JP2014056837A - 二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】65〜99vol%のリン酸エステル化合物と、0.01〜30vol%のフッ素化カーボネート化合物と、0.1〜10vol%のハロゲン化リン酸エステル化合物および/または0.1〜30vol%の比誘電率が15以上である溶媒とを含むリチウムイオン二次電池用電解液、ならびにこれを有するリチウムイオン二次電池を提供する。
【選択図】なし
Description
前記負極は、リチウムと合金可能な金属(a)、およびリチウムイオンを吸蔵、放出し得る金属酸化物(b)の少なくとも1つを含む負極活物質が、負極用結着剤によって負極集電体と結着されてなり、
前記電解液が、
65〜99vol%、好ましくは70〜99vol%のリン酸エステル化合物と、
0.01〜30vol%、好ましくは1〜30vol%のフッ素化カーボネート化合物と、
0.1〜10vol%のハロゲン化リン酸エステル化合物および/または0.1〜30vol%の比誘電率が15以上の溶媒と、
を含むことを特徴とする。
負極は、負極活物質が負極用結着剤によって負極集電体を覆うように結着されてなる。そして、本実施形態では、負極活物質として、リチウムと合金可能な金属(a)、およびリチウムイオンを吸蔵、放出し得る金属酸化物(b)の少なくとも1つを含む。すなわち、負極活物質は、金属(a)および金属酸化物(b)のいずれか一方のみを含んでいてもよいが、金属(a)と金属酸化物(b)とを含むことが好ましい。
正極は、例えば、正極活物質が正極用結着剤によって正極集電体を覆うように結着されてなる。
本実施形態で用いる電解液は、リン酸エステル化合物と、フッ素化カーボネート化合物を含み、さらに、ハロゲン化リン酸エステル化合物と比誘電率の高い溶媒のうち少なくとも一方を含む(以下、「比誘電率の高い溶媒」のことを「高誘電率溶媒」と記載することもある)。なお、本発明において、単に「リン酸エステル化合物」と記載したときは、明示的な記載がない限り、ハロゲン化リン酸エステル化合物は包含せず、「非ハロゲン化リン酸エステル化合物」を示すものとする。
セパレータとしては、ポリプロピレン、ポリエチレン等の多孔質フィルムや不織布を用いることができる。また、セパレータとしては、それらを積層したものを用いることもできる。また、耐熱性の高い、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリテトラフルオロビニリデン(PTFE)、セルロース、ガラス繊維を用いることもできる。また、それらの繊維を束ねて糸状にし、織物とした織物セパレータを用いることも出来る。
外装体としては、電解液に安定で、かつ十分な水蒸気バリア性を持つものであれば、適宜選択することができる。例えば、積層ラミネート型の二次電池の場合、外装体としては、アルミニウム、シリカをコーティングしたポリプロピレン、ポリエチレン等のラミネートフィルムを用いることができる。特に、体積膨張を抑制する観点から、アルミニウムラミネートフィルムを用いることが好ましい。
一般式SiOで表される酸化ケイ素−ケイ素混合粉末(酸化ケイ素とケイ素との混合物)を、メタンガスを含む雰囲気下1150℃で6時間CVD処理を行うことで、酸化ケイ素中のケイ素がナノクラスター化して分散し、かつ表面がカーボンで被覆されたケイ素−酸化ケイ素−カーボン複合体(負極活物質)を得た。ケイ素/酸化ケイ素/カーボンの質量比は、およそ31/64/5となるように調整した。
得られた二次電池を、20℃環境下で1Cの電流にて、上限電圧4.2Vまで充電その後、合計時間2時間30分になるまで4.2Vにて一定に維持した後、下限電圧2.7Vで放電を行った。そのときの結果を、
サイクル維持率(容量維持率)(%)=100×放電容量(20サイクル目)/放電容量(1サイクル目)
により算出した。結果を表1に示す。
電解液として、TEP:FEC:TTFPを90:5:5(体積比)の割合で混合し、さらに支持塩としてLiPF6を1モル/Lの濃度で溶解したものを用いた以外は、実施例1と同様に実施した。結果を表1に示す。
電解液として、TEP:FEC:TTFPを85:5:10(体積比)の割合で混合し、さらに支持塩としてLiPF6を1モル/Lの濃度で溶解したものを用いた以外は、実施例1と同様に実施した。結果を表1に示す。
電解液として、TEP:FEC:TTFPを75:5:20(体積比)の割合で混合し、さらに支持塩としてLiPF6を1モル/Lの濃度で溶解したものを用いた以外は、実施例1と同様に実施した。結果を表1に示す。
電解液として、TEP:FEC:ECを90:5:5(体積比)の割合で混合し、さらに支持塩としてLiPF6を1モル/Lの濃度で溶解したものを用いた以外は、実施例1と同様に実施した。結果を表1に示す。
電解液として、TEP:FEC:ECを85:5:10(体積比)の割合で混合し、さらに支持塩としてLiPF6を1モル/Lの濃度で溶解したものを用いた以外は、実施例1と同様に実施した。結果を表1に示す。
