burner 13.
一次支燃性ガス供給管３６は、バーナ１３の軸方向に延在しており、その内部に原料供給管３１を収容している。一次支燃性ガス供給管３６の中心軸は、バーナ１３の中心軸１３Ａと一致している。一次支燃性ガス供給管３６は、その内部にリング状の突出部３６Ａを有する。突出部３６Ａは、原料供給管３１の外面と接触している。 The primary combustion-supporting gas supply pipe 36 extends in the axial direction of the burner 13 and accommodates the raw material supply pipe 31 therein. The central axis of the primary combustion-supporting gas supply pipe 36 coincides with the central axis 13A of the burner 13. The primary combustion-supporting gas supply pipe 36 has a ring-shaped protrusion 36A therein. The protruding portion 36 </ b> A is in contact with the outer surface of the raw material supply pipe 31.
一次支燃性ガス供給管３６は、バーナ１３の先端側に配置されたフロントプレート部３６Ｂを有する。フロントプレート部３６Ｂは、原料供給管３１の先端面３１ａから突出するように配置されている。また、フロントプレート部３６Ｂの内壁は、フロントプレート部３６Ｂの先端から原料供給管３１の先端面３１ａに向かうにつれて、開口径が小さくなるような傾斜面とされている。
これにより、原料供給管３１の先端面３１ａ側には、すり鉢形状とされた空間である燃焼室Ｃが形成されている。
The primary combustion-supporting gas supply pipe 36 has a front plate portion 36 </ b> B disposed on the tip side of the burner 13. The front plate portion 36 </ b> B is disposed so as to protrude from the distal end surface 31 a of the raw material supply pipe 31. In addition, the inner wall of the front plate portion 36B is inclined so that the opening diameter decreases from the front end of the front plate portion 36B toward the front end surface 31a of the raw material supply pipe 31.
As a result, a combustion chamber C, which is a mortar-shaped space, is formed on the distal end surface 31 a side of the raw material supply pipe 31.
一次支燃性ガス供給路３７は、原料供給管３１と一次支燃性ガス供給管３６との間に形成された環状の空間である。一次支燃性ガス供給路３７は、支燃性ガス供給源１５と接続されている。一次支燃性ガス供給路３７は、支燃性ガス供給源１５から供給される一次支燃性ガス（例えば、酸素または酸素富化空気）を輸送する。 The primary combustion support gas supply path 37 is an annular space formed between the raw material supply pipe 31 and the primary combustion support gas supply pipe 36. The primary support gas supply path 37 is connected to the support gas supply source 15. The primary combustion-supporting gas supply path 37 transports a primary combustion-supporting gas (for example, oxygen or oxygen-enriched air) supplied from the combustion-supporting gas supply source 15.
複数の一次支燃性ガス噴出孔３９は、突出部３６Ａを貫通するように設けられており、円周上等間隔に配置されている。複数の一次支燃性ガス噴出孔３９を通過する円の中心は、バーナ１３の中心軸１３Ａと一致している。
複数の一次支燃性ガス噴出孔３９は、一次支燃性ガス供給路３７が輸送した一次支燃性ガスをバーナ１３の中心軸１３Ａに対して平行に噴出する。
The plurality of primary combustion-supporting gas ejection holes 39 are provided so as to penetrate the protruding portion 36A, and are arranged at equal intervals on the circumference. The center of the circle passing through the plurality of primary combustion-supporting gas ejection holes 39 coincides with the central axis 13 </ b> A of the burner 13.
The plurality of primary combustion-supporting gas ejection holes 39 eject the primary combustion-supporting gas transported by the primary combustion-supporting gas supply path 37 in parallel to the central axis 13 </ b> A of the burner 13.
冷却ジャケット管４２は、円筒状とされており、一次支燃性ガス供給管３６を収容するように、一次支燃性ガス供給管３６の外側に設けられている。冷却ジャケット管４２の中心軸は、バーナ１３の中心軸１３Ａと一致している。
冷却ジャケット管４２は、冷却水が流通可能な二重管構造とされている。これにより、冷却ジャケット管４２は、該冷却水によりバーナ１３を冷却する。
The cooling jacket tube 42 has a cylindrical shape and is provided outside the primary combustion-supporting gas supply tube 36 so as to accommodate the primary combustion-supporting gas supply tube 36. The central axis of the cooling jacket tube 42 coincides with the central axis 13 </ b> A of the burner 13.
The cooling jacket tube 42 has a double tube structure through which cooling water can flow. Thereby, the cooling jacket pipe | tube 42 cools the burner 13 with this cooling water.
二次支燃性ガス供給路４３は、一次支燃性ガス供給管３６と冷却ジャケット管４２との間に形成された環状の空間である。二次支燃性ガス供給路４３は、支燃性ガス供給源１５と接続されている。二次支燃性ガス供給路４３は、支燃性ガス供給源１５から供給される二次支燃性ガス（例えば、酸素または酸素富化空気）を燃焼室Ｃ側に輸送する。 The secondary flammable gas supply path 43 is an annular space formed between the primary flammable gas supply pipe 36 and the cooling jacket pipe 42. The secondary flammable gas supply path 43 is connected to the flammable gas supply source 15. The secondary combustion-supporting gas supply path 43 transports secondary combustion-supporting gas (for example, oxygen or oxygen-enriched air) supplied from the combustion support gas supply source 15 to the combustion chamber C side.
