JP2018126930A - 転写方法及び熱ナノインプリント装置 - Google Patents

Abstract

【課題】熱ナノインプリント法を用いて、従来に比べて、異物の介在を低減させることができ、生産効率を向上させることができると共に、タクトタイムの短縮化を図ることが可能な転写方法及び熱ナノインプリント装置を提供することを目的とする。
【解決手段】本発明の転写方法は、微細パタン形成用シートから前記保護フィルムを剥離する剥離工程と、剥離工程後に、保護フィルムを剥離して露出した前記第１のマスク層の表面を、前記被処理体の表面に向けて貼り合せる貼合工程と、を有し、吸引口を剥離位置に向けて、保護フィルムを剥離しながら、吸引を行うことを特徴とする。
【選択図】図８

Description

本発明は、転写方法及び熱ナノインプリント装置に関する。

特許文献１には、熱ナノインプリント装置を用いた転写方法について開示されている。熱ナノインプリント法においては、特許文献１の例えば、図２に示すように、凹面に凹凸構造１１が形成されたカバーフィルム１０を用意する。そして、カバーフィルム１０の凹部１１ａ内に第１のマスク層をパターニングするための第２のマスク層１２を充填し、更に、第２のマスク層１２及び凹凸構造１１を覆うように第１のマスク層１３を充填する。そして、第１のマスク層１３の表面に保護フィルム１４を設ける。このようにして、微細パタン形成用シートを作製する。

特許文献１の例えば、図２０に示す転写工程では、まず、微細パタン形成用シート１０１から保護フィルム６０１を剥離する。その後、微細パタン形成用シート１０１の第１のマスク層面と被処理体１０４の被処理面とを押圧して貼り合わせる。

特許第５５６０３７７号公報

しかしながら、上記のように、微細パタン形成用シート１０１から保護フィルム６０１を剥離した際、剥離に伴う異物（フィルム片）が、静電気的に、第１のマスク層の両端に引き込まれる。

この結果、微細パタン形成用シートの第１のマスク層と被処理体とが、異物を介して貼り合わせられる。このとき、異物が存在することで、異物周辺の空気を噛み込んで貼り合わせられ、第１のマスク層と被処理体との間に、異物の何倍もの大きさの欠陥が生じ、生産収率（歩留まり）が低下する。

また、保護フィルムをゆっくりと剥離すれば、異物の発生は、ある程度改善することができる。しかしながら、タクトタイムが増大する問題が生じる。

本発明は、かかる点に鑑みてなされたものであり、熱ナノインプリント法を用いて、従来に比べて、異物の介在を低減させることができ、生産効率を向上させることができると共に、タクトタイムの短縮化を図ることが可能な転写方法及び熱ナノインプリント装置を提供することを目的とする。

本発明に係る転写方法は、一方の表面にナノスケールの凹凸構造が形成されたカバーフィルムと、前記凹凸構造の凹部内部に設けられた第２のマスク層と、前記凹凸構造及び前記第２のマスク層を覆うように設けられた第１のマスク層と、前記第１のマスク層の表面を覆う保護フィルムと、を具備する微細パタン形成用シートを使用し、被処理体上に前記第１のマスク層及び前記第２のマスク層を転写付与する転写方法であって、前記転写方法は、前記微細パタン形成用シートから前記保護フィルムを剥離する剥離工程と、前記剥離工程後に、前記保護フィルムを剥離して露出した前記第１のマスク層の表面を、前記被処理体の表面に向けて貼り合せる貼合工程と、を有し、吸引口を剥離位置に向けて、前記保護フィルムを剥離しながら、吸引を行うことを特徴とする。

本発明では、前記吸引口を、前記剥離位置の両端に向けて、吸引を行うことが好ましい。

また、本発明に係る熱ナノインプリント装置は、一方の表面にナノスケールの凹凸構造が形成されたカバーフィルムと、前記凹凸構造の凹部内部に設けられた第２のマスク層と、前記凹凸構造及び前記第２のマスク層を覆うように設けられた第１のマスク層と、前記第１のマスク層の表面を覆う保護フィルムと、を具備する微細パタン形成用シートを使用し、被処理体上に前記第１のマスク層及び前記第２のマスク層を転写付与するための熱ナノインプリント装置であって、前記微細パタン形成用シートから前記保護フィルムを剥離する剥離部と、前記保護フィルムを剥離して露出した前記第１のマスク層の表面を、前記被処理体の表面に向けて貼り合せる貼合部と、を具備し、吸引口を剥離位置に向けた吸引装置が設けられることを特徴とする。

本発明では、前記吸引装置の吸引口は、前記剥離位置の両端に向けられていることが好ましい。

本発明によれば、熱ナノインプリント法を用いて、微細パタン形成用シートの第１のマスク層の表面と、被処理体の表面とを貼り合せる際に、異物の介在を低減させることができ、生産効率を向上させることができると共に、タクトタイムの短縮化を図ることが可能である。

本実施の形態に係る微細パタン形成用シートを示す断面模式図である。 本実施の形態に係る微細パタン形成用シートを使用し、被処理体に対し微細パタンを形成する方法を説明するための工程図である。 本実施の形態に係る微細パタン形成用シートを使用し、被処理体に対し微細パタンを形成する方法を説明するための工程図である。 本実施形態の吸引装置を説明するための部分斜視図である。 本実施の形態に係る微細パタン形成用シートを使用し、被処理体に対し微細パタンを形成する方法を説明するための工程図である。 本実施の形態に係る微細パタン形成用シートを使用し、被処理体に対し微細パタンを形成する方法を説明するための工程図である。 本実施の形態に係る微細パタン形成用シートと被処理体との貼合に関する断面模式図である。 本実施の形態に係る熱ナノインプリント装置を示す模式図である。

以下、本発明の一実施の形態（以下、「実施の形態」という。）について、詳細に説明する。なお、本発明は、以下の実施の形態に限定されるものではなく、その要旨の範囲内で種々変形して実施することができる。

＜微細パタン形成用シート、及び、熱ナノインプリント法（転写方法）の概要＞
まず、本実施の形態に係る微細パタン形成用シートの概要について説明する。

本発明の熱ナノインプリント方法においては、以下に説明する微細パタン形成用シートを使用する。これにより、低温且つ低圧での熱ナノインプリントを精度高く実施することができる。