電解液として、TEP:FEC:ECを75:5:20(体積比)の割合で混合し、さらに支持塩としてLiPF6を1モル/Lの濃度で溶解したものを用いた以外は、実施例1と同様に実施した。結果を表1に示す。
電解液として、TEP:FEC:SLを90:5:5(体積比)の割合で混合し、さらに支持塩としてLiPF6を1モル/Lの濃度で溶解したものを用いた以外は、実施例1と同様に実施した。結果を表1に示す。
電解液として、TEP:FEC:SLを85:5:10(体積比)の割合で混合し、さらに支持塩としてLiPF6を1モル/Lの濃度で溶解したものを用いた以外は、実施例1と同様に実施した。結果を表1に示す。
電解液として、TEP:FEC:SLを75:5:20(体積比)の割合で混合し、さらに支持塩としてLiPF6を1モル/Lの濃度で溶解したものを用いた以外は、実施例1と同様に実施した。結果を表1に示す。
電解液として、TEP:FEC:SLを65:5:30(体積比)の割合で混合し、さらに支持塩としてLiPF6を1モル/Lの濃度で溶解したものを用いた以外は、実施例1と同様に実施した。結果を表1に示す。
電解液として、TEP:FEC:t-DFEC(トランスジフルオロエチレンカーボネート):TTFPを91:5:2:2(体積比)の割合で混合し、さらに支持塩としてLiPF6を1モル/Lの濃度で溶解したものを用いた以外は、実施例1と同様に実施した。結果を表1に示す。
電解液として、TEP:FEC:t-DFEC:TTFPを83:5:10:2(体積比)の割合で混合し、さらに支持塩としてLiPF6を1モル/Lの濃度で溶解したものを用いた以外は、実施例1と同様に実施した。結果を表1に示す。
電解液として、TEP:FECを95:5(体積比)の割合で混合し、さらに支持塩としてLiPF6を1モル/Lの濃度で溶解したものを用いた以外は、実施例1と同様に実施した。結果を表1に示す。
電解液として、TEP:FECを95:5(体積比)の割合で混合し、さらに支持塩としてLiPF6を1モル/Lの濃度で溶解したものを用い、負極活物質として黒鉛のみを用いたこと以外は、実施例1と同様に実施した。結果を表1に示す。
電解液として、TEP:FEC:t−DFECを93:5:2(体積比)の割合で混合し、さらに支持塩としてLiPF6を1モル/Lの濃度で溶解したものを用いた以外は、実施例1と同様に実施した。結果を表1に示す。
b セパレータ
c 正極
d 負極集電体
e 正極集電体
f 正極端子
g 負極端子
Claims (10)
- 正極および負極が対向配置された電極素子と、電解液と、前記電極素子および前記電解液を内包する外装体とを有する二次電池であって、
前記負極は、リチウムと合金可能な金属(a)、およびリチウムイオンを吸蔵、放出し得る金属酸化物(b)の少なくとも1つを含む負極活物質が、負極用結着剤によって負極集電体と結着されてなり、
前記電解液が、
65〜99vol%のリン酸エステル化合物と、
0.01〜30vol%のフッ素化カーボネート化合物と、
0.1〜10vol%のハロゲン化リン酸エステル化合物および/または0.1〜30vol%の比誘電率が15以上である溶媒と、
を含むことを特徴とする、二次電池。 - 前記リン酸エステル化合物が、下記式(1):
で表され、
前記ハロゲン化リン酸エステル化合物が、下記式(2):
で表されることを特徴とする請求項1に記載の二次電池。 - 前記式(1)中、Rs、RtおよびRuは、それぞれ独立して、いずれも炭素数10以下のアルキル基であり、かつ、
前記式(2)中、Rv、RwおよびRxは、それぞれ独立して、いずれも炭素数10以下のハロゲン化アルキル基である、請求項2に記載の二次電池。 - 前記フッ素化カーボネート化合物が、フルオロエチレンカーボネートおよび/またはジフルオロエチレンカーボネートであることを特徴とする、請求項1乃至3のいずれかに記載の二次電池。
- 前記電解液が、さらにイミドアニオンを含む支持塩を含むことを特徴とする請求項1乃至4のいずれかに記載の二次電池。
- 前記負極用結着剤が、ポリイミドまたはポリアミドイミドであることを特徴とする請求項1乃至5のいずれかに記載の二次電池。
- 65〜99vol%のリン酸エステル化合物と、
0.01〜30vol%のフッ素化カーボネート化合物と、
0.1〜10vol%のハロゲン化リン酸エステル化合物および/または0.1〜30vol%の比誘電率が15以上の溶媒と、
を含むことを特徴とする二次電池用電解液。 - 前記リン酸エステル化合物が、下記式(1):
で表され、
前記ハロゲン化リン酸エステルの化合物が、下記式(2):
で表される、請求項7に記載の二次電池用電解液。 - 前記式(1)中、Rs、RtおよびRuは、それぞれ独立して、いずれも炭素数10以下のアルキル基であり、
前記式(2)中、Rv、RwおよびRxは、それぞれ独立して、いずれも炭素数10以下のハロゲン化アルキル基である、請求項8に記載の二次電池用電解液。 - 前記フッ素化カーボネート化合物が、フルオロエチレンカーボネートおよび/またはジフルオロエチレンカーボネートであることを特徴とする、請求項7乃至9のいずれかに記載の二次電池用電解液。
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