複数の二次支燃性ガス噴出孔４５は、フロントプレート部３６Ｂを貫通するように設けられている。複数の二次支燃性ガス噴出孔４５は、平面視した状態において円周上に等間隔で配置されている。
複数の二次支燃性ガス噴出孔４５を通過する円の中心は、バーナ１３の中心軸１３Ａと一致している。複数の二次支燃性ガス噴出孔４５は、いずれもその噴射方向がバーナ１３の中心軸１３Ａに向かうように傾斜して配置されている。
複数の二次支燃性ガス噴出孔４５は、二次支燃性ガス供給路４３に輸送された二次支燃性ガスを燃焼室Ｃに向けて噴射する。
The plurality of secondary combustion-supporting gas ejection holes 45 are provided so as to penetrate the front plate portion 36B. The plurality of secondary combustion-supporting gas ejection holes 45 are arranged at equal intervals on the circumference in a plan view.
The center of the circle passing through the plurality of secondary combustion-supporting gas ejection holes 45 coincides with the central axis 13 </ b> A of the burner 13. Each of the plurality of secondary combustion-supporting gas ejection holes 45 is disposed so as to be inclined such that the injection direction is directed toward the central axis 13 </ b> A of the burner 13.
The plurality of secondary combustion-supporting gas ejection holes 45 inject the secondary combustion-supporting gas transported to the secondary combustion-supporting gas supply path 43 toward the combustion chamber C.
上記構成とされたバーナ１３は、酸素または酸素富化空気を支燃性ガスとして燃料ガスを燃焼させることで火炎を形成する。この際、燃料ガスの完全燃焼する酸素量よりも少ない量の酸素（支燃性ガス）を供給することで、火炎中に水素及び一酸化炭素が残る還元性の火炎（以下、単に「還元火炎」という）を形成できる。 The burner 13 having the above-described configuration forms a flame by burning fuel gas using oxygen or oxygen-enriched air as a combustion-supporting gas. At this time, a reducing flame (hereinafter simply referred to as “reducing flame”) in which hydrogen and carbon monoxide remain in the flame by supplying a smaller amount of oxygen (combustible gas) than the amount of oxygen completely burned by the fuel gas. Can be formed).
図１に示すように、支燃性ガス供給源１５は、バーナ１３（具体的には、図３に示す一次支燃性ガス供給路３７及び二次支燃性ガス供給路４３）と接続されている。支燃性ガス供給源１５は、一次支燃性ガス供給路３７に一次支燃性ガスを供給すると共に、二次支燃性ガス供給路４３に二次支燃性ガスを供給する。 As shown in FIG. 1, the combustion-supporting gas supply source 15 is connected to the burner 13 (specifically, the primary combustion-supporting gas supply path 37 and the secondary combustion-supporting gas supply path 43 shown in FIG. 3). ing. The combustion-supporting gas supply source 15 supplies the primary combustion-supporting gas to the primary combustion-supporting gas supply path 37 and also supplies the secondary combustion-supporting gas to the secondary combustion-supporting gas supply path 43.
図４は、図１に示す炉及び不活性ガス供給部のＡ−Ａ線断面を示す図である。図４において、図１に示す構造体と同一構成部分には、同一符号を付す。 FIG. 4 is a view showing a cross section taken along line AA of the furnace and the inert gas supply unit shown in FIG. In FIG. 4, the same components as those of the structure shown in FIG.
図１及び図４に示すように、炉１７は、円筒状とされており、鉛直方向に延在している。Ｘ方向における炉１７の切断面（Ａ−Ａ線で切断した際の断面）は、真円とされている。炉１７内は、外気とは遮断されている。
炉１７の頂部（上端）には、バーナ１３の先端が下向きとなるように、バーナ１３が取り付けられている。また、炉１７の側壁１７Ａには、図示していない水冷構造（例えば、水冷ジャケット）が設けられている。炉１７内の内径Ｄは、例えば、０．８ｍとすることができる。
As shown in FIGS. 1 and 4, the furnace 17 is cylindrical and extends in the vertical direction. A cut surface of the furnace 17 in the X direction (a cross section taken along line AA) is a perfect circle. The inside of the furnace 17 is shut off from the outside air.
The burner 13 is attached to the top (upper end) of the furnace 17 so that the tip of the burner 13 faces downward. The side wall 17A of the furnace 17 is provided with a water cooling structure (not shown) (for example, a water cooling jacket). The inner diameter D in the furnace 17 can be set to 0.8 m, for example.
炉１７内の上部１７−１は、金属超微粉の成長領域として使用される。すなわち、炉１７内の上部１７−１では、原料粉体である金属または金属化合物を加熱、蒸発、及び還元される。 The upper part 17-1 in the furnace 17 is used as a growth area for the metal ultrafine powder. That is, in the upper portion 17-1 in the furnace 17, the metal or metal compound that is the raw material powder is heated, evaporated, and reduced.
これに対して、炉１７内の下部１７−２では、加熱、蒸発、及び還元された原料粉体が旋回流Ｅにさらされることで、所望の粒度分布とされた金属超微粉が生成される。 On the other hand, in the lower part 17-2 in the furnace 17, the heated, evaporated and reduced raw material powder is exposed to the swirl flow E, thereby generating ultrafine metal powder having a desired particle size distribution. .
炉１７の下部１７−２のうち、複数の不活性ガス供給部１８の配設領域よりも下方に位置する部分には、炉１７からガス（具体的には、燃焼排ガスと不活性ガスの混合ガス等）及び所望の粒度分布とされた金属超微粒を取り出すための取り出し口１７Ｂが設けられている。 A portion of the lower portion 17-2 of the furnace 17 that is located below the region where the plurality of inert gas supply units 18 are disposed is gas from the furnace 17 (specifically, a mixture of combustion exhaust gas and inert gas). Gas, etc.) and a take-out port 17B for taking out ultrafine metal particles having a desired particle size distribution is provided.