本実施の形態に係る微細パタン形成用シートは、一方の表面に凹凸構造が形成されたカバーフィルムの凹凸構造上に、第２のマスク層及び第１のマスク層が成膜されたフィルムである。図１は、本実施の形態に係る微細パタン形成用シートを示す断面模式図である。図１に示すように、微細パタン形成用シートＩは、カバーフィルム２の表面上に樹脂層３が設けられている。樹脂層３のカバーフィルム２に接する面とは反対側の面に凹凸構造３ａが形成されている。以下の説明で、単にカバーフィルム２という場合には、凹凸構造３ａが形成された樹脂層３も含む。第２のマスク層４は、凹凸構造３ａの凹部内部に充填されている。また、第１のマスク層５は、第２のマスク層４及び凹凸構造３ａを覆うように成膜されている。図１に示すように、この第１のマスク層５の上には、保護フィルム６が設けられている。

なお、後で説明する熱ナノインプリント装置に付帯される貼合部において、被処理体に貼合する面は、第１のマスク層５の表面である。また、剥離部において剥離されるフィルムは、保護フィルム６であり、離型部において離型されるフィルムは、カバーフィルム２である。本実施の形態の転写方法によれば、被処理体上に第１のマスク層５及び第２のマスク層４よりなる凹凸構造が転写される。

図２Ａ〜図２Ｃ及び図３Ａ〜図３Ｆは、本実施の形態に係る微細パタン形成用シートを使用し、被処理体に対し微細パタンを形成する方法を説明するための工程図である。図２Ａに示すように、カバーフィルム１０は、その主面上に凹凸構造１１が形成されている。凹凸構造１１は、複数の凹部１１ａと凸部１１ｂで構成されている。カバーフィルム１０は、例えば、フィルム状又はシート状の成形体である。

まず、図２Ｂに示すように、カバーフィルム１０の凹凸構造１１の凹部１１ａの内部に、後述の第１のマスク層をパターニングするための第２のマスク層１２を充填する。第２のマスク層１２は、例えば、ゾルゲル材料からなる。ここで、カバーフィルム１０、及び第２のマスク層１２を備えた積層体を、第１の微細パタン形成用シートＩ、又は単に第１の積層体Ｉと呼ぶ。

次に、図２Ｃに示すように、第１の積層体Ｉの第２のマスク層１２を含む凹凸構造１１の上に、第１のマスク層１３を形成する。この第１のマスク層１３は、後述する被処理体のパターニングに用いられる。第１のマスク層１３は、例えば、光硬化性樹脂、熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂からなる。

更に、図２Ｃに示すように、第１のマスク層１３の上側には、保護フィルム１４を設ける。保護フィルム１４は、第１のマスク層１３を保護するものである。ここで、カバーフィルム１０、第２のマスク層１２、及び、第１のマスク層１３からなる積層体を、第２の微細パタン形成用シートＩＩ、又は、単に第２の積層体ＩＩと呼ぶ。この第２の積層体ＩＩは、第１のマスク層１３を被処理体に貼合させることにより、被処理体のパターニングに用いることができる。

次に、図３Ａに示すような被処理体２０を用意する。被処理体２０は、例えば、平板状の無機基板であり、サファイア基板、ＳｉＣ（炭化ケイ素）基板、Ｓｉ（シリコン）基板、スピネル基板、又は、窒化物半導体基板等である。図３Ｂに示すように、被処理体２０の主面上に、第２の積層体ＩＩの第１のマスク層１３の露出面を、被処理体２０の主面に対面させて貼合する。この結果、第２の積層体ＩＩ及び被処理体２０で構成される第３の積層体ＩＩＩが得られる。貼合は、例えば、ラミネーションであり、特に、熱ラミネーションが好適である。本操作を、後で説明する熱ナノインプリント装置の貼合部にて行う。

次に、図３Ｃに示すように、カバーフィルム１０を、第１のマスク層１３及び第２のマスク層１２から離型する。この結果、被処理体２０、第１のマスク層１３及び第２のマスク層１２からなる中間体２１が得られる。本操作を、後で説明する熱ナノインプリント装置の離型部にて行う。

また、第２の積層体ＩＩは、後述する送出しローラにより巻き出され、後述する巻き取りローラにより巻き取られる。即ち、送出しローラよりも、第２の積層体ＩＩの流れ方向後段において上記貼合が行われると共に、貼合よりも更に流れ方向後段且つ巻き取りローラよりも前段において上記離型が行われる。

更に、上記貼合と離型の間において、被処理体は第２の積層体ＩＩの搬送に伴い移動することができる。換言すれば、第２の積層体ＩＩが被処理体のキャリアとしての機能を果たす。

なお、上述した貼合と離型の間において、第２の積層体ＩＩに対してエネルギー線を照射して第１のマスク層１３を硬化又は固化させてもよい。また、貼合及び押圧時に加える熱により、第１のマスク層１３を硬化又は固化させてもよい。また、第２の積層体ＩＩに対してエネルギー線を照射して第１のマスク層１３を硬化又は固化させた後に、第３の積層体ＩＩＩを加熱することで、第１のマスク層１３の安定性を向上させてもよい。更に、離型後のエネルギー線照射或いは加熱処理により、第１のマスク層１３を硬化又は固化させてもよい。これらの操作は、貼合と離型と、の間により行われるため、貼合時に加わる圧力が解放された状態にて行われる。特に、貼合を行い、続いてエネルギー線を照射する工程においては、エネルギー線照射時に貼合時の圧力が解放されている。

得られた中間体２１は、回収部により回収され、一時保管され、或いは直ぐに以下に説明する工程へ、と回される。

回収部により回収された中間体２１は、熱ナノインプリント装置とは異なる別の装置へと搬送される。そして、第２のマスク層１２をマスクとして、第１のマスク層１３を、例えば酸素アッシングにより、図３Ｄに示すようにパターニングする。この結果、第１のマスク層１３及び第２のマスク層１２により構成された高いアスペクト比を有する微細マスクパタン１６ａが設けられた微細マスク構造体１６を得る。更に、パターニングされた第１のマスク層１３をマスクとして、被処理体２０に、例えば、反応性イオンエッチングを施して、図３Ｅに示すように、被処理体２０の主面に微細パタン２２を形成する。最後に、図３Ｆに示すように、被処理体２０の主面に残った第１のマスク層１３を除去して、微細パタン２２を有する被処理体２０を得る。