図１及び図４に示すように、複数の不活性ガス供給部１８（例えば、ポート）は、炉１７の側壁１７Ａに設けられており、炉１７の側壁１７Ａの外面１７ａから突出している。
複数の不活性ガス供給部１８は、炉１７の側壁１７Ａの周方向、及び炉１７の延在方向（鉛直方向）に配置されている。
複数の不活性ガス供給部１８は、不活性ガス供給源１９と接続されており、不活性ガス供給源１９から供給された不活性ガス（例えば、窒素）を炉１７内に噴出させる。
As shown in FIGS. 1 and 4, the plurality of inert gas supply units 18 (for example, ports) are provided on the side wall 17 </ b> A of the furnace 17 and protrude from the outer surface 17 a of the side wall 17 </ b> A of the furnace 17.
The plurality of inert gas supply units 18 are arranged in the circumferential direction of the side wall 17 </ b> A of the furnace 17 and the extending direction (vertical direction) of the furnace 17.
The plurality of inert gas supply units 18 are connected to an inert gas supply source 19 and jet an inert gas (for example, nitrogen) supplied from the inert gas supply source 19 into the furnace 17.
図４に示すように、複数の不活性ガス供給部１８は、その延在方向が炉１７の側壁１７Ａの接線方向と同じ方向となるように配置されている。これにより、炉１７内に噴出された不活性ガスによって、炉１７内に均一な旋回流Ｅを形成することが可能となる。 As shown in FIG. 4, the plurality of inert gas supply units 18 are arranged such that the extending direction thereof is the same as the tangential direction of the side wall 17 </ b> A of the furnace 17. As a result, a uniform swirling flow E can be formed in the furnace 17 by the inert gas ejected into the furnace 17.
この旋回流Ｅにより、炉１７の上部１７−１で加熱、蒸発、及び還元された原料粉体がさらされることで、所望の粒度分布とされた金属超微粉が生成され、所望の粒度分布とされた金属超微粉がガスと共に、取り出し口１７Ｂを介して、バグフィルター２１に輸送される。
また、旋回流Ｅの強さは、どのような粒度分布の金属超微粉を取得するかにより、適宜調節する必要がある。旋回流Ｅの強さは、不活性ガス供給部１８から噴出される不活性ガスの噴出量（言い換えれば、炉１７の側壁１７Ａから炉１７の接線方向へ噴出する不活性ガスの噴出量）を変えることで調節可能である。
By this swirl flow E, the raw material powder heated, evaporated and reduced in the upper portion 17-1 of the furnace 17 is exposed to produce ultrafine metal powder having a desired particle size distribution. The ultrafine metal powder is transported to the bag filter 21 through the take-out port 17B together with the gas.
In addition, the strength of the swirl flow E needs to be adjusted as appropriate depending on the particle size distribution of the ultrafine metal powder. The strength of the swirl flow E is the amount of inert gas ejected from the inert gas supply unit 18 (in other words, the amount of inert gas ejected from the side wall 17A of the furnace 17 in the tangential direction of the furnace 17). It can be adjusted by changing.
具体的には、下記式（１）に示す炉１７内の旋回流Ｅの強度（気流の旋回強度）を規定するＳ値を制御することで、旋回流Ｅの強度を調節する。
Ｓ＝（Ｆｓ／Ｆｚ）／（Ｄ／ｄ）・・・（１）
但し、上記式（１）において、「Ｆｓ」は、炉１７内の旋回ガス（不活性ガス供給部１８から噴出される不活性ガス等）の運動量、「Ｆｚ」は、バーナ１３からの噴出ガス（バーナ１３の原料噴出孔３４から原料を噴出するキャリアガス等）の運動量、「Ｄ」は、炉１７の内径、「ｄ」は、バーナ１３の出口径、をそれぞれ示す。
Specifically, the strength of the swirling flow E is adjusted by controlling the S value that defines the strength of the swirling flow E in the furnace 17 (the swirling strength of the airflow) shown in the following formula (1).
S = (Fs / Fz) / (D / d) (1)
However, in the above formula (1), “Fs” is the momentum of the swirling gas (such as the inert gas ejected from the inert gas supply unit 18) in the furnace 17, and “Fz” is the gas ejected from the burner 13. The momentum of “the carrier gas or the like that ejects the material from the material ejection holes 34 of the burner 13”, “D” represents the inner diameter of the furnace 17, and “d” represents the outlet diameter of the burner 13.
上記式（１）において、旋回流Ｅの強度を規定するＳ値は、１．０よりも大きい値が好ましい（後述する図８参照。）。旋回流Ｅの強度を規定するＳ値が１．０以下の場合、炉１７で生成される金属超微粉に多くの連結粒子が含まれてしまうため、真球形状とされた金属超微粉が求められる電子部品分野では不向きとなる。 In the above formula (1), the S value that defines the strength of the swirling flow E is preferably larger than 1.0 (see FIG. 8 described later). When the S value that defines the strength of the swirling flow E is 1.0 or less, the metal ultrafine powder generated in the furnace 17 contains a large number of connected particles. This is not suitable for the electronic component field.
本実施形態において、狭い（シャープな）粒度分布を得る場合、Ｓ値が小さくなるような操作をする必要がある。ただし、Ｓ＜１．０となると、連結粒子が多数発生する（図８を参照）。また、広い粒度分布を得るためには、Ｓ値を大きくするような操作をする必要がある。
具体的には、Ｓ値を小さくする操作としては、炉１７内の旋回ガスの運動量を小さくする（すなわち、不活性ガス供給部１８から噴出する不活性ガスの噴出量を少なくする）操作、あるいはバーナ１３からの噴出ガスの運動量を大きくする（すなわち、バーナ１３からの噴出する各ガスの噴出量を多くする）操作が挙げられる。
In this embodiment, in order to obtain a narrow (sharp) particle size distribution, it is necessary to perform an operation for decreasing the S value. However, when S <1.0, many connected particles are generated (see FIG. 8). In order to obtain a wide particle size distribution, it is necessary to perform an operation for increasing the S value.
Specifically, as an operation for decreasing the S value, an operation for decreasing the momentum of the swirling gas in the furnace 17 (that is, reducing the amount of inert gas ejected from the inert gas supply unit 18), or There is an operation of increasing the momentum of the gas ejected from the burner 13 (that is, increasing the amount of gas ejected from the burner 13).
このように、炉１７内の旋回流Ｅの強度（気流の旋回強度）を変化させることで、金属超微粉が所望の粒度分布となるように制御することが可能となる。 Thus, by changing the strength of the swirling flow E in the furnace 17 (the swirling strength of the airflow), it is possible to control the ultrafine metal powder to have a desired particle size distribution.
つまり、炉１７内の上部１７−１において原料粉体を加熱、蒸発、及び還元させ、その後、同一炉内の下部において発生させた旋回流Ｅの強度（気流の旋回強度）を調節することで、所望の粒度分布とされた金属超微粉を生成することが可能となる。 That is, by heating, evaporating, and reducing the raw material powder in the upper portion 17-1 in the furnace 17, and then adjusting the strength of the swirling flow E generated in the lower portion in the same furnace (the swirling strength of the airflow). It becomes possible to produce ultrafine metal powder having a desired particle size distribution.
このため、同一の炉内において、連続的な処理により、所望の粒度分布とされた金属超微粉を生成することが可能となる。
これにより、別々の場所で金属超微粉を生成する工程と、生成された金属超微粉を分級する工程と、を行う従来の方法と比較して、簡便に所望の粒度分布とされた金属超微粉を生成できる。
For this reason, it becomes possible to produce | generate the metal ultrafine powder made into the desired particle size distribution by continuous process in the same furnace.
Thereby, compared with the conventional method which performs the process of producing | generating a metal ultrafine powder in a separate place, and the process of classifying the produced | generated metal ultrafine powder, the metal ultrafine powder made into the desired particle size distribution simply Can be generated.
また、湿式の分級工程を用いないため、所望の粒度分布とされた金属超微粉が凝集しにくく、ハンドリング性を向上できる。 In addition, since a wet classification process is not used, the metal ultrafine powder having a desired particle size distribution hardly aggregates, and handling properties can be improved.
図４では、一例として、炉１７の側壁１７Ａの周方向に、４つの不活性ガス供給部１８を設けた場合を例に挙げて説明したが、炉１７の側壁１７Ａの周方向に配置する不活性ガス供給部１８の数は、必要に応じて適宜選択することができ、図４に限定されない。 In FIG. 4, as an example, the case where four inert gas supply units 18 are provided in the circumferential direction of the side wall 17 </ b> A of the furnace 17 has been described as an example. The number of the active gas supply units 18 can be appropriately selected as necessary, and is not limited to FIG.
また、図１では、一例として、炉１７の延在方向に３段の不活性ガス供給部１８を配置した場合を例に挙げて説明したが、炉１７の延在方向における不活性ガス供給部１８の段数は、図１に限定されない。 In FIG. 1, as an example, the case where the three-stage inert gas supply unit 18 is arranged in the extending direction of the furnace 17 has been described as an example. However, the inert gas supply unit in the extending direction of the furnace 17 is described. The number of 18 stages is not limited to FIG.
また、本実施形態では、図４に示すように、複数の不活性ガス供給部１８としてポートを用いた場合を例に挙げて説明したが、複数の不活性ガス供給部１８としてスリットを用いてもよい。 Further, in the present embodiment, as illustrated in FIG. 4, the case where ports are used as the plurality of inert gas supply units 18 has been described as an example, but slits are used as the plurality of inert gas supply units 18. Also good.
バグフィルター２１は、ブロワー２２と接続されたガス排出部２１Ａと、金属超微粉回収部２１Ｂと、を有する。ガス排出部２１Ａは、バグフィルター２１の上部に設けられている。金属超微粉回収部２１Ｂは、バグフィルター２１の下端に設けられている。
バグフィルター２１は、炉１７の取り出し口１７Ｂと接続されている。バグフィルター２１には、取り出し口１７Ｂを介して、ガス及び所望の粒度分布とされた金属超微粉が輸送される。
The bag filter 21 has a gas discharge part 21A connected to the blower 22 and a metal ultrafine powder recovery part 21B. The gas discharge part 21 </ b> A is provided on the upper part of the bag filter 21. The metal ultrafine powder recovery unit 21 </ b> B is provided at the lower end of the bag filter 21.
The bag filter 21 is connected to the outlet 17 </ b> B of the furnace 17. Gas and a metal ultrafine powder having a desired particle size distribution are transported to the bag filter 21 via the outlet 17B.