本実施の形態では、図２Ａ〜図２Ｃに示すカバーフィルム１０から第２の積層体ＩＩを得るところまでを一つのライン（以下、第１のラインという）で行う。それ以降の、図３Ａ〜図３Ｆまでを別のライン（以下、第２のラインという）で行う。より好ましい態様においては、第１のラインと、第２のラインとは、別の施設で行われる。このため、第２の積層体ＩＩは、第２の積層体ＩＩを巻物状（ロール状）にして梱包され、保管又は運搬される。

上述したように、第２の積層体ＩＩは、主に第１のマスク層１３及び第２のマスク層１２の微細パタンの精度、そして第１のマスク層１３の膜厚精度を担保することにより、被処理体２０に微細パタン２２を、被処理体２０の面内において精度高く設けることができる。ここで、第２の積層体ＩＩの第１のマスク層１３を被処理体２０に貼合する際に、第２の積層体ＩＩが撓んだり、また、エアーボイドが発生したり、異物が混入した場合、被処理体２０に設けられる微細パタン２２の面内精度が大きく低下する。更に、第２の積層体ＩＩ／被処理体２０からなる積層体から、カバーフィルム１０を剥離する際に、第１のマスク層１３及び第２のマスク層１２の微細パタンに過度な応力が加わる場合や、第２の積層体ＩＩが捩れる場合、第１のマスク層１３の凝集破壊、第１のマスク層１３と被処理体２０と、の界面剥離、第１のマスク層１３及び第２のマスク層１２とカバーフィルム１０の離型不良といった問題が生じる。

ところで、第２の積層体ＩＩの第１のマスク層１３を被処理体２０に貼合する際に生じる、エアーボイドの発生は、第２の積層体ＩＩから、保護フィルム１４を剥離したときに、保護フィルム１４、第１のマスク層１３、第２のマスク層１２、カバーフィルム１０由来のパーティクル（異物）が、第１のマスク層１３の両端に引き込まれてしまうことが原因とされる。パーティクルは、剥離帯電によって発生する静電気によって、第１のマスク層１３の上方両端に移動する。エアーボイドは、パーティクル混入により、空気を噛み込むことで、パーティクルの何十倍もの大きさの欠陥となる。

剥離帯電を抑制するために、保護フィルムと第１のマスク層との間の剥離部分を狙って、除電するも、パーティクル除去としては不十分であることがわかっている。

そこで本発明者らは、剥離時に、保護フィルム１４、及び、第１のマスク層１３、第２のマスク層１２、カバーフィルム１０由来のパーティクル（異物）を吸引することで、第２の積層体ＩＩの第１のマスク層１３と被処理体２０との間を、異物を介在せず貼合することができるようにした。

＜吸引装置＞
本実施の形態においては、吸引装置の吸引口を、保護フィルム１４と、第２の積層体ＩＩの第１のマスク層１３との剥離位置に向け、保護フィルム１４を剥離しながら、吸引することで、パーティクルを吸引する。ここで、パーティクルは、保護フィルム１４、第１のマスク層１３、第２のマスク層１２、カバーフィルム１０由来のものに限定するものでなく、代表的なものとして記載した。すなわち、吸引するパーティクル、異物は、保護フィルム１４、第１のマスク層１３、第２のマスク層１２、カバーフィルム１０由来以外のものを含んでいてもよい。以下、同様である。

図４に示すように、本実施の形態では、保護フィルム１４を、第２の積層体ＩＩから剥離した位置に、吸引装置６０６の吸引口６０６ａ、６０６ｂを向けている。

「剥離位置」とは、剥離直後の、保護フィルム１４と、保護フィルム１４が剥離された第２の積層体ＩＩの第１のマスク層１３との間の部分を指す。

図４に示すように、剥離ローラ６０２により、第２の積層体ＩＩから保護フィルム１４が剥離され、第２の積層体ＩＩは、被処理体との貼合工程に送られる。図４に示すように、吸引装置６０６の一対の吸引口６０６ａ、６０６ｂは、剥離位置の両端に向けている。このとき、一対の吸引口６０６ａ、６０６ｂは、保護フィルム１４の剥離により露出した第１のマスク層１３の表面の両端に向けられていることが好ましい。

本実施の形態によれば、保護フィルム１４を剥離した際に生じる、保護フィルム１４由来のパーティクル（異物）を、吸引装置６０６の吸引口６０６ａ、６０６ｂにて適切に吸引することができる。

このように、保護フィルム１４の剥離時に異物を吸い込むことで、続く被処理体との貼合時に、エアーボイドの欠陥が生じるのを抑制でき、したがって、本実施の形態によれば、生産効率（歩留まり）を向上させることができる。

また、保護フィルム１４の剥離時における異物混入の抑制は、保護フィルム１４を、ゆっくりと剥離することで、第２の積層体ＩＩ（第１のマスク層１３）の両端に引き込まれる保護フィルム１４由来のパーティクル数を、ある程度抑制することはできるが、タクトタイムが増大する。これに対して、本実施の形態によれば、保護フィルム１４を剥離しつつ、パーティクルを直接吸引するため、保護フィルム１４をゆっくりと剥がす必要がなく、タクトタイムの短縮を図ることができる。

図４に示すように、吸引口６０６ａ、６０６ｂは、剥離位置の両端以外に向けても、吸引力を強めることで、ある程度、パーティクル除去を期待できる。ただし、剥離ローラ部６０２の両端からパーティクルが発生していることを、パーティクル測定によって確認しているため、吸引口６０６ａ、６０６ｂを剥離位置の両端に向けることが、効果的にパーティクルを除去でき好ましい。

吸引装置６０６の吸引力については、特に限定されるものではないが、例えば、０．１〜３０．０（ｍ／ｓ）程度であることが好ましい。吸引力を、０．１（ｍ／ｓ）以上とすることで、パーティクル除去の効果がある。また、吸引力を、３０．０（ｍ／ｓ）以下とすることで、剥離時における保護フィルムと微細パタン形成用シートとのばたつきを抑制でき、搬送を適切に行うことができる。また、吸引力が、３０．０（ｍ／ｓ）以上であると、装置内の気流が乱れ、逆に、パーティクルが余計に増大する可能性がある。

また、吸引口の形状としては、円形状、楕円形状、ノズルのような角丸を含む四角形状等を提示できる。また、吸引口の大きさ（口径）は、０．５〜２５００ｍｍ^２程度であることが好ましい。吸引口が円径でない場合は、例えば、縦横長さの平均値で求めることができる。吸引口の大きさを０．５ｍｍ^２以上とすることで、パーティクル除去の効果がある。また、吸引口の大きさを２５００ｍｍ^２以下とすることで、剥離時における保護フィルムと微細パタン形成用シートとのばたつきを抑制でき、搬送を適切に行うことができる。また、吸引口の大きさを２５００ｍｍ^２以上であると、装置内の気流が乱れ、逆に、パーティクルが余計に増大する可能性がある。

また、風量は、吸引口の大きさと風速の積に時間項を掛けた値であるので、上記最小値と最大値から、３×１０^−６〜４．５（ｍ^３／ｍｉｎ）程度であることが好ましい。

＜マスクパタン転写工程＞
次に、微細パタン形成用シートを使用する各工程について説明する。被処理体２０上に微細パタン２２を形成する方法は、マスクパタン転写工程とエッチング工程とに分けられる。

図５及び図６は、本実施の形態に係る微細パタン形成用シートを使用し、被処理体に対し微細パタンを形成する方法を説明するための工程図である。マスクパタン転写工程は、図５Ａ及び図５Ｂ並びに図６Ｂ〜図６Ｃで示される。

マスクパタン転写工程は、少なくとも貼合工程（押圧工程）、エネルギー線照射工程及び離型工程をこの順に含み、且つ、貼合工程（押圧工程）とエネルギー線照射工程とはそれぞれ独立で行うことを特徴とする。ここで、押圧工程は、本実施の形態に係る熱ナノインプリント装置の貼合部で実施される。また、離型工程は、本実施の形態に係る熱ナノインプリント装置の剥離手段及び固定手段により行われる。

図５Ａに示す第２の積層体ＩＩは、支持基材１０ａ及び樹脂層１０ｂで構成されるカバーフィルム１０と、カバーフィルム１０の樹脂層１０ｂに形成された凹凸構造１１の内部に充填された第２のマスク層１２と、第２のマスク層１２を含む凹凸構造１１の上に設けられた第１のマスク層１３とで構成されている。第２の積層体ＩＩの第１のマスク層１３の表面には保護フィルム１４が設けられている場合、まず、第２の積層体ＩＩから保護フィルム１４を外して、図５Ｂに示すように、第１のマスク層１３の表面を露出させる。

本実施の形態においては、上記したように、第２の積層体ＩＩから保護フィルム１４を剥離した際、第１のマスク層１３の両端に引き込まれるパーティクル（異物）を、吸引装置により吸引している。

（貼合工程（押圧工程））
貼合工程において、図６Ａに示すように、第２の積層体ＩＩを第１のマスク層１３を介して被処理体２０に対して押圧して、第２の積層体ＩＩ及び被処理体２０を貼り合わせて接着し、第３の積層体ＩＩＩを得る。このとき、第２の積層体ＩＩ及び被処理体２０は、加熱しながら押圧されることにより密着される。第２の積層体ＩＩに関しては、被処理体２０と第１のマスク層１３との接着を目的として行う。

第１のマスク層１３として熱圧着可能な樹脂を選択した場合には、第１のマスク層１３の流動性を上昇させるために、押圧時に加熱を行うことが好ましい。この加熱は、少なくとも被処理体２０面側から行うことが好ましく、加熱温度は６０℃〜２００℃が好ましい。

（貼合）
貼合時の環境雰囲気の巻き込みは、第２のマスク層１２及び第１のマスク層１３の被処理体２０に転写付与される割合（転写率）を減少させる。このため、被処理体２０の用途に応じた問題が発生する。例えば、被処理体をＬＥＤ用の基板として使用する場合、貼合時の酸素（空気中の酸素）のミクロな巻き込み（ナノメートルから数十マイクロメートルスケールの環境雰囲気の巻き込み）は、ＬＥＤの半導体結晶層の欠陥を導き、ＬＥＤの発光特性を悪化させたり、リーク電流を増加させる場合がある。また、貼合時のマクロな巻き込み（数十マイクロメートルからミリメートルスケールの気泡）は、大きな欠陥となり、高効率なＬＥＤを製造する際の収率の低下を招く。そのため、第１のマスク層１３を被処理体２０に貼合する際には、以下の（１）〜（４）に示すいずれかの手法、又は、これらの複合手法を採用することが好ましい。

なお、既に記載したように、本実施の形態では、貼合前の段階で、保護フィルムを剥離した際に生じる保護フィルム由来のパーティクルを、除去している。

（１）低酸素雰囲気下で貼合を行う。酸素濃度を低下させておくことにより、第１のマスク層１３と被処理体２０との界面に環境雰囲気を巻き込んだ場合であっても、第１のマスク層１３の硬化性を良好に保つことができるため、転写精度を向上させることができる。低酸素雰囲気は、真空（減圧）、Ｎ_２ガスやＡｒガスに代表されるガスの導入、ペンタフルオロプロパンや二酸化炭素に代表される圧縮性ガスの導入等で作製可能である。特に、真空（減圧）環境を採用することで、貼合性を改良することができる。

図７は、本実施の形態に係る微細パタン形成用シートと被処理体との貼合に関する断面模式図である。なお、図７Ａ〜図７Ｃでは、便宜上、第１の積層体Ｉと第２の積層体ＩＩと、を同一の模式図として表現するために、第１の積層体Ｉの凹凸構造１１の表面の凹凸は省略してフラットな形状として示している。図７Ａ〜図７Ｃに示す第２の積層体ＩＩにおいては、被処理体２０と貼り合わされる面側に、第１のマスク層１３が設けられ、第１のマスク層１３が被処理体２０に接触するようになっている。