バグフィルター２１は、炉１７から輸送されたガス及び所望の粒度分布とされた金属超微粉のうち、金属超微粉回収部２１Ｂから所望の粒度分布とされた金属超微粉を回収する。
ブロワー２２は、ガス排出部２１Ａを介して、バグフィルター２１内のガスを吸引し、該ガスを排ガスとして排出する。
The bag filter 21 collects the metal ultrafine powder having the desired particle size distribution from the metal ultrafine powder collecting unit 21B out of the gas transported from the furnace 17 and the metal ultrafine powder having the desired particle size distribution.
The blower 22 sucks the gas in the bag filter 21 through the gas discharge part 21A, and discharges the gas as exhaust gas.
本実施形態の金属超微粉製造装置によれば、炉１７の頂部に配置され、かつ炉１７内の上部１７−１に還元火炎を形成するバーナ１３と、炉１７の下部１７−２に設けられ、旋回流Ｅを発生させる複数の不活性ガス供給部１８と、を備えるため、炉１７内の上部１７−１において原料粉体を加熱、蒸発、及び還元させ、その後、加熱、蒸発、及び還元された原料粉体を炉１７内の下部１７−２に発生させた旋回流Ｅのある流れ場を通過させる際、旋回流Ｅの強度（気流の旋回強度）を調節することで、所望の粒度分布とされた金属超微粉を生成することができる。 According to the apparatus for producing ultrafine metal powder of the present embodiment, the burner 13 is disposed at the top of the furnace 17 and forms a reducing flame in the upper part 17-1 in the furnace 17, and is provided in the lower part 17-2 of the furnace 17. The raw material powder is heated, evaporated, and reduced in the upper portion 17-1 in the furnace 17, and then heated, evaporated, and reduced. By adjusting the strength of the swirling flow E (the swirling strength of the airflow) when the raw material powder is passed through the flow field having the swirling flow E generated in the lower portion 17-2 in the furnace 17, a desired particle size is obtained. It is possible to produce a metal fine powder having a distribution.
つまり、本実施形態では、同一の炉１７内において、連続的な処理により、所望の粒度分布とされた金属超微粉を生成することができる。
これにより、分級や混合といった別々の工程ではなく、金属超微粉の生成工程で粒度分布が調整できるため、従来の方法と比較して簡便に所望の粒度分布とされた金属超微粉を製造できる。
That is, in the present embodiment, ultrafine metal powder having a desired particle size distribution can be generated by continuous processing in the same furnace 17.
Thereby, since a particle size distribution can be adjusted in the production | generation process of a metal ultrafine powder instead of separate processes, such as classification and mixing, the metal ultrafine powder made into the desired particle size distribution can be manufactured easily compared with the conventional method.
また、分級の際に、湿式の工程を用いないため、所望の粒度分布とされた金属超微粉が凝集しにくく、ハンドリング性を向上できる。 Moreover, since a wet process is not used in classification, the ultrafine metal powder having a desired particle size distribution is less likely to aggregate, and handling properties can be improved.
さらに、本発明は、連続して行う１回の金属超微粉の生成工程により、２種類の異なる粒度を多く含む金属超微粉を取得することも可能である。 Furthermore, according to the present invention, it is also possible to obtain a metal ultrafine powder containing a large amount of two different particle sizes by a single process of producing the metal ultrafine powder performed continuously.
なお、原料噴出孔３４、一次支燃性ガス噴出孔３９、及び二次支燃性ガス噴出孔４５の数や位置関係（レイアウト）等は、適宜選択することができ、図２に示す原料噴出孔３４、一次支燃性ガス噴出孔３９、及び二次支燃性ガス噴出孔４５の数や位置関係（レイアウト）に限定されない。
また、原料噴出孔３４、一次支燃性ガス噴出孔３９、及び二次支燃性ガス噴出孔４５の噴出角度についても適宜選択することができる。
The number and positional relationship (layout) of the raw material ejection holes 34, the primary combustion-supporting gas ejection holes 39, and the secondary combustion-supporting gas ejection holes 45 can be selected as appropriate, and the raw material ejection shown in FIG. It is not limited to the number or positional relationship (layout) of the holes 34, the primary combustion-supporting gas ejection holes 39, and the secondary combustion-supporting gas ejection holes 45.
In addition, the ejection angles of the raw material ejection holes 34, the primary combustion-supporting gas ejection holes 39, and the secondary combustion-supporting gas ejection holes 45 can be selected as appropriate.
さらに、本実施形態では、水冷構造を有した炉１７を例に挙げて説明したが、これに替えて、側壁１７Ａが耐火物（例えば、煉瓦や不定形キャスタブル等）で構成された炉を用いてもよい。 Furthermore, in the present embodiment, the furnace 17 having the water cooling structure has been described as an example, but instead, a furnace in which the side wall 17A is configured with a refractory material (for example, brick, amorphous castable, etc.) is used. May be.
（金属超微粉の製造方法）
次に、図１及び図４を参照して、本実施形態の金属超微粉の製造方法について説明する。
先ず、バーナ１３に、燃料ガス及び原料粉体（金属または金属化合物よりなる粉体）と、一次支燃性ガス及び二次支燃性ガスと、を供給することで、炉１７内の上部１７−１に支燃性ガス及び燃料ガスにより高温還元火炎を形成し、高温還元火炎中で原料粉体を加熱、蒸発、及び還元させる。
このとき、炉１７内の下部１７−２には、炉１７の側壁１７Ａの接線方向から不活性ガス（例えば、窒素）を噴出させることで、旋回流Ｅが形成される。
(Manufacturing method of ultrafine metal powder)
Next, with reference to FIG.1 and FIG.4, the manufacturing method of the metal ultrafine powder of this embodiment is demonstrated.
First, by supplying fuel gas and raw material powder (powder made of metal or metal compound), primary combustion-supporting gas, and secondary combustion-supporting gas to the burner 13, the upper portion 17 in the furnace 17. A high-temperature reducing flame is formed in -1 with the combustion-supporting gas and the fuel gas, and the raw material powder is heated, evaporated, and reduced in the high-temperature reducing flame.
At this time, a swirling flow E is formed in the lower part 17-2 in the furnace 17 by injecting an inert gas (for example, nitrogen) from the tangential direction of the side wall 17A of the furnace 17.
次いで、炉１７の下部１７−２に移動した加熱、蒸発、及び還元された原料粉体は、旋回流Ｅのある流れ場を通過し、旋回流Ｅにより、所望の粒度分布とされた金属超微粒子が生成される。その後、該所望の粒度分布とされた金属超微粒子は、ガスと共に、炉１７の取り出し口１７Ｂを介して、バグフィルター２１に輸送される。 Next, the heated, evaporated, and reduced raw material powder moved to the lower part 17-2 of the furnace 17 passes through a flow field having a swirl flow E, and the superfine metal powder having a desired particle size distribution is obtained by the swirl flow E. Fine particles are generated. Thereafter, the ultrafine metal particles having the desired particle size distribution are transported together with the gas to the bag filter 21 through the outlet 17B of the furnace 17.
バグフィルター２１では、ガスと、所望の粒度分布とされた金属超微粒子と、が分離され、下端から所望の粒度分布とされた金属超微粒子を取得する。
これにより、所望の粒度分布とされた金属超微粒子の製造が完了する。
In the bag filter 21, the gas and the metal ultrafine particles having the desired particle size distribution are separated, and the metal ultrafine particles having the desired particle size distribution are obtained from the lower end.
Thereby, the production of ultrafine metal particles having a desired particle size distribution is completed.
本実施形態の金属超微粒子の製造方法によれば、炉１７内の上部１７−１において原料粉体を加熱、蒸発、及び還元させ、その後、加熱、蒸発、及び還元された原料粉体を同一炉１７内に発生させた旋回流Ｅのある流れ場を通過させる際、旋回流Ｅの強度（気流の旋回強度）を調節することで、所望の粒度分布とされた金属超微粉を生成することが可能となる。 According to the method for producing ultrafine metal particles of the present embodiment, the raw material powder is heated, evaporated and reduced in the upper portion 17-1 in the furnace 17, and then the heated, evaporated and reduced raw material powder is the same. When passing through a flow field with the swirl flow E generated in the furnace 17, by adjusting the strength of the swirl flow E (swirl strength of the airflow), the ultrafine metal powder having a desired particle size distribution is generated. Is possible.
つまり、同一の炉１７内における連続的な処理により、所望の粒度分布とされた金属超微粉を生成することが可能となる。
これにより、分級や混合といった別々の工程ではなく、金属超微粉の生成工程で粒度分布が調整できるため、従来の方法と比較して簡便に所望の粒度分布とされた金属超微粉を製造できる。
That is, it becomes possible to produce ultrafine metal powder having a desired particle size distribution by continuous processing in the same furnace 17.
Thereby, since a particle size distribution can be adjusted in the production | generation process of a metal ultrafine powder instead of separate processes, such as classification and mixing, the metal ultrafine powder made into the desired particle size distribution can be manufactured easily compared with the conventional method.
また、分級の際に、湿式の工程を用いないため、所望の粒度分布とされた金属超微粉が凝集しにくく、金属超微粉のハンドリング性を向上できる。 In addition, since a wet process is not used for classification, the ultrafine metal powder having a desired particle size distribution hardly aggregates, and the handling property of the ultrafine metal powder can be improved.
さらに、本発明は、連続して行う１回の金属超微粉の生成工程により、２種類の異なる粒度を多く含む金属超微粉を取得することも可能である。 Furthermore, according to the present invention, it is also possible to obtain a metal ultrafine powder containing a large amount of two different particle sizes by a single process of producing the metal ultrafine powder performed continuously.
以上、本発明の好ましい一実施形態について詳述したが、本発明はかかる特定の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲内に記載された本発明の要旨の範囲内において、種々の変形・変更が可能である。 The preferred embodiment of the present invention has been described in detail above. However, the present invention is not limited to the specific embodiment, and various modifications can be made within the scope of the gist of the present invention described in the claims. Can be modified or changed.
（実施例）
実施例では、始めに、原料粉体として平均粒径が５μｍの酸化ニッケル粉（３ｋｇ／ｈ）を用いて、図１に示す金属超微粉製造装置１０により、ニッケル超微粉を生成した。
このとき、燃料ガスとして天然ガス（１１．１Ｎｍ３／ｈ）、支燃性ガスとして酸素（酸素比０．９、一次支燃性ガスと二次支燃性ガスとの分配比：全体の酸素量で２：８となるように配分）、炉１７の内径Ｄを０．８ｍ、不活性ガスとして窒素（５０〜２５０Ｎｍ３／ｈ）を用いた。
なお、上記「酸素比」とは、燃料が完全燃焼するために必要な酸素の量を１と定義したときの値のことをいう。
(Example)
In the examples, first, nickel ultrafine powder was produced by the metal ultrafine powder production apparatus 10 shown in FIG. 1 using nickel oxide powder (3 kg / h) having an average particle diameter of 5 μm as the raw material powder.