（２）図７Ａに示すように、第２の積層体ＩＩを、その一方の端部から他方の端部に向かって被処理体２０に接触させ、接触面積を徐々に増加させる方法が挙げられる。この場合、平行平板型の貼合に比べ、環境雰囲気の逃げ道が作られるため、環境雰囲気の抱き込みが減少する。よって、パーティクル混入の減少効果との相乗効果により、第２の積層体ＩＩと被処理体２０との界面に、エアーボイドが生じる不具合を適切に抑制することができる。

（３）図７Ｂに示すように、第２の積層体ＩＩの中央付近を下に凸の形状に変形させ、その状態で第２の積層体ＩＩを被処理体２０に接触させ、続いて、変形を元に戻していく手法が挙げられる。この場合、平行平板型の貼合に比べ、環境雰囲気の逃げ道が作られるため、環境雰囲気の抱き込みが減少する。よって、パーティクル混入の減少効果との相乗効果により、第２の積層体ＩＩと被処理体２０との界面に、エアーボイドが生じる不具合を適切に抑制することができる。

（４）図７Ｃ示すように、第２の積層体ＩＩを湾曲させると共に、第２の積層体ＩＩを、その一方の端部から他方の端部に向かって接触させ、ラミネートの要領で貼合する手法が挙げられる。この場合、平行平板型の貼合に比べ、環境雰囲気の逃げ道が作られるため、環境雰囲気の抱き込みが減少する。よって、パーティクル混入の減少効果との相乗効果により、第２の積層体ＩＩと被処理体２０との界面に、エアーボイドが生じる不具合を適切に抑制することができる。特に、第２の積層体ＩＩのカバーフィルムがフレキシブルモールドの場合に有効である。

（エネルギー線照射工程）
エネルギー線照射工程において、図６Ｂに示すように、第２の積層体ＩＩと被処理体２０とが接着された積層体ＩＩＩに対して、貼合時の圧力を開放した状態でエネルギー線を照射して第１のマスク層１３を硬化する。これにより、第１のマスク層１３を従来のように押圧しながら硬化させる必要がなくなるので、押圧工程とエネルギー線照射工程とを独立して行うことができ、後述の凹凸構造体４０の製造における工程管理が容易となる。

また、エネルギー線照射工程は、第２のマスク層１２及び第１のマスク層１３の安定性を向上させると共に、第２のマスク層１２と第１のマスク層１３の界面密着力を大幅に向上させることを目的とする。更に、第２の積層体ＩＩの場合は、更に、第１のマスク層１３と被処理体２０を接着することも目的とする。

エネルギー線照射は、第２のマスク層１２と第１のマスク層１３の界面に化学反応に基づく化学結合を生じる場合に有効である。エネルギー線の種類は、第２のマスク層１２及び第１のマスク層１３の組成により適宜選択できるため、特に限定されないが、例えば、Ｘ線、ＵＶ、ＩＲ等が挙げられる。また、エネルギー線は第２の積層体ＩＩ側と被処理体２０側の、少なくとも一方から照射することが好ましい。特に、第２の積層体ＩＩの少なくとも一部或いは被処理体２０がエネルギー線吸収体である場合は、エネルギー線を透過する媒体側から、エネルギー線を照射することが好ましい。

エネルギー線照射時の積算光量は、５００〜５０００ｍＪ／ｃｍ^２であることが好ましく、８００〜２５００ｍＪ／ｃｍ^２であることがより好ましい。また、異なる発光波長域を有するエネルギー線源を２つ以上選択してもよい。

なお、第２の積層体ＩＩを被処理体２０に押圧した後、圧力開放した状態でエネルギー線照射工程を行うことで、第１のマスク層１３の膜厚を厚くすることが可能となるため、後述するエッチング工程を経ることで、被処理体２０にアスペクト比の高いマスクを転写することが可能となる。

（離型工程）
離型工程において、図６Ｂ及び図６Ｃに示すように、第３の積層体ＩＩＩにおいて、被処理体２０に接着された第２の積層体ＩＩのうち、カバーフィルム１０を取り除く。この結果、被処理体２０、第１のマスク層１３及び第２のマスク層１２からなる中間体２１が得られる。

以上のように、本実施の形態に係るマスクパタン転写工程によって、第２の積層体ＩＩを用いて被処理体２０へ凹凸構造を転写し、図６Ｄに示すように、被処理体２０の表面上に第１のマスク層１３及び第２のマスク層１２が設けられた微細マスク構造体１６が得られる。この際、被処理体２０上に第１のマスク層１３を厚く形成することが可能となり、後述するエッチング工程を経ることで、被処理体２０上に高アスペクト比のマスクパタンを形成することが可能となる。

更に、マスクパタン転写工程におけるエネルギー線照射工程と離型工程との間に、加熱工程を加えることが好ましい。即ち、マスクパタン転写工程は、押圧工程、エネルギー線照射工程、加熱工程及び離型工程をこの順に経る構成としてもよい。

（加熱工程）
エネルギー線照射後に加熱工程を加えることで、第２のマスク層１２及び第１のマスク層１３の組成にもよるが、第２のマスク層１２及び第１のマスク層１３の安定性が向上し、離型工程時の転写不良、特に第１のマスク層１３の凝集破壊を減少させる効果が得られる。加熱温度は、概ね４０℃〜２００℃の範囲で、第２のマスク層１２及び第１のマスク層１３のガラス転移温度Ｔｇよりも低い温度が好ましい。また、加熱時間は概ね５秒〜６０分であると好ましく、転写精度を向上させ、且つ工業製を高める観点から、５秒〜３分であることが最も好ましい。なお、加熱工程は低酸素雰囲気下で行ってもよい。

加熱工程後は、カバーフィルム１０／第１のマスク層１３／被処理体２０からなる積層体が好ましくは５℃〜８０℃になるまで、更に好ましくは１８℃〜３０℃になるまで冷却した後に離型工程に移ることが好ましい。なお、冷却方法については、積層体が前記の温度範囲内に冷却されれば、特に限定しない。

更に、マスクパタン転写工程における離型工程の後に、後処理工程を加えてもよい。即ち、マスクパタン転写工程は、押圧工程、エネルギー線照射工程、離型工程及び後処理工程をこの順に経る構成としてもよく、また、押圧工程、エネルギー線照射工程、加熱工程、離型工程及び後処理工程をこの順に経る構成としてもよい。

（後処理工程）
後処理工程は、図６Ｄに示す微細マスク構造体１６の第２のマスク層１２側と被処理体２０側の両方又はいずれか一方から、エネルギー線を照射して行う。また、後処理工程は、微細マスク構造体１６に対して、加熱とエネルギー線照射との両方、或いは、いずれか一方を行うことによって行う。

エネルギー線を照射することにより、第２のマスク層１２と第１のマスク層１３との両方又はいずれか一方に含まれる未反応成分の反応を促進させることができ、第２のマスク層１２及び第１のマスク層１３の安定性が向上し、第２のマスク層１２の残膜処理工程、第１のマスク層１３のエッチング工程及び被処理体２０のエッチング工程を良好に行えるため好ましい。エネルギー線としては、Ｘ線、ＵＶ、ＩＲ等が挙げられる。また、エネルギー線は、微細マスク構造体１６に対して、第２のマスク層１２側及び被処理体２０側の少なくとも一方から照射することが好ましい。特に、第２のマスク層１２側から照射することが好ましい。

＜エッチング工程＞
中間体２１は、第２の積層体ＩＩを被処理体２０に貼り合わせた後に、カバーフィルム１０を剥離することで製造される第２のマスク層１２／第１のマスク層１３／被処理体２０から成る積層体であり、その製造方法の詳細はマスクパタン転写工程において既に説明した通りである。ここで、中間体２１に対して、図６Ｄに示すようにエッチングを行うことで、微細マスク構造体１６を製造できる。更に、微細マスク構造体１６に対して図６Ｅ及び図６Ｆに示すようにエッチングを行うことで、被処理体２０上に微細パタン２２を形成し、凹凸構造体４０を得ることができる。

中間体２１を微細マスク構造体１６へと加工する方法は、第２のマスク層１２をマスクとした第１のマスク層１３のエッチングである。これにより、第１のマスク層１３及び第２のマスク層１２により構成された高いアスペクト比を有する微細マスクパタン１６ａが設けられた微細マスク構造体１６を得る。

＜熱ナノインプリント装置＞
次に本実施の形態に係る熱ナノインプリント装置について説明する。
図８は、本実施の形態に係る熱ナノインプリント装置を示す模式図である。本実施の形態に係る熱ナノインプリント装置２００は、長尺の微細パタン形成用シート１０１が巻き回された送出しローラ２０２を具備する。

送出しローラ２０２は、微細パタン形成用シート１０１を所定の速度で送出する。この送出しローラ２０２と対になって、送出された微細パタン形成用シート１０１を巻き取る巻き取りローラ２０３が設けられている。巻き取りローラ２０３の回転数と送出しローラ２０２の回転数とは微細パタン形成用シート１０１の送り出し速度と巻き取り速度と、が同期するように制御されてもよいが、微細パタン形成用シート１０１のテンションを制御するために、ダンサーローラー、トルクモータ又はテンションコントローラ等を用いることができるため、微細パタン形成用シート１０１の搬送機構は採用するテンション制御方式に応じて適宜設計することができる。なお、送出しローラ２０２及び巻き取りローラ２０３にはそれぞれ駆動部を連結することができる。

（保護フィルムの剥離）
図８に示すように、送出しローラ２０２よりも微細パタン形成用シート１０１の流れ方向ＭＤの後段には、微細パタン形成用シート１０１から保護フィルム６０１を剥離する剥離ローラ部６０２が設けられる。送出しローラ２０２の近傍にダンサーローラを設置した場合は、剥離ローラ部６０２は、ダンサーローラよりも微細パタン形成用シート１０１の流れ方向ＭＤの後段に設けられる。剥離ローラ部６０２には、保護フィルム６０１の流れ方向の後段に、保護フィルム６０１を巻き取って回収する巻き取りローラ６０３が併設されている。剥離ローラ部６０２は、駆動部を具備しないフリーローラであっても、駆動部を付帯したローラであっても、微細パタン形成用シート１０１より保護フィルム６０１を剥離可能であれば特に限定されない。一方、巻き取りローラ６０３は、微細パタン形成用シート１０１より剥離された保護フィルム６０１を巻き取り回収する役割を担うため、駆動部を付帯することが好ましい。駆動部により回転する巻き取りローラ６０３は、送出しローラ２０２から送出される微細パタン形成用シート１０１の速度と同期してもよく、微細パタン形成用シート１０１の撓みや蛇行といった搬送不良を抑制するために、微細パタン形成用シート１０１のテンション制御を、巻き取りローラ６０３の駆動にトルクモータを使用することや、巻き取りローラ６０３と剥離ローラ部６０２との間にダンサーローラを設置することができる。トルクモータや、ダンサーローラを設けることで、保護フィルム６０１に一定のテンションをかけることができる。

図８に示すように、剥離ローラ部６０２近傍には、吸引装置６０６が配置されている。そして、保護フィルム６０１を剥離しながら、剥離位置の両端を、吸引装置にて吸引し、保護フィルム６０１由来のパーティクルを除去する。

また、剥離ローラ部６０２は、貼合部２０１の回転体１０２に近い位置に設けられると、上記したパーティクル除去に加えて、保護フィルム６０１を剥離し露出した微細パタン形成用シート１０１の表面の異物の付着を効果的に抑制でき、その結果、微細パタン形成用シート１０１と被処理体１０４の表面との貼合精度が向上するため、好ましい。

送出しローラ２０２よりも流れ方向ＭＤの更に後段には、貼合部２０１が設けられている。貼合部２０１は、回転体１０２を備えた押圧部１００を備えている。本実施の形態においては、回転体１０２の表層をシリコーンゴムとした。なお、シリコーンゴムとしてはそのガラス転移温度Ｔｇが２０℃以下のものを採用した。また、貼合雰囲気を除電する除電機（不図示）を別途設置した。