At this time, natural gas (11.1 Nm 3 / h) as the fuel gas, oxygen as the combustion supporting gas (oxygen ratio 0.9, distribution ratio of the primary combustion supporting gas and the secondary combustion supporting gas: total oxygen The inner diameter D of the furnace 17 was 0.8 m, and nitrogen (50 to 250 Nm 3 / h) was used as an inert gas.
The above “oxygen ratio” refers to a value when the amount of oxygen necessary for complete combustion of the fuel is defined as 1.
また、金属超微粉製造装置１０を構成するバーナ１３としては、図２及び図３に示す構造のバーナ１３を用いた。
また、ニッケル超微粉を生成する際、天然ガスの供給量、酸素比の値、及び酸化ニッケルの供給量を一定とし、炉１７内に供給する窒素の量を変えることで、気流の旋回強度（旋回流Ｅの強度）を規定するＳ値を制御して、旋回流Ｅの強度を調整した。
Moreover, as the burner 13 which comprises the metal ultrafine powder manufacturing apparatus 10, the burner 13 of the structure shown in FIG.2 and FIG.3 was used.
Moreover, when producing | generating nickel ultrafine powder, the supply amount of natural gas, the value of oxygen ratio, and the supply amount of nickel oxide are made constant, and the amount of nitrogen supplied into the furnace 17 is changed, so that the swirl strength ( The S value defining the strength of the swirling flow E) was controlled to adjust the strength of the swirling flow E.
上記手法により生成された金属超微粉を、それぞれＦＥ−ＳＥＭ（ＪＳＭ−６７００Ｆ（日本電子株式会社製））を用い、２００００倍の倍率で、異なる場所を２０箇所観察した。
次いで、上記観察したそれぞれ２０箇所の画像データを、画像解析ソフト（「Ｓｃａｎｄｉｕｍ」；Soft Imaging System GmbH社製）を用いて解析し、この解析結果から得られた粒度分布に基づきＣｖ値を算出して比較した。
Using the FE-SEM (JSM-6700F (manufactured by JEOL Ltd.)), the metal ultrafine powder generated by the above method was observed at 20 different places at a magnification of 20000 times.
Next, the observed image data at each of the 20 locations is analyzed using image analysis software (“Scandium”; manufactured by Soft Imaging System GmbH), and a Cv value is calculated based on the particle size distribution obtained from the analysis result. And compared.
Ｃｖ値は、下記式（２）で求められる。Ｃｖ値は、粒度分布の幅を示す値であり、Ｃｖ値が小さいほど粒度分布が狭く（シャープ）で、Ｃｖ値が大きいと粒度分布が広いことを意味する。
Ｃｖ値＝「標準偏差（μｍ）」／「平均粒径（μｍ）」×１００（％）・・・（２）
上記式（２）において、「標準偏差（μｍ）」及び「平均粒径（μｍ）は、上記画像解析ソフトを用いて得られた値である。
The Cv value is obtained by the following formula (2). The Cv value is a value indicating the width of the particle size distribution. The smaller the Cv value, the narrower (sharp) the particle size distribution, and the larger the Cv value, the wider the particle size distribution.
Cv value = “standard deviation (μm)” / “average particle diameter (μm)” × 100 (%) (2)
In the above formula (2), “standard deviation (μm)” and “average particle diameter (μm)” are values obtained using the image analysis software.
図５は、旋回流の強度を規定するＳ値が８．１の場合にバグフィルターから回収したニッケル超微粉をＦＥ−ＳＥＭで撮影した写真である。図６は、旋回流の強度を規定するＳ値が１．０の場合にバグフィルターから回収したニッケル超微粉をＦＥ−ＳＥＭで撮影した写真である。
図７は、旋回流の強度を規定するＳ値が０．４の場合にバグフィルターから回収したニッケル超微粉をＦＥ−ＳＥＭで撮影した写真である。
FIG. 5 is a photograph of an ultrafine nickel powder collected from the bag filter taken with an FE-SEM when the S value that defines the strength of the swirling flow is 8.1. FIG. 6 is a photograph of the nickel ultrafine powder collected from the bag filter taken with an FE-SEM when the S value that defines the strength of the swirling flow is 1.0.
FIG. 7 is a photograph of an ultrafine nickel powder collected from the bag filter taken with an FE-SEM when the S value defining the strength of the swirling flow is 0.4.
図５〜図７に示すように、旋回流Ｅの強度を規定するＳ値が１．０未満になると、連結粒子が多く存在することが確認できた。このことから、連結粒子を防ぐという観点において、旋回流Ｅの強度を規定するＳ値は、１．０以上が好ましいことが確認できた。 As shown in FIGS. 5 to 7, it was confirmed that when the S value defining the strength of the swirling flow E was less than 1.0, there were many connected particles. From this, it was confirmed that the S value defining the strength of the swirling flow E is preferably 1.0 or more from the viewpoint of preventing the connected particles.
図８は、旋回流の強度を規定するＳ値を変化させたときのＣｖ／Ｃｖ０の値の推移を示す図である。なお、Ｃｖ０としては、旋回流の強度を規定するＳ値が４．５のときのＣｖ値を用いた。 FIG. 8 is a diagram showing the transition of the value of Cv / Cv 0 when the S value defining the strength of the swirling flow is changed. In addition, as Cv 0 , Cv value when S value which prescribes | regulates the intensity | strength of a swirling flow is 4.5 was used.