この回転体１０２は、微細パタン形成用シート１０１の幅方向に亘って延設されている。回転体１０２の断面形状は略真円形である。回転体１０２の、微細パタン形成用シート１０１の幅方向の長さは、微細パタン形成用シート１０１を貼合する被処理体１０４の大きさよりも大きければ特に限定されない。例えば、２インチ強、４インチ強、６インチ強、或いは８インチ強である。また、微細パタン形成用シート１０１の幅方向に複数の被処理体１０４を配置し、同時に微細パタン形成用シート１０１を被処理体１０４に貼合するために、回転体１０２は微細パタン形成用シート１０１の幅方向全体に亘って延設されると好ましい。本実施の形態においては、微細パタン形成用シート１０１の幅として、２．１インチ、４．５インチ、及び６．５インチの３種類を実施した。これらの微細パタン形成用シート１０１のいずれに対しも、回転体１０２の幅方向の長さは３００ｍｍとした。

回転体１０２による、微細パタン形成用シート１０１と被処理体１０４との貼合は、微細パタン形成用シート１０１の搬送と同時に行われても、微細パタン形成用シート１０１の搬送が停止した状態にて行われてもよい。本実施の形態においては、微細パタン形成用シート１０１が静止した状態で貼合を行った。

微細パタン形成用シート１０１の被処理体１０４への押圧が、微細パタン形成用シート１０１の搬送と同時に行われる場合、回転体１０２は、微細パタン形成用シート１０１の搬送に支障をきたさぬように回転することが好ましい。このため、回転体１０２の回転手段は、微細パタン形成用シート１０１の搬送に伴い受動的に回転体１０２を回転させるものであっても、能動的に回転させるものであってもよい。特に、微細パタン形成用シート１０１の搬送に伴って受動的に回転することが貼合精度を向上するため、好ましい。この場合、回転体１０２の回転手段には、フリーローラのように受動的に回転体１０２を回転させるものや、微細パタン形成用シート１０１の搬送速度に同期するように、回転体１０２の回転数を制御しながら受動的に回転させるものを採用できる。

一方、微細パタン形成用シート１０１の搬送が停止した状態にて微細パタン形成用シート１０１と被処理体１０４とを貼合する場合、回転体１０２は回転軸を中心に回転すると共に、被処理体１０４の主面に平行な面内において、微細パタン形成用シート１０１の流れ方向ＭＤとは反対の方向又は微細パタン形成用シート１０１の流れ方向ＭＤに平行な方向に移動することが好ましい。

本実施の形態に係る熱ナノインプリント装置２００の貼合部２０１においては、上記説明した押圧部１００の回転体１０２により、微細パタン形成用シート１０１と被処理体１０４とを押圧し、低温且つ低圧にて熱ナノインプリントを行うことができる。ここで、微細パタン形成用シート１０１を被処理体１０４に押圧する際、被処理体１０４のその面内方向に対して垂直方向の振動を抑制し、押圧時の圧力の均等性を向上させるために、被処理体１０４の微細パタン形成用シート１０１と接する面とは反対側の面上に被処理体保持部２０５を設けることが好ましい。

被処理体保持部２０５の保持機構は、被処理体１０４の被処理面に接触しないものであれば、特に限定されない。被処理体保持部２０５は、既に説明した機構を採用できる。また、被処理体１０４を保持する方法は、既に説明した通り、被処理体１０４と微細パタン形成用シート１０１が接触しない位置で被処理体１０４を保持することが好ましい。なお、本実施の形態においては、減圧（吸引）チャックを採用した。

また、本実施の形態に係る熱ナノインプリント装置２００においては、回転体１０２及び被処理体保持部２０５の少なくとも一方に、上述の押圧加熱部を付帯することが好ましい。ここで、押圧加熱部は、微細パタン形成用シート１０１及び被処理体１０４を回転体１０２で押圧する際、微細パタン形成用シート１０１と被処理体１０４との界面を加熱する目的にて導入する。押圧加熱部を設けることで、微細パタン形成用シート１０１と被処理体１０４との界面の温度が向上するため、熱ナノインプリント精度が向上する。なお、本実施の形態においては、回転体１０２及び被処理体保持部２０５の双方に押圧加熱部を設け、回転体１０２の表面を９０℃〜１３０℃にて加熱し、被処理体保持部２０５の表面を８０℃〜１５０℃の範囲にて加熱し実施した。

貼合部２０１よりも流れ方向ＭＤ後段であって、巻き取りローラ２０３よりも前段には、離型部２０６が設けられている。なお、巻き取りローラ２０３と回転体１０２との間には、後述するエネルギー線照射部等を併設するのに充分な間隔を設けると好ましい。離型部２０６は、微細パタン形成用シート１０１と被処理体１０４からなる積層体２０７から、カバーフィルムを取り除くことができれば特に限定されない。即ち、積層体２０７において、被処理体１０４は固定され、その主面に対して垂直方向の移動がほぼ起こらないと共に、カバーフィルムが被処理体１０４より引き離される。特に、離型部２０６が、微細パタン形成用シート１０１の流れを利用して離型できるものであれば、微細パタン形成用シート１０１の捩れをより抑制すると共に、転写精度を向上できる。更に、微細パタン形成用シート１０１とある被処理体１０４（Ａ）との押圧と、微細パタン形成用シート１０１の別の被処理体１０４（Ｂ）からの剥離と、を同時に行うことができるため、装置の過大化を抑制しながら、タクトを向上させることができる。更に、離型部２０６において、微細パタン形成用シート１０１の流れ方向が変化することで、カバーフィルムを剥離することが好ましく、後述するような剥離用ローラや剥離用エッジを利用できる。

なお、積層体２０７は、図３Ｂ及び図６Ａに示す第３の積層体ＩＩＩに相当する。積層体２０７を構成する被処理体１０４は、微細パタン形成用シート１０１に貼り合わされ、一体となっている。

離型部２０６における剥離力は、少なくとも被処理体１０４の被処理面に対して垂直で、且つ、微細パタン形成用シート１０１の流れ方向ＭＤの成分を含む。例えば、積層体２０７の被処理体１０４の露出する面を保持して固定し、微細パタン形成用シート１０１の流れ方向ＭＤがローラ又はエッジにより変化することで、転写精度高くカバーフィルムを剥離することができる。