図８に示すように、旋回流の強度を規定するＳ値を変えることで、ニッケル超微粉の粒度分布を制御できることが確認できた。
すなわち、Ｓ値を小さくすると粒度分布はシャープになる（Ｃｖ値は小さくなる）。ただし、Ｓ値が１．０未満になると、連結粒子が多数発生してしまい、例えば内部電極材料としては好ましくない。一方、Ｓ値を大きくすると粒度分布は広くなり、大粒子が含まれるようになる。
As shown in FIG. 8, it was confirmed that the particle size distribution of the ultrafine nickel powder can be controlled by changing the S value that defines the strength of the swirling flow.
That is, when the S value is decreased, the particle size distribution becomes sharp (Cv value decreases). However, when the S value is less than 1.0, a large number of connected particles are generated, which is not preferable as an internal electrode material, for example. On the other hand, when the S value is increased, the particle size distribution becomes wider and large particles are included.
本発明は、金属超微粉の製造方法に適用可能である。 The present invention is applicable to a method for producing a metal ultrafine powder.
１０…金属超微粉製造装置、１１…燃料ガス供給源、１２…原料フィーダー、１３…バーナ、１３Ａ…中心軸、１５…支燃性ガス供給源、１７…炉、１７ａ…外面、１７Ａ…側壁、１７Ｂ…取り出し口、１７−１…上部、１７−２…下部、１８…不活性ガス供給部、１９…不活性ガス供給源、２１…バグフィルター、２１Ａ…ガス排出部、２１Ｂ…金属超微粉回収部、２２…ブロワー、３１…原料供給管、３１ａ…先端面、３２…原料供給路、３４…原料噴出孔、３６…一次支燃性ガス供給管、３６Ａ…突出部、３６Ｂ…フロントプレート部、３７…一次支燃性ガス供給路、３９…一次支燃性ガス噴出孔、４２…冷却ジャケット管、４３…二次支燃性ガス供給路、４５…二次支燃性ガス噴出孔、Ｃ…燃焼室、Ｄ…内径、Ｅ…旋回流 DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 ... Metal fine powder manufacturing apparatus, 11 ... Fuel gas supply source, 12 ... Raw material feeder, 13 ... Burner, 13A ... Central axis, 15 ... Combustion gas supply source, 17 ... Furnace, 17a ... Outer surface, 17A ... Side wall, 17B ... take-out port, 17-1 ... upper part, 17-2 ... lower part, 18 ... inert gas supply part, 19 ... inert gas supply source, 21 ... bag filter, 21A ... gas discharge part, 21B ... metal ultrafine powder recovery , 22 ... Blower, 31 ... Raw material supply pipe, 31a ... Tip surface, 32 ... Raw material supply path, 34 ... Raw material injection hole, 36 ... Primary combustion-supporting gas supply pipe, 36A ... Projection, 36B ... Front plate part, 37 ... Primary combustion-supporting gas supply path, 39 ... Primary combustion-supporting gas ejection hole, 42 ... Cooling jacket tube, 43 ... Secondary combustion-supporting gas supply path, 45 ... Secondary combustion-supporting gas ejection hole, C ... Combustion chamber, D ... Inner diameter, E ... Swirl flow
Claims (4)
前記炉内に、前記加熱、前記蒸発、及び前記還元された前記原料粉体を冷却する旋回流を形成し、該旋回流の強度を調節することで、所望の粒度分布とされた前記金属超微粉を生成する、金属超微粉の製造方法。 A reduced flame is formed by burning a fuel with a burner using oxygen or oxygen-enriched air as a combustion-supporting gas in a cylindrical furnace cut off from the outside air, and powdered metal or metal into the reducing flame Supplying raw material powder that is a compound and heating, evaporating, and reducing the raw material powder, thereby producing a metal ultrafine powder,
In the furnace, a swirl flow for cooling the heating, the evaporation, and the reduced raw material powder is formed, and by adjusting the strength of the swirl flow, the metal superstructure having a desired particle size distribution is formed. A method for producing ultrafine metal powder that produces fine powder.
Ｓ＝（Ｆｓ／Ｆｚ）／（Ｄ／ｄ）・・・（１）
但し、上記式（１）において、
Ｆｓ：炉内旋回ガス運動量、
Ｆｚ：バーナ噴出ガス運動量、
Ｄ：炉内径、
ｄ：バーナ出口径、をそれぞれ示すものとする。 The S value that defines the strength of the swirling flow is represented by the following formula (1), and the particle size distribution of the metal ultrafine powder is controlled by changing the S value. Method.
S = (Fs / Fz) / (D / d) (1)
However, in the above formula (1),
Fs: Revolving gas momentum in the furnace,
Fz: Burner jet gas momentum,
D: furnace inner diameter,
d: Burner outlet diameter, respectively.
前記原料粉体を前記バーナに供給し、
前記炉の上部において、前記原料粉体を前記加熱、前記蒸発、及び前記還元させ、
前記炉の下部に、前記旋回流を形成する、請求項１乃至３のいずれか一項に記載の金属超微粉の製造方法。 The burner is located at the top of the furnace;
Supplying the raw material powder to the burner;
In the upper part of the furnace, the raw material powder is heated, evaporated, and reduced,
The manufacturing method of the metal ultrafine powder as described in any one of Claims 1 thru | or 3 which forms the said swirl | vortex flow in the lower part of the said furnace.
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| JP2009024239A (en) * | 2007-07-23 | 2009-02-05 | Taiyo Nippon Sanso Corp | Production method of metallic ultrafine powder |
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