（エネルギー線照射部）
貼合部２０１と離型部２０６との間に、エネルギー線照射部を設けることができる。エネルギー線照射部においては、貼合部２０１で得られた積層体２０７に対してエネルギー線を照射する。このため、エネルギー線照射部は、微細パタン形成用シート１０１に向かってエネルギーを照射しても、被処理体１０４に向かってエネルギーを照射しても、その両方であっても良い。特に少なくとも被処理体１０４に向かってエネルギーを照射することで、微細パタン形成用シート１０１と被処理体１０４との界面強度を向上できるため、好ましい。

（積層体加熱部）
離型部２０６よりも微細パタン形成用シート１０１の流れ方向ＭＤ前段であり、且つ、エネルギー線照射よりも流れ方向ＭＤ後段には、積層体２０７を加熱する積層体加熱部を設けることができる。積層体加熱部を設けることで、微細パタン形成用シート１０１と被処理体１０４との界面強度を向上させることができるため、熱ナノインプリント精度が向上する。積層体加熱部による加熱温度は、微細パタン形成用シート１０１の特性に応じて適宜選定できるため、特に限定されないが、微細パタン形成用シート１０１の融点（Ｔｍｃ）未満であると、装置の過大化を抑制できると共に、熱ナノインプリント精度が向上するため好ましい。特に、被処理体１０４の加熱温度が、３０℃〜２００℃の範囲になるように加熱できると好ましく、６０℃〜１３０℃であるとより好ましい。加熱温度は、微細パタン形成用シート１０１の搬送の観点から、概ね、Ｔｍｃの０．６倍以下であると好ましい。このように加熱条件下で積層体２０７の加熱が行われる。

（冷却部）
更に、離型部２０６よりも微細パタン形成用シート１０１の流れ方向ＭＤの前段であり、且つ、積層体加熱部よりも流れ方向ＭＤの後段に、積層体２０７を冷却する冷却部を設けることができる。冷却部を設けることで、カバーフィルムを剥離する際の、剥離性を向上させることができる。ここで、本実施の形態に係る熱ナノインプリント装置２００においては、冷却部が微細パタン形成用シート１０１の流れ方向ＭＤに対して、貼合部２０１と離間して設けられる。更に、本実施の形態では、上述のような回転体１０２を採用していることから、熱ナノインプリントに必要な温度を低く保っている。このため、冷却部の過大化を抑制できる。冷却部は、積層体２０７に対して空気を吹き付ける程度でよい。冷却部は、少なくとも被処理体１０４の温度が１２０℃以下になるように冷却すると、剥離性を向上できるため、好ましい。微細パタン形成用シート１０１の特性に応じて最適な被処理体１０４の冷却後の温度は決定されるが、概ね、５℃以上６０℃以下が好ましく、１８℃以上３０℃以下がより好ましい。

なお、本発明は上記実施の形態に限定されず、種々変更して実施することが可能である。上記実施の形態において、添付図面に図示されている大きさや形状等については、これに限定されず、本発明の効果を発揮する範囲内で適宜変更することが可能である。

以上説明したように、本発明は、カバーフィルムの表面に形成された凹凸構造を、第１のマスク層を介して被処理体に転写する際に、第１のマスク層の膜厚分布を良好にし、転写精度を向上させ、且つ効率よく転写可能であり、過大な設備を要しない熱ナノインプリント装置を提供するという効果を有し、特に、ＬＥＤに関する光取り出し効率向上用基材、内部量子効率向上用基材、光取り出し効率及び内部量子効率向上用基材の製造における凹凸構造加工技術に有用である。

１，１０１ 微細パタン形成用シート
２、１０ カバーフィルム
３ 樹脂層
３ａ、１１、４０ 凹凸構造
４、１２ 第２のマスク層
５、１３ 第１のマスク層
６、１４、６０１ 保護フィルム
２０、１０４ 被処理体
２１ 中間体
２２ 微細パタン
１０２ 回転体
２００ 熱ナノインプリント装置
２０１ 貼合部
２０６ 離型部
３０２ 剥離用ローラ
４０２ 剥離用ロール
５０３ 分離部
６０２ａ 剥離ローラ部
６０６ 吸引装置
６０６ａ、６０６ｂ 吸引口

Claims (4)

1. 一方の表面にナノスケールの凹凸構造が形成されたカバーフィルムと、前記凹凸構造の凹部内部に設けられた第２のマスク層と、前記凹凸構造及び前記第２のマスク層を覆うように設けられた第１のマスク層と、前記第１のマスク層の表面を覆う保護フィルムと、を具備する微細パタン形成用シートを使用し、被処理体上に前記第１のマスク層及び前記第２のマスク層を転写付与する転写方法であって、
   前記転写方法は、
   前記微細パタン形成用シートから前記保護フィルムを剥離する剥離工程と、
   前記剥離工程後に、前記保護フィルムを剥離して露出した前記第１のマスク層の表面を、前記被処理体の表面に向けて貼り合せる貼合工程と、を有し、
   吸引口を剥離位置に向けて、前記保護フィルムを剥離しながら、吸引を行うことを特徴とする転写方法。
2. 前記吸引口を、前記剥離位置の両端に向けて、吸引を行うことを特徴とする請求項１に記載の転写方法。
3. 一方の表面にナノスケールの凹凸構造が形成されたカバーフィルムと、前記凹凸構造の凹部内部に設けられた第２のマスク層と、前記凹凸構造及び前記第２のマスク層を覆うように設けられた第１のマスク層と、前記第１のマスク層の表面を覆う保護フィルムと、を具備する微細パタン形成用シートを使用し、被処理体上に前記第１のマスク層及び前記第２のマスク層を転写付与するための熱ナノインプリント装置であって、
   前記微細パタン形成用シートから前記保護フィルムを剥離する剥離部と、
   前記保護フィルムを剥離して露出した前記第１のマスク層の表面を、前記被処理体の表面に向けて貼り合せる貼合部と、を具備し、
   吸引口を剥離位置に向けた吸引装置が設けられることを特徴とする熱ナノインプリント装置。
4. 前記吸引装置の吸引口は、前記剥離位置の両端に向けられていることを特徴とする請求項３に記載の熱ナノインプリント装置。
   
   

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